KR20090066383A - 내습성이 향상된 폴리유산-스티렌계 공중합체 얼로이조성물 - Google Patents

내습성이 향상된 폴리유산-스티렌계 공중합체 얼로이조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 내습특성이 향상된 폴리유산-스티렌계 공중합체 얼로이 조성물에 관한 것으로, 폴리유산 15 내지 70 중량%, 스티렌계 공중합체 30 내지 80 중량% 및 반응성 가수분해 방지제 0.1 내지 8 중량%을 포함하는 조성물로써, 내열성 및 내습성이 탁월하고, 내충격성 및 물성 균형이 우수한 환경 친화적인 폴리유산-스티렌계 공중합체 얼로이 조성물에 관한 것이다.
폴리유산, PLA, 스티렌계 공중합체, 내습성, 반응성 가수분해 방지제

Description

내습성이 향상된 폴리유산-스티렌계 공중합체 얼로이 조성물{POLY LACTIC ACID-STYRENE ALLOY COMPOSITION WITH ENHANCED HYDROLYSUS RESISTANCE}
본 발명은 폴리유산-스티렌계 공중합체 얼로이 조성물에 관한 것으로, 보다 상세하게는 식물계 원료인 유산의 중합에 의해 얻어지는 바이오매스 플라스틱을 위한 내습특성이 향상된 폴리유산-스티렌계 공중합체 얼로이 조성물에 관한 것이다.
종래 석유화학을 원료로 한 범용 및 엔지니어링 플라스틱은 뛰어난 물성과 저렴한 가격으로 전기전자 및 자동차 등의 많은 산업분야에서 사용되어 왔다. 그러나, 플라스틱으로 성형된 제품은 짧게는 일 이년, 길게는 십 년 넘게 사용되다 폐기되며 결국은 매립 또는 소각되어 왔기 때문에, 최근 지구 온난화 및 석유자원의 고갈, 폐기물 문제가 전세계적으로 부각되어 기존 석유화학 원료를 대체할 수 있는 식물 또는 천연계 물질을 이용한 플라스틱에 대한 관심이 급증하였다. 특히 교토 의정서의 온실가스 감축 협정에 의해 석유화학 원료로부터 제조된 플라스틱 대신 식물 또는 천연계 물질로부터 제조된 플라스틱을 사용하는 바이오매스 플라스 틱에 관심 및 개발이 가속화되었다.
바이오매스 플라스틱은 폴리글리콜산, 폴리유산, 폴리카프로락톤, 지방족 폴리에스테르 등이 알려져 있다. 이 중 폴리유산은 식물계 원료로 유산으로부터 중합에 의해 얻어지며, 이 때 유산의 광학이성질체의 함량에 따라 결정성 혹은 비결정성의 폴리유산이 제조된다. 폴리유산은 기존의 다른 생분해성 플라스틱에 비하여 저렴한 가격과 우수한 물성으로 전체 바이오 플라스틱의 20%를 차지할 정도로 많이 사용되고 있다.
예를 들어, 대한민국 특허 제 0657936호, 제 0551742호 및 제 0428687호에 폴리에스테르와 폴리유산 얼로이 또는 추가 성분으로 실리카, 올레핀을 첨가한 조성물을 개시하고 있다. 그러나, 상기 기술에 의해 제조된 조성물들은 열 또는 수분에 의한 분해가 수반되는바, 내구성이 필요한 자동차, 전기전자 부품 및 산업용 부품 등에 적용하는데 있어 내열도와 충격강도의 저하로 적용에 어려움이 있다. 또한, 폴리유산의 에스터 결합은 수분 존재시 가수 분해되는 현상으로 고온에서의 내습특성이 급격히 저하되는 특성이 있다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로, 폴리유산-스티렌계 공중합체 성분에 반응성 가수분해 방지제를 도입하여 내열성 및 내습성이 탁월하고, 내충격성 및 물성 균형이 우수한 환경 친화적인 폴리유산-스티렌계 공중 합체의 얼로이 조성물을 제공함을 목적으로 한다.
본 발명의 다른 목적은 상기의 내습성이 향상된 폴리유산-스티렌계 공중합체의 얼로이 조성물을 이용하여 제조된 성형품을 제공하는 것이다.
본 발명은 상기의 목적을 달성하기 위한 것으로, 폴리유산 15 내지 70 중량%, 스티렌계 공중합체 30 내지 80 중량% 및 반응성 가수분해 방지제 0.1 내지 8 중량%을 포함하는 것을 특징으로 하는 내습특성이 향상된 폴리유산-스티렌계 공중합체 얼로이 조성물을 제공한다.
또한, 상기 폴리유산은 분자량이 10,000이상인 폴리 L-락트산, 폴리 D-락트산, 폴리 L, D-락트산 중에서 선택된 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 스티렌계 공중합체는 스티렌- 아크릴로니트릴 공중합체(SAN), 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 공중합체(ABS), 아크릴로니트릴- 에틸렌- 프로필렌- 디엔삼원공중합체- 스티렌(AES), 아크릴로니트릴- 부틸아크릴레이트- 스티렌(ASA), 메틸메타아크릴레이트- 아크릴로니트릴- 부타디엔- 스티렌 공중합체 (MABS) 중에서 선택된 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 반응성 가수분해 방지제는 반응성 에폭시, 글리시딜, 카보디이미드 및 이소시아네이트 화합물 중에서 선택된 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 조성물은 난연제, 윤활제, 산화방지제, 광안정제, 반응 촉매, 이형제, 안료, 대전 방지제, 전도성 부여제, EMI 차폐제, 자성부여제, 가교제, 항균제, 가공조제, 금속 불활성화제, 억연제, 불소계 적하방지제, 무기 충진제, 유리섬유, 내마찰 내마모제 및 커플링 에이전트로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 또는 둘 이상의 첨가제를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명은 상기의 조성물을 이용하여 제조된 성형품을 제공한다.
본 발명에 의하면 내열성 및 내습성이 탁월하고, 내충격성 및 물성 균형이 우수한 환경 친화적인 폴리유산-스티렌계 공중합체의 얼로이 조성물 및 이를 이용하여 제조된 성형품을 제공할 수 있다.
상기 폴리유산은 분자량이 10,000이상인 폴리 L-유산, 폴리 D-유산, 폴리 L, D-유산으로, 이들 폴리유산은 단독 혹은 둘 이상의 혼합으로 사용될 수 있다. 상기 폴리유산 수지의 함량은 전체 수지조성물의 15 내지 70 중량%이며, 15 중량% 미만에서는 식물계 수지 사용 효과가 적으며 70 중량%을 초과하면 내열성 및 충격성의 저하가 발생한다. 더욱 바람직하게는 20 내지 60 중량%이다.
본 발명의 스티렌계 공중합체는 스티렌 단량체를 포함하고 있는 수지라면 특별히 제한하지 않는다. 따라서, 스티렌- 아크릴로니트릴 공중합체(SAN), 아크릴로 니트릴-부타디엔-스티렌 공중합체(ABS), 아크릴로니트릴- 에틸렌- 프로필렌- 디엔삼원공중합체- 스티렌(AES), 아크릴로니트릴- 부틸아크릴레이트- 스티렌(ASA), 메틸메타아크릴레이트- 아크릴로니트릴- 부타디엔- 스티렌 공중합체 (MABS) 등으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 수지가 될 수 있다. 상기 수지들은 스티렌계 단량체를 포함한 비닐 방향족 단량체로부터 선택되는 1종 이상을 다양한 방법으로 조합할 수 있다. 또한, 그 구조에 있어서도 특별히 제한하지 않아 렌덤, 블록 및 그라프트 공중합체 등으로 미세 분산 구조, 코아-쉘 구조 등 다양한 구조가 될 수 있으며, 개질 또는 변성된 형태도 가능하다.
상기 스티렌계 단량체로는 알파-메틸스티렌, 메타-메틸스티렌, 또는 파라-메틸스티렌, 알파-메틸-파라-메틸스티렌, 비닐 톨루엔, 비닐 나프탈렌, 메톡시 스티렌, 또는 비닐 벤젠 등이 될 수 있으며, 상기 스티렌계 단량체들로부터 1종 이상을 선택하여 공중합하여 사용 가능하다. 상기 스티렌계 단량체 이외의 비닐계 단량체로는 비닐시안계 단량체인 아크릴로니트릴, 아크릴레이트계 단량체, 무수말레인산, 말레이미드계 단량체, 글리시딜기 함유 단량체 등을 사용할 수 있다.
상기 스티렌계 공중합체는 그 사용목적에 따라 단독 또는 1종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다. 그 대표적인 예로는 고무 성분을 다량 함유하는 아크릴로니트릴- 부타디엔- 스티렌(ABS) 공중합체와 고무 성분을 제외한 메트릭스 성분과 동일한 스티렌- 아크릴로니트릴(SAN) 공중합체를 혼합하여 최종 제품의 내열성 및 고무 성분을 조절하는 것도 가능하다. 상기 SAN 수지는 분자량, 아크릴로니트릴 함량 또는 Tg가 다른 두 가지 이상의 SAN이 동시에 사용될 수 있다. 상기 스티렌계 공중합 체 함량은 전체 수지조성물의 30 내지 80 중량%이며, 30 중량% 이하에서는 내열성 및 충격성의 저하가 있으며, 80 중량% 이상에서는 환경 친화성의 소기 목적을 달성할 수 없다. 더욱 바람직하게는 30내지 70 중량%이다.
상기 반응성 가수분해 방지제 성분으로는, 폴리유산의 알콜기 또는 카르복실기 말단성분과 반응할 수 있는 에폭시기, 글리시딜기, 이소시아네이트기, 카보디이미드 반응성기를 포함하는 단량체, 올리고머 또는 폴리머가 사용될 수 있다. 그 대표적인 예로는 아릴 글리시딜에테르, 스테아릴 글리시딜 에테르, 페닐 글리시딜 에테르 등의 글리시딜 에테르계 화합물, 비스페놀 에폭시 화합물, 노블락 에폭시 화합물, 에폭시 변성 수지, 글리시딜 메타아클릴레이트 공중합체, modified phenyl carbodiimide, poly(tolyl carbodiimide), poly(4,4'- diphenylmethane carbodiimide), poly(3,3'- dimethyl-4,4'- biphenylene carbodiimide), poly(p-phenylene carbodiimide), poly(m-phenylene carbodiimide), poly(3,3' -dimethyl-4,4'- diphenylmethane carbodiimide) 등의 카보디이미드 계 및 이소시아네이트 화합물 중에서 선택된 1종 이상의 혼합물이 될 수 있다. 상기 반응성 가수분해 방지제 함량은 전체 수지조성물의 0.1 내지 8 중량%이며, 0.1 중량% 이하에서는 내습성 저하가 있으며 8 중량% 이상에서는 과도한 반응으로 물성 및 가공성의 손실이 있다. 더욱 바람직하게는 0.1내지 5 중량%이다.
이하, 본 발명을 실시예를 참조하여 상세하게 설명한다. 하기에 기재된 실시예는 본 발명의 설명을 위한 것으로 본 발명의 범위를 제한하려는 의도로 제공되는 것은 아니다.
본 발명의 조성물들을 상기와 같은 첨가제와 함께 슈퍼 믹서에서 일차 혼합한 후 통상의 방법인 이축 압출기 (twin-screw extruder), 일축 압출기 (single-screw extruder), 롤밀 (roll-mills), 니더 (kneader) 또는 밤바리 믹서 (banbury mixer) 등 다양한 배합 가공기기 중 하나를 이용 용융 혼련한 후 펠릿타이저로 펠릿을 얻은 다음 제습 건조기 또는 열풍 건조기에서 충분히 건조한 후 사출 가공하여 물성을 측정하였다.
실시예 1
표 1의 성분 및 함량대로 혼합한 후 슈퍼 믹서(super mixer)로 잘 혼합한 후 이축 압출기 (twin-screw extruder)에서 용융 혼련하여 펠릿으로 만든 다음 건조한 후 사출 성형하여 상온에서 2일 방치 후 시편들에 대한 물성을 하기와 같은 방법으로 측정하여 그 결과를 표 1에 나타내었다.
* 인장강도 및 신율: ASTM D638 방법에 의하여 측정하였다.
* 열변형온도 (HDT): 4.6kgf/cm2의 하중을 사용하여 ASTM D648방법에 의하여 측정하였다.
* 아이조드 충격강도(Izod Impact)는 ASTM D256 방법에 의하여 측정하였다.
* 내습성 : 시편을 60℃ 90% 습도 조건 하에 30일 경과 후 물성 변화를 측정 하였다.
실시예 2 내지 6 및 비교예 1 내지 3
하기 표 1의 조성에 따라 시편을 제조한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법에 의하여 시편을 제조한 후 그 물성을 측정하여 표 1에 나타내었다.
구분 실시예 비교예
1 2 3 4 5 6 1 2 3
조성 (%) 폴리유산 33 40 51 45 25 20 35 60 95
스티렌계 공중합체 ABS 20 10 20 20 25
SAN 45 30 30 45 47 52 40 10
ASA 26 30
MBS 7 5 5 5
반응성 가수분해 방지제 노블락에폭시 2
에폭시 4 5 2 5
카보디이미드 2 1
에폭시 변성수지 3
물성 인장강도(Kgf/cm2) 450 420 435 415 430 440 420 380 410
인장신율(%) 30 35 30 25 25 25 10 15 35
굴곡탄성율(Kgf/cm2) 24,000 22,500 22,000 23,000 24,000 24,500 23,000 21,000 25,000
굴곡강도(Kgf/cm2) 650 620 635 600 640 650 610 580 670
충격강도(Kgfcm/cm) 8.5 7.0 7.5 7.0 9.0 9.2 4.5 4.0 3.5
열변형온도(℃) 100 95 85 96 105 101 90 73 55
내습 강도 유지율(%) 95 90 97 87 95 93 35 30 65
주) 폴리유산 : PLA (Nature Works사 제품)
ABS : LG화학 DP270
SAN : LG화학 81HF
ASA : LG화학 SA927
MBS : LG화학 EM200
노블락 에폭시: 국도화학 YDCN
에폭시 : 국도화학, 비스페놀A 에폭시
카보디이미드 : 니신보사, 카보디라이트
에폭시 변성 수지 : LG화학, 에폭시 변성 SAN 수지
본 발명에 따라 폴리유산, 스티렌계 공중합체 얼로이 조성물에 반응성 가수분해 방지제를 포함하여 구성된 실시예 1 내지 6의 조성물은 반응성 가수분해 방지제를 포함하지 않는 비교예 1, 비교예 2 및 스티렌계 공중합체를 포함하지 않은 비교예 3 내열성 및 내습성이 탁월하고, 내충격성 및 물성 균형이 우수함을 알 수 있다.
본 발명은 기재된 구체예를 중심으로 상세히 설명되었지만, 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당 업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연한 것이다.

Claims (6)

  1. 폴리유산 15 내지 70 중량%, 스티렌계 공중합체 30 내지 80 중량% 및 반응성 가수분해 방지제 0.1 내지 8 중량%을 포함하는 것을 특징으로 하는 내습특성이 향상된 폴리유산-스티렌계 공중합체 얼로이 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 폴리유산은 분자량이 10,000이상인 폴리 L-락트산, 폴리 D-락트산, 폴리 L, D-락트산 중에서 선택된 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 내습특성이 향상된 폴리유산-스티렌계 공중합체 얼로이 조성물.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 스티렌계 공중합체는 스티렌- 아크릴로니트릴 공중합체(SAN), 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 공중합체(ABS), 아크릴로니트릴- 에틸렌- 프로필렌- 디엔삼원공중합체- 스티렌(AES), 아크릴로니트릴- 부틸아크릴레이트- 스티렌(ASA), 메틸메타아크릴레이트- 아크릴로니트릴- 부타디엔- 스티렌 공중합체 (MABS) 중에서 선택된 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 내습특성이 향상된 폴리유산-스티렌계 공중합체 얼로이 조성물.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 반응성 가수분해 방지제는 반응성 에폭시, 글리시딜, 카보디이미드 및 이소시아네이트 화합물 중에서 선택된 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 내습특성이 향상된 폴리유산-스티렌계 공중합체 얼로이 조성물.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 조성물은 난연제, 윤활제, 산화방지제, 광안정제, 반응 촉매, 이형제, 안료, 대전 방지제, 전도성 부여제, EMI 차폐제, 자성부여제, 가교제, 항균제, 가공조제, 금속 불활성화제, 억연제, 불소계 적하방지제, 무기 충진제, 유리섬유, 내마찰 내마모제 및 커플링 에이전트로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 또는 둘 이상의 첨가제를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 내습특성이 향상된 폴리유산-스티렌계 공중합체 얼로이 조성물.
  6. 제 1항 내지 제5항 중 어느 한 항의 조성물을 이용하여 제조된 성형품.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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