JP3523853B2 - 固体高分子型燃料電池用電極 - Google Patents
固体高分子型燃料電池用電極Info
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/50—Fuel cells
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、固体高分子型燃料
電池用電極に係り、特に、触媒を有効に機能させる技術
に関する。
電池用電極に係り、特に、触媒を有効に機能させる技術
に関する。
【０００２】
【従来の技術】固体高分子型燃料電池は、平板状の膜電
極複合体（ＭＥＡ：Membrane Ele-ctrode Assembly）の
両側にセパレータが積層されて構成されている。膜電極
複合体は、一般に、正極側の電極触媒層と負極側の電極
触媒層との間に高分子電解質膜が挟まれ、各電極触媒層
の外側にガス拡散層がそれぞれ積層された積層体であ
る。このような燃料電池によると、例えば、負極側に配
されたセパレータのガス通路に水素ガスを流し、正極側
に配されたセパレータのガス通路に酸化性ガスを流す
と、電気化学反応が起こって電流が発生する。
極複合体（ＭＥＡ：Membrane Ele-ctrode Assembly）の
両側にセパレータが積層されて構成されている。膜電極
複合体は、一般に、正極側の電極触媒層と負極側の電極
触媒層との間に高分子電解質膜が挟まれ、各電極触媒層
の外側にガス拡散層がそれぞれ積層された積層体であ
る。このような燃料電池によると、例えば、負極側に配
されたセパレータのガス通路に水素ガスを流し、正極側
に配されたセパレータのガス通路に酸化性ガスを流す
と、電気化学反応が起こって電流が発生する。
【０００３】燃料電池の作動中においては、ガス拡散層
は電気化学反応によって生成した電子を電極触媒層とセ
パレータとの間で伝達させると同時に燃料ガスおよび酸
化性ガスを拡散させる。また、負極側の電極触媒層は燃
料ガスに化学反応を起こさせプロトン（Ｈ＋）と電子を
発生させ、正極側の電極触媒層は酸素とプロトンと電子
から水を生成し、電解質膜はプロトンをイオン伝導させ
る。そして、正負の電極触媒層を通して電力が取り出さ
れる。ここで、電極触媒層としては、表面にＰｔ等の白
金族金属からなる触媒粒子を担持させたカーボン粒子と
イオン伝導性ポリマーからなる電解質とを混合した触媒
ペーストが利用されており、上記電気化学反応は、触
媒、電解質およびガスの三者が共存する三相界面で起こ
ると考えられている。
は電気化学反応によって生成した電子を電極触媒層とセ
パレータとの間で伝達させると同時に燃料ガスおよび酸
化性ガスを拡散させる。また、負極側の電極触媒層は燃
料ガスに化学反応を起こさせプロトン（Ｈ＋）と電子を
発生させ、正極側の電極触媒層は酸素とプロトンと電子
から水を生成し、電解質膜はプロトンをイオン伝導させ
る。そして、正負の電極触媒層を通して電力が取り出さ
れる。ここで、電極触媒層としては、表面にＰｔ等の白
金族金属からなる触媒粒子を担持させたカーボン粒子と
イオン伝導性ポリマーからなる電解質とを混合した触媒
ペーストが利用されており、上記電気化学反応は、触
媒、電解質およびガスの三者が共存する三相界面で起こ
ると考えられている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】ところで、触媒粒子を
担持させたカーボン粒子とイオン伝導性ポリマーからな
る電解質とを混合させる従来の製法で得られた触媒ペー
ストにあっては、上記電気化学反応時における触媒粒子
の利用率が低い傾向にあった。このため、触媒粒子を担
持させたカーボン粒子の使用量を必要以上に多くせざる
を得ず、触媒粒子は上述のようにＰｔ等の高価な白金族
金属であるから、コスト的に著しく不利であった。
担持させたカーボン粒子とイオン伝導性ポリマーからな
る電解質とを混合させる従来の製法で得られた触媒ペー
ストにあっては、上記電気化学反応時における触媒粒子
の利用率が低い傾向にあった。このため、触媒粒子を担
持させたカーボン粒子の使用量を必要以上に多くせざる
を得ず、触媒粒子は上述のようにＰｔ等の高価な白金族
金属であるから、コスト的に著しく不利であった。
【０００５】したがって本発明は、触媒物質の使用量を
増やすことなく、高出力かつ高効率の発電を得ることが
できる固体高分子型燃料電池用電極を提供することを目
的としている。
増やすことなく、高出力かつ高効率の発電を得ることが
できる固体高分子型燃料電池用電極を提供することを目
的としている。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者は上記目的を達
成するために鋭意研究を行ったところ、電極表面の触媒
物質のＸ線回折測定値をパラメータとすることに着目
し、その測定値がある範囲において、触媒活性が高く、
触媒物質の使用量が従来よりも少なくて済み、高効率で
電力が発生する電極を得られるという結果を得た。よっ
て本発明はこのような知見に基づくものであり、触媒物
質、電子伝導性粒子およびイオン伝導性ポリマーを具備
する固体高分子型燃料電池用電極において、該電極表面
の触媒物質のＸ線回折測定を行った場合に、（１１１）
面のピーク強度Ｉ（１１１）と（２００）面のピーク強
度Ｉ（２００）との比率Ｉ（１１１）／Ｉ（２００）が
１．７以下であることを特徴としている。
成するために鋭意研究を行ったところ、電極表面の触媒
物質のＸ線回折測定値をパラメータとすることに着目
し、その測定値がある範囲において、触媒活性が高く、
触媒物質の使用量が従来よりも少なくて済み、高効率で
電力が発生する電極を得られるという結果を得た。よっ
て本発明はこのような知見に基づくものであり、触媒物
質、電子伝導性粒子およびイオン伝導性ポリマーを具備
する固体高分子型燃料電池用電極において、該電極表面
の触媒物質のＸ線回折測定を行った場合に、（１１１）
面のピーク強度Ｉ（１１１）と（２００）面のピーク強
度Ｉ（２００）との比率Ｉ（１１１）／Ｉ（２００）が
１．７以下であることを特徴としている。
【０００７】
【０００８】本発明における触媒物質としては、白金族
金属、特に白金が好適に使用される。また、触媒物質
は、電極触媒層を形成する前と後の両方の過程で導入す
ることにより、本発明の電極を好適に製造することがで
きる。すなわち、その場合の触媒物質としては、電極触
媒層の形成前に導入される触媒物質Ａと、電極触媒層の
形成後に導入される触媒物質Ｂとの２種類からなる。
金属、特に白金が好適に使用される。また、触媒物質
は、電極触媒層を形成する前と後の両方の過程で導入す
ることにより、本発明の電極を好適に製造することがで
きる。すなわち、その場合の触媒物質としては、電極触
媒層の形成前に導入される触媒物質Ａと、電極触媒層の
形成後に導入される触媒物質Ｂとの２種類からなる。
【０００９】上記のように電極触媒層を形成する前に触
媒物質Ａを導入するには、触媒前駆体物質と電子伝導性
粒子およびイオン伝導性ポリマーを混合した後に触媒前
駆体物質を化学的に還元する方法が挙げられ、電極触媒
層を形成した後に触媒物質Ｂを導入するには、触媒物質
分散水溶液を、電解質膜と接触する側の電極触媒層表面
に噴霧塗布する方法が挙げられる。
媒物質Ａを導入するには、触媒前駆体物質と電子伝導性
粒子およびイオン伝導性ポリマーを混合した後に触媒前
駆体物質を化学的に還元する方法が挙げられ、電極触媒
層を形成した後に触媒物質Ｂを導入するには、触媒物質
分散水溶液を、電解質膜と接触する側の電極触媒層表面
に噴霧塗布する方法が挙げられる。
【００１０】
【実施例】次に、具体的な実施例により本発明を詳細に
説明する。 ［実施例１］イオン伝導性ポリマー（Ｎａｆｉｏｎ Ｓ
Ｅ５１１２：Ｄｕｐｏｎｔ社製）１００ｇと、ケッチェ
ンブラックＥＣ５ｇと、触媒前駆体物質である１０％
［Ｐｔ（ＮＯ２）２（ＮＨ３）２］硝酸水溶液２７．４
ｇとを混合し、この混合物にエタノール溶液を添加して
還元し、触媒ペーストを得た。次いで、この触媒ペース
トをＦＥＰ（テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロ
プロピレン共重合体）製のシート上に塗布して乾燥さ
せ、電極シートＡを得た。この電極シートＡの白金量は
０．３ｍｇ／ｃｍ２であった。次に、白金ブラック（Ｈ
ｉＳＰＥＣ１０００：ジョンソンマッセイ社製）１ｇを
純水１００ｇ中に分散し、この白金ブラック溶液を電極
シートＡ上にスプレー法で噴霧塗布し、電極シートＢを
得た。この電極シートＢの白金量は０．３５ｍｇ／ｃｍ
２であった。また、電極シートＢの表面の白金のＸ線回
折測定を行ったところ、（１１１）面のピーク強度Ｉ
（１１１）と（２００）面のピーク強度Ｉ（２００）と
の比率Ｉ（１１１）／Ｉ（２００）は１．４であった。
説明する。 ［実施例１］イオン伝導性ポリマー（Ｎａｆｉｏｎ Ｓ
Ｅ５１１２：Ｄｕｐｏｎｔ社製）１００ｇと、ケッチェ
ンブラックＥＣ５ｇと、触媒前駆体物質である１０％
［Ｐｔ（ＮＯ２）２（ＮＨ３）２］硝酸水溶液２７．４
ｇとを混合し、この混合物にエタノール溶液を添加して
還元し、触媒ペーストを得た。次いで、この触媒ペース
トをＦＥＰ（テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロ
プロピレン共重合体）製のシート上に塗布して乾燥さ
せ、電極シートＡを得た。この電極シートＡの白金量は
０．３ｍｇ／ｃｍ２であった。次に、白金ブラック（Ｈ
ｉＳＰＥＣ１０００：ジョンソンマッセイ社製）１ｇを
純水１００ｇ中に分散し、この白金ブラック溶液を電極
シートＡ上にスプレー法で噴霧塗布し、電極シートＢを
得た。この電極シートＢの白金量は０．３５ｍｇ／ｃｍ
２であった。また、電極シートＢの表面の白金のＸ線回
折測定を行ったところ、（１１１）面のピーク強度Ｉ
（１１１）と（２００）面のピーク強度Ｉ（２００）と
の比率Ｉ（１１１）／Ｉ（２００）は１．４であった。
【００１１】［実施例２］１０％［Ｐｔ（ＮＯ２）
２（ＮＨ３）２］硝酸水溶液を４６．２ｇとした以外は
実施例１と同様にして、実施例２の電極シートＢを得
た。実施例２の電極シートＢの表面の白金のＸ線回折測
定を行ったところ、ピーク強度比Ｉ（１１１）／Ｉ（２
００）は１．６であった。
２（ＮＨ３）２］硝酸水溶液を４６．２ｇとした以外は
実施例１と同様にして、実施例２の電極シートＢを得
た。実施例２の電極シートＢの表面の白金のＸ線回折測
定を行ったところ、ピーク強度比Ｉ（１１１）／Ｉ（２
００）は１．６であった。
【００１２】［実施例３］１０％［Ｐｔ（ＮＯ２）
２（ＮＨ３）２］硝酸水溶液を１３．７ｇとした以外は
実施例１と同様にして、実施例３の電極シートＢを得
た。実施例２の電極シートＢの表面の白金のＸ線回折測
定を行ったところ、ピーク強度比Ｉ（１１１）／Ｉ（２
００）は１．２であった。
２（ＮＨ３）２］硝酸水溶液を１３．７ｇとした以外は
実施例１と同様にして、実施例３の電極シートＢを得
た。実施例２の電極シートＢの表面の白金のＸ線回折測
定を行ったところ、ピーク強度比Ｉ（１１１）／Ｉ（２
００）は１．２であった。
【００１３】［比較例１］イオン伝導性ポリマー（Ｎａ
ｆｉｏｎ ＳＥ５１１２：Ｄｕｐｏｎｔ社製）１００ｇ
と、カーボンブラックと白金との重量比を５０：５０と
した白金担持カーボン粒子（ＴＥＣ１０Ｅ５０Ｅ：田中
貴金属工業社製）１０ｇとを混合したものを触媒ペース
トとした以外は実施例１と同様にして、比較例１の電極
シートＢを得た。比較例１の電極シートＢの表面の白金
のＸ線回折測定を行ったところ、ピーク強度比Ｉ（１１
１）／Ｉ（２００）は１．９であった。
ｆｉｏｎ ＳＥ５１１２：Ｄｕｐｏｎｔ社製）１００ｇ
と、カーボンブラックと白金との重量比を５０：５０と
した白金担持カーボン粒子（ＴＥＣ１０Ｅ５０Ｅ：田中
貴金属工業社製）１０ｇとを混合したものを触媒ペース
トとした以外は実施例１と同様にして、比較例１の電極
シートＢを得た。比較例１の電極シートＢの表面の白金
のＸ線回折測定を行ったところ、ピーク強度比Ｉ（１１
１）／Ｉ（２００）は１．９であった。
【００１４】［比較例２］１０％［Ｐｔ（ＮＯ２）
２（ＮＨ３）２］硝酸水溶液を７６．１ｇとした以外は
実施例１と同様にして、比較例２の電極シートＢを得
た。比較例２の電極シートＢの表面の白金のＸ線回折測
定を行ったところ、ピーク強度比Ｉ（１１１）／Ｉ（２
００）は１．８であった。
２（ＮＨ３）２］硝酸水溶液を７６．１ｇとした以外は
実施例１と同様にして、比較例２の電極シートＢを得
た。比較例２の電極シートＢの表面の白金のＸ線回折測
定を行ったところ、ピーク強度比Ｉ（１１１）／Ｉ（２
００）は１．８であった。
【００１５】上記実施例１〜３および比較例１，２の電
極シートＢを、デカール法にて高分子電解質膜（Ｎａｆ
ｉｏｎ製）の両面に転写し、実施例１〜３および比較例
１，２の膜電極複合体を得た。なお、デカール法による
転写とは、電極シートを高分子電解質膜に熱圧着した後
にＦＥＰシートを剥離することを言う。そして、得られ
た膜電極複合体の両面に水素ガスおよび空気を供給して
発電を行った。水素ガスおよび空気の温度はともに８０
℃とした。そのときの水素ガスの利用率（消費量／供給
量）は５０％、空気の利用率は５０％であった。また、
水素ガスの湿度は５０％ＲＨ、空気の湿度は５０％ＲＨ
であった。この発電における電流密度と電圧との関係を
図２に示す。また、図１を参照して、ターフェルスロー
プの絶対値を、実施例１〜３および比較例１，２につい
て電流密度０．００３〜０．１Ａ／ｃｍ２の範囲の傾き
に基づき求め、これとピーク強度比Ｉ（１１１）／Ｉ
（２００）との関係を求めた。その結果を、図３に示
す。なお、上記ターフェルスロープは、図１に示すよう
に、Ｉ−Ｖ（電流密度−電圧）曲線の低電流領域におけ
る低下の傾きであって、電流密度を対数表示にしてＩ−
Ｖ曲線を描くと、低電流領域では直線となる。
極シートＢを、デカール法にて高分子電解質膜（Ｎａｆ
ｉｏｎ製）の両面に転写し、実施例１〜３および比較例
１，２の膜電極複合体を得た。なお、デカール法による
転写とは、電極シートを高分子電解質膜に熱圧着した後
にＦＥＰシートを剥離することを言う。そして、得られ
た膜電極複合体の両面に水素ガスおよび空気を供給して
発電を行った。水素ガスおよび空気の温度はともに８０
℃とした。そのときの水素ガスの利用率（消費量／供給
量）は５０％、空気の利用率は５０％であった。また、
水素ガスの湿度は５０％ＲＨ、空気の湿度は５０％ＲＨ
であった。この発電における電流密度と電圧との関係を
図２に示す。また、図１を参照して、ターフェルスロー
プの絶対値を、実施例１〜３および比較例１，２につい
て電流密度０．００３〜０．１Ａ／ｃｍ２の範囲の傾き
に基づき求め、これとピーク強度比Ｉ（１１１）／Ｉ
（２００）との関係を求めた。その結果を、図３に示
す。なお、上記ターフェルスロープは、図１に示すよう
に、Ｉ−Ｖ（電流密度−電圧）曲線の低電流領域におけ
る低下の傾きであって、電流密度を対数表示にしてＩ−
Ｖ曲線を描くと、低電流領域では直線となる。
【００１６】図３に示すように、ピーク強度比Ｉ（１１
１）／Ｉ（２００）が１．７を超えるとターフェルスロ
ープの絶対値が急上昇しており、実施例１〜３はそのピ
ーク強度比Ｉが１．７以下の範囲にあり、比較例１，２
は１．７を超えた範囲にある。図２で明らかなように、
実施例１〜３の発電性能は比較例１，２よりも高く、し
たがって、ピーク強度比Ｉ（１１１）／Ｉ（２００）が
１．７以下の低い範囲において、触媒活性が高く発電性
能に優れていることが確かめられた。
１）／Ｉ（２００）が１．７を超えるとターフェルスロ
ープの絶対値が急上昇しており、実施例１〜３はそのピ
ーク強度比Ｉが１．７以下の範囲にあり、比較例１，２
は１．７を超えた範囲にある。図２で明らかなように、
実施例１〜３の発電性能は比較例１，２よりも高く、し
たがって、ピーク強度比Ｉ（１１１）／Ｉ（２００）が
１．７以下の低い範囲において、触媒活性が高く発電性
能に優れていることが確かめられた。
【００１７】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
電極表面の触媒物質のＸ線回折測定値における（１１
１）面のピーク強度Ｉ（１１１）と（２００）面のピー
ク強度Ｉ（２００）との比率Ｉ（１１１）／Ｉ（２０
０）を１．７以下とすることにより、触媒物質の使用量
を増やすことなく、高出力かつ高効率の発電を得ること
ができるといった効果を奏する。
電極表面の触媒物質のＸ線回折測定値における（１１
１）面のピーク強度Ｉ（１１１）と（２００）面のピー
ク強度Ｉ（２００）との比率Ｉ（１１１）／Ｉ（２０
０）を１．７以下とすることにより、触媒物質の使用量
を増やすことなく、高出力かつ高効率の発電を得ること
ができるといった効果を奏する。
【図１】 ターフェルスロープを説明するための線図で
ある。
ある。
【図２】 本発明の実施例における電流密度と発生電圧
との関係を示す線図である。
との関係を示す線図である。
【図３】 本発明の実施例におけるターフェルスロープ
の絶対値とピーク強度比Ｉ（１１１）／Ｉ（２００）と
の関係を示す線図である。
の絶対値とピーク強度比Ｉ（１１１）／Ｉ（２００）と
の関係を示す線図である。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 杉山 雄一郎
埼玉県和光市中央１丁目４番１号 株式
会社本田技術研究所内
(72)発明者 渡邉 真也
埼玉県和光市中央１丁目４番１号 株式
会社本田技術研究所内
(56)参考文献 特開2000−260435（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
H01M 4/86
H01M 4/88
H01M 4/90
H01M 8/10
Claims (4)
- 【請求項１】 触媒物質、電子伝導性粒子およびイオン
伝導性ポリマーを具備する固体高分子型燃料電池用電極
において、該電極表面の前記触媒物質のＸ線回折測定を
行った場合に、（１１１）面のピーク強度Ｉ（１１１）
と（２００）面のピーク強度Ｉ（２００）との比率Ｉ
（１１１）／Ｉ（２００）が１．７以下であることを特
徴とする固体高分子型燃料電池用電極。 - 【請求項２】 前記触媒物質が白金であることを特徴と
する請求項１に記載の固体高分子型燃料電池用電極。 - 【請求項３】 前記触媒物質は、電極触媒層の形成前に
導入された触媒物質Ａと、電極触媒層の形成後に導入さ
れた触媒物質Ｂとの２種類からなることを特徴とする請
求項１または２に記載の固体高分子型燃料電池用電極。 - 【請求項４】 前記触媒物質Ａは、触媒前駆体物質と前
記電子伝導性粒子および前記イオン伝導性ポリマーを混
合した後に触媒前駆体物質を化学的に還元させたもので
あり、前記触媒物質Ｂは、触媒物質分散水溶液を電極触
媒層表面に噴霧塗布して得られたものであることを特徴
とする請求項３に記載の固体高分子型燃料電池用電極。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001263090A JP3523853B2 (ja) | 2001-08-31 | 2001-08-31 | 固体高分子型燃料電池用電極 |
| CA002399782A CA2399782A1 (en) | 2001-08-31 | 2002-08-26 | Electrode for solid polymer fuel cells |
| US10/229,276 US20030044673A1 (en) | 2001-08-31 | 2002-08-28 | Electrode for solid polymer fuel cells |
| DE10239818A DE10239818B4 (de) | 2001-08-31 | 2002-08-29 | Elektrode für Festpolymerbrennstoffzellen |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001263090A JP3523853B2 (ja) | 2001-08-31 | 2001-08-31 | 固体高分子型燃料電池用電極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003077481A JP2003077481A (ja) | 2003-03-14 |
| JP3523853B2 true JP3523853B2 (ja) | 2004-04-26 |
Family
ID=19089900
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001263090A Expired - Fee Related JP3523853B2 (ja) | 2001-08-31 | 2001-08-31 | 固体高分子型燃料電池用電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3523853B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2003077490A (ja) * | 2001-08-31 | 2003-03-14 | Honda Motor Co Ltd | 固体高分子型燃料電池用膜電極複合体 |
| JP4539086B2 (ja) * | 2003-12-02 | 2010-09-08 | 日産自動車株式会社 | 電極触媒、触媒担持電極、燃料電池用ｍｅａおよび燃料電池 |
| KR100551035B1 (ko) | 2004-04-27 | 2006-02-13 | 삼성에스디아이 주식회사 | 연료전지용 촉매 및 그 제조방법과 이를 포함하는연료전지 시스템 |
-
2001
- 2001-08-31 JP JP2001263090A patent/JP3523853B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2003077481A (ja) | 2003-03-14 |
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