KR20150050436A - 전극 조립체 - Google Patents

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Abstract

양극, 음극 및 상기 양극 및 음극 사이에 제1 세퍼레이터를 포함하는 풀셀 또는 바이셀의 단위 셀을 제2 세퍼레이터로 감싸서 다수의 셀들을 중첩시킨 전극 조립체로서, 상기 제2 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d2)이 상기 단위 셀 중의 제1 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d1)보다 큰 전극 조립체가 제시된다.

Description

전극 조립체{ELECTRODE ASSEMBLY}
본 발명은 전극조립체에 관한 것으로, 보다 상세하게는 전기화학소자의 젖음성과 탈기(degas) 성능이 향상된 전극 조립체에 관한 것이다.
최근 에너지 저장 기술에 대한 관심이 갈수록 높아지고 있다. 휴대폰, 캠코더 및 노트북 PC, 나아가서는 전기 자동차의 에너지까지 적용분야가 확대되면서 전지의 연구와 개발에 대한 노력이 점점 구체화되고 있다. 전기 화학 소자는 이러한 측면에서 가장 주목 받고 있는 분야이고, 특히 최근 전자기기의 소형화 및 경량화 추세에 따라, 소형 경량화 및 고용량으로 충방전 가능한 전지로서 이차 전지의 개발은 관심의 초점이 되고 있다.
또한, 이차전지는 양극/세퍼레이터/음극 구조의 전극 조립체가 어떠한 구조로 이루어져 있는지에 따라 분류되기도 하는 바, 대표적으로는, 긴 시트형의 양극들과 음극들을 세퍼레이터가 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리-롤(권취형) 전극 조립체, 소정크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극들을 세퍼레이터를 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극 조립체로 구분된다.
그러나, 이러한 종래의 전극 조립체는 몇 가지 문제점을 가지고 있다.
첫째, 젤리-롤 전극 조립체는 긴 시트형의 양극과 음극을 밀집된 상태로 권취하여 단면상으로 원통형 또는 타원형의 구조로 만들므로, 충방전시 전극의 팽창 및 수축으로 인해 유발되는 응력이 전극 조립체 내부에 축적되게 되고, 그러한 응력 축적이 일정한 한계를 넘어서면 전극 조립체의 변형이 발생하게 된다. 상기 전극 조립체의 변형으로, 전극 간의 간격이 불균일해져 전지의 성능이 급격히 저하되고 내부단락으로 인해 전지의 안전성이 위협받게 되는 문제점을 초래한다. 또한, 긴 시트형의 양극과 음극을 권취해야 하므로, 양극과 음극의 간격을 일정하게 유지하면서 빠르게 권취하는 것이 어려우므로 생산성이 저하되는 문제점도 가지고 있다.
둘째, 스택형 전극 조립체는 다수의 양극 및 음극 단위체들을 순차적으로 적층하여야 하므로, 단위체의 제조를 위한 극판의 전달공정이 별도로 필요하고, 순차적인 적층공정에 많은 시간과 노력이 요구되므로, 생산성이 낮다는 문제점을 가지고 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 전극 조립체로서, 소정 단위의 양극과 음극들을 세러페이터를 개재한 상태로 적층한 바이셀(Bi-cell) 또는 풀셀(Full cell)들을 긴 길이의 연속적인 세러페이터 시트를 이용하여 권취한 구조의 스택-폴딩형 전극 조립체가 개발되었고, 이는 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-0082058호, 제2001-0082059호 및 제2001-0082060호 등에 개시되어 있다.
도 1 내지 도 3은 스택-폴딩형 전극 조립체의 구조를 개략적으로 도시한 단면도들이다. 도면에서, 동일 번호는 동일 부재를 의미한다.
도 1 내지 도 3을 참조하면, 전극 조립체(10, 20, 30)는 제1 세퍼레이터(3a, 3b, 3c)와 제1 세퍼레이터(3a, 3b, 3c)의 양측에 위치한 음극(1a, 1b, 1c) 및 양극(5a, 5b, 5c)을 각각 구비한 단위 셀(7a, 7b, 7c1, 7c2)을 복수개 포함한다. 양극(5a, 5b, 5c)은 양극 집전체의 양면에 양극 활물질층이 형성된 구조이고, 음극(1a, 1b, 1c)은 음극 집전체의 양면에 음극 활물질층이 형성된 구조로 되어 있다. 도 1 내지 3에 도시된 바와 같이, 단위 셀은 제1 세퍼레이터(3a, 3b)의 양측에 1개의 양극(5a, 5b)과 음극(1a, 1b)이 위치한 풀셀(7a, 7b)의 구조이거나, 양극(5c) 또는 음극(1c)의 양면에 제1 세퍼레이터(3c)가 각각 위치하고, 각각의 제1 세퍼레이터(3c) 위에 음극(1c) 또는 양극(5c)이 각각 위치한 바이셀(7c1, 7c2)의 구조(양극/세퍼레이터/음극/세퍼레이터/양극의 구조 또는 음극/세퍼레이터/양극/세퍼레이터/음극의 구조) 등, 다양한 구조의 단위 셀로 형성될 수 있다.
전극 조립체(10, 20, 30) 내에서, 각각의 단위 셀(7a, 7b, 7c1, 7c2)들은 적층된 형태로 존재한다. 이 때, 서로 대응하도록 인접된 각각의 단위 셀(7a, 7b, 7c1, 7c2)들 사이에는 각각의 단위 셀(7a, 7b, 7c1, 7c2)들을 감싸도록 배치된, 연속된 단일의 제2 세퍼레이터(9a, 9b, 9c)가 도 1 내지 도 3에 도시된 바와 같은 다양한 형태로 개재되어 각각의 단위 셀들(7a, 7b, 7c1, 7c2) 사이의 세퍼레이터 기능을 수행한다.
제조된 스택-폴딩 전극 조립체는 전지 케이스에 수납된 후, 전해액을 주입하여 전지를 제조하게 된다. 하지만, 전해액을 주입한 후에는 세퍼레이터에 전해액이 충분히 스며들기 위해서는 시간이 필요하다. 그러나 생산성의 문제로 인해 충분한 함침 시간을 갖지 못하는 실정이어서 전해액이 세퍼레이터에 스며들지 못하게 되어 젖음성이 낮을 수 있으며, 또한, 세퍼레이터에 스며들지 못한 전해액이 가혹 조건에서 누출될 위험이 상존하게 된다.
더욱이, 전해액의 분해 및 전지의 부반응으로 인해 발생된 가스는 전지 내부의 들뜸 현상을 일으켜 전지의 성능을 떨어뜨린다. 따라서, 상기 부반응로 생성된 가스를 배출하는 성능이 떨어지면 전지의 팽창을 억제하기가 어렵고 그에 따라 전지 성능이 저하되며 외부에서 충격이 가해질 경우 변형에 취약하게 되어 전지의 강도가 저하될 수 있다. 특히, 고온 사용시에 이러한 문제점들이 발생할 가능성이 높아진다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 전지의 젖음성이 향상되며, 전해액의 누액이 없고 전지의 팽창이 적으며, 외부 충격에도 변형이 적은 전극 조립체를 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 일 측면에 따르면, 양극, 음극 및 상기 양극 및 음극 사이에 제1 세퍼레이터를 포함하는 풀셀 또는 바이셀의 단위 셀을 제2 세퍼레이터로 감싸서 다수의 셀들을 중첩시킨 전극 조립체로서, 상기 제2 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d2)이 상기 단위 셀 중의 제1 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d1)보다 큰 전극 조립체를 제공한다.
상기 단위 셀 중의 제 1세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d1)은 20 내지 50nm이고, 상기 제 2세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d2)는 22nm 이상일 수 있다.
상기 제2 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d2)은 상기 단위 셀 중의 제1 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d1)보다 2 내지 20 nm 클 수 있다.
상기 제2 세퍼레이터의 공극률(p2)이 상기 단위 셀 중의 제1 세퍼레이터의 공극률(p1)보다 클 수 있다.
상기 단위 셀 중의 제1 세퍼레이터의 공극률(p1)은 20 내지 50%이고, 상기 제2 세퍼레이터의 공극률(p2)은 30 내지 60%일 수 있다.
상기 제 1세퍼레이터와 상기 제 2세퍼레이터는 각각 독립적으로, a) 기공등을 갖는 다공성 기재를 포함하거나 b) 기공들을 갖는 다공성 기재 및 상기 다공성 기재의 적어도 일면에 무기물 입자 및 바인더 고분자의 혼합물로 형성된 유기-무기 다공성 코팅층을 포함한 형태인 전극 조립체일 수 있다.
상기 다공성 기재는 폴리올레핀, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리아세탈, 폴리아미드, 폴리카보네이ㅌ, 폴리이미드, 폴리에테르에테르케톤, 폴리에테르설폰, 폴레페틸렌옥사이다, 폴리페닐렌설파이드 및 폴리에틸렌나프탈렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나로 형성된 것일 수 있다.
또한, 상기와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 또 다른 일 측면에 따르면, 전술한 전극 조립스가 케이스에 수납된 전기화학소자가 제공된다.
아울러, 상기 전기화학소자는 리튬 이차전지인 전기화학소자일 수 있다.
본 발명의 전극 조립체는 단위 셀들을 감싸는 제2 세퍼레이터의 기공의 크기를 단위 셀 내의 제1 세퍼레이터의 기공의 크기보다 더 크도록 제어하여, 전지의 젖음성과 전지의 부반응으로 인해 발생하는 가스의 탈기(degas) 성능이 향상되어, 전해액의 누액이 없고, 전지의 팽창이 적어 장시간의 사용에도 전지의 성능을 우수하게 유지할 수 있을 뿐만 아니라 외부의 충격에도 변형이 적어 전지 강도가 우수하다. 따라서 전지의 성능 및 안정성을 개선시킬 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 들어 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석어서는 아니된다.
도 1은 전극 조립체의 일 구현예의 개략적인 단면도이다.
도 2는 전극 조립체의 다른 구현예의 개략적인 단면도이다.
도 3은 전극 조립체의 또 다른 구현예의 개략적인 단면도이다.
도 4는 본 발명의일 실시예 따라 단위 셀을 구비한 전극 조립체의 개략적인 단면도이다.
도 5는 본 발명의 다른 실시예에 따라 바이셀을 구비한 전극 조립체의 개략적인 단면도이다.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다, 이에 앞서 본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어 또는 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 안되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시에에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명의 일 측면에 따라, 양극, 음극 및 상기 양극 및 음극 사이에 제1 세퍼레이터를 포함하는 풀셀 또는 바이셀의 단위 셀을 제2 세퍼레이터로 감싸서 다수의 셀들을 중첩시킨 전극 조립체로서, 상기 제2 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d2)이 상기 단위 셀 중의 제1 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d1)보다 큰 전극 조립체가 제공된다.
본 발명에 있어서, 제1 세퍼레이터는 단위 셀 내에 존재하는 세퍼레이터로 단위 셀 중 양극과 음극 사이에 개재되며, 제2 세퍼레이터는 제1 세퍼레이터와 상이하게 단이 셀들을 감싸는 역할을 수행하게 된다. 이와 같은 전극 조립체는 전지 케이스에 수납한 후 전해액을 주입하여 전지를 제공하게 되는데, 전지의 성능 및 안정성을 위하여 전해액의 젖을섬을 향상시킬 필요가 있다. 또한, 전지의 가동시 전해액의 분해 및 전지의 부반응으로 가스가 발생할 수 있는데, 이러한 가스를 충분히 제거하지 못하면 전지의 성능이 저하되게 되는 바, 가스의 제거 능력, 즉 탈기(degas)능력을 향상시킬 필요가 있다, 본 발명자들은 이러한 목적을 달성하기 위하여, 제2 페서페이터의 평균 직경의 크기가 제1 세퍼레이터의 평균 직경의 크기보다 더 크게 제어된다면, 상기 향상시키고자 하는 특성인 젖음성 및 탈기 성능이 개선될 수 있음을 착안하여 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 바람직한 일 실시예에 따르면, 제2 세퍼레이터의 평균 직경의 크기가 제1 세퍼레이터의 평균 직경의 크기보다 크다는 전제하에, 상기 단위 셀 중의제1 세퍼레이터 평균 기공의 직경(d1)은 20 내지 50nm이고, 상기 제 2세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d2)는 22nm 이상이고, 바람직하게는 제1 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d1)은 20 내지 23nm이고, 상기 제2 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d2)는 24 내지 28nm인 것이거나, 보다 바람직하게 제1 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d1)은 20 내지 22nm이고, 상기 제2 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d2)는 23 내지 25nm일 수 있다. 상기와 같은 함량 범위일 때 열적 안정성과 전기화학적 측면에서 바람직하다.
또한, 본 발명의 또 다른 바람직한 일 실시예에 따르면, 상기 제2 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d2)은 상기 단위 셀 중의 제1 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d1)보다 2 내지 20 nm 크고, 바람직하게는 2 내지 10 nm 클 수 있다. 상기와 같은 함량 범위 일때 안정성이 우수하며 내부 단락을 방지할 수 있는 효과가 있다.
본 발명에 있어서 평균 기공의 직경은 포어사이즈 측정기기를 통하여 이 기술분야의 통상의기술자들의 일반적인 기술에 따라 측정된다.
본 발명의 바람직한 일 실시예에 따르면, 상기 제2 세퍼레이터의 공극률(p2)이 상기 단위 셀 중의 제1 세퍼레이터의 공극률(p2)보다 크며, 즉, 제2 세퍼레이터의 기공의 평균 직경의 크기가 크면서 동시에 공극류이 큰 경우가 젖음성 향상 및 탈기 성능 향상에 더 바람직하다.
또한, 본 발명의 또 다른 바람직한 일 실시예에 따르면, 상기 단위 셀 중의 제1 세퍼레이터의 공극률(p1)은 20 내지 50%이고, 상기 제2 세퍼레이터의 공극률(p2)은 30 내지 60&이고, 보다 바람직하게는 상기 단위 셀 중의 제1 세퍼레이터의 공극률(p1)은 30 내지 50 %이고, 상기 제2 세퍼레이터의 공극률(p2)은 35 내지 55 %이며, 이러한 공극률 범위를 만족하는 경우, 전지의 수명에 유리한 효과가 있거나, 안정성과 내부 단락의 문제점을 극복할 수 있다.
본 발명에 있어서, 공극률은 두께, 무게, 밀도로 관례식을 통하여 측정되며, 이와 같은 방법은 이 기술분야의 통상의 기술자들의 일반적인 기술에 따라 측정된다.
본 발명에 있어서 상기 제1 세퍼레이터와 상기 제2 세퍼레이터는 각각 독립적으로, a) 기공들을 갖는 다공성 기재를 포함하거나 b) 기공들을 갖는 다공성 기재 및 상기 다공성 기재의 적어도 일면에 무기물 입자 및 바인더 고분자의 혼합물로 형성된 유기-무기 다공성 코팅층을 포함한 형태일 수 있다.
상기 다공성 기재는 폴리올레핀, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리아세탈, 폴리아미드, 폴리카보네이트, 폴리이미드, 폴리에테르에테르케톤, 폴리에테르설폰, 폴레페닐렌옥사이드, 폴리페닐렌설파이드 및 폴리에틸렌나프탈렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나로 형성될 수 있으며, 상기 폴리올레핀은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부틸렌 및 폴리펜텐으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 고분자일 수 있다.
필요한 기능에 따라서 상기 분리막을 폴리프로필렌/ 폴리에틸렌/ 폴리프로필렌과 같이 상기 고분자들로 이루어진 층 구조로 구성할 수도 있다.
상기 유기-무기 다공성 코팅층은 바인더 고분자가 무기물 입자들이 서로 결착된 상태를 유지할 수 있도록 서로 부착(즉, 바인더 고분자가 무기물 입자 사이를 연결 및 고정)시키고 있으며, 또한 유기-무기 다공성 코팅층은 바인더 고분자에 의해 다공성 기재와 결착된 상태를 유지한다. 이러한 유기-무기 다공성 코팅층의 무기물 입자들은 실질적으로 서로 접촉한 상태로 최밀 충전된 구조로 존재하며, 무기물 입자들이 접촉한 상태에서 생기는 틈새 공간(interstitial volume)이 유기-무기 다공성 코팅층의 기공이 된다. 이러한 유기-무기 다공성 코팅층이 형성된 세퍼레이터는 내열성이 우수하여 안정성은 강화되지만, 바인더 고분자로 인하여 전기저항이 커질 수 있다.
상기 무기물 입자는 전기화학적으로 안정하기만 하면 특별히 제한되지 않는다. 즉, 본 발명에서 사용할 수 있는 무기물 입자는 적용되는 전기화학소자의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 이온 전달 능력이 있는 무기물 입자를 사용하는 경우 전기화학소자 내의 이온 전도도를 높여 성능 향상을 도모할 수 있다. 또한, 무기물 입자로서 유전율이 높은 무기물 입자를 사용하는 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다. 전술한 이유들로 인해, 상기 무기물 입자는 유전율 상수가 5 이상, 바람직하게는 10 이상인 고유전율 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 또는 이들의 혼합체를 포함하는 것이 바람직하다.
본 발명 유기-무기 다공성 코팅층의 상기 바인더 고분자는 특별히 한정하는 것은 아니지만, 예를 들면 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트 (polymethylmethacrylate), 폴리부틸아크릴레이트(polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 폴리비닐알콜(polyvinyl alchol), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트(polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸플루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 플루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose) 및 분자량 10,000 g/mol 이하의 저분자 화합물 등을 사용할 수 있다.
본 발명 유기-무기 다공성 코팅층의 상기 무기물 입자 대 바인더 고분자의 조성비는 10:90 내지 99:1 중량비인 것이 바람직하다.
바람직하게 제1 세퍼레이터의 두께는 12 내지 16㎛일 수 있으며, 제2 세퍼레이터의 두께는13 내지 17㎛일 수도 있다.
이하 본 발명의 스택-폴딩형 전극 조립체의 구조에 대하여 보다 자세히 설명한다.
일반적인 풀셀의 구조는 양극과 음극, 그리고 제1 세퍼레이터의 층상 조직을 규칙적인 모양과 크기로 절단한 후 적층되는 구조를 갖는다. 여기에서 모든 전극은 전류 집전체를 중심으로 전극 활물질이 코팅된 것을 사용한다. 이러한 구조는 적층에 의하여 전지를 구성하기 위한 하나의 단위 셀로 취급되고 이를 위하여 전극과 제1 세퍼레이터가 필름이 서로 접착되어 있어야 한다.
상기와 같은 구조를 가지는 풀셀(full cell)은 양극/분리막/음극 또는 양극/분리막/음극/분리막/양극/분리막/음극 등과 같이 양쪽 단부의 전극들이 각각 양극과 음극을 형성할 수 있도록 적층된 구조를 의미한다. 반면에, 상기 바이셀(bicell)은 양쪽 단부의 전극들이 동일한 전극을 형성하도록 적층된 구조로서, 양극/분리막/음극/분리막/양극으로 이루어진 음극형 바이셀과 음극/분리막/양극/분리막/음극으로 이루어진 양극형 바이셀로 구분된다.
본 발명에 따른 전극으로는 특별히 제한되지 않으며, 당업계에 알려진 통상적인 방법에 따라 전극 활물질 슬러리를 집전체에 도포하여 제조할 수 있다. 전극에 사용되는 양극 활물질 및 음극 활물질은 종래 전기화학소자의 양극 및 음극에 사용될 수 있는 통상적인 전극 활물질을 사용할 수 있다. 전극 활물질 중 양극 활물질의 비제한적인 예로는 리튬망간산화물, 리튬코발트산화물, 리튬니켈산화물, 리튬철산화물 또는 이들을 조합한 리튬복합산화물을 사용하는 것이 바람직하다. 음극활물질의 비제한적인 예로는 리튬 금속 또는 리튬 합금, 연화탄소(soft carbon), 경화탄소(hard carbon), 천연 흑연, 키시흑연(Kish graphite), 열분해 탄소(pyrolytic carbon), 액정피치계 탄소섬유(mesophase pitch based carbon fiber), 탄소 미소구체(meso-carbon microbeads), 액정피치(Mesophase pitches), 석유와 석탄계 코크스(petroleum or coal tar pitch derived cokes) 등이 바람직하다.
상기 전극 활물질을 당분야에서 통상적인 방법에 따라 결착제, 도전재 등의 첨가제와 함께 유기용매에 첨가하여 전극 합제 슬러리를 제조한 후 각각의 전극 집전체에 도포하여 전극을 제조할 수 있다. 양극 집전체의 비제한적인 예로는 알루미늄, 니켈 등이 사용될 수 있고, 음극 집전체의 비제한적인 예로는 구리, 금, 니켈 또는 구리 합금 등이 사용될 수 있다.
상기와 같이 단위 셀들이 준비되면, 도 1 내지 도 3에 도시된 바와 같이, 스택-폴딩(stack-folding) 방식을 사용하여 전극 조립체를 제조할 수 있다. 구체적으로는, 제2 세퍼레이터가 단위 셀 또는 바이셀을 감싸는 방향으로 접되 상기 단위 셀 또는 바이셀이 적층된 형태로 서로 대응하도록 정렬되는 구조를 갖도록 접는다.
도 4 및 도 5에는 도 1에 개시된 전극 조립체를 제조하기 위해 접히는 방향이 화살표로 표시되어 있고, 접히는 지점이 점선으로 표시되어 있다. 이때 도 4는 풀셀을 이용한 것이며, 도 5는 바이셀을 이용한 것이다.
도면에 도시된 바와 같이, 오른쪽 끝부터 접기 시작한다면 단위 셀(110) 또는 바이셀(210)의 상단에 위치한 전극(101, 201)이 세퍼레이터(109, 209)와 접촉할 수 있도록 약 하나의 단위 셀(110) 또는 바이셀(210)의 폭 정도만큼 단위 셀 또는 바이셀이 배치되지 않은 영역이 있다.
그 이후 화살표 방향으로 점선으로 표시된 지점에서 연속하여 접는 공정을 수행하게 되면 모든 단위 셀(110, 120, 130, 140, 150) 또는 바이셀(210, 220, 230, 240, 250)이 제2 세퍼레이터(109, 209)에 의해 감싸지고, 인접된 단위 셀 또는 바이셀 사이에는 상기 제2 세퍼레이터(109, 209)가 개재되게 되며, 상기 단위 셀 또는 바이셀은 적층된 형태로 서로 대응하도록 정렬되는 구조를 갖게 된다(스택-폴딩). 다만, 상기와 같은 스택-폴딩 공정이 수행되기 위해서는, 도 4 및 도 5에 도시된 최초 단위 셀(110) 및 바이셀(210) 이후의 단위 셀들(120, 130, 140, 150) 및 바이셀들(220, 230, 240, 250) 사이의 간격은 각 단위 셀 또는 바이셀의 이전까지 적층된 셀들의 높이에 해당하므로 점차적으로 넓어지게 되어야 한다는 것은 당업자에게 자명하나, 상기 도 4 및 도 5에서는 표현상 편의를 위해 균일한 간격으로 도시되었음을 당업자는 이해하여야 한다.
본 발명에서 사용되는 전해액에 있어서, 전해질로서 포함될 수 있는 리튬염은 리튬 이차전지용 전해액에 통상적으로 사용되는 것들이 제한 없이 사용될 수 있으며, 예를 들어 상기 리튬염의 음이온으로는 F-, Cl-, Br-, I-, NO3 -, N(CN)2-, BF4 -, ClO4 -, PF6-, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF-, (CF3)6P-, CF3SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2)2N-, (FSO2)2N-, CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, (CF3SO2)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN- 및 (CF3CF2SO2)2N-로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나일 수 있다.
본 발명에서 사용되는 전해액에 있어서, 전해액에 포함되는 유기 용매로는 리튬 이차전지용 전해액에 통상적으로 사용되는 것들이 제한 없이 사용될 수 있으며, 대표적으로 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate, PC), 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate, EC), 디에틸 카보네이트(diethyl carbonate, DEC), 디메틸 카보네이트(dimethyl carbonate, DMC), 에틸메틸 카보네이트(EMC), 메틸프로필 카보네이트, 디프로필 카보네이트, 디메틸설퍼옥사이드, 아세토니트릴, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 비닐렌 카보네이트, 설포란, 감마-부티로락톤, 프로필렌 설파이트 및 테트라하이드로푸란으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물 등이 대표적으로 사용될 수 있다. 특히, 상기 카보네이트계 유기용매 중 고리형 카보네이트인 에틸렌 카보네이트 및 프로필렌 카보네이트는 고점도의 유기용매로서 유전율이 높아 전해질 내의 리튬염을 잘 해리시키므로 바람직하게 사용될 수 있으며, 이러한 고리형 카보네이트에 디메틸 카보네이트 및 디에틸 카보네이트와 같은 저점도, 저유전율 선형 카보네이트를 적당한 비율로 혼합하여 사용하면 높은 전기 전도율을 갖는 전해액을 만들 수 있어 더욱 바람직하게 사용될 수 있다.
선택적으로, 본 발명에 따라 저장되는 전해액은 통상의 전해액에 포함되는 과충전 방지제 등과 같은 첨가제를 더 포함할 수 있다.
본 발명에서 사용되는 전지 케이스는 당분야에서 통상적으로 사용되는 것이 채택될 수 있고, 전지의 용도에 따른 외형에 제한이 없으며, 예를 들면, 캔을 사용한 원통형, 각형, 파우치(pouch)형 또는 코인(coin)형 등이 될 수 있다.
전극 조립체가 완성되면 통상적인 방법으로 케이스에 수납하고 밀봉하여 전기화학 소자를 제조할 수 있다. 상기 전기화학 소자는 바람직하게는 리튬 이차전지이다.
이상과 같이, 본 발명은 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이것에 의해 한정되지 않으며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 본 발명의 기술사상과 아래에 기재될 특허청구범위의 균등 범위 내에서 다양하게 수정 및 변형이 가능함은 물론이다.
10, 20, 30 : 전극 조립체, 3a, 3b, 3c : 제1 세퍼레이터
1a, 1b, 1c : 음극, 5a, 5b, 5c : 양극
7a, 7b, 7c1, 7c2 : 단위 셀, 9a, 9b, 9c : 제2 세퍼레이터
101, 201 : 양극, 103, 203 : 제1 세퍼레이터
105, 205 : 음극, 109 : 제2 세퍼레이터
110, 120, 130, 140, 150 : 풀셀,, 210, 220, 230, 240, 250 : 바이셀

Claims (9)

  1. 양극, 음극 및 상기 양극 및 음극 사이에 제1 세퍼레이터를 포함하는 풀셀 또는 바이셀의 단위 셀을 제2 세퍼레이터로 감싸서 다수의 셀들을 중첩시킨 전극 조립체로서,
    상기 제2 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d2)이 상기 단위 셀 중의 제1 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d1)보다 큰 전극 조립체.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 단위 셀 중의 제1 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d1)은 20 내지 50nm이고, 상기 제 2세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d2)는 22nm 이상인 전극조립체.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 제2 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d2)은 상기 단위 셀 중의 제1 세퍼레이터의 평균 기공의 직경(d1)보다 2 내지 20nm 큰 것인 전극 조립체.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 제2 세퍼레이터의 공극률(p2)이 상기 단위 셀 중의 제1 세퍼레이터의 공극률(p1)보다 큰 전극 조립체.
  5. 제 4항에 있어서,
    상기 단위 셀 중의 제1 세퍼레이터의 공극률(p1)은 20 내지 50%이고, 상기 제2 세퍼레이터의 공극률(p2)은 30 내지 60%인 전극 조립체.
  6. 제 1항에 있어서,
    상기 제 1세퍼레이터와 상기 제 2세퍼레이터는 각각 독립적으로,
    a) 기공등을 갖는 다공성 기재를 포함하거나
    b) 기공들을 갖는 다공성 기재 및 상기 다공성 기재의 적어도 일면에 무기물 입자 및 바인더 고분자의 혼합물로 형성된 유기-무기 다공성 코팅층을 포함한 형태인 전극 조립체.
  7. 제 6항에 있어서,
    상기 다공성 기재는 폴리올레핀, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리아세탈, 폴리아미드, 폴리카보네이ㅌ, 폴리이미드, 폴리에테르에테르케톤, 폴리에테르설폰, 폴레페틸렌옥사이다, 폴리페닐렌설파이드 및 폴리에틸렌나프탈렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나로 형성된 것인 전극 조립체.
  8. 제 1항 내지 제 7항 중 어느 한 항의 전극 조립체가 케이스에 수납된 전기화학소자.
  9. 제 8항에 있어서,
    상기 전기화학소자는 리튬 이차전지인 전기화학소자.

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