KR20150055578A - Light emitting element, light emitting device and those manufacturing methods - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은, 형광체 재료(螢光體 材料)를 사용한 발광소자(發光素子), 발광장치(發光裝置) 및 그들의 제조방법에 관한 것이다.
BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a light emitting device using a phosphor material (a fluorescent material), a light emitting device, and a method of manufacturing the same.
형광체를 사용한 발광장치로서는, 예를 들면 형광체를 에폭시 수지(epoxy 樹脂) 또는 실리콘 수지(silicone 樹脂)에 분산시켜서 배치한 것이 알려져 있다(예를 들면 특허문헌1 또는 특허문헌2를 참조). 그러나 이 발광장치에서는, LED의 고출력화나 LED의 발열에 따라 에폭시 수지 또는 실리콘 수지가 열화(劣化)되거나 변형, 박리(剝離)되거나 하여 고출력화를 도모하는 것이 어렵다는 문제가 있었다. 그 해결책으로서, 에폭시 수지 또는 실리콘 수지를 대신하여 예를 들면 글래스(glass)에 형광체를 분산시킨 발광장치가 개발되어 있다(예를 들면 특허문헌3에서부터 특허문헌5를 참조). 이 발광장치에 의하면, 분산매(分散媒)에 무기재료를 사용함으로써 구조적인 내열성(耐熱性)을 향상시킬 수 있다.
As a light emitting device using a phosphor, for example, a phosphor is dispersed in an epoxy resin (epoxy resin) or a silicone resin (silicone resin) is known (see, for example, Patent Document 1 or Patent Document 2). However, in this light emitting device, the epoxy resin or the silicone resin is deteriorated, deformed or peeled off due to high output of the LED or heat generation of the LED, which makes it difficult to achieve high output. As a solution thereof, a light emitting device in which a phosphor is dispersed in, for example, glass instead of an epoxy resin or a silicone resin has been developed (see, for example, Patent Document 3 to Patent Document 5). According to this light emitting device, it is possible to improve the structural heat resistance (heat resistance) by using an inorganic material in the dispersion medium (dispersion medium).
그러나 일반적인 저융점 글래스(低融點 glass)는, 실질적으로 500℃ 이상으로 가열하지 않으면 형광체를 분산시킬 수 있을 정도로 연화(軟化)시키는 것은 어렵다(인용문헌4의 실시예를 참조). 예를 들면 납 등의 중금속을 가함으로써 저융점화하는 것은 할 수 있지만, 그들의 원소가 허용되는 용도는 환경이나 인체에 대한 영향의 관점으로부터 현재에서는 매우 적다. 그 때문에 형광체에 따라서는, 열의 영향에 의하여 성능이 열화되어 버리는 경우가 있다는 문제가 있었다.However, a general low melting point glass is difficult to soften to such an extent that the phosphor can be dispersed unless it is heated to substantially 500 캜 or higher (see the example of Reference 4). For example, it is possible to lower the melting point by adding a heavy metal such as lead, but the application to which the element is allowed is very small at present from the viewpoint of the influence on the environment and the human body. Therefore, depending on the phosphor, there is a problem that the performance is deteriorated by the influence of heat.
또한 글래스에 형광체를 분산시키는 경우에는, 모재(母材)가 되는 글래스의 강도를 유지하기 위하여 형광체의 충전율(充塡率)을 높게 할 수 없어, LED의 고휘도화(高輝度化)에 따라 필요 이상으로 여기광(勵起光)이 투과하여 버린다는 문제가 발생하고 있었다. 이 투과를 억제하기 위해서는, 형광체를 분산시킨 글래스의 두께를 두껍게 하여만 한다. 그 결과 발광장치의 박형화(薄型化)를 도모할 수 없고 또한 글래스의 두께가 증가함으로써 광투과성(光透過性)이 저하되어 버리고 또한 방열(放熱)이 저해되어 버리는 등의 문제도 있었다.In addition, when the phosphor is dispersed in the glass, the filling rate of the phosphor can not be increased in order to maintain the strength of the glass serving as the base material, and it is necessary to increase the luminance of the LED As a result, there has been a problem that excitation light is transmitted. In order to suppress the transmission, the thickness of the glass in which the phosphor is dispersed is made thick. As a result, the thickness of the light emitting device can not be reduced, and the thickness of the glass increases, resulting in deterioration of light transmittance (light transmittance) and heat dissipation.
본 발명은, 이러한 문제에 의거하여 이루어진 것으로서, 내열성을 향상시킬 수 있고 또한 소형화할 수 있는 발광소자 및 발광장치를 제공하는 것을 목적으로 한다.
An object of the present invention is to provide a light emitting device and a light emitting device capable of improving heat resistance and downsizing.
본 발명의 발광소자는, 기판의 일면에 형성된 반도체 발광소자와, 기판의 타면에 형성되고 입자 모양의 형광체 재료와 바인더를 포함하는 형광체막을 구비하고, 형광체막은, 상기 기판의 타면에, 상기 형광체 재료와, 가수분해 혹은 산화에 의하여 산화규소로 되는 산화규소 전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종을 포함하는 바인더 원료를 포함하는 형광체막 원료를 도포하여, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형성된 것이다.The light emitting device of the present invention comprises a semiconductor light emitting element formed on one surface of a substrate and a phosphor film formed on the other surface of the substrate and including a phosphor material and a binder in the form of a particle and the phosphor film is formed on the other surface of the substrate, And a binder raw material containing at least one kind selected from the group consisting of a silicon oxide precursor which is made of silicon oxide by hydrolysis or oxidation, a silicate compound, silica and amorphous silica, and is reacted at room temperature Or a heat treatment at a temperature of 500 DEG C or lower.
본 발명의 발광장치는, 본 발명의 발광소자를 구비한 것이다.The light emitting device of the present invention includes the light emitting element of the present invention.
본 발명의 발광소자의 제조방법 및 발광장치의 제조방법은, 반도체 발광소자가 일면에 형성된 기판의 타면에, 입자 모양의 형광체 재료와 바인더를 포함하는 형광체막을 형성하는 형광체막 형성공정을 포함하고, 형광체막 형성공정에서는, 기판의 타면에, 입자 모양의 형광체 재료와, 가수분해 혹은 산화에 의하여 산화규소로 되는 산화규소 전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종을 포함하는 바인더 원료를 포함하는 형광체막 원료를 도포하여, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형광체막을 형성하는 것이다.The method for manufacturing a light emitting device and the method for manufacturing a light emitting device according to the present invention include a phosphor film forming step for forming a phosphor film including a particle type phosphor material and a binder on the other surface of a substrate having a semiconductor light emitting element formed on one surface thereof, In the phosphor film forming step, a phosphor material in the form of a particle, a binder including at least one kind selected from the group consisting of a silicon oxide precursor which is made of silicon oxide by hydrolysis or oxidation, a silicate compound, silica and amorphous silica, A phosphor film raw material containing a raw material is coated and reacted at room temperature or heat treatment is performed at a temperature of 500 DEG C or lower to form a phosphor film.
본 발명의 다른 발광소자의 제조방법 및 발광장치의 제조방법은, 기판의 일면에 반도체 발광소자를 형성하는 반도체 발광소자 형성공정과, 기판의 타면에 입자 모양의 형광체 재료와 바인더를 포함하는 형광체막을 형성하는 형광체막 형성공정을 포함하고, 형광체막 형성공정에서는, 기판의 타면에, 입자 모양의 형광체 재료와, 가수분해 혹은 산화에 의하여 산화규소로 되는 산화규소 전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종을 포함하는 바인더 원료를 포함하는 형광체막 원료를 도포하여, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형광체막을 형성하는 것이다.
Another method of manufacturing a light emitting device and a method of manufacturing a light emitting device according to the present invention includes a semiconductor light emitting element forming step of forming a semiconductor light emitting element on one surface of a substrate, a step of forming a phosphor film including a particle- In the phosphor film forming step, a phosphor material in the form of a particle, a silicon oxide precursor made of silicon oxide by hydrolysis or oxidation, a silicate compound, silica, and amorphous silica are formed on the other surface of the substrate And then heat-treating the phosphor film at a temperature of 500 DEG C or less to form a phosphor film. The phosphor film is formed by applying a raw material for a phosphor film containing a binder raw material containing at least one of the above materials.
본 발명에 의하면, 형광체막에, 주로 무기재료로 이루어지는 바인더를 사용하도록 하였기 때문에, 반도체 발광소자에서 발생하는 열에 대한 내열성을 향상시킬 수 있어 고출력화 및 고휘도화를 도모할 수 있다. 또한 형광체막은, 형광체 재료와, 가수분해 혹은 산화에 의하여 산화규소로 되는 산화규소 전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종을 포함하는 바인더 원료를 포함하는 형광체막 원료를 도포하여 형성하도록 하였기 때문에, 형광체막에 있어서의 형광체 재료의 충전율을 높게 할 수 있어 형광체막의 두께를 얇게 할 수 있다. 또한 기판의 일면에 반도체 발광소자를 형성하고, 기판의 타면에 형광체막을 형성하도록 하였기 때문에, 발광소자 및 발광장치를 더 소형화할 수 있음과 아울러, 형광체 재료에서 발생한 열이 반도체 발광소자를 통하여 방산되어 방열성을 향상시킬 수 있다. 부가하여 형광체막은, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어지기 때문에, 저온에서 형성할 수 있어 형광체 재료의 특성열화를 억제할 수 있다.According to the present invention, since a binder mainly composed of an inorganic material is used for the phosphor film, the heat resistance against heat generated in the semiconductor light emitting element can be improved, and high output and high luminance can be achieved. Further, the phosphor film is formed by applying a phosphor film raw material including a phosphor material, a binder raw material containing at least one species selected from the group consisting of a silicon oxide precursor which is made of silicon oxide by hydrolysis or oxidation, a silicate compound, silica and amorphous silica The filling rate of the phosphor material in the phosphor film can be increased, and the thickness of the phosphor film can be made thinner. Further, since the semiconductor light emitting element is formed on one surface of the substrate and the phosphor film is formed on the other surface of the substrate, the light emitting element and the light emitting device can be further downsized, and heat generated from the phosphor material is dissipated through the semiconductor light emitting element The heat radiation performance can be improved. In addition, since the phosphor film is obtained by reacting at room temperature or by heat treatment at a temperature of 500 DEG C or lower, it can be formed at a low temperature, and deterioration of the characteristics of the phosphor material can be suppressed.
또한 형광체 재료의 1차입자의 평균입경을 1μm 이상 20μm 이하로 하도록 하면 또는 형광체막의 표면조도를 산술평균조도(Ra)로 10μm 이하로 하도록 하면 또는 형광체막의 막두께 분포를 ±10% 이내로 하도록 하면, 색얼룩을 억제하여 균일화함으로써 성능을 안정화시킬 수 있다.If the average particle diameter of the primary particles of the phosphor material is set to be 1 占 퐉 or more and 20 占 퐉 or less, or if the surface roughness of the phosphor film is made to be 10 占 퐉 or less in terms of arithmetic average roughness Ra or if the film thickness distribution of the phosphor film is made within 占 10% It is possible to stabilize the performance by suppressing the smear and making it uniform.
또한 기판의 타면에 형광체막을 형성한 후에 기판을 절단하여 칩화하도록 하면, 용이하게 본 발명의 발광소자 및 발광장치를 제조할 수 있음과 아울러 제조효율을 향상시킬 수 있다.
Also, if a phosphor film is formed on the other surface of the substrate and then the substrate is cut into chips, the light emitting device and the light emitting device of the present invention can be easily manufactured, and the manufacturing efficiency can be improved.
도1은, 본 발명의 1실시형태에 관한 발광소자의 구성을 나타내는 도면이다.
도2는, 본 발명의 1실시형태에 관한 발광소자의 제조공정을 나타내는 플로우 차트이다.
도3은, 도1에 나타낸 발광소자를 사용한 발광장치의 구성을 나타내는 도면이다.
도4는, 85℃, 85% RH의 고온고습도 환경하의 폭로시험에 있어서의 휘도의 경시변화를 나타내는 특성도이다.
도5는, 150℃의 건조고온 환경하의 폭로시험에 있어서의 휘도의 경시변화를 나타내는 특성도이다.
도6은, 200℃의 건조고온 환경하의 폭로시험에 있어서의 휘도의 경시변화를 나타내는 특성도이다.
도7은, 건조고온 환경하의 폭로시험에 있어서의 노출온도와 24시간 후의 발광휘도와의 관계를 나타내는 특성도이다.1 is a view showing a configuration of a light emitting element according to an embodiment of the present invention.
2 is a flowchart showing a manufacturing process of a light emitting device according to an embodiment of the present invention.
Fig. 3 is a diagram showing a configuration of a light-emitting device using the light-emitting element shown in Fig.
Fig. 4 is a characteristic diagram showing a change over time in luminance in an exposure test under a high temperature and high humidity environment of 85 캜 and 85% RH. Fig.
Fig. 5 is a characteristic diagram showing a change in luminance over time in an exposure test under a dry high-temperature environment at 150 deg.
Fig. 6 is a characteristic diagram showing a change over time in luminance in an exposure test under a drying high-temperature environment of 200 캜. Fig.
7 is a characteristic diagram showing the relationship between the exposure temperature in the exposure test under a dry high-temperature environment and the luminescence brightness after 24 hours.
이하에서는 본 발명의 실시형태에 대하여 도면을 참조하여 상세하게 설명한다.Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
도1은, 본 발명의 1실시형태에 관한 발광소자(發光素子)(10)의 구성을 나타내는 것이다. 이 발광소자(10)는, 예를 들면 기판(基板)(11)의 일면(一面)에 형성된 반도체 발광소자(半導體 發光素子)(12)와, 기판(11)의 타면(他面)에 형성된 형광체막(螢光體膜)(13)을 구비하고 있다. 또 도면에 있어서, 각 구성요소의 크기는 개념적으로 나타낸 것이며 실제의 치수비율을 나타내는 것은 아니다.Fig. 1 shows a configuration of a light emitting element (light emitting element) 10 according to an embodiment of the present invention. The
기판(11)은, 예를 들면 반도체 발광소자(12)가 형성된 사파이어 웨이퍼(sapphire wafer), GaN 웨이퍼, Si 웨이퍼에 의하여 구성되는 것이 바람직하고, 예를 들면 400nm에서부터 800nm의 파장역(波長域)에 있어서 광투과율(光透過率)이 높아지게 될수록 바람직하다. 또한 기판(11)은, 예를 들면 사파이어를 사용한 경우에는 광을 산란시키기 위하여 반도체 발광소자(12)가 형성된 면의 타면을 불투명 글래스 모양, 배의 껍질 모양 또는 엠보스(emboss) 모양으로 표면을 거칠게 하더라도 좋다. 기판(11)의 두께는, 예를 들면 사파이어 웨이퍼에 있어서 0.2mm 이상 1.0mm 이하의 것이 일반적으로 사용된다.The
또 기판(11)은 반도체 발광소자(12)를 형성할 때에 사용한 형성기판(形成基板)을 그대로 사용하더라도 좋지만, 형성기판과는 다른 것이더라도 좋다. 예를 들면 반도체 발광소자(12)를 형성기판에 형성한 후에 형성기판을 분리 혹은 제거하거나 또는 형성기판의 두께를 얇게 하여, 반도체 발광소자(12)를 형성기판과는 다른 기판(11)에 형성하도록 하더라도 좋다.The
반도체 발광소자(12)는 예를 들면 발광층을 포함하는 복수의 반도체층을 적층(積層)한 구조를 구비하며, 한 쌍의 전극(電極)(12A, 12B)이 형성되어 있다. 반도체 발광소자(12)는 예를 들면 LED이며, 여기광(勵起光)으로서 자외선(紫外線), 청색광(靑色光) 또는 녹색광(綠色光)을 발하도록 구성되는 것이 바람직하다. 이 중에서도 반도체 발광소자(12)로서는 청색광을 발하는 것이 바람직하다. 용이하게 백색을 얻을 수 있음과 아울러, 자외선은 주위의 부재를 열화(劣化)시키는 등의 영향이 있는 것에 대하여 청색광은 그러한 영향이 작기 때문이다. 이 반도체 발광소자(12)는 예를 들면 기판(11)의 측이 발광면(發光面)이 되도록 구성되어 있는 것이 바람직하다.The semiconductor
형광체막(13)은 예를 들면 기판(11)의 타면에 직접 형성되어 있다. 형광체막(13)은 예를 들면 입자 모양의 형광체 재료와, 이 형광체 재료를 접착하는 바인더(binder)를 포함하고 있고, 필요에 따라 필러(filler)를 포함하고 있더라도 좋다. 또한 형광체막(13)은, 형광체 재료와, 바인더 원료를 포함하는 형광체막 원료를 기판(11)의 타면에 도포(塗布)하여, 상온(常溫)에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리(熱處理)함으로써 형성된 것이다. 도포의 방법으로서는, 예를 들면 인쇄법(印刷法), 스프레이법(spray法), 디스펜서(dispenser)에 의한 묘화법(描畵法) 또는 잉크젯법(ink-jet法)을 들 수 있다. 이 중에서도 바람직한 것은 인쇄법 또는 스프레이법이며, 더 바람직한 것은 인쇄법이다.The
형광체 재료는 예를 들면 형광체 입자를 포함하고 있으며, 형광체 입자의 표면에 피복층(被覆層)이 형성되어 있더라도 좋다. 형광체 입자는 예를 들면 반도체 발광소자(12)로부터 발광된 여기광에 의하여 형광을 발하는 것이며, 반도체 발광소자(12)의 종류 등에 따라 선택된다. 형광체 재료에는 1종 또는 2종 이상의 형광체 입자가 사용되며, 복수 종을 사용하는 경우에는 혼합하여 사용하더라도 좋고 또한 복수 층으로 나누어서 적층하도록 하더라도 좋다.The phosphor material includes, for example, phosphor particles, and a coating layer (coating layer) may be formed on the surface of the phosphor particles. The phosphor particles emit fluorescence by, for example, excited light emitted from the semiconductor
형광체 입자로서는 예를 들면 BaMgAl10O17 : Eu, ZnS : Ag,Cl, BaAl2S4 : Eu 혹은 CaMgSi2O6 : Eu 등의 청색계 형광체, Zn2SiO4 : Mn, (Y,Gd)BO3 : Tb, ZnS : Cu,Al, (M1)2SiO4 : Eu, (M1)(M2)2S : Eu, (M3)3Al5O12 : Ce, SiAlON : Eu, CaSiAlON : Eu, (M1)Si2O2N : Eu 혹은 (Ba,Sr,Mg)2SiO4 : Eu,Mn 등의 황색 또는 녹색계 형광체, (M1)3SiO5 : Eu 혹은 (M1)S : Eu 등의 황색, 오렌지색 또는 적색계 형광체, (Y,Gd)BO3 : Eu, Y2O2S : Eu, (M1)2Si5N8 : Eu, (M1)AlSiN3 : Eu 혹은 YPVO4 : Eu 등의 적색계 형광체를 들 수 있다. 또 상기 화학식에 있어서, M1은 Ba, Ca, Sr 및 Mg로 이루어지는 군 중에서 적어도 1개가 포함되고, M2는 Ga 및 Al 중에서 적어도 1개가 포함되고, M3은 Y, Gd, Lu 및 Te로 이루어지는 군 중에서 적어도 1개가 포함된다.As the phosphor particle, for example BaMgAl 10 O 17: Eu, ZnS : Ag, Cl, BaAl 2 S 4: Eu or CaMgSi 2 O 6: Eu, etc. of the blue-based fluorescent material, Zn 2 SiO 4: Mn, (Y, Gd) BO 3: Tb, ZnS: Cu , Al, (M1) 2 SiO 4: Eu, (M1) (M2) 2 S: Eu, (M3) 3 Al 5 O 12: Ce, SiAlON: Eu, CaSiAlON: Eu, (M1) Si 2 O 2 N: Eu or (Ba, Sr, Mg) 2 SiO 4 : Eu or Mn, or (M1) 3 SiO 5 : Eu or yellow, orange or red color-base phosphor, (Y, Gd) BO 3 : such as Eu: Eu, Y 2 O 2 S: Eu, (M1) 2 Si 5 N 8: Eu, (M1) AlSiN 3: Eu or YPVO 4 And red-based phosphors. In the above formula, M 1 is at least one selected from the group consisting of Ba, Ca, Sr and Mg, M 2 is at least one of Ga and Al, and M 3 is at least one selected from the group consisting of Y, Gd, Lu and Te At least one is included.
이 중에서도 형광체막(13)의 내열성(耐熱性)을 고려하면, 형광체 입자는 (M3)3Al5O12 : Ce, SiAlON : Eu, CaSiAlON : Eu, (M1)Si2O2N : Eu, (M1)2Si5N8 : Eu 또는 (M1)AlSiN3 : Eu에 의하여 구성되는 것이 바람직하다. M1 및 M3은 상기한 바와 같다.Among these, phosphor particles are preferably selected from the group consisting of (M3) 3 Al 5 O 12 : Ce, SiAlON: Eu, CaSiAlON: Eu, (M1) Si 2 O 2 N: Eu, (M1) 2 Si 5 N 8 : Eu or (M1) AlSiN 3 : Eu. M1 and M3 are as described above.
형광체 입자의 피복층은 예를 들면 희토류 산화물(希土類 酸化物), 산화지르코늄(酸化zirconium), 산화티탄(酸化titanium), 산화아연, 산화알루미늄, 이트륨·알루미늄·가넷(yttrium·aluminum·garnet) 등의 이트륨과 알루미늄의 복합산화물, 산화마그네슘 및 MgAl2O4 등의 알루미늄과 마그네슘의 복합산화물로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종의 금속산화물을 주성분으로서 포함하고 있는 것이 바람직하다. 내수성(耐水性) 및 내자외선(耐紫外線) 등의 특성을 향상시킬 수 있기 때문이다. 이 중에서도 희토류 산화물 또는 산화지르코늄이 바람직하다. 희토류 산화물로서는 이트륨, 가돌리늄(gadolinium), 세륨(cerium) 및 란탄(lanthanum)으로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종의 원소를 포함하는 것이 더 바람직하고 또한 산화지르코늄을 사용하면 더욱 바람직하다. 더 높은 효과를 얻을 수 있고 또한 비용을 억제할 수 있기 때문이다.The coating layer of the phosphor particles may be formed of a rare earth oxide (rare earth oxide), zirconium oxide, titanium oxide, zinc oxide, aluminum oxide, yttrium, aluminum, garnet A composite oxide of yttrium and aluminum, and a composite oxide of aluminum and magnesium, such as magnesium oxide and MgAl 2 O 4, as a main component. This is because properties such as water resistance and ultraviolet light resistance can be improved. Of these, a rare earth oxide or zirconium oxide is preferable. As the rare earth oxide, it is more preferable to include at least one element selected from the group consisting of yttrium, gadolinium, cerium and lanthanum, and it is further preferable to use zirconium oxide. The higher effect can be obtained and the cost can be suppressed.
형광체 재료의 1차입자의 평균입경(平均粒徑)은 예를 들면 1μm 이상 20μm 이하로 하는 것이 바람직하다. 평균입경을 작게 함으로써 색얼룩을 억제하여 균일화할 수 있기 때문이다. 다만 지나치게 작게 하면 형광체 재료 자체의 광학특성이 저하되어 버리는 경우가 많으며, 또한 1μm보다 작은 입자는 2차응집(二次凝集)하여 미소화(微小化)의 효과가 상실되어 버리는 것이 많기 때문에 1μm 이상으로 하는 것이 바람직하다.The average particle diameter of the primary particles of the phosphor material is preferably 1 m or more and 20 m or less, for example. This is because color uniformity can be suppressed by making the average particle size small. However, if it is too small, the optical characteristics of the phosphor material itself often deteriorates. Particles smaller than 1 μm will be secondary coagulated (secondary coagulation) and lose the effect of fineization (micronization) .
바인더는, 가수분해 혹은 산화에 의하여 산화규소로 되는 산화규소 전구체(酸化硅素 前驅體), 규산화합물, 실리카(silica) 및 비결정질 실리카(amorphous silica)로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종을 포함하는 바인더 원료를 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어진 것이다. 산화규소 전구체로서는 예를 들면 퍼하이드로폴리실라잔(perhydropolysilazane), 에틸실리케이트(ethylsilicate), 메틸실리케이트(methylsilicate)를 주성분으로 한 것을 바람직하게 들 수 있다. 이들 산화규소 전구체는, 상온 혹은 열처리에 있어서의 가수분해 혹은 산화에 의하여 용이하게 이산화규소 등의 산화규소로 되어, 바인더로서 기능을 시킬 수 있기 때문이다. 또 바인더로서는, 산화규소 전구체가 반응하여 완전하게 산화규소로 되어 있을 필요는 없어, 미반응 부분이나 불완전반응 부분을 포함하고 있더라도 좋다.The binder is a binder raw material containing at least one member selected from the group consisting of a silicon oxide precursor (silicon oxide precursor), silicon oxide, silica, and amorphous silica, which is made of silicon oxide by hydrolysis or oxidation The reaction is carried out at room temperature or by heat treatment at a temperature of 500 DEG C or lower. Preferable examples of the silicon oxide precursor include perhydropolysilazane, ethylsilicate, and methylsilicate as main components. This is because these silicon oxide precursors can readily function as a binder by being easily oxidized silicon oxide such as silicon dioxide by hydrolysis or oxidation at room temperature or heat treatment. As the binder, it is not necessary for the silicon oxide precursor to react completely to be silicon oxide, and may contain an unreacted portion or an incompletely reacted portion.
또한 규산화합물로서는 예를 들면 규산나트륨을 바람직하게 들 수 있다. 규산화합물은 탈수상태(脫水狀態)의 것을 사용하더라도, 수화물(水和物)을 사용하더라도 좋다. 실리카 또는 비결정질 실리카로서는, 예를 들면 나노 사이즈의 초미립자 분말을 사용하며, 1차입자지름으로서의 평균입자지름이 5nm 이상 100nm 이하의 초미립자 분말을 사용하는 것이 바람직하고, 5nm 이상 50nm 이하의 초미립자 분말을 사용하면 더 바람직하다. 이들 규산화합물, 실리카 또는 비결정질 실리카는, 용매에 용해 또는 분산되어 열처리, 건조됨으로써 고형화(固形化)되어 바인더로서 기능을 시킬 수 있다.As the silicate compound, for example, sodium silicate is preferably used. The silicic acid compound may be in the form of a dehydrated state or hydrate. As the silica or amorphous silica, ultrafine particle powders of nano size, for example, are preferably used, and ultrafine particle powders having an average particle diameter of 5 nm or more and 100 nm or less as primary particles are preferably used. When ultrafine particle powders of 5 nm or more and 50 nm or less are used More preferable. These silicate compounds, silica or amorphous silica can be dissolved or dispersed in a solvent and heat-treated and dried to solidify (solidify) and function as a binder.
바인더 원료의 열처리온도는, 기판(11), 반도체 발광소자(12) 및 형광체 재료에 대한 열적(熱的) 영향을 작게 하기 위하여 500℃ 이하로 하는 것이 바람직하고, 열적 영향을 더 작게 할 필요가 있는 경우에는 300℃ 이하로 하면 더 바람직하고, 200℃ 이하로 하면 더욱 바람직하다. 또한 바인더 원료를 상온에서 반응시키도록 하면, 열적 영향이 없기 때문에 더 바람직하다. 기판(11), 반도체 발광소자(12) 및 형광체 재료의 내열특성에 따라 바인더 원료의 종류를 선택하고, 그에 따라 바인더 원료를 상온에서 반응시킬 것인지 또는 몇 번 열처리할 것인지를 조절하는 것이 바람직하다. 또한 열처리를 할 때의 분위기(雰圍氣)는, 형광체 재료가 열에 의하여 산화되어 열화되기 쉬운 경우에는 질소분위기 등의 비산화분위기(非酸化雰圍氣)로 하는 것이 바람직하다.The heat treatment temperature of the binder raw material is preferably 500 캜 or less in order to reduce the thermal influence on the
필러는 예를 들면 형광체 재료의 충전율을 조정하기 위한 것으로서, 투광성을 구비하는 무기재료로 이루어지는 것이 바람직하며, 산화규소 입자, 산화알루미늄 입자 또는 산화지르코늄 입자 등을 들 수 있다. 더 바람직하게는 산화규소 입자가 바람직하고, 그 형태는 결정이더라도 글래스이더라도 좋다. 필러의 평균입자지름은 예를 들면 형광체 재료와 동일한 1μm로부터 20μm 정도가 바람직하다.The filler is for adjusting the filling rate of the phosphor material, and is preferably made of an inorganic material having translucency, and examples thereof include silicon oxide particles, aluminum oxide particles, and zirconium oxide particles. More preferably, silicon oxide particles are preferable, and the shape thereof may be crystal or glass. The average particle diameter of the filler is preferably, for example, about 1 탆 to 20 탆, which is the same as that of the phosphor material.
형광체막(13)의 두께는 예를 들면 10μm 이상 1mm 이하인 것이 바람직하고, 20μm 이상 500μm 이하이면 더 바람직하다. 지나치게 얇으면 형광체 재료의 양이 적어지게 되어 색의 조정이 어렵게 되어 버리고, 지나치게 두꺼우면 광의 산란이 지나치게 증가하여 광의 흡수가 현저하게 되어, 외부로 광이 꺼내지기 어렵게 되어 버리기 때문이다. 형광체막(13)의 표면조도(表面粗度) 즉 형광체막(13)에 있어서 기판(11)과 반대측 표면의 표면조도는 산술평균조도(算術平均粗度)(Ra)로 10μm 이하로 하는 것이 바람직하고 또한 형광체막(13)의 막두께 분포는 ±10% 이내로 하는 것이 바람직하다. 색얼룩을 억제하여 균일화함으로써 성능을 안정화시킬 수 있기 때문이다. 형광체막(13)의 표면조도 또는 형광체막(13)의 막두께 분포는 예를 들면 형광체막(13)을 형성한 후에 표면을 연마 또는 연삭함으로써 조정하도록 하더라도 좋다.The thickness of the
이 발광소자(10)는 예를 들면 다음과 같이 하여 제조할 수 있다. 도2는 이 발광소자(10)의 제조공정의 일례를 나타내는 플로우 차트이다. 우선 예를 들면 복수의 발광소자(10)를 형성할 수 있는 크기의 기판(11)을 준비하고, 기판(11)의 일면(一面)에 복수의 반도체 발광소자(12)를 형성한다(스텝S101 ; 반도체 발광소자 형성공정). 그 때에 반도체 발광소자(12)는 기판(11)의 일면에 직접 형성하더라도 좋고, 또한 기판(11)과는 별도의 형성기판 위에 형성한 후에 형성기판을 분리 혹은 제거하거나 또는 형성기판의 두께를 얇게 하여 반도체 발광소자(12)를 기판(11)의 일면에 형성하도록 하더라도 좋다.The
계속하여 예를 들면 반도체 발광소자(12)를 형성한 기판(11)의 타면(他面)에 형광체막(13)을 형성한다(스텝S102 ; 형광체막 형성공정). 구체적으로는, 우선 기판(11)의 타면에, 형광체 재료와, 바인더 원료를 포함하는 형광체막 원료를 도포한다. 예를 들면 인쇄법을 사용하는 경우이면, 1종 또는 2종 이상의 형광체 재료와, 바인더 원료와, 희석용매와, 필요에 따라 필러를 혼합시켜서 페이스트(paste) 모양의 형광체막 원료로 하여, 기판(11)의 타면에 인쇄법 예를 들면 스크린 인쇄(screen 印刷)에 의하여 도포한다. 스크린 인쇄에 의하여 도포하도록 하면, 형광체막(13)의 면 내의 막두께 분포의 균일성을 높게 할 수 있기 때문에 바람직하다. 또한 예를 들면 스프레이법을 사용하는 경우이면, 1종 또는 2종 이상의 형광체 재료와, 바인더 원료와, 희석용매와, 필요에 따라 필러를 혼합시켜서 슬러리(slurry) 모양의 형광체막 원료로 하여, 기판(11)의 타면에 스프레이 건(spray gun)을 사용하여 분무가스와 함께 도포한다. 스프레이의 분무지름을 조절하여, 스프레이 건을 일정한 속도로 트래버스(traverse)시키면서 균일하게 이동시킴으로써 형광체막(13)의 면 내의 막두께 분포의 균일성을 높게 할 수 있기 때문에 바람직하다. 도포는 필요한 막두께가 될 때까지 반복하여 하더라도 좋다.Subsequently, the
또 스프레이법은 국소배기장치(局所排氣裝置) 내에서 하기 때문에 분무할 때에 형광체막 원료가 배기되어 버려서 수율이 나쁜 것에 대하여, 스크린 인쇄법에서는 그러한 문제가 없어 형광체막 원료의 이용효율을 높게 할 수 있기 때문에 바람직하다. 또한 스크린 인쇄법은, 기판측에 마스킹(masking)을 하지 않고 스크린측의 마스크에 의하여 반복하여 동일한 패터닝(patterning)을 할 수 있고 또한 필요한 장소에만 도포할 수 있어 불필요한 부분에 부착되지 않아 치구 등에 대한 부착도 없으므로 치구의 연속사용이 가능하여, 양산 시의 생산성을 높일 수 있기 때문에 바람직하다.In addition, since the spray method is performed in a local exhaust device, the raw material of the phosphor film is exhausted at the time of spraying and the yield is poor. However, there is no such a problem in the screen printing method, and the utilization efficiency of the phosphor film raw material is increased It is preferable. In addition, the screen printing method can repeatedly perform the same patterning by masking on the screen side without masking the substrate side, and can be applied only to a necessary place, so that it can not be attached to unnecessary portions, Since there is no adhesion, the jig can be used continuously, which is preferable because productivity during mass production can be increased.
계속하여 예를 들면 도포한 형광체막 원료를 건조시켜서 희석용매를 제거한다. 그 때에 필요에 따라 500℃ 이하, 더 바람직하게는 300℃ 이하, 더욱 바람직하게는 200℃ 이하의 범위에서 가열하더라도 좋다. 이에 따라 바인더 원료가 상온 혹은 열처리에 의하여 반응되거나 또는 열처리에 의하여 고형화된다. 또 형광체막(13)은, 기판(11)의 전체 면에 형성하더라도 좋고 또한 일면에 배치한 복수의 반도체 발광소자(12)에 대응하여 패터닝하여 형성하더라도 좋다. 계속하여 반도체 발광소자(12) 및 형광체막(13)을 형성한 기판(11)을 예를 들면 반도체 발광소자(12)별로 절단하여 칩화(chip化)한다(스텝S103 ; 칩화공정). 이에 따라 발광소자(10)가 얻어진다.Subsequently, for example, the applied phosphor film raw material is dried to remove the diluting solvent. At that time, it may be heated to 500 deg. C or less, more preferably 300 deg. C or less, more preferably 200 deg. C or less as necessary. Accordingly, the binder raw material is reacted at room temperature or heat treatment, or solidified by heat treatment. The
또 상기한 발광소자(10)의 제조공정에서는, 기판(11)의 일면에 반도체 발광소자(12)를 형성한 후에 기판(11)의 타면에 형광체막(13)을 형성하는 경우에 대하여 설명하였지만, 기판(11)의 타면에 형광체막(13)을 형성한 후에 기판(11)의 일면에 반도체 발광소자(12)를 형성하도록 하더라도 좋다.In the manufacturing process of the
도3은, 이 발광소자(10)를 사용한 발광장치(20)의 하나의 구성예를 나타내는 것이다. 이 발광장치(20)에는, 배선기판(配線基板)(21) 위에 발광소자(10)가 탑재되어 있다. 배선기판(21) 위에는 예를 들면 배선(配線)(21A, 21B)이 형성되어 있다. 발광소자(10)는, 예를 들면 반도체 발광소자(12)를 배선기판(21)측으로 하고, 전극(12A, 12B)과 배선(21A, 21B)을 대응시켜서 배선기판(21) 위에 범프(bump)(22A, 22B) 등에 의하여 플립칩 실장(flip chip 實裝)되어 있다. 발광소자(10)의 주위에는 예를 들면 리플렉터 프레임(reflector frame)(23)이 형성되어 있다. 발광소자(10)의 주위에는 밀봉제(密封劑)를 배치하지 않더라도 좋다. 수지(樹脂)의 밀봉제로 덮으면 방열성(放熱性)이 저하되어 버리기 때문이다. 또한 도면에는 나타내지 않았지만, 발광소자(10)의 측부에 밀봉제를 배치하여 배선기판(21) 위의 배선을 보호하도록 하더라도 좋다. 또한 도면에는 나타내지 않았지만, 발광소자(10)의 상면도 덮도록 밀봉제를 배치하더라도 좋다. 외부로부터의 수분이나 유해한 가스가 직접 접촉되는 것에 의한 영향을 경감시킬 수 있기 때문이다. 또 이 발광장치(20)는 예를 들면 상기한 바와 같이 하여 제조된 발광소자(10)를 사용하여 제조할 수 있다.Fig. 3 shows an example of a configuration of a light-emitting
이와 같이 본 실시형태에 의하면, 형광체막(13)에, 주로 무기재료로 이루어지는 바인더를 사용하도록 하였기 때문에, 반도체 발광소자(12)에서 발생하는 열에 대한 내열성을 향상시킬 수 있어 고출력화(高出力化) 및 고휘도화(高輝度化)를 도모할 수 있다. 또한 형광체막(13)은, 형광체 재료와, 가수분해 혹은 산화에 의하여 산화규소로 되는 산화규소 전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종을 포함하는 바인더 원료를 포함하는 형광체막 원료를 도포하여 형성하도록 하였기 때문에, 형광체막(13)에 있어서의 형광체 재료의 충전율을 높게 할 수 있어 형광체막(13)의 두께를 얇게 할 수 있다. 또한 기판(11)의 일면에 반도체 발광소자(12)를 형성하고, 기판(11)의 타면에 형광체막(13)을 형성하도록 하였기 때문에, 발광소자(10) 및 발광장치(20)를 더 소형화할 수 있음과 아울러, 형광체 재료에서 발생한 열이 반도체 발광소자(12)를 통하여 방산(放散)되어 방열성을 향상시킬 수 있다. 부가하여 형광체막(13)은, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리됨으로써 얻어지기 때문에, 저온에서 형성할 수 있어 형광체 재료의 특성열화를 억제할 수 있다.As described above, according to the present embodiment, since the binder mainly made of an inorganic material is used for the
또한 형광체 재료의 1차입자의 평균입경을 1μm 이상 20μm 이하로 하도록 하면 또는 형광체막(13)의 표면조도를 산술평균조도(Ra)로 10μm 이하로 하도록 하면 또는 형광체막(13)의 막두께 분포를 ±10% 이내로 하도록 하면, 색얼룩을 억제하여 균일화함으로써 성능을 안정화시킬 수 있다.If the average particle diameter of the primary particles of the phosphor material is set to 1 μm or more and 20 μm or less, or if the surface roughness of the
또한 기판(11)의 타면에 형광체막(13)을 형성한 후에 기판(11)을 절단하여 칩화되도록 하면, 용이하게 본 실시형태의 발광소자(10) 및 발광장치(20)를 제조할 수 있음과 아울러 제조효율을 향상시킬 수 있다.It is also possible to easily manufacture the
(실시예)(Example)
(실시예1-1∼1-4)(Examples 1-1 to 1-4)
우선 반도체 발광소자(12)를 일면에 형성한 기판(11)을 준비하였다. 반도체 발광소자(12)에는 질화물계 반도체로 이루어지는 청색LED를 사용하고, 기판(11)에는 두께가 0.6mm인 사파이어 기판(sapphire 基板)을 사용하였다.First, a
계속하여 형광체 재료와, 바인더 원료와, 필러와, 희석용매를 혼합하여 형광체막 원료를 제작하였다. 형광체 재료로서는, 1차입자의 평균입자지름이 각각 15μm 정도인 Y3Al5O12 : Ce로 이루어지는 형광체 입자와, CaAlSiN3 : Eu로 이루어지는 형광체 입자를 사용하였다. 바인더 원료로서는, 실시예1-1에서는 에틸실리케이트, 실시예1-2에서는 퍼하이드로폴리실라잔, 실시예1-3에서는 규산나트륨의 수화물 또는 실시예1-4에서는 실리카 혹은 비결정질 실리카의 초미립자 분말을 용제(溶劑)에 의하여 현탁화(懸濁化)한 것을 각각 사용하였다. 필러로서는, 평균입자지름이 15μm 정도인 이산화규소 입자를 사용하였다. 희석용매로서는 테르피네올(terpineol)을 사용하였다.Subsequently, a phosphor material, a binder raw material, a filler, and a diluting solvent were mixed to prepare a phosphor film raw material. As phosphor materials, phosphor particles made of Y 3 Al 5 O 12 : Ce and primary phosphor particles made of CaAlSiN 3 : Eu each having an average primary particle diameter of about 15 μm were used. Examples of raw materials for the binder include ethyl silicate in Example 1-1, perhydro polysilazane in Examples 1-2, hydrates of sodium silicate in Examples 1-3 and silica or amorphous silica powders in Examples 1-4 And suspended in a solvent, respectively. As the filler, silicon dioxide particles having an average particle diameter of about 15 mu m were used. Terpineol was used as a diluting solvent.
계속하여, 제작한 형광체막 원료를 기판(11)의 타면에 인쇄하여 필요한 두께가 되도록 도포하였다. 그 후에 150℃에서 건조시킴으로써 희석용매를 제거하였다. 이에 따라 각 실시예에 대하여 기판(11)의 타면에, 두께가 약 80μm인 형광체막(13)이 형성되고 백색을 발광하는 발광소자(10)를 얻었다. 제작한 형광체막(13)의 표면조도를 측정한 결과 산술평균조도(Ra)는 10μm 이하이었다. 형광체막(13)의 막두께 분포에 대해서도 측정한 결과 ±10% 이내이었다. 또한 제작한 각 실시예의 발광소자(10)에 대하여 통전(通電)을 하여 발광시험을 한 결과 모두에 대해서도 양호한 백색의 발광이 얻어졌다.Subsequently, the fabricated phosphor film raw material was printed on the other surface of the
(실시예2-1∼2-33, 비교예2-1∼2-4)(Examples 2-1 to 2-33, Comparative Examples 2-1 to 2-4)
우선 형광체 재료와, 바인더 원료와, 경우에 따라 희석용매와, 경우에 따라 필러를 혼합하여 형광체막 원료를 제작하였다. 각 실시예 및 각 비교예에 있어서 형광체 재료의 형광체 입자의 재질·형광체 입자의 평균입자지름(입경)·첨가량, 필러의 재질·평균입자지름(입경)·첨가량, 바인더 원료의 재질·첨가량을 표1∼표4에 나타낸다. 또 형광체 재료로서는, 형광체 재료A와 형광체 재료B 중에서 양방 또는 어느 일방을 사용하였다. 희석용매로서는 α-테르피네올을 사용하였다.First, a phosphor material was prepared by mixing a phosphor material, a binder raw material, a diluting solvent and, if necessary, a filler. The average particle diameter (particle diameter) and the amount of the phosphor particles, the material of the filler, the average particle diameter (particle size) and the amount of the phosphor particles of the phosphor material, the material and the additive amount of the binder raw material are shown in Table 1 1 to Table 4. As the phosphor material, either or both of the phosphor material A and the phosphor material B were used. As the diluting solvent,? -Terpineol was used.
다음에 가로와 세로가 각각 100mm인 사파이어판으로 이루어지는 기판(11)의 타면에, 제작한 형광체막 원료를 도포하고, 열처리 또는 실온에서 처리하여 소정 두께의 형광체막(13)을 형성한 후에, 기판(11)의 일면에 반도체 발광소자(12)를 형성하여 발광소자(10)를 얻었다. 각 실시예 및 각 비교예에 있어서 형광체막 원료의 도포법, 열처리온도, 형광체막(13)의 평균막두께, 형광체막(13)의 막두께 분포 및 형광체막(13)의 산술평균조도(Ra)를 표2, 표4에 나타낸다. 표2, 표4에 기재된 도포법의 인쇄라고 하는 것은, 구체적으로는 스크린 인쇄이다.Next, the prepared phosphor film raw material is applied to the other surface of the
또 형광체막(13)의 막두께 측정은, 사전에 기판(11)의 두께를 측정하여 두고, 형광체막(13)을 형성한 후의 두께를 측정하여, 그 차이를 막두께로 하였다. 평균막두께는, 가로와 세로가 각각 100mm인 기판(11)에 대하여 세로 5열, 가로 5행의 합계 25점을 측정하여, 그 막두께의 평균값을 평균막두께로 하였다. 또한 형광체막(13)의 막두께 분포는 다음의 계산식에 의하여 산출하였다. 또 최대막두께는 측정한 25점의 막두께 중에서 최대값이고, 최소막두께는 측정한 25점의 막두께 중에서 최소값이다.In order to measure the film thickness of the
막두께 분포(％) ＝｛(최대막두께 - 최소막두께) / (최대막두께 + 최소막두께)} × 100Film thickness distribution (%) = {(maximum film thickness - minimum film thickness) / (maximum film thickness + minimum film thickness)} x 100
형광체막(13)의 산술평균조도(Ra)는 촉침식 표면조도 측정기(觸針式 表面粗度 測程器)로 측정하였다.The arithmetic average roughness (Ra) of the
표1, 표2에 나타내는 바와 같이 형광체 입자 및 필러의 평균입자지름을 20μm 이하로 한 실시예2-1∼2-33에 의하면, 형광체막(13)의 막두께 분포를 ±10% 이내, 산술평균조도(Ra)를 10μm 이하로 할 수 있었다.As shown in Tables 1 and 2, according to Examples 2-1 to 2-33 in which the average particle diameter of the phosphor particles and fillers was 20 μm or less, the film thickness distribution of the
[표1][Table 1]
[표2][Table 2]
[표3][Table 3]
[표4][Table 4]
각 실시예 및 각 비교예에서 제작한 형광체막(13)에 대하여 초기특성으로서 초기의 발광휘도(發光輝度)를 조사하였다. 또한 고온고습시험(高溫高濕試驗)으로서 85℃, 85% RH의 고온고습도 환경하에 있어서 폭로시험(暴露試驗)을 하여, 2000시간 경과 후의 발광휘도의 저하율을 조사하였다. 또한 건조고온시험(乾燥高溫試驗)으로서 150℃ 또는 200℃의 건조고온 환경하에 있어서 폭로시험을 하여, 2000시간 경과 후의 발광휘도의 저하율을 조사하였다. 얻어진 결과를 표5, 표6에 나타낸다. 표5, 표6에 있어서, 초기특성의 발광휘도는 실시예2-27의 발광휘도를 100으로 하였을 경우의 상대발광휘도이다. 고온고습시험 및 건조고온시험에 있어서의 발광휘도의 저하율은, 각 실시예 및 각 비교예에 있어서의 초기특성의 발광휘도로부터의 저하율이다.The initial luminescence brightness (emission luminance) as an initial characteristic was examined for the
또한 얻어진 결과 중에서 실시예2-1 및 비교예2-1의 결과를 도4∼도6에 나타낸다. 도4는 85℃, 85% RH의 고온고습도 환경하에 있어서 폭로시험의 결과이고, 도5는 150℃의 건조고온 환경하에 있어서 폭로시험의 결과이고, 도6은 200℃의 건조고온 환경하에 있어서 폭로시험의 결과이다. 도4부터 도6에 있어서 세로축은, 각각의 초기휘도를 100으로 하였을 경우의 상대적인 휘도값이다.The results obtained in Example 2-1 and Comparative Example 2-1 are shown in Fig. 4 to Fig. Fig. 4 shows the results of the exposure test under a high temperature and high humidity environment of 85 캜 and 85% RH, Fig. 5 shows the results of the exposure test under a dry high temperature environment of 150 캜, It is the result of the test. In Figs. 4 to 6, the vertical axis is a relative luminance value when each initial luminance is 100.
또한 실시예2-1∼2-4 및 비교예2-1의 형광체막(13)을 대기오븐(大氣oven)에 의하여 가열하여, 100℃부터 500℃까지의 건조고온 환경 폭로시험을 함으로써 휘도의 경시변화(經時變化)를 조사하였다. 또한 200℃를 넘는 고온영역에서는 형광체막(13)이 파괴되는 등의 가능성이 있기 때문에, 목시(目視)에 의한 외관확인도 동시에 하였다. 각 온도의 폭로시간은 24시간으로 하였다. 얻어진 결과 중에서 실시예2-1 및 비교예2-1의 결과를 도7에 나타낸다. 도7에 있어서 세로축은, 각각의 초기휘도를 100으로 하였을 경우의 상대적인 휘도값이다. 또 도면에는 나타내지 않았지만, 실시예2-2∼2-4에 대해서도 실시예2-1과 동일한 결과가 얻어졌다.In addition, the
[표5][Table 5]
[표6][Table 6]
표5, 표6에 나타내는 바와 같이 본 실시예에 의하면, 초기특성으로서의 상대발광휘도는 80% 이상이었지만, 550℃ 이상에서 열처리한 비교예2-2∼2-4에서는 70% 이하로 낮았다.As shown in Tables 5 and 6, according to this example, the relative luminescence brightness as the initial characteristic was 80% or more, but was as low as 70% or less in Comparative Examples 2-2 to 2-4 which were heat-treated at 550 占 폚 or more.
또한 표5, 표6 및 도4∼도6에 나타내는 바와 같이 실리콘 수지를 사용한 비교예2-1에서는, 고온고습시험에 있어서의 발광휘도 저하율이 15%, 150℃의 고온건조시험에 있어서의 발광휘도 저하율이 12%, 200℃의 건조고온시험에서는 1200시간 후에는 형광체막이 박리되고, 1000시간 후에 있어서의 발광휘도 저하율이 33%이었다. 이에 대하여 본 실시예에 의하면, 고온고습시험, 150℃의 고온건조시험 및 200℃의 건조고온시험의 모두에 있어서 발광휘도 저하율은 7% 이하로 대폭적으로 개선할 수 있었다.Also, as shown in Tables 5 and 6 and Figs. 4 to 6, in Comparative Example 2-1 using a silicone resin, the rate of decrease in luminescence brightness in the high temperature and high humidity test was 15% In the dry high-temperature test at a reduction rate of luminance of 12% and 200 ° C, the phosphor film was peeled off after 1,200 hours, and the luminance reduction rate after 1000 hours was 33%. On the other hand, according to this example, in all of the high temperature and high humidity test, the high temperature drying test at 150 占 폚 and the dry high temperature test at 200 占 폚, the light emission luminance lowering rate could be remarkably improved to 7% or less.
또한 도7에 나타내는 바와 같이 실리콘 수지를 사용한 비교예2-1에서는, 온도가 높아짐에 따라 휘도유지율이 저하되어, 300℃ 이상에서는 열에 의한 화학변화에 의하여 형광체막이 산산조각으로 박리되었다. 이에 대하여 실시예2-1에서는, 외관상의 변화는 없어 휘도유지율의 저하도 보이지 않았다.As shown in Fig. 7, in Comparative Example 2-1 using a silicone resin, the luminance retention rate was lowered as the temperature was raised. At 300 deg. C or more, the phosphor film was peeled off by the chemical change due to heat. On the other hand, in Example 2-1, there was no change in appearance, and no decrease in luminance retention was observed.
추가하여 표1, 표2, 표5에 나타내는 바와 같이 형광체 입자의 평균입자지름이 20μm보다 크고, 형광체막(13)의 막두께 분포가 ±10%보다 크고, 산술평균조도(Ra)가 10μm보다 컸던 실시예2-34∼2-36에 비하여, 형광체 입자 및 필러의 평균입자지름을 20μm 이하로 하고, 형광체막(13)의 막두께 분포를 ±10% 이내로 하고, 산술평균조도(Ra)를 10μm 이하로 한 실시예2-1∼2-33에 의하면, 초기특성으로서의 상대발광휘도를 높게 할 수 있었다.In addition, as shown in Tables 1, 2 and 5, the average particle size of the phosphor particles is larger than 20 μm, the film thickness distribution of the
(실시예3-1, 3-2)(Examples 3-1 and 3-2)
우선 형광체 재료와, 바인더 원료와, 필러와, 희석용매를 혼합하여 형광체막 원료를 제작하였다. 각 실시예에 있어서 형광체 재료의 형광체 입자의 재질·형광체 입자의 평균입자지름(입경)·첨가량, 필러의 재질·평균입자지름(입경)·첨가량, 바인더 원료의 재질·첨가량을 표7, 표8에 나타낸다. 희석용매로서는 α-테르피네올을 사용하였다. 다음에 가로와 세로가 각각 100mm인 사파이어판으로 이루어지는 기판(11)의 타면에, 제작한 형광체막 원료를 스프레이법 또는 솔(brush)에 의하여 도포하고, 열처리 또는 실온에서 처리하여 소정 두께의 형광체막(13)을 형성하였다. 각 실시예에 있어서 형광체막 원료의 도포법, 열처리온도, 형광체막(13)의 평균막두께, 형광체막(13)의 막두께 분포 및 형광체막(13)의 산술평균조도(Ra)를 표8에 나타낸다. 표8에 기재된 도포법의 인쇄라고 하는 것은, 구체적으로는 스크린 인쇄이다. 또 표7, 표8에는 실시예2-1의 값도 함께 나타내었다.First, a phosphor material, a binder raw material, a filler, and a diluting solvent were mixed to prepare a raw material for a phosphor film. In each of the examples, the material of the phosphor particles, the average particle diameter (particle diameter) and the amount of the phosphor particles, the material of the filler, the average particle diameter (particle diameter) and the amount of the filler, Respectively. As the diluting solvent,? -Terpineol was used. Next, the prepared phosphor film material is applied to the other surface of the
[표7][Table 7]
[표8][Table 8]
표7, 표8에 나타내는 바와 같이 인쇄법에 의하여 도포한 실시예2-1에 비하여, 스프레이법 또는 솔에 의하여 도포한 실시예3-1, 3-2에서는 형광체막(13)의 막두께 분포 및 산술평균조도(Ra)가 커져서 초기특성으로서의 상대발광휘도가 저하되었다. 즉 형광체막(13)을 인쇄법에 의하여 도포하도록 하면 바람직한 것을 알았다.As shown in Tables 7 and 8, in Examples 3-1 and 3-2 which were applied by spraying or brushing, the film thickness distribution of the
이상에서는 실시형태를 들어서 본 발명에 관하여 설명하였지만, 본 발명은 상기 실시형태에 한정되는 것이 아니라 다양하게 변형할 수 있다. 예를 들면 상기 실시형태에서는 발광소자(10) 및 발광장치(20)의 구조에 대하여 구체적으로 설명하였지만, 다른 구조를 구비하도록 구성하더라도 좋다.While the present invention has been described with reference to the embodiment, the present invention is not limited to the above embodiment, but may be modified in various ways. For example, although the structure of the
또한 상기 실시형태에서는 기판(11)의 타면에, 1종 또는 2종 이상의 형광체 재료를 포함하는 형광체막(13)을 형성하는 경우에 대하여 설명하였지만, 2종의 형광체 재료를 혼합하여 사용하는 것이 아니라 기판(11)의 타면에, 다른 형광체 재료를 포함하는 형광체막을 적층하여 형성하도록 하더라도 좋다.In the above embodiment, the
또한 상기 실시형태에서는 반도체 발광소자(12)로서 LED를 사용하는 경우에 대하여 설명하였지만, 레이저 발광다이오드 등의 다른 반도체 발광소자를 사용하도록 하더라도 좋다. 특히 본 발명에 의하면, 고출력화를 도모할 수 있기 때문에, 고출력을 필요로 하는 용도 예를 들면 레이저 프로젝터(laser projector), LED 헤드라이트(LED headlight) 또는 레이저 헤드라이트에 바람직하게 사용할 수 있다.
In the above-described embodiment, the LED is used as the semiconductor
LED나 레이저 발광다이오드 등의 반도체 발광소자를 사용한 발광소자 및 발광장치에 사용할 수 있다.
Emitting device using a semiconductor light-emitting element such as an LED or a laser light-emitting diode, and a light-emitting device.
10 : 발광소자
11 : 기판
12 : 반도체 발광소자
12A, 12B : 전극
13 : 형광체막
20 : 발광장치
21 : 배선기판
21A, 21B : 배선
22A, 22B : 범프
23 : 리플렉터 프레임10: light emitting element 11: substrate 12: semiconductor light emitting element
12A, 12B: Electrode 13: Phosphor film 20: Light emitting device
21: wiring
23: Reflector frame
Claims (11)
상기 기판의 타면(他面)에 형성되고, 입자 모양의 형광체 재료(螢光體 材料)와 바인더(binder)를 포함하는 형광체막(螢光體膜)을
구비하고,
상기 형광체막은, 상기 기판의 타면에,
상기 형광체 재료와,
가수분해 혹은 산화에 의하여 산화규소로 되는 산화규소 전구체(酸化硅素 前驅體), 규산화합물, 실리카(silica) 및 비결정질 실리카(amorphous silica)로 이루어지는 군(群) 중에서 적어도 1종을 포함하는 바인더 원료를
포함하는 형광체막 원료를 도포(塗布)하여, 상온(常溫)에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리(熱處理)함으로써 형성된 것을
특징으로 하는 발광소자(發光素子).
A semiconductor light emitting element (semiconductor light emitting element) formed on one surface of the substrate,
A phosphor film formed on the other surface of the substrate and including a phosphor material in the form of particles and a binder,
Respectively,
Wherein the phosphor film is formed on the other surface of the substrate,
The phosphor material,
A binder raw material containing at least one member selected from the group consisting of a silicon oxide precursor (silicon oxide precursor), silicon oxide, silica, and amorphous silica, which is made of silicon oxide by hydrolysis or oxidation,
Or a phosphor film is formed by coating the phosphor film raw material containing the phosphor film raw material and reacting at room temperature or by heat treatment at a temperature of 500 ° C or lower
(Light emitting element).
상기 형광체 재료의 1차입자의 평균입경(平均粒徑)은 1μm 이상 20μm 이하인 것을 특징으로 하는 발광소자.
The method according to claim 1,
Wherein an average particle diameter of the primary particles of the phosphor material is 1 占 퐉 or more and 20 占 퐉 or less.
상기 형광체막의 표면조도(表面粗度)는 산술평균조도(算術平均粗度)(Ra)로 10μm 이하인 것을 특징으로 하는 발광소자.
The method according to claim 1,
Wherein a surface roughness (surface roughness) of the phosphor film is not more than 10 mu m in arithmetic mean roughness (Ra) (Ra).
상기 형광체막의 막두께 분포는 ±10% 이내인 것을 특징으로 하는 발광소자.
The method according to claim 1,
And the film thickness distribution of the phosphor film is within +/- 10%.
A light emitting device comprising the light emitting element according to any one of claims 1 to 4.
상기 형광체막 형성공정에서는, 기판의 타면에,
입자 모양의 형광체 재료와,
가수분해 혹은 산화에 의하여 산화규소로 되는 산화규소 전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종을 포함하는 바인더 원료를
포함하는 형광체막 원료를 도포하여, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형광체막을 형성하는 것을
특징으로 하는 발광소자의 제조방법.
And a phosphor film forming step of forming a phosphor film including a particle-shaped phosphor material and a binder on the other surface of the substrate on which the semiconductor light emitting element is formed,
In the phosphor film forming step, on the other surface of the substrate,
A phosphor material of particle shape,
A binder raw material containing at least one kind selected from the group consisting of a silicon oxide precursor which is made of silicon oxide by hydrolysis or oxidation, a silicate compound, silica and amorphous silica,
, And the phosphor film is formed by performing the reaction at room temperature or by performing heat treatment at a temperature of 500 DEG C or less
Wherein the light emitting layer is formed on the substrate.
상기 형광체막 형성공정에서는, 기판의 타면에,
입자 모양의 형광체 재료와,
가수분해 혹은 산화에 의하여 산화규소로 되는 산화규소 전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종을 포함하는 바인더 원료를
포함하는 형광체막 원료를 도포하여, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형광체막을 형성하는 것을
특징으로 하는 발광소자의 제조방법.
A semiconductor light emitting element forming step of forming a semiconductor light emitting element on one surface of a substrate; and a phosphor film forming step of forming a phosphor film containing a phosphor material and a binder in the form of particles on the other surface of the substrate,
In the phosphor film forming step, on the other surface of the substrate,
A phosphor material of particle shape,
A binder raw material containing at least one kind selected from the group consisting of a silicon oxide precursor which is made of silicon oxide by hydrolysis or oxidation, a silicate compound, silica and amorphous silica,
, And the phosphor film is formed by performing the reaction at room temperature or by performing heat treatment at a temperature of 500 DEG C or less
Wherein the light emitting layer is formed on the substrate.
상기 형광체막 형성공정 후에, 기판을 절단하여 칩화(chip化)하는 칩화공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 발광소자의 제조방법.
8. The method according to claim 6 or 7,
And a chip forming step of cutting the substrate after the phosphor film forming step to form a chip.
상기 형광체막 형성공정에서는, 기판의 타면에, 형광체막 원료를 인쇄법(印刷法) 또는 스프레이 도포법(spray 塗布法)에 의하여 도포하는 것을 특징으로 하는 발광소자의 제조방법.
8. The method according to claim 6 or 7,
Wherein in the phosphor film forming step, the phosphor film raw material is applied to the other surface of the substrate by a printing method or a spray coating method.
상기 형광체막 형성공정에서는, 기판의 타면에,
입자 모양의 형광체 재료와,
가수분해 혹은 산화에 의하여 산화규소로 되는 산화규소 전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종을 포함하는 바인더 원료를
포함하는 형광체막 원료를 도포하여, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형광체막을 형성하는 것을
특징으로 하는 발광장치의 제조방법.
And a phosphor film forming step of forming a phosphor film including a particle-shaped phosphor material and a binder on the other surface of the substrate on which the semiconductor light emitting element is formed,
In the phosphor film forming step, on the other surface of the substrate,
A phosphor material of particle shape,
A binder raw material containing at least one kind selected from the group consisting of a silicon oxide precursor which is made of silicon oxide by hydrolysis or oxidation, a silicate compound, silica and amorphous silica,
, And the phosphor film is formed by performing the reaction at room temperature or by performing heat treatment at a temperature of 500 DEG C or less
Wherein the light emitting device is a light emitting device.
상기 형광체막 형성공정에서는, 기판의 타면에,
입자 모양의 형광체 재료와,
가수분해 혹은 산화에 의하여 산화규소로 되는 산화규소 전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종을 포함하는 바인더 원료를
포함하는 형광체막 원료를 도포하여, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형광체막을 형성하는 것을
특징으로 하는 발광장치의 제조방법.A semiconductor light emitting element forming step of forming a semiconductor light emitting element on one surface of a substrate; and a phosphor film forming step of forming a phosphor film containing a phosphor material and a binder in the form of particles on the other surface of the substrate,
In the phosphor film forming step, on the other surface of the substrate,
A phosphor material of particle shape,
A binder raw material containing at least one kind selected from the group consisting of a silicon oxide precursor which is made of silicon oxide by hydrolysis or oxidation, a silicate compound, silica and amorphous silica,
, And the phosphor film is formed by performing the reaction at room temperature or by performing heat treatment at a temperature of 500 DEG C or less
Wherein the light emitting device is a light emitting device.
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