KR20080016641A - 보일러의 열전달표면에서의 염소증착을 방지하는 방법 - Google Patents

보일러의 열전달표면에서의 염소증착을 방지하는 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 바이오매스 또는 폐연료와 같이 염소를 함유하는 연료가 사용되어지는 보일러의 열전달표면 특히 과열기에서의 염소증착을 방지하기 위한 방법에 관한 것이다. 알카리 화합물을 고정시키기 위한 특정한 첨가제를 형성하는 황산염을 포함하는 화합물이 과열기에 공급된다. 상기 화합물은 페릭(III) 설페이트(Fe2(SO4)3) 및/또는 알루미늄(III) 설페이트(Al2(SO4)3)이다.
보일러, 과열기, 염소, 페릭 설페이트, 알루미늄 설페이트

Description

보일러의 열전달표면에서의 염소증착을 방지하는 방법{METHOD FOR PREVENTING CHLORINE DEPOSITION ON THE HEAT-TRANSFERRING SURFACES OF A BOILER}
본 발명은 바이오매스(biomass)나 폐연료와 같이 염소를 함유하는 연료가 사용되고, 알카리 화합물을 고정시키기 위한 특별한 첨가제(reagent)를 형성하는 황산염을 함유하는 화합물이 노, 특히 과열기 영역에 공급되어 보일러의 열전달 표면, 특히 과열기에서의 염소증착을 방지하는 방법에 관한 것이다.
서로 다른 종류의 연료를 혼합함으로서 염소의 증착을 방지시키려는 시도가 있었다. 또한 연료에 첨가제를 첨가하려는 여러가지 실험이 행해졌다. 이러한 연구를 통하여 무엇보다도 황과 알루미늄 실리케이트 화합물이 염소의 증착을 방지하는 데 효과가 있음이 알려졌다. 가장 알려진 것은 (NH4) 2SO4, NH4HSO4, FeSO4와 H2SO4의 4개의 황 첨가제이다.
황과 알루미늄 실리케이트 화합물은 알카리 염화물과 반응하여 염소는 염산을 생성하고(염산에서의 염소는 증착물로 전이되지 않는다), 알카리 잔존물은 황 또는 알루미늄 실리케이트(AlO3 * nSiO2 * yH2O, 실리콘 디옥사이드와 결정수의 양은 변할 수 있다.)에 달라붙는다. 이는 알루미늄이 역할을 수행할 수 있도록 옥사이드 형태로 충분한 실리카가 존재해야 한다는 것을 의미한다. 여기서 옥사이드 형태는 산소를 포함하고 있는 모든 실리콘 화학물을 의미한다.
특허공보 FI 93674와 DD294548은 써클레이팅 매스(circulating-mass)와 유동상 보일러에 대하여 게재하고 있다. 이들 공보는 고령토 성분(알루미늄 실리케이트, 고령석 Al2Si2O5 (OH4))이 있는 물질을 노에 투입하는 것을 기재하고 있다. 이는 뜨거운 표면에 오염(fouling)과 증착을 방지하기 위함이다.
공보 US 2004/0068988 A1은 염소에 의해 열교환기에 발생한 부식을 열교환기가 위치하는 채널에 황을 함유하는 첨가제를 투여함으로서 감소시키는 방법이 게재되어 있다.
공보 FI 823943은 에너지를 생산하기 위하여 연료의 연소를 향상시키는 방법을 게재하고 있다. 이러한 방법에 의하여, 노 표면에서의 부식과 오염이 감소된다. 이 방법에서는 적어도 하나의 Al, Mg, Mn, Zn 원소를 포함하는 촉매가 연소부로 공급된다.
연소로의 고온영역에서의 증착을 방지하기 위하여 알루미늄 화합물을 사용하 는 것이 알려져 있다.(일본 특허 요약, 공보 JP 62261802의 요약부).
공보 US 6649135는 소위 탈염소 챔버(16)라고 불리는 곳에서 알카리를 고정시키고 HCl을 방출하는 반응에 알루미늄 실리케이트를 사용하는 것을 게재하고 있다.
국제특허출원 WO 02/059526은 연소과정에서 알카리 염화물로부터 알카리를 제거하는 방법이 상세히 게재되어 있다. 이 방법에서는 암모니움 설페이트((NH4) 2SO4), 암모니움 비설페이트((NH4) HSO4), 페러스 설페이트(FeSO4) 또는 황산(H2SO4)에 있어서 어느 하나의 화합물이 노에 투입되었다. 이는 화합물로부터 설퍼 디옥사이드(SO2)를 통해 간접적으로 생성되어지는 설퍼 트리옥사이드(SO3)를 만들기 위함이다. 공보에 의하면, 화합물은 연소가스온도가 600-1000℃일 경우에 공급하는 것이 바람직하다.
공보 DE 19249022는 알카리 염화물를 고정시키는 첨가제로서 설퍼 디옥사이드(SO2)를 제시하고 있다. 공보는 설퍼 트리옥사이드(SO3)를 언급하고 있지만, 이들 사이의 정확한 연결에 대해서는 설명하지 않았다. 마그네슘 설페이트(MgSO4)는 설퍼 디옥사이드(SO2)의 소스로서 경제적인 화합물로 기재되어 있다.
본 발명의 특징은 특허청구범위에 잘 기술되어져 있다. 본 발명에서 제시된 페릭(III) 설페이트(Fe2(SO4)3)와 알루미늄(III) 설페이트(Al2(SO4)3)는 종래에 제시된 어떤 화합물보다도 알카리 화합물을 고정시키는데 효과적임이 관찰되었다. 상기 첨가제는 노에서 분해되어서 황이 거의 대부분 설퍼 트리옥사이드(SO3)로 전환되는 경향이 강하다. 이들은 강력한 효과를 발생시키기 위하여 과열기 표면 또는 이와 유사한 곳에 근접하게 방울같은 액체형태로 투입되어야 한다.
본 발명은 특히 유동상 보일러 또는 600-1000℃의 연소가스온도를 가지는 다른 스팀 보일러에 적합하다. 본 발명이 과열기의 부식방지가 주목적이지만, 본 발명은 또한 열이 전달되는 표면의 오염을 감소시키는 작용도 한다.
본 화합물의 이러한 우수한 작용은 무엇보다도 화합물내에 유효한 황이 많이 포함되어 있는 것에 기인한다. 예를들어, 페릭(III) 설페이트(Fe2(SO4)3)는 열에 의해 분해되어 페릭(III) 옥사이드와 설퍼 트리옥사이드를 생성하는데, 이는 매우 강력하게 알카리 화합물을 고정시킨다. 이는 의미있는 기술적 효과이다. 알려진 바와 같이, 촉매로서 페릭(III) 옥사이드 SO2 -> SO3 반응은 당 분야의 문서에 언급되어 있는데, 이는 이미 형성된 SO3가 감소하는 것을 효과적으로 방지할 수 있다.
본 화합물은 결정수와 함께 또는 결정수 없이 단독으로 혼합물로 사용되거나 또는 큰 분자의 부분(예를들어 암모늄 알루미늄 설페이트(NH4Al (SO4)2)으로서 사용될 수 있다. 유동상 보일러의 과열기 표면에 용액으로서 분사된다면, 황과 황/알루미늄-화합물-기초로 하는 첨가제의 적은 양의 사용만으로도 염소의 증착을 충분히 방지할 수 있다.
황화합물중에서 설퍼 트리옥사이드(SO3)는 효과적으로 연료로부터 증발되어지는 알카리 염화물를 효과적으로 파괴하는데, 그렇지 않으면 이들은 과열기 표면에 응축되어져서 결과적으로 염소부식을 일으킨다.
원칙적으로 본 발명은 잠재적으로 전세계에 걸쳐서 적용될 수 있다. 본 발명은 염소가 있는 바이오메스와 폐기물로부터 에너지를 생산하는 경우에 필요하다.
이하, 본 발명은 몇몇 실시예를 도시한 도면을 참조하면서 자세히 설명한다.
도 1은 정해진 사용량에서의 첨가제들을 비교한 도면이고,
도 2는 서로 다른 사용량에서 종래의 첨가제의 효과를 보여주는 도면이고,
도 3은 서로 다른 사용량에서 본 발명에 의한 첨가제의 효과를 보여주는 도면이다.
이러한 실시예에서 황과 알루미늄-화합물-기초로 하는 첨가제는 이들이 스팀 보일러의 과열기에 분사된다면, 경제적인 사용량만으로도 염소의 증착을 충분히 방지할 수 있다. 이 경우에 첨가제는 노의 하단부에는 분사되지 않고, 따라서 알카리 화합물의 파괴에 있어서 우수한 효과/가격 비를 달성할 수 있다. 만약에 첨가제가 용액에 첨가된다면, 용액에서 용해될 수 있어야 한다. 또한, 첨가제는 저렴하여야 하며, 황 첨가제의 경우에는 분자내에 황이 큰 부분을 차지하고 있어야 한다. 페릭(III) 설페이트(Fe2(SO4)3)와 알루미늄(III) 설페이트(Al2(SO4)3)는 상기된 조건들에 부합한다. 이들로부터 설퍼 트리옥사이드(SO3)가 얻어지는데, 이는 알카리 화합물과 즉시 반응한다.
만약에 알카리 화합물이 MCl로 표시하면, 이들의 고정은 아래의 화학식에 기초한 것이다.
2 MCl + SO3 + H2O > 2 HCl + M2SO4
첨부된 도 1-3은 선택된 첨가제과 사용량에 따른 증착 프르브(probe)에서의 염소 증착량을 보여준다. 막대기둥은 서로 다른 지점에서 증착물중의 염소함량을 보여준다. 증착물중의 염소함량은 각각의 연소시험후에 측정되었다. 실험은 나무껍데기와 재활용품으로부터의 작게 만들어진 연료의 혼합물을 태우는 20-KW 연구용 보일러에서 행해졌다. 증착물은 3시간동안 수집되어지고, 프르브의 윈드(WIND)와 리(LEE) 표면과 연소가스의 유입방향에 대해 50˚ 지점에서 각각 측정하였다.
도 1은 종래에 알려진 참조용 첨가제(암모니움 설페이트, 상기된 WO 공보)와 본 발명에 의한 2개의 첨가제(첨가제1 : (알루미늄(III) 설페이트(Al2(SO4)3), 첨가제2 : 페릭(III) 설페이트(Fe2(SO4)3))를 사용하여 상기된 유해한 연료를 태울때 발생하는 미세한 플라이 애쉬(fly ash)(< 4,1 ㎛)에 함유된 염소의 질량 유속을 보여준다. 사용된 양 : 연료중의 염소의 몰 흐름에 대한 첨가제중의 황의 몰 흐름의 비 = 3 이다.
도 2는 종래에 알려진 첨가제의 다양한 사용양에 대한 여러 지점에서의 염소의 증착물을 보여준다. S/Cl = 첨가제중의 황의 몰 량과 연료중의 염소의 몰 량의 비이다.
도 3은 도 2와 비교하기 위한 것으로서, 다만 첨가제가 본 발명에 의한 알루미늄 설페이트이다. 도 3에서 '최초 상태'는 첨가제가 사용되지 않은 경우에 대한 것으로서, 참조치이다. 윈드 표면을 제외하고는 염소가 많이 증착되었다. 다른 실험에서 알루미늄 설페이트의 사용량은 황/염소, 예를들어 S/Cl 몰비, 즉, 첨가제속에 포함된 황과 연료속에 포함된 염소의 비와 관계된다. 실험은 0.9; 1.5; 3; 4.5의 몰비에서 실시된다. 전체적으로 이미 1.5-2.0 몰비에서 염소의 증착이 상당히 감소하여서 이들은 더 이상 해롭지 않게 되었다. 상태가 양호하지 않은 보일러에 있어서도 2-3 범위가 충분할 것으로 보인다.
설페이트의 더욱 바람직한 사용량은 염소 1몰당 황 2-5몰의 범위이다.
첨가제의 정확한 투여는 바이오매스와 폐연료를 사용하는 스팀 보일러에서 열 전달 표면의 부식을 방지한다. 일반적으로 가용성 SO4 2 - 화합물이 이러한 목적에 적합하다.
사용된 화합물은 1-100 ㎛, 바람직하게는 10-20 ㎛의 방울크기를 가지며 수용액으로서 연소가스 흐름 방향에서 과열기 지역의 전방으로 분사된다. 이러한 방울크기는 상업적으로 판매되는 노즐에 의해서 쉽게 만들어질 수 있다. 여기에는 SCR/SNCR 기술로 알려진 예시적인 분사 기술이 적용될 수 있다.
문제가 되는 황산염은 물에 잘 녹는다(용액에서 적어도 20 중량%와 최대 80 중량%). 이는 첨가제에 따라 다른데, 자세한 사항은 CRC 화학과 물리학 핸드북(CRC, Handbook of Chemistry and Physics)을 참조한다. 보일러에 과도한 물이 분사되지 않도록 가능한 강력한 수용액을 사용하는 것이 바람직하다.
도 1로부터 S/Cl 비에 의해 측정되는 첨가제의 사용량 보다 다른 많은 요소 들이 알카리 염화물에서 염소를 제거하는 첨가제의 능력에 영향을 미치는 것을 알 수 있다. 알카리 염화물의 존재는 미세한 플라이 애쉬(4.1㎛ 이하)를 분석함으로서 알 수 있다. 황이외에 양이온(공업용 첨가제의 양이온, Fe3 + or Al3 +)은 예를들어, 알루미늄-실리케이트 반응의 형태에서 설페이팅(sulphating)을 촉진시키거나 파워를 증가시키는 역할을 수행한다.
도 2와 도 3을 비교하면, 알루미늄(III) 설페이트(도 3)가 동일한 사용량에서 종래의 참조용 첨가제과 비교하여 얼마나 효과적으로 염소의 증착을 방지하는지를 알 수 있다. 설페이팅에 의해 알카리 염화물로부터 알카리를 제거는 효과적이고, 또한 알루미늄(III) 설페이트는 페릭(III) 설페이트보다 보다 효과적이므로, 이러한 조건하에서 알루미늄은 알카리 알루미늄 실리케이트를 형성할 수도 있다. 도 1,2와 3은 또한 서로를 잘 설명하고 있다: 도 1에서 S/Cl 비가 일정하다면 알루미늄(III) 설페이트가 참조용 첨가제보다 알카리 염화물의 농도가 낮으며, 따라서 알루미늄(III) 설페이트에서의 염소 증착이 참조용 첨가제보다 적음이 명확하다.
본 발명은 특히 과열기에서 염소의 증착을 방지할 수 있는 종래의 방법보다 보다 우수한 새로운 방법을 제시한다.

Claims (4)

  1. 바이오매스 또는 폐연료와 같이 염소를 함유하는 연료가 사용되어지고, 알카리 화합물을 고정시키기 위한 특정한 첨가제를 형성하는 황산염을 포함하는 화합물이 과열기에 공급되어지는 보일러의 열전달표면 특히 과열기에서의 염소증착을 방지하는 방법에 있어서, 상기 화합물이 페릭(III) 설페이트(Fe2(SO4)3) 및/또는 알루미늄(III) 설페이트(Al2(SO4)3)인 것을 특징으로 하는 보일러의 열전달표면에서의 염소증착을 방지하는 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 화합물은 결정수와 함께 또는 결정수 없이 혼합물로서 그 자체로 사용되거나 또는 큰 분자의 부분인 것을 특징으로 하는 보일러의 열전달표면에서의 염소증착을 방지하는 방법.
  3. 제 1항 또는 제2항에 있어서, 상기 화합물은 1-100 ㎛, 바람직하게는 10-20㎛의 방울크기를 가지며 수용액으로서 보호되어져야 하는 과열기 또는 다른 열표면의 전방에 분사되어지는 것을 특징으로 하는 보일러의 열전달표면에서의 염소증착을 방지하는 방법.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 연료가 황을 함유하고 있지 않다 면, 연료속에 포함된 염소 각 몰당 첨가제속에 포함된 황이 2-5몰의 비율이 되도록 황산염이 사용되는 것을 특징으로 하는 보일러의 열전달표면에서의 염소증착을 방지하는 방법.
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