KR20080049811A - 액체 연료의 기화 및 개질 방법 - Google Patents

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프라운호퍼-게젤샤프트 추르 푀르데룽 데어 안제반텐 포르슝 에 파우
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Abstract

본 발명은 액체 연료의 기화 및 개질 방법에 관한 것으로서, 더 상세하게는 공기- 또는 공기-증기 혼합물 또는 공기-물 혼합물의 첨가에 의하여 액체 연료를 촉매 및 비-촉매 부분 산화하고 자열 개질(autothermal reforming)하는 방법에 관한 것이다. 본 발명은 당해 업계에 알려진 개질 방법과 연계하여 혼합물 형성, 매연 형성(soot formation) 및 저 탄화수소와 수소로의 전환이라는 문제점을 해결한다.

Description

액체 연료의 기화 및 개질 방법{METHOD FOR VAPORIZING AND REFORMING LIQUID FUELS}
본 발명은 액체 연료의 기화 및 개질 방법에 관한 것으로서, 더 상세하게는 공기- 또는 공기-증기 혼합물 또는 공기-물 혼합물을 첨가하여 액체 연료를 촉매 및 비-촉매 부분 산화하고 자열 개질(autothermal reforming)하는 방법에 관한 것이다. 본 발명은 당해 업계로부터 알려진 개질 방법과 함께 혼합물 형성, 매연 형성(soot formation) 및 저 탄화수소류와 수소로의 전환 등의 문제점을 해결한다.
액체 연료의 개질을 위한 혼합물 제조를 위한 각각의 시스템의 중요한 목적은 모든 작업 조건 하에서 실제 개질 전에 연료 및 산화제를 균일하게 혼합하는 것이다. 이러한 목적을 달성하기 위하여, 실제 개질이 일어나는 부분(zone)으로부터 기화 및 혼합되는 부분을 공간적으로 분리하는 것이 유리하다. 이러한 목적을 위하여, 당해 업계에서는 수많은 방법이 알려져 있다.
독일특허 DE 199 51 585 A1에, 탄화수소-공기-증기 혼합물이 촉매작용으로 수소 농후(hydrogen-rich) 생성 기체로 전환되는 개질 장치가 개시되어 있다. 연료 가 노즐을 이용하여 액체 형태로 액적 형성(droplet formation)이 되는 배기물 혼합 제조(educt mixture preparation) 챔버 내로 주입된다. 상기에 설명된 방법은 부하 상태(load states)가 장기간에 걸칠 경우, 노즐(2-재료 노즐 또는 3-재료 노즐)의 성질로 인하여, 액적 크기는 노즐을 통한 연료 유출량(throughput)에 따라 크게 변화하기 때문에, 배기물이 균일하게 혼합되는 것을 보장할 수 없다. 따라서, 배기물은 조업 상태에 따라 혼합되어 액적 크기는 가변적으로 균일하다.
유럽특허 EP 0 199 687 B1에서, 자연 개질 반응기는 노즐을 이용하여 반응기 내로 액체 연료를 도입하는 유사한 방식으로 개시되어 있고, 상기 분무된 (atomised) 연료는 유사한 모양의 제2 촉매-안감된(catalyst-lined) 반응 챔버 내에서 증기 개질이 개시되기 전에, 촉매 안감된 반응 챔버 내에서 직접 산소 및 수증기와 혼합된 후에 부분적으로 산화된다. 이 방법도 또한 액적(droplet) 크기가 반응기를 통한 유출량(throughput)의 함수로서 대단히 크게 변화하기 때문에, 현재로서는 모든 배기물 흐름의 균일한 혼합을 보장하지 못하는 단점이 있다.
유럽특허 EP 0 716 225에서, 부분 촉매 산화에 의하여 액체 연료를 기화시키고 열복사에 의하여 액체에 열을 공급하는 방법을 개시한다. 이 방법은 연료의 저사슬(low-chain) 탄화수소와 수소로의 전환이 불충분하므로, 개질에 직접 사용할 수 없다.
다른 방법은 혼합물 형성을 위한 소위 냉염(cold flame) 현상에 근거한 것이다. 이 방법은 연료를 열방출로 부분적으로 전환하고 기화하는 발열 전반응 (exothermal prereactions)을 포함한다. 상기 반응은 동적 자기-제한(kinetic self-limitation)으로 인하여, 각각의 연료에 특이적인 특성온도(characteristic temperature)에 한정된다. 이 특성온도 미만에서는 연료-산화제 혼합물의 자연발화 (self-ignition)는 신뢰할 수 있을 정도로 회피할 수 있다(예를 들어, A. Naidja, C. R. Krishna, T. Butcher, D. Mahajan, Progr. Energy Combustion Science, 29(2003) 155-191 참조).
혼합물 형성을 위하여 흔히 수행되는 다른 방식은 액체 연료를 액체상태 물이나 과열 수증기(superheated water vapor)에 도입하여, 우선 이 혼합물을 기화시키고 이어서 (공기)산소와 접촉시키는 것이다.
당해 업계에서 소위 냉염이라 불리는 방법과 물 또는 수증기의 도입 방법은 장비 및 제어 기술이 복잡한 방법이거나 액체 연료를 기체상으로 전환하기 위하여 물이나 수증기로 조업하는 방법 중 어느 하나에 근거하며, 개질 방법으로서 부분 산화를 배제한다는 단점을 갖고 있다. 디젤 개질을 위한 부분 산화의 경우, 매연 형성은 신뢰할 수 있을 정도로 극복되지 않는 문제를 제기한다(F. Joensen, J.R. Rostrup-Nielsen, J. Power Sources, 105(2002) 195-201). 자열 개질에서와 같이 물을 첨가하여도, 매연 형성이라는 문제는 자동적으로 해결되지 않는다(D.-J. Liu, T.D. Kaun, H.-K. Liao, S. Ahmed, Int. J. Hydrogen Energy, 29(2004) 1035-1046).
상기한 종래기술의 단점으로부터 시초하여, 본 발명의 목적은, 당해 업계에 알려진 단점을 제거하고 연료 및 산화제의 혼합물을 가능한한 균일하게 하는, 액체 연료를 개질하는 방법을 제공하는 것이다.
상기 목적은 특허청구범위 청구항 1의 특징을 가지는 방법에 의하여 달성된다. 다른 종속항은 유리한 개선사항을 개시한다.
본 발명에 의하면, 액체 연료의 기화 및 개질 방법이 제공된다, 상기 방법은 제1 반응 챔버 내에서 연료는 제1 촉매의 보조로 공기의 공급으로 기화되고 그리고 부분적 산화되고(유럽특허 EP 0 716 225에 개시), 그리고 제2 반응 챔버 내에서 상기 기화된 연료는 추가로 공급된 공기와 혼합되고 이후 개질된다. 상기 제1 반응 챔버 내에 공급된 공기 부피 대 상기 제2 반응 챔버 내에 공급된 공기 부피의 비율은 30 : 70 내지 70 : 30 사이에서 조절된다.
상기 제1 반응 챔버 내에 공급된 공기 부피 대 제2 반응 챔버 내에 공급된 공기 부피의 비율은 분배기 구조(distributor structures)를 통하여 바람직하게 조절된다. 본 발명의 바람직한 실시예에서는, 상기 공기는 개구부(openings) 및/또는 노즐을 갖는 파이프라인을 통하여 공급되고, 상기 노즐은 제1 반응 챔버 내에 공급된 공기 부피 대 제2 반응 챔버 내에 공급된 공기 부피의 비율이 조절되도록 치수화된다. 다른 바람직한 실시예는, 예를 들어, 다공성 소결 금속체(porous sintered metal bodies)와 같은 다공성 구조의 노즐이 분배기 구조로서 사용된다.
본 발명의 바람직한 일 실시예는, 제2 촉매는 개질되는 동안에 제2 반응 챔버 내에서 사용된다. 촉매로서, 여기에서는 촉매 활성 귀금속 또는 니켈이 세라믹 담체(예를 들어, 허니컴 바디(honeycomb bodies) 또는 패킹(packing)) 상에 바람직하게 사용된다. 다른 바람직한 실시예는 예를 들어, 허니컴 바디와 같은 금속 구조로 만들어진 대응 담체(corresponding carriers)가 사용된다. 그러나 마찬가지로 상기 개질은 촉매 없이 이루어지는 것도 가능하다.
본 발명의 바람직한 일 실시예에서, 상기 개질은 부분 산화에 의하여 이루어질 수 있다.
본 발명의 다른 바람직한 일 실시예는 자열 개질(autothermal reforming)에 의한 개질에 관한 것이다. 이 목적을 위하여 물 및/또는 수증기가 제2 반응 챔버 내에 추가로 공급되는 것이 필요하다.
특히 패킹 베드(packing bed), 허니컴 바디(honeycomb body) 또는 코팅된 금속 망(metal net)이 개질을 위한 촉매로 사용된다.
제1 반응 챔버와 제2 반응 챔버 후에 공급된 공기와 연료의 혼합은 정적 혼합(static mixing) 장치에 의하여 보조되는 것이 바람직하다.
개질되는 동안에 흔히 발생하는 문제점은 냉각 상태로부터의 방법의 시작에 관한 것이다. 이러한 문제점은 양쪽 반응 챔버 및/또는 양쪽 촉매가 300 내지 450 ℃의 온도로 예열됨으로써 해결될 수 있다.
본 발명에 의한 방법을 후속 도면을 참조하여 보다 구체적으로 설명한다. 그러나 본 발명은 실시예에 나타낸 방법만으로 한정되어서는 않된다.
도 1은 액체 연료를 기화하고 개질하는 제1 실시예를 나타낸다.
도 2는 공기 공급을 위한 2 개의 개별 파이프를 구비한 장치를 나타낸다.
도 3은 본 발명의 방법의 제어를 위한 다른 실시예를 나타낸다.
도 4는 도 3에 대하여 추가로 정적 혼합기를 구비한 다른 실시예를 나타낸다.
도 5는 제2 반응 챔버가 제1 반응 챔버로부터 분리되고, 두 반응 챔버가 상당히 작은 지름을 갖는 파이프로 연결되어 있는 실시예를 나타낸다.
도 6은 생성 기체의 조성과 허니컴 촉매 내의 평균 온도를 나타낸다.
도 1은 액체 연료를 기화하고 개질하는 제1 실시예를 도시한다. 이 실시예는 파이프를 통하여 일 단계로 공기를 공급하여 촉매에 의한 부분 산화에 근거한다. 공기 공급 방법은 공기가 일정한 비율로 제1 반응 챔버, 즉 기화기(vaporiser) 및 제2 반응 챔버, 즉 개질기(reformer) 내로 도입되도록 구성되어야 한다. 기화기 및 개질기로의 공기 도입 비율은 파이프에 이에 상응하게 치수화된(dimensioned) 천공 (borings)에 의하여 이루어질 수 있다. 상기 반응기는 기화 촉매(vaporising catalyst)(3)가 있는 제1 반응 챔버와 개질 촉매(reforming catalyst)(4)가 있는 반응 챔버로 구분된다. 선택적으로는, 장치를 예열하기 위하여 가열 장치(5)를 사용할 수 있다. 상기 개질기로부터의 생성 기체(product gas)(6)는 이후에 반응기를 빠져나간다. 여기에 제시된 부분 산화는 또한 촉매(4) 없이 수행될 수도 있다.
상기 방법의 과정은 하기의 형태로 진행된다:
장치를 작동하기 전에, 촉매(3, 4)와 파이프(2)를 예를 들어, 가열기로 외부로부터 예열한다. 이 후 공기 공급(1) 및 연료 공급(7)을 시작한다. 기화 및 개질을 시작한 이후에는 스위치를 꺼 상기 예열을 중단할 수 있다. 제1 반응 챔버 내에서, 연료는 기화되고 부분적으로 산화되고, 제2 반응 챔버 내에서 연료는 추가적인 공기 공급으로 이어서 개질된다.
도 2는 공기 공급을 위한 2 개의 개별 파이프(2, 8)를 갖는 장치를 도시한다. 이 실시예에서, 공기 흐름(1, 9)은 서로 간에 독립적으로 조절될 수 있고, 기화기 및 개질기 내로 들어가는 공기 흐름의 비율도 조절될 수 있다. 이 경우, 제2 파이프를 통한 공기에 더하여 제2 반응 챔버 내로 수증기도 도입될 수 있다. 그 결과, 자열 개질에 의하여 연료를 전환하는 것이 가능하다.
도 3은 상기 방법의 제어를 위한 본 발명에 의한 다른 실시예를 도시한다. 기본적으로, 제2 반응 챔버, 즉 개질기 내에서의 공기 공급의 위치는 가변적이다. 본 도면에서, 공기 공급(10)은 제2 반응 챔버 앞에 수행된다. 공기는 공기 공급을 위하여 파이프 내의 작은 개구부(openings) 또는 노즐을 통하거나 다공성 소결 금속체(porous sintered metal bodies)를 통하여 반응 챔버 내로 도입될 수 있다. 유사하게는 환상 분배기 구조(annular distributor structures)가 또한 허용될 수 있다. 또한 다른 가능성은 공기 공급(12)이 일 면상에 배치된 공급기를 통하여 제2 반응 챔버 앞에 이루어지기도 한다는 것이다.
도 4에서, 도 3에 대하여 추가로 정적 혼합기(static mixer)가 제공된 보충 실시예를 나타낸다. 이 정적 혼합기는 공기 공급 이전 및/또는 이후일 수 있고, 기 화되고 부분 산화된 연료를 남아있는 공기 및 가능하다면 수증기와 혼합하는 역할을 한다.
도 5는 제2 반응 챔버가 제1 반응 챔버로부터 분리되고, 두 반응 챔버가 상당히 작은 지름을 가진 파이프로 연결되어 있는 실시예를 도시한다.
최초 측정은 본 발명의 새로운 방법의 타당성을 실증하였다. 무매연(soot-free) 생성 기체는 촉매 부분 산화에 의하여 0.38 내지 0.46 사이의 공기 비율로 생성된다.
도 6은 생성 기체의 조성과 허니컴 촉매(honeycomb catalyst) 내의 평균 온도를 나타낸다. 각각의 기체 성분의 농도는 화학 평형과 잘 부합한다. 실험 이후에 시험 장비에는 어떠한 매연 침전도 발견되지 않았다.

Claims (13)

  1. 제1 반응 챔버 내에서, 연료는 제1 촉매의 보조로 공기 공급으로 기화되고 매우 아화학양론적으로(substoichiometrically) 산화되고, 제2 반응 챔버 내에서, 상기 기화된 연료는 공급된 공기와 혼합되고 이어서 개질되고, 상기 제1 반응 챔버 내에 공급된 공기 부피 대 제2 반응 챔버 내에 공급된 공기 부피의 비율이 30 : 70 내지 70 : 30 사이에서 조절되는 것을 특징으로 하는 액체 연료 기화 및 개질 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 제1 반응 챔버 내에 공급된 공기 부피 대 제2 반응 챔버 내에 공급된 공기 부피의 비율은 분배기 구조를 통하여 조절되는 것을 특징으로 하는 액체 연료 기화 및 개질 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 공기는 개구부(openings) 및/또는 노즐을 구비한 파이프라인을 통하여 공급되고, 상기 개구부 및/또는 노즐은 제1 반응 챔버 내에 공급된 공기 부피 대 제2 반응 챔버 내에 공급된 공기 부피의 비율이 조절되도록 치수화되는 것을 특징으로 하는 액체 연료 기화 및 개질 방법.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 분배기 구조는 노즐, 천공(boring), 다른 개구부가 있는 몸체, 특히 다공성 소결 금속체(porous sintered metal body)인 것을 특징으로 하는 액체 연료 기화 및 개질 방법.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 제2 촉매가 개질되는 동안에 사용되는 것을 특징으로 하는 액체 연료 기화 및 개질 방법.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 개질 단계는 촉매 없이 이루어지는 것을 특징으로 하는 액체 연료 기화 및 개질 방법.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 개질 단계는 부분 산화에 의하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 액체 연료 기화 및 개질 방법.
  8. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 개질 단계는 자열 개질(autothermal reforming)에 의하여 이루어지고, 물 및/또는 수증기가 제2 반응 챔버 내에 추가로 공급되는 것을 특징으로 하는 액체 연료 기화 및 개질 방법.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 촉매는 패킹 베드(packing bed), 허니컴 바디(honeycomb body) 및 코팅된 금속 망으로 구성된 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 액체 연료 기화 및 개질 방법.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 기화기 내에서의 부분 산화 이후의 혼합은 추가 공기의 공급 전후에 정적 혼합 장치에 의하여 보조되는 것을 특징으로 하는 액체 연료 기화 및 개질 방법.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 반응 챔버 및/또는 제1 촉매가 300 내지 450 ℃의 온도로 예열되는 것을 특징으로 하는 액체 연료 기화 및 개질 방법.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 반응 챔버 및 제2 반응 챔버는 연결 채널(connection channel)에 의하여 서로 연결되는 것을 특징으로 하는 액체 연료 기화 및 개질 방법.
  13. 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 반응 챔버 및 제2 반응 챔버에 대한 공기는 상이한 파이프라인을 통하여 공급되는 것을 특징으로 하는 액체 연료 기화 및 개질 방법.
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