KR20090119069A - 연료전지 가속 활성화 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 연료전지 가속 활성화 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 연료전지 시스템 정지시 연료극(anode)에 수소를 공급하는 동시에 공기극(cathode)에 공기 공급을 중단시켜, 공기극에도 수소 확산에 따른 환원분위기가 조성되도록 함으로써, 백금 촉매에 형성된 산화 피막이 제거되어 백금 촉매의 활성화가 이루어질 수 있도록 한 연료전지 가속 활성화 방법에 관한 것이다.
이를 위해, 본 발명은 연료전지 시스템 운전이 정지되는 단계와; 연료전지 시스템 정지와 함께, 연료전지 스택의 연료극에 수소를 공급하는 동시에 공기극에 공기 공급을 중단시키는 단계와; 상기 연료전지 스택에서 발생되었던 전류를 전류소진수단을 통해 모두 소진시키는 단계; 상기 연료극에 공급된 수소가 전해질막을 통해 공기극으로 확산되어, 공기극에도 환원분위기가 조성되는 단계와; 상기 연료극 및 공기극 촉매층에 형성된 산화피막이 제거되는 단계; 를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지 가속 활성화 방법을 제공한다.
연료전지, 활성화, 연료극, 공기극, 전류, 전해질막, 환원, 산화피막, 촉매층

Description

연료전지 가속 활성화 방법{Method for accelerating activation of fuel cell}
본 발명은 연료전지 가속 활성화 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 연료전지 시스템 정지시 연료극(anode)에 수소를 공급하는 동시에 공기극(cathode)에 공기 공급을 중단시켜, 공기극에도 수소 확산에 따른 환원분위기가 조성되도록 함으로써, 백금 촉매에 형성된 산화 피막이 제거되어 백금 촉매의 활성화가 이루어질 수 있도록 한 연료전지 가속 활성화 방법에 관한 것이다.
일반적으로, 연료 전지는 수소(H2)와 산소(O2)를 반응시켜 전기 에너지를 생성하는 장치로서, 막-전극 어셈블리(Membrane Electrode Assembly; MEA)를 포함하고 있다.
상기 막-전극 어셈블리는 수소이온(H+)이 전달되는 전해질막(electrolyte membrane)을 사이에 두고, 양측으로 수소(H2)가 공급되는 연료극(anode)과 공기가 공급되는 공기극(cathode)으로 구성되며, 상기 막-전극 어셈블리와 분리판이 순차적으로 적층된 것을 연료전지스택이라 한다.
상기 연료극에는 연료인 수소가, 상기 공기극에는 산화제인 공기가 공급되는데, 연료극에서는 공급된 수소가 그 촉매층 산화 반응에 의해 수소이온과 전자로 분리되고, 이때 발생된 수소이온은 고분자 전해질막을 통하여, 전자는 외부 회로를 통해 공기극에 공급되며, 이에 공기극에서는 공급된 산소와 전자가 만나 촉매층 환원반응에 의해 산소이온이 생성되고, 상기 수소이온과 산소이온이 결합하여 물이 생성되는 원리를 통해 전기를 발생시키게 된다.
상기와 같은 구성 및 전기 발생 원리를 갖는 연료전지 스택에 있어서, 연료전지 스택으로 조립 제작된 후 초기 운전시 전기 화학 반응에서 그 활성도가 떨어지므로, 연료전지 스택 조립 후 정상적인 초기 성능을 최대한 확보하기 위해서는 활성화(Activation)라는 절차를 진행하게 된다.
프리-컨디셔닝(Pre-conditioning) 또는, 브레이크 인(break-in)으로 불리기도 하는 연료전지 활성화의 목적은 반응에 참여하지 못하는 촉매를 활성화시키고, 전해질 막 및 전극내 포함된 전해질을 충분히 수화시켜 수소이온 통로를 확보하는데 있다.
이러한 촉매 활성화(catalytic activity)에 따른 전극내 수소 및 산소의 이온화 경향과 생성된 이온(H+, O2-) 및 전자의 이동도(mobility)와 같은 전기화학적 반응 효율에 따라 연료전지의 성능은 결정된다.
연료전지 스택의 제작 후, 활성화를 진행하지 않은 상태에서 초기 운전이 이 루어지면 다음과 같은 문제점이 수반될 수 있다.
첫째, 전극 반응이 일어나는 삼상계면(TPB; Triple Phase Boundary) 즉, 전해질 막과, 전극(연료극 및 공기극)촉매층과, 반응가스(수소, 공기)간의 분포가 효율적이지 않아, 반응점(active site)이 제한되고 반응물의 이동통로가 막히거나 고립될 수 있다.
둘째, 상기 전극 촉매층에 산화 피막이 형성되어 촉매 효율 및 전자 전도성이 떨어지는 문제점이 있다.
셋째, 전해질 막이 충분히 가수화 되지 않아, 수소 이온의 이동도가 낮게 형성되는 현상이 발생하여, 연료전지 성능이 불안정하고 낮게 측정될 수 있다.
따라서, 연료전지 스택을 제작한 후, 최대 출력을 안정적으로 확보 하기 위해서는 활성화(activation) 공정이 필요하다.
이와 같은 문제점을 해결하기 위한 종래 기술의 일례로서, 본원 출원인은 초기 운전하는 연료전지에 가습 및 부하 사이클을 인가하는 방식으로 진행되는 연료전지 활성화 방법(공개번호 10-2007-0060760)을 이미 출원하여 등록받은 바 있으나, 고부하와 저부하 사이클을 반복하는 동안 수소 소모량이 크고 활성화에 시간이 많이 소요되어, 양산시 시간당 생산량 저하 및 생산단가 상승이 초래될 수 있는 문제점이 있다.
본 발명은 상기와 같은 점을 감안하여 안출한 것으로서, 연료전지 시스템 정지시 연료극(anode)에 수소를 공급하는 동시에 공기극(cathode)에 공기 공급을 중단시켜, 공기극에도 수소 확산에 따른 환원분위기가 조성되도록 하여, 각 전극의 백금 촉매층에 형성된 산화 피막이 제거되어 백금 촉매의 활성화가 이루어질 수 있도록 함으로써, 연료전지 스택을 활성화하는 과정에서 소요되는 시간 및 수소 사용량을 기존의 방법보다 현저히 줄일 수 있고, 연료전지의 초기 성능을 최대한 확보할 수 있는 연료전지 가속 활성화 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명은: 연료전지 시스템 정지와 함께, 연료전지 스택의 연료극에 수소를 공급하는 동시에 공기극에 공기 공급을 중단시키는 단계와; 상기 연료전지 스택에서 발생되었던 전류를 전류소진수단을 통해 소진시키는 단계; 상기 연료극에 공급된 수소가 전해질막을 통해 공기극으로 확산되어, 공기극에도 환원분위기가 조성되는 단계와; 상기 연료극 및 공기극 촉매층에 형성된 산화피막이 제거되는 단계; 를 포함하는 연료전지 가속 활성화 방법을 제공한다.
상기 전류소진수단은 상기 연료극 및 공기극에 스위치 및 저항을 갖는 외부도선을 연결하여서 된 것을 특징으로 한다.
바람직한 구현예로서, 상기 연료전지 스택에서 발생되었던 전류를 모두 소진시키는 단계는, 연료전지 시스템 정지와 함께 상기 스위치가 온되는 과정과, 상기 공기극에서 발생된 전류가 외부도선을 따라 흐르면서 저항을 통해 모두 소진되는 과정으로 진행되는 것을 특징으로 한다.
상기 산화피막이 제거되면, 촉매 활성화를 위해 연료극 및 공기극 촉매층의 금속성 촉매반응점이 확장되는 것을 특징으로 한다.
상기한 과제 해결 수단을 통하여, 본 발명은 다음과 같은 효과를 제공할 수 있다.
연료전지 시스템 정지시 연료극(anode)에 수소를 공급하는 동시에 공기극(cathode)에 공기 공급을 중단시켜, 공기극에도 수소 확산에 따른 환원분위기가 조성되도록 함으로써, 각 전극의 백금 촉매층에 형성된 산화 피막이 제거되어 백금 촉매의 활성화가 보다 용이하게 이루어질 수 있다.
기존과 같이 고부하 및 장시간 부하 사이클을 인가할 필요가 없으므로, 연료전지 스택을 활성화하는 과정에서 소요되는 시간 및 수소 사용량을 기존의 방법보다 현저히 줄일 수 있고, 보다 효율적인 활성화 절차를 제공할 수 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부도면을 참조로 상세하게 설명하기로 한다.
첨부한 도 1은 본 발명에 따른 연료전지 활성화 방법을 설명하는 개략도이ㄷ 다.
먼저, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 연료전지 시스템 정상 운전시 연료전지 반응을 설명하면 다음과 같다.
도 1의 (a)도면에 도시된 바와 같이, 연료전지 스택(10)의 연료극(12)에는 연료인 수소가, 상기 공기극(14)에는 산화제인 공기가 공급되는데, 연료극(12)에서는 공급된 수소가 그 촉매층 산화 반응에 의해 수소이온과 전자로 분리되고, 이때 발생된 수소이온은 고분자 전해질막(16)을 통하여, 전자는 외부 회로를 통해 공기극에 공급되며, 이에 공기극에서는 공급된 산소와 전자가 만나 촉매층 환원반응에 의해 산소이온이 생성되고, 상기 수소이온과 산소이온이 결합하여 물이 생성되는 원리를 통해 전기를 발생시키게 된다.
이때, 상기 연료극과 공기극에서의 전기화학 반응은 아래와 같다.
(1) 연료극(Anode): 2H2 → 4H+ + 4e
(2) 공기극(Cathode): O2 +2e → 2O2-
(3) 최종(Overall): 2H2 + O2 →2H2O
위와 같은 전기화학반응으로 생성된 전위(OCV)는 약 1.2 V 이다.
수소와 산소가 공급되면 지속적으로 전위가 발생하며, 회로를 통하여 부하를 인가할 경우 전류 소모량에 따라 전위가 감소하게 된다.
이때, 공기극 측의 산소 분압(PO2)은 대기압과 같은 0.21을 유지하여 산화 분위기가 조성되며, 연료극 측은 공급된 수소에 의해 환원 분위기가 조성된다.
이러한 반응으로 연료전지 시스템이 운전되며, 본 발명에 따른 실질적인 활성화 방법은 연료전지 시스템이 정지하였을 때 이루어진다.
여기서, 본 발명의 연료전지 활성화 단계를 순서대로 설명하면 다음과 같다.
첨부한 도 1의 (b)에 도시된 바와 같이, 연료전지 시스템 정지와 함께, 연료전지 스택(10)의 연료극(12)에 수소를 지속적으로 공급하고, 반면에 공기극(14)에 대한 공기 공급을 중단시킨다.
다음으로, 상기 연료전지 스택(10)의 운전중 발생되었던 전류를 전류소진수단을 통해 모두 소진시키되, 공기극(14)내의 공기가 전부 소진될 때까지 진행된다.
이때, 상기 전류소진수단은 상기 연료극(12) 및 공기극(14)에 스위치(18) 및 저항(20)을 갖는 외부도선(22)을 연결시킨 구성으로 구비된다.
따라서, 상기 연료전지 스택에서 발생되었던 전류를 모두 소진시키는 단계는, 연료전지 시스템 정지와 함께 상기 스위치(18)가 온(ON)으로 제어되면, 상기 공기극(14)에서 발생된 전류가 외부도선(22)을 따라 흐르면서 저항(20)을 통해 모두 소진되며, 이때의 전류 소진은 공기극내의 공기가 전부 소진될 때까지 진행된다.
이렇게 공기극(14)측의 산소가 모두 소진되면, 연료극(12) 측과의 차압이 발생하게 되는데, 이때 연료극(12)측의 수소가 전해질 막(16)을 통해 공기극(14)쪽으로 확산되어 공기극(14)쪽에도 수소에 의한 환원 분위기가 조성된다.
이에, 상기 공기극(14)의 환원 분위기에 의하여, 공기극 촉매층에 형성된 산 화피막이 제거되고, 이 산화피막에 제거되면 촉매층의 금속성 촉매반응점이 확장되면서 촉매 활성화가 촉진될 수 있다.
한편, 연료전지 촉매로 이용된 나노 크기의 백금은 비표면적이 매우 넓어 아래의 백금 산화 반응에서 보듯이 대기중에서 산화되는 경향이 있으며, 아래의 백금 환원 반응에서 보듯이 산소 분압이 매우 낮을 경우(수소 분위기) 환원하게 된다.
백금 산화 반응(도 2의 (a) 참조) : Pt + O2- → PtO +2e
백금 환원 반응(도 2의 (b) 참조) : PtO + 2H+ + 2e → Pt + H2O
이와 같이, 수소 분위기에 의한 공기극 촉매층의 백금 환원 반응에 의해, 백금 촉매에 형성된 산화 피막이 제거되어지고, 이에 산화피막이 제거된 부분만큼 촉매층의 금속성 접촉 면적이 확대되어지며, 결국 촉매 활성이 높은 금속성 촉매 반응점(active site)이 확장되어 전극의 활성 저항이 감소함과 함께 단위 셀 출력이 향상될 수 있다.
한편, 종래의 부하 사이클 인가에 따른 전류-전압(I-V) 성능 추이를 간략히 살펴보면, 연료전지 제작 후 활성화가 50% 가량 진행된 스택을 도심운행 모드로 연속운전하면서 I-V 성능을 측정한 첨부한 도 3의 그래프에서 보는 바와 같이, 상기 연료전지는 운전온도가 냉각수 입구 기준으로 65℃이며, 가습기로부터 공급되는 공기의 상대습도가 70% 이상으로 공급된다.
또한, 0~0.4 A/㎠의 부하 사이클을 72시간 반복하는 동안, 연료전지 I-V 성능 변화가 거의 나타나지 않는 것으로 보아, 시험 영역에서 부하 사이클에 의한 활 성화 촉진 효과는 미미한 것으로 나타났다.
이와 달리, 본 발명에 따른 활성화 방법 즉, 연료전지 시스템의 운전 정지 이후 공기극에 환원분위기를 조성시키는 방법에 따라 측정된 I-V 성능을 살펴보면 다음과 같다.
첨부한 도 4의 I-V 성능 곡선을 참조하면, (1)번은 초기 운전 스택의 I-V 성능을, (2)번은 종래의 부하 사인클을 운전한 후 I-V 성능을, (3)번은 연료전지 시스템 운전 정지 상태에서 저항을 연결하여 전위를 낮춘 후 측정한 I-V 성능을, 그리고 (4)번은 기존 활성화 장비를 통해 스택 활성화를 완료한 후 I-V 성능을 각각 나타낸다.
종래의 부하 사이클에 따른 연료전지의 성능은 활성화가 미미하여 큰 변화가 없는 것으로 나타났으나, 연료전지 시스템 운전 정지 후 캐소드 환원 분위기 조성에서 이루어지는 본 발명의 연료전지 활성화 방법의 경우 활성화가 대부분 이루어진 것을 알 수 있다.
즉, 본 발명의 활성화 방법에 따른 활성화 수준은 기존 활성화 장비에 연료전지 스택을 탑재하여 스택 활성화를 완료하는 수준과 대등하게 나타남을 알 수 있었다.
이와 같이, 본 발명에 따른 연료전지 활성화 방법은 연료전지 제작 후 초기 성능 확보를 위하여 기존과 같이 고부하 및 장기간 부하 사이클을 인가할 필요가 없기 때문에 경제적이고 효율적이라 할 수 있으며, 스택 활성화 장치의 구성이 간단하기 때문에 양산 적용에 적합하다 할 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 연료전지 활성화 방법을 설명하는 개략도,
도 2는 본 발명에 따른 연료전지 활성화 방법에 따라, 산화된 백금촉매가 환원되는 것을 설명하는 모식도,
도 3은 본 발명에 따른 연료전지 활성화 방법을 적용시킨 연료전지의 활성화 수준을 테스트한 결과의 그래프.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
10 : 연료전지 스택 12 : 연료극
14 : 공기극 16 : 전해질 막
18 : 스위치 20 : 저항
22 : 외부도선

Claims (4)

  1. 연료전지 시스템 정지와 함께, 연료전지 스택의 연료극에 수소를 공급하는 동시에 공기극에 공기 공급을 중단시키는 단계와;
    상기 연료전지 스택에서 발생되었던 전류를 전류소진수단을 통해 소진시키는 단계;
    상기 연료극에 공급된 수소가 전해질막을 통해 공기극으로 확산되어, 공기극에도 환원분위기가 조성되는 단계와;
    상기 연료극 및 공기극 촉매층에 형성된 산화피막이 제거되는 단계;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지 가속 활성화 방법.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 전류소진수단은 상기 연료극 및 공기극에 스위치 및 저항을 갖는 외부도선을 연결하여서 된 것을 특징으로 하는 연료전지 가속 활성화 방법.
  3. 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 연료전지 스택에서 발생되었던 전류를 모두 소진시키는 단계는 연료전지 시스템 정지와 함께 상기 스위치가 온되는 과정과, 상기 공기극에서 발생된 전류가 외부도선을 따라 흐르면서 저항을 통해 모두 소진되는 과정으로 진행되는 것을 특징으로 하는 연료전지 가속 활성화 방법.
  4. 청구항 1에 있어서, 상기 산화피막이 제거되면, 촉매 활성화를 위해 연료극 및 공기극 촉매층의 금속성 촉매반응점이 확장되는 것을 특징으로 연료전지 가속 활성화 방법.
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