KR20150090109A - 조합된 연료 처리 장비와 연료 전지 장치를 포함하는 연료 전지 시스템 - Google Patents

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KR20150090109A
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Abstract

본 발명은 연료 처리 장비를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것으로, 상기 장비는 (a) 내황 연료 처리(SRFP) 장치, (b) 스팀 개질(STR) 장치, (c) 황 제거/수소 풍부화(SR-HE) 장치, (d) 수소-탈황(HDS) 장치 및 임의로 (e) 수소 정제(HYP) 장치, 및 저/중간 온도 또는 고온 연료 전지 장치 중 어느 하나를 포함한다. 수소 정제(HYP) 장치(e)는 연료 전지가 저/중간 온도 연료 전지일때 가장 유익하게 작동한다. 연료 전지 시스템에 두 개의 상이한 연료 처리 장치를 조합하는 것은 황-함유 연료를 처리할 때의 어려움을 보다 효과적으로 처리하는 것을 가능하게 만든다.

Description

조합된 연료 처리 장비와 연료 전지 장치를 포함하는 연료 전지 시스템{FUEL CELL SYSTEM COMPRISING A COMBINED FUEL PROCESSING APPARATUS AND A FUEL CELL UNIT}
본 발명은 조합된 연료 처리 장비와 연료 전지 장치를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 본 발명은 내황 연료 처리 장치를 포함하는 연료 처리 장비, 스팀 개질 장치, 황 제거/수소 풍부화 장치, 수소-탈황 장치 및 임의로 수소 정제 장치, 및 저/중간 온도 또는 고온 연료 전지 장치 중 어느 하나를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것이다. 수소 정제 장치는 연료 전지가 저/중간 온도 연료 전지일 때 가장 유익하다.
연료 전지 시스템에서 황-함유 연료(특별히 액체 로지스틱 연료(liquid logistic fuel))를 취급하는 것은 연료 전지 시스템 개발을 위해서는 쉬운 작업이 아니다. 연료 전지에 대해 적당한 공급 가스로 탄화수소 연료를 전환시킬 수 있는 연료 처리 장치는 두 개의 주요 범주로 나누어질 수 있다.
첫 번째 범주에 속하는 연료 처리기는 황에 대해 높은 내성을 가진다. 그러나, 이 연료 처리기는 통상적으로 산화제의 존재 하에 고온에서 작동한다. 이런 작동방식의 결과로서, 연료 부분은 연료 전지 시스템에서 전기를 생성하기 위해 활용되는 대신 문자 그대로 연소되고 만다. 촉매 부분 산화(CPO) 처리기, 부분 산화 처리기 및 플라즈마 연료 처리기가 이 범주의 실례이다.
두 번째 범주에 속하는 연료 처리기는 황에 대해 낮은 내성을 가진다(또는 내성이 전혀 없다). 그러나, 시스템에 공급되는 모든 연료는 잠재적으로 연료 전지에서 활용될 수 있고, 그로써 최대 시스템 효율이 얻어질 수 있다. 통상적으로 스팀의 존재하에 저온에서 작동하는 스팀 개질기 및 예비-개질기가 이 범주의 실례이다.
본 발명은 황 연료를 처리하는 데 따르는 어려움을 보다 효율적으로 다루기 위하여 연료 전지 시스템에 두 가지의 상이한 연료 처리 장치를 조합하는 아이디어를 토대로 한다. 보다 구체적으로, 연료 전지 시스템에서 황에 대해 매우 내성이지만 다소 덜 효과적인 보조 연료 처리 장치는 주 연료 처리 장치와 조합된다. 상기 주 연료 처리 장치는 황의 존재 하에 취약할 수 있지만, 여전히 연료 전지 시스템에서 매우 효과적이다.
그러므로 본 발명은 연료 처리 장비를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것이고, 상기 장비는
(a) 내황 연료 처리(SRFP) 장치,
(b) 스팀 개질(STR) 장치,
(c) 황 제거/수소 풍부화(SR-HE) 장치,
(d) 수소-탈황(HDS) 장치 및 임의로
(e) 수소 정제(HYP) 장치, 및
저/중간 온도 또는 고온 연료 전지 장치 중 어느 하나를 포함하며, 수소 정제(HYP) 장치(e)는 연료 전지가 저/중간 온도 연료 전지일 때 가장 유익하다.
다양한 연료 전지 시스템이 선행 기술로부터 알려져 있다. US 2004/0131912 A1에는 수소-희박 양극 배기 가스가 수소 풍부화 장치, 예컨대 압력 스윙 흡착(PSA) 장치에서 풍부해지는 방법이 기술되어 있다. 풍부해진 가스는 그런 다음 두 개의 양극 구획 유형을 포함하는 연료 전지로 재순환된다. 첫 번째 것은 탄소 침전(carbon deposition)에 대해 내성이지만 직접적인 수소 산화에 대해서는 여전히 활성이고 재순환된 수소-풍부 가스와 혼합된 탄화수소 연료를 받아들인다. 수소는 이 구획에서 소모되어 전기를 생성한다. 그 결과 스팀이 생성된다. 생성된 스팀은 스팀 개질에 대해 활성인 두 번째 양극 구획에서 사용되어 추가의 산소 및 그에 따라 전기를 생성한다. 그 용도는 주로 전지 및 스택 레이아웃에 집중된다. 그것은 연료 전지로부터의 미사용 수소를, 그것을 풍부하게 하여 연료 전지로 재순환시킴으로써 활용하려고 노력한다. 그러나 본 발명의 근간인 아이디어의 주된 초점인 황 연료를 다루려는 의도는 없었다. 나아가 그것은 음극 부분의 순수한 산소를 사용하는 연료 전지의 음극으로부터의 미사용 산소를 활용하는 방법을 설명한다. 음극으로부터의 배출 가스는 부분 산화 장치에서 합성가스를 생성하기 위해 사용된다.
US 2005/0081444 A1은 촉매 부분 산화(CPO) 디자인 및 그것의 열 통합에 의한 성능의 개선에 집중한다. 그 출원은 시스템 디자인 및 시스템 배열 문제에는 거의 손을 대지 않았다. 나아가 출원의 어떤 부분도 어떠한 황함유 연료 문제에 대해서는 언급이 없다.
US 2005/0164051 A1은 고온 연료전지 시스템 및 그것의 작동 방법에 관한 것이다. 그 출원은 가스를 수소로 풍부하게 하고 그것을 탈황 장치에 공급하는 개념을 설명한다. 그러나 이 목적에 대해 수소 공급원은 수소-함유 가스를 생성하기 위하여 보조 CPO 장치가 사용되는 본 발명의 시스템과는 다르다. 이에 반하여, 상기 미국 출원에서는 열을 생성하기 위해 연소 장치가 사용되고, 그 열은 개질기에 전달된다. 결국 수소-함유 가스는 개질기에서 생성된다. 대체로 상기 미국 출원은 2개의 연료 처리(개질) 장치를 나란히 활용하는 것에 대해서는 언급이 없다.
US 2007/0122339에는 하이브리드 컨벤션 연료 개질을 통해 수소를 생성하는 새로운 방법이 설명된다. 개질 장치에는 높고 낮은 온도 쉬프트 장치 및 스팀을 수소와 산소로 나누는 전기분해 장치가 이어지고, 그로써 생성된 산소의 작은 분획은 저온 쉬프트의 아래쪽에 있는 우선 산화 장치에서 사용되며, 그로써 잔류하는 일산화탄소는 이산화탄소로 전환된다. 그 결과의 이산화탄소, 물 및 수소의 가스 혼합물은 최종 생성물로서 수소를 분리하기 위하여 처리된다. 이 시스템은 그 자체로 수소-탈황 장치에 필요한 수소를 제공하기 위한 수소 가스 생성 장치로서 사용될 수 있다. 그러나, 경제적인 이유로 이것은 연료 전지에 대한 매력적인 해결책이 아닌 제한적이다.
가장 적절한 선행 기술은 US 2008/0102328 A1으로부터 드러나는데, 그것은 연료 전지 배열을 위한 연료 처리기 및 상기 연료 처리기의 작동 방법을 설명한다. 이 미국 출원에 따른 연료 처리기는 "안전 가스"(합성 가스, 산소-고갈 가스 및 스팀의 조합)를 첫 번째 작동 방식으로 연료 전지 배열에 공급하고, 합성 가스를 두 번째 작동 방식으로 연료 전지 배열에 공급하며 세 번째 작동 방식으로 수소를 연료 전지 배열에 공급할 수 있다. 첫 번째 방식은 연료 전지 배열의 시동 및 정지 상태이고, 두 번째 방식은 연료 전지 배열의 핫 아이들(hot idle) 및/또는 부분 로드 상태이며, 세 번째 방식은 연료 전지 배열의 정상 상태이다. 연료 처리기는 산소-고갈 공기와 스팀을 첫 번째 작동 방식으로 사전-개질기에 공급하기 위한 필수 연소기를 포함한다. 상기 첫 번째 작동 방식은 탄화수소 연료를 탈황하는 단계, 그 탈황된 탄화수소 연료에 대해 촉매 부분 산화(CPO)를 수행하여 합성 가스를 생성하는 단계, 탈황된 탄화수소 연료를 연소시켜서 산소-고갈 가스를 제조하는 단계 및 합성 가스를 산소-고갈 가스와 혼합하여 안전 가스를 제조하는 단계를 포함한다. 본 발명에 따르는 연료 처리 장비는 연소기를 필요로 하지 않는다.
US 2008/0102328 A1의 특허청구범위는 보다 넓은 데 반해, 상기 출원의 시스템 레이아웃은 특별히 천연 가스를 기저로 한 연료 전지 시스템에만 적용될 수 있다. 이런 사실은 분명하게 실시예에 의해 반영된다. 이것과는 대조적으로, 본 발명은 특히 액체 연료, 예컨대 로지스틱 연료, 디젤, 초-저황 디젤(ULSD) 또는 액화 석유 가스(LPG)에 적용할 수 있다. 실제로 본 발명은 어떠한 황-함유 액체 연료를 취급하는 것이 목적이다.
상기 US 2008/0102328 A1에 따르는 연료 전지 배열의 시동 및 정지 상태 중에 합성가스와 연소된 연료의 혼합물은 시스템 부재들을 예열하기 위해 사용되는 한편, 발명에 따르는 연료 전지 시스템에서는 황 제거/수소 풍부화(SR-HE) 장치 또는 수소 정제(HYP) 장치로부터의 유출 가스가 사용된다.
연료 처리 장비 및 연료 전지 장치로 이루어진 본 발명의 다음의 연료 전지 시스템은 도면을 참조로 보다 상세하게 설명될 것이다.
도 1은 고온 연료 전지 시스템을 도시하는데, 연료 전지 장치는 단일 고체 산화물 연료 전지(SOFC), SOFC 스택 또는 모듈 또는 많은 스택의 그룹이다.
도 2는 저/중간 온도 연료 전지 시스템을 도시한다.
도 3은 실시예에서 설명된 발명의 연료 전지 시스템의 실례를 도시한다.
발명에 따르는 연료 전지 시스템은 연료 처리 장비를 포함하고, 상기 장비는
(a) 내황 연료 처리(SRFP) 장치(1),
(b) 스팀 개질(STR) 장치(2),
(c) 황 제거/수소 풍부화(SR-HE) 장치(3),
(d) 수소-탈황(HDS) 장치(4) 및 임의로
(e) 수소 정제(HYP) 장치(5),
및 저/중간 온도 또는 고온 연료 전지 장치 중 어느 하나를 포함하며, 수소 정제(HYP) 장치(e)는 연료 전지가 저/중간 온도 연료 전지일때 가장 유익하다.
이미 언급된 것과 같이, 본 발명은 황-함유 연료를 처리할 때 만나게 되는 어려움들을 보다 효과적으로 처리하기 위해 연료 전지 시스템에 두 개의 상이한 연료 처리 장치를 조합한다는 개념을 기초로 한다. 보다 구체적으로, 황에 대해서는 고도로 내성이지만 연료 전지시스템에서는 다소 덜 효과적인 보조 연료 처리 장치(1)는 주 연료 처리 장치(4)와 조합된다. 상기 주 연료 처리 장치는 황의 존재 하에 취약할 수 있지만, 연료 전지 시스템에서는 여전히 매우 효과적이다.
상기에서 언급된 것과 같이, 내황 연료 처리 장치(1)는 수소-탈황(HDS) 장치(4) 및 아마도 또한 시스템의 시동 및 정지를 위해 충분한 수소를 생성하기 위해 필요한 보조 장치이다.
보조 연료 처리 장치에 대한 주 연료 처리 장치의 상대적인 크기는 시스템 효율의 관점에서 유익을 얻기 위해서는 상당히 크다.
황-함유 연료의 작은 부분이 보조 연료 장치(1)에 공급되어 합성가스가 생성된다. 생성 가스는 추가로 황 제거 및 수소 풍부화 장치(3)에서 처리되어 수소-풍부화 스트림이 생성된다. 탄소 종을 제거하기 위한 압력 스윙 흡착(PSA), 화학적 흡수 또는 워터 가스 쉬프트 장치와 조합된 흡착은 합성가스 생성을 위한 수소 풍부화 공정의 실례들이다. 종래의 황 화학흡착제, 예컨대 산화 아연은 황 종, 주로 황화수소의 제거를 위해 사용될 수 있다.
수소-탈황(HDS) 장치(4)는 바람직하게는 황 수소화 부품과 수소화된 황의 제거를 위한 부품을 포함하는 대기압에 가까운 또는 고압 수소-탈황 장치(5 내지 60 바, 바람직하게는 20 내지 40바에서 작동함) 중 어느 하나이다. 수소-탈황(HDS) 장치는 또한 대기압과 고압 사이의 압력에서 작동하는 장치일 수 있다.
황-유리, 수소-풍부화 및 임의로 건조된 가스는 주 연료 세정, 보다 구체적으로는 종래의 수소-탈황 기법을 사용한 황 세정에 사용된다. 그런 다음 깨끗한 연료가 고도로 효과적인 연료 처리 장치, 예컨대 스팀 사전-개질기에서 연료 전지 공급 가스로 전환될 수 있다.
이 구체예의 주된 장점은 황함유 연료를 사용할 때조차도 연료 전지 시스템의 고도의 효율성이다. 분명이 덜 중요하지 않은 건 아니지만 여전히 다른 장점은 고온 수소-풍부화 가스의 활용성으로 인한 시스템 시동, 대기, 응급 정지 및 정지의 용이함이다.
본 발명은 다음의 비-제한적인 실시예로 한층 더 예시된다.
실시예
이 실시예는 본 발명에 따르는 연료 처리 부품에 대한 전형적인 데이터를 예시한다. 도 3을 참조하면, 시스템의 연료 처리 부품은 다음 장치들을 포함한다:
A: 촉매 부분 산화(CPO) 장치,
B: 저온 쉬프트 장치,
C: 수소-풍부 가스 분리 장치,
D: 수소-탈황(HDS) 장치 및
E: 스팀 사전-개질 장치.
시스템의 스트림은 다음을 함유한다:
스트림 1, 2 및 10: 로지스틱 연료
스트림 3: 공기
스트림 4: CPO 합성가스
스트림 5 및 7: 물
스트림 6: 쉬프트된 합성가스
스트림 8: 퍼지 가스
스트림 9: 수소-풍부 가스
스트림 11: 황-유리 로지스틱 연료
스트림 12: 스팀(또는 양극 재생 가스)
스트림 13: SOFC 연료 가스
시스템에 적용된 데이터는 다음과 같다:
사전-개질에 대한 S/C 비율: 2
CPO에 대한 O/C 비율: 1
쉬프트 스팀/CO: 1.2
CPO 공기 압축기 하중: 2.1 kW
유입 연료 LHV(저위 발열량); 369 kJ/s
시스템 순(net)전력: 200 kW
시스템 순효율: 54.2%
HDS 중의 H2/연료: 50(최대 3000 ppm 까지의 S-함량에 대하여)
장치 A, B, C 및 D를 각각 약 40바의 압력 하에서 작동시킨 한편, 장치 E는 대기압에서 작동시킨다.
로지스틱 연료는 200 정도의 대략적인 분자량을 가진다.
아래의 표 1에 스트림 1 내지 13에 대한 물리적 데이터 및 조성을 요약한다.
Figure pct00001

Claims (11)

  1. 조합된 연료 처리 장비를 포함하는 연료 전지 시스템으로서, 상기 장비는
    (1) 보조 내황 연료 처리(SRFP) 장치(1),
    (2) 주 스팀 개질(STR) 장치(2),
    (3) 황 제거/수소 풍부화(SR-HE) 장치(3),
    (4) 수소-탈황(HDS) 장치(4) 및 임의로
    (5) 수소 정제(HYP) 장치(5),
    및 저/중간 온도 또는 고온 연료 전지 장치 중 어느 하나를 포함하며, 수소 정제(HYP) 장치(5)는 연료 전지 장치가 저/중간 온도 연료 전지 장치일때 가장 유익한 연료 전지 시스템.
  2. 제 1항에 있어서, 연료 전지 장치는 고온 연료 전지(HT-FC) 장치인 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  3. 제 1항에 있어서, 연료 전지 장치는 저/중간 온도(LMT-FC) 장치인 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  4. 제 1항 내지 제 3항 중 어느 한 항에 있어서, SRFP 장치(1)는 촉매 부분 산화(CPO) 개질기, 부분 산화(POX) 개질기, 자열 개질기(ATR) 및 플라즈마 개질기(PREF)로 구성된 군으로부터 선택되는 합성가스 생성기이고, 상기 장치는 시스템에 공급된 연료의 총량의 일부를 수용하며, 그것은 스팀 개질(STR) 장치(2)에서 연료의 심도 탈황에 요구되는 수소를 생성하기에 충분한 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  5. 제 1항 내지 제 3항 중 어느 한 항에 있어서, 내황 연료 처리(SRFP) 장치(1), 스팀 개질(STR) 장치(2) 및 수소-탈황(HDS) 장치(4)는 모두 효과적인 HDS 기능을 위해 상승된 압력에서 작동되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  6. 제 1항 내지 제 3항 중 어느 한 항에 있어서, 황 제거/수소 풍부화(SR-HE) 장치(3)는 액체 연료의 효과적인 심도 탈황을 위해 수소-풍부화된 스트림을 분리하기 위해 사용되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  7. 제 1항 내지 제 6항 중 어느 한 항에 있어서, 연료는 액체 탄화수소 컷, 예컨대 로지스틱 연료, 디젤, 초-저황 디젤(ULSD) 또는 액화 석유 가스(LPG)인 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  8. 제 1항 내지 제 7항 중 어느 한 항에 있어서, 수소-탈황(HDS)장치(4)는 대기압에 가까운 수소-탈황 장치인 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  9. 제 1항 내지 제 7항 중 어느 한 항에 있어서, 수소-탈황(HDS) 장치(4)는 황 수소화 부품 및 수소화된 황의 제거를 위한 부품을 포함하는, 고압 수소-탈황 장치(5 내지 60바, 바람직하게는 20 내지 40바의 압력에서 작동함)인 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  10. 시스템 시동 및 정지 방법으로서, 황 제거/수소 풍부화(SR-HE) 장치(3) 또는 수소 정제(HYP) 장치(5)로부터의 출구 가스가 시스템 구성요소들의 예열을 위해 사용되는 시스템 시동 및 정지 방법.
  11. 제 10항에 있어서, 촉매 부분 산화(CPO) 개질기 또는 황 제거(SR) 장치의 상대적인 크기 또는 하중은 CPO 개질기가 시스템 작동 또는 시스템의 시동/정지 중에 수소-탈황(HDS) 장치에 적절하게 충분한 수소를 공급하도록 계산되는 것을 특징으로 하는 방법.
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