KR20160069819A - 고체 산화물 연료 전지 및 이의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명에 따른 어느 하나의 면 방향으로 적층되고 서로 상이한 조성을 갖는 2 이상의 패턴들을 포함하는 연료극 지지체를 고체 산화물 연료 전지에 활용 시, 전자의 손실량을 줄이고 전기 전도도를 향상시켜 전지의 효율을 높일 수 있고, 강도를 향상시켜 고체 산화물 연료 전지를 지지할 수 있는 기계적 강도를 확보할 수 있는 효과가 있다.

Description

고체 산화물 연료 전지 및 이의 제조방법{SOLID OXIDE FUEL CELL AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}
본 명세서는 고체 산화물 연료 전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
연료 전지란 연료와 공기의 화학 에너지를 전기 화학적 반응에 의해 전기 및 열로 직접 변환시키는 장치이다. 연료 전지는 기존의 발전기술이 연료의 연소, 증기 발생, 터빈 구동, 발전기 구동 과정을 취하는 것과 달리 연소 과정이나 구동 장치가 없으므로 효율이 높을 뿐만 아니라 환경문제를 유발하지 않는 새로운 개념의 발전 기술이다. 이러한 연료 전지는 SOx 와 NOx 등의 대기 오염 물질을 거의 배출하지 않고 이산화탄소의 발생도 적어 무공해 발전이며, 저소음, 무진동 등의 장점이 있다.
연료 전지는 인산형 연료 전지(PAFC), 알칼리형 연료 전지(AFC), 고분자 전해질형 연료 전지(PEMFC), 직접 메탄올 연료전지(DMFC), 고체 산화물 연료 전지(SOFC) 등 다양한 종류가 있는데, 이들 중 고체 산화물 연료 전지는 낮은 활성화 분극을 바탕으로 하여 과전압이 낮고, 비가역적 손실이 적으므로 발전 효율이 높다. 또한, 수소뿐만 아니라 탄소 또는 하이드로 카본계 물질을 연료로 사용할 수 있어 연료 선택의 폭이 넓으며, 전극에서의 반응 속도가 높기 때문에 전극 촉매로서 값비싼 귀금속을 필요로 하지 않는다. 게다가, 발전에 부수하여 배출되는 열은 온도가 매우 높아 이용 가치가 높다. 고체 산화물 연료 전지에서 발생한 열은 연료의 개질에 이용될 뿐만 아니라, 열병합 발전에서 산업용이나 냉방용 에너지원으로 이용할 수 있다.
고체 산화물 연료 전지(SOFC: Solid oxide fuel cell)의 기본적인 작동 원리를 살펴보면, 고체 산화물 연료 전지는 기본적으로 수소의 산화 반응으로 발전하는 장치이고, 연료극인 애노드와 공기극인 캐소드에서는 아래의 반응식 1과 같은 전극 반응이 진행된다.
[반응식 1]
공기극: (1/2)O2 + 2e-→ O2 -
연료극: H2 + O2 -→ H2O + 2e-
전체반응: H2 + (1/2)O2 → H2O
즉, 전자는 외부 회로를 거쳐 공기극에 도달하고, 동시에 공기극에서 발생한 산소 이온이 전해질을 통해서 연료극로 전달되어 연료극에서는 수소가 산소 이온과 결합하여 전자 및 물을 생성한다.
고체 산화물 연료 전지는 치밀한(dense) 전해질 층과 그 전해질 층을 사이에 두고 전극으로서 포러스한 공기극 층과 연료극 층이 형성되어 있고,전극 반응이 전해질 층과 전극 층의 계면에서 일어난다.
고체 산화물 연료 전지는 지지체의 상대적인 두께에 따라 연료극 지지체식, 공기극 지지체식, 전해질 지지체식 등으로 구분할 수 있다. 연료극 지지체식 고체 산화물 연료 전지는 연료극의 전기 전도도가 높음에 따라 두꺼운 지지체 형태가 되어도 전류 저항이 크지 않다는 이점이 있다.
그래서, 연료극 지지체식 고체 산화물 연료 전지의 성능 및 연료 전지 셀의 내구성 향상을 위한 기술 개발이 요구되었다.
한국 특허공개공보 2006-0030906
본 명세서의 일 실시상태는 연료극 지지체를 제공한다.
본 명세서의 또 하나의 일 실시상태는 연료극 지지 시트를 제공한다.
본 명세서의 또 하나의 일 실시상태는 상기 연료극 지지 시트를 적층한 적층체를 제공한다.
본 명세서의 또 하나의 일 실시상태는 상기 연료극 지지체를 포함하는 고체 산화물 연료 전지를 제공한다.
본 명세서의 또 하나의 일 실시상태는 상기 연료극 지지체의 제조 방법을 제공한다.
본 명세서의 또 하나의 일 실시상태는 상기 고체 산화물 연료 전지의 제조 방법을 제공한다.
본 명세서의 일 실시상태는 어느 하나의 면 방향으로 적층되고 서로 상이한 조성을 갖는 2 이상의 패턴들을 포함하는 연료극 지지체를 제공한다.
본 명세서의 또 하나의 일 실시상태는 상면에서 보았을 때 스트라이프 형태를 갖는 조성이 상이한 2 이상의 영역을 포함하는 연료극 지지 시트를 제공한다.
본 명세서의 또 하나의 일 실시상태는 상기 연료극 지지 시트가 2개 이상 두께 방향으로 적층된 구조를 갖는 적층체를 제공한다.
본 명세서의 또 하나의 일 실시상태는 상기 연료극 지지체를 포함하는 고체 산화물 연료 전지를 제공한다.
본 명세서의 또 하나의 일 실시상태는 상기 연료극 지지체의 제조 방법을 제공한다.
본 명세서의 또 하나의 일 실시상태는 상기 고체 산화물 연료 전지의 제조 방법을 제공한다.
본 발명에 따른 서로 상이한 조성을 갖는 2 이상의 패턴들을 포함하는 연료극 지지체를 고체 산화물 연료 전지에 활용 시, 전자의 손실량을 줄이고 전기 전도도를 향상시켜 전지의 효율을 높을 수 있고, 지지체의 강도를 향상시켜 고체 산화물 연료 전지를 지지할 수 있는 기계적 강도를 확보할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 고체 산화물 연료 전지용 셀의 단면도이며, 위에서부터 차례로 a) 공기극, b) 전해질, c) 연료극, d) 연료극 지지체를 나타낸다.
도 2는 고체 산화물 연료 전지용 셀의 연료극 지지체의 바닥면을 모식적으로 나타낸 도이다.
도 3은 본 발명에 따른 연료극 지지 시트 2개 이상을 두께 방향으로들의 적층 시, 각 연료극 지지 시트 내의 스트라이프 형태들이 서로 교차되도록 적층한 경우의 연료극 지지체 바닥면을 모식적으로 나타낸 도이다.
본 출원의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시상태들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 출원은 이하에서 개시되는 실시상태들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이고, 단지 본 실시상태들은 본 출원의 개시가 완전하도록 하며, 본 출원이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 출원은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
다른 정의가 없다면, 본 명세서에서 사용되는 기술 및 과학적 용어를 포함하는 모든 용어는 본 출원이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 공통적으로 이해될 수 있는 의미로 사용될 수 있을 것이다. 또 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 용어들은 명백하게 특별히 정의되어 있지 않는 한 이상적으로 또는 과도하게 해석되지 않는다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
본 명세서의 일 실시상태는
어느 하나의 면 방향으로 적층되고 서로 상이한 조성을 갖는 2 이상의 패턴들을 포함하는 연료극 지지체를 제공한다.
종래에 사용되던 고체 산화물 연료 전지의 연료극 지지체 재료는 금속과 세라믹의 복합체로서 대표적으로 니켈과 YSZ로 이루어진 복합체의 형태인 서멧(cermet)이 사용되어 왔다.
그러나, 서멧 구조는 니켈과 같은 금속으로만 이루어진 물질보다 전기 전도성이 낮다는 단점을 가지고 있으며, 강도면에서도 순수한 금속이 가지는 연성과 달리 세라믹의 특성에 가까워 부서지기 쉬운 단점을 가지고 있다.
그렇기 때문에 연료극 지지체로서 가져야 하는 특성을 향상시키기 위해 본 발명자들은 금속, 서멧, 세라믹 등 셀 조건에 맞게 조합하여 연료극 지지체의 전기 전도성 및 강도 등의 특성을 향상시키기 위해 본 발명을 하기에 이르렀다.
예를 들어, 서멧만으로 연료극 지지체를 형성하는 경우에 비하여 서멧 뿐만 아니라 금속을 포함하여 연료극 지지체를 형성하는 경우에는 서멧보다 강도 및 전기 전도성이 우수한 금속의 특성을 이용하여 연료극 지지체의 전기 전도성을 향상시켜 전지로서의 효율을 향상시킬 수 있고, 고체 산화물 연료 전지의 연료극 지지체로서 전지를 지지할 수 있는 기계적인 강도를 확보할 수 있다.
물론 순수한 금속만을 사용하는 것이 가장 좋은 방법이기는 하나, 니켈 금속과 YSZ 전해질은 서로 열 팽창 계수의 차이가 커서 동시 소성시 제조가 어려우며 지지체 상에 전해질, 공기극 등의 소결시 금속지지체의 산화를 막기 위하여 환원 분위기에서 소결해야 되는 제약이 있다. 이러한 단점들을 최소화하면서도 연료극 지지체로서의 특성을 향상시키기 위해 금속을 포함하는 부분과 서멧을 포함하는 부분이 구분된 형태로 연료극 지지체를 제조하고자 한다.
또한, 본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지체 구조의 구성에 따라 동시 소성시 휨 특성 개선도 기대할 수 있다. 즉, 평판형의 경우 현재 정사각형 또는 원형의 셀들이 많이 개발되고 있으나 좌우 휨 특성 개선이 가능한 셀이라면 직사각형의 특정한 방향을 갖는 셀 개발이 가능하므로 다양한 스택 개발이 가능해질 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 패턴들은 각각 상기 연료극 지지체의 상면에서 보았을 때 스트라이프 형태를 갖는 단위를 1개 또는 2개 이상 포함한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 패턴들 중 적어도 하나는 상기 연료극 지지체의 상면에서 보았을 때 스트라이프 형태를 갖는 단위를 2개 이상 포함하고, 각 단위는 상기 패턴들이 적층된 방향으로의 양측으로 상기 단위와 상이한 조성을 갖는 패턴과 접하여 배치된다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 패턴들은 서로 상이한 조성을 갖고 상기 연료극 지지체의 상면에서 보았을 때 스트라이프 형태를 갖는 단위를 포함하는 제1 패턴 및 제2 패턴을 포함하고, 상기 제1 패턴의 단위와 상기 제2 패턴의 단위가 교대로 적층될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 패턴들은 서로 상이한 조성을 갖고, 상기 연료극 지지체의 상면에서 보았을 때 스트라이프 형태를 갖는 단위인 제1 패턴, 제2 패턴 및 제3 패턴을 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 패턴들은 제1 패턴, 제2 패턴 및 제3 패턴의 단위가 교대로 적층될 수 있고, 제2 패턴, 제3 패턴 및 제1 패턴의 단위가 교대로 적층될 수도 있고, 제1 패턴, 제3 패턴 및 제2 패턴의 단위가 교대로 적층될 수 있다. 즉, 본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 동일한 조성을 갖는 패턴들이 서로 접하지 않는 한 셀의 성능을 향상시키기 위해 다양한 조합으로 패턴들을 적층할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 패턴들은 사각 기둥의 형태를 갖는 단위를 포함한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 패턴들 각각은 금속, 세라믹 및 서멧 중 적어도 하나를 포함한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 패턴들은 금속을 포함하는 패턴, 서멧을 포함하는 패턴 및 세라믹을 포함하는 패턴 중 적어도 2개의 패턴들을 포함할 수 있고, 셀의 성능을 향상시키기 위해 다양한 조합으로 선택될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 금속은 특별히 제한되지는 않으나, Zr, Ce, Ti, Mg, Al, Si, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Cr, Zn, Mo, Y, Nb, Sn, La, Ta, V 및 Nd로 이루어진 군에서 선택된 것일 수 있고, 바람직하게는 Ni을 사용할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, Ni은 높은 전기 전도도를 갖는 동시에 수소와 탄화 수소계 연료의 흡착이 일어나 높은 전극 촉매 활성을 발휘할 수 있는 효과가 있다. 또한, 백금 등의 금속에 비하여 값이 저렴한 점에서도 전극용 재료로서의 장점을 갖는다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지체는 서로 상이한 조성을 갖는 2 이상의 패턴들이 구분되어 있을 수도 있고, 도 1에서 나타낸 바와 같이 상기 서로 상이한 조성을 갖는 2 이상의 패턴들이 교대로 반복하여 존재할 수도 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지체는 금속(metal)을 포함하는 패턴 및 서멧을 포함하는 패턴으로 구분되어 있을 수 있고, 도 1에서 나타낸 바와 같이 상기 금속을 포함하는 패턴 및 서멧을 포함하는 패턴이 교대로 반복하여 존재할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지체가 서멧뿐만 아니라 금속을 포함하게 되면 금속 자체가 서멧에 비하여 전기 전도성이 우수하고 강도도 우수하기 때문에 음극 지지체의 전기 전도성 및 강도의 향상을 기대할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지체가 금속을 포함하는 패턴을 포함하는 경우에는 지지체의 전기 전도도가 1000 S/cm 내지 5000 S/cm 범위일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 전기 전도도가 1000 S/m 이상인 경우에는 서멧이 가지는 전기 전도도보다 높은 전기 전도도를 가질 수 있기 때문에 연료극의 저항을 낮추는 효과가 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지체가 금속을 포함하는 패턴을 포함하는 경우에는 강도가 100 MPa 내지 1000 MPa 범위일 수 있다. 구체적으로, 본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지체가 도 3과 같은 형태를 가질 경우 일반적인 세라믹의 강도 특성을 가지지 않고 금속의 강도 특성인 연성의 특징이 일부 더해질 수 있다. 즉, 도 3과 같이 연료극 지지체 내에 존재하는 금속 부분들이 서로 지지해주는 형태인 경우에는 종래의 연료극 지지체에 비하여 강도면에서 우수한 효과를 가진다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지체는 금속 산화물을 포함하는 패턴 및 서멧을 포함하는 패턴으로 구분되어 있을 수 있고, 도 1에서 나타낸 바와 같이 상기 금속 산화물을 포함하는 패턴 및 서멧을 포함하는 패턴이 교대로 반복하여 존재할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 금속 산화물의 바람직한 예로는 산화니켈(NiO)이 있으며, 상기 산화니켈을 포함함으로써 전기 전도성의 향상을 기대할 수 있을 뿐만 아니라 기존의 소결 공정도 적용 가능하다는 장점이 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 세라믹으로는 통상적으로 사용되는 물질이라면 특별히 한정되지 않으며, 조절하고자 하는 특성을 가진 세라믹을 사용할 수 있다.
예를 들어, 다공성 세라믹을 사용하는 경우에는 세라믹의 다공성 구조를 통하여 연료극 지지체 상에서의 가스 이동통로로서의 역할 수행을 기대할 수 있으며, 또 다른 예로 강도가 높은 세라믹을 사용하는 경우에는 연료극 지지체의 강도 향상을 기대할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지체는 세라믹을 포함하는 패턴 및 금속을 포함하는 패턴으로 구분되어 있을 수 있고, 도 1에서와 같이 지지체는 세라믹을 포함하는 패턴 및 금속을 포함하는 패턴이 교대로 반복하여 존재할 수도 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지체 상에 세라믹을 포함하는 패턴은 고체 산화물 연료 전지에서 연료극 지지체를 통과하는 가스의 이동통로로서 역할을 할 수 있으며, 순수한 금속을 포함하는 패턴은 전술한 바와 같이 전기 전도성 및 강도 향상의 역할을 할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지체는 세라믹을 포함하는 패턴 및 금속 함유량이 높은 서멧을 포함하는 패턴으로 구분되어 있을 수도 있고, 도 1에서와 같이 상기 세라믹을 포함하는 패턴 및 금속 함유량이 높은 서멧을 포함하는 패턴이 교대로 반복하여 존재할 수 도 있다.
또한, 본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지체는 금속을 포함하는 패턴 및 금속 함유량이 높은 서멧을 포함하는 패턴으로 구분되어 있을 수도 있고, 도 1에서와 같이 상기 금속을 포함하는 패턴 및 금속 함유량이 높은 서멧을 포함하는 패턴이 교대로 반복하여 존재할 수 도 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 금속 함유량이 높은 서멧은 금속의 함유량이 50 vol% 이상인 것을 포함한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 세라믹은 가돌리늄이 도핑된 세리아(GDC), 가돌리늄이 도핑된 지르코니아(GDZ), 사마륨이 도핑된 세리아(SDC), 사마륨이 도핑된 지르코니아(SDZ), 이트륨이 도핑된 세리아(YDC), 이트륨이 도핑된 지르코니아(YDZ), 이트리아 안정화 지르코니아(YSZ) 및 스칸디아 안정화 지르코니아(ScSZ)로 이루어진 군에서 선택되는 하나 또는 둘 이상일 수 있다. 바람직하게는 가돌리늄이 도핑된 세리아(GDC), 가돌리늄이 도핑된 지르코니아(GDZ), 사마륨이 도핑된 세리아(SDC), 사마륨이 도핑된 지르코니아(SDZ), 이트륨이 도핑된 세리아(YDC), 이트륨이 도핑된 지르코니아(YDZ) 및 스칸디아 안정화 지르코니아(ScSZ)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다. 더욱 바람직하게는 가돌리늄이 도핑된 세리아(GDC)를 사용할 수 있다. GDC를 사용하는 경우 약 500℃ 내지 700℃ 정도의 중저온에서 작동이 가능하다는 장점이 있다. GDC와 같이 YSZ 등의 무기 산화물보다 이온전도도가 높은 물질을 사용하는 경우, 전지 효율(출력)을 높일 수 있다. 이에 따라, 중저온에서도 높은 출력값을 가질 수 있다. 500℃ 내지 700℃ 정도의 중저온에서 연료전지를 운전하는 경우, 셀의 퇴하속도가 급격히 감소하고 셀 이외의 다른 구성요소의 비용을 절감할 수 있기 때문에, 장기안정성과 비용절감 측면에서 유리한 효과를 나타낼 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 서멧(cermet)은 금속과 세라믹이 복합체를 형성한 것이며, 상기 금속 및 세라믹은 전술한 내용이 적용될 수 있다. 또한, 활성 탄소를 추가적으로 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지체의 상면에서 보았을 때 각 패턴의 면적을 기준으로, 상기 서로 상이한 조성을 갖는 2개의 패턴을 패턴 1 및 패턴 2라고 할 때, 상기 패턴 1과 패턴 2 간의 면적의 비율은 0.01 내지 1의 범위인 것이 바람직하며, 더욱 바람직하게는 0.5 내지 1의 범위이다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 연료극 지지체를 상면에서 보았을 때의 전체 면적 대비 한 개 패턴의 면적의 비율은 0.009% 내지 50% 범위이다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지체의 두께는 50 μm 내지 1000 μm 범위이고, 바람직하게는 50 μm 내지 500 μm 이며, 더욱 바람직하게는 50 μm 내지 300 μm이거나, 500 μm 내지 1000 μm 범위일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지체의 두께는 통상적으로 1000 μm 이하인 것이 보통이나, 본 발명에 따라 연료극 지지체의 강도를 확보할 수 있게 되면 500 μm 이하의 두께를 가지는 연료극 지지체를 제조할 수 있게 된다. 이 경우, 이후 이들 셀을 스텍으로 쌓았을 때 단위 부피당 전력 생산 증가의 효과를 기대할 수 있다.
따라서, 본 명세서의 일 실시상태에 따라 도 3과 같은 형태로 셀을 제조하는 경우에는 500 μm 이하의 두께범위를 가지는 연료극 지지체를 제조할 수 있게 된다.
본 명세서의 또 하나의 일 실시상태는 상면에서 보았을 때 스트라이프 형태를 갖는 조성이 상이한 2 이상의 영역을 포함하는 연료극 지지 시트를 제공한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지 시트는 테이프 케스팅법으로 제조된다.
본 명세서의 또 하나의 일 실시상태는 상기 연료극 지지 시트 2개 이상이 두께 방향으로 적층된 구조를 갖는 적층체를 제공한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지 시트들은 도 1에서 나타낸 바와 같이 각 시트 내 스트라이프 형태의 길이 방향이 서로 평행하도록 적층될 수 도 있고, 도 3에서 나타낸 바와 같이 인접하는 시트 내 스트라이프 형태의 길이 방향의 각도가 80도 내지 100도를 이루도록 교차되어 적층될 수도 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 도 3에 나타낸 바와 같이 인접하는 시트 내 스트라이프 형태의 길이 방향의 각도가 80도 내지 100도를 이루도록 교차되어 적층되는 경우에는 중앙에 겹쳐지는 부분에 부여하고자 하는 특성이 발현되도록 적층할 수 있다.
예를 들어, 금속과 같이 전기 전도성을 가지는 부분만이 연결되도록 적층하여 적층체를 얻을 수도 있고, 상기 적층체를 활용하여 전기 전도도가 향상된 연료극 지지체를 얻을 수 있다.
또 다른 예로, 강도를 가지는 세라믹 부분만이 연결되도록 적층하여 적층체를 얻을 수 있고, 상기 적층체를 활용하여 충분한 강도가 확보된 연료극 지지체를 얻을 수 있다.
본 명세서의 또 하나의 일 실시상태는
공기극;
상기 연료극 지지체를 포함하는 연료극; 및
상기 공기극 및 상기 연료극 사이 구비된 전해질을 포함하는 고체 산화물 연료 전지를 제공한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상술한 연료극 지지체의 재료들은 1종을 단독으로 사용해도 좋고, 2종 이상을 혼합하여 사용하는 것도 가능하며, 연료극 지지체 단독으로 형성할 수도 있고, 연료극 지지체 상에 별도의 연료극을 더 형성할 수도 있으며, 서로 다른 연료극 재료를 이용하여 다층 구조의 연료극을 더 형성할 수도 있다. 또는 연료극 지지체는 소결 중에 연료극 지지체가 치밀화되는 것을 지연시키기 위해 출발물질을 수마이크로미터 이상의 조대 입자를 사용할 수 있다. 이 경우 소결 후의 연료극 내부에서 가스반응이 일어나는 삼상계면(TPB: Triple Phase Boundary)이 충분히 형성되지 못할 수 있으므로, 연료극 지지체와 전해질 사이에 연료극 지지체와 동일한 조성을 가지면서 입자 크기가 미세한 기능성층(FL: Functional Layer)을 추가로 포함할 수도 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 연료극 지지체는 연료극을 지지하는 역할 수행하며, 이를 위하여 연료극 기능성층에 비하여 상대적으로 두껍게 형성될 수 있다. 또한, 상기 연료극 지지체는 연료를 연료극 기능성층에까지 원활하게 도달하도록 하고, 전기 전도도가 우수하게 형성될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 전해질은 당해 기술분야에서 일반적으로 사용할 수 있는 것이라면 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어, 가돌리늄, 이트륨, 스칸듐, 칼슘 및 마그네슘 중 적어도 하나로 도핑되거나 도핑되지 않은 지르코니아계; 가돌리늄, 사마륨, 란타늄, 이테르븀 및 네오디뮴 중 적어도 하나로 도핑되거나 도핑되지 않은 세리아계; 칼슘, 스트론튬, 바륨, 가돌리튬 및 이트륨 중 적어도 하나로 도핑되거나 도핑되지 않은 비스무스 산화물계; 및 스트론튬 및 마그네슘 중 적어도 하나로 도핑되거나 도핑되지 않은 란타늄 갈레이트(lanthanum gallate)계로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다. 더욱 구체적으로, 가돌리늄이 도핑된 세리아(GDC), 가돌리늄이 도핑된 지르코니아(GDZ), 사마륨이 도핑된 세리아(SDC), 사마륨이 도핑된 지르코니아(SDZ), 이트륨이 도핑된 세리아(YDC), 이트륨이 도핑된 지르코니아(YDZ), 이트리아 안정화 지르코니아(YSZ) 및 스칸디아 안정화 지르코니아(ScSZ)로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 전해질의 두께는 통상 10 nm 이상 100 μm 이하일 수 있고, 더욱 바람직하게는 100 nm 이상 50 μm 이하일 수 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 고체 산화물 연료 전지의 공기극은 연료 전지에서 산화 환원 촉매에 의하여 전기 화학적인 반응이 일어나는 층을 말한다. 산소 가스를 산소 이온으로 환원시키며, 공기극에 공기를 계속 흘려주어 일정한 산소 분압을 유지하도록 유지시켜 준다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 산소 환원 촉매로는 페로브스카이트 형의 결정 구조를 가지는 금속 산화물 입자를 사용할 수 있으며, 구체적으로 란탄-스트론튬 망칸 산화물(LSM), 란탄-스트론튬 철 산화물(LSF), 란탄-스트론튬 코발트 산화물(LSC), 란탄-스트론튬 코발트 철 산화물(LSCF), 사마리움-스트론튬 코발트 산화물(SSC), 바륨-스트론튬 코발트 철 산화물(BSCF) 및 비스무스-루테늄 산화물로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 화합물일 수 있다.
상기 공기극을 형성하는 재료로서 백금, 루테늄 또는 팔라윰 등의 귀금속을 사용하는 것도 가능하다. 상술한 공기극 재료들은 1종을 단독으로 사용해도 좋고, 2종 이상을 혼합하여 사용하는 것도 가능하며, 단층 구조의 공기극, 또는 서로 다른 공기극 소재를 이용하여 다층 구조의 공기극을 형성하는 것도 가능하다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 공기극은 세라믹, 바인더 수지 및 용매를 더 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 바인더 수지는 점착력을 부여할 수 있는 바인더 수지라면 이를 제한하지 않으며, 예를들어, 에틸 셀룰로오즈일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 용매는 상기 바인더 수지를 용해할 수 있는 것이라면 이를 제한하지 않으며, 부틸 카비톨, 터피네올 및 부틸 카비톨 아세테이트로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 공기극의 두께는 통상 1 마이크로미터 이상 100 마이크로미터 이하일 수 있다. 더욱 바람직하게는 5 마이크로미터 이상 50 마이크로미터 이하일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 공기극과 고체 산화물 전해질 사이에는 필요에 따라 이들 사이의 반응을 보다 더 효과적으로 방지하기 위하여 기능층을 더 포함할 수 있다. 이러한 기능층으로서 예를 들어, 가돌리늄이 도핑된 세리아(GDC), 사마륨이 도핑된 세리아(SDC) 및 이트륨이 도핑된 세리아(YDC)로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나를 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 기능층의 두께는 1 μm 이상 50 μm 이하일 수 있고, 더욱 바람직하게는 2 μm 이상 10 μm 이하의 범위일 수 있다.
본 명세서의 또 하나의 일 실시상태는
(a) 상면에서 보았을 때 스트라이프 형태를 갖는 조성이 상이한 2 이상의 영역을 포함하는 연료극 지지 시트를 테이프 케스팅법으로 제조하는 제1 단계;
(b) 상기 (a) 단계를 통해 형성된 연료극 지지 시트를 두께 방향으로적층하는 제2 단계
를 포함하는 연료극 지지체의 제조 방법을 제공한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 (a) 단계의 테이프 케스팅법은 세라믹 미분말을 알코올이나 물과 같은 액상 용매와 혼합하여 슬러리를 만들고, 상기 슬러리를 테이프 케스터(tape caster)를 사용하여 바탕 테이프 위에 얇게 펼친 후 용매는 날려 버리고 바탕 테이프에서 떼어 냄으로서 테이프형 성형체를 얻는 단계를 포함한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 테이프 케스팅법을 통해 연료극 지지 시트를 만드는 단계 자체에서부터 금속을 포함하는 영역, 서멧을 포함하는 영역, 세라믹을 포함하는 영역 중 적어도 2개의 영역을 포함하도록 연료극 지지 시트를 제조할 수 있다.
따라서, 연료극 지지체 상의 성질이 다른 각각의 부분을 포함도록 연료극 지지체를 제조하는 데에 있어서, 테이프 케스팅법에 의한 한 번의 공정으로 제조 가능하므로 공정 시간을 단축할 수 있는 공정 상의 이점이 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 (b) 단계는 도 1에서 나타낸바와 같이 적층되는 연료극 지지 시트 내의 스트라이프 형태의 길이 방향이 평행하도록 적층할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 (b) 단계는 도 3에서 나타낸 바와 같이 인접하는 연료극 지지 시트 내의 스트라이프 형태의 길이 방향이 서로 80도 내지 100도를 이루도록 교차되어 적층할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기와 같이 인접하는 연료극 지지 시트 내의 스트라이프 형태의 길이 방향이 서로 80°내지 100°를 이루도록 교차되어 적층하는 경우에는 중앙에 겹쳐지는 부분에 부여하고자 하는 특성이 발현되도록 적층할 수 있다.
예를 들어, 금속과 같이 전기 전도성을 가지는 부분만이 연결되도록 적층하여 적층체를 얻을 수도 있고, 상기 적층체를 활용하여 전기 전도도가 향상된 연료극 지지체를 얻을 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기와 같이 하나의 시트에서 각기 다른 물질을 포함하는 구분된 영역을 포함하는 경우에는 각각의 물질 종류에 따라 소결되면서 좌우 수축에 대한 조절이 가능하여 소결 수축 조절이 가능한 이점이 있다.
본 명세서의 또 하나의 일 실시상태는
(A) 상기 연료극 지지체를 제조하는 단계;
(B) 상기 연료극 지지체의 표면에 전해질을 형성하는 단계; 및
(C) 상기 전해질 표면에 공기극 조성물을 도포하여 공기극을 형성하는 단계
를 포함하는 고체 산화물 연료 전지의 제조 방법을 제공한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 전해질을 형성하는 단계는 딥-코팅, 페인팅 등을 포함하는 전형적인 슬러리 코팅법; 테이프 케스팅법; 스크린 인쇄법; 습식 스프레이법; 또는 화학 증착법, 물리 증착법과 같은 진공 증착법을 사용할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 전해질을 형성하는 단계는열처리하여 소결시키는 단계를 포함할 수 있고, 상기 열처리 온도는 800℃ 내지 1,500 ℃ 범위일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 공기극을 형성하는 단계는 조성물은 열처리하여 소결시키는 단계를 포함할 수 있다. 열처리 온도는 800 ℃ 내지 1200 ℃ 범위일 수 있다. 상기 열처리 온도가 800 ℃ 이상인 경우에는 산소 환원 촉매가 무기 산화물과 함께 소결될 수 있으며, 상기 열처리 온도가 1200 ℃ 이하인 경우에는 산소 환원 촉매가 전해질과 반응이 일어나지 않으면서 소결될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 전해질에 공기극을 형성하는 단계는 테이프 케스팅법, 스크린 인쇄법 또는 습식 스프레이법을 사용할 수 있다.
상기 고체 산화물 연료 전지는 당해 기술분야에서 각종 문헌에 공지되어 있는 통상적인 방법을 이용하여 제조할 수 있다. 또한, 상기 고체 산화물 연료 전지는 원통형(tublar) 스택, 평관형(flat tublar) 스택, 평판형(plannar type) 스택 등 다양한 구조에 적용될 수 있다.
또한, 앞서 설명한 바와 같이 본 발명에 따른 연료극 지지체를 포함하는 경우에는 동시 소성시에 발생할 수 있는 휨 현상의 개선도 기대할 수 있으므로, 평판형의 경우 현재 정사각형 또는 원형의 셀들이 개발되고 있으나 좌우 휨 특성 개선이 가능한 셀이라면 직사각형의 특정한 방향을 갖는 셀 개발이 가능하므로 다양한 스택 개발이 가능해질 수 있을 것이다.
도 1에는 고체 산화물 연료 전지용 셀의 단면도를 모식적으로 나타내었으며, 위에서부터 차례로 a) 공기극, b) 전해질, c) 연료극, d) 연료극 지지체 을 나타낸다. 또한, 도 2에는 고체 산화물 연료 전지용 셀의 연료극 지지체의 바닥면을 모식적으로 나타내었다.
도 3에는 본 발명에 따른 서로 상이한 조성을 갖는 2 이상의 패턴들을 포함하는 연료극 지지 시트들 내의 패턴들이 서로 교차되도록 두께 방향으로 적층한 경우의 연료극 지지체의 바닥면을 모식적으로 나타내었다.
이상 첨부된 도면을 참조하여 본 출원의 실시예를 설명하였으나, 본 출원은 상기 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 제조될 수 있으며, 본 출원이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 출원의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예는 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.

Claims (23)

  1. 어느 하나의 면 방향으로 적층되고 서로 상이한 조성을 갖는 2 이상의 패턴들을 포함하는 연료극 지지체.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 패턴들은 각각 상기 연료극 지지체의 상면에서 보았을 때 스트라이프 형태를 갖는 단위를 1개 또는 2개 이상 포함하는 것인 연료극 지지체.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 패턴들 중 적어도 하나는 상기 연료극 지지체의 상면에서 보았을 때 스트라이프 형태를 갖는 단위를 2개 이상 포함하고, 각 단위는 상기 패턴들이 적층된 방향으로의 양측으로 상기 단위와 상이한 조성을 갖는 패턴과 접하여 배치된 것인 연료극 지지체.
  4. 청구항 1에 있어서, 상기 패턴들은 서로 상이한 조성을 갖고 상기 연료극 지지체의 상면에서 보았을 때 스트라이프 형태를 갖는 단위를 포함하는 제1 패턴 및 제2 패턴을 포함하고, 상기 제1 패턴의 단위와 상기 제2 패턴의 단위가 교대로 적층된 것인 연료극 지지체.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 패턴들은 사각기둥 형태를 갖는 단위를 포함하는 것인 연료극 지지체.
  6. 청구항 1에 있어서, 상기 패턴들 각각은 금속, 세라믹 및 서멧 중 적어도 하나를 포함하는 것인 연료극 지지체.
  7. 청구항 1에 있어서, 상기 패턴들은 금속을 포함하는 패턴, 서멧을 포함하는 패턴 및 세라믹을 포함하는 패턴 중 적어도 2개의 패턴들을 포함하는 것인 연료극 지지체.
  8. 청구항 6에 있어서, 상기 금속은 Zr, Ce, Ti, Mg, Al, Si, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Cr, Zn, Mo, Y, Nb, Sn, La, Ta, V 및 Nd로 이루어진 군에서 선택되는 것인 연료극 지지체.
  9. 청구항 6에 있어서, 상기 세라믹은 가돌리늄이 도핑된 세리아(GDC), 가돌리늄이 도핑된 지르코니아(GDZ), 사마륨이 도핑된 세리아(SDC), 사마륨이 도핑된 지르코니아(SDZ), 이트륨이 도핑된 세리아(YDC), 이트륨이 도핑된 지르코니아(YDZ), 이트리아 안정화 지르코니아(YSZ) 및 스칸디아 안정화 지르코니아(ScSZ)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 것인 연료극 지지체.
  10. 청구항 6에 있어서, 상기 세라믹은 다공성 구조인 것인 연료극 지지체.
  11. 청구항 6에 있어서, 상기 서멧은 금속과 세라믹의 복합체인 것인 연료극 지지체.
  12. 청구항 1에 있어서, 상기 연료극 지지체의 전기 전도도는 1000 S/cm 내지 5000 S/cm 범위인 것인 연료극 지지체.
  13. 청구항 1에 있어서, 상기 연료극 지지체의 100 MPa 내지 1000 MPa 범위인 것인 연료극 지지체.
  14. 청구항 1에 있어서, 상기 서로 상이한 조성을 갖는 2개의 패턴을 패턴 1 및 패턴 2라고 할 때, 상기 패턴 1과 패턴 2 간의 면적의 비율이 0.01 내지 1의 범위범위인 것인 연료극 지지체.
  15. 상면에서 보았을 때 스트라이프 형태를 갖는 조성이 상이한 2 이상의 영역을 포함하는 연료극 지지 시트.
  16. 청구항 1에 있어서, 상기 연료극 지지체의 두께는 50 μm 내지 1000 μm 범위인 것인 연료극 지지 시트.
  17. 청구항 15에 있어서, 상기 연료극 지지 시트는 테이프 케스팅법으로 제조되는 것인 연료극 지지 시트.
  18. 청구항 15 내지 17 중 어느 한 항의 연료극 지지 시트가 2개 이상 두께 방향으로 적층된 구조를 갖는 적층체.
  19. 청구항 18에 있어서, 상기 연료극 지지 시트들은 각 시트 내 스트라이프 형태의 길이 방향이 서로 평행하도록 적층되는 것인 적층체.
  20. 청구항 18에 있어서, 상기 연료극 지지 시트들은 인접하는 시트 내 스트라이프 형태의 길이 방향의 각도가 80도 내지 100도를 이루도록 교차되어 적층되는 것인 적층체.
  21. 공기극;
    청구항 1 내지 14 중 어느 한 항의 연료극 지지체를 포함하는 연료극; 및
    상기 공기극 및 상기 연료극 사이에 구비된 전해질을 포함하는 고체 산화물 연료 전지.
  22. (a) 상면에서 보았을 때 스트라이프 형태를 갖는 조성이 상이한 2 이상의 영역을 포함하는 연료극 지지 시트를 테이프 케스팅법으로 제조하는 제1 단계;
    (b) 상기 (a) 단계를 통해 형성된 연료극 지지 시트를 두께 방향으로적층하는 제2 단계
    를 포함하는 연료극 지지체의 제조 방법.
  23. (A) 청구항 22의 연료극 지지체를 제조하는 단계;
    (B) 상기 연료극 지지체의 표면에 전해질을 형성하는 단계; 및
    (C) 상기 전해질 표면에 공기극 조성물을 도포하여 공기극을 형성하는 단계
    를 포함하는 고체 산화물 연료 전지의 제조 방법.
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