KR20150049910A - 다층 필름 및 이를 포함하는 접합 유리 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 제1폴리비닐부티랄 수지 및 제1첨가제를 포함하는 제1외곽층; 상기 제1외곽층에 대향하며, 제2폴리비닐부티랄 수지 및 제2첨가제를 포함하는 제2외곽층; 및 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층 사이에 개재되고, 제3폴리비닐부티랄 수지 및 제3첨가제를 포함하는 중간층을 포함하고, 상기 중간층에서의 제3첨가제의 농도가 상기 제1외곽층에서의 제1첨가제 및 상기 제2외곽층에서의 제2첨가제의 농도보다 높은 것을 특징으로 하는 다층 필름에 관한 것으로서, 본 발명의 다층 필름은 향상된 광학적 특성 및 적절한 접합력을 가지므로, 접합 유리에 유용하게 사용될 수 있다.

Description

다층 필름 및 이를 포함하는 접합 유리{MULTILAYERED FILM AND LAMINATED GLASS COMPRISING THE SAME}
본 발명은 다층 필름 및 이를 포함하는 접합 유리에 관한 것이다.
접합 유리(laminated glass)라고도 불리우는 안전 유리(safety glass)는 안전성을 개선하기 위하여, 즉 유리의 흩어짐을 방지하기 위하여, 자동차, 항공기 및 빌딩 등의 창 유리용으로 광범위하게 사용된다. 안전 유리는 통상적으로 한 쌍 이상의 유리 시트를 적층시키고, 그 사이에 가소화 폴리비닐 부티랄(polyvinyl butyral, PVB) 수지 등으로부터 제조된 접착 필름을 위치시킴으로써 제조된다. 상기 접착 필름을 제조하는데 사용되는 폴리비닐 부티랄은 내구성 및 내한성 등이 뛰어난 반면, 환경에 비친화적이며 단가가 높은 단점이 있다.
이를 개선하기 위하여, 필름 또는 유리 제조시 부수적으로 발생하는 다양한 파편(scrap), 예를 들어 가장자리 트리밍(edge trimming)부, 공정불량시 발생하는 인-라인 재생 필름(In-line recycle film), 유리 접합 공정에서 발생하는 트리밍부 등으로부터 얻은 재생 수지(recycled resin)를 버진(virgin) 수지와 혼합하여 사용하는 방안이 제안되었다.
하지만, 재생 수지를 사용하는 경우 필름의 물성(예를 들어, 접합력)이 저하되는 문제가 있어서 원하는 양 이상으로 재생 수지를 사용하기 어려우며, 다양한 공정으로부터 얻은 재생 수지의 물성이 서로 상이하기 때문에 이의 특성이나 혼합량에 따라 필름간의 물성 차이가 심한 문제가 있다. 이에, 생산 과정 중에 필름의 물성을 확인하고 가소제나 접합력 조절제 등의 함량을 조정해야 하는 과정이 필수적이므로, 이러한 부차적인 확인 과정으로 인해 필름의 생산 손실이 유발될 수 있다. 또한, 사용된 재생 수지에 따라 조성을 변경하는 것이 매우 번거로우며 쉽지 않은 상황이다.
또한, 상대적으로 높은 접합력을 갖는 건축용 또는 태양광용 접착 필름은 그 안에 함유된 접합력 조절제(일반적으로, 금속염)의 함량이 높으므로, 이를 재생하여 안전 유리용 접착 필름을 제조하는 경우 상기 재생 수지의 사용량을 제한할 필요가 있다.
일반적으로, 재생 수지를 사용한 필름의 경우 너무 높은 접합력을 가지면 내관통성, 내충격성, 내습성 등이 저하되며, 너무 낮은 접합력을 가지면 디라미네이션(delamination)과 내충격성 평가 시 파편의 법규규정 질량(15g) 초과로 법규를 만족시킬 수 없는 문제가 있다.
본 발명은 향상된 접착력 및 기계적 특성을 가지고, 용이하게 제조될 수 있는 다층 필름 및 이를 포함하는 접합 유리를 제공하고자 한다.
일 실시양태에 따라, 본 발명은 제1폴리비닐부티랄 수지 및 제1첨가제를 포함하는 제1외곽층; 상기 제1외곽층에 대향하며, 제2폴리비닐부티랄 수지 및 제2첨가제를 포함하는 제2외곽층; 및 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층 사이에 개재되고, 제3폴리비닐부티랄 수지 및 제3첨가제를 포함하는 중간층을 포함하고, 상기 중간층에서의 제3첨가제의 농도가 상기 제1외곽층에서의 제1첨가제 및 상기 제2외곽층에서의 제2첨가제의 농도보다 높은 것을 특징으로 하는 다층 필름을 제공한다.
다른 실시양태에 따라, 본 발명은 제1폴리비닐부티랄 수지 및 제1첨가제를 포함하는 제1외곽층; 상기 제1외곽층에 대향하며, 제2폴리비닐부티랄 수지 및 제2첨가제를 포함하는 제2외곽층; 및 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층 사이에 개재되고, 제3폴리비닐부티랄 수지 및 제3첨가제를 포함하는 중간층을 포함하고, 하기의 수식 1을 만족하는 다층 필름을 제공한다:
<수식 1>
0.05×LF1≤△LF13≤0.25×LF1
여기서, LF1는 상기 제1외곽층 및 유리판 사이에 접착력이고,
LF3는 상기 중간층 및 유리판 사이의 접착력이고,
△LF13는 상기 LF1 및 상기 LF3의 차이이다.
또 다른 실시양태에 따라, 본 발명은 (1) 제1폴리비닐부티랄 수지 및 제2폴리비닐부티랄 수지를 제공하는 단계; (2) 제1압출 공정을 거친 제3폴리비닐부티랄 수지를 제공하는 단계; (3) 상기 제1폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 제1외곽층을 형성하는 단계; (4) 상기 제1외곽층 상에, 제2압출 공정을 통하여, 상기 제3폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 중간층을 형성하는 단계; 및 (5) 상기 중간층 상에 상기 제2폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 제2외곽층을 형성하는 단계를 포함하는 다층 필름의 제조방법을 제공한다.
또 다른 실시양태에 따라, 본 발명은 서로 대향되는 제1유리판 및 제2유리판; 및 상기 제1유리판 및 상기 제2유리판 사이에 배치되고, 상기 제1유리판 및 상기 제2유리판에 접합되는 전술한 다층 필름을 포함하는, 접합 유리를 제공한다.
본 발명에 따른 다층 필름은 제1외곽층 및 제2외곽층을 포함하기 때문에, 유리판에 향상된 접착력을 가질 수 있다. 본 발명에 따른 다층 필름의 최상부 및 최하부에는 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층이 각각 배치되며, 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층의 사이에 중간층이 배치된다. 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층은 상기 제1유리판 및 상기 제2유리판에 접착되는 기능을 수행할 수 있다. 또한, 상기 중간층의 두께는 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층보다 더 클 수 있다. 이에 따라, 상기 중간층은 상기 다층 필름을 전체적으로 지지할 수 있다. 또한, 상기 중간층의 광학적 특성에 의해, 본 발명에 따른 다층 필름의 전체적인 광학적 특성이 달라진다.
본 발명에 따른 다층 필름에 있어서, 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층의 구성성분으로서 제1유리판 및 상기 제2유리판에 적절한 접합력을 가지는 폴리비닐부티랄 수지가 사용될 수 있다. 이와 동시에, 상기 중간층으로는, 접합력과 상관없이, 높은 기계적 특성 및 광학적 특성을 가지는 폴리비닐부티랄 수지가 사용될 수 있다.
또한, 상기 제1외곽층, 상기 제2외곽층 및 상기 중간층은 모두 폴리비닐부티랄 수지를 포함하고, 서로 직접 접합될 수 있다. 이에 따라, 상기 제1외곽층, 상기 제2외곽층 및 상기 중간층은 서로 강하게 접합되고, 각 층 사이의 박리가 방지될 수 있다.
이에 따라, 본 발명에 따른 다층 필름은 향상된 광학적 특성 및 적절한 접합력을 가질 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 접합 유리는 향상된 강도를 가질 수 있다.
또한, 상기 중간층은 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층을 통하여, 상기 제1유리판 및 상기 제2유리판에 접합된다. 이에 따라, 상기 중간층에 재생 수지가 사용되더라도, 즉, 상기 제3폴리비닐부티랄 수지가 재생 수지인 경우에도, 본 발명의 다층 필름은 상기 제1유리판 및 상기 제2유리판에 적절한 접합력으로 접합될 수 있다.
상기 중간층, 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층은 모두 폴리비닐부티랄 수지를 포함하기 때문에, 상기 중간층은 상대적으로 많은 첨가제를 포함하더라도, 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층과 충분한 접합력을 가진다. 또한, 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층은 상대적으로 적은 첨가제를 포함하기 때문에, 상기 제1유리판과 상기 제2유리판과 적절한 접합력을 갖는다.
즉, 다양한 특성을 갖는 재생 수지가 중간층에 사용되더라도, 또한 상기 중간층에 많은 첨가제가 포함되더라도, 본 발명에 따른 다층 필름은 적절한 접합력으로 상기 제1유리판 및 상기 제2유리판에 접합될 수 있으며, 이에 따라 본 발명의 다층 필름을 포함하는 접합 유리는 향상된 강도를 가질 수 있다.
도 1은 일 실시예에 따른 접합 유리의 일 단면을 도시한 단면도이다.
도 2 및 도 3은 일 실시예에 따른 다층 필름을 제조하는 공정을 도시한 도면이다.
도 4는 일 실시예에 따른 접합 유리의 제조공정을 도시한 도면이다.
본원에서, 각 판, 필름 또는 층 등이 각 판, 필름 또는 층 등의 "상(on)"에 또는 "아래(under)"에 형성되는 것으로 기재되는 경우에 있어, "상(on)"과 "아래(under)"는 "직접(directly)" 또는 "다른 구성요소를 개재하여 (indirectly)" 형성되는 것을 모두 포함한다. 또한 각 구성요소의 상 또는 하부에 대한 기준은 도면을 기준으로 설명한다. 도면에서의 각 구성요소들의 크기는 설명을 위하여 과장될 수 있으며, 실제로 적용되는 크기를 의미하는 것은 아니다.
도 1은 일 실시예에 따른 접합 유리의 일 단면을 도시한 단면도이다. 도 2 및 도 3은 일 실시예에 따른 다층 필름을 제조하는 공정을 도시한 도면이다. 도 4는 일 실시예에 따른 접합 유리의 제조공정을 도시한 도면이다.
도 1을 참조하면, 일 실시예에 따른 접합 유리는 제1유리판(100), 제2유리판(200) 및 다층 필름(300)을 포함한다.
제1유리판(100)은 다층 필름(300) 아래에 배치된다. 제2유리판(200)은 다층 필름(300) 상에 배치된다. 즉, 제2유리판(200)은 제1유리판(100) 상에 배치된다.
제1유리판(100) 및 제2유리판(200)은 서로 대향된다. 제1유리판(100) 및 제2유리판(200)은 서로 이격된다. 제1유리판(100) 및 제2유리판(200)은 서로 실질적으로 동일한 평면 형상을 가질 수 있다. 제1유리판(100) 및 제2유리판(200)은 강화 유리를 포함할 수 있다.
제1유리판(100) 및 제2유리판(200)은 접합 유리의 용도에 따라서, 다양한 두께를 가질 수 있다. 제1유리판(100) 및 제2유리판(200)의 두께는 약 0.5 ㎜ 내지 약 50 ㎜일 수 있다.
다층 필름(300)은 제1유리판(100) 상에 배치된다. 다층 필름(300)은 제1유리판(100) 및 상기 제2유리판(200)에 접합된다. 더 자세하게, 다층 필름(300)은 제1유리판(100) 및 제2유리판(200)에 직접 접촉된다. 더 자세하게, 다층 필름(300)은 제1유리판(100) 및 제2유리판(200)에 직접 접합된다. 더 자세하게, 다층 필름(300)의 하면은 제1유리판(100)의 상면에 직접 접합되고, 다층 필름(300)의 상면은 제2유리판(200)의 하면에 직접 접합될 수 있다.
다층 필름(300)은 제1외곽층(310), 제2외곽층(320) 및 중간층(330)을 포함한다.
제1외곽층(310)은 제1유리판(100) 상에 배치된다. 제1외곽층(310)은 제1유리판(100)에 직접 접촉될 수 있다. 제1외곽층(310)은 제1유리판(100)에 직접 접합될 수 있다. 제1외곽층(310)의 두께는 약 5 ㎛ 내지 약 200 ㎛일 수 있다. 더 자세하게, 제1외곽층(310)의 두께는 약 10 ㎛ 내지 약 150 ㎛일 수 있다. 더 자세하게, 제1외곽층(310)의 두께는 약 25 ㎛ 내지 약 100 ㎛일 수 있다.
제2외곽층(320)은 제1외곽층(310) 상에 배치된다. 더 자세하게, 제2외곽층(320)은 중간층(330) 상에 배치된다. 제2외곽층(320)은 제2유리판(200) 아래에 배치된다. 제2외곽층(320)은 제2유리판(200)에 직접 접합될 수 있다. 제2외곽층(320)의 두께는 약 5 ㎛ 내지 약 200 ㎛일 수 있다. 더 자세하게, 상기 제2외곽층(320)의 두께는 약 10 ㎛ 내지 약 150 ㎛일 수 있다. 더 자세하게, 상기 제2외곽층(320)의 두께는 약 25 ㎛ 내지 약 100 ㎛일 수 있다.
중간층(330)은 제1외곽층(310) 상에 배치된다. 중간층(330)은 제1외곽층(310) 및 제2외곽층(320) 사이에 배치된다. 중간층(330)은 제1외곽층(310) 및 제2외곽층(320)에 직접 접촉될 수 있다. 즉, 중간층(330)은 제1외곽층(310) 및 제2외곽층(320)에 직접 접합될 수 있다.
중간층(330)의 두께는 약 300 ㎛ 내지 약 1500 ㎛일 수 있다. 더 자세하게, 중간층(330)의 두께는 약 400 ㎛ 내지 약 1000 ㎛일 수 있다. 더 자세하게, 중간층(330)의 두께는 약 500 ㎛ 내지 약 900 ㎛일 수 있다.
제1외곽층(310) 및 중간층(330)의 두께의 비는 약 1:5 내지 약 1:20일 수 있다. 더 자세하게, 제1외곽층(310) 및 중간층(330)의 두께의 비는 약 1:8 내지 약 1:15일 수 있다. 더 자세하게, 제1외곽층(310) 및 중간층(330)의 두께의 비는 약 1:7 내지 1:10일 수 있다.
또한, 제2외곽층(320) 및 중간층(330)의 두께의 비는 약 1:5 내지 약 1:20일 수 있다. 더 자세하게, 제2외곽층(320) 및 중간층(330)의 두께의 비는 약 1:8 내지 약 1:15일 수 있다. 더 자세하게, 제2외곽층(320) 및 중간층(330)의 두께의 비는 약 1:7 내지 1:10일 수 있다.
본 발명에 따른 다층 필름의 전체 두께, 즉, 제1외곽층(310), 제2외곽층(320) 및 중간층(330)의 두께의 합은 약 500 ㎛ 내지 약 2000 ㎛일 수 있다. 더 자세하게, 다층 필름의 전체 두께는 약 500 ㎛ 내지 약 1500 ㎛일 수 있다. 더 자세하게, 다층 필름의 전체 두께는 약 500 ㎛ 내지 약 1000 ㎛일 수 있다.
본 발명에 따른 다층 필름에서, 제1외곽층, 제2외곽층 및 중간층은 모두 폴리비닐부티랄 수지를 포함한다. 더 자세하게, 제1외곽층은 제1폴리비닐부티랄 수지를 포함하고, 제2외곽층은 제2폴리비닐부티랄 수지를 포함하며, 중간층은 제3폴리비닐부티랄 수지를 포함한다.
상기 폴리비닐 부티랄(PVB)은 공지되고 시판되는 수지일 수 있다(예를 들어, 룀프 렉시콘 케미(Roempp Lexikon Chemie), 버전 2.0 (Stuttgart/New York, Georg Thieme Verlag 1999)와 비교). 통상적으로, 폴리비닐부티랄 수지는 안전 유리의 제조에 적용되는 수지이다. 폴리비닐부티랄 수지는 아세탈을 형성하기 위해 폴리비닐 알코올과 부티르알데하이드를 반응시켜 수득될 수 있다. 상기 반응은 완결되지 않을 수 있어서, 생성된 폴리비닐 부티랄은 미반응 폴리비닐 알코올 단위를 함유할 수 있다. 상기 폴리비닐 부티랄은 약 0.5 내지 약 70 중량% 또는 약 5 내지 약 20 중량%의 미반응 폴리비닐 알코올을 함유할 수 있다. 용어 '폴리비닐 부티랄'은 폴리비닐 부티랄의 단일 중합체 및 공중합체를 포함하는 것을 의미한다. 하나의 실시양태에서, 상기 폴리비닐 부티랄은 단일 중합체이다. 상기 폴리비닐 부티랄의 평균 분자량(g/mol)은 약 10,000 내지 약 2,500,000, 바람직하게는 약 10,000 내지 250,000일 수 있다. 바람직하게는 평균 분자량은 중량 평균이다.
상기 제1폴리비닐부티랄 수지는 한 번의 압출 공정을 거친 수지이다. 즉, 상기 제1폴리비닐부티랄 수지는 중합 공정을 통하여, 칩으로 제조된 후, 본 실시예에 따른 다층 필름이 제조되기 위한 압출 공정만 거친 수지이다. 즉, 상기 제1외곽층은 비재생 수지, 즉, 버진(virgin) 수지로부터 형성된다.
상기 제1폴리비닐부티랄 수지는 제1외곽층에 약 60 중량% 내지 약 80 중량%로 포함될 수 있다. 다르게는, 상기 제1폴리비닐부티랄 수지는 제1외곽층에 약 70 중량% 내지 약 85 중량%로 포함될 수 있다.
상기 제2폴리비닐부티랄 수지는 한 번의 압출 공정을 거친 수지이다. 즉, 상기 제2폴리비닐부티랄 수지는 중합 공정을 통하여, 칩으로 제조된 후, 본 실시예에 따른 다층 필름이 제조되기 위한 압출 공정만 거친 수지이다. 즉, 상기 제2외곽층은 비재생 수지, 즉, 버진(virgin) 수지로부터 형성된다.
상기 제2폴리비닐부티랄 수지는 제2외곽층에 약 60 중량% 내지 약 80 중량%로 포함될 수 있다. 다르게는, 상기 제2폴리비닐부티랄 수지는 제2외곽층에 약 70 중량% 내지 약 85 중량%로 포함될 수 있다.
상기 제1폴리비닐부티랄 수지 및 상기 제2폴리비닐부티랄 수지는 실질적으로 동일할 수 있다.
상기 제3폴리비닐부티랄 수지는 적어도 두 번 이상의 압출 공정을 거친 수지이다. 즉, 상기 제3폴리비닐부티랄 수지는 중합 공정을 통하여, 칩으로 제조된 후, 한 번 이상의 압출 공정을 거쳐서 필름 등으로 제조되고, 이후, 상기 회수되어 본 실시예에 따른 다층 필름을 제조하기 위한 압출 공정을 거친다. 즉, 상기 중간층은 재생 수지로부터 형성된다. 상기 재생 수지는 다양한 공급원(source), 일반적으로 가장자리 트리밍(edge trimming)부, 공정 불량시 발생하는 인-라인 재생 필름(In-line recycle film), 유리 접합 공정에서 발생하는 트리밍부 등으로부터 얻어질 수 있다. 본 실시예에 따른 다층 필름은 내부층에 재생 수지를 포함시킴으로써, 필름의 제조 원가를 낮출 수 있으며, 외곽층에는 비재생 수지, 즉 버진 수지를 사용함으로써 접합력을 포함하는 필름의 물성을 유지할 수 있다.
상기 제3폴리비닐부티랄 수지는 중간층에 약 55 중량% 내지 약 75 중량%로 포함될 수 있다. 다르게는, 상기 제3폴리비닐부티랄 수지는 중간층에 약 60 중량% 내지 약 80 중량%로 포함될 수 있다.
본 발명의 다층 필름에서, 제1외곽층 및 제2외곽층은 첨가제를 더 포함한다. 상기 첨가제의 예로는 가소제, 접합력 조절제, 자외선 흡수제, 광 안정제, 산화 방지제, 계면 활성제, 착색제 등을 들 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 가소제는 수지를 가소화하여 성형 가공성을 향상시키거나, 필름에 유연성을 주한 목적으로 첨가되는 액상 또는 고상 물질을 통칭하며, 다가 산, 다가 알코올 또는 올리고에테르 글리콜의 에스테르, 예를 들면 아디프산 에스테르, 세바스산 에스테르 또는 프탈산 에스테르, 특히 디-n-헥실 아디페이트, 디부틸 세바세이트, 디옥틸 프탈레이트, 선형 또는 분지형 지방족 카르복실산을 지닌 디글리콜, 트리글리콜 또는 테트라글리콜의 에스테르, 및 이들 에스테르의 혼합물을 들 수 있다. 또한, 장쇄 지방족 카르복실산을 갖는 지방족 디올의 에스테르, 특히 6 내지 10개의 탄소 원자를 함유하는 지방족 카르복실산을 갖는 트리에틸렌 글리콜의 에스테르, 예컨대 2-에틸 부티르산 또는 n-헵탄산이 부분적으로 아세탈화된 폴리비닐 알코올이 폴리비닐부티랄에 대한 표준 가소제로 사용될 수 있다. 바람직하게는, 디-n-헥실 아디페이트(DHA), 디부틸 세바케이트(DBS), 디옥틸 프탈레이트(DOP), 선형 또는 분지형 지방족 카르복실산을 갖는 디글리콜, 트리글리콜 또는 테트라글리콜의 에스테르, 특히 트리에틸렌 글리콜-비스-2-에틸 부틸레이트(3GH), 트리에틸렌 글리콜-비스-n-헵타노에이트(3G7), 트리에틸렌 글리콜-비스-2-에틸 헥사노에이트(3G8), 트리에틸렌 글리콜-비스-n-헵타노에이트(4G7)로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 가소제가 사용될 수 있다. 상기 가소제는 제1외곽층 및 제2외곽층에 약 20 중량% 내지 40 중량%로 포함될 수 있다. 더 자세하게, 상기 가소제는 제1외곽층 및 제2외곽층에 약 25% 내지 약 30%로 포함될 수 있다. 가소제가 제1외곽층 및 제2외곽층에 전술한 범위의 양으로 포함될 때 상기 외곽층이 유리판과 우수한 접착력을 가질 수 있다.
본원에서, 접합력 조절제는 제1외곽층 및 제1유리판 사이의 접합력 및 제2외곽층 및 제2유리판 사이의 접합력을 적절하게 조절하는 역할을 한다. 상기 접합력 조절제의 예로는 카르본산 금속염 등과 같은 유기 금속염 또는 펜타에리스리톨 등과 같은 유기 물질 등을 들 수 있다. 더 자세하게, 상기 접합력 조절제는 옥틸산, 헥실산, 초산, 포름산 등의 칼륨 또는 나트륨 염일 수 있다. 상기 접합력 조절제는 제1외곽층 및 제2외곽층에 약 0.01 중량% 내지 약 2 중량%의 비율로 포함될 수 있다. 접합력 조절제가 전술한 범위의 양으로 포함될 때 박리 현상을 방지할 수 있고 우수한 관통 특성을 유지할 수 있다.
본원에서, 자외선 흡수제는 다층 필름으로 입사되는 자외선을 흡수하는 역할을 한다. 상기 자외선 흡수제의 예로는 벤조트리아졸 등을 들 수 있다. 상기 자외선 흡수제는 제1외곽층 및 제2외곽층에 약 0.01 중량% 내지 약 2 중량%로 포함될 수 있다.
본원에서, 광안정제의 예로는 힌다드 아민 등을 들 수 있다. 상기 광안정제는 제1외곽층 및 제2외곽층에 약 0.01 중량% 내지 약 2 중량%로 포함될 수 있다.
본원에서, 산화 방지제의 예로는 폐놀계 산화 방지제 등을 들 수 있다. 상기 산화 방지제는 제1외곽층 및 제2외곽층에 약 0.01 중량% 내지 약 2 중량%로 포함될 수 있다.
본원에서, 계면활성제의 예로는 라우릴(lauryl)산 나트륨 또는 알킬 벤젠설폰산(benzenesulfonic acid) 등을 들 수 있다. 상기 계면활성제는 제1외곽층 및 제2외곽층에 약 0.01 중량% 내지 약 2 중량%로 포함될 수 있다.
본 발명에 따른 다층 필름에서, 중간층은 재생 수지로부터 형성된다. 상기 재생 수지는 제3폴리비닐부티랄 수지 이외에 첨가제를 더 포함한다. 상기 첨가제도 두 번 이상의 압출 공정을 거치게 된다.
상기 중간층은 재생 수지로부터 형성되기 때문에, 그 안에 포함된 첨가제의 함량 조절이 실질적으로 어려울 수 있다. 특히, 상기 중간층은 제1외곽층 및 제2외곽층보다 더 높은 농도로 첨가제를 포함할 수 있다.
예를 들어, 제1외곽층 및 제2외곽층은 약 20 중량% 내지 약 40 중량%의 첨가제를 포함하는 반면, 중간층은 약 25 중량% 내지 약 45 중량%의 첨가제를 포함할 수 있다.
또한, 상기 중간층은 상기 제3폴리비닐부티랄 수지 및 첨가제 이외에 불순물을 더 포함할 수 있다. 상기 불순물은 한 번 이상 필름으로 제조된 수지를 재생하는 과정에서 혼입될 수 있다. 상기 불순물의 예로는 금속 또는 금속 산화물 등과 같은 무기 물질 등을 들 수 있다. 상기 금속 산화물의 예로서는 산화 규소, 산화 알루미늄, 산화 아연(ZnO) 등을 들 수 있다.
상기 중간층은 상기 불순물을 약 0.01 중량% 내지 약 1 중량%로 포함할 수 있다. 또한, 상기 중간층은 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층보다 더 많은 양의 불순물을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 다층 필름에서, 제1외곽층 및 제1유리판 사이의 접착력은 목적하는 수준으로 조절될 수 있다. 또한, 제2외곽층 및 제2유리판 사이의 접착력도 목적하는 수준으로 조절될 수 있다.
이에 반해, 중간층은 제1유리판 또는 제2유리판과 상기 수준의 접착력을 가질 필요가 없다. 즉, 중간층과 유리판 사이의 접착력이 제조될 때마다 많은 편차를 가지더라도 큰 문제가 발생되지 않는다.
이에 따라, 상기 중간층, 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층은 하기의 수식 1 및 수식 2를 만족할 수 있다.
<수식 1>
0.05×LF1≤△LF13≤0.25×LF1
여기서, LF1는 제1외곽층 및 유리판 사이에 접착력이고,
LF3는 중간층 및 유리판 사이의 접착력이고,
△LF13는 상기 LF1 및 상기 LF3의 차이이다.
<수식 2>
0.05×LF2≤△LF23≤0.25×LF2
여기서, LF2는 제2외곽층 및 유리판 사이의 접착력이고,
△LF23는 상기 LF2 및 상기 LF3의 차이이다.
즉, 상기 제1외곽층과 유리판 사이의 접착력은 상기 중간층과 유리판 사이의 접착력과 많은 차이를 보일 수 있다. 또한, 상기 제2외곽층과 유리판 사이의 접착력은 상기 중간층과 유리판 사이의 접착력과 많은 차이를 가질 수 있다.
이와 같이, 상기 중간층과 유리판 사이의 접착력이 큰 편차를 가져서, 상기 중간층과 유리판 사이의 접착력과 상기 제1외곽층과 유리판 사이의 접착력 및/또는 상기 제2외곽층과 유리판 사이의 접착력 간의 차이가 크더라도, 이와 같은 차이는 본 실시예에 따른 다층 필름의 전체적인 접합 특성에 영향을 끼치지 않을 수 있다.
한편, 도 2 및 도 3에 도시된 바와 같이, 본 실시예에 따른 다층 필름은 부분적으로 아세탈화된 폴리비닐 알코올(예컨대, PVB 수지)을 첨가제와 혼합한 후, 압출 및 주조(casting) 공정을 통하여 시트(sheet) 형태로 가공된다. 상기 도 2 및 3에서 부호 10은 캐스팅 롤을, 부호 20은 T 다이를, 부호 30은 가이드 롤을, 부호 40은 귄취 롤을, 부호 300은 본 발명에 따른 다층 필름을, 부호 310은 제1외곽층을, 부호 320은 제2외곽층을, 부호 330은 중간층을 가리킨다.
상기 부분적으로 아세탈화된 폴리비닐 알코올은 공지된 방식으로 가수분해된 폴리비닐 에스테르의 아세탈화에 의해 제조된다. 예를 들어, 포름알데히드, 아세트알데히드, 프로피온알데히드, 부티르알데히드 등 바람직하게는 부티르알데히드가 알데히드로서 사용된다.
본 실시예에 따른 적층 필름은 제1외곽층, 제2외곽층 및 중간층을 별도로 제작하여 합지하는 방식에 의해서 제조될 수 있다. 이와는 다르게, 본 실시예에 따른 적층 필름은 다이(Die)를 통해서, 한번에 3층 이상의 시트를 공압출하는 방법에 의해서 제조될 수 있다. 또한, 본 실시예에 따른 적층 필름은 두 가지 방식을 조합한 방식에 의해 제조될 수 있다.
첫 번째로, 합지하는 방식은 다음과 같이 진행될 수 있다. 먼저, 제1폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 수지 조성물, 제2폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 수지 조성물 및 제3폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 수지 조성물을 각각 사용하여 제1외곽층, 제2외곽층 및 중간층을 제조한다.
이후, 상기 별도로 제조된 제1외곽층, 제2외곽층 및 중간층을 라인 속도를 고려한 적당한 압력과 온도를 이용하여 접합시킨다. 상기 라인 속도는 1 내지 10 m/분이고, 상기 접착되는 층들 사이의 계면 온도는 30 내지 100℃일 수 있다. 또한, 상기 계면에 작용되는 압력은 두께 변동, 표면조도 상태 또는 필름의 컬(curl) 정도를 확인하여 적절하게 조절될 수 있다.
일반적으로, 1 m 폭의 필름을 기준으로 2 bar 내지 8 bar의 롤 간 프레스를 가하며, 이 공정은 기 제조된 필름을 재가공하는 손실과 여러 단계의 공정을 거치는 가운데 함수율 및 이물, 두께 변도, 표면상태의 변동을 유발하므로 바람직한 방법은 아니지만 구현 자체는 가능하다.
또한, 도 2 및 도 3에 도시된 바와 같이, 본 실시예에 따른 적층 필름은 공압출 공정에 의해서 제조될 수 있다. 공압출 공정시, 제1폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 수지 조성물, 제2폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 수지 조성물 및 제3폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 수지 조성물이 각각 용융되고, 이 용융된 수지 조성물이 공급 블록(Feed block)을 통과하면서 다이(20)를 통하여 제1외곽층(310), 제2외곽층(320) 및 중간층(330)으로 공압출된다. 이와 같이 공압출된 제1외곽층, 제2외곽층 및 중간층은 수조(미도시) 또는 캐스팅 롤(10)에서 냉각된다. 이후, 상기 공압출된 다층 필름은 가이드 롤(30)에 의해서 가이드되어, 권취 롤(40)에 권취될 수 있다.
도 4에 도시된 바와 같이, 상기 제조된 다층 필름(300)은 제1유리판(100) 및 제2유리판(200)에 접합될 수 있다.
더 자세하게, 상기 다층 필름 및 유리판은 특히 하나 또는 수개의 폴리머 페인(polymer pane)에 의해서 서로 라미네이트 될 수 있다.
라미네이팅 공정은 크게 레이업(lay-up), 탈기(De-airing) & 가장자리 실링(Edge sealing) 및 오토클레이빙(Autoclaving)으로 구분되며, 레이업은 두 장의 유리 사이에 최소 1매 이상의 필름을 삽입하는 공정이며, 속칭 예비접합 공정(De-airing & Edge sealing)은 유리와 필름 사이의 공기를 제거하고 외부 공기의 재유입을 방지하기 위해 유리의 가장자리 전 둘레에 일정한 온도와 압력을 가하여 실링을 하는 공정이다. 예비접합 공정의 기능은 같으나 사용하는 공정 구성에 따라 진공 백(Vacuum bag), 진공 링(Vacuum Ring), 니퍼 롤러(Nipper Roller) 등이 일반적으로 적용되는 예비접합 방식이며, 그 온도는 40~110℃이고, 롤러 프레스는 20~45 kgf이며, 진공 정도는 높을수록 성능에 긍정적이나, 일반적으로 음압 기준 0.06 Mpa이상의 진공도로 공정을 관리한다. 접합시 유리와 접촉되는 필름의 표면 조도 및 강도(stiffness)는 접합유리 예비접합 성능 및 접합유리의 장기 신뢰성, 특히 기포 및 박리(delamination)의 발생에 영향을 미치므로 필름의 표면 특성과 상기 예비 접합 공정과의 적합성이 매우 중요하다. 또한 태양광용으로는 진공 라미네이터(Vacuum laminator)를 이용하기도 하며, 라미네이터를 이용한 경우에는 오토클레이브를 사용하지 않는 것이 일반적이다. 오토클레이브는 예비접합시 가해지는 온도와 압력이 접합유리 일체의 투과성을 확보하기에 충분한 수준이 아니므로, 잔류공기의 균등한 확산을 통하여 투과성을 확보하고, 유리와 필름의 균등한 접합력을 형성하기 위하여, 110~150℃, 10~14 bar의 압력 하에서 수행되는 것이 바람직하다. 오토클레이브의 공정 조건은 크게 상승, 유지, 해제 3단계로 구분되며, 오토클레이브의 가열 용량, 장입된 유리의 수량 및 크기 등 외부 환경적인 요인에 의하여 그 사이클 시간은 최소 1시간에서 6시간까지 다양하게 적용되나, 압력을 해제하는 시점은 유지 단계를 거쳐 해제 단계에서 온도가 하강되어 40~60℃의 범위에 도달했을 때 이루어진다. 이는 압력 해제시에 접합유리에 발생되는 다발성 미세기포를 예방하는 것을 목적으로 한다.
제조된 접합유리는 ANSI, EU, JIS, KS 등에서 규정한 안전유리 평가방법으로 안전성 여부를 검증하게 된다. 대표적으로 내관통성능, 내충격성능, 머리모양충격성능은 필름의 기계적인 성능(특히 강도, 신도) 및 유리와 필름의 계면 접합력에 의하여 그 성능이 좌우되므로 접합시 필름의 함수율 관리, 필름의 접합력 조절제를 비롯한 원부재료의 함량 및 원부재료의 기본특성 관리, 접합 공정조건 및 접합 환경, 특히 온도, 습도 관리가 접합유리의 특성을 결정짓는데 있어서 매우 중요하다.
실시예에 따른 다층 필름은 제1외곽층 및 제2외곽층을 포함하기 때문에, 유리판에 향상된 접착력을 가질 수 있다. 실시예에 따른 다층 필름의 최상부 및 최하부에 제1외곽층 및 제2외곽층이 각각 배치된다. 또한, 상기 중간층은 중간 부분에 배치된다.
이에 따라, 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층은 상기 제1유리판 및 상기 제2유리판에 접착되는 기능을 수행할 수 있다. 또한, 상기 중간층의 두께는 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층보다 더 클 수 있다. 이에 따라, 상기 중간층은 상기 다층 필름을 전체적으로 지지할 수 있다. 또한, 상기 중간층의 광학적 특성에 의해서, 실시예에 따른 다층 필름의 전체적인 광학적 특성이 달라진다.
따라서, 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층으로 상기 제1유리판 및 상기 제2유리판에 적절한 접합력을 가지는 폴리비닐부티랄 수지가 사용될 수 있다. 이와 동시에, 상기 중간층으로는, 접합력과 상관없이, 높은 기계적 특성 및 광학적 특성을 가지는 폴리비닐부티랄 수지가 사용될 수 있다.
또한, 상기 제1외곽층, 상기 제2외곽층 및 상기 중간층은 모두 폴리비닐부티랄 수지를 포함하고, 서로 직접 접합될 수 있다. 이에 따라, 상기 제1외곽층, 상기 제2외곽층 및 상기 중간층은 서로 강하게 접합되고, 각 층 사이의 박리가 방지될 수 있다.
이에 따라, 본 실시예에 따른 다층 필름은 향상된 광학적 특성 및 적절한 접합력을 가질 수 있다. 또한, 본 실시예에 따른 접합 유리는 향상된 강도를 가질 수 있다.
또한, 상기 중간층은 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층을 통하여, 상기 제1유리판 및 상기 제2유리판에 접합된다. 이에 따라, 상기 중간층에 재생 수지가 사용되더라도, 즉, 상기 제3폴리비닐부티랄 수지가 재생 수지인 경우에도, 본 실시예는 상기 제1유리판 및 상기 제2유리판을 적절한 접합력으로 접합시킬 수 있다.
상기 중간층, 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층은 모두 폴리비닐부티랄 수지를 포함하기 때문에, 상기 중간층은 상대적으로 많은 첨가제를 포함하더라도, 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층과 충분한 접합력을 가진다.
또한, 상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층은 상대적으로 적은 첨가제를 포함하기 때문에, 상기 제1유리판과 상기 제2유리판과 적절한 접합력을 가진다.
즉, 본 실시예에 따른 다층 필름은 중간층에 많은 첨가제가 포함되더라도, 제1유리판 및 제2유리판을 적절한 강도로 접합시킬 수 있으므로, 본 발명에 따른 접합 유리는 향상된 강도를 가질 수 있다.
이상, 실시예들에 설명된 특징, 구조, 효과 등은 본 발명의 적어도 하나의 실시예에 포함되며, 반드시 하나의 실시예에만 한정되는 것은 아니다. 나아가, 각 실시예에서 예시된 특징, 구조, 효과 등은 실시예들이 속하는 분야의 통상의 지식을 가지는 자에 의해 다른 실시예들에 대해서도 조합 또는 변형되어 실시 가능하다. 따라서 이러한 조합과 변형에 관계된 내용들은 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
이상 실시예를 중심으로 설명하였으나 이는 단지 예시일 뿐 본 발명을 한정하는 것이 아니며, 본 발명이 속하는 분야의 통상의 지식을 가진 자라면 본 실시예의 본질적인 특성을 벗어나지 않는 범위에서 이상에 예시되지 않은 여러 가지의 변형과 응용이 가능함을 알 수 있을 것이다. 예를 들어, 실시예에 구체적으로 나타난 각 구성 요소는 변형하여 실시할 수 있는 것이다. 그리고 이러한 변형과 응용에 관계된 차이점들은 첨부된 청구 범위에서 규정하는 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
하기 실시예 및 비교예에 사용된 성분은 다음과 같다:
- 폴리비닐부티랄 수지(보호층 수지): 아세테이트 함량 1 몰%, 중합도 1700, Wanwei사, 중국
- 트리에틸렌글리콜 비스(2-에틸렌헥사노에이트)(3G0): 순도 97.0% 이상, WVC3800, Celanese사, 독일
- 캐머소브(Chemisorb) 12: 벤조페논 계열, 케미프로화성사, 일본
- 이르가녹스(Irganox): 입체장애적(hindered) 페놀계, 바스프사, 독일
- K 및 Mg: K 아세테이트, Mg 아세테이트, OCI사, 한국
실시예 1 내지 3: 폴리비닐 부티랄 다층 필름의 제조
<1-1> PVB 수지 조성물 #1의 제조
폴리비닐 부티랄 수지(비재생 수지) 약 71.8 중량%, 가소제로서 3G0 27.98 중량%, 접합력 조절제로서 칼륨 아세테이트 및 마그네슘 아세테이트의 1:1 혼합물 0.02 중량%, UV 흡수제로서 캐머소브 79 0.1중량% 및 항산화제로서 이르가녹스 0.1 중량%를 혼합하여 PVB 수지 조성물 #1을 제조하였다.
<1-2> PVB 수지 조성물 #2 내지 #5의 제조
하기 표 1에서와 같이, 재생 수지로부터 칩 형태로 PVB 수지 조성물 #2 내지 #5를 제조하였다. PVB 수지 조성물 #2는 폐자동차의 접합 유리에서 분리된 재생수지를 사용하여 제조하였고, PVB 수지 조성물 #3은 유리 접합 공정 후, 트리밍된 재생 수지를 사용하여 제조하였으며, PVB 수지 조성물 #4는 PVB 수지 조성물 #1으로부터 제조된 단층 필름을 사용하여 제조하였다.
구분 순수 PVB 불순물
(가소제 및 첨가제)
비고
수지 조성물 #2 68 중량% 32 중량% 무기 산화물 검출
수지 조성물 #3 70 중량% 30 중량%
수지 조성물 #4 71.8 중량% 28.2 중량%
<1-3> 다층 필름의 제조
하기 표 2에서와 같이, 2개의 압출기를 이용하여 내부층 및 외곽층의 용융물(melt)을 압출하며 공급 블록(Feed block)을 통과하면서 필름의 유로가 결정되어 다이(Die)에 투입되는 순간 중간층과 외곽층으로 구분되어 공압출되는 기술을 이용하여, 2개의 외곽층 및 그 사이에 배치된 1개의 중간층을 포함하는 실시예 1 내지 3의 다층 필름을 제조하였다.
이때, 중간층의 경우, 스크린 메쉬(screen mesh) 형태의 여과망을 사용하여 외부에서 유입된 재생 수지 내에 함유된 이물질을 제거하였으며, 스크린 메쉬에 여과된 이물질의 양이 증가하는 경우 압출 압력이 상승되어 원하는 압출량을 유지할 수 없으므로, 공정에서 설정한 관리 압력을 참조하여 스크린 메쉬를 교환하였다. 외곽층과 중간층의 압출 온도는 100 내지 220℃로 유지하였고, 압출 다이(Die)의 온도는 120 내지 220℃ 사이로 유지하였다.
필름 전체 두께는 다이에서 압출된 이후 드로 비율(draw ratio) 및 다이 갭(Die gap)에 따라 조정될 수 있으며, 외곽층과 내부층의 두께 비율은 각 압출기의 압출량에 의해 조절될 수 있다. 이에 따라, 상기 다층 필름의 두께를 약 0.77 mm로 조정하였고, 각 층의 두께 비율을 제1외곽층 : 중간층 : 제2외곽층 = 1 : 8 : 1로 조정하였다.
구분 구조 수지 전체 두께(mm)
실시예 1 3층 PVB 조성물 #1/#2/#1 0.77
실시예 2 3층 PVB 조성물 #1/#3/#1 0.77
실시예 3 3층 PVB 조성물 #1/#4/#1 0.76
비교예 1 내지 4: 폴리비닐 부티랄 단층 필름의 제조
하기 표 3에서와 같이, 전술한 PVB 조성물 #1 내지 #4를 각각 사용하여 단층 필름을 제조하였다. 상기 단층 필름의 두께를 약 0.77mm로 조정하였다.
구분 구조 수지 전체 두께(mm)
비교예 1 단층 PVB 조성물 #1 0.78
비교예 2 단층 PVB 조성물 #2 0.77
비교예 3 단층 PVB 조성물 #3 0.77
비교예 4 단층 PVB 조성물 #4 0.76
실험예 1: 물성 평가
실시예 및 비교예에서 제조된 다층 및 단층 필름을 100 M 롤에 권취한 후 20 M 간격으로 각각 시편을 채취하였다.
이후, 상기 시편의 함수율을 측정한 결과, 실시예 및 비교예의 필름 모두 0.4±0.02% 범위의 수분을 함유하고 있었다.
한편, 상기 제조된 필름들을 각각 접착필름으로 이용하여 2.1T의 투명 유리(Air side)와 2.1T의 투명 유리(Tin side)에 접착시켜, 자동차용 안전유리를 제조하였다. 이때 접합조건은 진공 백(Vacuum bag, 0.06 Mpa 이하, 피크 온도: 95℃, C/시간 15~18초) 및 오토클레이브(Autoclave)(140℃, 14bar 유지 30분, 벤트(vent) 온도 48℃) 하에서 수행하였다.
그리고 나서, 상기 필름의 접합력을 국제공개 W0 제9961243호에 개시된 압축 전단 강도(Compressive shear stress)의 측정법에 따라 측정하였다. 구체적으로, 각 시편 1"×1"(25㎜×25㎜)을 시험 전 1시간 동안 23±2℃의 온도 및 50±1%의 상대 습도 하에서 유지시켰다. 상기 시편을 압축 전단 강도 측정 기기에 올려 놓고, 크로스헤드가 접촉할 때까지 1인치/분(2.5㎜/분)의 속도로 내렸다. 크로스헤드가 아래로 계속 움직이면서, 시편의 접착제 불량을 일으키는데, 접착제 불량을 일으키는데 필요한 전단 응력을 압축 전단 강도로 간주하였다.
또한, 시편온도 23℃ 및 강구 2.26kg(KSL 2007 기준 조건, min spec. 4M) 하에서 MBH(미관통높이, M)를 측정하였다. 상기 측정 결과를 하기 표 4에 나타내었다.
구분 접합력(psi) 관통 높이(m)
실시예 1 1947 6
실시예 2 1945 6
실시예 3 1944 6
비교예 1 1946 6
비교예 2 1781 6
비교예 3 3227 3.5
비교예 4 2636 5.25
상기 결과에서 보는 바와 같이, 폴리비닐부티랄 재생 수지만으로 제조된 비교예 2 내지 4의 단층 필름의 경우, 접합력 편차가 컸으며, 내관통 평가 결과도 불량하여 자동차용 안전 유리에 적합하지 않았다. 이에 반해, 중간층에 폴리비닐부티랄 재생 수지를 사용하고 외곽층에 폴리비닐부티랄 비재생 수지를 사용하여 제조된 실시예들의 다층 필름은 폴리비닐부티랄 비재생 수지만으로 제조된 비교예 1의 단층 필름과 거의 동등한 접합력과 내관통성을 나타내었다. 상기 결과는 실시예 1과 같은 구조의 다층 필름이 재생 수지를 사용하면서도 비재생 수지만을 사용한 필름과 동등한 물성을 유지할 수 있음을 보여준다.
이상, 실시예들에 설명된 특징, 구조, 효과 등은 본 발명의 적어도 하나의 실시예에 포함되며, 반드시 하나의 실시예에만 한정되는 것은 아니다. 나아가, 각 실시예에서 예시된 특징, 구조, 효과 등은 실시예들이 속하는 분야의 통상의 지식을 가지는 자에 의해 다른 실시예들에 대해서도 조합 또는 변형되어 실시 가능하다. 따라서 이러한 조합과 변형에 관계된 내용들은 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
이상에서 실시예를 중심으로 설명하였으나 이는 단지 예시일 뿐 본 발명을 한정하는 것이 아니며, 본 발명이 속하는 분야의 통상의 지식을 가진 자라면 본 실시예의 본질적인 특성을 벗어나지 않는 범위에서 이상에 예시되지 않은 여러 가지의 변형과 응용이 가능함을 알 수 있을 것이다. 예를 들어, 실시예에 구체적으로 나타난 각 구성 요소는 변형하여 실시할 수 있는 것이다. 그리고 이러한 변형과 응용에 관계된 차이점들은 첨부된 청구 범위에서 규정하는 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.

Claims (10)

  1. 제1폴리비닐부티랄 수지 및 제1첨가제를 포함하는 제1외곽층;
    상기 제1외곽층에 대향하며, 제2폴리비닐부티랄 수지 및 제2첨가제를 포함하는 제2외곽층; 및
    상기 제1외곽층 및 상기 제2외곽층 사이에 개재되고, 제3폴리비닐부티랄 수지 및 제3첨가제를 포함하는 중간층을 포함하고,
    상기 중간층에서의 제3첨가제의 농도가 상기 제1외곽층에서의 제1첨가제 및 상기 제2외곽층에서의 제2첨가제의 농도보다 높은 것을 특징으로 하는 다층 필름.
  2. 제1항에 있어서, 상기 제1첨가제, 제2첨가제 및 제3첨가제가 각각 가소제, 접합력 조절제, 자외선 흡수제, 광 안정제, 산화 방지제, 계면 활성제, 착색제 또는 이들 중 2 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 다층 필름.
  3. 제1항에 있어서, 상기 제1외곽층의 두께 및 상기 중간층의 두께의 비가 1:5 내지 1:20인 것을 특징으로 하는 다층 필름.
  4. 제3항에 있어서, 상기 제2외곽층의 두께 및 상기 중간층의 두께의 비가 1:5 내지 1:20인 것을 특징으로 하는 다층 필름.
  5. 제1항에 있어서, 상기 제1외곽층, 상기 제2외곽층 및 상기 중간층의 두께의 합이 500 ㎛ 내지 1000 ㎛인 것을 특징으로 하는 다층 필름.
  6. 제1항에 있어서, 상기 제1폴리비닐부티랄 수지 및 상기 제2폴리비닐부티랄 수지는 한 번의 압출 공정을 거친 수지이고, 상기 제3폴리비닐부티랄 수지는 적어도 두 번 이상의 압출 공정을 거친 수지인 것을 특징으로 하는 다층 필름.
  7. (1) 제1폴리비닐부티랄 수지 및 제2폴리비닐부티랄 수지를 제공하는 단계;
    (2) 제1압출 공정을 거친 제3폴리비닐부티랄 수지를 제공하는 단계;
    (3) 상기 제1폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 제1외곽층을 형성하는 단계;
    (4) 상기 제1외곽층 상에, 제2압출 공정을 통하여, 상기 제3폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 중간층을 형성하는 단계; 및
    (5) 상기 중간층 상에 상기 제2폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 제2외곽층을 형성하는 단계
    를 포함하는 다층 필름의 제조방법.
  8. (1) 제1폴리비닐부티랄 수지 및 제2폴리비닐부티랄 수지를 제공하는 단계;
    (2) 제1압출 공정을 거친 제3폴리비닐부티랄 수지를 제공하는 단계; 및
    (3) (i) 상기 제1폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 제1외곽층, (ii) 상기 제1외곽층 상의 상기 제3폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 중간층 및 (iii) 상기 중간층 상의 제2폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 제2외곽층을 제2압출 공정을 통하여 동시에 형성하는 단계
    를 포함하는 다층 필름의 제조방법.
  9. 제8항에 있어서, 상기 제2압출 공정이 상기 제1외곽층, 상기 제2외곽층 및 상기 중간층을 동시에 형성하는 공압출 공정인 다층 필름의 제조방법.
  10. 서로 대향되는 제1유리판 및 제2유리판; 및
    상기 제1유리판 및 상기 제2유리판 사이에 배치되고, 상기 제1유리판 및 상기 제2유리판에 접합되는 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항의 다층 필름
    을 포함하는, 접합 유리.
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