KR20120067195A - 반도체용 접착 조성물, 이를 포함하는 접착 필름 및 이를 이용한 반도체 패키지 - Google Patents

반도체용 접착 조성물, 이를 포함하는 접착 필름 및 이를 이용한 반도체 패키지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 특정 구조를 갖는 플럭스 활성 경화제를 포함하며, 범프 Chip간 전기적 접속 신뢰성을 만족하고 범프 Chip간 접착층으로써 Cu Bump와 Solder의 산화막을 제거하는 Flux공정이 가능하며, 가열 압착에 따른 Chip Bonding시 Bump와 Solder가 충분히 서로 접속하게 하는 고유동의 반도체용 접착 조성물, 이를 포함하는 접착 필름 및 이를 이용한 반도체 패키지를 제공한다.

Description

반도체용 접착 조성물, 이를 포함하는 접착 필름 및 이를 이용한 반도체 패키지{ADHESIVE COMPOSITION FOR SEMICONDUCTOR, ADHESIVE FILM COMPRISING THE SAME AND SEMICONDUCTOR PACKAGE USING THE SAME}
본 발명은 반도체용 접착 조성물 및 이를 포함하는 접착 필름에 관한 것이다. 보다 구체적으로 본 발명은 Flux활성을 나타내면서 에폭시 수지와 경화반응도 동시에 가능한 특정 산무수물을 플럭스 활성 경화제로 사용하여 Flux기능과 절연 접착층의 경화 제어를 동시에 가능하게 하면서 조액 안정성 및 실장 이후 잔류하는 산에 의한 불량이 없는 반도체용 접착 조성물 및 이를 포함하는 접착 필름에 관한 것이다.
반도체 장치의 고용량화를 위해서는 단위면적당 셀의 갯수를 늘리는 질적인 측면의 고집적화 방법과, 여러 개의 칩을 적층하여 용량을 늘리는 양적인 측면의 패키징 기술적인 방법이 있다.
이러한 패키징 방법에 있어서 종래에는 다층 칩 적층 패키지 방법(multi-chip package; 이하 MCP라 함) 방법이 주로 사용되어 왔는데, 이는 여러 개의 칩을 접착제에 의해 적층하고, 상하 칩을 와이어 본딩(wire bonding)을 이용하여 전기적으로 연결해주는 구조로서, 와이어 본딩을 해야하는 공간만큼 전체 패키지 크기가 적층된 칩의 공간보다 크게 되어 불필요한 공간이 존재하였다.
이러한 MCP 방법의 미비점을 개선하고자 등장한 것이 웨이퍼 레벨 적층 패키지(wafer level stack package; 이하 WSP라 함)인다. WSP는 회로가 형성된 웨이퍼에 관통전극(TSV, through silicon via)를 형성하고 이를 통전물질로 채워 전기적으로 층간을 직접 연결하는 패키징 방법이다.
상기와 같은 MCP방법과 WSP 방법은 모두 복수개의 칩을 접착제에 의해 접착하여 적층하는 방식으로 양적인 측면에서 반도체 장치의 용량을 늘리는 방법이다.
최근에는 전자기기의 소형화, 고밀도화에 따라 반도체소자를 최소의 면적으로 실장할 수 있는 플립 칩(flip-chip) 실장이 주목받고 있다. 이 플립 칩 실장에 사용되는 반도체소자의 알루미늄 전극 상에는 범프가 형성되어 있고, 범프는 회로기판 상에서 배선과 전기적으로 접합한다. 이러한 범프의 조성으로서는 주로 땜납이 사용되고, 이 땜납범프는 증착이나 도금으로 칩의 내부배선에 연결되는 노출된 알루미늄 단자 상에 형성한다. 그 밖에 배선접합장치에서 형성되는 금 스터드(stud) 범프 등이 있다.
이러한 플립 칩에 의해 접속된 반도체장치는 그대로 사용되면 접속부의 전극이 공기중에 노출되어 있고, 칩과 기판의 선팽창계수의 차가 크기 때문에 땜납 리플로우 등의 후속공정의 열 이력에 의해 범프의 접속부분에 큰 응력이 걸려, 실장의 신뢰성에 문제가 있었다. 상기 문제를 해결하기 위해, 범프와 기판을 접속한 후 접합부분의 신뢰성을 향상시키기 위해서, 반도체소자와 기판의 빈틈을 수지 페이스트 또는 접착필름으로 메우고 경화시켜, 반도체소자와 기판을 고정하는 방법이 채택되어 있다. 이 경우 땜납 등의 표면에 존재하는 산화막을 제거하고 금속 접합을 용이하게 하기 위해 종래에는 유기산 등의 플럭스 활성제를 사용하였다. 그러나 플럭스 활성제의 잔사가 남는다면 보이드와 같은 기포가 발생하는 원인이 되거나 산성분에 따라서 배선의 부식이 발생하고 접속 신뢰성이 저하된다. 이에 따라 플럭스 활성제의 잔사를 세척하는 플럭스 공정이 필수적으로 요구된다. 그러나 근래 반도체 칩과 기판과의 사이에 갭이 좁은 경우 플럭스 활성제의 잔사의 세척이 어려운 문제가 있다. 따라서 Flux공정을 별도로 행하지 않게 하는 절연 접착층 개발이 필요한 실정이다.
Flux공정을 별도로 행하지 않게 하는 절연 접착층 개발을 위해 종래에는 카르복실산, 세바신산과 같은 산류를 직접 사용하였다. 하지만 이렇게 산류를 직접 사용하게 될 경우 절연 접착층 자체의 조액 안정성 및 필름 형태에서의 상온 안정성이 떨어지게 된다. 또한 산에 의해 절연 접착층 자체의 경화를 정확히 제어할 수 없을 뿐만 아니라 제품에 실장이 된 이후 잔류하게 되는 산에 의한 Bump의 부식, ion migration등의 불량이 발생하게 된다.
본 발명의 하나의 목적은 Flux기능과 절연 접착층의 경화 제어를 동시에 가능하게 하면서 조액 안정성 및 실장 이후 잔류하는 산에 의한 불량을 없앨 수 있는 반도체용 접착 조성물, 이를 포함하는 접착 필름을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 플럭스 활성 경화제 자체의 에폭시와의 반응에 의한 경화제 활성 저하와 이에 따른 미반응 경화체 잔류물의 고온 분해와 같은 불량이 발생하지 않는 반도체용 접착 조성물, 이를 포함하는 접착 필름을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 250℃ 이상의 다이본딩하는 TSV(throung silicon via) 패키징에서도 안정적으로 적용할 수 있는 반도체용 접착 조성물, 이를 포함하는 접착 필름을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 범프 Chip간 전기적 접속 신뢰성이 우수한 반도체용 접착 조성물, 이를 포함하는 접착 필름을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 금속 Bump와 Solder의 산화막을 제거하는 Flux공정이 가능하고 가열 압착에 따른 Chip Bonding시 Bump와 Solder가 충분히 서로 접속하게 할 수 있는 고유동의 반도체용 접착 조성물, 이를 포함하는 접착 필름을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 접착 필름을 이용한 반도체 패키지를 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 하나의 관점은 반도체용 접착 조성물에 관한 것이다. 상기 반도체용 접착 조성물은 하기 화학식 1 내지 3 으로 표시되는 플럭스 활성 경화제를 최소한 1종 포함한다:
[화학식 1]
Figure pat00001
(상기에서 [A]의 산무수물이 포함된 환 구조는 0 ~ 3 의 이중결합을 포함하고, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8 개이고, [B]는 지환족, 불포화 지환족 또는 방향족이며, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8개이며, R1은 수소원자, 탄소 수 1~6의 알킬기, 탄소 수 6~12의 아릴기, 탄소 수 6~12의 치환 아릴기, 비닐기, 알릴기로 이루어진 군으로부터 선택되며, n은 0~2의 정수임)
[화학식 2]
Figure pat00002
(상기에서 [C]의 산무수물이 포함된 환 구조는 0 ~ 3 의 이중결합을 포함하고, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8 개이고, [D]는 지환족, 불포화 지환족 또는 방향족이며, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8개이며, R2은 수소원자, 탄소 수 1~6의 알킬기, 탄소 수 6~12의 아릴기, 탄소 수 6~12의 치환 아릴기, 비닐기, 알릴기로 이루어진 군으로부터 선택되며, n은 1~4의 정수임)
[화학식 3]
Figure pat00003
(상기에서 [E]의 산무수물이 포함된 환 구조는 0 ~ 3 의 이중결합을 포함하고, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8 개이고, [F]는 지환족, 불포화 지환족 또는 방향족이며, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8개이며, R3은 수소원자, 탄소 수 1~6의 알킬기, 탄소 수 6~12의 아릴기, 탄소 수 6~12의 치환 아릴기, 비닐기, 알릴기로 이루어진 군으로부터 선택되며, R4는 하기 화학식(ⅰ)~(ⅷ)의 구조로부터 선택될 수 있고, n은 1~4의 정수임)
Figure pat00004
구체예에서 상기 플럭스 활성 경화제는 전체 접착 조성물중 0.1 내지 10 중량% 포함할 수 있다.
상기 플럭스 활성 경화제는 융점이 100 내지 300 ℃ 일 수 있다.
상기 반도체용 접착조성물은 260 ℃에서 용융점도가 2 ×104 내지 15 ×104 poise 일 수 있다.
상기 조성물은 본딩 후 금속 범프에 대한 Solder의 접촉각이 10 내지 80 도일 수 있다.
상기 조성물은 본딩 후 금속 범프와 Solder사이의 금속간 화합물층(Inter-Metallic Compound Layer)이 본딩 면적 대비 70 % 이상일 수 있다.
상기 조성물은 이미다졸계 경화촉매를 0.1 내지 5 중량% 포함할 수 있다.
한 구체예에서 상기 조성물은 고분자 수지, 에폭시계 수지, 상기 화학식 1 내지 3의 플럭스 활성 경화제 중 최소한 1종, 충진제 및 경화촉매를 포함할 수 있다.
구체예에서는 상기 조성물은 고분자 수지 20~60 중량% (고형분 기준), 에폭시계 수지 10~60 중량%, 플럭스 활성 경화제 0.1~10 중량%, 경화촉매 0.01~5 중량% 및 충진제 15~40 중량% 를 포함할 수 있다.
상기 고분자 수지는 에폭시기를 함유하며, 유리전이온도가 -30 ~ 80℃일 수 있다.
다른 구체예에서는 상기 조성물은 실란커플링제를 0.01~10 중량% 더 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 관점은 상기 접착 조성물로 형성된 반도체용 접착 필름을 제공한다.
또한 본 발명의 또 다른 관점은 상기 반도체용 접착필름으로 접착된 반도체 패키지를 제공한다. 상기 반도체 패키지는 칩 탑재 기판; 및 상기 집 탑재 기판의 일면에 적층된 제1 및 제2 반도체 칩을 포함하며, 상기 제1 및 제2 반도체 칩은 제11항에 기재된 반도체용 접착필름으로 접착된 것을 특징으로 한다.
본 발명은 Flux기능과 절연 접착층의 경화 제어를 동시에 가능하게 하면서 조액 안정성 및 실장 이후 잔류하는 산에 의한 불량을 없앨 수 있고, 에폭시와의 반응에 의한 경화제 활성 저하와 이에 따른 미반응 경화체 잔류물의 고온 분해와 같은 불량이 발생하지 않으며, 250℃ 이상의 다이본딩하는 TSV(throung silicon via) 패키징에서도 안정적으로 적용할 수 있고, 범프 Chip간 전기적 접속 신뢰성이 우수며, 금속 Bump와 Solder의 산화막을 제거하는 Flux공정이 가능하고, 가열 압착에 따른 Chip Bonding시 Bump와 Solder가 충분히 서로 접속하게 할 수 있는 고유동의 반도체용 접착 조성물, 이를 포함하는 접착 필름과 상기 접착 필름을 이용한 반도체 패키지를 제공하는 발명의 효과를 갖는다.
한 구체예에서 본 발명의 접착 조성물은 고분자 수지, 에폭시계 수지, 상기 화학식 1 내지 3의 플럭스 활성 경화제 중 최소한 1종, 충진제 및 경화촉매를 포함할 수 있다.
구체예에서는 상기 조성물은 고분자 수지 20~60 중량% (고형분 기준), 에폭시계 수지 10~60 중량%, 플럭스 활성 경화제 0.1~10 중량%, 경화촉매 0.01~5 중량% 및 충진제 15~40 중량% 를 포함할 수 있다.
고분자 수지
상기 고분자 수지의 종류로는 폴리이미드 수지, 폴리스타이렌 수지, 폴리에틸렌 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리아미드 수지, 부타디엔 고무, 아크릴 고무, (메타)아크릴 수지, 우레탄 수지, 폴리페닐렌 에테르 수지, 폴리 에테르 이미드 수지, 페녹시 수지, 폴리카보네이트 수지, 폴리페닐렌 에테르 수지, 변성 폴리페닐렌 에테르 수지 및 이들의 혼합물 등을 사용할 수 있지만, 이에 제한되지 않는다. 바람직하게는 상기 고분자 수지는 에폭시기를 함유할 수 있다. 구체예에서는 에폭시기 함유 (메타)아크릴 공중합체가 바람직하게 적용될 수 있다.
상기 고분자 수지는 유리전이온도가 -30 ~ 80℃, 바람직하게는 0 ~ 60℃, 보다 바람직하게는 5 ~ 35℃일 수 있다. 상기 범위에서 고유동을 확보할 수 있어 보이드 제거 능력이 우수하고, 접착력 및 신뢰성을 얻을 수 있다.
구체예에서 상기 고분자 수지로는 중량평균분자량이 50,000 내지 5,000,000 g/mol 인 것을 사용될 수 있다.
상기 고분자 수지는 전체 조성물중(고형분 기준) 20~60 중량%, 바람직하게는 25~50 중량%, 더욱 바람직하게는 25~45 중량% 포함할 수 있다.
에폭시계 수지
상기 에폭시계 수지는 경화 및 접착 작용을 하는 것으로서, 액상 에폭시 수지, 고상 에폭시 수지 혹은 이들의 혼합이 모두 적용될 수 있다.
상기 액상 에폭시 수지는 예를 들면 비스페놀A형 액상 에폭시 수지, 비스페놀F형 액상 에폭시 수지, 3관능성 이상의 다관능성 액상 에폭시 수지, 고무변성 액상 에폭시 수지, 우레탄 변성 액상 에폭시 수지, 아크릴 변성 액상 에폭시 수지 및 감광성 액상 에폭시 수지를 단독 또는 혼합하여 이용할 수 있으며, 더욱 바람직하게는 비스페놀A형 액상 에폭시 수지이다.
상기 액상 에폭시 수지(b1)는 에폭시 당량이 약 100 내지 약 1500g/eq 이 사용될 수 있다. 바람직하게는 약 150 내지 약 800g/eq이고, 약 150 내지 약 400g/eq이다. 상기 범위에서 경화물의 접착성이 우수하고, 유리전이온도를 유지하며, 우수한 내열성을 가질 수 있다.
또한 상기 액상 에폭시 수지의 중량평균분자량은 100 내지 1,000 g/mol 인 것이 사용될 수 있다. 상기 범위에서 흐름성이 뛰어난 장점이 있다.
상기 고상 에폭시 수지는 상온에서 고상 또는 고상에 근접한 에폭시로서 하나 이상의 관능기를 가지고 있는 에폭시 수지를 사용할 수 있으며, 바람직하게는 연화점(Sp)이 30 ~ 100℃인 것을 사용할 수 있다. 예를 들면, 비스페놀계 에폭시, 페놀 노볼락(Phenol novolac)계 에폭시, o-크레졸 노볼락(Cresol novolac)계 에폭시, 다관능 에폭시, 아민계 에폭시, 복소환 함유 에폭시, 치환형 에폭시, 나프톨계 에폭시 및 이들의 유도체를 사용할 수 있다.
이러한 고상 에폭시계 수지로서 현재 시판되고 있는 제품에는 비스페놀계 고상 에폭시로 국도화학의 YD-017H, YD-020, YD020-L, YD-014, YD-014ER, YD-013K, YD-019K, YD-019, YD-017R, YD-017, YD-012, YD-011H, YD-011S, YD-011, YDF-2004, YDF-2001 등이 있고, 페놀 노볼락(Phenol novolac)계로서는 유카 쉘 에폭시 주식회사의 체피코트 152, 에피코트 154, 일본화약주식회사의 EPPN-201, 다우케미컬의 DN-483, 국도화학의 YDPN-641, YDPN-638A80, YDPN-638, YDPN-637, YDPN-644, YDPN-631 등이 있고, o-크레졸 노볼락(Cresol novolac)계로서는 국도화학의 YDCN-500-1P, YDCN-500-2P, YDCN-500-4P, YDCN-500-5P, YDCN-500-7P, YDCN-500-8P, YDCN-500-10P, YDCN-500-80P, YDCN-500-80PCA60, YDCN-500-80PBC60, YDCN-500-90P, YDCN-500-90PA75 등이 있고 일본화약주식회사의 EOCN-102S, EOCN-103S, EOCN-104S, EOCN-1012, EOCN-1025, EOCN-1027, 독도화학주식회사의 YDCN-701, YDCN-702, YDCN-703, YDCN-704, 대일본 잉크화학의 에피클론 N-665-EXP 등이 있고, 비스페놀계 노볼락 에폭시로는 국도화학의 KBPN-110, KBPN-120, KBPN-115 등이 있고, 다관능 에폭시 수지로서는 유카 쉘 에폭시 주식회사 Epon 1031S, 시바스페샬리티케미칼주식회사의 아랄디이토 0163, 나가섭씨온도화성 주식회사의 데타콜 EX-611, 데타콜 EX-614, 데타콜 EX-614B, 데타콜 EX-622, 데타콜 EX-512, 데타콜 EX-521, 데타콜 EX-421, 데타콜 EX-411, 데타콜 EX-321, 국도화학의 EP-5200R, KD-1012, EP-5100R, KD-1011, KDT-4400A70, KDT-4400, YH-434L, YH-434, YH-300 등이 있으며, 아민계 에폭시 수지로서는 유카 쉘 에폭시 주식회사 에피코트 604, 독도화학주식회사의 YH-434, 미쓰비시가스화학 주식회사의 TETRAD-X, TETRAD-C, 스미토모화학주식회사의 ELM-120 등이 있고, 복소환 함유 에폭시 수지로는 시바스페샬리티케미칼주식회사의 PT-810, 치환형 에폭시 수지로는 UCC사의 ERL-4234, ERL-4299, ERL-4221, ERL-4206, 나프톨계 에폭시로는 대일본 잉크화학의 에피클론 HP-4032, 에피클론 HP-4032D, 에피클론 HP-4700, 에피클론 4701 등이 있고, 이것들은 단독으로 또는 2종류 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 에폭시계 수지는 전체 조성물(고형분 기준)중 10~60 중량%, 바람직하게는 20~50 중량%, 더욱 바람직하게는 25~45 중량%로 포함될 수 있다. 상기 범위에서 우수한 신뢰성 및 기계적 물성을 얻을 수 있다.
플럭스 활성 경화제
본 발명의 접착 조성물은 하기 화학식 1 내지 3 으로 표시되는 플럭스 활성 경화제를 최소한 1종 포함한다:
[화학식 1]
Figure pat00005
(상기에서 [A]의 산무수물이 포함된 환 구조는 0 ~ 3 의 이중결합을 포함하고, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8 개이고, [B]는 지환족, 불포화 지환족 또는 방향족이며, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8개이며, R1은 수소원자, 탄소 수 1~6의 알킬기, 탄소 수 6~12의 아릴기, 탄소 수 6~12의 치환 아릴기, 비닐기, 알릴기로 이루어진 군으로부터 선택되며, n은 0~2의 정수임)
[화학식 2]
Figure pat00006
(상기에서 [C]의 산무수물이 포함된 환 구조는 0 ~ 3 의 이중결합을 포함하고, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8 개이고, [D]는 지환족, 불포화 지환족 또는 방향족이며, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8개이며, R2은 수소원자, 탄소 수 1~6의 알킬기, 탄소 수 6~12의 아릴기, 탄소 수 6~12의 치환 아릴기, 비닐기, 알릴기로 이루어진 군으로부터 선택되며, n은 1~4의 정수임)
[화학식 3]
Figure pat00007
(상기에서 [E]의 산무수물이 포함된 환 구조는 0 ~ 3 의 이중결합을 포함하고, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8 개이고, [F]는 지환족, 불포화 지환족 또는 방향족이며, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8개이며, R3은 수소원자, 탄소 수 1~6의 알킬기, 탄소 수 6~12의 아릴기, 탄소 수 6~12의 치환 아릴기, 비닐기, 알릴기로 이루어진 군으로부터 선택되며, R4는 하기 화학식(ⅰ)~(ⅷ)의 구조로부터 선택될 수 있고, n은 1~4의 정수임)
Figure pat00008

예를 들면, 상기 플럭스 활성 경화제로는 cis-5-Norbornene-endo-2,3-dicarboxylic anhydride, diphenic anhydride, bicyclo[2,2,2]oct-7-ene-2,3,5,6-tetracarboxylic dianhydride, phthalic anhydride, benzophenone-3,3'4,4'-tetracarboxylic dianhydride, endo-Bicyclo[2.2.2]oct-5-ene-2,3-dicarboxylic anhydride , Homophthalic anhydride , trans-1,2-Cyclohexanedicarboxylic anhydride , cis-5-Norbornene-exo-2,3-dicarboxylic anhydride 등이 있으며, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다.
구체예에서는 상기 플럭스 활성 경화제는 융점이 100 내지 300 ℃, 바람직하게는 120 내지 250 ℃이다. 상기 범위에서 고속 교반시에도 조액 안정성을 확보할 수 있다.
또한 상기 플럭스 활성 경화제는 바람직하게는 카르복실산을 함유하지 않을 수 있다.
구체예에서 상기 플럭스 활성 경화제는 전체 접착 조성물(고형분 기준)중 0.1 내지 10 중량%, 바람직하게는 1 내지 9 중량%. 더욱 바람직하게는 3 내지 8 중량% 포함할 수 있다. 상기 범위에서 Flux활성도 나타내면서 접속이 용이할 정도로 에폭시 수지와 반응성을 조절할 수 있다, 또한 고유동을 확보할 수 있어 Bump간 접속성이 우수하다.
경화촉매
상기 경화촉매는 반도체 공정 동안에 에폭시 수지가 완전히 경화될 수 있도록 경화시간을 단축시키는 촉매이다. 구체예에서는 멜라민계, 이미다졸계, 트리페닐포스핀계 촉매 등을 사용할 수 있다. 이중 바람직하게는 이미다졸계 촉매이다.
상기 이미다졸계 촉매의 예로는 아지노모토 정밀기술주식회사의 PN-23, PN-40, 사국화학주식회사의 2P4MZ, 2MA-OK, 2MAOK-PW, 2P4MHZ 등이 있고, 호코케미칼사(HOKKO CHEMICAL INDUSTRY CO., LTD)의 TPP-K, TPP-MK 등이 있다. 이들은 단독 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 경화촉매는 전체 접착 조성물(고형분 기준)중 0.01~5 중량%, 바람직하게는 0.05~3 중량%, 더욱 바람직하게는 0.1~0.8 중량% 이다. 상기 범위에서 내열성이 우수하고, 에폭시 수지의 급격한 반응이 일어나지 않으며, 우수한 유동성 및 접속성을 가질 수 있다.
충진제
상기 충진제는 금속성분인 금분, 은분, 동분, 니켈을 사용할 수 있고, 비금속성분인 알루미나, 수산화알루미늄, 수산화마그네슘, 탄산칼슘, 탄산마그네슘, 규산칼슘, 규산마그네슘, 산화칼슘, 산화마그네슘, 산화알루미늄, 질화알루미늄, 실리카, 질화붕소, 이산화티타늄, 유리, 산화철, 세라믹 등을 사용할 수 있다. 이중 바람직하게는 실리카이다.
상기 충진제의 형상과 크기는 특별히 제한되지 않으나, 통상적으로 충진제 중에서는 구형 실리카와 무정형 실리카가 주로 사용되고, 그 크기는 5㎚ 내지 20㎛인 것이 바람직하다.
상기 충진제는 전체 접착 조성물(고형분 기준)중 15~40 중량%로 포함될 수 있다. 바람직하게는 20~35 중량%이다. 상기 범위에서 우수한 유동성과 필름형성성 및 접착성을 가질 수 있다.
커플링제
상기 커플링제는 조성물 배합시 실리카와 같은 무기물질의 표면과 유기물질간의 화학적 결합으로 인한 접착력을 증진시키기 위한 접착증진제의 작용을 한다.
상기 커플링제는 통상적으로 사용되는 실란 커플링제를 사용할 수 있으며, 예를 들어 에폭시가 함유된 2-(3,4 에폭시 사이클로 헥실)-에틸트리메톡시실란, 3-글리시독시트리메톡시실란, 3-글리시독시프로필트리에톡시실란, 아민기가 함유된 N-2(아미노에틸)3-아미토프로필메틸디메톡시실란, N-2(아미노에틸)3-아미노프로필트리메톡시실란, N-2(아미노에틸)3-아미노프로필트리에톡시실란, 3-아미노프로필트리메톡시실란, 3-아미노프로필트리에톡시실란, 3-트리에톡시실리-N-(1,3-디메틸뷰틸리덴)프로필아민, N-페닐-3-아미노프로필트리메톡시실란, 머캅토가 함유된 3-머캅토프로필메틸디메톡시실란, 3-머캅토프로필트리에톡시실란, 이소시아네이트가 함유된 3-이소시아네이트프로필트리에톡시실란 등이 있으며, 이들을 단독 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 커플링제는 전체 접착 조성물(고형분 기준)중 0.1 내지 10 중량%, 바람직하게는 0.5 내지 5 중량%, 더욱 바람직하게는 0.7 내지 3 중량%이다. 상기 범위에서 접착신뢰성이 우수하고 기포발생 문제를 줄일 수 있다.
유기용매
상기 접착 조성물은 유기용매를 추가로 포함할 수 있다. 상기 유기용매는 반도체용 접착 조성물의 점도를 낮게 하여 필름의 제조가 용이하도록 한다. 구체적으로 톨루엔, 자일렌, 프로필렌 글리콜 모노메틸 에테르 아세테이트, 벤젠, 아세톤, 메틸에틸케톤, 테트라히드로 퓨란, 디메틸포름알데히드, 시클로헥사논 등을 사용할 수 있으며, 반드시 이에 제한되지 않는다.
상기 반도체용 접착조성물은 260 ℃에서 용융점도가 2 ×104 내지 15 ×104 poise 일 수 있다. 상기 범위일 경우, 금속 범프와 solder간의 원활한 접촉을 가지므로 전기 접속이 잘 이루어 질 수 있다. 바람직하게는 3 ×104 내지 10 ×104 poise 일 수 있다.
상기 조성물은 본딩 후 금속 범프에 대한 Solder의 접촉각이 10 내지 80 도일 수 있다. 상기 접촉각일 경우, solder의 산화막이 제거 되면 표면에너지가 높아져서 우수한 wetting을 가지고 금속 범프와 solder의 전기 접속이 잘 이루어진다.
상기 조성물은 본딩 후 금속 범프와 Solder사이의 금속간 화합물층(Inter-Metallic Compound Layer)이 본딩 면적 대비 70 % 이상일 수 있다. 바람직하게는 80 % 이상, 더욱 바람직하게는 90 % 이상, 가장 바람직하게는 95~100 % 일 수 있다.
본 발명의 다른 관점은 상기 접착 조성물로 형성된 반도체용 접착 필름에 관한 것이다. 상기 접착 필름은 범프 Chip간 전기적 접속 신뢰성을 만족하는 접착층을 형성하며, Cu Bump와 Solder의 산화막을 제거하는 Flux공정이 가능하다. 또한 가열 압착에 따른 Chip Bonding시 Bump와 Solder가 충분히 서로 접속하게 할 수 있다. 또한 접착력이 우수할 뿐만 아니라, 발포성 보이드가 발생하지 않고 Bump와 Solder간 imc 층을 충분한 면적으로 형성할 수 있다.
본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 더 잘 이해 될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명의 예시목적을 위한 것이며 첨부된 특허청구범위에 의하여 한정되는 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예
하기 실시예 및 비교예에서 사용된 각 성분의 사양은 다음과 같다:
(A) 고분자 수지
(a1) 에폭시기 함유 고분자 수지 (SG-P3TEA, Tg=15℃, 고형분 15%, 제조원: 나가세켐텍스)
(a2) 에폭시기 함유 고분자 수지 (KLS-1062DR, Tg=19℃, 고형분 20%, 제조원: 후지쿠라화학)
(B) 에폭시계 수지
(b1)크레졸 노볼락계 에폭시 수지 (YDCN-500-10P, 제조원: 국도화학)
(b2)나프탈렌계 에폭시 수지 (NC-3000H, 제조원: 일본화약)
(b3)비스페놀 A형 에폭시 수지 (YD-011, 제조원: 국도화학)
(C) 플럭스 활성 경화제
(c1)Benzophenone-3,3'4,4'-tetracarboxylic dianhydride, 제조원: Sigma-Aldrich, mp 220℃
(c2)Diphenic anhydride, 제조원: Sigma-Aldrich, mp 226℃
(c3)cis-5-Norbornene-endo-2,3-dicarboxylic anhydride, 제조원: Sigma-Aldrich, mp 166℃
(c4)Phthalic anhydride, 제조원: Sigma-Aldrich, mp 130℃
(c5)Bicyclo[2,2,2]oct-7-ene-2,3,5,6-tetracarboxylic dianhydride, 제조원: Sigma-Aldrich, mp 300℃
(c6)Trimellitic anhydride, 제조원: Sigma-Aldrich), mp 226℃
(c7)Citric Acid, 제조원: Sigma-Aldrich, mp 156℃
(c8)Iminodiacetic acid, 제조원: Sigma-Aldrich, mp 243℃
(c9)Ethylenediaminetetraacetic acid, 제조원: Sigma-Aldrich, mp 250℃
(C') 비플럭스 활성 경화제: 페놀 경화제 (HF-4M, 제조원: 메이와 플라스틱산업주식회사)
(D) 경화촉매: 이미다졸계 경화촉매 (2P4MHZ-PW, 제조원: 사국화학)
(E) 충진제: 구형 실리카 (SC-2500SQ, 제조원: 아드마텍스(Admatechs)
(F) 실란커플링제: 에폭시 실란 커플링제 (KBM-303, 제조원: 신에쯔주식회사)
(G) 용매: 메틸에틸케톤 (제조원: 삼전화학)
실시예
1 2 3 4 5
(A) (a1) - - 100 42.4 -
(a2) 133.3 145.1 - 80 133.3
(B) (b1) 29.4 16 - 12 8
(b2) 4.0 16 24 - 8
(b3) - - 10.7 20 16.8
(C) (c1) - - - - 6.2
(c2) - 5.2 - - -
(c3) 5.6 - - - -
(c4) - - - 6.5 -
(c5) - - 4.2 - -
(c6) - - - - -
(c7) - - - - -
(c8) - - - - -
(c9) - - - - -
(C') - - - - -
(D) 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2
(E) 20 20 20 20 20
(F) 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8
(G) 80 80 80 80 80
비교예
1 2 3 4 5
(A) (a1) 100 120 48 - 73.6
(a2) - - 66.7 115.2 53.3
(B) (b1) - 14.6 10.4 12 12
(b2) 10.2 - 24 - 11.4
(b3) 24 16 - 22.2 4
(C) (c1) - - - - -
(c2) - - - - -
(c3) - - - - -
(c4) - - - - -
(c5) - - - - -
(c6) 4.8 - - - -
(c7) - - 5 - -
(c8) - - - 7.5 -
(c9) - 4.4 - - -
(C') - - - - 8.8
(D) 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2
(E) 20 20 20 20 20
(F) 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8
(G) 80 80 80 80 80
접착 필름 제조
고속 교반봉을 포함하는 1L 원통형 플라스크에 상기 표 1 및 2에 기재된 성분을 첨가하고 10분간 2000 rpm에서 저속으로, 그리고 30분간 5000rpm에서 고속으로 분산하여 접착 필름용 조성물을 제조하였다. 이후, 각 조성물을 50㎛ 캡슐 필터를 이용하여 여과한 뒤 어플리케이터로 20㎛ 두께로 코팅하여 접착 필름을 제조하였으며, 90℃에서 10분 건조한 뒤 110 ℃에서 5분간 건조한 후 실온에서 1일간 보관하였다.
상기 실시예1 ~ 5 및 비교예1 ~ 5에서 제조된 접착 필름을 이용하여 하기와 같은 방법으로 실험하고, 그 결과를 하기 표 3에 나타내었다.
(1) 고속 분산 후 조액 안정성 : 조성 성분 투입 후 고속 교반봉을 이용하여 10분간 2000rpm, 30분간 5000rpm으로 고속 분산을 실시, 50um캡슐 필터를 사용하여 여과시킨 후 필름 형성을 하게 된다. 이때 고속 분산에 따른 열이 발생하여 조성 성분끼리 반응성이 빠르거나 안정성이 떨어지게 된다면 겔(gel)화 되어 필름 형성 작업이 용이하지 않게 된다. 고속 분산 후 겔화 되는 정도를 판단하여 이상이 없을 시에 ○, 약간 겔화되었으면 △, 전부 겔화되었을 때에는 ×로 표시하였다.
(2) 용융점도 at 260℃ (× 10^4[P]) : 필름의 점도를 측정하기 위하여 각각의 필름을 여러 겹 60℃에서 합지하고 지름이 8mm로 원형 컷팅하였다. 이때 두께는 400 ~ 450um정도이다. 점도측정범위는 30℃에서 300℃까지 측정하였고 승온조건은 5℃/분이다. 표에는 칩간 접착이 행해지는 온도인 260℃에서의 흐름성을 가늠하는 260℃에서의 에타(Eta) 값을 제시하였다.
(3) 접착력 [kgf/chip] : 이산화 막으로 코팅되어있는 두께 725um 웨이퍼를 5mm x 5mm 크기로 자른 뒤 접착 필름과 함께 60도 조건에서 라미네이션(Lamination)하고 접착부분만 남기고 절단하였다. 동일한 두께 725um인 10mm x 10mm 크기 웨이퍼 위에 접착제가 라미네이션된 웨이퍼 조각을 10초 동안 1.0 kgf의 힘으로 100℃, 260℃ 각각 순서대로 압착하고 175℃에서 2시간을 경화한 후, PCT조건 (121℃／100％RH) 8시간, IR-reflow 3회 실시 후 250℃에서의 전단 파괴 강도를 측정했다.
(4) 발포성 void : 이산화 막으로 코팅되어있는 두께 80um 웨이퍼를 10mm x 10mm 크기로 자른 뒤 접착 필름과 함께 60도 조건에서 라미네이션(Lamination)하고 접착부분만 남기고 절단하였다. 725um인 10mm x 10mm 크기 웨이퍼 위에 접착제가 라미네이션된 웨이퍼 조각을 10초 동안 1.0 kgf의 힘으로 100℃, 260℃ 각각 순서대로 압착하고 SAT(Scanning Acoustic Tomograph)로 조사하여 발포성 void의 양호수준을 평가하였다. 발포 없이 면상 양호하면 ○, 부분적으로 미세 발포가 발생하면 △, 발포 현상이 심하면 ×로 표시하였다.
(5) Solder/Cu Bump 접속성 : Solder Bump와 Cu Bump의 접속성 평가를 위해 제작된 칩을 사용하여 접착제 조성에 따른 Bump to Bump의 접속성 양호수준을 평가하였다. 접속이 양호하면 ○, 부분적으로 접속이 안되면 △, 모든 부분에서 접속이 안되면 ×로 표시하였다.
(6) Solder/Cu間 IMC Layer유무 : Solder Bump와 Cu Bump접속 시 Flux활성에 따른 산화막 제거가 발현된다면 Solder/Cu間 IMC(Intermetallic Compound) Layer가 생성된다. (ref. Journal of Alloys and Compounds 381 (2004) 151 　157) 산화막 제거능에 대한 평가를 위해 Cu foil에 접착 필름과 Solder Ball (Sn96.8Ag3.0Cu0.2, 760um)을 올려 놓고 260℃로 압착하여 몰딩한 후 측면을 polishing하여 Cu foil과 Solder ball 사이의 IMC layer를 SEM을 이용하여 관찰하였다. IMC layer가 있으면 ○, 없으면 ×로 표시하였다.
(7) 접촉각: Cu foil에 접착 필름과 솔더 Ball (Sn96.8Ag3.0Cu0.2, 760um)을 올려 놓고 260℃로 압착하여 몰딩한 후 측면을 polishing하여 Cu foil과 솔더 ball 사이의 접촉 부분을 SEM을 이용하여 관찰하였다. 이때 Flux활성에 따른 산화막 제거가 발현된다면 Cu foil면에 솔더 ball이 wetting하게 되고 접촉 부분에서 접촉각 측정이 가능하게 된다. 측정된 접촉각을 표시하였다.
Figure pat00009
상기 표 3에 나타난 바와 같이 실시예 1-5는 모든 측정 항목에서 양호한 것을 알 수 있다. 반면, 비교예 1의 경우 carboxylic acid가 노출된 trimellictic anhydride를 사용한 조성인데, 산류가 조성물에 존재할 경우 필름 형성을 위한 조성물의 고속 교반시 발생하는 열 및 건조 시 받게 되는 열에 의해 에폭시 수지와 반응이 발생할 수 있다. 따라서 빠른 경화 반응에 의한 불량이 야기될 수 있다. 고속 분산 후 조액 안정성도 양호하지 않으며 건조 시 경화가 일부 진행되어 유동특성이 저하되고 칩간 접속 및 접착에 불리한 특성을 보이게 된다. 비교예 2~4 역시 마찬가지로 산류를 사용하였을 때 조액 안정성이 확보되지 않음을 알 수 있다. 비교예 5의 경우 Flux활성 경화제 대산 페놀 경화제를 사용한 경우인데, Flux활성에 따른 Solder, Cu의 산화막 제거가 발생하지 않기 때문에 IMC layer형성이 안되어 칩간 접속이 원활히 이루어지지 않음을 알 수 있다.
본 발명은 상기 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 제조될 수 있으며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야 한다.

Claims (15)

  1. 하기 화학식 1 내지 3 으로 표시되는 플럭스 활성 경화제를 최소한 1종 포함하는 반도체용 접착 조성물:

    [화학식 1]
    Figure pat00010

    (상기에서 [A]의 산무수물이 포함된 환 구조는 0 ~ 3 의 이중결합을 포함하고, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8 개이고, [B]는 지환족, 불포화 지환족 또는 방향족이며, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8개이며, R1은 수소원자, 탄소 수 1~6의 알킬기, 탄소 수 6~12의 아릴기, 탄소 수 6~12의 치환 아릴기, 비닐기, 알릴기로 이루어진 군으로부터 선택되며, n은 0~2의 정수임)

    [화학식 2]
    Figure pat00011

    (상기에서 [C]의 산무수물이 포함된 환 구조는 0 ~ 3 의 이중결합을 포함하고, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8 개이고, [D]는 지환족, 불포화 지환족 또는 방향족이며, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8개이며, R2은 수소원자, 탄소 수 1~6의 알킬기, 탄소 수 6~12의 아릴기, 탄소 수 6~12의 치환 아릴기, 비닐기, 알릴기로 이루어진 군으로부터 선택되며, n은 1~4의 정수임)

    [화학식 3]

    (상기에서 [E]의 산무수물이 포함된 환 구조는 0 ~ 3 의 이중결합을 포함하고, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8 개이고, [F]는 지환족, 불포화 지환족 또는 방향족이며, 환 구조를 이루는 탄소 수는 4~8개이며, R3은 수소원자, 탄소 수 1~6의 알킬기, 탄소 수 6~12의 아릴기, 탄소 수 6~12의 치환 아릴기, 비닐기, 알릴기로 이루어진 군으로부터 선택되며, R4는 하기 화학식(ⅰ)~(ⅷ)의 구조로부터 선택될 수 있고, n은 1~4의 정수임)
    Figure pat00013

  2. 제1항에 있어서, 상기 플럭스 활성 경화제는 전체 접착 조성물중 0.1 내지 10 중량% 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체용 접착 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 상기 플럭스 활성 경화제는 융점이 100 내지 300 ℃ 인 것을 특징으로 하는 반도체용 접착 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 상기 조성물은 260 ℃에서 용융점도가 2 ×104 내지 15 ×104 poise 인 접착 조성물.
  5. 제1항에 있어서, 상기 조성물은 본딩 후 금속 범프에 대한 Solder의 접촉각이 10 내지 80 도인 반도체용 접착 조성물.
  6. 제1항에 있어서, 상기 조성물은 이미다졸계 경화촉매를 0.1 내지 5 중량% 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체용 접착 조성물.
  7. 제1항에 있어서, 상기 조성물은 고분자 수지, 에폭시계 수지, 상기 화학식 1 내지 3의 플럭스 활성 경화제 중 최소한 1종, 충진제 및 경화촉매를 포함하는 반도체용 접착 조성물.
  8. 제7항에 있어서, 상기 조성물은 고분자 수지 20~60 중량% (고형분 기준), 에폭시계 수지 10~60 중량%, 플럭스 활성 경화제 0.1~10 중량%, 경화촉매 0.01~5중량% 및 충진제 15~40 중량% 를 포함하는 반도체용 접착 조성물.
  9. 제8항에 있어서, 상기 고분자 수지는 에폭시기를 함유하며, 유리전이온도가 -30 ~ 80℃인 것을 특징으로 하는 반도체용 접착 조성물.
  10. 제8항에 있어서, 상기 조성물은 실란커플링제를 0.01~10 중량% 더 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체용 접착 조성물.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항의 접착 조성물로 형성된 반도체용 접착 필름.
  12. 제11항에 있어서, 상기 반도체용 접착 필름은 본딩 후 금속 범프와 Solder사이의 금속간 화합물층(Inter-Metallic Compound Layer)가 본딩 면적 대비 70 % 이상인 것을 특징으로 하는 반도체용 접착필름.
  13. 제11항에 있어서, 상기 반도체용 접착 필름은 본딩 후 Cu와 Solder사이의 금속간 화합물층(Inter-Metallic Compound Layer)가 본딩 면적 대비 70 % 이상인 것을 특징으로 하는 반도체용 접착필름.
  14. 범프된 제1 및 제2 반도체 칩 사이를 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항의 접착 조성물로 형성된 접착필름으로 접착하는 방법.
  15. 칩 탑재 기판; 및
    상기 칩 탑재 기판의 일면에 적층된 제1 및 제2 반도체 칩을 포함하며, 상기 제1 및 제2 반도체 칩은 제11항에 기재된 반도체용 접착필름으로 접착된 반도체 패키지.
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