KR102065734B1 - 스택-폴딩형 전극 조립체 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 다수의 단위셀들이 중첩되어 있고, 상기 단위셀들 사이에 연속적인 폴딩 세퍼레이터가 개재되어 있는 스택-폴딩형 전극조립체에 있어서, 상기 연속적인 폴딩 세퍼레이터는 습윤층을 포함하는 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극 조립체에 관한 것으로, 전해액 함침성이 우수한 효과를 갖는다.

Description

스택-폴딩형 전극 조립체{Stack-folding typed electrode assembly}
본 발명은 스택-폴딩형 전극 조립체에 관한 것이다. 보다 상세하게는 전해액 함침성이 보다 향상되고 불필요한 부피 증가가 방지된 스택-폴딩형 전극 조립체에 관한 것이다.
최근 에너지 저장 기술에 대한 관심이 갈수록 높아지고 있다. 휴대폰, 캠코더 및 노트북 PC, 나아가서는 전기 자동차의 에너지까지 적용분야가 확대되면서 전지의 연구와 개발에 대한 노력이 점점 구체화되고 있다. 전기 화학 소자는 이러한 측면에서 가장 주목받고 있는 분야이고, 특히 최근 전자기기의 소형화 및 경량화 추세에 따라, 소형 경량화 및 고용량으로 충방전 가능한 전지로서 이차 전지의 개발은 관심의 초점이 되고 있다.
또한, 이차전지는 양극/세퍼레이터/음극 구조의 전극 조립체가 어떠한 구조로 이루어져 있는지에 따라 분류되기도 하는 바, 대표적으로는, 긴 시트형의 양극들과 음극들을 세퍼레이터가 개재된 상태에서 권취한 구조인 젤리-롤(권취형) 전극 조립체, 소정 크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극들을 세퍼레이터를 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극 조립체로 구분된다.
그러나, 이러한 종래의 전극 조립체는 몇 가지 문제점을 가지고 있다.
첫째, 젤리-롤 전극 조립체는 긴 시트형의 양극과 음극을 밀집된 상태로 권취하여 단면상으로 원통형 또는 타원형의 구조로 만들므로, 충방전시 전극의 팽창 및 수축으로 인해 유발되는 응력이 전극 조립체 내부에 축적되게 되고, 그러한 응력 축적이 일정한 한계를 넘어서면 전극 조립체의 변형이 발생하게 된다. 상기 전극 조립체의 변형으로, 전극 간의 간격이 불균일해져 전지의 성능이 급격히 저하되고 내부단락으로 인해 전지의 안전성이 위협받게 되는 문제점을 초래한다. 또한, 긴 시트형의 양극과 음극을 권취해야 하므로, 양극과 음극의 간격을 일정하게 유지하면서 빠르게 권취하는 것이 어려워 생산성이 저하되는 문제점도 가지고 있다.
둘째, 스택형 전극 조립체는 다수의 양극 및 음극 단위체들을 순차적으로 적층하여야 하므로, 단위체의 제조를 위한 극판의 전달공정이 별도로 필요하고, 순차적인 적층공정에 많은 시간과 노력이 요구되므로, 생산성이 낮다는 문제점을 가지고 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 전극 조립체로서, 소정 단위의 양극과 음극들을 세퍼레이터를 개재한 상태로 적층한 바이셀(Bi-cell) 또는 풀셀(Full cell)들을 긴 길이의 연속적인 세퍼레이터 시트(폴딩 세퍼레이터)를 이용하여 권취한 구조인 스택-폴딩형 전극 조립체가 개발되었다.
도 1 내지 도 3은 스택-폴딩형 전극 조립체의 구조를 개략적으로 도시한 단면도들이다. 도면에서, 동일 번호는 동일 부재를 의미한다.
도 1 내지 도 3을 참조하면, 전극 조립체는 세퍼레이터(3a, 3b, 3c)와 세퍼레이터(3a, 3b, 3c)의 양측에 위치한 음극(1a, 1b, 1c) 및 양극(5a, 5b, 5c)을 각각 구비한 단위셀(7a, 7b, 7c1, 7c2)을 복수개 포함한다. 양극(5a, 5b, 5c)은 양극 집전체의 양면에 양극 활물질층이 형성된 구조이고, 음극(1a, 1b, 1c)은 음극 집전체의 양면에 음극 활물질층이 형성된 구조로 되어 있다. 도 1 내지 도 3에 도시된 바와 같이, 단위셀은 세퍼레이터(3a, 3b)의 양측에 1개의 양극(5a, 5b)과 음극(1a, 1b)이 위치한 풀셀(7a, 7b)의 구조이거나, 양극(5c) 또는 음극(1c)의 양면에 세퍼레이터(3c)가 각각 위치하고, 각각의 세퍼레이터(3c) 위에 음극(1c) 또는 양극(5c)이 각각 위치한 바이셀(7c1, 7c2)의 구조(양극/세퍼레이터/음극/세퍼레이터/양극의 구조 또는 음극/세퍼레이터/양극/세퍼레이터/음극의 구조) 등, 다양한 구조의 단위셀로 형성될 수 있다.
전극 조립체(10, 20, 30) 내에서, 각각의 단위셀(7a, 7b, 7c1, 7c2)들은 적층된 형태로 존재한다. 이 때, 서로 대응하도록 인접된 각각의 단위셀(7a, 7b, 7c1, 7c2)들 사이에는 각각의 단위셀(7a, 7b, 7c1, 7c2)들을 감싸도록 배치된, 연속된 단일의 폴딩 세퍼레이터(9a, 9b, 9c)가 도 1 내지 도 3에 도시된 바와 같은 다양한 형태로 개재되어 각각의 단위셀들(7a, 7b, 7c1, 7c2) 사이의 세퍼레이터 기능을 수행한다.
적층된 스택-폴딩형 전극 조립체는 전지 케이스에 수납된 후, 전해액을 주입하여 전지를 제조하게 된다. 하지만, 전해액을 주입한 후에는 세퍼레이터에 전해액이 충분히 스며들기 위해서는 시간이 필요하다. 그러나 생산성의 문제로 인해 충분한 함침 시간을 갖지 못하는 실정이어서 전해액이 세퍼레이터에 스며들지 못하게 되어 함침성이 낮을 수 있으며, 또한, 세퍼레이터에 스며들지 못한 전해액이 가혹 조건에서 누출될 위험이 상존하게 된다. 따라서, 이러한 스택-폴딩형 전극 조립체에서 전해액 함침을 용이하게 하기 위한 방안의 강구가 필요한 시점이다.
또한, 스택-폴딩형 전극 조립체는 폴딩 세퍼레이터로 단위셀들을 감싸야 하므로, 폴딩 세퍼레이터로 인해 전극 조립체가 두꺼워질 수밖에 없다. 이는 이차전지의 부피 최소화를 추구하는 최근 경향에 반대(反對)되는 것이어서, 전극 조립체의 부피를 줄일 수 있는 방안이 요구된다.
따라서, 본 발명이 해결하려는 과제는, 이차전지의 전해액 함침성을 향상시킬 수 있는 폴딩 세퍼레이터가 사용된 스택-폴딩형 전극 조립체를 제공하는 것이다.
또한, 본 발명에서는 이차전지의 전해액 함침성을 향상시킬 수 있고 전극 조립체의 부피를 줄일 수 있는 폴딩 세퍼레이터가 사용된 스택-폴딩형 전극 조립체를 제공한다.
상기 과제를 해결하기 위해, 본 발명의 일 실시양태에 따르면, 다수의 단위셀들이 중첩되어 있고, 상기 단위셀들 사이에 연속적인 폴딩 세퍼레이터가 개재되어 있는 스택-폴딩형 전극조립체에 있어서, 상기 연속적인 폴딩 세퍼레이터는 습윤층을 포함하는 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극 조립체가 제공된다.
상기 습윤층은 세퍼레이터 최외곽층을 형성할 수 있다.
또한, 무기물 입자와 바인더 고분자의 혼합물로 형성되어 있으며 다공성 고분자 기재의 적어도 일면에 형성되어 있는 다공성 코팅층이 상기 폴딩 세퍼레이터의 전부 또는 일부에 코팅되어 있을 수 있다.
상기 습윤층은 다공성 고분자 기재에 패턴 코팅되어 있을 수 있다.
상기 습윤층은 스택-폴딩형 전극 조립체의 측면부에 접하는 폴딩 세퍼레이터 부분에 형성되어 있을 수 있다.
상기 습윤층은 다공성 고분자 기재 표면 중 전해액과 접하는 표면에 형성되어 있을 수 있다.
상기 습윤층은 재습윤제 및 바인더 고분자를 포함할 수 있다.
상기 재습윤제는 프탈레이트계 에스테르, 사이클릭 탄산염 및 중합체 탄산염으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 포함할 수 있다.
상기 재습윤제는 비이온성 계면활성제일 수 있다.
상기 다공성 고분자 기재는 폴리올레핀, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리아세탈, 폴리아미드, 폴리카보네이트, 폴리이미드, 폴리에테르에테르케톤, 폴리에테르설폰, 폴레페닐렌옥사이드, 폴리페닐렌설파이드 및 폴리에틸렌나프탈렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나로 형성될 수 있다.
상기 무기물 입자들은 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있다.
상기 습윤층은 다공성 코팅층보다 얇은 두께를 가질 수 있다.
본 발명의 또 다른 양태에 따르면, 전술한 스택-폴딩형 전극 조립체가 케이스에 수납된 전기화학소자가 제공된다.
상기 전기화학소자는 리튬 이차전지일 수 있다.
본 발명의 일 실시양태에 따른 폴딩 세퍼레이터는 습윤층을 포함하고 있어 우수한 전해액 함침성을 가질 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시양태에 따른 폴딩 세퍼레이터는 전해액에 직접 노출되는 다공성 고분자 기재에 습윤층이 형성되어 있어, 다공성 고분자 기재의 소수성에도 불구하고 우수한 전해액 함침성을 가질 수 있다.
또한, 다공성 코팅층이 치수 안정성을 필요로 하는 부분, 예컨대, 단위셀들의 중첩부에만 최소한으로 패턴 코팅될 수 있으며, 또한, 습윤층으로 인해 폴딩 세퍼레이터가 우수한 전해액 함침성을 나타낼 수 있으므로, 불필요한 부피 증가가 방지되면서 전지 성능이 향상되는 효과를 갖는다.
또한, 습윤층이 폴딩 세퍼레이터의 최소한의 면적에만 형성되도록 함으로써, 습윤층 구성성분으로 인해 세퍼레이터의 기공이 막히는 현상이 최소화되거나 방지될 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 스택-폴딩형 전극 조립체의 일 구현예의 개략적인 단면도이다.
도 2는 스택-폴딩형 전극 조립체의 다른 구현예의 개략적인 단면도이다
도 3은 스택-폴딩형 전극 조립체의 또 다른 구현예의 개략적인 단면도이다.
도 4는 종래의 스택-폴딩형 전극 조립체의 폴딩 세퍼레이터의 단면도이다.
도 5는 종래의 스택-폴딩형 전극 조립체의 폴딩하는 과정을 나타낸 개략적인 모식도이다.
도 6은 본 발명의 일 구현예에 따른 스택-폴딩형 전극 조립체의 폴딩 세퍼레이터의 단면도이다.
도 7은 본 발명의 일 구현예에 따른 스택-폴딩형 전극 조립체를 폴딩하는 과정을 나타낸 개략적인 모식도이다.
도 8은 도 5의 A부분을 확대한 도면이다.
도 9는 도 7의 B부분을 확대한 도면이다.
도 10은 본 발명의 일 실시양태에 따른 스택-폴딩형 전극 조립체의 폴딩 전의 전극 조립체의 모습을 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 11은 본 발명의 또 다른 일 실시양태에 따른 스택-폴딩형 전극 조립체의 폴딩 전의 전극 조립체의 모습을 개략적으로 나타낸 도면이다.
이하, 본 발명을 상세히 설명하기로 한다. 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 기재된 구성은 가장 바람직한 일 실시양태에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명의 일 실시양태에서는, 다수의 단위셀들이 중첩되어 있고, 상기 단위셀들 사이에 연속적인 폴딩 세퍼레이터가 개재되어 있는 스택-폴딩형 전극조립체에 있어서, 상기 연속적인 폴딩 세퍼레이터는 습윤층을 포함하는 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극 조립체가 제공된다.
상기 습윤층은 세퍼레이터 최외곽층을 형성할 수 있다. 즉, 상기 습윤층은 다공성 고분자 기재의 표면에 위치되거나, 다공성 코팅층 표면에 위치하거나 또는 이들 둘다일 수 있다.
종래의 스택-폴딩형 전극 조립체와 관련하여 도시한 도 4, 도 5 및 도 8과, 본 발명의 일 실시양태에 따른 스택-폴딩형 전극체와 관련하여 도시한 도 6, 도 7 및 도 9를 통하여, 본 발명의 일 실시양태에 따른 스택-폴딩형 전극 조립체를 하기에서 설명한다.
도 4는 종래 스택-폴딩형 전극조립체에 사용되는 폴딩 세퍼레이터의 단면을 나타낸 것으로, 다공성 고분자 기재(10) 양면에 무기물 입자 및 바인더 고분자의 혼합물로 형성된 다공성 코팅층(20)을 구비하고 있다. 도 5와 같이 종래의 폴딩 세퍼레이터를 사용하여 스택-폴딩형 전극 조립체를 제조하게 되면, 단위셀들이 중첩되지 않은 A부분에도 다공성 고분자 기재와 상기 다공성 코팅층이 구비되어 있게 된다.
본 발명의 일 실시양태에 따른 폴딩 세퍼레이터는 도 6과 같이 연속적인 다공성 고분자 기재(10)에 무기물 입자 및 바인더 고분자의 혼합물로 형성된 다공성 코팅층(30)이 불연속적으로 다공성 고분자 기재의 적어도 일면에 패턴 코팅될 수 있다. 보다 바람직하게, 상기 다공성 코팅층은 단위셀들이 중첩되어 발열이 발생할 수 있는 위치인 단위셀 중첩부에만 위치하도록 패턴 코팅될 수 있다.
습윤층(40)은 다공성 코팅층이 형성되지 않은 다공성 고분자 기재 부분에 형성되는 경우, 소수성인 다공성 고분자 기재의 낮은 함침성을 크게 향상시킬 수 있다.
습윤층은 재습윤제를 포함하여 이루어져서, 전해액 함침성을 향상시킬 수 있는 층을 의미한다. 예컨대, 스택-폴딩형 전극 조립체의 측면부에 접하는 폴딩 세퍼레이터 부분에 형성될 수 있으며, 상기 폴딩 세퍼레이터 부분에는 다공성 코팅층이 형성되지 않고, 습윤층이 다공성 고분자 기재상에 직접 형성되어 불필요한 부피 증가를 방지할 수 있다.
재습윤제는 다공성 고분자 기재 및/또는 다공성 코팅층의 기공을 폐색시키지 않으면서 전해액 함침성을 향상시킬 수 있다면 그 종류 및 함량 측면에서 특별히 제한되지 않는다.
재습윤제의 비제한적인 예로 프탈레이트계 에스테르, 사이클릭 탄산염 및 중합체 탄산염으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 들 수 있지만 이에 한정되는 것은 아니다. 프탈레이트계 에스테르는 디부틸 프탈레이트(DBP)로 선택하지만 이에 한정되는 것은 아니다. 사이클릭 탄산염은 에틸렌 탄산염(EC), 프로필렌 탄산염(PC), 부틸렌 탄산염 (BC), 및 이들의 혼합물 중에서 선택한다. 중합체 탄산염은 폴리비닐렌 탄산염, 및 직쇄형 프로필렌 탄산염 중에서 선택하지만 이에 한정되는 것은 아니다.
또는, 재습윤제로 본 발명의 목적에 부합하는 계면활성제가 사용될 수 있다. 일반적으로 계면활성제는 수용액에서 이온성을 나타내는 음이온 계면활성제, 양이온 계면활성제, 양쪽성 계면활성제 및 비이온성 계면활성제가 알려져 있는데, 전기화학소자는 이온의 이동에 따른 전기화학반응을 수반하게 되므로, 이에 영향이 적은 비이온성 계면활성제를 사용하는 것이 바람직하다. 이러한 비이온성 계면활성제의 비제한적인 예로는 폴리옥시에틸렌알킬에테르, 폴리옥시에틸렌지방산에스테르, 폴리옥시에틸렌알킬페놀에테르, 소르비탄지방산에스테르, 폴리옥시에틸렌소르비탄지방산에스테르 및 수크로오스지방산에스테르 등을 사용할 수 있으며, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 재습윤제의 함량은 본 발명의 목적에 부합한다면 특별히 제한되지 않는다. 바람직하게, 재습윤제는 습윤층에 사용되는 바인더 고분자 함량 이하로 사용될 수 있다.
상기 습윤층의 두께는 특별히 한정되지 않는다. 바람직하게는, 습윤층은 다공성 코팅층 두께보다 얇은 두께를 가질 수 있다. 비제한적인 예로, 습윤층은 0.1 내지 10 ㎛ 두께를 갖도록 형성될 수 있는데, 0.1 ㎛ 미만의 두께를 갖는 경우에는 코팅 균일성이 저하될 수 있고, 10 ㎛를 넘는 두께를 갖는 경우에는 전지의 이온전도도를 저하시키는 원인이 될 수 있다.
종래의 폴딩 세퍼레이터를 사용한 스택-폴딩형 전극 조립체와, 본 발명에 따른 폴딩 세퍼레이터를 사용한 스택-폴딩형 전극 조립체를 도 8과 도 9를 통하여 비교하여 본다.
도 8은 도 5의 A부분을 확대한 단면도이고, 도 9는 도 7의 B 부분을 확대한 단면도이다. 도 9에 따른 전극 조립체의 측면부는 습윤층이 형성되어 있어 우수한 전해액 함침성을 갖는 반면, 단위셀 중첩부에 해당하는 폴딩 세퍼레이터 부분에는 습윤층 혹은 재습윤제를 갖지 않아 이로 인한 불필요한 기공 막힘 현상을 갖지 않을 수 있고 또한 불필요한 부피 증가도 방지할 수 있다. 도 8과 도 9에서, a보다 b의 길이가 더 짧음을 통해 알 수 있다.
다공성 고분자 기재는 당업계에서 통상적으로 사용되는 것이라면 특별히 제한되지 않으며, 비제한적인 예로 폴리올레핀, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리아세탈, 폴리아미드, 폴리카보네이트, 폴리이미드, 폴리에테르에테르케톤, 폴리에테르설폰, 폴레페닐렌옥사이드, 폴리페닐렌설파이드 및 폴리에틸렌나프탈렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나로 형성될 수 있다. 상기 폴리올레핀은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부틸렌 및 폴리펜텐으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 고분자일 수 있다.
필요한 기능에 따라서 상기 다공성 고분자 기재를 폴리프로필렌/ 폴리에틸렌/ 폴리프로필렌과 같이 상기 고분자들로 이루어진 층 구조로 구성할 수도 있다.
상기 다공성 고분자 기재의 두께는 1 내지 100 ㎛일 수 있다.
상기 다공성 코팅층은 바인더 고분자가 무기물 입자들이 서로 결착된 상태를 유지할 수 있도록 서로 부착(즉, 바인더 고분자가 무기물 입자 사이를 연결 및 고정)시키고 있으며, 또한 다공성 코팅층은 바인더 고분자에 의해 다공성 고분자 기재와 결착된 상태를 유지할 수 있다. 이러한 다공성 코팅층의 무기물 입자들은 실질적으로 서로 접촉한 상태로 존재할 수 있으며, 무기물 입자들이 접촉한 상태에서 생기는 인터스티셜 볼륨(interstitial volume)이 다공성 코팅층의 기공이 될 수 있다. 이러한 다공성 코팅층이 형성된 세퍼레이터는 내열성이 우수하여 안정성은 강화되지만, 바인더 고분자로 인하여 전기저항이 커질 수 있다.
상기 다공성 코팅층의 두께는 0.1 내지 20 ㎛일 수 있다.
다공성 코팅층을 구성하는 무기물 입자는 전기화학적으로 안정하기만 하면 특별히 제한되지 않는다. 즉, 상기 무기물 입자는 적용되는 전기화학소자의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 이온 전달 능력이 있는 무기물 입자를 사용하는 경우 전기화학소자 내의 이온 전도도를 높여 성능 향상을 도모할 수 있다. 또한, 무기물 입자로서 유전율이 높은 무기물 입자를 사용하는 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다. 전술한 이유들로 인해, 상기 무기물 입자는 유전율 상수가 5 이상, 바람직하게는 10 이상인 고유전율 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 또는 이들의 혼합체를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 습윤층 및/또는 다공성 코팅층 각각에서 독립적으로 사용가능한 상기 바인더 고분자는 당업계에서 사용되는 것이라면 특별히 한정되지 않는다. 예를 들면, 습윤층 및/또는 다공성 코팅층에서 사용되는 바인더 고분자는 각각 독립적으로 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트 (polymethylmethacrylate), 폴리부틸아크릴레이트(polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 폴리비닐알콜(polyvinyl alcohol), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트(polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부티레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 풀루란 (pullulan) 및 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose) 등일 수 있다.
상기 다공성 코팅층의 무기물 입자 대 바인더 고분자의 조성비는 10:90 내지 99:1 중량비인 것이 바람직하다.
본 발명의 다른 실시양태에 따르면, (S1) 다공성 고분자 기재를 제공하는 단계, (S2) 재습윤제와 바인더 고분자를 용매에 용해시켜 습윤층 형성용 슬러리를 준비하는 단계, (S3) 상기 다공성 고분자 기재에 다공성 코팅층 형성용 슬러리와 습윤층 형성용 슬러리를 코팅하는 단계 및 (S4) 상기 슬러리에서 용매를 제거하는 단계를 포함하는 폴딩 세퍼레이터의 제조방법이 제공될 수 있다.
(S1) 단계에서 제공되는 다공성 고분자 기재에 대해서는 전술한 내용을 참조한다.
(S2) 단계에서 용매에 재습윤제와 바인더 고분자를 용해시켜 습윤층 형성용 슬러리를 준비한다. 습윤층에 포함되는 재습윤제와 바인더 고분자에 대해서는 전술한 내용을 참고한다.
용매는 사용하고자 하는 바인더 고분자와 용해도 지수가 유사하고 끓는점이 낮은 것이 바람직하다. 이는 혼합 및 용해가 균일하게 이루어질 수 있으며, 이후 용매를 건조시켜 용이하게 제거할 수 있기 때문이다. 이 용매의 비제한적인 예로는 아세톤(acetone), 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran), 메틸렌클로라이드(methylene chloride), 클로로포름(chloroform), 디메틸포름아미드(dimethylformamide), N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP), 사이클로헥산(cyclohexane) 및 물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물이 있으며, 이에 국한되지 않는다. 상기 용매는 슬러리의 총량 100 중량부를 기준으로 약 0.1 내지 약 90 중량부, 또는 약 1 내지 약 90 중량부로 포함될 수 있다.
필요에 따라, (S1) 단계 이후에, 다공성 코팅층 형성용 슬러리를 제조할 수 있다. 우선, 바인더 고분자를 용매 중에 용해시켜 바인더 고분자 용액을 수득한다. 이 바인더 고분자 용액 중에 무기물 입자를 혼합하여 분산시킴으로써 슬러리를 얻는다. 만약, 다공성 코팅층의 전해액 함침성을 향상시키고자 하는 경우에는, 다공성 코팅층 형성용 슬러리에 재습윤제를 더 첨가할 수 있다.
상기 무기물 입자 및 바인더에 대한 설명은 앞서 기재한 바와 같다.
용매에 대해서는 (S2) 단계와 관련하여 기재된 용매 내용을 참고한다. 다공성 코팅층 형성용 슬러리와 습윤층 형성용 슬러리 각각에서 사용된 용매는 동일하거나 상이할 수 있다.
이어서, (S3) 단계에서 상기 다공성 고분자 기재에 습윤층 형성용 슬러리를 코팅할 수 있다. 일례로, 다공성 코팅층 형성용 슬러리와 습윤층 형성용 슬러리를 교차 패턴(alternative pattern)으로 코팅할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 이러한 패턴 코팅은 순차적으로, 배치식으로 또는 동시에 실시할 수 있다.
상기 다공성 코팅층 및 습윤층은 다공성 고분자 기재의 일면 또는 양면에 코팅될 수 있다. 예컨대, 패턴화된 상태로 형성될 수 있는데, 이 패턴화는 당업계에 공지되어 있는 방법, 예컨대 오프셋(offset) 또는 직접적인 방식으로 다공성 고분자 기재 상에 구현될 수 있다. 본 발명에 일 실시양태에 따른 도포 방법으로는 특정 간격 및 두께의 패턴화 방식으로 슬러리가 전사 가능한 방법이라면 특별히 제한되지 않으며, 예컨대 오프셋(offset) 코팅법, 하드 롤-그라비아(hard roll-gravure) 코팅법 또는 롤-플레이트(roll-plate) 코팅법 등을 사용할 수 있다. 상기 오프셋 코팅법은 리버스(reverse) 오프셋 코팅법, 그라비아(gravure) 오프셋 코팅법, 플레이트-플레이트(plate-plate) 오프셋 코팅법 등일 수 있다. 또한, 이러한 코팅법에는 다른 방법, 예컨대 패턴화된 양각을 이용하는 플렉소(flexo) 코팅법 등이 포함될 수 있다. 또한, 패턴화 형태는 전사 매개자(롤 또는 플레이트)의 홈(groove) 모양, 전사 물질(예컨대, 슬러리)와의 점성, 전사되는 대상물(예컨대, 다공성 고분자 기재)과의 결착성 등에 따라 그 형태가 달라질 것이다.
(S4) 단계에서, 상기 (S3) 단계에서 코팅된 슬러리 층으로부터 용매를 제거한다. 이러한 용매 제거는 사용된 용매의 증기압을 고려한 온도 범위에서 오븐 또는 가열식 챔버 등을 사용하여 배치식 또는 연속식으로 건조시킴으로써 가능하다.
본 발명의 일 실시양태에 따르면, 상기 폴딩 세퍼레이터가 사용된 스택-폴딩형 전극 조립체가 제공된다.
본 발명에서 사용될 수 있는 단위셀은 양극과 음극, 그리고 세퍼레이터의 층상 조직을 규칙적인 모양과 크기로 절단한 후 적층되는 구조를 가질 수 있다. 여기에서 모든 전극은 전류 집전체를 중심으로 전극 활물질이 코팅된 것을 사용한다. 이러한 구조는 적층에 의하여 전지를 구성하기 위한 하나의 단위셀로 취급되고 이를 위하여 전극과 세퍼레이터가 서로 접착되어 있어야 한다. 상기 단위셀 내에서 사용되는 세퍼레이터는 단위셀들을 폴딩하기 위한 폴딩 세퍼레이터와 구별된다.
단위셀은 풀셀과 바이셀로 구별되는데, 풀셀(full cell)은 양극/세퍼레이터/음극 또는 양극/세퍼레이터/음극/세퍼레이터/양극/세퍼레이터/음극 등과 같이 양쪽 단부의 전극들이 각각 양극과 음극을 형성할 수 있도록 적층된 구조를 의미한다. 반면에, 상기 바이셀(bicell)은 양쪽 단부의 전극들이 동일한 전극을 형성하도록 적층된 구조로서, 양극/세퍼레이터/음극/세퍼레이터/양극으로 이루어진 음극형 바이셀과 음극/세퍼레이터/양극/세퍼레이터/음극으로 이루어진 양극형 바이셀로 구분된다.
상기 다수의 단위셀들은 폴딩 세퍼레이터의 일면의 한쪽으로, 혹은 번갈아서, 혹은 양면에 접합시켜, 폴딩 세퍼레이터를 절곡하거나 권취하여 스택-폴딩형 세퍼레이터를 제조할 수 있다.
본 발명에 따른 전극으로는 특별히 제한되지 않으며, 당업계에 알려진 통상적인 방법에 따라 전극 활물질 슬러리를 집전체에 도포하여 제조할 수 있다. 전극에 사용되는 양극 활물질 및 음극 활물질은 종래 전기화학소자의 양극 및 음극에 사용될 수 있는 통상적인 전극 활물질을 사용할 수 있다. 전극 활물질 중 양극 활물질의 비제한적인 예로는 리튬망간산화물, 리튬코발트산화물, 리튬니켈산화물, 리튬철산화물 또는 이들을 조합한 리튬복합산화물을 사용하는 것이 바람직하다. 음극활물질의 비제한적인 예로는 리튬 금속 또는 리튬 합금, 연화탄소(soft carbon), 경화탄소(hard carbon), 천연 흑연, 키시흑연(Kish graphite), 열분해 탄소(pyrolytic carbon), 액정피치계 탄소섬유(mesophase pitch based carbon fiber), 탄소 미소구체(meso-carbon microbeads), 액정피치(Mesophase pitches), 석유와 석탄계 코크스(petroleum or coal tar pitch derived cokes) 등이 바람직하다.
상기 전극 활물질을 당분야에서 통상적인 방법에 따라 결착제, 도전재 등의 첨가제와 함께 유기용매에 첨가하여 전극 합제 슬러리를 제조한 후 각각의 전극 집전체에 도포하여 전극을 제조할 수 있다. 양극 집전체의 비제한적인 예로는 알루미늄, 니켈 등이 사용될 수 있고, 음극 집전체의 비제한적인 예로는 구리, 금, 니켈 또는 구리 합금 등이 사용될 수 있다.
상기와 같이 단위셀들이 준비되면, 도 1 내지 도 3에 도시된 바와 같이, 스택-폴딩(stack-folding) 방식을 사용하여 전극 조립체를 제조할 수 있다. 구체적으로는, 폴딩 세퍼레이터가 단위셀 또는 바이셀을 감싸는 방향으로 접되 상기 단위셀 또는 바이셀이 적층된 형태로 서로 대응하도록 정렬되는 구조를 갖도록 접는다.
도 10 및 도 11에는 본 발명에 따른 일 실시양태에 따른 전극 조립체를 제조하기 위해 접히는 방향이 화살표로 표시되어 있고, 접히는 지점이 점선으로 표시되어 있다. 이때 도 10은 풀셀을 이용한 것이며, 도 11은 바이셀을 이용한 것이다.
도면에 도시된 바와 같이, 오른쪽 끝부터 접기 시작한다면 단위셀인 풀셀(110) 또는 바이셀(210)의 상단에 위치한 전극이 폴딩 세퍼레이터와 접촉할 수 있도록 약 하나의 단위셀인 풀셀(110) 또는 바이셀(210)의 폭 정도만큼 단위셀 또는 바이셀이 배치되지 않은 영역이 있다. 상기 폴딩 세퍼레이터에서 연속적인 다공성 고분자 기재(10)에 단위셀이 배치되는 영역에 다공성 코팅층(30)이 양면에 형성되어 있고, 다공성 코팅층(30)이 형성되지 않은 부분에는 습윤층(40)이 형성되어 있다.
그 이후 화살표 방향으로 점선으로 표시된 지점에서 연속하여 접는 공정을 수행하게 되면 모든 단위셀인 풀셀(110, 120, 130) 또는 바이셀(210, 220, 230)이 폴딩 세퍼레이터(100)에 의해 감싸지고, 인접된 단위셀인 풀셀 또는 바이셀 사이에는 상기 폴딩 세퍼레이터(100)가 개재되게 되며, 상기 단위셀인 풀셀 또는 바이셀은 적층된 형태로 서로 대응하도록 정렬되는 구조를 갖게 된다(스택-폴딩). 다만, 상기와 같은 스택-폴딩형 공정이 수행되기 위해서는, 도 10 및 도 11에 도시된 최초 단위셀인 풀셀(110) 및 바이셀(210) 이후의 단위셀들인 풀셀(120, 130) 및 바이셀들(220, 230) 사이의 간격은 각 단위셀인 풀셀 또는 바이셀의 이전까지 적층된 셀들의 높이에 해당하므로 점차적으로 넓어지게 되어야 한다는 것은 당업자에게 자명하나, 상기 도 10 및 도 11에서는 표현상 편의를 위해 균일한 간격으로 도시되었음을 당업자는 이해하여야 한다.
본 발명에서 사용되는 전해액에 있어서, 전해질로서 포함될 수 있는 리튬염은 리튬 이차전지용 전해액에 통상적으로 사용되는 것들이 제한 없이 사용될 수 있으며, 예를 들어 상기 리튬염의 음이온으로는 F-, Cl-, Br-, I-, NO3 -, N(CN)2-, BF4 -, ClO4 -, PF6-, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF-, (CF3)6P-, CF3SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2)2N-, (FSO2)2N-, CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, (CF3SO2)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN- 및 (CF3CF2SO2)2N-로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나일 수 있다.
본 발명에서 사용되는 전해액에 있어서, 전해액에 포함되는 유기 용매로는 리튬 이차전지용 전해액에 통상적으로 사용되는 것들이 제한없이 사용될 수 있으며, 대표적으로 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate, PC), 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate, EC), 디에틸 카보네이트(diethyl carbonate, DEC), 디메틸 카보네이트(dimethyl carbonate, DMC), 에틸메틸 카보네이트(EMC), 메틸프로필 카보네이트, 디프로필 카보네이트, 디메틸설퍼옥사이드, 아세토니트릴, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 비닐렌 카보네이트, 설포란, 감마-부티로락톤, 프로필렌 설파이트 및 테트라하이드로푸란으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물 등이 대표적으로 사용될 수 있다. 특히, 상기 카보네이트계 유기용매 중 고리형 카보네이트인 에틸렌 카보네이트 및 프로필렌 카보네이트는 고점도의 유기용매로서 유전율이 높아 전해질 내의 리튬염을 잘 해리시키므로 바람직하게 사용될 수 있으며, 이러한 고리형 카보네이트에 디메틸 카보네이트 및 디에틸 카보네이트와 같은 저점도, 저유전율 선형 카보네이트를 적당한 비율로 혼합하여 사용하면 높은 전기 전도율을 갖는 전해액을 만들 수 있어 더욱 바람직하게 사용될 수 있다.
선택적으로, 본 발명에 따라 저장되는 전해액은 통상의 전해액에 포함되는 과충전 방지제 등과 같은 첨가제를 더 포함할 수 있다.
본 발명에서 사용되는 전지 케이스는 당분야에서 통상적으로 사용되는 것이 채택될 수 있고, 전지의 용도에 따른 외형에 제한이 없으며, 예를 들면, 캔을 사용한 원통형, 각형, 파우치(pouch)형 또는 코인(coin)형 등이 될 수 있다.
전극 조립체가 완성되면 통상적인 방법으로 케이스에 수납하고 밀봉하여 전기화학 소자를 제조할 수 있다. 상기 전기화학 소자는 바람직하게는 리튬 이차전지이다.
1a, 1b, 1c: 음극
3a, 3b, 3c: 단위셀 내 세퍼레이터
5a, 5b, 5c: 양극
7a, 7b, 7c1, 7c2: 단위셀
9a, 9b, 9c: 폴딩 세퍼레이터
10: 다공성 고분자 기재
20: 종래 폴딩 세퍼레이터의 연속적인 다공성 코팅층
30: 본 발명에 따른 폴딩 세퍼레이터의 불연속적인 다공성 코팅층
40: 습윤층
100: 본 발명에 따른 폴딩 세퍼레이터
110, 120, 130 : 풀셀
210, 220, 230 : 바이셀

Claims (14)

  1. 다수의 단위셀들이 중첩되어 있고, 상기 단위셀들 사이에 연속적인 폴딩 세퍼레이터가 개재되어 있는 스택-폴딩형 전극조립체에 있어서,
    상기 연속적인 폴딩 세퍼레이터는 다공성 고분자 기재; 및 상기 다공성 고분자 기재 상에 형성된 습윤층과 다공성 코팅층;을 포함하되, 상기 습윤층과 다공성 코팅층은 교차 패턴으로 다공성 고분자 기재 상에 형성되고,
    상기 습윤층은 재습윤제 및 바인더 고분자를 포함하며,
    상기 다공성 코팅층은 무기물 입자와 바인더 고분자의 혼합물로 형성된 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극 조립체.
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  8. 제1항에 있어서,
    상기 재습윤제는 프탈레이트계 에스테르, 사이클릭 탄산염 및 중합체 탄산염으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극 조립체.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 재습윤제가 비이온성 계면활성제인 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극 조립체.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 다공성 고분자 기재는 폴리올레핀, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리아세탈, 폴리아미드, 폴리카보네이트, 폴리이미드, 폴리에테르에테르케톤, 폴리에테르설폰, 폴레페닐렌옥사이드, 폴리페닐렌설파이드 및 폴리에틸렌나프탈렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나로 형성된 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극 조립체.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 무기물 입자들은 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극 조립체.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 습윤층이 다공성 코팅층보다 얇은 두께를 가지는 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극 조립체.
  13. 제1항 및 제8항 내지 제12항 중 어느 한 항의 스택-폴딩형 전극 조립체가 케이스에 수납된 전기화학소자.
  14. 제13항에 있어서,
    상기 전기화학소자는 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
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