KR20100001790A - 총 휘발성 유기화합물의 발생을 감소시키는 소재 및 이를함유하는 아크릴계 또는 스티렌계 수지 - Google Patents

총 휘발성 유기화합물의 발생을 감소시키는 소재 및 이를함유하는 아크릴계 또는 스티렌계 수지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지의 물성에 영향을 거의 미치지 않으면서 수지로부터 발생하는 휘발성 유기화합물을 효과적으로 제거할 수 있는 소재 및 이를 이용한 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지의 제공을 목적으로 한다. 구체적으로는, 본 발명은 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지의 물성에 영향을 적게 미치는 매체를 이용하여 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지으로부터 발생되는 휘발성 유기화합물을 물리적으로뿐만 아니라 화학적으로도 제거할 수 있는 소재 및 이를 포함하여 물성이 유지되면서 휘발성 유기화합물의 발생이 저감된 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지의 제공을 목적으로 한다.
아크릴계 수지, 스틸렌계 수지, 휘발성 유기화합물, VOC

Description

총 휘발성 유기화합물의 발생을 감소시키는 소재 및 이를 함유하는 아크릴계 또는 스티렌계 수지{A MATERIAL FOR REDUCING THE PRODUCTION OF tVOC AND ACRYL OR STYREN BASED RESIN COMPRISING THE SAME}
본 발명은 ABS 수지 등의 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지에 있어서 총 휘발성 유기화합물(TVOCs)의 발생을 억제하는 새로운 소재 및 이를 함유하여 총 휘발성 유기화합물의 발생이 감소된 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지에 관한 것이다.
일반적으로 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지는 매우 밀접한 범위 내에서 광범위하게 사용되고 있으며, 그중에서도 ABS로 대표되는 폴리스티렌계 수지가 많이 사용된다. ABS수지는 AN(Acrylonitrile), BD(Butadiene), SM(Styrene Monomer: 스티렌 모노머) 3종의 Monomer(단량체)로 구성된 3원 공중합체된 수지로서 3종의 주요 모노머의 조성비를 조정하거나, 각종 안료 및 첨가제 보강, 내열제 첨가, 난연제 첨가, 분자량 조절 등을 통해서 다양한 형태로 개발이 가능한 장점을 지니고 있기 때문이다. ABS수지를 사용한 대표적인 제품에는 내충격성이 요구되는 합성수지가방, 헬멧 등과 전화기, 냉장고 내외장, TV, VTR 등의 가전제품과 난연제를 첨가한 컴퓨터, 모니터 및 내열성이 요구되는 자동차 내장제 등이 있다. 그러나 이러 한 고분자 수지 조성물들은 통상적으로 유해한 휘발성 유기 화합물(volatile organic comoounds)을 발생시키기에 문제가 된다. 특히, 일상생활에 밀접한 주변 기기들로부터 발생되는 휘발성 유기 화합물들은 건강에도 유해할 뿐만 아니라 제품에 대한 이미지도 하락시키는 원인이 될 수 있다.
이러한 휘발성 유기 화합물의 양을 줄이기 위하여 종래에는 활성탄이나 제올라이트 등을 수지의 원재료와 함께 컴파운딩하여 흡착효과를 도모하였다. 그러나, 컴파운딩시 활성탄을 사용할 경우 컬러구현에 어려움이 있고, 제올라이트를 사용할 경우 제올라이트의 소재의 특성상 수분흡수가 매우 용이하므로 여러 환경에서 수분 흡수량이 증가하여 수지 내에 수분을 함유하게 되며, 이에 의한 실버 스트리크 등의 외관불량 및 물성저하 등의 문제를 발생시킬 수 있다.
또한, 이밖의 연구로서, 대한민국 공개특허 제10-2004-0066335호는 다중의 기공 구조를 갖는 소취용 첨착 카본 나노볼에 관한 것으로, 다층 구조의 카본 나노볼과 이에 첨착되어 있는 전이금속, 전이금속 산화물 및 알칼리 금속염으로 이루어진 군에서 단독 또는 2종 이상 선택되는 혼합물로부터 탈취성분을 갖는 것을 특징으로 하는 카본 나노볼 소취제에 관하여 개시하고 있고, 대한민국공개특허 제10-2004-0059265호는 코어-쉘 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 카본 나노볼 소취제에 관하여 개시하고 있으나, 상기 문헌들은 외부 공기 중의 악취 제거를 위한 소취제에 관해서만 기술하고 있으며, 이러한 소취제를 포함하여 컴파운딩한 수지로부터 휘발성유기화합물의 외부 발생을 감소시키는 기술에 관해서는 설명하고 있지 않고, 또한 이를 포함한 수지 자체의 물성에 대하여는 고려하지 않고 있다.
또한, 대한민국공개특허 제10-2007-0098279호는 폴리프로필렌 수지, 열가소성 엘라스토머, 무기충진제 및 다공성 나노볼 구조를 갖는 소취제를 포함하는 열가소성 수지 조성물을 개시하고 있으나, 상기 문헌은 다공성 소취제의 다공질에 의하여 휘발성유기화합물의 물리적 흡착만을 제시하고 있어, 흡착성능에서 만족할 만한 결과를 내고 있지 않다.
본 발명은 플라스틱의 물성에 영향을 거의 미치지 않으면서 플라스틱으로부터 발생하는 휘발성 유기화합물을 효과적으로 흡착할 수 있는 소재 및 이를 이용한 범용 플라스틱의 제공을 목적으로 한다. 구체적으로는, 본 발명은 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지의 물성에 영향을 적게 미치는 매체를 이용하여 이들로부터 발생되는 휘발성 유기화합물을 물리적으로뿐만 아니라 화학적으로도 제거할 수 있는 소재 및 이를 포함하여 물성이 유지되면서 휘발성 유기화합물의 발생이 저감된 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지의 제공을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 다공성 무기 입자로 이루어진 코어와, 상기 코어의 표면에 코팅된 유기 고분자 중합체로 이루어진 것을 특징으로 하는 휘발성 유기화합물의 발생을 저감시키는 소재를 제공한다. 본 발명의 저감용 소재는 총 중량에 대해 70 ~ 95중량%, 바람직하게는 80 ~ 90중량%의 무기입자, 5 ~ 30 중량%, 바람직하게는 10 ~ 20%의 유기 고분자 중합체 및 기타 소량의 불순물을 포함하는 것을 특징으로 한다. 유기 고분자 중합체의 함량비가 30 중량%를 넘는 경우 코팅 비율이 효율적이지 않고 경제적으로도 불리하며, 반대로 5 중량%보다 적은 경우 소재의 분산도나 유동성이 만족스럽지 않으며 휘발성 유기 화합물 제거를 위한 기능을 충분히 발휘할 수 없게 된다.
또한, 본 발명은 상기 휘발성 유기화합물의 발생을 저감시키는 소재를 포함 하는 것을 특징으로 하는 휘발성 유기화합물의 발생이 저감된 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지를 제공한다.
일반적으로, 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지의 제조에 있어서, 유해한 휘발성 유기화합물을 제거하기 위해 다공성 무기 입자를 첨가하여 컴파운딩하는 기술이 공지되어 있으나, 대상이 되는 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지는 유기 화합물이기 때문에 무기 입자가 효과적으로 혼화되지 못하여 결과적으로 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지의 내구력이 약화되는 등 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지의 물성에 바람직하지 못한 영향을 미치게 된다. 본 발명자들은 면밀한 검토 및 실험을 통해 코어인 다공성 무기 입자의 표면에 유기 고분자 중합체를 코팅함으로써 상기한 바와 같은 단점을 극복할 수 있다는 사실을 발견하였다. 이처럼 무기물의 표면을 유기 화합물로 코팅할 경우, 코팅된 유기 화합물은 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지 내에서 주변의 단량체와의 사이에서 유기 결합을 형성하게 되므로 주변의 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지와 잘 융합되어 제품의 물성을 떨어뜨리지 않을 수 있게 된다. 또한, 이와 같이 무기 입자의 표면을 유기 화합물로 코팅할 경우, 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지에서 발생되는 휘발성 유기화합물은 다공성 무기 입자의 중공 및/또는 기공에 의해 물리적으로 흡착될 뿐만 아니라, 코어의 표면에 코팅된 유기 고분자 화합물과 화학 반응을 일으켜 소비되어지므로 전체적으로 유해한 휘발성 유기화합물의 발생이 훨씬 더 저감되는 상승효과를 나타내게 된다.
본 발명에 있어서, 상기 다공성 무기 입자는 제올라이트(3A, 4A, 13X제올라이트), 실리카, 알루미나 또는 기타 충진재(filler)로 사용되는 다공성 물질군 중 에서 선택되는 것이 바람직하며, 제올라이트인 것이 특히 바람직하다. 제올라이트를 코어로 사용할 경우, 이는 비중이 낮아 상기 소재가 제공될 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지 내에서의 분산성이 뛰어나 혼화성이 좋으며, 경제적으로도 유리해 저렴한 비용으로 대량생산에 적합할 뿐만 아니라, 특히 물질의 특성상 본래의 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지의 물성에 영향을 미치지 않으므로 바람직하다.
또한, 상기 다공성 무기 입자의 평균 입도 사이즈는 1 내지 10㎛인 것이 바람직하다. 만일 크기가 10㎛를 초과할 경우 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지와 컴파운딩과정에서 효율이 떨어지게 되고 기계적 강도 등을 악화시키게 되므로 바람직하지 않다. 반대로, 실제로 상기 입자의 크기가 작을수록 분산성 면에서 이점이 있으나, 무기물의 나노입자화가 기술적으로 어려운 점을 고려하면 1㎛이하로 분쇄하는 경우 작업성 및 경제성에서 불리하게 되며, 또한 폴리머의 코팅 효율이 나빠지게 되므로 1㎛ 이상의 크기로 하는 것이 바람직하다.
상기 다공성 무기 입자의 표면에 코팅될 유기 고분자 중합체로는 방향족계 폴리머, 스티렌계 폴리머 또는 아크릴계 폴리머 등에서 선택되는 것이 바람직하나 이에 제한되는 것은 아니다. 다이비닐벤젠, 스티렌, 메틸메타크릴레이트(MMA) 또는 폴리아크릴로니트릴(PAN)인 것이 바람직하며, 이 중에서, 방향족계 폴리머, 특히 다이비닐벤젠(DVB)인 것이 더욱 바람직하다. 이 경우 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지 내에서 유기적으로 활성이 우수하며 또한 발생되는 휘발성 유기화합물 중 많은 비중을 차지하는 스티렌계 화합물의 가스를 효과적으로 제거할 수 있다.
본 발명에 따른 휘발성 유기화합물 저감용 소재를 제조하기 위한 방법으로 는, 원료가 되는 다공성 무기 입자와 이를 코팅하기위한 유기 단량체를 적당한 용제에 용해시키고, 유기 단량체의 중합반응을 위한 중합 개시제를 더욱 첨가하여 반응기 내에서 반응시킨다. 이때 반응기로는 2L의 자켓 반응기를 사용하였으며, 반응 조건으로는 95℃의 반응온도에서 6시간 정도 반응시키는 것으로 한다. 이후, 반응이 끝난 결과물을 여과한 뒤 N-헥산으로 세척하고 100℃에서 건조시킨다.
상기 용제는 N-헵탄, N-데칸, 에탄올, 이소프로필알콜, 아세토니트릴등이 사용될 수 있으며 이에 제한되는 것은 아니다. 이 중에서 N-헵탄이 바람직하다.
상기 중합 개시제로는 벤조일퍼옥사이드(BPO) 또는 아조비스이소부티로니트릴(AIBN)이 사용될 수 있으며, BPO를 사용하는 것이 특히 바람직하다.
이처럼 제조된 저감용 소재는 무기물 코어의 표면에 유기 고분자 중합체가 코팅된 결과, 분산성 및 유동성이 우수한 분말상의 형상을 띠게된다. 유기 고분자 중합체가 코팅된 저감용 소재의 전자주사현미경 사진 및 열중량 분석 그래프를 도 2 및 도 3에 각각 나타내었다. 도 2를 살펴보면, 관능기 도입, 즉 유기 고분자 중합체의 코팅 전/후 사진이 확연히 다르다는 사실을 확인할 수 있다. 이는 무기물 표면에 유기 고분자 물질이 코팅되어 그 모습이 다르게 나타난 것이다. 이러한 유기 고분자의 코팅으로 인해 본 발명의 저감용 소재는 우수한 분산성 및 유동성을 띠게 된다.
도 3은 열중량 분석기(TGA)에 의한 저감용 소재의 기기분석 그래프이다. TGA는 공기, 질소 분위기에서 온도를 올려가면서 무게 변화를 측정하는 기기로, 그래프에 나타난 바와 같이 유기 고분자 중합체가 코팅된 경우와 그렇지 않은 경우의 질량 차이가 확실히 드러난다. 그래프를 살펴보면, 우선 기준이 되는 제올라이트 4A의 경우 온도가 올라가면서 제올라이트 표면에 존재하고 있던 수분이 증발하면서 무게 감소가 1차적으로 나타났고, 300~400℃에서 제올라이트 내부에 가지고 있던 결정수 등이 빠져 나감으로써 2차적인 무게 감소가 나타났다. 제올라이트에 유기 고분자 중합체가 코팅된 소재는 온도가 상승함에 따라 상기한 바와 같은 감소 효과에 더하여 유기 고분자 물질이 연소됨으로써 발생되는 질량 손실만큼 더 무게 감소가 일어나는 것이 나타난다.
본 발명에서는 또한 이와 같이 제조된 저감용 소재를 컴파운딩시 첨가한 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지를 제공한다. 상기 저감용 소재의 함량은 총 중량에 대해 0.2 내지 5중량%인 것이 바람직하다. 상기 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지는 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 수지(ABS)인 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 저감용 소재 및 이를 포함한 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지는 내충격성이 요구되는 합성수지가방, 헬멧 등과 전화기, 냉장고 내외장, TV, VTR 등의 가전제품과 난연제를 첨가한 컴퓨터, 모니터 및 내열성이 요구되는 자동차 내장제, 접착 테이프, 아크릴 폼 양면 테이프 등에 효과적으로 사용될 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따르면, 플라스틱 물성에 거의 영향을 미치지 않으면서 플라스틱으로부터 발생하는 휘발성 유기화합물을 효과적으로 흡착할 수 있는 소재 및 이를 이용한 플라스틱 조성물을 얻을 수 있다. 구체적으로는, 물성에 영향을 적게 미치 는 매체를 이용하여 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지로부터 발생되는 휘발성 유기화합물을 물리적으로 뿐만 아니라 화학적으로도 제거할 수 있는 소재 및 이를 포함하여 물성이 유지되면서 휘발성 유기화합물의 발생이 저감된 아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지를 얻을 수 있다.
이하에서는 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 이는 본 발명을 예시하기 위한 것일 뿐이며, 본 발명이 이 실시예들에 특히 제한되는 것은 아니다.
(저감용 소재의 제조)
각각 원자재 검사를 마친 4A 제올라이트 210g과 DVB 단량체 30.6g을 BPO 7.35g과 함께 1.5L의 N-헵탄에 용해시켰다. 이후 상기 혼합물을 2L의 자켓 반응기 내에서 교반시키면서 95℃의 온도로 6시간 반응시켰다. 이후 반응 결과물을 여과한 뒤 1.5L의 N-헥산으로 세척하였다. 이후 100℃의 온도에서 건조시켜 완제품을 완성하였다. 완성된 소재의 전자주사현미경 사진 및 열중량 분석 그래프는 도 2및 도 3에 나타내었다. 열중량분석의 승온은 20℃ 단위로 실시하였으며, 분석 결과 무기물 표면에 코팅된 유기 고분자 중합체의 코팅 비율은 10 내지 12중량% 정도인 것으로 나타났다.
(아크릴계 수지 또는 스틸렌계 수지에 첨가)
실시예 1~3
ABS 수지에 상기 제조된 휘발성 유기화합물 저감용 소재를 총 중량에 대해 각각 0.2, 0.5 및 1중량% 첨가하였다. ABS 수지는 그 조성에 있어서 AN이 15~30중량%, BD가 5~30중량%, SM이 45~70중량%인 것을 사용하였다.
실시예 4~7
양면 테이프로 사용되는 아크릴 폼에 상기 제조된 휘발성 유기화합물 저감용 소재를 총 중량에 대해 각각 1, 2, 3, 4중량% 첨가하여 제품을 제작하였다.
비교예
휘발성 유기화합물 저감용 소재를 첨가하지 않은 것을 제외하고는 실시예 4 내지 7과 동일한 조건으로 수행하였다.
휘발성 유기화합물의 방출량 검사
검사는 일반적인 GC/MS 측정을 통해 실시되었다. 0.7~1.0g의 중량 범위로 동일한 크기의 시험편을 채취하여 마이크로-챔버에 수용하고 70℃의 온도에서 고순도 질소를 50ml/분의 유속으로 흘려주었다. 이후 고체 흡착관(Tanex-TA)에서 5분간 가스를 포집한 후에 흡착된 유기화합물을 GC/MS로 측정하였다. 사용된 장비는 Clarus 600 GC/MS(미국, 퍼킨엘머사)이며, 열탈착기(ATD)는 미국 퍼킨엘머사의 TurboMatrix였다. GC/MS에 사용된 컬럼은 HP-1, 60m(320㎛)였으며, 잔류시간은 36분이내로 하였다. 흡착된 유기화합물의 정량분석은 TO-14 STD 가스 정량법, 정성분석은 NIST & Wiley Library에 의해 수행하였다. 그 결과는 하기의 표 1 및 2와 같다.
표 1
소재 함량 (중량%) 발생량(ng/l) 저감율 % 스티렌 제거효율 %
실시예 1 0.2 441.9 36.4 32.4
실시예 2 0.5 551.6 20.6 12.8
실시예 3 1 429.5 38.2 16
ABS 수지에서 가장 많이 발생하는 물질로는 스티렌계였으며, 이의 제거효율은 실시예 1~3에서 각각 32.4, 12.8 및 16%였다.
표 2
소재 함량 (중량%) 발생량(ng/l) 저감율 %
실시예 4 1 36877 56.4
실시예 5 2 33971 59.8
실시예 6 3 31401 62.9
실시예 7 4 28039 66.9
비교예 0 84587 -
도 1은 휘발성 유기화합물 저감용 소재의 합성 공정도이다.
도 2는 무기 입자 코어에 유기 고분자 중합체가 코팅되기 전/후의 전자주사현미경사진이다.
도 3은 코팅된 무기 입자와 코팅되지 않은 무기 입자 사이의 연소에 의한 질량 손실 측정값의 비교그래프이다. 코팅된 입자에서 더 많은 질량 감소가 관찰되었다.

Claims (10)

  1. 제올라이트, 실리카 또는 알루미나 중에서 선택되는 다공성 무기 입자로 이루어진 코어와, 상기 코어의 표면에 코팅된 유기 고분자 중합체로 이루어지는 것을 특징으로 하는 휘발성 유기화합물 저감용 소재.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 다공성 무기 입자의 평균 입도 사이즈는 1 내지 10㎛인 것을 특징으로 하는 휘발성 유기화합물 저감용 소재.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 유기 고분자 중합체는 방향족계 폴리머, 스티렌계 폴리머 또는 아크릴계 폴리머 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 휘발성 유기화합물 저감용 소재.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 유기 고분자 중합체는 MMA(메틸메타크릴레이트), DVB(디비닐벤젠), SM(스티렌 모노머) 및 PAN(폴리아크릴로니트릴)로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 휘발성 유기화합물 저감용 소재.
  5. 제 1 항에 있어서,
    소재의 총 중량에 대하여 상기 코어는 70 내지 95중량%, 상기 유기 고분자 중합체는 5 내지 30 중량% 포함하는 것을 특징으로 하는 휘발성 유기화합물 저감용 소재.
  6. 제 1 항에 있어서,
    소재의 총 중량에 대하여 상기 코어는 80 내지 90중량%, 상기 유기 고분자 중합체는 10 내지 20 중량% 포함하는 것을 특징으로 하는 휘발성 유기화합물 저감용 소재.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 따른 휘발성 유기화합물 저감용 소재를 총 중량에 대해 0.2 내지 5중량% 포함하는 것을 특징으로 하는 아크릴계 수지.
  8. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 따른 휘발성 유기화합물 저감용 소재를 총 중량에 대해 0.2 내지 5중량% 포함하는 것을 특징으로 하는 스틸렌계 수지.
  9. 제 7 항에 있어서,
    상기 아크릴계 수지는 MMA(메틸메타크릴레이트) 수지인 것을 특징으로 하는 아크릴계 수지.
  10. 제 8 항에 있어서,
    상기 스틸렌계 수지는 ABS 수지인 것을 특징으로 하는 스틸렌계 수지.
KR1020080061841A 2008-06-27 2008-06-27 총 휘발성 유기화합물의 발생을 감소시키는 소재 및 이를함유하는 아크릴계 또는 스티렌계 수지 KR101164928B1 (ko)

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