KR20100076427A - 저광택성 및 고투명성을 갖는 폴리메틸메타크릴레이트 수지조성물 - Google Patents

저광택성 및 고투명성을 갖는 폴리메틸메타크릴레이트 수지조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 폴리메틸메타크릴레이트 수지 100중량부에 대하여 가교화된 아크릴 입자 1~25중량부를 포함하는 저광택의 고투명성 폴리메틸메타크릴레이트 수지 조성물을 제공한다. 본 발명의 조성물에서, 폴리메틸메타크릴레이트 수지에 대한 가교화된 아크릴 입자의 굴절률 비는 가교화된 아크릴 입자의 계면에서 빛이 산란되는 것을 방지 및 억제하는 범위에서 선택된 값을 갖는다. 이와 같은 본 발명의 폴리메틸메타크릴레이트 수지 조성물을 이용하는 경우 우수한 표면 저광택성 및 고투명성을 나타냄과 동시에 개선된 내스크래치 특성, 가공성 및 취성을 나타내는 성형품을 제공할 수 있다.
폴리메틸메타크릴레이트, 저광택, 고투명성, 가교화된 아크릴 입자, 굴절률

Description

저광택성 및 고투명성을 갖는 폴리메틸메타크릴레이트 수지 조성물{POLYMETHYL METHACRYLATE RESIN COMPOSITION WITH LOW GLOSS AND HIGH TRANSPARENCY}
본 발명은 폴리메틸메타크릴레이트(polymethyl methacrylate) 수지 조성물에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 폴리메틸메타크릴레이트 수지의 굴절률에 상응하는 굴절률을 갖는 가교화된 아크릴 입자를 포함함으로써, 표면 저광택성과 고투명성을 나타내는 폴리메틸메타크릴레이트 수지 조성물에 관한 것이다.
폴리메틸메타크릴레이트(polymethyl methacrylat; PMMA)는 뛰어난 광학적 특성, 우수한 내스크래치 특성, 우수한 내후성 및 용이한 가공특성으로 인해 자동차 부품, 렌즈, 전자제품 등의 외장제품, 시트(sheet) 및 필름(film) 등의 다양한 용도에서 널리 사용되고 있다. 하지만 PMMA로 제조된 제품은 일반적으로 고광택의 특성을 나타내며, 이러한 특성은 플라스틱 성형품의 장점이 되기도 하지만, 특정 용도에서는 지나친 광택으로 인해 눈에 쉽게 피로를 주거나 시각 장애를 유발하는 등 단점으로 작용한다. 따라서 PMMA 제품은 눈부심 방지 렌즈(anti-glare lens), ATM기의 스크린, 장식품과 같은 용도에는 바람직하지 않다. 또한, 컴퓨터, 사무기기 및 전자제품의 하우징 등의 용도에서는 시각 장애 효과의 제거 및 고급스러운 분위기를 위하여 저광택의 표면이 요구되기도 한다.
일반적으로 열가소성 수지 조성물의 표면 저광택 특성을 구현하기 위해서 무기 충진제 및 대입경의 고무와 같은 무광제가 사용될 수 있는데, 이러한 것들은 PMMA를 불투명하게 만들기 때문에 그 사용에 제한이 많다. 한편, 투명성을 유지하면서 무광택 표면을 제조하는데 가장 널리 사용되는 기술로는 사출금형에 부식을 주는 방법(textured mold)과 무광택 코팅을 하는 방법이 있다. 금형에 부식을 주는 방법의 경우 금형면에 특수 처리를 하여야 하며, 제품이 금형에서 취출된 이후에 상대적으로 뜨거운 표면이 이완되어 제품의 표면 조도를 감소시키므로, 광택이 증가하는 경향이 있다. 또한 무광택 코팅은 별도의 후가공 공정을 거쳐야 되는데, 이는 원가상승의 요인이 됨과 동시에 환경오염의 문제를 발생시킨다.
따라서, 본 발명자들은 PMMA 수지 자체의 광택을 낮추어 별도의 코팅 과정을 거치지 않고도 우수한 표면 저광택성과 고투명성을 가지면서 압출이나 사출 등의 가공방법에 의해서 용이하게 원하는 형태로 성형이 가능한 유동성을 가지며, 조립 등에 적합한 취성 및 우수한 내크래치 특성을 갖는 수지 조성물에 대한 필요성을 인식하고, 그러한 수지 조성물을 제공하기 위한 다양한 연구와 수많은 시험을 거듭 수행하였다. 그 결과, PMMA와 가교화된 아크릴 입자를 혼합한 경우에 아크릴 입자의 계면에서 빛의 산란이 방지되어, 우수한 표면 저광택성 및 고투명성을 발휘하고, 동시에 용이한 가공성 및 내스크래치 특성을 나타낸다는 것을 발견하였고, 본 발명의 PMMA 수지 조성물을 개발하기에 이른 것이다.
따라서, 본 발명의 목적은 표면 저광택성 및 고투명성의 광학적 특성을 나타내고, 우수한 내스크래치 특성으로 인해 별도의 후가공 없이 전기·전자 제품의 외장제로 사용할 수 있으며, 가공성 및 취성을 갖는 PMMA 수지 조성물을 제공하는 데 있다.
상기와 같은 본 발명의 목적은 하기 상세히 설명되는 본 발명에 의해 모두 달성 될 수 있다.
본 발명은 폴리메틸메타크릴레이트(Polymethyl methacrylate; PMMA) 수지 및 PMMA 수지와 굴절률 상용성이 있는 가교화된 아크릴 입자를 혼합하여 저광택성 및 고투명성의 광학적 특성을 나타내는 PMMA 수지 조성물을 제공한다.
구체적으로, 본 발명의 구현예에 따른 PMMA 수지 조성물은 PMMA 수지 100중량부와, 상기 PMMA 수지 100중량부에 대하여 가교화된 아크릴 입자 1 내지 25중량부를 포함한다.
상기 폴리메틸메타크릴레이트 수지에 대한 상기 가교화된 아크릴 입자의 굴절률 비는, 상기 가교화된 아크릴 입자의 계면에서의 빛의 산란을 방지 및 억제하는 범위에서 선택된 값을 갖는다.
본 발명의 구현예에 있어서, 상기 폴리메틸메타크릴레이트 수지에 대한 가교화된 아크릴 입자의 굴절률 비는 1에 근접한 값을 가질 수 있다.
본 발명의 구현예에 있어서, 상기 가교화된 아크릴 입자는, 메틸메타크릴레이트 70~90중량%; 메틸아크릴레이트, 에틸(메타)아크릴레이트, 및 부틸(메타)아크릴레이트로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 하나 이상의 성분 1~10중량%; 및 디비닐벤젠, 에틸렌 글리콜 디메타크릴레이트, 디에틸렌글리콜디메타크릴레이트, 및 디에틸렌글리콜디메타크릴레이트로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 하나 이상의 가교제 1~20중량%를 중합하여 형성할 수 있다.
본 발명은 또한 상기한 PMMA 수지 조성물을 이용하여 형성한 제품을 제공한다.
본 발명에 따른 저광택의 고투명성 폴리메틸메타크릴레이트 수지 조성물은 소광효과가 뛰어나고 투명성이 우수함과 동시에 내스크래치 특성, 유동성 및 기계적 강도가 우수하다. 따라서, 본 발명의 수지 조성물은 눈부심 방지렌즈(anti-glare lens), ATM기 스크린, 장식품, 사무기기 및 전기·전자 제품의 하우징 등의 제품을 생산하는데 유용하게 사용될 수 있다.
이하, 본 발명을 더욱 상세히 설명한다.
본 발명의 구현예에 따른 PMMA 수지 조성물은 PMMA 수지와 가교화된 아크릴 입자를 포함한다.
본 발명의 구현예에 따른 PMMA 수지 조성물에 사용되는 PMMA 수지는 메틸메타크릴레이트의 단독중합체 또는 공중합체로 이루어진다. 상기 메틸메타크릴레이트의 공중합체는, 메틸아크릴레이트, 에틸(메타)아크릴레이트, 부틸(메타)아크릴레이트, 및 스티렌으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 하나 이상의 성분과 메틸메타크릴레이트를 중합한 공중합체일 수 있다. 여기서, 상기 공중합체를 이루는 코모노머들의 조성비는 메틸메타크릴레이트를 주요성분으로 사용하는 범위에서는 크게 제한을 받지 않지만, 바람직하게는 메틸메타크릴레이트 80~99중량%와 코모노머(일예로 메틸아크릴레이트) 1~20중량%의 비로 중합할 수 있다. 더욱 바람직하게는 메틸메타크릴레이트 85~97중량%와 코모노머 3~15중량%의 비로 중합하는 것이 내열성 및 내스크래치 특성이 상실되지 않으므로 바람직하다.
본 발명에 사용되는 PMMA 수지의 중량 평균 분자량은 바람직하게는 60,000 내지 150,000이며, 더욱 바람직하게는 70,000 내지 130,000일 수 있다. 상기 PMMA 수지의 중량 평균 분자량이 150,000을 초과하는 경우 충격강도는 양호하나 PMMA 수지 조성물의 용융점도의 상승으로 인해 상기 PMMA 수지 조성물의 가공에서 문제가 발생한다. 반면 상기 PMMA 수지의 중량 평균 분자량이 60,000 미만일 경우에는 PMMA 수지 조성물의 용융점도가 양호하여 상기 PMMA 수지 조성물의 가공성은 양호하나 충격강도와 인장강도 등의 기계적 물성이 현저하게 저하된다.
본 발명의 수지 조성물은 표면 저광택성 및 고투명성의 광학적 특성을 나타내도록 가교화된 아크릴 입자를 사용한다. 상기 PMMA 수지에 대한 상기 가교화된 아크릴 입자의 굴절률 비는 1에 근접한 값을 갖는다. 바람직하게는 상기 PMMA 수지에 대한 상기 가교화된 아크릴 입자의 굴절률 비는 0.95 내지 1.04 범위의 값을 가질 수 있다. 상기 굴절률 비가 1에서 먼 값을 가질수록 표면 저광택성 및 고투명성을 달성하기 어렵다. 또한, 가교되지 않은 입자를 사용하는 경우, 수지 조성물의 가공시 높은 온도와 전단력에 의하여 입자의 형태가 변형되고, 그로 인해 저광택 특성 및 내스크래치 특성이 저하된다.
본 발명의 조성물에 사용되는 상기 가교화된 아크릴 입자는 PMMA 수지와 거의 동일한 굴절률을 가지므로, 그로 인해 상기 PMMA 수지 매트릭스 중의 가교화된 아크릴 입자 계면은 빛을 산란시키지 않는다. 따라서 본 발명에 따른 PMMA 수지 조성물은 상대적으로 높은 투명성을 나타낼 수 있다. 이와 동시에 상기 가교화된 아크릴 입자들이 가교화되어 있으므로, 상기 PMMA 수지 조성물의 가공 후에도 입자의 형태가 유지되어 표면에 저광택성을 부여할 수 있다.
본 발명의 조성물에서 상기 가교화된 아크릴 입자는 상기 PMMA 수지 100 중량부에 대하여 1 내지 25 중량부로 포함되는 것이 바람직하다. 상기 가교화된 아크릴 입자가 1 중량부 미만으로 포함되는 경우 저광택 특성을 발휘할 수 없으며, 25 중량부를 초과하여 포함되는 경우에는 충격 강도가 저하된다.
본 발명의 구현예에서, 상기 가교화된 아크릴 입자는 메틸메타크릴레이트와 메틸아크릴레이트, 에틸(메타)아크릴레이트, 및 부틸(메타)아크릴레이트로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 하나 이상의 성분 80~99중량%와 디비닐벤젠, 에틸렌 글리콜 디메타크릴레이트, 및 디에틸렌글리콜디메타크릴레이트, 디에틸렌글리콜디메타크릴레이트로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 하나 이상의 가교제 1~20중량%를 중합하여 형성할 수 있다.
상기 가교화된 아크릴 입자는 구형의 형태의 가지며, 1~15㎛의 평균입경을 갖는 것이 바람직할 수 있다. 상기 가교화된 아크릴 입자의 평균입경이 1㎛미만인 경우 저광택성 및 내스크래치 특성의 개선효과를 얻을 수 없으며, 상기 가교화된 아크릴 입자의 평균입경이 15㎛를 초과하면 유동성과 충격강도가 저하되어 가공하기가 어렵고 성형품이 쉽게 깨질 수 있다.
본 발명의 PMMA 수지 조성물은 첨가제를 더 포함할 수 있으며, 첨가제의 종류 및 함량은 본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 사용 목적에 따라 적절하게 선택할 수 있다. 예들 들면, 본 발명의 PMMA 수지 조성물은 기계적 물성을 개선하기 위한 보강제 및 핵제, 표면 물성을 개선하기 위한 윤활제 및 층 분리 방지제, 화학적 물성을 개선하기 위한 난연제, 미학적 물성을 개선하기 위한 염료, 탈취제 및 소취제를 더 포함할 수 있다. 그 밖에 상기 PMMA 수지 조성물의 가공 조제로서 산화방지제, 열 안정제, 이형제, 자외선 안정제 등을 추가로 포함할 수 있으며, 이들은 상기 PMMA 수지 100 중량부에 대하여 0.01 내지 0.5 중량부로 사용될 수 있다.
본 발명은 또한 상기 PMMA 수지 조성물을 이용하여 형성한 제품을 제공한다. 상기 제품은 저광택 표면 및 고투명성을 필요로 하는 내장제 및 외장제를 포함하며, 구체적인 예로는 눈부심 방지 렌즈, ATM기 스크린, 장식품, 사무기기 및 전기·전자제품의 하우징 등을 포함하지만, 이에 제한되지 않는다.
이하, 실시예 및 시험예를 통하여 본 발명을 보다 구체적으로 설명하지만, 하기의 실시예 및 시험예는 본 발명을 예시하기 위한 것으로서 본 발명의 범위가 이에 한정되는 것은 아니며, 당업자들에 의한 본 발명의 다른 적용, 변형 또한 가능하다.
[실시예 1~3 및 비교예 1~3]
표 1에 나타난 조성의 PMMA 수지 조성물을 이용하여 실시예 1~3 및 비교예 1~3의 시편을 제조하였다. 제조과정은 다음과 같다. 먼저 표 1의 PMMA 수지와 가교화된 아크릴 입자를 헨셀믹서로 혼합하여 균일하게 분산시킨 다음 L/D=40, Φ=25mm인 이축 용융 혼합 압출기를 이용하여 200~230℃의 온도에서 압출하여 펠렛 형태로 제조하였다. 이후, 80℃의 열풍 건조기에서 4시간 이상 건조한 후 200~230℃의 온 도에서 시편을 사출 성형하여 형성하였다.
한편, 본 실시예에서 사용한 물질은 다음과 같다.
(1) PMMA 수지
메틸메타크릴레이트 90중량%와 메틸아크릴레이트 10중량%의 공중합체로서, 중량 평균 분자량이 80,000인 PMMA 수지를 사용하였다.
(2) 가교화된 아크릴 입자
가교화된 아크릴 입자로 평균입경이 6㎛인 Ganz Chemicals사에서 제조한 Ganzpearl GM-0600(A)과 평균입경이 20㎛인 Ganz Chemicals사에서 제조한 Ganzpearl GM-2009S(B)를 사용하였다.
[표 1] 실시예와 비교예의 조성 (함량: 중량부)
조성 실시예 비교예
1 2 3 1 2 3
PMMA 수지 100 100 100 100 100 100
가교화된 아크릴 입자 (A) 5 10 15 - 30 -
(B) - - - - - 10
[시험예]
상기에서 제조된 시편의 물성을 하기의 방법에 따라 각각 측정하였고, 측정 결과를 표 2에 나타내었다.
(1) 유동성: ASTM D1238에 따라서 230℃, 3.8kgf에서 측정하였다.
(2) 전광선 투과율: 3mm 두께의 시편에 대해서 ASTM D1003에 의거하여 평가하였다.
(3) 헤이즈(Haze): 3mm 두께의 시편에 대해서 ASTM D1003에 의거하여 평가하였다.
(4) 광택도: ASTM D523에 의거하여 60o 각도에서 측정하였다.
(5) 연필경도: JIS K5401에 의거하여 23℃에서 500g의 하중을 시편 표면에 5회씩 가하여 긁힘 정도를 육안으로 판정하였으며, 연필 긁힘 표시가 2회 이상 발생시 연필경도 등급 4B~7H까지 판정하였다.
(6) 낙구시험: 3mm 두께의 시편상에, 1kg의 쇠공(steel ball)을 50cm 높이에서 떨어뜨려, 5개의 시편 중 크랙이 발생하거나 과변형된 시편이 하나 이상일 경우를 기준으로 실패(Fail)여부를 판단하였다.
[표 2] PMMA 수지 조성물에 의한 시편의 물성
물성 실시예 비교예
1 2 3 1 2 3
유동성 (g/10min) 5.4 5.2 4.7 5.4 4.2 0.4
전광선 투과율 (%) 92.7 92.5 92.2 92.7 91.4 90.3
Haze (%) 16.4 23.1 28.5 0.8 34.2 32.5
광택도 (%) 86.7 64.3 52.4 125 42.3 48.2
연필경도 3H 3H 3H 2H 4H 3H
낙구시험 PASS PASS PASS PASS FAIL FAIL
표 2에 나타난 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예 1~3은 비교예 1~3에 비해 우수한 표면 저광택 및 고투명성을 나타냄과 동시에 내스크래치 특성, 유동성 및 외장부품에 적절한 충격 특성 등의 물성이 균형을 이루고 있음을 알 수 있다.
또한, 가교화된 아크릴 입자를 30중량부를 초과하여 사용한 비교예 2는 충격특성이 저하되고, 평균입경이 15㎛를 초과하는 가교화된 아크릴 입자를 사용한 비 교예 3은 유동성 및 충격강도가 저하되는 것을 알 수 있다.

Claims (7)

  1. 폴리메틸메타크릴레이트(Polymethyl methacrylate) 수지 100중량부와, 상기 폴리메틸메타크릴레이트 수지 100중량부에 대하여 가교화된 아크릴 입자 1 내지 25중량부를 포함하는 폴리메틸메타크릴레이트 수지 조성물에 있어서,
    상기 폴리메틸메타크릴레이트 수지에 대한 상기 가교화된 아크릴 입자의 굴절률 비는, 상기 가교화된 아크릴 입자의 계면에서의 빛의 산란을 방지 또는 억제하는 범위에서 선택된 값을 갖는 것을 특징으로 하는 폴리메틸메타크릴레이트 수지 조성물.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 폴리메틸메타크릴레이트 수지에 대한 상기 가교화된 아크릴 입자의 굴절률 비는 0.95 내지 1.04인 것을 특징으로 하는 폴리메틸메타크릴레이트 수지 조성물.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 폴리메틸메타크릴레이트 수지는 메틸메타크릴레이트의 단독중합체 또는 공중합체인 것을 특징으로 하는 폴리메틸메타크릴레이트 수지 조성물.
  4. 제 3항에 있어서, 상기 메틸메타크릴레이트의 공중합체는,
    메틸메타크릴레이트와,
    메틸아크릴레이트, 에틸(메타)아크릴레이트, 부틸(메타)아크릴레이트 및 스티렌으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 하나 이상의 성분과의 공중합체인 것을 특징으로 하는 폴리메틸메타크릴레이트 수지 조성물.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 가교화된 아크릴 입자는,
    메틸메타크릴레이트 70~90중량%;
    메틸아크릴레이트, 에틸(메타)아크릴레이트, 및 부틸(메타)아크릴레이트로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 하나 이상의 성분 1~10중량%; 및
    디비닐벤젠, 에틸렌 글리콜 디메타크릴레이트, 디에틸렌글리콜디메타크릴레이트, 및 디에틸렌글리콜디메타크릴레이트로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 하나 이상의 가교제 1~20중량%를 중합하여 형성되는 것임을 특징으로 하는 폴리메틸메타크릴레이트 수지 조성물.
  6. 제 1항에 있어서, 상기 가교화된 아크릴 입자는 1 내지 15㎛의 평균입경을 갖는 것을 특징으로 하는 폴리메틸메타크릴레이트 수지 조성물.
  7. 제 1항 내지 제 6항 중 하나의 항에 의한 폴리메틸메타크릴레이트 수지 조성물을 이용하여 형성한 제품.
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