KR20150105446A - 무연 솔더 합금 - Google Patents

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Abstract

본원은, 4-12 중량%의 아연(Zn); 0.5-4 중량%의 비스무트(Bi); 0.5-5 중량%의 인듐(In); 0.005-0.5 중량%의 인(P); 0.001-0.5 중량%의 지르코늄(Zr); 0-0.1 중량%의 이트륨(Y), 0-0.2 중량%의 게르마늄(Ge), 0-0.05 중량%의 마그네슘(Mg), 0-0.02 중량%의 붕소(B), 0-0.05 중량%의 알루미늄(Al), 0-0.2 중량%의 니켈(Ni) 및 0-0.3 중량%의 은(Ag)으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나; 및 잔부의 주석(Sn);을 포함하는 무연 솔더 합금을 제공한다.

Description

무연 솔더 합금{Pb-FREE SOLDER ALLOY}
본원의 구현예들은 일반적으로 솔더링(soldering) 분야, 더욱 구체적으로, 무연 솔더 합금(Pb-free solder alloy) 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
전자 산업에서, 183 ℃의 녹는점을 갖는 Sn-Pb 공융(eutectic) 합금이 보통 주 솔더링 재료로서 적용되는데, 이는 전자 부품들의 조립에 있어서 중요한 역할을 한다. 그러나, Pb와 Pb 화합물은 모두 유해하여 환경을 오염시킬 수 있고, 사용자들의 건강을 해칠 수 있다.
Sn-Ag-Cu 합금은 또한 솔더링 재료로서 적용된다. 불량한 젖음성 성능(wetting performance), 큰 부피, 불균일한 분포 및 불량한 안정성의 단점들 외에도, 상기 Sn-Ag-Cu 합금은 221 ℃의 높은 녹는점을 가져 관련된 생산 장치들이 변경될 필요가 있다. 그러므로, Sn-Ag-Cu 합금의 제조 단가가 증가되었다. 또한, 전자 부품들의 조립 과정에서 Sn-Ag-Cu 합금의 높은 녹는점으로 인하여, Sn-Ag-Cu 합금 공정에 의해 요구되는 가장 높은 온도는 Sn-Pb 공정에 의해 요구되는 것보다 약 40-50 ℃가 높다. 이러한 조건에서, 조립 시간은 더 길어지고, 조립 공정의 에너지 소모는 25 %까지 증가되었다. 더구나, 더 많은 CO2가 조립 공정 중에 생산되어 온실 효과의 주 원인이 되고 환경에 좋지 않다. 그러므로, 상기 언급된 문제들이 해결될 수 있는 솔더링 합금을 제공하는 것이 필요하다.
본원의 구현예들은 선행 문헌들에 존재하는 적어도 하나의 문제들을 적어도 어느 정도까지 해결하거나, 소비자에게 유용한 상업적 선택을 제공하고자 한다.
본원의 일 양태의 구현예들은 무연 솔더 합금을 제공한다. 상기 무연 솔더 합금은 4-12 중량%의 아연(Zn); 0.5-4 중량%의 비스무트(Bi); 0.5-5 중량%의 인듐(In); 0.005-0.5 중량%의 인(P); 0.001-0.5 중량%의 지르코늄(Zr); 0-0.1 중량%의 이트륨(Y), 0-0.2 중량%의 게르마늄(Ge), 0-0.05 중량%의 마그네슘(Mg), 0-0.02 중량%의 붕소(B), 0-0.05 중량%의 알루미늄(Al), 0-0.2 중량%의 니켈(Ni) 및 0-0.3 중량%의 은(Ag)으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나; 및 잔부의 주석(Sn);을 함유할 수 있다.
본원의 구현예들에 따른 무연 솔더 합금은 낮은 녹는점 및 높은 안정성을 모두 가질 수 있다. 인(P) 및 지르코늄(Zr)의 존재하에서, 무연 솔더 합금의 녹는점은, 예를 들어, Sn-Pb 공융 합금의 녹는점, 즉, 183 ℃에 가까운 온도로 줄어들 수 있다. 또한, 지르코늄(Zr)의 존재는 무연 솔더 합금의 결정 구조를 개선하는 것을 촉진할 수 있고, 무연 솔더 합금의 부피가 큰 수지상 결정 구조(dendritic crystalline structures)는 줄어들 수 있다. 그러므로, 무연 솔더 합금의 결정립계(grain boundary)의 강도(intensity) 및 인성(toughness)은 강화될 수 있고, 무연 솔더 합금의 σ0 .2는 또한 증가될 수 있다. 이러한 방식으로, 응력 집중(stress concentration) 및 변형(deformation)은 감소될 수 있거나 심지어 회피될 수도 있다. 그러므로, 무연 솔더 합금에서 균열은 확산되기 어려울 수 있으며, 무연 솔더 합금의 솔더링 성능은 개선될 수 있다. 나아가, 본원의 구현예들에 따른 무연 솔더 합금은 안정성을 개선시킬 수 있다.
0-0.1 중량%의 이트륨, 0-0.2 중량%의 게르마늄, 0-0.05 중량%의 마그네슘, 0-0.02 중량%의 비스무트, 0-0.05 중량%의 알루미늄, 0-0.2 중량%의 니켈 및 0-0.3 중량%의 은으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 원소의 존재 하에서, 무연 솔더 합금의 결정립계는 변경될 수 있고, 따라서, 무연 솔더 합금의 안정성은 더욱 개선될 수 있는데, 예를 들어, 무연 솔더 합금은 향상된 내열성 및 내습성을 가질 수 있다. 무연 솔더 합금은 더 작은 젖음각(wetting angle, θ)을 가질 수 있는데, 다시 말해서, 상기 무연 솔더 합금은 솔더링 부 상에서 우수한 젖음성을 갖는다. 또한, 무연 솔더 합금의 내산화성이 개선될 수 있다. 그러므로, 무연 솔더 합금 상에 산화 필름을 형성하는 것이 용이하여 무연 솔더 합금이 손상되는 것으로부터 보호할 수 있다. 상기 필름은 용매를 이용하여 솔더링 공정 중에 제거될 수 있다. 이러한 방식으로, 상기 무연 솔더 합금은 더 균일한 구조 및 더 작은 결함을 가질 수 있고, 상기 무연 솔더 합금을 사용함으로써 더 향상된 접착력이 형성될 수 있다. 그러므로, 본원의 구현예들에 따른 무연 솔더 합금의 솔더링 성능은 더욱 향상될 수 있다.
본원의 구현예들에 따른 무연 솔더 합금은 막대, 와이어, 분말, 페이스트(paste) 등의 다양한 형태로 처리될 수 있다. 그러므로, 무연 솔더 합금은 다양한 솔더링 공정에서 적용될 수 있고, 무연 솔더 합금을 사용함으로써 솔더링 공정에서 다양한 요구 사항들이 충족될 수 있다.
본원의 구현예들의 다른 양태 및 이점들은 하기 기재에 기술되거나, 하기 기재로부터 일부 분명해지거나, 본원의 구현예들의 실시로부터 학습되어질 수 있을 것이다.
본원의 구현예들에 대하여 구체적으로 언급한다. 도면과 관련하여 본원에 기술된 구현예들은 설명적이고, 예시적이며, 일반적으로 본원을 이해하기 위하여 사용된다. 구현예들은 본원을 제한하는 것으로 해석될 수 없다. 동일 또는 유사한 구성요소들 및 동일 또는 유사한 기능을 갖는 구성요소들은 본 명세서를 통하여 유사한 참조 번호로 표현되었다.
본 명세서 및 이후의 청구항들을 위하여, 달리 구체화되지 않는 한, 수치 범위의 정의는 항상 극단의 값을 포함한다.
본원의 중량 함량(중량%)를 참조할 때, 중량 함량은 항상 무연 솔더 합금 전체 중량에 기초한 것일 수 있음을 유의하여야 한다.
본원의 일 양태의 구현예들은 납이 없는(무연) 솔더 합금을 제공한다. 상기 무연 솔더 합금은 4-12 중량%의 아연(Zn); 0.5-4 중량%의 비스무트(Bi); 0.5-5 중량%의 인듐(In); 0.005-0.5 중량%의 인(P); 0.001-0.5 중량%의 지르코늄(Zr); 0-0.1 중량%의 이트륨(Y), 0-0.2 중량%의 게르마늄(Ge), 0-0.05 중량%의 마그네슘(Mg), 0-0.02 중량%의 붕소(B), 0-0.05 중량%의 알루미늄(Al), 0-0.2 중량%의 니켈(Ni) 및 0-0.3 중량%의 은(Ag)으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나; 및 잔부의 주석(Sn);을 함유할 수 있다.
본원의 구현예들에 따른 무연 솔더 합금은 낮은 녹는점 및 높은 안정성 모두를 가질 수 있다. 본원의 발명자들은 P 및 Zr의 존재하에서, 무연 솔더 합금의 녹는점이, 예를 들어, Sn-Pb 용융 합금의 녹는점, 즉, 183 ℃에 가까운 온도로 낮아질 수 있다는 것을 발견하였다.
본원의 발명자들은 또한 Zr의 존재하에서 무연 솔더 합금의 안정성이 향상될 수 있고, 무연 솔더 합금의 솔더링 성능이 개선될 수 있음을 발견하였다. 한편으로는, Zr 원자는 큰 원자 반지름으로 인하여 무연 솔더 합금의 결정립계 상에 부착될 수 있다. 다른 한편으로는, Zr 원자는 결정립계 상에 ZrN의 재료 지점(material point)을 생성할 수 있는데, 이는 무연 솔더 합금을 통하여 균열이 확산되는 것을 방지할 수 있다. 또한, ZrN는 수소(H)를 위한 덫(well)으로 작용할 수 있기 때문에, 무연 솔더 합금의 결정 구조를 개선시키는 것을 촉진할 수 있고, 무연 솔더 함금에서 부피가 큰 수지상 결정 구조가 줄어들 수 있다. 그러므로, 무연 솔더 합금의 결정립계의 강도 및 인성은 강화될 수 있고, 무연 솔더 합금의 σ0 .2는 또한 증가할 수 있다. 이러한 방식으로, 응력 집중 및 변형은 줄어들 수 있거나 심지어 회피되어 질 수 있다. 그러므로, 무연 솔더 합금에서 균열은 확산되기 어려울 수 있으며, 무연 솔더 합금의 솔더링 성능은 향상될 수 있다.
나아가, Zr은 산소(O)와 강한 접합력을 갖기 때문에, ZrO의 재료 지점은 무연 솔더 합금의 표면 상에 형성될 수 있다. P 화합물은 또한 무연 솔더 합금의 표면 상에 형성될 수 있다. ZrO의 재료 지점 및 무연 솔더 합금의 표면 상에 형성된 P 화합물과 함께, 무연 솔더 합금 상의 결정들은 정제된 지름들(refined diameter)을 가질 수 있다. 또한, ZrO의 재료 지점 및 P 화합물은 무연 솔더 합금이 손상되는 것을 방지하여 무연 솔더 합금의 내마모성 및 내부식성이 향상될 수 있다.
본원의 구현예들에 따른 무연 솔더 합금은 안정성 및 솔더링 성능을 더욱 향상시킬 수 있는데, 예를 들어, 감축된 젖음각 및 향상된 내균열성을 가질 수 있다. 본원의 발명자들은 0-0.1 중량%의 이트륨(Y), 0-0.2 중량%의 게르마늄(Ge), 0-0.05 중량%의 마그네슘(Mg), 0-0.02 중량%의 붕소(B), 0-0.05 중량%의 알루미늄(Al), 0-0.2 중량%의 니켈(Ni) 및 0-0.3 중량%의 은(Ag)으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 원소가 무연 솔더 합금에서 Zr 및 P와 상호 작용할 수 있다는 것을 발견하였다.
일 구현예에서, 무연 솔더 합금은 Ge 및 Y를 더 함유할 수 있다. 본원의 발명자들은 Ge 및 Y가 산화되어 무연 솔더 합금의 표면 상에 Ge 화합물 또는 Y 화합물을 형성하고 따라서 솔더링 공정 중 용접 스팟(welding spot)을 보호할 수 있다는 것을 발견하였다. 그러므로, 상기 무연 솔더 합금은 향상된 솔더링 성능을 가질 수 있다.
일 구현예에서, 무연 솔더 합금은 Mg 및 Y를 더 함유할 수 있다. 본원의 발명자들은 Mg, Y 및 Zr이 솔더링 공정 중 산화될 수 있고, 황(S)과 같은 불순물들이 무연 솔더 합금에 고정될 수 있음을 발견하였다. 그러므로, 상기 무연 솔더 합금은 개선된 솔더링 성능을 가질 수 있다.
일 구현예에서, 무연 솔더 합금은 Y, B 및 Mg를 더 함유할 수 있다. 본원의 발명자들은 Y, B, Mg 및 Zr 사이의 상호 작용이 솔더링 스팟(spot)의 강도를 향상시킬 수 있다는 것을 발견하였다. B는 아주 작은 원자 반지름을 갖기 때문에, 무연 솔더 합금의 결정들에 생성된 응력은 완화될 수 있다. 또한, B는 산화되어 무연 솔더 합금의 표면 상에 산화 필름을 형성하고, 따라서, 무연 솔더 합금이 손상받는 것으로부터 보호할 수 있다. 그러므로, 상기 무연 솔더 합금은 향상된 솔더링 성능을 가질 수 있다.
일 구현예에서, 무연 솔더 합금은 Al을 더 함유할 수 있다. 본원의 발명자들은 Al이 또한 무연 솔더 합금의 표면 상에 Al 화합물을 형성하고, 따라서, 무연 솔더 합금을 보호할 수 있다는 것을 발견하였다. Al은 면심 입방 구조를 갖고 등방성(isotropic)이기 때문에, 무연 솔더 합금이 고형화될 때, Al은 분리되어지고, 높은 확산 농도를 갖는 작은 재료 지점의 형태로 무연 솔더 합금에 분포될 수 있다. 상기 작은 재료 지점은 무연 솔더 합금에 대한 내산화성을 제공할 수 있다. 이러한 방식으로, 무연 솔더 합금의 내산화성은 Al의 작은 함량을 사용함으로써 유의하게 향상될 수 있다. 그러므로, 상기 무연 솔더 합금은 향상된 솔더링 성능을 가질 수 있다.
일 구현예에서, 무연 솔더 합금은 Ni 및 Al을 더 함유할 수 있다. 본원의 발명자들은 상기 무연 솔더 합금이 더 나은 안정성 및 강도를 가질 수 있다는 것을 발견하였다. Al 및 Ni은 무연 솔더 합금의 안정성이 향상될 수 있도록 무연 솔더 합금의 표면 상에 나노 스케일 금속간 화합물(nano-scale intermetallic compound)을 형성할 수 있다. 구리(Cu) 기판과 함께 솔더링할 때, Cu 기판 및 무연 솔더 합금 사이의 접착력이 강화될 수 있도록 Cu 화합물이 Cu 기판 및 무연 솔더 합금 사이의 경계면 상에 형성될 수 있다. 그러므로, 상기 무연 솔더 합금은 향상된 솔더링 성능을 가질 수 있다.
일 구현예에서, 무연 솔더 합금은 Ag를 더 함유할 수 있다. Ag가 첨가되는 경우, Cu 기판 및 무연 솔더 합금 사이의 접착력은 더 강화될 수 있다. 그러므로, 상기 무연 솔더 합금은 향상된 솔더링 성능을 가질 수 있다.
본원의 구현예들에 따른 무연 솔더 합금은 다음과 같은 단계를 포함하는 방법에 의하여 제조될 수 있다: 무연 솔더 합금의 상응하는 구성 요소들을 함유하는 재료들이 공급되고, 상기 재료들은 상응하는 구성 요소들의 중량 함량에 따라 공급되고, 상기 재료들은 용융되고 주조되어 무연 솔더 합금을 형성한다.
용융 단계는 전형적인 방법에 의해 수행되어 질 수 있다. 실시예에 의해(이에 의해 제한되지 않음), 상기 용융 단계는 진공 또는 불활성 가스의 존재 하에서 수행될 수 있다. 상기 불활성 가스는 당해 기술 분야에서 통상의 기술자에게 잘 알려진 아르곤과 같은 것이다. 불활성 가스의 존재 하에서, 불순물들(질소 또는 산소와 같은)은 최종 무연 솔더 합금에 개입될 기회가 적을 수 있다. 그러므로, 상기 기재된 방법에 의해 제조된 상기 무연 솔더 합금은 더 나은 솔더링 성능을 가질 수 있다.
본원의 구현예들의 세부 사항들은 하기 실시예들에서 자세히 설명되어질 수 있다.
실시예 1
표 1에 나타난 조성물을 갖는 무연 솔더 합금 E1은 다음과 같은 단계에 의해 제조되었다: 상기 확인된 조성물을 갖는 제1 혼합물이 제공되었고, 상기 제1 혼합물은 용융되고 주조되었다.
실시예 2
표 1에 나타난 조성물을 갖는 무연 솔더 합금 E2는 다음과 같은 단계에 의해 제조되었다: 상기 확인된 조성물을 갖는 제2 혼합물이 제공되었고, 상기 제2 혼합물은 용융되고 주조되었다.
실시예 3
표 1에 나타난 조성물을 갖는 무연 솔더 합금 E3는 다음과 같은 단계에 의해 제조되었다: 상기 확인된 조성물을 갖는 제3 혼합물이 제공되었고, 상기 제3 혼합물은 용융되고 주조되었다.
실시예 4
표 1에 나타난 조성물을 갖는 무연 솔더 합금 E4는 다음과 같은 단계에 의해 제조되었다: 상기 확인된 조성물을 갖는 제4 혼합물이 제공되었고, 상기 제4 혼합물은 용융되고 주조되었다.
실시예 5
표 1에 나타난 조성물을 갖는 무연 솔더 합금 E5는 다음과 같은 단계에 의해 제조되었다: 상기 확인된 조성물을 갖는 제5 혼합물이 제공되었고, 상기 제5 혼합물은 용융되고 주조되었다.
실시예 6
표 1에 나타난 조성물을 갖는 무연 솔더 합금 E6는 다음과 같은 단계에 의해 제조되었다: 상기 확인된 조성물을 갖는 제6 혼합물이 제공되었고, 상기 제6 혼합물은 용융되고 주조되었다.
실시예 7
표 1에 나타난 조성물을 갖는 무연 솔더 합금 E7은 다음과 같은 단계에 의해 제조되었다: 상기 확인된 조성물을 갖는 제7 혼합물이 제공되었고, 상기 제7 혼합물은 용융되고 주조되었다.
실시예 8
표 1에 나타난 조성물을 갖는 무연 솔더 합금 E8은 다음과 같은 단계에 의해 제조되었다: 상기 확인된 조성물을 갖는 제8 혼합물이 제공되었고, 상기 제8 혼합물은 용융되고 주조되었다.
실시예 9
표 1에 나타난 조성물을 갖는 무연 솔더 합금 E9은 다음과 같은 단계에 의해 제조되었다: 상기 확인된 조성물을 갖는 제9 혼합물이 제공되었고, 상기 제9 혼합물은 용융되고 주조되었다.
실시예 10
표 1에 나타난 조성물을 갖는 무연 솔더 합금 E10은 다음과 같은 단계에 의해 제조되었다: 상기 확인된 조성물을 갖는 제10 혼합물이 제공되었고, 상기 제10 혼합물은 용융되고 주조되었다.
비교예 1
표 1에 나타난 조성물을 갖는 무연 솔더 합금 CE1이 제공되었다.
비교예 2
표 1에 나타난 조성물을 갖는 무연 솔더 합금 CE2가 제공되었다.
평가
젖음각
E1-E10 및 CE1-CE2의 무연 솔더 합금에 대해 젖음성 테스트를 수행하였다. 상기 무연 솔더 합금들의 젖음각(θ)을 표 2에 나타내었다.
안정성
E1-E10 및 CE1-CE2의 무연 솔더 합금 각각을 85 ℃의 온도 및 85 % RH 하에서 2000 시간동안 가열하였다. E1-E10 및 CE1-CE2의 무연 솔더 합금 각각의 솔더링 스팟의 표면 상에 균열 길이(Crack length)가 기록되었다. 상기 결과들을 표 2에 나타내었다.
녹는점
무연 솔더 합금 E1, E6, E8 및 E9의 녹는점들이 평가되었다. 상기 결과들은 각각 196 ℃, 192 ℃, 192 ℃ 및 190.5 ℃이다.
　 Zn
(중량%)		 Bi
(중량%)		 In
(중량%)		 P
(중량%)		 Zr
(중량%)		 B
(중량%)		 Mg
(중량%)		 Y
(중량%)		 Ni
(중량%)		 Al
(중량%)		 Ge
(중량%)		 Ag
(중량%)		 Sn
(중량%)
E1 10 2.5 1.5 0.5 0.001 / / / / / / / 잔부
E2 12 0.5 5 0.21 0.1 0.02 / / / / / / 잔부
E3 8 4 0.5 0.1 0.25 / 0.02 / / / / / 잔부
E4 4 3 2.5 0.005 0.5 / 0.05 0.01 / / / / 잔부
E5 7.6 2 1.5 0.06 0.16 / / / 0.05 0.05 / / 잔부
E6 8.25 1.43 1.2 0.3 0.16 / / 0.1 / / / / 잔부
E7 8.21 1.5 1.5 0.048 0.2 / / / / / 0.2 / 잔부
E8 7.7 1.4 1.5 0.5 0.2 / / / 0.2 / 0.01 / 잔부
E9 7.6 2.4 1.2 0.05 0.16 / / / 0.05 0.015 / / 잔부
E10 7.8 2.4 1.3 0.04 0.16 / / / 0.02 0.002 / 0.3 잔부
CE1 8 3 / / / / / / / / / / 잔부
CE2 9.1 2.5 1.5 0.015 / / / / / / / / 잔부
　 θ (°) 균열 길이 (㎛)
E1 32 174
E2 37.5 185
E3 37 190
E4 35.8 110
E5 36 125
E6 41 163
E7 34.6 127
E8 39 137
E9 37 166
E10 39 220
CE1 50 380
CE2 250
상기 표 1 및 표 2에 나타난 바와 같이, 본원의 실시예들에 따른 무연 솔더 합금은 더 작은 젖음각 및 더 작은 균열 길이를 모두 갖는다. 그러므로, 본원의 실시예들에 따른 무연 솔더 합금은 더 나은 안정성 및 솔더링 성능을 가질 수 있다고 결론내릴 수 있다.
본 명세서를 통하여 "일 구현예", "어떤 구현예들", "하나의 구현예", "다른 실시예", "일 실시예", "구체적인 실시예", 또는 "어떤 실시예들"을 언급하는 것은, 특정한 특징, 구조, 재료, 또는 상기 구현예 또는 실시예와 관련하여 기재된 특성이 본원의 적어도 일 구현예 또는 실시예에 포함되어 있다는 것을 의미한다. 따라서, 본 명세서의 다양한 곳에서 "일부 구현예들에서", "하나의 구현예에서", "다른 실시예에서", "일 실시예에서", "구체적인 실시예에서", 또는 "어떤 실시예들에서"와 같은 문구가 나타나는 것은 반드시 본원의 동일한 구현예 또는 실시예를 가리키는 것은 아니다. 나아가, 특정한 특징들, 구조들, 재료들, 또는 특성들은 하나 이상의 구현예들 또는 실시예들에서 적절한 방법으로 조합될 수 있다.
비록 설명적인 구현예들이 나타나고 기재되어 있더라도, 상기 구현예들은 본원을 제한하기 위하여 해석될 수 없고, 본원의 목적, 원리 및 영역을 떠나지 않는다면 구현예들은 변형되고, 대체되고, 수정될 수 있다는 것이 당해 기술 분야의 통상의 기술자에 의해 인식될 수 있을 것이다.

Claims (1)

  1. 4-12 중량%의 아연(Zn);
    0.5-4 중량%의 비스무트(Bi);
    0.5-5 중량%의 인듐(In);
    0.005-0.5 중량%의 인(P);
    0.001-0.5 중량%의 지르코늄(Zr);
    0-0.1 중량%의 이트륨(Y), 0-0.2 중량%의 게르마늄(Ge), 0-0.05 중량%의 마그네슘(Mg), 0-0.02 중량%의 붕소(B), 0-0.05 중량%의 알루미늄(Al), 0-0.2 중량%의 니켈(Ni) 및 0-0.3 중량%의 은(Ag)으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나; 및
    잔부의 주석(Sn);을 포함하는 무연 솔더 합금(Pb-free solder alloy).
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