KR20140070198A - 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 전기화학소자 - Google Patents

가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 전기화학소자 Download PDF

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엄인성
장성균
한정민
고철원
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Abstract

본 발명은 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 전기화학소자에 관한 것으로서, 더욱 자세하게는 캐소드 집전체; 및 상기 캐소드 집전체의 적어도 일면에 도포된 캐소드 활물질층;을 포함하는 전기화학소자용 캐소드에 있어서, 상기 전기화학소자용 캐소드의 적어도 일면에, 서로 이격되어 길이방향으로 형성된 함입부들을 포함하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 전기화학소자에 관한 것이다.
본 발명에 따르면, 전기화학소자의 구동 시 내부에서 발생되는 부반응 가스를 용이하게 배출하도록 함으로써, 전기화학소자 내부의 저항상승을 억제하여 애노드의 표면에 리튬이 석출되는 것을 방지할 수 있고, 스파크와의 점화방지로 인해 전기화학소자의 폭발을 방지할 수 있다.

Description

가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 전기화학소자{Cathode of electrochemical device with improved gas-out property, manufacturing method thereof and electrochemical device including the same}
본 발명은 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 전기화학소자에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 전기화학소자의 구동 시 내부에 발생되는 가스를 용이하게 배출할 수 있는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 전기화학소자에 관한 것이다.
최근 에너지 저장 기술에 대한 관심이 갈수록 높아지고 있다. 휴대폰, 캠코더 및 노트북 PC, 나아가서는 전기 자동차의 에너지까지 적용분야가 확대되면서 전기화학소자의 연구와 개발에 대한 노력이 점점 구체화되고 있다. 전기화학소자는 이러한 측면에서 가장 주목을 받고 있는 분야이고 그 중에서도 충방전이 가능한 이차전지의 개발은 관심의 초점이 되고 있으며, 최근에는 이러한 전지를 개발함에 있어서 용량 밀도 및 비에너지를 향상시키기 위하여 새로운 전극과 전지의 설계에 대한 연구개발로 진행되고 있다.
현재 적용되고 있는 이차전지 중에서 1990 년대 초에 개발된 리튬 이차전지는 수용액 전해액을 사용하는 Ni-MH, Ni-Cd, 황산-납 전지 등의 재래식 전지에 비해서 작동 전압이 높고 에너지 밀도가 월등히 크다는 장점으로 각광을 받고 있다.
상기와 같은 전기화학소자는 많은 회사에서 생산되고 있으나 그들의 안전성 특성은 각각 다른 양상을 보인다. 이러한 전기화학소자의 안전성 평가 및 안전성 확보는 매우 중요하다. 가장 중요한 고려사항은 전기화학소자가 오작동 시 사용자에게 상해를 입혀서는 아니 된다는 것이며, 이러한 목적으로 안전규격은 전기화학소자 내의 발화 및 발연 등을 엄격히 규제하고 있는 실정이다.
한편, 전기화학소자의 구동 시, 애노드에서 발생되는 부반응 가스, 수분에 의해 발생되는 부반응 가스 등이 원활히 배출되지 않게 되면, 전기화학소자의 내부에서 발생할 수 있는 스파크와의 점화로 인해 폭발이 일어날 수도 있다. 그리고, 상기 부반응 가스는 애노드와 세퍼레이터의 계면 또는 캐소드와 세퍼레이터의 계면을 들뜨게 만들며, 이는 전기화학소자에서 저항으로 작용하게 된다. 이로 인해 애노드의 전위가 0V(Li/Li+)이하로 내려가게 하여, 애노드의 표면에 리튬이 석출되게 함으로써 전기화학소자의 단락을 유도하게 되는 문제가 발생할 수 있다.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 전기화학소자의 구동 시 내부에서 발생되는 가스를 용이하게 배출할 수 있는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 전기화학소자를 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 일 측면에 따르면, 캐소드 집전체; 및 상기 캐소드 집전체의 적어도 일면에 도포된 캐소드 활물질층;을 포함하는 전기화학소자용 캐소드에 있어서, 상기 전기화학소자용 캐소드의 적어도 일면에, 서로 이격되어 길이방향으로 형성된 함입부들을 포함하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드가 제공된다.
여기서, 상기 함입부가, 상기 캐소드 활물질층의 상면에 서로 이격되어 길이방향으로 형성되어 있는 것일 수 있다.
그리고, 상기 함입부가, 상기 캐소드 집전체의 적어도 일면에, 서로 이격되어 길이방향으로 형성되어 있는 것일 수 있다.
그리고, 상기 함입부의 수직 단면의 형상은, 다각형, 반원형 또는 반타원형일 수 있다.
그리고, 상기 함입부의 폭은, 0.1 mm 내지 10 mm일 수 있다.
그리고, 상기 함입부의 깊이는, 상기 캐소드 두께의 5 내지 50 %일 수 있다.
한편, 상기 캐소드 집전체는, 5 ㎛ 내지 50 ㎛의 두께를 가진 알루미늄 호일 또는 니켈 호일일 수 있다.
그리고, 상기 캐소드 활물질층은, 리튬 함유 산화물을 포함하는 것일 수 있고, 상기 리튬 함유 산화물은, 리튬 함유 전이금속 산화물일 수 있다.
여기서, 상기 리튬 함유 전이금속 산화물은, LixCoO2(0.5<x<1.3), LixNiO2(0.5<x<1.3), LixMnO2(0.5<x<1.3), LixMn2O4(0.5<x<1.3), Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3, 0<a<1, 0<b<1, 0<c<1, a+b+c=1), LixNi1 -yCoyO2(0.5<x<1.3, 0<y<1), LixCo1 -yMnyO2(0.5<x<1.3, 0≤y<1), LixNi1 -yMnyO2(0.5<x<1.3, O≤y<1), Lix(NiaCobMnc)O4(0.5<x<1.3, 0<a<2, 0<b<2, 0<c<2, a+b+c=2), LixMn2 -zNizO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixMn2 -zCozO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixCoPO4(0.5<x<1.3) 및 LixFePO4(0.5<x<1.3)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
한편, 본 발명의 다른 측면에 따르면, 캐소드 집전체를 준비하는 단계; 상기 캐소드 집전체의 적어도 일면에, 캐소드 활물질을 도포 및 압착하여 캐소드 활물질층을 형성하는 단계; 및 상기 캐소드 활물질층의 상면에, 서로 이격하여, 길이방향으로 위치하도록 함입부를 형성하는 단계;를 포함하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드의 제조방법이 제공된다.
여기서, 상기 캐소드 집전체를 준비하는 단계는, 평면상의 캐소드 집전체를 준비하거나, 또는 평면상의 캐소드 집전체의 상면에, 서로 이격하여, 길이방향으로 위치하도록 함입부를 형성하는 것일 수 있다.
그리고, 상기 함입부를 형성하는 단계는, 서로 이격되어 형성된 돌출부들을 포함하는 프레스 롤러를 이용하여 상기 캐소드 활물질층에 압력을 가하여 함입부들을 형성하는 것일 수 있다.
그리고, 상기 함입부를 형성하는 단계는, 서로 이격되어 형성된 로딩제거커터들을 이용하여 함입부들을 형성하는 것일 수 있다.
한편, 본 발명의 또 다른 측면에 따르면, 캐소드, 애노드, 상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 개재된 세퍼레이터 및 비수 전해액을 포함하는 전기화학소자에 있어서, 상기 캐소드는, 본 발명의 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드인 전기화학소자가 제공된다.
여기서, 상기 전기화학소자는, 리튬 이차전지일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 전기화학소자용 캐소드의 적어도 일면에 함입부가 형성되어 있어, 전기화학소자의 구동 시 내부에서 발생되는 부반응 가스를 용이하게 배출하도록 함으로써, 전기화학소자 내부의 저항상승을 억제하여 애노드의 표면에 리튬이 석출되는 것을 방지할 수 있고, 스파크와의 점화방지로 인해 전기화학소자의 폭발을 방지할 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 전기화학소자용 캐소드의 단면을 모식적으로 나타낸 단면도이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 전기화학소자용 캐소드의 단면을 모식적으로 나타낸 단면도이다.
도 3은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 전기화학소자용 캐소드의 단면을 모식적으로 나타낸 단면도이다.
도 4는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 전기화학소자용 캐소드의 단면을 모식적으로 나타낸 단면도이다.
도 5는 본 발명의 일 제조방법으로서, 캐소드 활물질층에 함입부가 형성되는 모습을 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 6은 본 발명의 다른 제조방법으로서, 캐소드 활물질층에 함입부가 형성되는 모습을 개략적으로 나타낸 도면이다.
이하, 본 발명을 도면을 참조하여 상세히 설명하기로 한다. 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 기재된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
도 1 내지 도 4는 본 발명의 실시예에 따른 전기화학소자용 캐소드의 단면을 모식적으로 나타낸 단면도이다.
도 1 내지 도 4를 참조하면, 본 발명의 일 측면에 따른 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드(100, 101, 102, 103)는, 캐소드 집전체(10, 11); 및 상기 캐소드 집전체(10, 11)의 적어도 일면에 도포된 캐소드 활물질층(20, 21);을 포함하는 전기화학소자용 캐소드로서, 상기 전기화학소자용 캐소드(100, 101, 102, 103)의 적어도 일면에, 서로 이격되어 길이방향으로 형성된 함입부들(30)을 포함한다.
여기서, 상기 함입부들(30)은, 도 1에 도시된 바와 같이, 상기 캐소드 활물질층(20)의 상면에 서로 이격되어 길이방향으로 형성되어 있을 수도 있지만, 도 4에 도시된 바와 같이, 상기 캐소드 집전체(11)의 적어도 일면에, 서로 이격되어 길이방향으로 형성되어 있을 수도 있다.
이때, 상기 함입부들(30)은 도 1에 도시된 바와 같이 상기 전기화학소자용 캐소드(100)의 일면에만 형성될 수도 있지만, 도 3에 도시된 바와 같이 양면 모두에 형성될 수도 있다. 그리고, 도 2에 도시된 바와 같이, 상기 캐소드 집전체(10, 11)의 일면에는 상기 함입부들(30)을 포함하는 캐소드 활물질층(20)이 형성되고, 타면에는 평면상의 캐소드 활물질층(40)이 형성될 수도 있다.
전기화학소자의 포메이션(formation) 공정, 에이징(aging) 공정 또는 전기화학소자의 구동 시 부반응 가스가 발생할 수 있는데, 본 발명에 따르면, 함입부를 통해 내부에 발생한 부반응 가스를 효과적으로 배출시키게 된다. 이로써 전기화학소자의 내부에서 발생할 수 있는 스파크와의 점화를 방지하게 되어 전기화학소자의 폭발을 방지할 수 있다.
한편, 상기 부반응 가스는 캐소드와 애노드 계면 사이의 저항을 증가시키며, 애노드 표면의 충전 불균일을 일으키는 원인이 되는데, 본 발명에 따른 전기화학소자용 캐소드를 사용함으로써, 상기 부반응 가스를 조기에 배출시켜 전기화학소자 내부의 저항상승을 억제할 수 있고, 충전 불균일을 해소할 수 있으며, 애노드 표면으로의 리튬 석출현상을 방지하여 전기화학소자의 수명 저하를 방지할 수 있다.
한편, 상기 함입부들(30)의 수직 단면의 형상은, 다각형, 반원형 또는 반타원형 등의 모양으로 형성될 수 있다. 여기서, 다각형은 삼각형, 사각형, 오각형, 육각형 등의 여러 다각형의 모양이 가능하며, 상기 반원형 또는 반타원형은 완전 대칭형뿐만 아니라, 비대칭형의 모양도 가능하다.
그리고, 상기 함입부의 폭은, 0.1 mm 내지 10 mm일 수 있다. 상기 범위를 만족하게 되면, 내부에 발생된 부반응 가스를 효율적으로 배출할 수 있으며, 상기 함입부를 통해 비수 전해액이 상기 캐소드의 중심부까지 빠른 시간에 균일하게 함침되는 효과를 발생시킨다.
그리고, 상기 함입부의 깊이는 특별한 제한이 없으나, 전기화학소자의 내부에 발생된 부반응 가스를 효율적으로 배출하기 위해서는 상기 캐소드 두께의 5 내지 50 %의 깊이를 가질 수 있다.
이때, 상기 함입부의 깊이가 상기 캐소드 두께의 50 %를 초과하게 되면, 압연 시 캐소드에 높은 압력이 가해지기 때문에, 활물질 표면이 분쇄되어 전해액과의 부반응이 증가하게 되는 단점이 있고, 상기 함입부의 깊이가 상기 캐소드 두께의 5 % 미만이 되면, 부반응 가스가 효율적으로 배출되기 위한 공간이 부족하다는 단점이 있다.
여기서, 상기 캐소드 집전체(10, 11)는, 전도성이 높은 금속으로, 캐소드 활물질을 포함하는 슬러리가 용이하게 접착할 수 있고, 전기화학소자의 전압 범위에서 반응성이 없는 것이라면 어느 것이라도 사용할 수 있다. 구체적으로 캐소드용 집전체의 비제한적인 예로는 알루미늄, 니켈 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있으며, 그 두께는 5 ㎛ 내지 50 ㎛일 수 있으나, 이에만 제한되는 것은 아니다.
그리고, 상기 캐소드 활물질층(20, 21)은, 리튬 함유 산화물을 포함할 수 있고, 상기 리튬 함유 산화물은, 리튬 함유 전이금속 산화물일 수 있다.
이때, 상기 리튬 함유 전이금속 산화물은, LixCoO2(0.5<x<1.3), LixNiO2(0.5<x<1.3), LixMnO2(0.5<x<1.3), LixMn2O4(0.5<x<1.3), Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3, 0<a<1, 0<b<1, 0<c<1, a+b+c=1), LixNi1 -yCoyO2(0.5<x<1.3, 0<y<1), LixCo1 -yMnyO2(0.5<x<1.3, 0≤y<1), LixNi1 -yMnyO2(0.5<x<1.3, O≤y<1), Lix(NiaCobMnc)O4(0.5<x<1.3, 0<a<2, 0<b<2, 0<c<2, a+b+c=2), LixMn2 -zNizO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixMn2 -zCozO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixCoPO4(0.5<x<1.3) 및 LixFePO4(0.5<x<1.3)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
그리고, 추가적으로 상기 캐소드 활물질층은, 캐소드 활물질을 캐소드 집전체에 유지시키고, 또 상기 캐소드 활물질들 사이를 이어주는 기능을 갖는 것으로서, 통상적으로 사용되는 바인더가 제한 없이 사용될 수 있다.
예를 들면, 폴리비닐리덴풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌 (PVDF-HFP), 폴리비닐리덴풀루오라이드 (polyvinylidenefluoride), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리메틸메타크릴레이트 (polymethylmethacrylate), 스티렌-부타디엔 고무 (SBR, styrene butadiene rubber), 카르복시메틸 셀룰로스(CMC, carboxymethyl cellulose) 등의 다양한 종류의 바인더가 사용될 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드의 제조방법은 다음과 같다.
우선, 캐소드 집전체를 준비한다.
여기서 사용될 수 있는 캐소드 집전체는 전술한 바와 같이, 알루미늄, 니켈 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일일 수 있으며, 5 ㎛ 내지 50 ㎛의 두께를 가질 수 있다.
이때, 상기 캐소드 집전체로 단순히 일반적인 평면상의 캐소드 집전체를 준비하는 것일 수 있고, 또는 상기 평면상의 캐소드 집전체의 상면에, 서로 이격하여, 길이방향으로 위치하도록 함입부를 형성하여 상기 캐소드 집전체를 준비하는 것일 수 있다.
여기서, 캐소드 집전체에 상기 함입부를 형성하기 위해서는 프레스 롤러로 압력을 가하는 방법이 이용될 수 있다.
이어서, 상기 캐소드 집전체의 적어도 일면에, 캐소드 활물질을 도포 및 압착하여 캐소드 활물질층을 형성한다.
이때 사용될 수 있는 캐소드 활물질은 전술한 바와 같다. 그리고, 상기 캐소드 활물질층이 형성될 때, 도포된 캐소드 활물질에 가해지는 압력은 캐소드 활물질이 파괴되지 않는 범위 내라면 제한 없이 가능하다.
이어서, 상기 캐소드 활물질층의 상면에, 서로 이격하여, 길이방향으로 위치하도록 함입부를 형성한다.
도 5 및 도 6은 본 발명의 제조방법으로서, 평면상의 캐소드 활물질층의 상면에 함입부가 형성되는 모습을 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 5를 참조하면, 평면상의 캐소드 집전체(10)의 일면에, 캐소드 활물질층(20)이 형성되어 있으며, 일정 간격을 두고 서로 이격되어 형성된 적어도 2 이상의 돌출부들(51)을 포함하는 프레스 롤러(50)가 상기 캐소드 활물질층(20)의 상면에 위치하여, 회전되면서 상기 캐소드 활물질층(20)에 압력을 가해 함입부들(30)을 형성함으로써 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드(100)가 제조될 수 있다.
그리고, 도 6을 참조하면, 일정 간격을 두고 서로 이격되어 형성된 적어도 2 이상의 로딩제거커터(60)들이 상기 캐소드 활물질층(20)에 스크래치를 가해 캐소드 활물질층의 로딩 두께를 국부적으로 얇게 함으로써, 함입부들(30)이 형성된 전기화학소자용 캐소드(100)가 제조될 수 있다.
한편, 본 발명의 다른 측면에 따르면, 캐소드, 애노드, 상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 개재된 세퍼레이터 및 비수 전해액을 포함하는 전기화학소자에 있어서, 상기 캐소드는, 전술한 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드인 전기화학소자가 제공된다.
이때, 본 발명의 전기화학소자는 전기 화학 반응을 하는 모든 소자를 포함하며, 구체적인 예를 들면, 모든 종류의 1차, 이차 전지, 연료 전지, 태양 전지 또는 슈퍼 커패시터 소자와 같은 커패시터(capacitor) 등이 있다. 특히, 상기 2차 전지 중 리튬 금속 이차 전지, 리튬 이온 이차 전지, 리튬 폴리머 이차 전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차 전지 등을 포함하는 리튬 이차전지가 바람직하다.
그리고, 상기 애노드는, 평면상의 애노드 집전체; 및 상기 애노드 집전체의 적어도 일면에 형성된, 애노드 활물질 및 바인더를 포함하는 애노드 활물질층;을 포함하는 것일 수 있다.
상기 애노드 집전체의 비제한적인 예로는 구리, 금, 니켈 또는 구리 합금 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있다.
그리고, 상기 애노드 활물질로는 통상적으로 리튬 이온이 흡장 및 방출될 수 있는 탄소재, 리튬 금속, 금속 화합물 및 이들의 혼합물을 사용할 수 있다.
구체적으로는 상기 탄소재로는 저결정성 탄소 및 고결정성 탄소 등이 모두 사용될 수 있다. 저결정성 탄소로는 연화탄소(soft carbon) 및 경화탄소(hard carbon)가 대표적이며, 고결정성 탄소로는 천연 흑연, 키시흑연(Kish graphite), 열분해 탄소(pyrolytic carbon), 액정 피치계 탄소섬유(mesophase pitch based carbon fiber), 탄소 미소구체(meso-carbon microbeads), 액정피치(Mesophase pitches) 및 석유와 석탄계 코크스(petroleum or coal tar pitch derived cokes) 등의 고온 소성탄소가 대표적이다.
여기서 상기 금속 화합물로는 Si, Ge, Sn, Pb, P, Sb, Bi, Al, Ga, In, Ti, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ag, Mg, Sr, 및 Ba 등의 금속 원소를 1종 이상 함유하는 화합물을 들 수 있다. 이들 금속 화합물은 단체, 합금, 산화물(TiO2, SnO2 등), 질화물, 황화물, 붕화물, 리튬과의 합금 등, 어떤 형태로도 사용할 수 있지만, 단체, 합금, 산화물, 리튬과의 합금은 고용량화될 수 있다. 그 중에서도, Si, Ge 및 Sn으로부터 선택되는 1종 이상의 원소를 함유할 수 있고, Si 및 Sn으로부터 선택되는 1종 이상의 원소를 포함하는 것이 전지를 더 고용량화할 수 있다.
한편, 본 발명의 일 실시예에서 사용되는 세퍼레이터는 당해 분야에서 통상적으로 사용되는 다공성 기재라면 모두 사용이 가능하고, 예를 들면 폴리올레핀계 다공성 막(membrane) 또는 부직포를 사용할 수 있으나, 이에 특별히 한정되는 것은 아니다.
상기 폴리올레핀계 다공성 막의 예로는, 고밀도 폴리에틸렌, 선형 저밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 초고분자량 폴리에틸렌과 같은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부틸렌, 폴리펜텐 등의 폴리올레핀계 고분자를 각각 단독으로 또는 이들을 혼합한 고분자로 형성한 막(membrane)을 들 수 있다.
상기 부직포로는 폴리올레핀계 부직포 외에 예를 들어, 폴리에틸렌테레프탈레이트 (polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트 (polybutyleneterephthalate), 폴리에스테르 (polyester), 폴리아세탈 (polyacetal), 폴리아미드 (polyamide), 폴리카보네이트 (polycarbonate), 폴리이미드 (polyimide), 폴리에테르에테르케톤 (polyetheretherketone), 폴리에테르설폰 (polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드 (polyphenyleneoxide), 폴리페닐렌설파이드 (polyphenylenesulfide), 폴리에틸렌나프탈렌 (polyethylenenaphthalene) 등을 각각 단독으로 또는 이들을 혼합한 고분자로 형성한 부직포를 들 수 있다. 부직포의 구조는 장섬유로 구성된 스폰본드 부직포 또는 멜트 블로운 부직포일 수 있다.
상기 다공성 기재의 두께는 특별히 제한되지 않으나, 5 ㎛ 내지 50 ㎛일 수 있고, 다공성 기재에 존재하는 기공 크기 및 기공도 역시 특별히 제한되지 않으나 각각 0.01 ㎛ 내지 50 ㎛ 및 10 내지 95%일 수 있다.
또한, 상기 세퍼레이터의 기계적 강도 향상 및 전기화학소자의 안전성을 향상시키기 위해, 상기 다공성 기재의 적어도 일면에, 무기물 입자와 바인더 고분자를 포함하는 다공성 코팅층을 더 포함할 수 있다.
여기서, 상기 무기물 입자는, 전기화학적으로 안정하기만 하면 특별히 제한되지 않는다. 즉, 본 발명에서 사용할 수 있는 무기물 입자는 적용되는 전기화학소자의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0 내지 5 V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 무기물 입자로서 유전율이 높은 무기물 입자를 사용하는 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.
그리고, 상기 바인더 고분자는, 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene, PVDF-HFP), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-클로로트리풀루오로에틸렌 (polyvinylidene fluoride-co-chlorotrifluoroethylene), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트 (polymethylmethacrylate), 폴리부틸아크릴레이트 (polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌 (polyethylene), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트 (polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 풀루란 (pullulan) 및 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있으나, 이에만 한정하는 것은 아니다.
다공성 코팅층에 있어서 바인더 고분자는, 상기 무기물 입자들 표면의 일부 또는 전체에 코팅되며, 상기 무기물 입자들은 밀착된 상태로 상기 바인더 고분자에 의해 서로 연결 및 고정되며, 상기 무기물 입자들 사이에 존재하는 빈 공간으로 인해 기공들이 형성되어 있는 것이 바람직하다. 즉, 다공성 코팅층의 무기물 입자들은 서로 밀착된 상태로 존재하며, 무기물 입자들이 밀착된 상태에서 생기는 빈 공간이 다공성 코팅층의 기공이 된다. 무기물 입자들 사이에 존재하는 빈 공간의 크기는 무기물 입자들의 평균 입경과 같거나 그보다 작은 것이 바람직하다.
한편, 본 발명에서 사용될 수 있는 비수 전해액에 포함되는 전해질 염은 리튬염이다. 상기 리튬염은 리튬 이차전지용 전해액에 통상적으로 사용되는 것들이 제한 없이 사용될 수 있다. 예를 들어 상기 리튬염의 음이온으로는 F-, Cl-, Br-, I-, NO3 -, N(CN)2 -, BF4 -, ClO4 -, PF6 -, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF-, (CF3)6P-, CF3SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2)2N-, (FSO2)2N- , CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, (CF3SO2)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN- 및 (CF3CF2SO2)2N-로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나일 수 있다.
전술한 비수 전해액에 포함되는 유기 용매로는 리튬 이차전지용 전해액에 통상적으로 사용되는 것들을 제한 없이 사용할 수 있으며, 예를 들면 에테르, 에스테르, 아미드, 선형 카보네이트, 환형 카보네이트 등을 각각 단독으로 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
그 중에서 대표적으로는 환형 카보네이트, 선형 카보네이트, 또는 이들의 혼합물인 카보네이트 화합물을 포함할 수 있다.
상기 환형 카보네이트 화합물의 구체적인 예로는 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate, EC), 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate, PC), 1,2-부틸렌 카보네이트, 2,3-부틸렌 카보네이트, 1,2-펜틸렌 카보네이트, 2,3-펜틸렌 카보네이트, 비닐렌 카보네이트, 비닐에틸렌 카보네이트 및 이들의 할로겐화물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물이 있다. 이들의 할로겐화물로는 예를 들면, 플루오로에틸렌 카보네이트(fluoroethylene carbonate, FEC) 등이 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한 상기 선형 카보네이트 화합물의 구체적인 예로는 디메틸 카보네이트(DMC), 디에틸 카보네이트(DEC), 디프로필 카보네이트, 에틸메틸 카보네이트(EMC), 메틸프로필 카보네이트 및 에틸프로필 카보네이트 로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물 등이 대표적으로 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
특히, 상기 카보네이트계 유기용매 중 환형 카보네이트인 에틸렌 카보네이트 및 프로필렌 카보네이트는 고점도의 유기용매로서 유전율이 높아 전해질 내의 리튬염을 보다 더 잘 해리시킬 수 있으며, 이러한 환형 카보네이트에 디메틸 카보네이트 및 디에틸 카보네이트와 같은 저점도, 저유전율 선형 카보네이트를 적당한 비율로 혼합하여 사용하면 보다 높은 전기 전도율을 갖는 전해액을 만들 수 있다.
또한, 상기 유기 용매 중 에테르로는 디메틸 에테르, 디에틸 에테르, 디프로필 에테르, 메틸에틸 에테르, 메틸프로필 에테르 및 에틸프로필 에테르로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
그리고 상기 유기 용매 중 에스테르로는 메틸 아세테이트, 에틸 아세테이트, 프로필 아세테이트, 메틸 프로피오네이트, 에틸 프로피오네이트, γ-부티로락톤, γ-발레로락톤, γ-카프로락톤, σ-발레로락톤 및 ε-카프로락톤으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 비수 전해액의 주입은 최종 제품의 제조 공정 및 요구 물성에 따라, 전기화학소자의 제조 공정 중 적절한 단계에서 행해질 수 있다. 즉, 전기화학소자 조립 전 또는 전기화학소자 조립 최종 단계 등에서 적용될 수 있다.
본 발명에 따른 전기화학소자는, 일반적인 공정인 권취(winding) 이외에도 세퍼레이터와 전극의 적층(lamination, stack) 및 접음(folding) 공정이 가능하다. 그리고, 전기화학소자의 외형은 특별한 제한이 없으나, 캔을 사용한 원통형, 각형, 파우치(pouch)형 또는 코인(coin)형 등이 될 수 있다.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
10: 평면상의 캐소드 집전체
11: 함입부를 포함하는 캐소드 집전체
20, 21: 캐소드 활물질층
30: 함입부
40: 평면상의 캐소드 활물질층
50: 프레스 롤러
51: 돌출부
60: 로딩제거부
61: 로딩제거커터
100, 101, 102, 103: 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드

Claims (16)

  1. 캐소드 집전체; 및
    상기 캐소드 집전체의 적어도 일면에 도포된 캐소드 활물질층;을 포함하는 전기화학소자용 캐소드에 있어서,
    상기 전기화학소자용 캐소드의 적어도 일면에, 서로 이격되어 길이방향으로 형성된 함입부들을 포함하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 함입부가, 상기 캐소드 활물질층의 상면에 서로 이격되어 길이방향으로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 함입부가, 상기 캐소드 집전체의 적어도 일면에, 서로 이격되어 길이방향으로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 함입부의 수직 단면의 형상은, 다각형, 반원형 또는 반타원형인 것을 특징으로 하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 함입부의 폭은, 0.1 mm 내지 10 mm인 것을 특징으로 하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 함입부의 깊이는, 상기 캐소드 두께의 5 내지 50 %인 것을 특징으로 하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 캐소드 집전체는, 5 ㎛ 내지 50 ㎛의 두께를 가진 알루미늄 호일 또는 니켈 호일인 것을 특징으로 하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 캐소드 활물질층은, 리튬 함유 산화물을 포함하는 것을 특징으로 하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 리튬 함유 산화물은, 리튬 함유 전이금속 산화물인 것을 특징으로 하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 리튬 함유 전이금속 산화물은, LixCoO2(0.5<x<1.3), LixNiO2(0.5<x<1.3), LixMnO2(0.5<x<1.3), LixMn2O4(0.5<x<1.3), Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3, 0<a<1, 0<b<1, 0<c<1, a+b+c=1), LixNi1 -yCoyO2(0.5<x<1.3, 0<y<1), LixCo1 -yMnyO2(0.5<x<1.3, 0≤y<1), LixNi1 -yMnyO2(0.5<x<1.3, O≤y<1), Lix(NiaCobMnc)O4(0.5<x<1.3, 0<a<2, 0<b<2, 0<c<2, a+b+c=2), LixMn2 -zNizO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixMn2 -zCozO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixCoPO4(0.5<x<1.3) 및 LixFePO4(0.5<x<1.3)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드.
  11. 캐소드 집전체를 준비하는 단계;
    상기 캐소드 집전체의 적어도 일면에, 캐소드 활물질을 도포 및 압착하여 캐소드 활물질층을 형성하는 단계; 및
    상기 캐소드 활물질층의 상면에, 서로 이격하여, 길이방향으로 위치하도록 함입부를 형성하는 단계;를 포함하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드의 제조방법.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 캐소드 집전체를 준비하는 단계는,
    평면상의 캐소드 집전체를 준비하거나, 또는 평면상의 캐소드 집전체의 상면에, 서로 이격하여, 길이방향으로 위치하도록 함입부를 형성하는 것을 특징으로 하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드의 제조방법.
  13. 제11항에 있어서
    상기 함입부를 형성하는 단계는, 서로 이격되어 형성된 돌출부들을 포함하는 프레스 롤러를 이용하여 상기 캐소드 활물질층에 압력을 가하여 함입부들을 형성하는 것을 특징으로 하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드의 제조방법.
  14. 제11항에 있어서,
    상기 함입부를 형성하는 단계는, 서로 이격되어 형성된 로딩제거커터들을 이용하여 함입부들을 형성하는 것을 특징으로 하는 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드의 제조방법.
  15. 캐소드, 애노드, 상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 개재된 세퍼레이터 및 비수 전해액을 포함하는 전기화학소자에 있어서,
    상기 캐소드는, 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항의 가스 배출성이 개선된 전기화학소자용 캐소드인 전기화학소자.
  16. 제15항에 있어서,
    상기 전기화학소자는, 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
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