KR20160098298A - 원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법 - Google Patents

원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법 Download PDF

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Abstract

원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법으로서, 액체 금속 냉각제로 원자로의 제 1 윤곽을 충전하는 단계, 액체 금속 냉각제 내에 상기 제 1 윤곽의 재료와 상호작용하여 보호막을 형성하는 시약을 도입하는 단계, 및 상기 시약이 도입된 상기 액체 금속 냉각제를 보호막을 형성하기 위한 조건을 허용하는 온도까지 가열하는 단계로 이루어진다. 시약이 도입된 액체 금속 냉각제는 제 1 윤곽의 요소의 재료의 표면 상에 연속적 보호막이 형성될 때까지 상기 온도에 유지된다. 시약이 도입된 액체 금속 냉각제는 액체 금속 냉각제 내에 잠겨있는 베인 펌프의 회전하는 베인에 대한 액체 금속 냉각제의 마찰에 의해 가열된다. 따라서, 본 발명은 더 단순한 부동태화 프로세스, 더 신뢰할 수 있는 부동태화 모드, 안전성의 향상, 및 강 표면의 부동태화 프로세스에 대한 더 단순한 제어를 제공한다.

Description

원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법{METHOD FOR INNER-CONTOUR PASSIVATION OF STEEL SURFACES OF NUCLEAR REACTOR}
본 발명은 원자력 산업, 더 구체적으로는 액체 금속 냉각제를 구비하는 고속로의 강 표면을 내부-윤곽 부동태화에 의해 보호하기 위한 방법에 관한 것이다.
액체 금속 냉각제를 구비하는 고속로의 가동 중에, 제 1 윤곽의 내면은 동적 부식에 노출되고, 이것은 상이한 온도에서 유동되는 윤곽 섹션들 사이의 냉각제 순환으로 인해 증가된다. 고온 윤곽 섹션에서, 액체 금속 냉각제는 윤곽 벽에 사용된 합금 성분을 분해하고, 분해된 금속을 윤곽의 주위로 이송한다. 저온 윤곽 섹션에서, 이 용액의 성분이 침착되고, 따라서 열교환 조건을 저해하고, 냉각제 채널을 폐색하는 플러그(plug)를 형성한다. 액체 중금속 냉각제와 접촉되는 원자로의 제 1 윤곽의 내면의 부식을 방지하기 위해, 적절한 두께, 연속성, 조성 및 강도를 갖는 산화물 막의 표면을 형성함으로써 부동태화된다.
현재, 원자로의 강 표면을 부동태화하기 위한 여러 가지 방법이 있다.
작업물 표면 부분 상에 방사성 물질의 축적을 저지하기 위해 원자로 스테인리스 강 파이프라인의 표면의 부동태화를 위한 방법이 공지되어 있다(참조: 특허 US4636266, IPC C23C08/10, C23C08/14, 1987.1.13에 공개됨). 이 방법에 따르면, 파이프의 사전 폴리싱된 표면이 적어도 5 시간 동안 150 내지 450℃(바람직하게는, 250 내지 350℃)의 온도에서 소량의 수증기를 포함하는 공기와 같은 기체 산소 공급원에 노출된다. 이 방법은 원자로 내에 설치 전에 파이프 표면을 전처리하기 위해 사용된다.
크로뮴을 포함하는 니켈계 합금 작업물의 표면 상에 크로뮴 산화물 막을 형성함으로써 고온 오스테나이트계 합금을 부동태화하는 방법이 공지되어 있다(참조: 특허 US6488783, IPC C23C8/02 C23C8/10, C23C8/16, 2002.12.3에 공개됨). 이 방법은 크로뮴을 산화시키는데 충분한 온도(약 1100℃)까지 작업물을 가열하는 단계 및 상기 온도에서 3-5 분 동안 수증기와 불활성 기체의 혼합물에 작업물의 표면을 노출시키는 단계를 포함한다. 이 혼합물 중의 수증기의 함량은 0.08% 내지 40 m%이다. 수소, 아르곤, 헬륨 또는 이들의 혼합물이 불활성 기체로서 사용된다. 이 방법을 사용하여 처리되는 표면을 가진 작업물은 수냉식 원자로의 제 1 윤곽에서 사용된다. 이 방법은 작업물을 가열하기 위해 고온 및 상당히 고가의 기체를 가해주어야 한다.
히드라진을 함유하는 화학 용액을 사용하여 표면 상에 산화물 코팅을 형성함으로써 펄라이트계 강으로 제작된 발전 설비의 부동태화를 위한 방법이 공지되어 있다(참조: 특허 RU2195514, IPC C23C22/00, C23F11/00, 2002.2.27에 공개됨). 이 처리는 80 내지 100℃의 온도에서 1-5 시간 동안 최대 3.0-4.5 pH의 질산을 첨가하는 0.01 내지 0.03 g/l의 히드라진을 함유하는 용액으로 수행된다.
강 파이프의 부동태화 및 세정을 위한 방법이 공지되어 있고(참조: 출원 RU2000130144, IPC C23G5/00, C23F11/02, F28G13/00, 2002.12.27에 공개됨), 여기서 파이프의 내면은 최대 1.2 g/l의 농도로 산소 또는 질소가 첨가된 공기와 같은 산소-함유제에 노출된다. 이 처리는 50 내지 200 m/초의 작용제 유량 및 300 내지 500℃의 온도에서 0.5-50 분 동안 수행된다. 이 방법은 강 파이프의 표면의 내부-윤곽 예비 부동태화를 목적으로 한다.
펄라이트계 강으로 제작된 발전 설비의 비소모성 부동태화 및 일시적 조업정치를 위한 방법이 공지되어 있다(참조: 특허 RU2182193, IPC C23F11/02, 2002.5.10에 공개됨). 이 방법은 1.5-3 시간 동안 95 내지 140℃의 온도에서 60 내지 150 mg/kg의 농도로 수 중이나 증기 중의 나이트라이트 암모늄에 노출시킴으로써 표면 상에 산화물 코팅을 형성하는 단계로 이루어진다. 이 방법은, 발전소가 발전 가동으로 전환되는 경우에 나이트라이트 암모늄이 질소와 물로 분해됨에 따라, 설비 부식 방지의 효율을 향상시키고, 폐기물 발생을 제거하는 것이 가능하다. 그러나, 이 방법은 수냉식 원자로의 파이프라인을 가공하는 것을 목적으로 하므로 적용이 제한된다.
원자로의 탄소강 파이프라인의 부동태화를 위한 방법이 공지되어 있고(참조: 특허 TWM347407, IPC C23C16/44, 2008.12.21 공개됨), 여기서 원자력 발전소에서 제 1 윤곽의 파이프의 내면은 고농도의 분해 산소 및 pH 설정점을 가진 물에 노출된다. 이 부동태화 방법은 원자로의 시동 또는 유지보수/수리 및 작동중지 중에 가동 전 시험 기간 중에 사용된다. 공지된 방법은 수냉식 원자로의 탄소강 파이프라인의 부동태화를 위해 설계된 것임에 주의해야 한다. 더욱이, 이 방법의 구현은 필터/탈염수 생성기, 시약 보관 및 공급 탱크(상기 시약은 pH 설정치를 지지함), 처리된 원자로 물 펌프, 및 전기화학적 모니터와 같은 추가 설비를 필요로 한다.
원자로 파이프라인의 표면의 부동태화를 위한 방법이 공지되어 있다(참조: 출원 JPS61199073, IPC C23C22/68; C23F14/00; C23F14/02, 1986.3.9 공개됨). 제 1 윤곽은 물로 충전되고, 다음에 물이 파이프라인 부동태화의 온도를 초과하는 온도까지 가열기에 의해 가열되고, 그 압력은 증기 발생 압력을 초과하여 증가되고, 제 1 윤곽 펌프는 파이프라인의 표면 상에 부동태화 막을 형성하기 위해 제 1 윤곽 내에서 가열된 물의 순환을 위해 사용된다. 이 방법은 용도가 제한된다. 이들 원자로의 설계에 사용되는 온도 조건 및 재료가 근본적으로 상이하므로 액체 금속 냉각제를 구비하는 원자력 발전소의 강 요소의 부동태화를 위해서는 적절하지 않다.
납, 비스머스, 및 이들의 합금의 부식에 대해 구조 재료를 보호하기 위한 방법이 공지되어 있다(참조: 출원 RU93013041, IPC C23F11/00, 1995.6.27 공개됨). 이 방법은 Me3O4 스피넬을 ~ 10-17 기압의 낮은 분압(PO2)을 가진 액체 금속 유체, 예를 들면, 용액 내에서 산소의 열역학적 활동도가 αO2 = 1-10-4의 수준인 Pb(Bi)-O 및 이들의 합금에 1-100 시간 동안 330 내지 800℃의 온도에서 노출시킴으로써 Me3O4 스피넬에 기초한 1-50 마이크론의 두께의 보호용 산화물 막을 형성하는 단계를 포함한다. 공개된 출원의 정보에는 액체 금속 유체의 가열 설비에 대해 기재되어 있지 않다.
실행에 의해 입증되는 바와 같이, 액체 중금속 냉각제를 구비하는 고속 원자로의 제 1 윤곽의 강 표면의 전처리는 위와 같은 이유로 액체 금속 냉각제(예를 들면, 납, 납-비스머스 공융)와 제 1 윤곽의 표면의 상호작용의 경우에 표면 상의 산화 프로세스를 최소화하는 충분한 부동태화의 레벨을 보장할 수 없다. 이것을 고려하여, 공장(외부) 부동태화에 더하여, 고속 원자로를 위한 원자로의 초기 가동 중에 수행되는 강 표면의 내부-윤곽 부동태화가 일반적으로 제공된다. 액체 금속 냉각제 중의 "신선(fresh)" 노심의 강 요소의 부동태화를 구현하기 위해, 허용될 수 있는 시간 내에 원자로 내의 "신선" 노심의 투입 전의 온도에 비해 더 높은 값까지 액체 금속 냉각제의 온도를 승온시키는 것이 필요하다. 부동태화 조건을 생성하는데 요구되는 액체 금속 냉각제 온도를 승온시키기 위해, 일반적으로 외부 가열기가 사용되거나 원자로 플랜트가 요구되는 출력 수준으로 전환된다. 그러나, 외부 가열기는 다소 복잡한 고가의 가열 시스템을 사용할 필요가 있으므로 사용이 어렵고, 이것은 상당한 추가의 자본 투자를 초래한다. 요구되는 출력 수준으로의 원자로 플랜트의 전환은 추가의 부동태화를 위해 냉각제의 온도를 승온시키기 위해 사용될 수 있다. 그러나, 통상적으로 액체 중금속 냉각제와 접촉되는 제 1 윤곽 요소는 상이한 강 등급으로 제작되고, 연료 피복(fuel cladding) 상에 고급의 보호용 산화물 막을 형성하기 위해 종종 더 낮은 산소 활동도가 요구되고, 다른 표면을 위해 더 높은 활동도가 요구된다.
원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화의 방법은 공지되어 있다(참조: 특허 RU2456686, IPC G21C1/03, 2012.7.20에 공개됨). 이것은 대부분의 본질적 특징에서 본 기술적 해결책과 일치되고, 기본형(prototype)으로서 간주된다.
이 기본형 방법은 액체 금속 냉각제로 원자로의 제 1 윤곽을 충전하는 단계, 보호막을 형성하기 위해 제 1 윤곽 요소의 재료와 상호작용하는 액체 금속 냉각제 내에 시약을 도입하는 단계, 이 시약의 도입과 함께 보호막의 형성의 조건을 보장하는 온도까지 액체 금속 냉각제를 가열하는 단계, 및 제 1 윤곽 요소의 재료 상에 고체 보호막이 형성될 때까지 도입된 시약과 함께 액체 금속 냉각제의 이 온도에서 유지시키는 단계를 포함한다. 제 1 윤곽 요소의 재료와 상호작용하는 시약으로서 탄소가 사용된다. 납 중에서 이것의 원자 분율은 액체 금속 냉각제의 작동 온도에서 10-5 내지 10-4이다. 부동태화를 위해 요구되는 온도까지 액체 금속 냉각제를 가열하는 단계는 원하는 출력 수준으로의 원자로의 전환을 통해 수행된다.
기본형 방법에서 부동태화를 위해 원하는 출력 수준까지 원자로를 전환시킬 필요성은, 출력 가동으로의 전환이 원자력의 위험한 작업과 관련되므로, 부동태화 조건의 구현이 복잡해지고, 그 안전성을 감소시키고, 강 표면의 부동태화의 프로세스의 제어를 복잡하게 한다. 또한, 이것은 작업 조건이 최적이 아닌 상태에서 전체 원자로 플랜트의 가동이 요구되므로 고가의 프로시저이다. 더욱이, 이 방법은 누설방지 하우징 뿐만 아니라 바나듐 또는 니오븀 또는 바나듐 및/또는 니오븀, 및 납에 기초한 합금으로 제조되는 보호 피복을 포함하는 연료 요소의 사용을 수반하므로 적용이 제한된다. 주로 FE 보호 피복 표면 상에 탄화물 막이 생성되고, 여기서 원자로 제 1 윤곽의 기타 요소(펌프, 증기 발생기 표면 등)의 부동태화에 대한 집중도는 낮아 보인다(상세한 설명에는 이와 같은 요소의 재료가 바나듐, 니오븀 또는 이것에 기초한 합금을 포함하는지의 여부가 구체적으로 기재되어 있지 않다).
본 발명의 과제는 부동태화 프로세스의 단순화, 보다 안정된 부동태화 조건을 제공하고, 그 안전성을 향상시키고, 강 표면의 부동태화 프로세스의 제어를 단순화하는 원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화를 위한 방법을 개발하는 것이다.
이 과제는 원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법으로서, 액체 금속 냉각제로 원자로의 제 1 윤곽을 충전하는 단계; 상기 액체 금속 냉각제 내에 상기 제 1 윤곽의 재료와 상호작용하여 보호막을 형성하는 시약을 도입하는 단계; 및 상기 시약이 도입된 상기 액체 금속 냉각제를 보호막을 형성하기 위한 조건을 허용하는 온도까지 가열하는 단계로 이루어지는 부동태화 방법에 의해 해결된다. 상기 시약이 도입된 상기 액체 금속 냉각제는 상기 제 1 윤곽의 요소의 재료의 표면 상에 연속적 보호막이 형성될 때까지 상기 온도에 유지된다. 본 방법에서 새로운 요소는 시약을 가진 액체 금속 냉각제 내에 잠겨있는 베인 펌프의 회전하는 베인에 대한 액체 금속 냉각제의 마찰에 의해 시약을 가진 액체 금속 냉각제를 가열하는 것이다. 펌프의 베인의 회전 중에, 이것의 에너지의 일부는 마찰로 인해 액체 금속 냉각제 내로 소산되어 이것의 온도를 승온시킨다.
부동태화 모드는 원자로 플랜트의 표준 시스템의 사용에 의해 단순화된다. 원자로 플랜트를 원하는 출력 수준으로 전환시키는 것이 불필요하다. 제 1 윤곽 및 연료봉의 별도의 부동태화는 단순화된다(먼저, 노심을 구비하지 않은 (이것의 시뮬레이터를 구비하는) 제 1 윤곽의 부동태화가 수행되고, 다음에 노심이 부동태화됨).
제 1 윤곽의 메인 순환 펌프가 액체 금속 냉각제 내에 잠겨있는 베인 펌프로서 사용된다.
시약이 도입된 액체 금속 냉각제가 가열될 때, 제 1 윤곽으로부터의 열의 제거는 하나 또는 모든 열교환기의 작동중지에 의해 제한될 수 있다.
원자로의 제 1 윤곽의 요소의 예비 (예를 들면, 외부의 공장) 부동태화가 수행될 수 있다.
통상적으로 크로뮴 강으로 제작되는 제 1 윤곽 벽의 부식을 억제하기 위해, 고체 FeO-(Cr, Fe)2O3 스피넬 막을 형성함으로써 이 벽의 표면층을 부동태화하기 위해 산소의 형태로 시약이 냉각제(납-비스머스 합금) 내에 도입될 수 있다.
산소가 도입된 이러한 납-비스머스 합금의 형태의 액체 금속 냉각제는 2-10 일 동안 370 내지 500℃의 온도에 유지되는 것이 바람직하고, 이 액체 금속 냉각제 내의 산소의 열역학적 활동도는 5·10-6-5·10-5에 유지될 수 있다.
원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법은 다음과 같이 수행된다. 원자로의 제 1 윤곽이 액체 금속 냉각제, 예를 들면, 납-비스머스 합금으로 충전된다. 이 액체 금속 냉각제 내에 시약이 도입된다. 이 시약, 예를 들면, 산소는 제 1 윤곽 요소의 재료와 상호작용하여 보호막이 형성된다. 액체 금속 냉각제 중의 산소의 열역학적 활동도는 5·10-6-5·10-5에 유지될 수 있다. 시약이 도입된 액체 금속 냉각제는 이 액체 금속 냉각제 내에 잠겨있는 베인 펌프(예를 들면, 메인 순환 펌프)의 베인의 회전에 의해 370 내지 500℃의 바람직한 온도까지 가열된다. 이 온도에서 시약이 도입된 액체 금속 냉각제는 제 1 윤곽 요소의 재료의 표면 상에 고체 보호막이 형성될 때까지 2-10 일 동안 유지된다.
노심 및 수증기 발생기와 같은 제 1 윤곽 요소의 예비 (예를 들면, 외부의 공장) 부동태화가 수행될 수 있다. 예비 부동태화로 인해 정상 가동 중에 약 50% 만큼 산소 소비의 강도가 감소될 수 있고, 여기서 수증기 발생기의 부동태화는 액체 금속 냉각제와 접촉되는 큰 표면적을 가진다는 사실로 인해 최대 효과(~ 30%)를 낳는다. 청구된 방법의 중대한 장점은 위의 조건이 부합되는 경우에 얇고, 연속적이고, 내구성을 갖는 (부식) 보호 산화물 막이 형성된다는 것이다.
이 원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법을 구현하기 위해, 상당한 회수의 실험적 연구가 수행되었다. 특히, 제 1 윤곽의 연료 요소(강 EP-823)의 필수 성분에 관하여, 융체에서의 산화(표면 부동태화)는 우수한 통계(수십 회의 활동)로 1000 내지 5000 시간에 기초하여 더 높은 온도(t = 620-650℃)에서 전체 강 표면의 신뢰할 수 있는 부식 방지를 제공한다는 것이 입증되었다. 이 시험 중에 산화를 포함한 어떤 종류의 보호도 없는 증거 시험편 상에 통계적 분산의 점부식(pitting corrosion) 얼룩이 때때로 검출되므로 후자의 상황은 필수적인 것이다. 원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화를 위한 본 방법은 100 MW(SVBR-100)의 동일한 전기 용량을 가진 납-비스머스 고속로의 제 1 윤곽의 구조 요소의 부동태화에서 실험적으로 검증되었다. 이 액체 금속 냉각제는 51 kW의 열 손실을 갖는 700 kW용 메인 순환 펌프에 의해 가열되었다. 실험적 시험의 결과에 따르면, 제 1 윤곽의 강 요소가 액체 중금속 냉각제에서의 작업을 위해 임의의 사전의 특정한 준비를 거치지 않는다면, 이 제 1 윤곽의 강 요소를 위한 내식성이 보장된다.

Claims (9)

  1. 원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법으로서,
    액체 금속 냉각제로 원자로의 제 1 윤곽을 충전하는 단계; 상기 액체 금속 냉각제 내에 상기 제 1 윤곽의 요소의 재료와 상호작용하여 보호막을 형성하는 시약을 도입하는 단계; 및 상기 시약이 도입된 상기 액체 금속 냉각제를 보호막을 형성하기 위한 조건을 허용하는 온도까지 가열하는 단계를 포함하고, 상기 시약이 도입된 상기 액체 금속 냉각제는 상기 제 1 윤곽의 요소의 재료의 표면 상에 연속적 보호막이 형성될 때까지 상기 온도에 유지되고, 상기 시약이 도입된 상기 액체 금속 냉각제는 상기 액체 금속 냉각제 내에 잠겨있는 베인 펌프의 회전하는 베인에 대한 상기 액체 금속 냉각제의 마찰에 의해 가열되는, 원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    일차적 냉각제 펌프는 상기 액체 금속 냉각제 내에 잠겨있는 베인 펌프로서 사용되는, 원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 윤곽으로부터의 열의 제거는, 산소가 도입된 상기 액체 금속 냉각제를 가열하는 경우에, 하나 이상의 열교환기의 작동중지에 의해 제한되는, 원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 원자로의 제 1 윤곽의 요소의 외부의 예비 부동태화가 실시되는, 원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법.
  5. 제 1 항에 있어서,
    액체 금속 냉각제로서 납-비스머스 합금이 사용되는, 원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법.
  6. 제 5 항에 있어서,
    시약으로서 산소가 도입되는, 원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법.
  7. 제 6 항에 있어서,
    산소가 도입된 상기 액체 금속 냉각제는 370 내지 500℃의 온도에 유지되는, 원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법.
  8. 제 6 항에 있어서,
    산소가 도입된 상기 액체 금속 냉각제는 2-10일 동안 유지되는, 원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법.
  9. 제 6 항에 있어서,
    상기 액체 금속 냉각제 내에서 산소의 열역학적 활동도는 5·10-6-5·10-5로 유지되는, 원자로의 강 표면의 내부-윤곽 부동태화 방법.
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