KR20130023344A - 발열 재료를 위한 반응 챔버 - Google Patents

발열 재료를 위한 반응 챔버 Download PDF

Info

Publication number
KR20130023344A
KR20130023344A KR1020137001125A KR20137001125A KR20130023344A KR 20130023344 A KR20130023344 A KR 20130023344A KR 1020137001125 A KR1020137001125 A KR 1020137001125A KR 20137001125 A KR20137001125 A KR 20137001125A KR 20130023344 A KR20130023344 A KR 20130023344A
Authority
KR
South Korea
Prior art keywords
chamber
reactive rod
reactive
reaction
rod
Prior art date
Application number
KR1020137001125A
Other languages
English (en)
Other versions
KR101787799B1 (ko
Inventor
파브리스 마조디에
Original Assignee
꼼미사리아 아 레네르지 아토미끄 에뜨 옥스 에너지스 앨터네이티브즈
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 꼼미사리아 아 레네르지 아토미끄 에뜨 옥스 에너지스 앨터네이티브즈 filed Critical 꼼미사리아 아 레네르지 아토미끄 에뜨 옥스 에너지스 앨터네이티브즈
Publication of KR20130023344A publication Critical patent/KR20130023344A/ko
Application granted granted Critical
Publication of KR101787799B1 publication Critical patent/KR101787799B1/ko

Links

Images

Classifications

    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62Ceramic fuel
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B65CONVEYING; PACKING; STORING; HANDLING THIN OR FILAMENTARY MATERIAL
    • B65DCONTAINERS FOR STORAGE OR TRANSPORT OF ARTICLES OR MATERIALS, e.g. BAGS, BARRELS, BOTTLES, BOXES, CANS, CARTONS, CRATES, DRUMS, JARS, TANKS, HOPPERS, FORWARDING CONTAINERS; ACCESSORIES, CLOSURES, OR FITTINGS THEREFOR; PACKAGING ELEMENTS; PACKAGES
    • B65D81/00Containers, packaging elements, or packages, for contents presenting particular transport or storage problems, or adapted to be used for non-packaging purposes after removal of contents
    • B65D81/18Containers, packaging elements, or packages, for contents presenting particular transport or storage problems, or adapted to be used for non-packaging purposes after removal of contents providing specific environment for contents, e.g. temperature above or below ambient
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G43/00Compounds of uranium
    • C01G43/01Oxides; Hydroxides
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62Ceramic fuel
    • G21C3/623Oxide fuels
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28Treating solids
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28Treating solids
    • G21F9/30Processing
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Geology (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
  • Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)
  • Thermotherapy And Cooling Therapy Devices (AREA)
  • Cookers (AREA)

Abstract

본 발명은 적어도 다음을 포함하는 다중레벨 구조를 포함하는 것을 특징으로 하는 발열 재료 (10) 를 위한 반응 챔버에 관한 것이다: 하부 레벨에 대응하고 상기 재료를 저장하기 위한 용기 (1); 상기 재료의 산화 반응 동안 방사된 열을 흡수하도록, 적어도 하나의 알칼리토 카보네이트를 함유하는 반응성 피드스톡 (4) 을 포함하는 중간 레벨로서, 상기 알칼리토 카보네이트는 흡열 반응에서 열에 노출될 때 분해하는, 상기 중간 레벨; 및 커버를 포함하는 상부 레벨. 다른 실시형태에서, 저장 재료는 플루토늄 및/또는 우라늄 카바이드이다.

Description

발열 재료를 위한 반응 챔버 {REACTION CHAMBER FOR EXOTHERMIC MATERIAL}
본 발명의 분야는 매우 반응성인 재료들의 산화 반응들의 제어와 연관된 기술적 프로세스 및 디바이스들의 공학 분야이다. 본 발명의 분야는 보다 직접적으로/주로, 산소의 존재하에서 고도로 발열 방식으로 반응하고 따라서 열폭주 (thermal runaway) 위험의 관리를 필요로 하는 재료들을 위한 기능화된 반응 챔버에 관한 것이다.
고체 재료들의 발열 산화 반응의 제어는 현저하게 핵 분야에서, 특히 질소 용해 (nitric dissolution) 에 의한 재처리 전에 또는 저장 또는 스톡 파일링 (stock-piling) 전에, 플루토늄 및/또는 우라늄을 함유하는 카바이드 또는 니트라이드 형태의 핵 연료들을 산화시키기는 프로세스들의 맥락에서, 또는 심지어 이들 연료들을 생산하기 위한 사이클에서 생산된 제조 폐기물의 관리의 맥락에서 실제 문제이다. 이들 산화되지 않은, 니트라이드 또는 카바이드, 핵연료들은 모두 산소와 고도로 반응성이 있고 자연발화 가능하다. 그들을 산화물들로 변환하는 것은 일정한 화학적인 위험들을 제거할 수도 있다.
플루토늄 함유 카바이드 연료 (U,Pu)C 는 산소에 대한 매우 높은 친화성을 갖고, 이는 다양한 제조 작업들 동안 생성물의 안정성에 영향을 미칠 수도 있고, 이들 연료들의 산화 반응은 다음의 고도의 발열
Figure pct00001
반응에 이를 수도 있다:
MC + O2 → MO2 + M3O8 + CO2, 식중에서 M = U, Pu.
안전성의 이유로 그 반응은 항상 제어되야만 한다.
순수 또는 합금의 금속 플루토늄은 이들 산화 프로세스들에서 관여되는 재료일 수 있다. 플루토늄 함유 금속들의 산화가 제어되는 것을 허용하는 콘테이너는 이미 프랑스 특허 출원 FR 2 752 234에서 설명된 바 있다. 더 정확하게는, 이 종래의 콘테이너는 용융되기 쉬운 반응 시스템을 함유하도록 특별히 설계된 다중층 용기이다. 컨파인먼트 챔버 (confinement chamber) 는 탄탈, 텅스텐 및 이들의 합금들로부터 선택된 제 1 재료로 만들어진 적어도 하나의 시트로 이루어지고, 이 시트는 사용된 프로세스의 온도에서 공기와 반응하지 않는 제 2 재료로 만들어진 적어도 2개의 시트들 사이에 삽입되며; 이 제 2 재료는 유리하게는 스테인레스 강일 수도 있다.
산화 반응 동안, 이 다중층 챔버는 매우 적은 산화를 겪게 되고 플루토늄이 용융되고 다음으로 뜻하지 않게 유출되고 스테인레스 강이 뚫리면, 탄탈은 플루토늄을 보유하게 되고, 결과적으로 제조된 챔버는 안전하다.
같은 타입의 문제가 또한, 건설 분야 또는 산업 빌딩의 분야와 같은 분야들에서, 예를 들면 매우 인화성인 화학 재료 또는 연료들이 저장되거나 또는 작업되는 창고, 작업장 또는 보관장을 위한 기능화되고 가능하게는 활성인 지붕 또는 천장들에서 당면될 수도 있다.
일반적으로, 프로세스 관리에서, 상당한 과열-또는 그의 결과-와 연관된 화학 반응의 가능한 폭주는 센서들의 세트 및 피드백을 이용하여, 수동 또는 자동으로, 종래에 관리된다. 이러한 타입의 관리는, 비록 효과적이지만, 우선, 리턴 (return) 으로 하나 이상의 예기된 조치들이 수행될 수 있도록, 반응 시스템이 발견되는 반응기로부터 문제의 하나 이상의 센서들로, 그리고 다음으로 제어/커맨드 모듈로의 정보의 전송에 기초한다. 교정 조치가 구현되도록 보장하는, 이 정보 흐름 및 그의 관리는 즉각적일 수 없다. 그것들은 또한 센서들 및 정보 사슬 (information chain) 에서의 모든 엘리먼트들이 올바르게 작동하는 것에 의존한다. 마지막으로, 이들 프로세스들은, 프로세스에 명목적으로 사용되는 전력 공급부로부터 분리되는 것이 유리할지라도, 폭주의 경우에 핵 반응기 코어의 중성자 반응성의 페일 세이프 (fail-safe) 관리에 선험적으로 제공된 시스템, 즉 제어바들 및 그들이 매우 급속도로 감소 (drop) 되는 것을 허용하여 중성자들을 흡수하도록 하는 시스템과 유사하게, 신뢰성이 있고 이용가능해야만 하는 전력 공급부 (electrical power supply) 를 수반한다.
본 출원인은, 화학 프로세스를 관리하기 위한 종래 시스템들에, 인시츄 (in situ) 로 반응에 개입하는 직접적이고 빠른 수단으로서, 설계에 의해 튼튼하고 복잡하거나 공장 제조 센서들 또는 실제로 정보 네트워크를 수반하지 않고 자족적인, 즉 전력 공급부를 필요로 하지 않는 그러한 수단을 추가하는 것이 적절할 수 있다고 생각한다.
이러한 목적으로, 본 출원인은 (예를 들면, 제어를 희망하는 산화 및 발열 반응의 반응물을 함유하는) 반응 챔버로서, 그 반응 챔버의 역할은 처리될 생성물 (product) 들을 위한 용기 (receptacle) 에 한정되지 않는, 그러한 반응 챔버를 제안한다. 온도에 관하여, 이 콘테이너는, 산화 반응을 늦추고 심지어 정지시키고 온도를 감소시키는 것을 가능하게 하는 한편, 폭주 또는 과열의 경우에 열의 제거를 돕는 특정 기능과 연관된다.
이 기능은 챔버를 구성하는 재료들의 특정 성질 그리고 상기 콘테이너에 존재하는 다양한 활성 성분 (active component) 들의 배열에 의존한다.
더 정확하게는, 본 발명의 주제는 발열 재료를 반응시키기 위한 챔버이고, 그 챔버의 바로 그 구조는 튼튼하고 자족적인 방식으로, 특히 플루토늄 또는 우라늄 함유 카바이드들의 산화 반응 동안, 높은 발열성에 관한 영향들이 관리되는 것을 허용한다.
더 정확하게는, 본 발명의 주제는 적어도 다음을 포함하는 다중레벨 구조를 포함한다는 점에서 주목할만한 발열 재료를 반응시키기 위한 챔버이다:
- 하부 레벨에 대응하는 상기 재료를 위한 용기;
- 상기 재료의 산화 반응 동안 방사된 열을 흡수하도록, 적어도 하나의 알칼리토 카보네이트를 함유하는 반응성 로드 (load) 를 포함하는 중간 레벨로서, 상기 알칼리토 카보네이트는 흡열 카운터 반응에서 열의 영향하에서 분해하는, 상기 중간 레벨;
- 커버를 포함하는 상부 레벨.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 알칼리토 카보네이트는 CaCO3이다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 이 산화 프로세스에서 처리되는 재료는 플루토늄 및/또는 우라늄의 카바이드이다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 반응성 로드는 반응성 로드의 열분해의 온도 범위를 조정하도록 복수의 상이한 타입들의 카보네이트들을 더 포함한다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 반응성 로드는 탄소를 더 포함한다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 챔버의 용기는, 스테인레스 강 또는 인코넬 (Inconel) 타입일 수도 있는 내화성 금속 재료로 만들어진다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 챔버는 반응성 로드를 지지하고 상기 로드의 분해 동안 체거름 (seive) 하는 역할을 하는 메시를 포함하고, 그 반응성 로드는 상기 메시와 접촉하게 배치된다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 반응성 로드는 상기 메시 상에 배치된 모노리식 블록 (monolithic block) 이다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 반응성 로드는 상기 메시 상에 배치된 다양한 슬래브 (slab) 들에 분포된다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 반응성 로드는 그래뉼 (granule) 들의 형태로 분포되고, 그 그래뉼들의 입경 (particle size) 은 상기 메시에서 구멍 (aperture) 들의 크기보다 더 크다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 챔버는 반응성 로드와 상부 레벨 사이의 시일 (seal) 을 제공하는 화학적으로 비활성 중간 플레이트를 더 포함한다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 중간 플레이트는 텅스텐으로 만들어진다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 챔버는 반응성 로드에 등방압 (isostatic pressure) 를 가하기 위한 수단을 더 포함한다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 반응성 로드에 등방압을 가하기 위한 수단은 상부 레벨에 통합되고 2개 플레이트들의 형태를 취하고 그 2개 플레이트들 사이에 스프링들이 삽입된다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 반응성 로드에 등방압을 가하기 위한 수단은 웨이트 (weight) 를 포함한다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 중간 및 상부 레벨들은 일치 (coincide) 하고, 챔버는 용기에 단단히 고정되고 상기 챔버를 닫을 수 있는 2개의 상부 셔터들을 포함하고, 상기 셔터들은 알칼리토 카보네이트를 함유한다.
도면들을 참조하여 그리고 비한정적인 예시로서 주어지는 다음의 설명을 읽을 때 본 발명은 더 잘 이해될 것이고 다른 이점들이 분명해질 것이며, 그 첨부된 도면들 중에서:
- 도 1은 K 단위의 온도의 함수로서 카보네이트의 흡열 화학 분해 카운터 반응의 진행을 예시하고;
- 도 2는 카보네이트의 분해 반응속도 (decomposition kinetic) 의 온도 의존성을 예시하는 아레니우스 다이어그램 (Arrhenius diagram) ln k = f(1/T) 를 나타내고;
- 도 3a 및 도 3b는 본 발명의 제 1 예시적인 챔버의 2개 비교가능 변수 (comparable variant) 들을 예시하고;
- 도 4는 본 발명에 따른 제 2 예시적인 챔버를 예시한다.
본 발명의 물리 화학적 원리는, 제어를 희망하는 반응에 대한, "안전" 반응으로 칭해지는, 선택된 화학 반응의 영향들의 사용에 기초한다.
선택된 화학 반응 또는 "안전" 화학 반응은 CaCO3 (방해석 또는 심지어 석회석 또는 백악) 와 같은 알칼리토 카보네이트의 열분해이다.
CaCO3 → CaO + CO2
CaCO3 의 분해는 많은 문헌의 주제이다. 주목할만하게 문헌, 예를 들면 다음의 논문들 : J of Thermal Analysis 5 (1973), 43-49; J of Materials Science 39 (2004), 5189-5193; Ceramica 54 (2008), 268-272; C. R. Chimie 7 (004) 559-568; J of Thermal Analysis 45 (1995), 303-310; 및 Thermochimica Acta 388 (2002) 115-128 에서, 방해석 또는 칼슘 카보네이트 CaCO3 는 온도의 영향하에서 분해하고, 2개 종의 상이한 물리 및 화학적 성질들의, 산화칼슘 CaO 및 이산화탄소 CO2 를 발생시킨다는 것이 설명된 바 있다.
CaO는 융점이 2570℃인 내화성 비가연성/비인화성 고체이다. 화학 반응은 흡열, 즉 에너지를 소모하고 계속되기 위해 열을 필요로 한다: ΔH = 200-233 kJ/mol. 칼슘 카보네이트 CaCO3에 대하여, 반응은 통상적으로 400 과 1000℃ 사이의 온도에서 일어나고, 약 700℃ 내지 950℃ 보다 위에서 분해 레이트의 급격한 증가 (시그모이드 형상) 를 갖는데, 이는 도 1에 예시되어 있고 주목할만하게는 온도의 함수로서 CaCO3 및 MgCO3 의 반응 속도에 관한 Ceramica 54 (2008), 268-272에 기재되어 있다. 그 저자들에 따르면 겉보기 활성화 에너지 (apparent activation energy) Ea는, 테스트 조건에 따라, 170 과 200 kJ/mol 사이에서 변한다.
이것은 상당히 고도로 열적으로 활성화되는 반응이다. 다른 말로, 온도 및 그의 증가는 반응 레이트에 강한 활성화 영향을 미친다.
CaCO3 는, 열원의 방사 특성인, 적외선 영역에서, 아주 높은 방사율 (emissivity), ε = 0.96을 갖는다. 이 방사율은 방사율이 1인 흑체 (이상적인 방사체) 의 방사율에 가깝다. 이 특성은, 생성물의 온도 증가를 겪고 따라서 열분해를 위한 임계치에 도달하기 위하여 외부 소스로부터 방사된 열을 효과적으로 흡수하는 생성물의 능력을 부분적으로 설명한다.
더욱이, 카보네이트의 분해는 기체가 질소, 비활성 기체 또는 심지어 공기이든지 간에, 기체의 화학적 성질에 거의 의존하지 않는다는 것이 알려져 있다. (수십 퍼센트) 상당량의 CO2 만이 화학 반응에서의 직접적인 역할에 기인하여 큰 영향을 미친다 (하지만 CaCO3 의 열분해는 오히려 가역적인 경향과의 평형이다).
이 열분해 반응은 흡열성이고; 따라서 에너지를 소모한다. 그의 레이트는 온도에 따라 크게 증가하고; 그것은 아주 고도로 열적으로 활성화된다.
계속되는 반응 프로세스를 통해 소모되는 에너지의 양은 직접적인 환경 (immediate environment) 의 온도에 비례한다.
소위 안전 슬래브 (security slab) 로 성형된 카보네이트의 이 흡열 열분해 반응은 제어를 희망하는 부수적인 발열 산화 반응이 일어나는 베드 (bed) 위에서 일어난다. 흡열 반응은 산화 반응에 의해 발산된 에너지의 일부를 흡수한다.
그것은 또한 2개의 상이한 물리 상태들의 2개의 종들을 생성한다: CaO (융점이 매우 높은 내화성 고체) 및 CO2 (기체). 카보네이트는 산화 반응이 일어나는 레벨 위에 놓인다. 생성된 CO2 기체는 열을 제거하는 작용을 하는 제 2 기술적 효과가 획득되는 반면, 고체 CaO 는 백열성 베드 (incandescent bed) 상에 떨어지고, 이는, 모래가 불위에 던져질 때 하는 것처럼, 그것을 덮어 끄는 것 (smothering) 에 의해 산소의 작용을 빼앗는 제 3 기술적 효과에 대응한다. 실제로, 산소를 빼앗기면, 산화 반응은 정지하거나 또는 크게 느려진다.
조정 염 (adjustment salt) 들이 CaCO3 슬래브, 예를 들면 할라이드 (NaCl) 또는 알칼리 카보네이트 (Na2CO3, K2CO3) 에 통상적으로 1 과 20% 사이의 양으로, 첨가될 수도 있고, 그 염들은 생성물의 열분해의 온도 범위가 섭씨 수십도 이내로 리파이닝 (refining) /조정되는 것을 허용한다.
정확하게 이 온도 범위는 혼합된 우라늄 및 플루토늄 카바이드들을 산화물로 변환하기 위한 프로세스들에서 목표로 한 것에 대응한다.
일반적으로, 이 흡열 반응의 속도는 화학적으로 제어된다 (계면 반응이 분해 동안 CaCO3 슬래브의 표면에서 일어난다). 일정한 반응 영역에 대하여, 등온 체제 (isothermic regime) 에서의 거동 (CO2 의 이탈과 연관된 중량 손실) 을 지배하는 법칙은 선형적이다 (확산 한계 또는 레이트의 감소가 없다).
특정 조건들 하에서, 계면으로의 열의 전달은, 생성된 CaO가 붕괴되지 않는다면 제한적이 될 수도 있다. 그의 제거를 도울/촉진할 이유가 충분한데, 이는 또한 백열성 베드를 덮어 끄는 것/ 소화 (extinguish) 의 유용한 기술적 효과를 갖는다.
이것은 본 발명이, 본 발명의 특정 실시형태들에서, 로딩 효과가 웨이트 또는 스프링들을 통하여 커버에서 발생되는 것을 허용하고 (이는 예시적인 실시형태들에 관하여 아래에서 더 상세하게 설명될 것이다) CaO의 제거를 증진시켜, CaO가 백열성 베드 상에 떨어지게 허용하는 (예기된 기술적 효과) 최적화된 챔버 구조를 제안하는 이유이다.
본 출원인은 기계적 작용이 CaO의 제거를 크게 촉진시키는 반면에, 자연히, 초기 카보네이트 바디의 형상을 갖는 쉘 (shell) 또는 골격 (skeleton) 은 제 위치에 남는다는 것을 관찰했다. 고체 CaO는 매우 잘 부서지고 매우 용이하게 붕괴된다.
CaO가 제거되는 것을 확보하는 것은 안정한 정지 선형 체제가 계면의 화학적 제어를 통해 계속 관찰되는 것과 흡열 반응의 역학이 유지되는 것을 보장하고, 그 반응은 온도와 반응 면적 (reaction area) 에 정비례하는 지속되고 연속적인 레이트로 계속된다.
CaCO3 슬래브의 응집력 (cohesion) 및 겉보기 밀도는 그럼에도 불구하고, 열의 영향하에서, 재료가 효과적으로 그리고 서서히 붕괴하도록 선택되야 한다. 재료가 너무 밀하면 (자연 석회석, 심지어 대리석이면), 열분해는 붕괴없이 더 천천히 일어나고 처리후 다공질 골격을 남길 수도 있다. 대조적으로, 재료가 충분히 밀하지 않으면, 그것은 너무 빠르게 또는 바람직하지 않은 방식으로 붕괴될 수도 있다. 바람직하게는, 핵 세라믹에 대해서 말하자면, 종래 약 100 내지 600 MPa 의 압력으로, 특히 선택된 조정염들의 비율에 의존하는 미리설정된 사이클에서, 등방성 또는 단축성 압축에 의해 CaCO3 를 성형하는 것이 권장된다.
CaCO3 의 물리적 형태가 또한 중요하다. 그것을 보호를 희망하는 백열성 베드의 영역에 매칭시킬 필요가 있다.
열적으로 활성화된 화학 프로세스는 대략 다음의 아레니우스 법칙을 따른다는 것이 잘 알려져 있다:
k(T) = A·exp(-Ea/RT) 식중에서 A는 빈도 인자 (frequency factor) 로 불리는 선지수인자 (pre-exponential factor) 이고 k(T) 는 반응 레이트 상수이다.
(U,Pu)C 카바이드의 산화의 겉보기 활성화 에너지는 비교적, 훨씬 낮은데, 그것은 본 출원인에 의해 수행된 작업 결과물에 따르면 10 과 30 kJ/mol 사이에 놓이기 때문이다.
ln k = f(1/T)의 아레니우스 다이어그램을 사용하여, 도 2에 예시된 바처럼, 산화 반응의 온도의 증가가 산화 속도에 큰 영향을 미치지 않는다는 것 (낮은 폭주 경향의 실험적 입증) 과, 비례적으로, 분해의 활성화를 통한 큰 흡열 효과를 갖는다는 것을 용이하게 연역할 수 있다.
곡선 C2a 는 약하게 활성화된 (U,Pu)C 의 산화의 경우의 발열 반응에 관한 것이고 곡선 C2b 는 고도로 열적으로 활성화된 "안전" 흡열 반응에 관한 것이다.
CaCO3와 연관하여, 조정 염들에 더하여, 활성탄 (activated carbon) 을 제공하는 것이 유리할 수도 있는데, 그의 산화 (약간 발열) 온도는 애드 혹 (ad hoc) 처리를 사용하여 수정될 수도 있다.
탄소 분말을 사용하는 이점은 그것이 플루토늄 함유 카바이드 대신 산소를 소모한다는 것이다. 따라서 소화/덮어 끄는 것의 기술적 효과는 이러한 산소 소모를 통해 증가된다.
또한, CaCO3 슬래브의 열 전도성은 증가되고, 이는 CaCO3 슬래브가 열을 더 용이하게 전달하고 따라서 CO2의 인시츄 발생이, 생성된 기체의 체적 팽창을 통한 슬래브의 붕괴와 동시에, 촉진된다는 것을 의미한다.
본 발명에 따른 반응 챔버의 제 1 예시적인 실시형태:
도 3a 및 도 3b는, 산화되도록 의도된 반응성 플루토늄 및/또는 카바이드 재료 (10) 가 놓이는 용기 (1) 를 포함하는, 본 발명에 따른 제 1 예시적 기능화된 로드 반응 챔버를 예시한다. 이 용기는 더 높은 레벨로의 조정을 허용하는 스트럿 (strut) (2) 들을 구비한다.
챔버는 2개의 레벨들을 포함하고, 그 중 하나는 조정가능한 높이를 갖는다. 중간 레벨은 CaCO3 (안전 반응) 을 함유한다.
상부 부분은 크레닐레이션 (crenellation) 을 포함하는 피트 (feet) (2) 에 의해 높게 유지되는, 반응 챔버의 베드 위에 놓인다.
반응 챔버는 (통상적으로 500과 700℃ 사이의) 플루토늄 함유 카바이드들을 산화시키기 위한 프로세스의 온도를 견디기에 충분한 내화성이 있고 벽들로 열을 비우고 (evacuate) 카보네이트로 열을 전달하기 위한 양호한 열 전도체인 인코넬 또는 다른 하나의 금속 재료로 만들어진다.
카보네이트 슬래브의 모든 금속 주위는 그것이 주위 엘리먼트들 및 그들의 열적 로드의 양호한 전도성을 통해 간접적으로 가열되는 것을 가능하게 하는 한편, 방사는 카보네이트를 직접 가열하는데, 그것이 발열성 반응을 직접 마주보기 때문이다.
유리하게는, 반응 챔버는 CaCO3 재료 또는 CaCO3 와 소위 조정 염들의 혼합물을 포함하고, 이들은 통상적으로 다른 카보네이트들을 포함하며, 그 혼합물의 분해 온도 및 흡열 반응의 특징들이 조정되는 것을 허용한다. 카보네이트 또는 카보네이트의 혼합물에 탄소를 첨가하는 것이, 그의 매우 양호한 열적 전도성 특성들에 기인하여, 이로울 수도 있는데, 그는 열이 CaCO3의 슬래브를 통해 더 고르게 분포되는 것을 보장한다.
메시 (3) 가 카보네이트의 모노리식 슬래브 (4) 또는 다양한 개별 슬래브들, 또는 심지어 카보네이트 그래뉼과 같은 분할된 형태의 카보네이트를 지지하기 위하여 제공된다. 구체적으로, 반응에 희망되는 빠르기 (rapidity) 에 따라, 벌크 또는 분할된 형태의 재료들을 사용하는 것이 상대적으로 이로울 수도 있다. 그레뉼들이 사용되는 경우에, 메시에서 구멍들의 크기는 그레뉼들이 분해 전에 포함되도록 상기 그레뉼들의 크기에 맞추진다.
어셈블리는 커버 (60) 에 의해 닫힌다. 이 커버는, 도 3a에 예시된 바처럼, 2개의 플레이트들로 이루어질 수도 있고 그 2개의 플레이트들 사이에 스프링들의 어레이가 삽입되어, CaCO3 로드에 압력을 가하도록 한다. 그것은 통상적으로 2개의 스테인레스 강 플레이트들을 포함할 수도 있다.
도 3b에 예시된 비교가능한 변수에 따르면, 플레이트-및-스프링 구조는 텅스텐과 같은 고밀도를 갖는 재료로 만들어진 고체 플레이트 (61) 로 교체될 수도 있다.
"화학적" 배리어 기능을 제공하는 중간 플레이트 (5) 는 커버와, CaCO3 로드를 함유하는 중간 레벨 사이에 삽입되고; 이 플레이트는 통상적으로 스테인레스 강 또는 인코넬과 같은 비활성 재료로 만들어질 수도 있다.
따라서, 커버는 붕괴를 돕는 기능을 한다. 스프링들에 의해 가해진 응력에 의해 또는 로드에 의해, 플레이트는 안전 슬래브를 압력하에 두어서, 열분해를 위한 임계치가 도달될 때, 그리고 (결정의 파열을 통해 자연히 덜 밀한 CaO로 변환되는) 슬래브의 기계적 특성들이 수반되어 감소될 때, CaO에 힘을 가해 메시를 통과하게 하여 백열성 베드 상에 뿌려지고 백열성 베드를 덮도록 한다.
슬래브가 완전히 분해될 때, 그러면 메시는 커버를 직접 지지한다.
따라서, 본 예시적 실시형태에 따르면, 본 발명은 2개의 설계들을 제안한다:
- 매우 밀한 재료, 통상적으로 고밀도 금속, 예를 들면, 텅스텐으로 만들어진, 플레이트 상에 얹혀 있는 특정 평행 육면체 형상 또는 임의의 다른 어셈블리, 이 밀한 부분이 CaCO3 슬래브와 접촉하는 플레이트에 대항해 견디는, 그러한 특정 평행 육면체 형상 또는 기타의 어셈블리; 및
- 같은 작용이 가해지는 것을 허용하는 스프링들을 포함하는 디바이스.
플레이트는 (여기에서, 전체 슬래브에 걸쳐 연속적인 것에 반대되는) 슬래브의 분리된 영역들에 응력을 가하고 응력을 집중시켜 그의 붕괴를 증진시키도록 상대적으로 두드러진 텍스쳐 (marked texture) 가 있는 (예를 들면, 홈이 있는) 표면을 가질 수도 있다.
본 발명에 따른 반응 챔버의 제 2 예시적인 실시형태:
반응 챔버는 도 4에 예시된 바처럼, CaCO3 재료를 포함하는 2개의 셔터들 (41 및 42) 에 의해 닫힌, 반응성 재료 (10) 로 로딩된, 용기 부분 (1) 을 포함한다.

Claims (16)

  1. 발열 재료 (10) 를 반응시키기 위한 챔버로서,
    - 하부 레벨에 대응하는 상기 재료를 위한 용기 (1);
    - 상기 재료의 산화 반응 동안 방사된 열을 흡수하도록, 적어도 하나의 알칼리토 카보네이트를 함유하는 반응성 로드 (load) (4) 를 포함하는 중간 레벨로서, 상기 알칼리토 카보네이트는 흡열 반응에서 열의 영향하에서 분해하는, 상기 중간 레벨;
    - 커버를 포함하는 상부 레벨
    을 적어도 포함하는 다중레벨 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 챔버.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 알칼리토 카보네이트는 CaCO3인 것을 특징으로 하는 챔버.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    저장된 상기 재료는 플루토늄 및/또는 우라늄의 카바이드인 것을 특징으로 하는 챔버.
  4. 제 2 항 또는 제 3 항에 있어서,
    상기 반응성 로드는 상기 반응성 로드의 열분해의 온도 범위를 조정하도록 복수의 상이한 타입들의 카보네이트들을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 챔버.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 반응성 로드는 탄소를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 챔버.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 챔버의 용기는, 스테인레스 강 또는 인코넬 타입일 수도 있는 내화성 금속 재료로 만들어지는 것을 특징으로 하는 챔버.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 챔버는 상기 반응성 로드를 지지하고 상기 반응성 로드의 분해 동안 체거름 (seive) 하는 역할을 하는 메시 (3) 를 포함하고,
    상기 반응성 로드는 상기 메시와 접촉하게 배치되는 것을 특징으로 하는 챔버.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 반응성 로드는 상기 메시 상에 배치된 모노리식 블록인 것을 특징으로 하는 챔버.
  9. 제 7 항에 있어서,
    상기 반응성 로드는 상기 메시 상에 배치된 다양한 슬래브들에서 분포되는 것을 특징으로 하는 챔버.
  10. 제 7 항에 있어서,
    상기 반응성 로드는 그래뉼들의 형태로 분포되고, 상기 그래뉼들의 입경은 상기 메시에서 구멍들의 크기보다 더 큰 것을 특징으로 하는 챔버.
  11. 제 1 항 내지 제 10 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 챔버는 상기 반응성 로드와 상부 레벨 사이의 시일 (seal) 을 제공하는 화학적으로 비활성 중간 플레이트 (5) 를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 챔버.
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 중간 플레이트는 텅스텐으로 만들어지는 것을 특징으로 하는 챔버.
  13. 제 1 항 내지 제 12 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 챔버는 상기 반응성 로드에 등방압을 가하기 위한 수단을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 챔버.
  14. 제 13 항에 있어서,
    상기 반응성 로드에 등방압을 가하기 위한 수단은 상기 상부 레벨에 통합되고 2개 플레이트들의 형태를 취하고 상기 2개 플레이트들 사이에 스프링들이 삽입되는 것을 특징으로 하는 챔버.
  15. 제 13 항에 있어서,
    상기 반응성 로드에 등방압을 가하기 위한 수단은 웨이트 (61) 를 포함하는 것을 특징으로 하는 것을 특징으로 하는 챔버.
  16. 제 1 항 내지 제 12 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 중간 레벨 및 상기 상부 레벨은 일치하고, 상기 챔버는 상기 용기에 단단히 고정되고 상기 콘테이너를 닫을 수 있는 2개의 상부 셔터들을 포함하고, 상기 셔터들은 알칼리토 카보네이트를 함유하는 것을 특징으로 하는 챔버.
KR1020137001125A 2010-06-16 2011-06-09 발열 재료를 위한 반응 챔버 KR101787799B1 (ko)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR1054752A FR2961414B1 (fr) 2010-06-16 2010-06-16 Chambre de reaction de matiere exothermique
FR1054752 2010-06-16
PCT/EP2011/059609 WO2011157628A1 (fr) 2010-06-16 2011-06-09 Chambre de réaction de matière exothermique

Publications (2)

Publication Number Publication Date
KR20130023344A true KR20130023344A (ko) 2013-03-07
KR101787799B1 KR101787799B1 (ko) 2017-10-18

Family

ID=43480888

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
KR1020137001125A KR101787799B1 (ko) 2010-06-16 2011-06-09 발열 재료를 위한 반응 챔버

Country Status (10)

Country Link
US (1) US9533816B2 (ko)
EP (1) EP2583283B1 (ko)
JP (1) JP6093298B2 (ko)
KR (1) KR101787799B1 (ko)
CN (1) CN102947891B (ko)
FR (1) FR2961414B1 (ko)
PT (1) PT2583283E (ko)
RU (1) RU2557086C2 (ko)
UA (1) UA107116C2 (ko)
WO (1) WO2011157628A1 (ko)

Family Cites Families (21)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3073768A (en) * 1960-10-17 1963-01-15 John L Richmond Neutron source
FR2376215A1 (fr) * 1976-12-28 1978-07-28 Minatome Corp Procede d'extraction de l'uranium de ses minerais utilisant des solutions de carbonates et de bicarbonates alcalinoterreux en presence de gaz carbonique
DE2842403A1 (de) * 1978-09-29 1980-04-17 Nukem Gmbh Verfahren zur herstellung von kernbrennstoffmonokarbid, insbesondere von uran- und uran-plutonium-monokarbid
JPH04204100A (ja) * 1990-11-30 1992-07-24 Hitachi Ltd グラファイト減容廃棄法
US5509362A (en) * 1992-12-11 1996-04-23 Energy And Environmental Research Corporation Method and apparatus for unmixed combustion as an alternative to fire
CN1043352C (zh) * 1993-08-06 1999-05-12 陈军 一种高分子高热容量吸热材料的配方
JPH0833730A (ja) * 1994-07-22 1996-02-06 Nohmi Bosai Ltd 消火・燃焼抑制方法及びその装置
US5786611A (en) * 1995-01-23 1998-07-28 Lockheed Idaho Technologies Company Radiation shielding composition
JPH09140821A (ja) * 1995-11-28 1997-06-03 Sutaaraito Kogyo Kk 自動消火システム
KR0175889B1 (ko) * 1995-12-18 1999-04-01 김광호 미네랄 용출물질 및 그 제조방법과 이를 이용한 미네랄 용출물질 구조체
FR2752234B1 (fr) * 1996-08-09 1998-09-11 Commissariat Energie Atomique Procede et dispositif d'oxydation et d'inertage de materiaux a base de plutonium par combustion a haute temperature
US6090291A (en) * 1997-08-20 2000-07-18 Kabushiki Kaisha Toshiba Waste processing method and waste processing apparatus
KR100264739B1 (ko) * 1997-09-01 2000-09-01 장인순 감손우라늄 폐기물 처리를 위한 공기조절식 산화장치
JP3880191B2 (ja) * 1998-03-20 2007-02-14 日本碍子株式会社 消火方法
JP2000276671A (ja) * 1999-03-24 2000-10-06 Kenzai Gijutsu Kenkyusho:Kk 過熱・火災報知機能を有する防災用品
US6751835B2 (en) * 1999-05-25 2004-06-22 Ronald L. Fenton Method for reconditioning propane cylinders
JP4085520B2 (ja) * 1999-06-16 2008-05-14 三菱マテリアル株式会社 劣化uf6の処理設備及びその処理方法
KR20010003870A (ko) * 1999-06-25 2001-01-15 김순택 반사형 액정 디스플레이
RU2294027C2 (ru) * 2002-03-11 2007-02-20 Белгонюклеэр Са Способ изготовления смешанного оксидного (мох) ядерного топлива из исходного материала в виде оружейного плутония
FR2885899B1 (fr) * 2005-05-20 2007-12-28 Omya Development Ag Matieres minerales contenant du carbonate a emission en gaz carbonique combustible fossile reduite lors de leurs decompositions ainsi que leur procede de synthese et leurs utilisations
BRPI0815402A2 (pt) * 2007-08-17 2015-02-03 Specialty Minerals Michigan Composição, e, método para prover um material refratário com uma matriz de alta densidade a um revestimento em um vaso contendo metal fundido

Also Published As

Publication number Publication date
WO2011157628A1 (fr) 2011-12-22
FR2961414B1 (fr) 2012-06-15
EP2583283A1 (fr) 2013-04-24
JP6093298B2 (ja) 2017-03-08
KR101787799B1 (ko) 2017-10-18
PT2583283E (pt) 2014-12-16
RU2557086C2 (ru) 2015-07-20
CN102947891B (zh) 2015-12-02
EP2583283B1 (fr) 2014-10-01
UA107116C2 (uk) 2014-11-25
JP2013535008A (ja) 2013-09-09
US9533816B2 (en) 2017-01-03
CN102947891A (zh) 2013-02-27
US20130101470A1 (en) 2013-04-25
RU2013101782A (ru) 2014-07-27
FR2961414A1 (fr) 2011-12-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR102340575B1 (ko) 핵분열 생성물 게터
EP3236473B1 (en) System for confining and cooling melt from the core of a nuclear reactor
KR101297589B1 (ko) 금속욕에서의 거품 슬래그의 제조 방법
US20110091004A1 (en) Triso fuel for high burn-up nuclear engine
US20170323695A1 (en) Water-Cooled Water-Moderated Nuclear Reactor Core Melt Cooling and Confinement System
JP2007084389A (ja) 流体有機化合物の改質処理方法
Cao et al. Self-propagating reactions for environmental protection: state of the art and future directions
JPH07151888A (ja) 原子力発電所の原子炉格納容器におけるガス混合物を受動的に不活性化するための装置
JP6170797B2 (ja) 放射性樹脂廃棄物の処理方法及び処理装置
KR101787799B1 (ko) 발열 재료를 위한 반응 챔버
Loutzenhiser et al. CO2 reduction with Zn particles in a packed‐bed reactor
Sharafat et al. Development of a new cellular solid breeder for enhanced tritium production
JP2016180593A (ja) 溶融核燃料収納容器
RU2594007C2 (ru) Способ химической стабилизации соединений карбида урана и устройство, осуществляющее способ
RU2178924C1 (ru) Шихта для получения материала, обеспечивающего локализацию расплава активной зоны ядерных реакторов
RU2510540C1 (ru) Способ захоронения радиоактивных отходов и тепловыделяющая капсула для его осуществления
JPH0331235B2 (ko)
Ramond et al. Dilatometric study of a co-converted (U, Am) O2 powder
WO2015147812A1 (en) Low temperature chemical processing of graphite-clad nuclear fuels
KR102463401B1 (ko) 자발연소반응에 의한 2차 폐기물 최소화 우라늄 폐 촉매의 감용 및 고정화 처리 방법
Dai et al. Highly-efficient molten NaOH-KOH for organochlorine destruction: Performance and mechanism
Orru et al. On the Exploitation of Self-Propagating High-Temperature Reactions for Environmental Protection
Astafyeva et al. Computational analysis of core catcher behavior during corium relocations from reactor vessel
JP2749348B2 (ja) 還元力の強い高温液体金属の流出から構造物を保護するための方法および装置
Kanjana et al. Fission product behavior in high-temperature water: CsI vs MoO4

Legal Events

Date Code Title Description
A201 Request for examination
E902 Notification of reason for refusal
GRNT Written decision to grant