KR20090018396A - 피복관 내면에 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉및 그 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 피복관 내면에 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉 및 그 제조 방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 고속로용 핵연료봉의 피복관에 산화물 피막층을 형성시켜 금속연료심과 피복관 사이 화학반응(Fuel-cladding Chemical Interation, FCCI)을 억제시켜 고속로 금속핵연료의 최대 허용 연소도 및 최대 허용 온도를 증가시킬 수 있어 고속로의 수명을 연장시켜 경제성을 향상시킬 수 있으며, 종래의 금속 라인너(Liner)를 사용하는 방법보다 단순하여, 피복관 제조시 적용이 용이하고 비용을 절감할 수 있다.
고속로용 핵연료봉, 산화물, 피막층, FCCI

Description

피복관 내면에 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉 및 그 제조 방법{Fuel rod coated with oxide film on inner surface of the cladding and its manufacturing method}
본 발명은 피복관 내면에 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
고속로에서 핵연료는 판형, 환형, 봉형 등의 다양한 형태로 설계되며, 핵연료 봉 내에는 핵반응을 하는 물질을 포함되어 있다. 핵반응을 하는 물질은 냉각재와 양립성이 우수하여 반응성 없고 열전달 특성이 우수한 용기, 즉 피복관에 의해 밀봉된다. 핵연료봉은 일정한 간격을 유지한 채로 핵연료 집합체 형태로 조립되어 원자로 내에 장전된다. 이때 핵연료를 감싸는 피복관은 핵반응 물질과 냉각재 사이의 직접적인 접촉을 막아 화학적 상호반응이 일어나지 않도록 하여야 하며 핵분열 생성물의 누출을 방지해야한다. 아울러 금속핵연료를 사용하는 고속로에서는 피복관과 핵반응 물질 사이 상호반응도 억제되는 것이 핵연료의 안전성 및 경제성 측면에서 매우 유리하다.
특히, 금속핵연료가 사용되는 고속로에 있어서 금속핵연료심의 구성 원소들(U, Pu, Th, MA, Zr, Mo 및 핵분열생성물 등)과 스테인레스강 피복관의 구성 원소들(Fe, Cr, W, Mo, V, Nb 등)이 확산에 의해 상호 침투하여, 금속핵연료심의 용융온도가 감소하거나 피복관의 강도가 저하되는 현상이 발생하여 고속로 금속핵연료의 최대 허용 연소도와 최대 허용 운전 온도를 제한할 수 있다[J. Nucl. Mater., 204 (1993) p.244-251 및 J. Nucl. Mater., 204 (1993) p. 141-147].
또한, T. Ogata 등이 923 K에서 수행한 확산쌍(diffusion couple)실험에서 금속핵연료심과 피복관의 상호확산으로 인한 반응이 발생함을 입증하였으며, 상호 반응층의 두께는 시간에 비례하여 증가하는 것을 보고하였다[J. Nucl. Mater., 250 (1997) p. 171-175].
상기의 상호확산반응을 방지하기 위해 제네럴 일렉트릭(GE)사는 지르코늄(Zr), 타이타늄(Ti), 니오븀(Nb), 몰리브덴(Mo) 중에 하나의 금속을 이용하여 약 50 ㎛두께의 라이너(liner) 또는 슬리브(sleeve)를 금속핵연료심과 피복관의 사이에 삽입하여 금속연료심과 피복관의 상호반응을 억제하는 기술을 발표하였다.
상기 GE사의 기술은 추가적인 공정의 도입이 필수적이기 때문에 제조가 복잡해질 뿐만 아니라 적지 않은 추가 비용이 소요되는 문제가 있다.
또한, D.C. Crawford 등은 고속로 핵연료에 발생하는 석영관 몰더 폐기물을 제거함과 동시에 금속연료심과 피복관 사이 화학반응(Fuel-cladding Chemical Interation, FCCI)을 억제하기 위하여 약 200 ㎛ 두께의 지르코늄 튜브를 용해주조하여 그 결과를 보고하였으나, 지르코늄 튜브에 균열이 발생하는 문제가 있다.
이에, 본 발명자들은 스테인레스강 피복관의 내부 표면에 산화물피막층을 형성하여 스테인레스강 피복관과 핵연료심 사이에 원소들의 확산 이동에 의한 상호 반응을 방지 또는 감소시키고, 종래의 산화물 제조 방법을 상기 핵연료봉에 적용시킴으로써 제조 방법이 용이한 고속로용 핵연료봉을 발명하였다.
본 발명의 목적은 고속로용 핵연료봉의 구성 원소들이 확산에 의해 상호 침투하는 것을 방지하기 위해, 피복관 내면에 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉을 제공한다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 상기 피복관 내면에 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉의 그 제조 방법을 제공한다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명은 피복관 내면에 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉 및 그 제조 방법을 제공한다.
본 발명에 따른 피복관 내면에 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉은 고속로 금속핵연료의 최대 허용 연소도 및 최대 허용 온도를 증가시킬 수 있어 고속로의 수명을 연장시켜 경제성을 향상시킬 수 있으며, 종래의 금속 라인너(Liner)를 사용하는 방법보다 단순하여, 피복관 제조시 적용이 용이하고 비용을 절감할 수 있다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명은 피복관 내면에 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉을 제공한다.
상용적으로 사용되는 고속로용 핵연료봉의 피복관으로 사용되는 소재는 크롬 함량이 8 ~ 12 중량%인 고크롬 스테인레스 강이 사용될 수 있다. 상기 고크롬 스테인레스 강은 본 발명에 따라 형성된 산화물피막층을 제조하기에 용이하며, 상기 산화물피막층은 고크롬 스테인레스 강 피복관과 금속연료심의 구성원소들과 반응성이 낮은 크롬산화물(Cr2O3), 바나듐 산화물(V2O3) 또는 지르코늄산화물(ZrO2)으로 이루어져 있다. 나아가, 상기 산화물은 그 조직이 치밀하여 핵연료 피복관의 구성 원소들인 철, 크롬, 텅스텐, 몰리브덴, 바나듐 또는 니오븀 등이 확산에 의해 상호 침투되는 것을 방지하는 역할을 한다.
상기 산화물피막층 두께는 1 ~ 100 ㎛일 수 있다. 상기 산화물피막층 두께가 100 ㎛를 초과하면 핵연료심에서 발생한 열이 냉각재로 전달되는 효과가 감소하는 문제가 있고, 1 ㎛미만이면 상호 침투 방지기능이 저하되는 문제가 있다.
또한, 본 발명은 고속로용 핵연료봉의 피복관 내면의 산화물피막층을 산용해산화법, 고온 산화법, 전해산화법 및 기상증착법으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나의 방법을 이용하여 제조하는 것을 특징으로 하는 고속로용 핵연료봉 의 제조 방법을 제공한다.
상기 산용해산화법은 기계적 또는 화학적 연마를 통해 내면의 표면거칠기가(Rmax)가 1 ㎛이하가 되도록 연마된 핵연료 피복관을 ASTM 시방서에 따라 질산(Nitric acid), 구연산(Citric acid), 수산(Oxalic aicd), 황산(Sulfuric acid) 또는 과염소산(Perchloric acid)에 침지시켜 산화물피복층을 형성시킨다.
또한, 본 발명에 따른 산화물피막층 제조를 위한 고온 산화법은 상기 산용해산화법에서와 같이 연마된 핵연료 피복관을 진공에서 가열시키고, 산소를 주입시켜 산화물피막층을 제조하는 방법이다.
이때, 상기 진공은 1.0×10-10 ~ 1.0×10-7 torr의 압력 하에서 형성될 수 있다. 상기 압력이 1.0×10-7 torr을 초과하는 것은 공기가 잔존하는 것이므로, 1.0×10-7 torr이 초과된 상태에서 가열을 하면 불순물이 포함된 산화물피막층이 제조되는 문제가 있다. 또한, 상기 가열온도는 400 ~ 600 ℃으로 수행할 수 있다. 상기 가열온도가 600 ℃를 초과하면 피복관 기지조직 내에 나쁜 영향을 미치는 미세구조 및 석출물의 생성 및 성장이 발생하는 문제가 있고, 400 ℃미만이면 핵연료 피복관 표면에 크롬산화물의 생성속도가 크게 감소하는 문제가 있다.
상기 산소는 1.0×10-6 ~ 1.0×10-5 torr분압으로 주입될 수 있다. 이때, 상 기 산소 분압이 1.0×10-5 torr를 초과하면 표면에 산화막이 빨리 생성되어 철산화물이 생성될 수 있는 문제가 있고, 1.0×10-6 torr미만이면 크롬산화물의 생성이 지연되는 문제가 있다.
또한, 본 발명에 따른 산화물피막층을 제조를 위한 전해산화법은 연마된 핵연료과 음극엔 금속망을 연결하고, 전해용액 내에서 전류를 인가시켜주는 고속로용 핵연료봉에 산화물피막층을 제조할 수 있다.
이때, 상기 음극은 백금, 금, 철 또는 알루미늄을 이용할 수 있고, 상기 전류비는 0.60 ~ 2.0로, 15 분 ~ 5 시간 동안 인가시킬 수 있다. 상기 인가 전류비와 인가시간이 상기 조건에서 벗어나면 최적 특성을 나타내는 산화물층이 형성되지 않는 문제가 있다. 또한 상기 인가시간을 벗어나면 산화물피막층의 두께가 1 ~ 100 ㎛의 범위를 벗어나는 문제가 있다.
마지막으로, 본 발명에 따른 산화물피막층 제조를 위한 기상증착법은 아르곤 이온 스퍼터링 및 가열처리하여 핵연료 피복관의 자연산화막 및 유기물을 제거시킨 후, 진공에서 크롬산화물, 지르코늄산화물 또는 바나듐산화물을 증착시켜 산화물피막층을 제조하는 방법이다.
이때, 아르곤 이온 스퍼터링은 자연산화막을 제거시켜 기상증착법으로 형성된 조직이 단단한 산화물피막층을 형성시킬 수 있고, 상기 가열은 200 ~ 300 ℃으 로 수행하여 고속로용 핵연료 피복관 표면에 잔존하는 유기물 및 가스를 제거하여 기상증착법으로 산화물피막층을 형성하였을 때, 산화물피막층과 핵연료봉 사이의 밀착성을 높여 줄 수 있다.
상기 진공은 1.0×10-8 ~ 1.0×10-6 torr 압력하에서 산화물피막층을 형성할 수 있으며, 상기 범위를 벗어나면 산화물피막층의 조직이 단단하지 않은 문제가 있을 수 있다.
이하 본 발명을 실시예를 통해 더욱 상세히 설명한다. 단 하기 실시예는 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
< 실시예 1> 산용해산화법을 이용한 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉 제조 1
종래의 고속로 핵연료피복관 용 스테인레스 강(SS316L 또는 SS316LN) 또는 페라이트/마르텐사이트 강(ASTM Gr. 91 또는 ASTM Gr. 91)관을 100 mm로 절단하여 시편을 만든 후, 상기 관 내면을 기계적 또는 화학적 연마하여 Rmax가 1 ㎛이하가 되도록 하였다.
상기 시편은 ASTM 시방서(ASTM A967-01, ASTM A380-99, ASTM B912-00)에 명기된 시험절차에 따라 특별히 고안된 장치를 이용해서 시편 내면을 49 ~ 54 ℃에서 45 ~ 55 부피% 질산(nitric acid)용액에 30분 이상 침지시킨 후, 불순물의 농도가 200 ppm을 넘지 않는 증류수를 이용하여 세척하여 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉을 제조하였다.
< 실시예 2> 산용해산화법을 이용한 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉 제조 2
상기 실시예 1의 침지를 49 ~ 60 ℃인 49 ~ 60 부피% 질산용액에 20분 이상 침지시킨 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 제조하였다.
< 실시예 3> 산용해산화법을 이용한 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉 제조 3
상기 실시예 1의 침지를 21 ~ 32 ℃인 20 ~ 45 부피% 질산용액에 30분 이상 침지시킨 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 제조하였다.
< 실시예 4> 산용해산화법을 이용한 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉 제조 4
상기 실시예 1의 침지를 49 ~ 60 ℃인 49 ~ 60 부피% 질산용액 및 2.5 중량% 중크롬산염 나트륨 용액을 혼합한 용액에 20분 이상 침지시킨 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 제조하였다.
< 실시예 5> 산용해산화법을 이용한 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉 제조 5
상기 실시예 1의 침지를 60 ~ 71 ℃인 4 ~ 10 중량% 구연산용액에 4분 이상 침지시킨 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 제조하였다.
< 실시예 6> 산용해산화법을 이용한 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉 제조 6
상기 실시예 1의 침지를 49 ~ 60 ℃인 4 ~ 10 중량% 구연산용액에 10분 이상 침지시킨 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 제조하였다.
< 실시예 7> 산용해산화법을 이용한 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉 제조 7
상기 실시예 1의 침지를 21 ~ 49 ℃인 4 ~ 10 중량% 구연산용액에 20분 이상 침지시킨 것을 시킨 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 제조하였다.
< 실시예 8> 고온 산화법을 이용한 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉 제조 8
종래의 고속로 핵연료피복관 용 스테인레스 강(SS316L 또는 SS316LN) 또는 페라이트/마르텐사이트 강(ASTM Gr. 91 또는 ASTM Gr. 91)관을 100 mm로 절단하여 시편을 만든 후, 상기 관 내면을 기계적 또는 화학적 연마하여 표면거칠기(Rmax)가 1 ㎛이하가 되도록 하였다.
상기 시편을 고진공 챔버에 위치시키고 진공도가 1.0x10-7 torr이하가 되도록 배기시킨 후, 분당 15 ℃으로 500 ℃까지 가열시킨 후, 500 ℃에서 1 시간 동안 가열시켜 시편 표면의 불순물을 제거하였다. 다음으로, 99.999 %이상의 고순도 산소를 챔버 내에 주입시켜 산소분압이 1.0x10-6 torr이하의 압력을 유지시키면서 30분 ~ 48시간 동안 500 ℃에서 산화물피막층을 형성시킨 후, 불순물의 농도가 200 ppm을 넘지 않는 증류수를 이용하여 세척하여 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉을 제조하였다.
< 실시예 9> 전해산화법을 이용한 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉 9
종래의 고속로 핵연료피복관 용 스테인레스 강(SS316L 또는 SS316LN) 또는 페라이트/마르텐사이트 강(ASTM Gr. 91 또는 ASTM Gr. 91)관을 100 mm로 절단하여 시편을 만든 후, 상기 관 내면을 기계적 또는 화학적 연마하여 표면거칠기(Rmax)가 1 ㎛이하가 되도록 하였다.
양극에는 시편을 연결하고 음극에는 백금 망을 연결하여 전해질 내에 위치시킨다. 상기 전해질은 1 ℓ에 5 g 수산화칼륨과 8 g 물유리(water glass, 2Na2ㆍ 2SiO3ㆍH2O)가 혼합되어 제조되었고, 인가 전류비는 0.60 ~ 2.0으로 인가하였다. 또한, 인가시간은 15분 ~ 5시간으로 수행한 후, 불순물의 농도가 200 ppm을 넘지 않는 증류수를 이용하여 세척하여 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉을 제조하였다.
< 실시예 10> 기상증착법을 이용한 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉 제조 10
종래의 고속로 핵연료피복관 용 스테인레스 강(SS316L 또는 SS316LN) 또는 페라이트/마르텐사이트 강(ASTM Gr. 91 또는 ASTM Gr. 91)관을 100 mm로 절단하여 시편을 만든 후, 상기 관 내면을 기계적 또는 화학적 연마하여 표면거칠기(Rmax)가 1 ㎛이하가 되도록 하였다.
상기 시편을 챔버내에 위치시키고, 1.0 x 10-6 torr 이하 진공에서 고순도 아르곤을 이용하여 200 ~ 300 ℃에서 시편 표면에 이온 스퍼터링(ion sputtering)을 30분 동안 수행하였다. 상기 이온 스퍼터링으로 자연산화물과 유기물이 제거된 시편은 크롬산화물, 지르코늄산화물 또는 바나듐산화물을 증착시켜 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉을 제조하였다.
< 피복관 - 연료심 확산쌍 실험>
상기 실시예 1 내지 실시예 10과 고속로 핵연료심 재료(U-10Zr)의 상호 확산 성을 평가하기 위해 길이 10 mm로 절단한 다음, 직경 반향으로 반으로 나눈 후 피복관-연료심 확산쌍(diffusion coupling)실험을 740 ℃에서 25시간 동안 수행하였다. 그 결과, 실시예 1 내지 실시예 10은 산화물피막층이 없는 시편에 비하여 금속핵연료심의 구성원소들과 피복관 구성원소들의 상호 확산이 억제되었고, 피막층의 두께가 증가함에 따라 그 효과는 보다 우수하였다.
도 1은 산화물 피막층이 포함된 고속로용 핵연료 피복관의 개략도.

Claims (8)

  1. 피복관 내면에 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉.
  2. 제1항에 있어서, 상기 산화물피막층은 크롬산화물(Cr2O3), 바나듐 산화물(V2O3) 및 지르코늄산화물(ZrO2)으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉.
  3. 제1항에 있어서, 상기 산화물피막층은 1 ~ 100 ㎛인 것을 특징으로 하는 산화물피막층이 형성된 고속로용 핵연료봉.
  4. 고속로용 핵연료봉의 피복관 내면의 산화물피막층을 산용해산화법, 고온 산화법, 전해산화법 및 기상증착법으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나의 방법을 이용하여 제조하는 것을 특징으로 하는 제1항의 고속로용 핵연료봉의 제조 방법.
  5. 제4항에 있어서, 상기 산용해산화법은 기계적 또는 화학적 연마를 통해 내면이 연마된 핵연료봉을 질산, 구연산, 수산, 황산 및 과염소산으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 어느 하나의 산용액에 침지시켜 산화물피막층을 제조하는 것을 특징으로 하는 제1항의 고속로용 핵연료봉의 제조 방법.
  6. 제4항에 있어서, 상기 고온 산화법은 내면이 연마된 핵연료봉을 1.0×10-10 ~ 1.0×10-7 torr 진공에서 400 ~ 600 ℃으로 가열시킨 상태에서 1.0×10-6 ~ 1.0×10-5 torr 압력이 되도록 산소를 주입시켜 산화물피막층을 제조하는 것을 특징으로 하는 제1항의 고속로용 핵연료봉의 제조 방법.
  7. 제4항에 있어서, 상기 전해산화법은 양극에 내면이 연마된 핵연료봉과 음극에는 백금, 금, 철 및 알루미늄으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 어느 하나의 금속망을 연결하고, 전해용액 내에서 0.60 ~ 2.0의 전류비로, 15분 ~ 5시간 동안 전류를 인가시켜 산화물피막층을 제조하는 것을 특징으로 하는 제1항의 고속로용 핵연료봉의 제조 방법.
  8. 제4항에 있어서, 상기 기상증착법은 아르곤 이온 스퍼터링 및 200 ~ 300 ℃로 가열처리하여 핵연료봉의 자연 산화막을 제거시킨 후, 1.0×10-10 ~ 1.0×10-6 torr 진공에서 산화물피막층을 제조하는 것을 특징으로 하는 제1항의 고속로용 핵연료봉의 제조 방법.
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