KR20150017664A - 연료 전지 시스템의 매니 폴드 씰용 가스켓 - Google Patents
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Abstract
연료 전지 시스템을 위한 매니 폴드 씰용 가스켓은, 제1 압축성을 갖는 섬유질 세라믹 재료의 제1 층, 제2 압축성을 갖는 섬유질 세라믹 재료의 제2 층, 및 제3 압축성을 갖는 섬유질 세라믹 재료의 제3 층을 포함한다. 상기 섬유질 세라믹 재료의 제3 층은, 섬유질 세라믹 재료의 제1 층과 섬유질 세라믹 재료의 제2 층의 사이에 배치되고, 결합된다. 상기 제3 압축성은 상기 제1 압축성보다 낮고, 그리고 상기 제2 압축성보다 낮다.
Description
관련 출원에 대한 상호 참조
본 출원은 동시계속출원인 2009년 10월 29일자의 "연료 전지 시스템 매니 폴드 씰" 명칭의 미국 특허 출원 제12/608,175호와, 미국 특허 출원 제12/608,175호의 계속 출원인 2013년 07월 01일자의 "연료 전지 시스템 매니 폴드 씰" 명칭의 미국 특허 출원 제13/932,644호의 부분 계속출원이며, 이것들 모두는 그 전체가 여기에서 참고로 인용된다.
발명의 분야
본 발명은 전형적으로 연료 전지 시스템의 매니 폴드에 사용하기 위한 씰에 관한 것으로, 보다 상세히는 연료 전지 시스템에 매니 폴드를 밀봉시키기 위한 합성 가스켓에 관한 것이다.
일반적으로, 연료 전지는 수소 또는 메탄과 같은 연료에 저장된 화학 에너지를 전기 에너지로 변환시키기 위하여 전기 화학 반응을 사용하는 장치이다. 일반적으로, 연료 전지는 연료와 촉매 반응하는 양극, 및 공기와 같은 산화제와 유체 연통하는 음극을 포함한다.
연료 전지는 전형적으로, 적층된 관계로 배치된다. 연료 전지 적층체는 고정 단부 판과 유동식 단부 판 사이에서 다수의 개별 셀들을 포함한다. 하나의 연료 전지 적층체의 구성은, 외부적으로 매니폴드가 형성된 적층체를 포함하며, 여기서는 상기 연료 전지 적층체는 그 측면들이 개방된 상태로 유지되고, 연료 또는 산화제와 같은 유체는 상기 연료 전지 적층체의 각각의 모서리의 주변부에 밀봉된 매니 폴드들을 통하여 전달된다. 따라서, 상기 매니 폴드들은 상기 연료 전지에 연료와 산화제 가스를 제공하고, 상기 적층체내에서 가스의 유동을 지향함으로써, 주변 환경 또는 다른 매니 폴드들로 이들 가스들이 누출되는 것을 방지하는 밀봉 통로를 제공한다. 그러한 매니 폴드들은 전형적으로, 대략 650℃에서 작동하는 용융 탄산염 연료 전지(MCFC)에서 사용된다. MCFCs의 작동 동안, 상기 연료 전지들은 단부 판에 대하여 움직일 수 있다.
종래의 연료 전지는 전형적으로, 전해액 매트릭스에 포함되는 전해액에 의해서 분리된 양극과 음극을 포함한다. 상기 양극, 음극, 전해액 및 전해액 매트릭스는 제1 집전기와 제2 집전기 사이에 배치되고, 상기 제1 집전기는 양극에 인접하며, 제2 집전기는 음극에 인접한다. 연료는 제1 집전기를 통해 양극으로 흐르고, 산화제는 제2 집전기를 통하여 음극으로 흐른다. 상기 연료 전지는 전기 화학 반응에서 연료를 산화시키며, 이는 양극과 음극 사이에서 전자의 흐름을 방출하고, 그에 따라서 화학 에너지를 전기 에너지로 변환시킨다.
상기 설명된 연료 전지는, 인접하는 연료 전지들 사이에 배치된 분리 판과, 상기 연료 전지 적층체의 대향 단부상에 배치된 단부 판(예를 들면, 고정식 단부판과 유동식 단부 판)들을 갖는 직렬로 적층될 수 있다. 연료 전지들은, 그것들이 생산하는 전기 에너지를 증대시키도록 적층된다. 연료 전지 적층체는 음 단부 셀을 갖는 음극 측과, 양 단부 셀을 갖는 양극 측이 있다.
세리아(CeO2), 지르코니아(ZrO2) 및 알루미나(Al2O3)를 포함하는 시트 및 직물과 같은 세라믹 재료는, 고온 밀봉 및 내화물 적용예에서 사용되어 왔다. 특히, 그러한 세라믹 재료들은 다양한 고온 유체의 습식 및/또는 건식 밀봉을 위한 종래의 가스켓 제조에 사용되어 왔다. 그러나, 이러한 종래의 가스켓들은 유연하고, 그리고 조립 공정 도중에 취급되거나, 다르게 조작될 때, 처지기 쉽다. 또한, 종래의 가스켓들은 상대적으로 낮은 압축 강도를 갖는다. 예를 들면, 종래의 가스켓은 비가역적으로 분쇄되고, 상대적으로 낮은 압축 하중을 받을 때에는, 거의 0.9인치/인치의 긴장을 달성하여, 가스켓의 밀봉 성능을 저하시킨다.
세라믹 재료로 만들어진 가스켓은, 다양한 연료 전지 응용에서 사용되어 왔다. 때때로, MCFCs와 같은 액상 연료 전지들에 의해서 경험되어지는 문제는 양 단부 셀로부터의 전해액의 손실, 및 음 단부 셀에 의한 전해액의 획득에 의해서 특징지워지는 전해액 이동이다. 전해액 이동은 적층체의 길이를 따른 전기 전압 구배에 기인하고, MCFC 적층체의 셀들에 의해서 생성된다. 상기 양 단부 셀들로부터 전해액의 손실은 양 단부 셀의 전해액 매트릭스내에 가스 포켓을 발생시킬 수 있다. 이것은 양 단부 셀에 걸쳐서 상당한 전압 강하를 발생시키고, 따라서 MCFC 적층체의 수명을 감소시키는 내부 전기 저항에서 비가역적인 증가를 초래한다. 음 단부 셀들쪽으로 향한 전해액의 이동은, 또한 음 단부 셀이 전해액으로 넘치도록 하여 MCFC 적층체의 성능과 수명을 감소시킬 수 있다.
상기 MCFC가, 예를 들면 작동 온도에 있을 때, 예를 들면, 미국 특허 번호 제8,088,697호 및 제7,294,427호에서 논의된 바와 같이, 상기 전해액은 용융 액체이기 때문에, 전해액 이동이 발생할 수 있다. 따라서 작동 중에, 상기 전해액이 액체인 경우, 전해액은 MCFC 적층체의 외부 표면을 따라서 흐를 수 있다. 특히, 전해액은 외표면과, 상기 연료 전지에 연료 및 공기와 같은 유체를 보내기 위해서 사용되는 매니 폴드 사이에 배치된 가스켓 내부 및/또는 아래에서 흐를 수 있다. 액상의 연료 전지에 사용되는 종래의 세라믹 가스켓(예를 들면, 지르코니아, 알루미나 및 세리아 펠트)의 문제점은 아래의 것들을 포함한다: 전해액 다량 흡수, 전해액 이동 통로로서 작용, 낮은 강도를 가짐 등이다. 이러한 재료들의 낮은 강도는, 그것들을 연료 전지내에서 취급하고, 설치하기가 어렵도록 한다. 뉴욕, 플로리다의 Zircar Zirconia, Inc.사에서 제작되고, 판매되는 것과 같은 ZYF100 지르코니아로 구성된 것과 같은 세라믹 가스켓들이 MCFC 가스켓의 재료로 사용되어 왔다. 그러나, 그러한 가스켓들은 전형적으로, 전해액 이동과 관련된 성능 문제가 발생하고, 열악한 기계적 특성(예를 들면, 낮은 압축 강도 및 큰 처짐)을 갖는다.
감소된 전해액 흡수를 갖는 세라믹 가스켓 재료를 식별하여 MCFCs에서 전해액의 이동을 줄이기 위한 시도가 이루어졌다. 그러나, 종래의 지르코니아와 알루미나 가스켓 재료는 높은 전해액의 흡수와, 바람직하지 않은 이동율을 갖는다. 또한, 알루미나는 불안정한 것이고, 그리고 습윤성인 LiAlO2을 형성하도록 용융 알칼리 탄산염 전해액과 반응하는 것으로 파악되었다.
본 발명의 목적은 상기와 같은 종래의 문제점을 해소시키기 위한 연료 전지 시스템의 매니 폴드 씰용 가스켓을 제공함에 있다.
본 발명은 하나의 견지에서, 연료 전지 시스템을 위한 매니 폴드 씰용 가스켓을 제공함에 있다. 상기 가스켓은 제1 압축성을 갖는 섬유질 세라믹 재료의 제1 층, 제2 압축성을 갖는 섬유질 세라믹 재료의 제2 층, 및 제3 압축성을 갖는 섬유질 세라믹 재료의 제3 층을 포함한다. 상기 섬유질 세라믹 재료의 제3 층은, 섬유질 세라믹 재료의 제1 층과 섬유질 세라믹 재료의 제2 층의 사이에 배치되고, 결합된다. 상기 제3 압축성은 상기 제1 압축성보다 낮고, 그리고 상기 제2 압축성보다 낮다.
일 실시 예에서, 상기 제3 층은 하나 이상의 소결 재료들을 포함한다.
일 실시 예에서, 제3 층은 다수의 얽힌 섬유들을 포함하고, 상기 다수의 얽힌 섬유들에 결합하며, 그 사이에서 연장하는 보강 구조체를 포함한다. 상기 보강 구조체는 다수의 얽힌 섬유들과 함께 소결된 세라믹 분말로부터 형성된다.
일 실시 예에서, 제1 층 및/또는 제2 층은, 2개 이상의 하부 층들을 포함하는 합성물이다.
일 실시 예에서, 제3 층은 2개 이상의 하부 층을 포함하는 합성물이다.
상기 가스켓은 예를 들면, MCFCs와 같은 연료 전지 시스템에서, 가스켓을 통한 가스 누출을 방지하도록 연료 전지 시스템에 매니 폴드를 밀봉시키기 위한 유용성을 갖는다. 또한, 상기 가스켓은, 전해액 이동을 방지하고, 전기적 절연을 유지하며, 연료 전지의 수명에 걸쳐서 장기간의 치수 변화를 보상하기 위한 충분한 두께와, 가스켓의 습윤성을 유지하기에 충분한 기계적 특성을 갖는다.
본 발명의 연료 전지 시스템의 매니 폴드 씰용 가스켓에 의하면, 종래의 문제점을 효과적으로 해소시킬 수 있다.
도 1은 3개의 부착된 매니 폴드와, 그로부터 하나가 분해된 매니 폴드를 갖는 연료 전지 시스템의 사시도이다.
도 2는 그 내부에 설치된 합성 가스켓을 도시하는 매니 폴드 프레임의 일부분을 갖는 연료 전지 매니 폴드 씰의 일부분을 나타낸 사시도이다.
도 3A는 도 2의 합성 가스켓이 제조된 상태를 도시한 단면 개략도이다.
도 3B는 도 2의 합성 가스켓이 압축된 상태를 도시한 단면 개략도이다.
도 4는 도 2의 합성 가스켓의 다른 실시 예를 도시한 단면 개략도이다.
도 5는 도 2의 합성 가스켓의 다른 실시 예를 도시한 단면 개략도이다.
도 6A는 세리아 펠트의 섬유질 세라믹 재료의 일부분을 500 X 배율에서 도시한 주사 전자 현미경(SEM)의 사진을 도시한다.
도 6B는 그 내부에 분산된 세라믹 분말을 갖는 세리아 펠트의 섬유질 세라믹 재료의 개략도이다.
도 6C는 내부에 분산된 세라믹 분말을 갖는 세리아 펠트의 일부분을 1000 X 배율에서 도시한 주사 전자 현미경(SEM)의 사진을 도시한다.
도 7은 세리아 펠트의 소결된 분말로 충전된 섬유질 세라믹 재료의 일부분을 500 X 배율에서 도시한 주사 전자 현미경(SEM)의 사진을 도시한다.
도 8은 본 발명(세리아 분말 함침의 세리아 펠트)의 가스켓 재료와, 기준 가스켓에 대한 정규 편향 대(vs) 압축 응력의 그래프이다.
도 9는 본 발명(세리아 함침의 지르코니아 펠트)의 가스켓 재료와, 기준 가스켓에 대한 정규 편향 대(vs) 압축 응력의 그래프이다.
도 10A는 세리아 코팅이 도포된 상태가 도시된 섬유질 세라믹 재료의 2개의 섬유들의 개략도이다.
도 10B는 세리아 코팅이 도포된 지르코니아 펠트의 일부분을 500 X 배율에서 도시한 주사 전자 현미경(SEM)의 사진을 도시한다.
도 11은 본 발명(세리아 분말 함침의 세리아 펠트)의 가스켓 재료와 다양한 두께의 기준 가스켓에 대한 가속 실험실 테스트에서 결정된 전해액 이동율의 그래프이다.
도 2는 그 내부에 설치된 합성 가스켓을 도시하는 매니 폴드 프레임의 일부분을 갖는 연료 전지 매니 폴드 씰의 일부분을 나타낸 사시도이다.
도 3A는 도 2의 합성 가스켓이 제조된 상태를 도시한 단면 개략도이다.
도 3B는 도 2의 합성 가스켓이 압축된 상태를 도시한 단면 개략도이다.
도 4는 도 2의 합성 가스켓의 다른 실시 예를 도시한 단면 개략도이다.
도 5는 도 2의 합성 가스켓의 다른 실시 예를 도시한 단면 개략도이다.
도 6A는 세리아 펠트의 섬유질 세라믹 재료의 일부분을 500 X 배율에서 도시한 주사 전자 현미경(SEM)의 사진을 도시한다.
도 6B는 그 내부에 분산된 세라믹 분말을 갖는 세리아 펠트의 섬유질 세라믹 재료의 개략도이다.
도 6C는 내부에 분산된 세라믹 분말을 갖는 세리아 펠트의 일부분을 1000 X 배율에서 도시한 주사 전자 현미경(SEM)의 사진을 도시한다.
도 7은 세리아 펠트의 소결된 분말로 충전된 섬유질 세라믹 재료의 일부분을 500 X 배율에서 도시한 주사 전자 현미경(SEM)의 사진을 도시한다.
도 8은 본 발명(세리아 분말 함침의 세리아 펠트)의 가스켓 재료와, 기준 가스켓에 대한 정규 편향 대(vs) 압축 응력의 그래프이다.
도 9는 본 발명(세리아 함침의 지르코니아 펠트)의 가스켓 재료와, 기준 가스켓에 대한 정규 편향 대(vs) 압축 응력의 그래프이다.
도 10A는 세리아 코팅이 도포된 상태가 도시된 섬유질 세라믹 재료의 2개의 섬유들의 개략도이다.
도 10B는 세리아 코팅이 도포된 지르코니아 펠트의 일부분을 500 X 배율에서 도시한 주사 전자 현미경(SEM)의 사진을 도시한다.
도 11은 본 발명(세리아 분말 함침의 세리아 펠트)의 가스켓 재료와 다양한 두께의 기준 가스켓에 대한 가속 실험실 테스트에서 결정된 전해액 이동율의 그래프이다.
도 1을 참조하면, 참조 부호(10)로 일반적으로 지정된 연료 전지 시스템이 도시되어 있으며, 대향하는 단부 판(14A) 및 (14B) 사이에 위치하는 용융 탄산염 연료 전지(MCFC) 적층체(12)를 포함한다. 매니 폴드(16)가 연료 전지 시스템(10)의 3/4의 외향 표면(18) 상에 위치되어 연료 또는 산화제와 같은 유체를 연료 전지 적층체 내부 또는 외부로 향하도록 배치된 상태가 도시되어 있다. 상기 매니 폴드(16)들 중의 하나가 외부로 향하는 표면(18)으로부터 제거되고, 상기 적층체(12)와, 외부로 향하는 표면(18)을 표시하도록 도시되어 있다. 조립되면, 4개의 모든 매니 폴드(16)들은 각각의 외부로 향하는 표면(18) 중 하나에 위치된다. 일반적으로 직사각형인 밀봉 영역(S)은 상기 각각의 외부로 향하는 표면(18)의 주변부 둘레로 연장한다. 상기 밀봉 영역(S)은 연료 전지 적층체의 주변 영역(P1)과, 상기 단부 판(14A) 및 (14B)의 각각의 부분(P2) 및 (P3)들에 의해서 정의된다. 매니 폴드(16) 각각은, 상기 단부 판(14A)의 부분(P2) 일부분에 고정된 일부분을 갖는다.상기 연료 전지 시스템(10)의 작동 도중에, 각각의 매니 폴드(16)는 각각의 밀봉 영역(S)의 부분(P1, P3)들에 대해, 예를 들면, 축 X, Y 및/또는 Z에 평행하게 이동 가능하다.
상기 연료 전지 시스템(10)이 4개의 외부로 향하는 표면(18)을 갖고, 그 각각은 일반적으로 직사각형의 밀봉 영역(S)을 갖는 것으로 설명되지만, 본 발명은 이점에서 제한되지 않고, 이하에서 설명되는 가스켓(48)은 임의 수의 표면 및/또는 임의 형태의 밀봉 영역을 갖는 연료 전지 시스템에서 사용될 수 있다. 상기 연료 전지 시스템(10)이 MCFC 적층체를 포함하는 것으로 설명되지만, 본 발명은 다른 연료 전지 적층체를 갖는 연료 전지 시스템에서도 사용될 수 있다.
도 2를 참조하면, 각각의 매니 폴드(16)는 일반적으로 도면 부호(20)에 의해서 표시된 매니 폴드 씰을 포함한다. 도 1 및 2를 참조하면, 각각의 매니 폴드(20)는 밀봉 결합면(24)을 형성하는 매니 폴드 프레임(22)을 포함한다. 상기 결합면(24)은 상기 밀봉 영역(S)에 밀봉 상태로 결합한다.
상기 매니 폴드 프레임(22)은 연료 전지 적층체(12)의 개별 셀들 사이에서 전기적 단락을 방지하기 위해서, 유전 재료의 4개의 부품(22A, 22B, 22C, 22D)으로부터 제조된다. 각각의 매니 폴드 프레임(22)의 하나의 부품(22A)은 단부 판(14A)의 외부로 향한 표면(25)에 고정되어 Z 축 방향을 따른 방향으로의 부품(22A)의 이동을 억제한다. 상기 단부 판(14A)은 지지 구조체(미도시)에 고정되어 있다. 또한, 매니 폴드 씰(20)은 상기 매니 폴드(22) 프레임에 상보적인 형상으로 형성되고, 그리고 상기 결합면(24)과 밀봉 영역(S) 사이에 배치된 가스켓(48)을 포함한다.
상기 매니 폴드 프레임(22)은 유전체 재료의 4 부품들로부터 제조되는 것으로 설명되지만, 본 발명은 이에 한정되지는 않으며, 다른 재료가 또한 이용될 수 있고, 상기 매니 폴드 프레임 및/또는 부품(22A, 22B, 22C, 22D)들은 본 발명의 넓은 견지를 벗어나지 않고서, 임의 수의 부품들로 제조될 수 있다.
도 3A를 참조하면, 상기 가스켓(48)은 제1 압축성을 갖는 제1 섬유질 세라믹 재료의 제1 층(48A); 제2 압축성을 가지는 제2 섬유질 세라믹 재료의 제2 층(48B); 및 제3 압축성을 갖는 제3 섬유질 세라믹 재료의 제3 층(48C)을 포함한다. 일 실시 예에서, 상기 제1, 제2 및/또는 제3 세라믹 재료들은, 도 6A에 도시된 바와 같이, 다수의 얽힌 섬유(69)들의 구조를 갖는 세리아 펠트(66)이다. 상기 얽힌 섬유(69)들은, 도 6A에 도시된 바와 같이 접합부 또는 커넥터(70)에서 서로를 연결한다. 상기 커넥터(70)들은 전구체 재료(예를 들면, 세리아 펠트)를 열처리한 결과로 형성된다. 일 실시 예에서, 상기 제1 층(48)의 제1 섬유질 세라믹 재료와, 상기 제2 층(48B)의 제2 섬유질 세라믹 재료들의 얽힌 섬유(69)는 일반적으로 매끄러운 외부 표면을 형성하기 위해 적어도 5㎛(마이크로 미터)의 입자 크기를 가지며, 그에 따라서 미세한 입자 구조에 비해 습윤성 및 액체 흡수를 감소시킨다. MCFCs에서, 매끄러운 외표면을 가지는 가스켓은 습윤성 및 전해액 흡수를 줄이는 것으로 판명되었다.
도 3A를 참조하면, 상기 제3 층(48C)은 제1 층(48A) 및 제2 층(48B)의 사이에 위치되고, 이와 결합된다. 상기 제3 층(48C)은 제1 층(48A) 및 제2 층(48B)보다 단단하고, 따라서 제3 압축성은 제1 압축성 및 제2 압축성보다 낮다. 일 실시 예에서, 제1 압축성은 도 3B에 도시된 바와 같이, 밀봉 영역(S)내의 표면 요철(R1)에 일치하기에 충분하다. 일 실시 예에서, 제2 압축성은 매니 폴드의 결합면(24)에서 표면 요철(R2)에 일치하기에 충분하다. 여기에서 사용되는 바와 같이, 용어 압축성은 압축 응력이 적용된 결과로서 발생한 재료의 변형을 의미한다. 따라서, 높은 압축성을 가진 재료는 일반적으로 보다 부드럽고, 낮은 압축성을 갖는 재료보다 압축하는 것이 보다 더 쉽다.
도 4에 도시된 바와 같이, 일 실시 예에서, 제3 층(48C)은 제1 층(48A) 및/또는 제2 층(48B)과는 상이한 조성물로 형성된다. 예를 들면, 제3 층(48C)의 제3 섬유질 세라믹 재료는 제1 층(48A)의 제1 섬유질 세라믹 재료 및/또는 제2 층(48B)의 제2 섬유질 세라믹 재료보다 높은 기계적 특성을 갖는 재료로 제작된다. 일 실시 예에서, 상기 제1 층(48A)의 제1 섬유질 세라믹 재료는, 뉴욕, 플로리다의 Zircar Zirconia, Inc.사에서 판매되는 CEF-100 세리아 펠트(CEF-100)으로부터 형성된다. 일 실시 예에서, 제2 층(48B)의 제2 섬유질 세라믹 재료는 CEF-100으로 형성된다. 일 실시 예에서, 제3 층(48C)의 제3 섬유질 세라믹 재료는 뉴욕, 플로리다의 Zircar Zirconia, Inc.사에서 판매되는 ZYF-100 지르코니아 펠트(ZYF-100), CEF-100 세리아 펠트 및/또는 ZYF-150 지르코니아 펠트(ZYF-150)로 형성된다.
도 4에 도시된 바와 같이, 제1 층(48A)의 제1 섬유질 세라믹 재료, 제2 층(48)의 제2 섬유질 세라믹 재료 및/또는 제3 층(48C)의 제3 섬유질 세라믹 재료는, 사전에 결정된 기계적 특성을 얻기 위해 소결된다. 예를 들면, 일 실시 예에서 CEF-100은 1~3 시간 동안, 바람직하게는 2 시간 동안, 1625℃에서 소결된다. 예를 들면, 일 실시 예에서 CEF-100은 1~3 시간 동안, 바람직하게는 2 시간 동안, 1600℃에서 소결된다. 예를 들면, 일 실시 예에서 ZYF-100은 1~3 시간 동안, 바람직하게는 2 시간 동안, 1625℃에서 소결된다. 예를 들면, 일 실시 예에서 ZYF-150는 1~3 시간 동안, 바람직하게는 2 시간 동안, 1625℃에서 소결된다. 예를 들면, 일 실시 예에서 ZYF-100은 1~3 시간 동안, 바람직하게는 2 시간 동안, 1600℃에서 소결된다.
상기 제3 층(48C)의 제3 섬유질 세라믹 재료의 기계적 특성이 재료 선정 및 소결에 의해서 확립되는 것으로 설명되어 있지만, 본 발명은 이 점에 한정되지 않으며, 상기 제3 층(48C)의 제3 섬유질 세라믹 재료의 기계적 특성은 높은 밀도를 가진 재료의 선택, 전구체 섬유의 선택 및 그 제조 방법을 변경하여 설정될 수 있기 때문이다.
도 4에 도시된 바와 같이, 일 실시 예에서, 상기 제1 층(48A)은 2개의 제1 하부 층(50, 51)들을 갖는 합성물이다. 일 실시 예에서, 상기 제3 층(48C)은 4개의 하부 층(52, 53, 54, 55)들을 포함한다. 상기 제1 층(48A)이 2개의 하부 층(50, 51)들을 갖는 것으로 설명되어 있고, 그리고 상기 제3 층(48C)이 4개의 하부 층(52, 53, 54, 55)들을 갖는 것으로 설명되어 있지만, 본 발명이 이에 제한되지는 않으며, 상기 제1 층(48A), 제2 층(48B) 및 제3 층(48C)들은 다른 수의 하부 층들을 가질 수 있다.
도 5-7을 참조하면, 가스켓(148)은 도 3A, 3B 및 4의 가스켓(48)과 유사하다. 따라서, 유사한 요소에는 도면 부호 1을 앞부분에 부여한 동일한 참조 번호가 부여되어 있다. 가스켓(148)은, 제1 압축성을 갖는 제1 섬유질 세라믹 재료의 제1 층(148A)을 포함하고; 제2 압축성을 갖는 제2 섬유질 세라믹 재료의 제2 층(148B); 및 제3 압축성을 갖는 제3 섬유질 세라믹 재료의 제3 층(148C)들을 포함한다. 제1, 제2 및/또는 제3 세라믹 재료는, 이하에서 설명되고, 도 6A에 도시된 바와 같이, 다수의 얽힌 섬유(69)의 구조를 가지고 있다. 상기 제3 층(148C)은 제1 층(148A) 및 제2 층(148B) 사이에 위치되고, 이에 결합된다. 상기 제3 층(148C)은 제1 층(148A) 및 제2 층(148B)보다 단단하고, 제3 압축성은 제1 압축성 및 제2 압축성보다 낮다. 일 실시 예에서, 제1 압축성은 도 3B에 도시된 바와 같이, 밀봉 영역(S) 내의 표면 요철(R1)에 일치하기에 충분하다. 일 실시 예에서, 제2 압축성은 상기 매니 폴드의 결합면(24)에서 표면 요철(R2)에 일치하기에 충분하다.
일 실시 예에서, 상기 제1 층(148A)의 제1 섬유질 세라믹 재료는 CEF-100이고; 그리고 제2 층(148B)의 제2 섬유질 세라믹 재료는 CEF-100이다. 상기 실시 예에서, 도 5 및 7에 도시된 바와 같이, 상기 제3 층(148C)은 소결 분말로 충전된 CEF-100(참조 번호 166에 의해서 표시됨)의 3개의 하부 층들로부터 제조된다. 도 6B에 도시된 바와 같이, 세라믹 분말(88')은 세리아 펠트(66')내에서 분산되고, 섬유(69')들 사이에서 통합되거나 또는 분산된다. 도 6B 및 도 6C에 도시된 바와 같이, 상기 섬유(69')들은 접합부 또는 커넥터(70')에서 서로 연결된다. 도 6C는 내부에 분산된 세라믹 분말(88')을 갖는 세리아 펠트(66')의 일부분을 1000 X 배율에서 도시한 주사 전자 현미경(SEM)의 사진을 도시한다. 내부에 세라믹 분말(88')을 갖는 세리아 펠트(66')는 다수의 얽힌 섬유(169)들과 함께 소결되고, 소결 분말로 채워진 CEF-100(참조 번호 166에 의해서 표시됨)를, 도 7에 도시된 바와 같이 생성한다. 상기 얽힌 섬유(169)들은 접합부 또는 커넥터(170)에서 서로 연결된다. 또한, 보강 구조(180), 예를 들면, 다수의 용융 및 응고된 세라믹 분말 웨브(webs)(167)들은 다수의 얽힌 섬유(169)들과 연결되고, 그 사이에서 연장된다. 상기 보강 구조(180)는 도 8을 참조하여 아래에서 설명되는 바와 같이, 그 내부에 소결된 분말(88')을 갖지 않는 세리아 펠트(66)에 비해서 우수한 기계적 특성(예들 들면, 보다 낮은 압축성 및 보다 높은 경도)을 갖는다.
본 발명자들은 세리아 분말, 염(salt) 또는 염 용액을 세리아, 지르코니아, 알루미나 섬유질 구조체내에 함침하고, 상기 구조체를 가교 웹 구조체내로 함께 소결하면, 연료 전지 매니 폴드 밀봉에 필요한 기계적 특성들(즉, 기준 소결의 세리아 펠트에 비교하여)을 크게 향상시키고, 동시에 충분한 가스켓 두께를 유지함으로써 허용 가능한 전해액 이동을 유지할 수 있다는 것을 발견하였다.
본 발명자들은 지르코니아 분말, 염(salt) 또는 염 용액을 세리아 섬유질 구조체내에 함침하고, 상기 구조체를 가교 웹 구조체내로 함께 소결하면, 연료 전지 매니 폴드 밀봉에 필요한 기계적 특성들(즉, 기준 소결의 세리아 펠트에 비교하여)을 크게 향상시키고, 동시에 충분한 가스켓 두께를 유지함으로써 허용 가능한 전해액 이동을 유지할 수 있다는 것을 발견하였다.
예를 들면, 도 8을 참조하면, 그래프(100)은 Y 축상에서 표시된 psi 단위의 압축 응력을 가지고 있으며, X 축상에 표시된 %의 정규 편향을 갖는다. 상기 그래프(100)는 4개의 세리아 펠트에 대한 응력 대 정규 편향의 4개의 플롯(300, 301, 302, 303)들을 포함한다. 상기 플롯(300)은 아무런 세리아 분말(88')도 추가되지 않은 기준 세리아 펠트(66)를 위한 것이다. 상기 플롯(301)은, 충전 이전에 세리아 펠트 재료(참조 번호 166A에 의해서 표시됨)의 g당, 세리아 분말 0.5g이 추가되고, 소결된 분말이 충전된 CEF-100을 위한 것이다. 상기 플롯(302)은, 충전 이전에 세리아 펠트 재료(참조 번호 166B에 의해서 표시됨)의 g당, 세리아 분말 0.75g이 추가되고, 소결된 분말이 충전된 CEF-100을 위한 것이다. 상기 플롯(303)은, 충전 이전에 세리아 펠트 재료(참조 번호 166C에 의해서 표시됨)의 g당, 세리아 분말 1.0g이 추가되고, 소결된 분말이 충전된 CEF-100을 위한 것이다. 도 8에 도시된 바와 같이, 본 발명자들은 세라믹 분말(88')의 양을 세리아 펠트(66')에 추가하고 증가시키며, 그 조합체를 소결시키는 것은 세리아 펠트(66)보다 높은 압축 강도 특성을 갖는 소결 분말 충전의 CEF-100(참조 번호 166A, 166B, 166C로 표시됨, 또는 집합적으로 166로 표시됨)를 얻는다는 것을 발견하였다. 아래의 표 1은 플롯(300, 301, 302, 303)들로부터 얻어진 여러 데이터 점들을 요약하며, 압축 응력의 증가 결과로서 압축(즉, 변형)을 견딜 수 있는 상기 소결 분말 충전의 CEF-100(참조 번호 166A, 166B, 166C로 표시됨, 또는 집합적으로 166로 표시됨)의 능력을 나타내기 위한 것이다. 표 1의 데이터는 또한, 세라믹 분말의 양이 증가하여 압축을 견딜 수 있는, 소결 분말이 충전된 CEF-100의 추가적인 능력을 보여준다.
| 재료(플롯 번호) | 압축 응력(psi) | 정규 편향(%)(ND) | 기준 플롯 300에 대한 편향 % 감소(ND b1 - ND소결 분말)/ND b1 ) |
| 기준 세리아 펠트 (300) |
10 | 55.4 | 해당 사항 없음 |
| 추가된 0.5g/g의 세리아 분말을 갖고, 소결 분말로 충전된 CEF-100, 166A(301) | 10 | 19.4 | 65 |
| 추가된 0.75g/g의 세리아 분말을 갖고, 소결 분말로 충전된 CEF-100, 166B(302) | 10 | 18.2 | 67 |
| 추가된 1.0g/g의 세리아 분말을 갖고, 소결 분말로 충전된 CEF-100, 166C(303) | 10 | 18 | 78 |
| 기준 세리아 펠트(300) | 20 | 71.6 | 해당 사항 없음 |
| 추가된 0.5g/g의 세리아 분말을 갖고, 소결 분말로 충전된 CEF-100, 166A(301) | 20 | 47.8 | 33 |
| 추가된 0.75g/g의 세리아 분말을 갖고, 소결 분말로 충전된 CEF-100, 166B(302) | 20 | 16.8 | 57 |
| 추가된 1.0g/g의 세리아 분말을 갖고, 소결 분말로 충전된 CEF-100, 166C(303) | 20 | 31 | 76.5 |
| 기준 세리아 펠트(300) | 30 | 80.3 | 해당 사항 없음 |
| 추가된 0.5g/g의 세리아 분말을 갖고, 소결 분말로 충전된 CEF-100, 166A(301) | 30 | 70.4 | 12 |
| 추가된 0.75g/g의 세리아 분말을 갖고, 소결 분말로 충전된 CEF-100, 166B(302) | 30 | 45.6 | 43 |
| 추가된 1.0g/g의 세리아 분말을 갖고, 소결 분말로 충전된 CEF-100, 166C(303) | 30 | 35 | 56 |
| 기준 세리아 펠트(300) | 50 | 85 | 해당 사항 없음 |
| 추가된 0.5g/g의 세리아 분말을 갖고, 소결 분말로 충전된 CEF-100, 166A(301) | 50 | 75.4 | 11 |
| 추가된 0.75g/g의 세리아 분말을 갖고, 소결 분말로 충전된 CEF-100, 166B(302) | 50 | 65 | 24 |
| 추가된 1.0g/g의 세리아 분말을 갖고, 소결 분말로 충전된 CEF-100, 166C(303) | 50 | 67.3 | 21 |
도 9를 참조하면, 그래프(200)는 Y 축상에서 표시된 psi 단위의 압축 응력을 가지고 있으며, X 축상에 표시된 %의 정규 편향을 갖는다. 상기 그래프(200)는 기준 소결의 세리아 펠트에 대한 응력 대 정규 편향의 플롯(201)을 포함한다. 그래프(200)는 도 10A 및 도 10B를 참조하여 이하에서 설명된 바와 같은, 세리아 코팅된 또는 함침된 지르코니아 펠트(266), 예를 들면, 세리아 염으로 코팅된 CEF-100 또는 2M 3가 세륨의(cerous) 질산 용액으로 함침되고, 2 시간 동안 1600℃에서 열처리가 이루어진 지르코니아 펠트에 대한 응력 대 정규 편향의 플롯(202)을 포함한다. 도 9의 데이타는, 650℃에서 액상 카보네이트 전해액의 존재하에, 기준 소결의 세리아 펠트에 비해, 보다 우수하게 압축을 견딜 수 있는 세리아 염 코팅의 CEF-100의 추가적인 능력을 보여준다. 예를 들면, 50psi의 압력에서, 세리아 함침의(예를 들면, 코팅의) 지르코니아 펠트(266)는 기준 소결의 세리아 펠트에 대한 대략 85%에 비해 대략 38%의 편향을 갖는다.
도 10A를 참조하면, 세라믹 섬유질 재료는 번호(266)에 의해서 표시되어 있다. 상기 세라믹 섬유질 재료(266)는 접속부(270)에서 서로 연결된 다수의 얽힌 섬유(269)들을 갖는다. 상기 섬유(269)들은 그것에 적용된 코팅(290)을 갖는다. 상기 코팅(290)은 섬유(269)의 표면을 덮고, 섬유(269) 내에 함침된다. 상기 코팅(290)은, 예를 들면, 세리아, 지르코니아 및/또는 알루미나이다. 일 실시 예에서, 상기 세라믹 섬유질 재료(266)는 지르코니아이다. 일 실시 예에서, 상기 세라믹 섬유질 재료(266)는 알루미나이다. 일 실시 예에서, 도 3A의 제3 층(148C)의 제3 세라믹 재료는, 상기 섬유(269)에 적용된 코팅(290)을 갖는 세라믹 섬유질 재료(266)의 하나 이상의 층을 포함한다. 상기 섬유(269)들에 코팅(290)을 적용하는 것은, 세라믹 섬유질 재료(266)의 압축성을 감소시키고, 그에 따라서 세리아 펠트(66)에 비교하여 개선된 기계적 특성을 갖는 보다 견고한 재료를 생성하게 된다. 도 10B는 섬유(269)들에 적용된(예를 들면, 코팅된 또는 함침된) 세리아 코팅(290)을 갖는 세라믹 섬유질 재료(266)(예를 들면, 지르코니아 펠트)의 일부분을 500 X 배율에서 도시한 주사 전자 현미경(SEM)의 사진을 도시한다.
작동시, 상기 가스켓(48)은 화살표(A)로 표시된 방향에서, 도 3B에 도시된 바와 같이, 매니 폴드(22)와 밀봉 영역(S) 사이에서 압축된다. 상기 제1 층(48A)의 일부분은 압축되고, 그리고 밀봉 영역(S) 내의 요철(R1)에 일치되어 상기 밀봉 영역(S) 및 제1 층 사이에서 기밀 밀봉을 제공한다. 상기 제2 층(48D)의 일부분은 압축되고, 상기 매니 폴드(22)의 결합 표면(24) 내의 요철(R2)에 일치하여 제2 층과 결합면(24) 사이에서 기밀 밀봉을 제공한다. 상기 제3 층(48C)은 제1 층(48A)과 제2 층(48B) 보다 낮은 정도로 압축되어 전해액 이동을 완화시키기에 충분한 크기로 가스켓(48)의 구조 및 두께를 유지시킨다.
아래의 표 2는, 도 8 및 표 1을 참조하여 상기에서 설명된 바와 같은 가스켓 재료들의 누출율을 요약하며, 상기 소결된 분말로 채워진 CEF-100(도면 부호 166A, 166B, 166C, 또는 집합적으로 166로 표시됨)의 밀봉성 개선을 설명하기 위한 것이다. 본 발명자들은 세라믹 분말(88')의 양을 세리아 펠트(66')에 추가하고 증가시키며, 그 조합체를 소결시키는 것은 기준 소결의 세리아 펠트(66)에 비하여 개선된 가스 누출율 특성(감소된 누출율)을 갖는 소결 분말 충전의 CEF-100(참조 번호 166A, 166B, 166C로 표시됨, 또는 집합적으로 166로 표시됨)를 얻는다는 것을 발견하였다.
| 재료(플롯 번호) | 180mil,R.T에서 누출율(LR) | 기준 가스켓 300에 대한 누출율의 % 감소(LR b1 - LRsinter powder)/LR b1 |
| 기준 세리아 펠트(300) | 72 | 해당 사항 없음 |
| 추가된 0.5g/g의 세리아 분말을 갖고, 소결 분말로 충전된 CEF-100, 166A(301) | 50.4 | 30 |
| 추가된 0.75g/g의 세리아 분말을 갖고, 소결 분말로 충전된 CEF-100, 166B(302) | 47.3 | 35 |
| 추가된 1.0g/g의 세리아 분말을 갖고, 소결 분말로 충전된 CEF-100, 166C(303) | 42 | 42 |
도 11은 Y 축상에서 전해액 이동율(grams/40,000 시간)에 대한 X 축상에서의 밀(mils) 단위의 가스켓 두께를 나타낸 그래프(400)로서, 본 발명의 가스켓 재료(세리아 분말이 함침된 세리아 펠트(266))들에 대한, 그리고 다양한 두께에서 기준 소결의 세리아 펠트 가스켓에 대한 가속 실험실 테스트에서 결정된 전해액의 이동율 실험에 기초한 것이다. 상기 시험의 결과는 본 발명의 가스켓 재료(세리아 분말이 함침된 세리아 펠트(266))들과, 기준 소결의 세리아 펠트 가스켓에 대하여 비슷한 전해액의 이동율을 보여 주었다.
비록, 본 발명은 상기에서 임의의 실시 예들을 참조하여 개시되고, 설명되었지만, 다른 변형 및 수정 사항들이 이루어질 수 있음은 물론이고, 그것은 이하에 기재된 특허 청구 범위가 본 발명의 진정한 범위내에서 그러한 변형 및 수정사항들을 모두 포함하도록 의도된 것임을 주목해야 한다.
Claims (19)
- 연료 전지 시스템을 위한 매니 폴드 씰용 가스켓으로서,
제1 압축성을 갖는 섬유질 세라믹 재료의 제1 층;
제2 압축성을 갖는 섬유질 세라믹 재료의 제2 층;
제3 압축성을 갖는 섬유질 세라믹 재료의 제3 층, 섬유질 세라믹 재료의 상기 제3 층은, 섬유질 세라믹 재료의 상기 제1 층과, 섬유질 세라믹 재료의 상기 제2 층의 사이에 배치되고, 결합됨; 그리고
상기 제3 압축성은 상기 제1 압축성보다 낮고, 그리고 상기 제2 압축성보다 낮음;들을 포함하는 가스켓. - 제1항에 있어서, 상기 제3 층은 상기 제1 층과 상기 제2 층과는 다른 조성을 갖는 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제1항에 있어서, 상기 제3 층은 상기 제1 층과 상기 제2 층보다 더 높은 밀도를 갖는 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제1항에 있어서, 상기 제3 층은 상기 제1 층과 상기 제2 층과는 다른 전구체를 포함하는 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제1항에 있어서, 상기 제3 층은 적어도 하나의 소결 재료를 포함하는 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제1항에 있어서, 상기 제3 층은 다수의 얽힌 섬유들을 포함하고, 상기 다수의 얽힌 섬유들에 결합하고, 그 사이에서 연장하는 보강 구조체를 포함하는 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제6항에 있어서, 상기 보강 구조체는 상기 다수의 얽힌 섬유들과 함께 소결되는 세라믹 분말을 포함하는 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제1항에 있어서, 상기 제3 층은 다수의 얽힌 섬유들을 포함하고, 상기 다수의 얽힌 섬유들은 그 위에 세리아 코팅을 갖는 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제1항에 있어서, 상기 제3 층은 다수의 얽힌 섬유들을 포함하고, 상기 다수의 얽힌 섬유들은 그 위에 지르코니아 코팅을 갖는 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제1항에 있어서, 상기 제3 층은 다수의 얽힌 섬유들을 포함하고, 상기 다수의 얽힌 섬유들은 그 위에 알루미나 코팅을 갖는 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제1항에 있어서, 상기 제1 압축성 및 제2 압축성들은 결합면내에서 표면 요철에 일치하기에 충분한 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제1항에 있어서, 상기 제1 층과 상기 제2 층 중의 적어도 하나는, 적어도 2개의 제1 하부 층들을 포함하는 합성물인 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제1항에 있어서, 상기 제1 층과 상기 제2 층 중의 적어도 하나는 CEF-100을 포함하는 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제13항에 있어서, 상기 CEF-100은 1625℃에서 소결된 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제13항에 있어서, 상기 CEF-100는 1600℃에서 소결된 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제1항에 있어서, 상기 제3 층은 적어도 2개의 제2 하부 층들을 포함하는 합성물인 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제16항에 있어서, 상기 적어도 2개의 제2 하부 층들은 ZYF-100, ZYF-150 및 CEF-100 중 적어도 하나를 포함하는 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제17항에 있어서, 상기 ZYF-100, ZYF-150 및 CEF-100 중 적어도 하나는 1625℃에서 소결되는 것임을 특징으로 하는 가스켓.
- 제17항에 있어서, 상기 ZYF-100, ZYF-150 및 CEF-100 중 적어도 하나는 1600℃에서 소결되는 것임을 특징으로 하는 가스켓.
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
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| US13/961,438 US9005837B2 (en) | 2009-10-29 | 2013-08-07 | Gasket for fuel cell system manifold seal |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| KR20150017664A true KR20150017664A (ko) | 2015-02-17 |
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ID=51033086
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| KR1020140092051A KR20150017664A (ko) | 2013-08-07 | 2014-07-21 | 연료 전지 시스템의 매니 폴드 씰용 가스켓 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP2846390B1 (ko) |
| KR (1) | KR20150017664A (ko) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2017111562A1 (ko) * | 2015-12-24 | 2017-06-29 | 주식회사 포스코 | 산화물계 전해질 이동 차단층이 형성된 용융탄산염 연료전지용 가스켓 |
| KR20190032105A (ko) * | 2017-09-19 | 2019-03-27 | 재단법인 포항산업과학연구원 | 용융탄산염 연료전지 스택 매니폴드용 이중 구조 고강도 다이일렉트릭 및 그 제조방법 |
| KR20190032112A (ko) * | 2017-09-19 | 2019-03-27 | 재단법인 포항산업과학연구원 | 반응방지층을 갖는 용융탄산염 연료전지 스택용 매니폴드 다이일렉트릭 |
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-
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- 2014-07-21 KR KR1020140092051A patent/KR20150017664A/ko not_active Application Discontinuation
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| EP2846390A1 (en) | 2015-03-11 |
| EP2846390B1 (en) | 2018-05-09 |
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