KR20080060807A - 접착성 수지 조성물, 이를 포함하는 스티렌계 다층 시트 및용기 - Google Patents

접착성 수지 조성물, 이를 포함하는 스티렌계 다층 시트 및용기 Download PDF

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Abstract

본 발명은 (A) 스티렌 반복단위와 탄소수 1 ~ 4의 알킬로 치환되거나 비치환된 부타디엔 반복단위를 포함하는 스티렌-부타디엔 공중합체 및 에틸렌 알파 올레핀 공중합체로 이루어진 그룹 중에서 선택된 하나 이상의 공중합체 30 ~ 65 중량부; (B) 석유수지 5 ~ 25 중량부; (C) 불포화 카르본산 또는 그 유도체로 그라프트 변성시킨 변성 폴리에틸렌 3 ~ 30 중량부; 및 (D) 불포화 카르본산 또는 그 유도체로 그라프트 변성시킨 변성 폴리프로필렌 0.5 ~ 3 중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 접착 수지 조성물에 관한 것으로서, 본 발명에 따른 접착 수지 조성물은 스티렌계 수지 및 에틸렌비닐알코올 수지 사이에서 우수한 접착성을 제공할 수 있다.
스티렌-부타디엔 공중합체, 접착수지, 에틸렌비닐알코올, 그라프트 변성

Description

접착성 수지 조성물, 이를 포함하는 스티렌계 다층 시트 및 용기{Adhesive resin composition, multi-layer sheet and bottle comprising the same}
본 발명은 접착성 수지 조성물에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 (A) 스티렌 반복단위와 탄소수 1 ~ 4의 알킬로 치환되거나 비치환된 부타디엔 반복단위를 포함하는 스티렌-부타디엔 공중합체 및 에틸렌 알파 올레핀 공중합체로 이루어진 그룹 중에서 선택된 하나 이상의 공중합체 30 ~ 65 중량부; (B) 석유수지 5 ~ 25 중량부; (C) 불포화 카르본산 또는 그 유도체로 그라프트 변성시킨 변성 폴리에틸렌 3 ~ 30 중량부; 및 (D) 불포화 카르본산 또는 그 유도체로 그라프트 변성시킨 변성 폴리프로필렌 0.5 ~ 3 중량부를 포함하여, 시트 성형성, 내후성, 스티렌계 수지 및 에틸렌 비닐 알코올(EVOH)과의 접착력이 우수하여 스티렌계 다층 시트 등에 사용될 수 있는 접착성 수지 조성물에 관한 것이다.
에틸렌 비닐 알코올은 우수한 가스-배리어(gas-barrier) 특성, 오일 저항성 및 기계적인 물성이 뛰어나지만 수분에 약한 특성이 있다. 따라서 EVOH는 포장 필름이나 음식물 포장 시트 등에 단독으로 사용될 수 없다. 이러한 단점으로 인해 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 또는 폴리스티렌 등 수분에 강한 폴리올레핀계 수지와 공압출 방식으로 다층 성형을 하게 된다. 이때 폴리올레핀계 수지의 경우 비극성 수지이므로 EVOH와 접착력이 약하기 때문에 박리(delamination)되어 상업적으로 사용이 될 수 없다. 따라서 이를 보완하기 위해 두 수지 사이에 접착력을 발휘할 수 있는 접착성 수지 조성물을 사용하고 있다.
예를 들어 미국 특허 공보 제5,591,792호는 폴리스티렌과 EVOH와의 접착성 수지 조성물을 개시하고 있으나, 제조원가가 고가이며 최종 수지 제품에 블록킹(blocking: 뭉침 현상)이 발생한다는 문제점이 있었다.
미국 특허 공보 제4,670,349호는 폴리스티렌과 EVOH와의 접착성 수지 조성물을 개시하고 하고 있으나 접착력, 특히 폴리스티렌 수지와의 접착력이 약하다는 단점이 있었다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 본 발명의 목적은 스티렌계 수지와 에틸렌 비닐 알코올 수지의 다층 공압출 제품의 층간 접착성 수지를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 접착성 수지 조성물을 포함하는 폴리스티렌계 다층 시트 및 이를 이용한 폴리스티렌계 용기를 제공하는 것이다.
본 발명은
(A) 스티렌 반복단위와 탄소수 1 ~ 4의 알킬로 치환되거나 비치환된 부타디엔 반복단위를 포함하는 스티렌-부타디엔 공중합체 및 에틸렌 알파 올레핀 공중합체로 이루어진 그룹 중에서 선택된 하나 이상의 공중합체 30 ~ 65 중량부;
(B) 석유수지 5 ~ 25 중량부;
(C) 불포화 카르본산 또는 그 도체로 그라프트 변성시킨 변성 폴리에틸렌 3 ~ 30 중량부; 및
(D) 불포화 카르본산 또는 그 유도체로 그라프트 변성시킨 변성 폴리프로필렌 0.5 ~ 3 중량부
를 포함하는 것을 특징으로 하는 접착 수지 조성물에 관한 것이다.
이하 본 발명에 따른 조성물의 각 성분을 보다 상세히 설명한다.
(A) 스티렌-부타디엔 공중합체 및 에틸렌 알파 올레핀 공중합체
본 발명에 따른 조성물은 스티렌 반복단위와 탄소수 1 ~ 4의 알킬로 치환되거나 비치환된 부타디엔 반복단위를 포함하는 스티렌-부타디엔 공중합체 및 에틸렌 알파 올레핀 공중합체로 이루어진 그룹 중에서 선택된 하나 이상의 공중합체 30 ~ 65 중량부를 포함한다. 상기 공중합체의 함량이 30 중량부 미만이면 접착력이 떨어질 수 있고, 65 중량부를 초과하면 블록킹(뭉침 현상)이 심해진다.
상기 스티렌-부타디엔 공중합체 및 에틸렌 알파 올레핀 공중합체는 단독으로 사용될 수도 있고, 혼합하여 사용할 수도 있으나, 접착력, 특히 스티렌계 수지와의 접착력을 고려할 때, 스티렌-부타디엔 공중합체를 에틸렌 알파 올레핀 공중합체와 혼합하여 사용하는 것이 바람직하다.
또한 상기 스티렌-부타디엔 공중합체는 특별히 제한되지 않으나, 수소화 폴리(스티렌-b-이소프렌-b-스티렌) 또는 수소화 폴리(스티렌-b-부타디엔-b-스티렌)인 것이 바람직하고, 용융지수가 2 ~ 4 g/10분, 보다 바람직하게는 2 ~ 3 g/10분(ASTM D-1238, 230℃)이고, 밀도가 0.890 ~ 0.910g/㎤인 것이 바람직하다. 밀도가 0.890 g/㎤ 미만이면 성형성이 떨어질 수 있고, 0.910g/㎤를 초과하면 접착력이 떨어질 수 있다.
한편, 에틸렌 알파 올레핀 공중합체는 에틸렌 함량이 60 ~ 80 중량%인 에틸렌-프로필렌 공중합체가 바람직하다. 에틸렌 함량이 60 중량% 미만이면 접착력이 떨어질 수 있고, 80 중량%를 초과하면 성형성이 떨어질 수 있다. 또한 상기 에틸렌 알파 올레핀 공중합체는 용융지수(ASTM D-1238)가 0.1 ~ 20g/10분 이고, 밀도가 0.850 ~ 0.920g/㎤인 것이 바람직하다. 상기 용융지수가 0.1g/10분 미만이면 성형성이 떨어질 수 있고, 20g/10분을 초과하면 접착력이 떨어지며, 밀도가 0.850g/㎤ 미만이면 성형성이 떨어지고, 0.920g/㎤를 초과하면 접착력이 떨어진다.
(B) 석유수지
본 발명에 따른 조성물은 석유수지 5 ~ 25 중량부를 포함한다. 상기 석유수 지의 함량이 5 중량부 미만이면 접착력이 떨어지고, 25 중량부를 초과하면 성형성이 떨어진다. 석유수지는 C4 ~ C9계, 바람직하게는 C4계, C5계 또는 C9계로 이루어진 탄화수소 수지 또는 그의 수소 첨가물인 것이 바람직하며, 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
또한 상기 석유수지는 연화점(ASTM E28~58)이 90 ~ 125 ℃인 것이 바람직하다. 연화점이 90℃ 미만이면 성형성이 떨어질 수 있고, 125℃를 초과하면 접착력이 떨어질 수 있다.
(C) 변성 폴리에틸렌
본 발명에 따른 조성물은 불포화 카르본산 또는 그 유도체로 그라프트 변성시킨 변성 폴리에틸렌 3 ~ 30 중량부를 포함한다. 상기 변성 폴리에틸렌의 함량이 3 중량부 미만이면 블록킹(뭉침 현상)이 심해지고, 30 중량부를 초과하면 접착력이 떨어진다.
상기 불포화 카르본산 또는 그 유도체는 특별히 제한되지 않으나, 일반적으로 관용되고 있는 무수 말레인산을 사용할 할 수 있다. 상기 변성 폴리에틸렌은 용융지수(ASTM D-1238)가 1.0 ~ 2.0g/10분이고, 불포화 카르본산 또는 그 유도체의 그라프트 변성량이 0.1 ~ 5 중량부인 것이 바람직하다. 상기 용융지수 및 변성량의 범위에서 본 발명에 따른 적절한 접착력을 제공할 수 있다.
(D) 변성 폴리프로필렌
본 발명에 따른 조성물은 불포화 카르본산 또는 그 유도체로 그라프트 변성시킨 변성 폴리프로필렌 0.5 ~ 3 중량부를 포함한다. 변성 폴리프로필렌의 함량이 상기 범위 내인 경우 블록킹(뭉침현상)의 개선 및 적절한 접착력의 제공이 가능한다.
상기 불포화 카르본산 또는 그 유도체는 특별히 제한되지 않으나, 일반적으로 관용되고 있는 무수 말레인산을 사용할 할 수 있다. 상기 변성 폴리프로필렌은 용융지수(ASTM D-1238)가 300g/10분 이상인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 300 ~ 700g/10분인 것을 사용할 수 있다. 불포화 카르본산 또는 그 유도체의 그라프트 변성량이 4 ~ 10 중량부인 것이 바람직하다. 상기 용융지수 및 변성량의 범위에서 본 발명에 따른 적절한 접착력을 제공할 수 있다.
또한 상기 변성 폴리프로필렌은 분말상을 사용하는 것이 바람직하며, 수지 조성물을 제조하는 과정에서 블록킹을 방지하기 위하여 진동체 (vibration)를 사용하여 투입하는 것이 바람직하다.
(E) 저밀도 폴리에틸렌
본 발명에 따른 조성물은 저밀도 폴리에틸렌 10 ~ 50 중량부를 추가로 포함할 수 있다. 상기 저밀도 폴리에틸렌의 함량이 10 중량부 미만이면 블록킹(뭉침현상)이 심해지고, 50 중량부를 초과하면 접착력이 떨어진다.
상기 저밀도 폴리에틸렌은 용융지수(ASTM D-1238)가 7.0 ~ 10g/10분이고, 밀도가 0.910~0.920g/㎤인 것이 바람직하다. 상기 용융지수 및 변성량의 범위에서 본 발명에 따른 적절한 접착력을 제공할 수 있다.
본 발명은 또한 폴리스티렌계 수지를 함유하는 제 1 층; 에틸렌비닐알코올 수지를 함유하는 제 2 층; 및 상기 제 1 층 및 제 2 층 사이에 위치하며, 상기 본 발명에 따른 접착 수지 조성물을 함유하는 접착층을 포함하는 폴리스티렌계 다층 시트와 상기 다층 시트로 제조된 폴리스티렌계 용기에 관한 것이다.
상기 다층 시트는 공지된 공압출 성형방법에 따라 제조할 수 있으며, 폴리스티렌계 용기는 식음료 용기 등 다양한 용도로 사용될 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실시 예 1 ~ 5
하기 표 1과 같은 조성으로 헨셀 믹서에서 각 성분들을 혼합후 L/D 32 직경 40mm 트윈 익스투루더(Twin Extruder: L/D=32 이상) 압출기를 이용하여 용융 혼련 시켜 펠렛 타입의 혼합물을 제립하였다. 제조된 펠렛은 컨벡션 오븐에서 건조(80℃, 24hr)한 후 T-다이 직경 200mm 다층(PS/접착성수지/EVOH: 80/20/20 micron) 성형기를 이용하여 시트 성형 후 시험편을 폭 15mm로 절단하여 만능 인장기를 이용, 박리속도 300m/min 및 박리각도 180°로 박리하여 15mm당의 LOAD값으로 접착력을 측정하고 그 결과를 표 1에 표시 하였다.
비교예 1 ~ 2
하기 표 1에 기재된 조성을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하였다.
실시예 비교예
1 2 3 4 5 1 2
수지조성 (중량부) SEPS 60 20 5
EPR 60 30 30 30 93 80
SEBS 20
LDPE 20 20 30
석유수지 20 20 10 10 15 5 15
MPE 20 20 20 20 20 2 10
MPP 1 1 1 1 1
PS 접착력 (g/15mm width) 1000 박리불가 880 박리불가 박리불가 680 570
EVOH 접착력 (g/15mm width) 980 1100 1050 1350 1400 950 박리불가
* SEPS: Kuraray, 수소화 폴리(스티렌-b-isoprene-b-스티렌) 공중합체 MI : 2.4g/10min, 밀도 : 0.91g/㎤ * EPR: 에틸렌 함량 71%, MI 3.2g/10min, 밀도 0.88g/㎤ * SEBS: 폴리스티렌 함량 30%, 수소화 폴리(스티렌-b-부타디엔-b-스티렌) MI :2.0g/10min, 밀도 : 0.91g/㎤ * LDPE: MI 8.0g/10min(at 190℃), 롯데대산유화 XL600 * 석유수지: 코오롱 석유수지 HP-125 연화점 : 125±5℃ * M-PE : 무수말레인산 변성 HDPE, MI : 0.1 ~ 2.0g/10min, 밀도 : 0.96g/㎤, 그라프트 함량 : 0.1 ~ 5 (중량부) * M-PP : 무수말레인산 변성 PP, MI : 300g/10min 이상, 밀도 : 0.90g/㎤, 그라프트 함량 : 4 ~ 10(중량부)
본 발명에 따른 접착 수지 조성물은 시트 성형성과 접착력이 우수하며 최종 제품의 블록킹(뭉침현상)을 방지하여 생산성 및 작업 환경성이 우수하다.

Claims (13)

  1. (A) 스티렌 반복단위와 탄소수 1 ~ 4의 알킬로 치환되거나 비치환된 부타디엔 반복단위를 포함하는 스티렌-부타디엔 공중합체 및 에틸렌 알파 올레핀 공중합체로 이루어진 그룹 중에서 선택된 하나 이상의 공중합체 30 ~ 65 중량부;
    (B) 석유수지 5 ~ 25 중량부;
    (C) 불포화 카르본산 또는 그 유도체로 그라프트 변성시킨 변성 폴리에틸렌 3 ~ 30 중량부; 및
    (D) 불포화 카르본산 또는 그 유도체로 그라프트 변성시킨 변성 폴리프로필렌 0.5 ~ 3 중량부
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 접착 수지 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서,
    스티렌-부타디엔 공중합체는 수소화 폴리(스티렌-b-이소프렌-b-스티렌) 또는 수소화 폴리(스티렌-b-부타디엔-b-스티렌)인 것을 특징으로 하는 접착 수지 조성물.
  3. 제 1 항에 있어서,
    스티렌-부타디엔 공중합체는 용융지수가 2 ~ 4g/10분 (ASTM D-1238, 230℃) 이고, 밀도가 0.890~0.910g/㎤인 것을 특징으로 하는 접착 수지 조성물.
  4. 제 1 항에 있어서,
    에틸렌 알파 올레핀 공중합체는 에틸렌 함량이 60 ~ 80 중량%인 에틸렌-프로필렌 공중합체인 것을 특징으로 하는 접착 수지 조성물.
  5. 제 1 항에 있어서,
    에틸렌 알파 올레핀 공중합체는 용융지수(ASTM D-1238)가 0.1 ~ 20g/10분이고, 밀도가 0.850~0.920g/㎤인 것을 특징으로 하는 접착 수지 조성물.
  6. 제 1 항에 있어서,
    석유수지는 C4 ~ C9계로 이루어진 탄화수소 수지 또는 그의 수소 첨가물인 것을 특징으로 하는 접착 수지 조성물.
  7. 제 1 항에 있어서,
    석유수지는 연화점(ASTM E28~58)이 90 ~ 125 ℃인 것을 특징으로 하는 접착 수지 조성물.
  8. 제 1 항에 있어서,
    변성 폴리에틸렌은 용융지수(ASTM D-1238)가 1.0 ~ 2.0g/10분이고, 불포화 카르본산 또는 그 유도체의 그라프트 변성량이 0.1 ~ 5 중량부인 것을 특징으로 하는 접착 수지 조성물.
  9. 제 1 항에 있어서,
    변성 폴리프로필렌은 용융지수(ASTM D-1238)가 300g/10분 이상이고, 불포화 카르본산 또는 그 유도체의 그라프트 변성량이 4 ~ 10 중량부인 것을 특징으로 하는 접착 수지 조성물. 블록킹(뭉침현상)을 방지하기 위해 진동채 위로 일정하게 투입됨
  10. 제 1 항에 있어서,
    (E) 저밀도 폴리에틸렌 10 ~ 50 중량부를 추가로 포함하는 접착 수지 조성물.
  11. 제 10 항에 있어서,
    저밀도 폴리에틸렌은 용융지수(ASTM D-1238)가 7.0 ~ 10g/10분이고, 밀도가 0.910 ~ 0.920g/㎤인 것을 특징으로 하는 접착 수지 조성물.
  12. 폴리스티렌계 수지를 함유하는 제 1 층;
    에틸렌비닐알코올 수지를 함유하는 제 2 층; 및
    상기 제 1 층 및 제 2 층 사이에 위치하며, 제 1 항 내지 제 11 항 중 어느 한 항에 따른 접착 수지 조성물을 함유하는 접착층
    을 포함하는 폴리스티렌계 다층 시트.
  13. 제 12 항에 따른 다층 시트로 제조된 폴리스티렌계 용기.
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KR20190001238U (ko) 2017-11-17 2019-05-27 송찬호 반응형 벽지 장치

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