KR20070115507A - 독일붓꽃, 병풀, 캐모마일, 달맞이꽃 및 어성초 추출물을함유하는 여드름 피부 개선을 위한 피부 외용제 조성물 - Google Patents

Abstract

본 발명은 항균 효과, 항진균 효과, 항염 효과 및 항산화 효과를 갖는 독일붓꽃(Iris germanica ), 병풀(Centella asiatica Urbain), 캐모마일(Matricaria chamomilia), 달맞이꽃(Oenothera odorata Jacq .) 및 어성초(Houttuynia cordata Thunb.)를 포함하는 추출물에 관한 것으로, 이로부터 제조된 추출물은 여드름성 피부 질환의 치료 및 개선을 위한 피부 외용 약제조성물 및 화장료 조성물로 이용될 수 있다.

항균, 항염, 항산화, 약제조성물, 화장료 조성물

Description

독일붓꽃, 병풀, 캐모마일, 달맞이꽃 및 어성초 추출물을 함유하는 여드름 피부 개선을 위한 피부 외용제 조성물{Skin topical composition comprising Iris germanica, Centella asiatica Urbain, Matricaria chamomilia, Oenothera odorate Jacq. and Houttuynia cordata Thunb. for improvement of a pimpled skin}

도 1은 독일붓꽃, 병풀, 캐모마일, 달맞이꽃, 어성초추출물 및 실시예에서 얻은 복합 생약 추출물인 ST-A의 항산화 효과를 나타낸 도이다.

본 발명은 독일붓꽃, 병풀, 캐모마일, 달맞이꽃 및 어성초의 추출물을 유효성분으로 함유하는 여드름 피부 개선을 위한 피부 외용 조성물에 관한 것이다.

일반적으로 여드름이란 주로 사춘기의 남녀에게 발생하며 면포(comedone), 구진(papule), 농포(pustule), 낭종 또는 결절 형성을 특징으로 하는 모낭 피지선의 만성 염증성 질환을 일컫는다. 여드름은 피부 중 가장 잘 보이는 부위, 특히 얼굴, 가슴, 등 목 및 상박 등에 나타나며, 여드름에 의한 피부 손상이 심하면, 이로 인해 우울증이나 대인관계 기피 등 정신적 피해를 주기도 한다. 여드름의 발병 원인은 아직도 명확히 규명되어 있지 않으나, 유전적 요인과 환경적 요인을 배제한다 면 다음의 세 요인에 의해 발병하는 것으로 인정되고 있다.

첫째, 피지가 비정상적으로 과잉 분비되는 경우이다. 과도한 피지분비는 남성 호르몬인 테스토스테론(testosterone)과 밀접한 관계가 있는데, 테스토스테론이 피부 세포내의 5 알파-리덕타아제에(5α-reductase) 의해 디하이드로테스토스테론(dihydrotestosterone ;DHT)으로 전환되어 피지분비 세포의 활성을 증진시킴으로써 피지 분비를 촉진시키는 것으로 알려져 있다(Rosenfield RL et al., The American Journal of Medicine, 16, pp 80~88, 1995).

둘째, 모낭 벽이 과각화하여 모공이 폐쇄되는 경우이다. 생성된 피지는 피부 밖으로 원활하게 배출되어야 하지만, 모낭의 과각화로 인하여 모공이 막히면 피지의 원활한 배출이 억제되므로 모낭 내에 피지가 정체되어 미세면포를 형성하게 된다. 이 상태가 여드름 발병의 초기 단계이다.

셋째, 모낭 내 정체된 피지가 모낭 내 상주하는 혐기성 세균인 프로피오니박테리움 아크네스(Propionibacterium acnes)의 생장을 촉진시킴으로써 여드름 병변을 악화시키는 경우이다. 피지선 내에 여드름 균이 증식됨에 따라 피지를 구성하는 트리글리세라이드(triglyceride)가 자유 지방산(free fatty acid)으로 전환되어 자극원(irritants)으로 작용하거나, 면포 유발성(comedogenic) 물질로 작용함으로써 여드름 생성을 촉진시키게 되고, 이에 따라 염증 반응까지 수반하게 된다.(Sergio Nacht, Cosmetics Toiletries, 101, pp 47-55, 1986)

또한 사람의 피부에는 다양한 미생물들이 존재한다. 이들 미생물들은 각종 피부 질환을 야기시킨다. 피부에서 화농을 일으키는 황색포도상구 균(Staphylococcus aureus)를 비롯하여 피부상재균으로서 표피포도상구균(Staphylococcus epidermis)등이 있으며, 이 균들은 여드름균(Propionibacterium acnes)와 더불어 피부상에서 분비된 피지나 땀을 분해시켜 냄새를 발생시키며, 분해 산물들은 피부에 자극을 주고 염증을 발생시킨다.

이러한 염증 반응은 피부의 내피에 존재하는 인지질(phospholipids)의 구성 성분인 아라키돈산(arachidonic acid)이 인지질분해효소(phospholipase, PL) A 2 에 의해 세포막으로부터 분리되는데, 이러한 아라키돈산은 사이클로옥시게나제 (cyclooxygenase, COX) 작용으로 프로스타글란딘(prostaglandin, PG) E 2 가 되고, 이것은 염증성 반응에서 중요한 역할을 한다. 그리고 PLA 2 는 활성산소 등에 의해 활성화되는데 (Lehinger, A. et al., Principles of Biochemistry. second ed. Worth Publisher. pp 229-235, 1993), 프로피오니박테리움 아크네스가 루코사이트(leukocyte) 등을 만들고 이로 인해 활성산소가 만들어진다(Webster, G.F. et al., Inflammation, 1980). COX에는 COX-1과 COX-2가 있으며, COX-1은 구성효소이고, COX-2는 유도효소로 염증생성 시 유도되는 효소이다 (Crofford, L.J., J. Rheumatol., suppl 49, 24, pp 5-19, 1997). 상기와 같이 아라키돈산을 거쳐 COX-2 반응을 거치는 염증 반응이 여드름과 피부염의 주된 반응이다.

따라서 여드름은 피지의 과잉생성, 모공의 과각질화 및 프로피오니박테리움 아크네스의 작용, 염증 유도로 이어지는 복합적인 인자에 의해 발병하는 질환으로 본다.

한편, 1950년대 중반 디 하만(D. Harman)에 의해서 제시된 자유라디칼 이론 은 최근 들어 학회와 관련업계에서 주목을 받고 있다. 자유라디칼은 그 가장 바깥쪽의 궤도를 도는 전자가 쌍을 이루지 못하고 1개의 전자(부대전자) 상태로 있는 부대전자를 가진 분자, 원자를 의미한다. 이 부대전자를 가진 분자, 원자가 팀을 이루어 안정 상태에 들어가고자 다른 원자, 분자로 부터 전자 1개를 빼앗으려는 작용을 산화라고 한다. (Harman. D., Ann N Y Acad Sci ., 673, pp126-41, 1992 Dec 26)

라디칼이 생성되는 원인은 백혈구의 식작용, 미토콘드리아에서의 ATP 생산과정 중 전자 전달계, 미엘로퍼 옥사이드(Myeloper Oxide(MPO))의 작용, 자외선, 담배, 정상적인 대사 과정, 스트레스, 공해 물질, 세균 등이다. 물론 인체에도 항산화물질(라디칼 소거제)인 슈퍼옥사이드 디스뮤타제 (SuperOxide Dismatase:SOD), 카탈라아제, 비타민 E, 비타민 C, 유비퀴놀 (Uviquinol) 등이 있다. 그러나 점차적으로 항산화 체계는 나이, 공해, 자외선, 스트레스 등에 의해 깨지기 시작한다. 그러므로 항산화 체계가 무력화되고, 라디칼이 점차로 증가하게 된다. 증가된 라디칼은 진피의 결합조직인 콜라겐(Collagen), 엘라스틴 (Elastin), 히아루론산(Hyaluronic aicd) 등을 파괴하여 피부의 일정 부위 침하 현상을 (주름) 일으키며 또한 세포막의 지질 부분을 산화시켜 세포의 파괴 현상을 일으켜 류마티스성 관절염, 아토피성 피부염, 여드름, 피부암 등의 질병을 유발하게 되는 것이다. 또한 이 라디칼은 멜라닌 형성과정 중 자발적인 산화 반응 (도파퀴논 →멜라닌)에 관여하여 기미, 주근깨 등의 원인 및 주름생성의 원인이 되기도 한다.

따라서 현재 여드름 치료 및 완화 효과에 대한 평가방법도 전술한 작용 기전 을 토대로 하여, 피지분비 조절, 과각화 억제, 여드름 균에 대한 항균력 및 여드름 균에 의해 형성된 염증의 완화효과를 평가하는 방법이 이용되고 있다(Madli Puhvel, Cosmetics Toiletries, 98, pp 117-119, 1983)

현재까지 여드름을 치료 또는 완화시키기 위한 방법으로서는, 피지 과분비 억제를 위해 비정상적인 남성 호르몬의 분비를 제어하는 항안드로겐제 등의 여성호르몬의 사용, 여드름균의 생장을 억제하는 항균제 및 항생제의 사용, 항염증 작용을 하는 비스테로이드계 소염제를 사용하는 방법이 이용되어 왔다. 또한 최근에는 5 알파-리덕타아제 억제제를 이용하여 피지 과분비를 억제하는 방법 등이 제안되어 왔다.

그러나 여성호르몬제를 사용하는 방법은 여드름 치료 과정 중에 부작용으로서 피부 염증이 발생할 우려가 높고, 여성호르몬의 장기 투여 시 그에 따른 부작용 발생 사례가 다수 보고되어 있어 사용이 자제되고 있으며, 5 알파-리덕타아제 억제제도 그 실효성이 떨어지는 것으로 보고되어 있다. 또한 여드름 균에 대한 전형적인 항균제로서는 레조시놀, 유황, 벤조일퍼옥사이드, 테트라사이클린, 에리스로마이신 또는 메크로사이클린 등을 들 수 있으나, 이러한 항균제의 사용으로 어느 정도의 여드름 개선 효과가 있지만, 항생제 특유의 부작용 측면에서 여러 문제점을 드러내고 있다. 예컨대, 항균 물질인 레티노익산과 벤조일퍼옥사이드 등은 피부 자극성 및 접촉성 피부염의 발생 우려가 높으며, 테트라사이클린을 포함하는 항생물질들은 내성균의 출현 및 광과민 작용에 의한 부작용 가능성이 보고되어 있다. 그리고, 여드름 치료를 위해 모공의 과각질 형성을 억제하거나, 이를 제거하여 분비 를 원활하게 하기 위해 살리실산(salicylic acid), 비타민A 유도체인 레티노익산 제재를 사용하고 있지만, 살리실산 등은 치료 효과가 미미할 뿐만 아니라 피부 발적, 부종 또는 피부 기피증 등을 일으킬 수 있고, 레티노익산 등은 과각화 억제를 통한 효과는 있으나, 접촉성 피부염, 홍반, 피부 건조 및 박리 현상 등이 일어날 수 있다. 한편, 비교적 최근에 소개된 아젤라익산(azelaic acid) 제재의 경우 약물 부작용은 감소되었으나 기존 치료제 제품에 비하여 그 치료 효과가 떨어진다.

종래 사용되던 호르몬제 또는 화합물 제제들의 부작용을 줄이기 위하여 최근에는 천연물 제제에 대하여 연구가 진행되고 있다.

천연물로 조성된 제제는 부작용이 적고, 그 작용이 일반적으로 온화하고 지속적이며 보조성분으로 난용성 성분이 이용성 성분으로 되는 경우가 있으며 생분해성이 높고 환경 친화적이라고 알려져 있다. 이러한 천연물 제제의 예로서, 대한민국 특허 등록번호 (제10-0467031-0000호, 제10-0491746-0000호), 공개번호 (제10-1999-0025848호) 등이 있으며 조성물로는 모황련, 적작약, 강활, 치자, 호장근추출물, 벤조일 퍼옥사이드, 레티노익액시드, β-글리시레틴산, 2-[2-(3-헵틸-4-메틸-2-티아졸린-2-이리딘)메탄]-3-헵틸-4-메틸 티아졸리니움 아이오다이드(감광소), 살리실산 등을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물에 관해 개시하고 있지만, 여드름 개선에 대한 만족할 만한 효과를 제공하지 못하고, 피부에 자극을 유발시킨다.

독일붓꽃(Iris germanica)은 높이 30∼60cm로 가지가 갈라지며 잎은 칼 모양이다. 꽃은 4∼5월에 크기 6∼8cm 정도로 핀다. 5개의 꽃이 피고 향기가 있는 것도 있으며, 외화피는 자주색으로 구부러져 밑으로 쳐져 있다. 안쪽 꽃잎은 달걀을 거 꾸로 세운 듯히 돔(dome) 모양으로 곧게 서고 짙은 등자색이다.

병풀(Centella asiatica Urbain)은 우리나라 남부 섬의 사이나 들에 흔히 나는 다년초로 원줄기는 옆으로 뻗고, 뿌리가 내리는 마디 근처에 2개의 퇴화된 비늘 모양의 잎이 있다. 잎은 마디에서 밀생하고, 신장형, 지금 2-5cm, 표면은 광택이 나고, 가장자리에 둔한 톱니가 있으며, 잎자루의 길이는 4-20cm정도 이다. 주요성분은 베타-카로텐, 베타-시토스테롤, 캄페스테롤, 캠페롤, 사포닌등이 있으며 약리작용으로는 이뇨작용, 강장, 신경안정, 마취, 면역자극, 구토억제, 콜레스테롤억제, 한센병균억제, 해열 등에 효과가 있다. 체액이 과다분비되는 것을 막고 피로, 우울증을 감소시킨다. 정력을 높이고 중추신경계를 자극한다. 혈액의 산도를 중성화하고 체온을 낮춘다. 다량 복용하면 인사불성, 두통, 현기증이나 혼수상태를 일으킬 수 있다.

캐모마일(Matricaria chamomilia)은 높이 15-20cm로 국화과의 1-2년초로 유럽원산이다. 잎은 호생하며 2회 우상복엽으로 실 같은 녹색의 잎이 잘게 찢어진 새의 깃털을 연상시킬 만큼 부드럽다. 주요성분은 주로 꽃의 정유를 사용하는데 재배조건에 따라 0.05-1.9%까지 나타나는데 대체로 0.2-0.9%있다. 정유는 푸른색이다. 정유의 조성은 아줄렌 화합물인 캄아줄렌 약 4.6%, 테르펜 화합물, 세스쿠이테르펜화합물 약 10%, 세스쿠이테르펜알코올화합물이 약 20%, 카디넨이다. 캐모마일차는 꽃만 이용하는데 진정작용, 소화촉진작용이 뛰어나며 또한 목욕재로 이용하면 근육통, 신경통, 피로 등이 깨끗이 없어진다. 최면효과도 있으므로 호프와 함께 캐모마일 꽃송이를 베게속에 넣으면 안면을 취할 수 있다. 방충의 효과도 있다.

달맞이꽃(Oenothera odorata Jacq.)는 굵고 곧은 뿌리에서 1개 또는 여러 개의 줄기가 나와 곧게 서며 높이가 50∼90cm이다. 전체에 짧은 털이 난다. 잎은 어긋나고 줄 모양의 바소꼴이며 끝이 뾰족하고 가장자리에 얕은 톱니가 나 있다. 주요성분으로 꽃에는 flavonoid, 정유성분을 함유하고 있고 뿌리에는 대환가수분해 tannin인 odenothein B, 종자에 아미노산을 함유하고 있다. 종자유에는 리놀레산(Linolenic acid)과 천연의 감마리놀렌산(Υ-Linolenicacid, 힘)이 포함되어있다. 이들은 모두 프로스타글란딘의 전구 물질이다. 효능으로는 감기로 인한 고열과 인후염에 복용하고 콜레스테롤을 비롯한 지질성분의 과다한 축적 작용을 억제시키므로 고지혈증 등에 활용한다. 민간에서는 종자에서 뽑은 기름을 당뇨병, 고혈압 등 만성병에 이용한다.

어성초(Houttuynia cordata Thunb .)의 줄기는 길이 20~35cm, 지름 2~3mm로 세로로 주름이 있고 마디가 명료하다. 밑의 마디에는 가는 뿌리가 남아 있고 질은 무르며 꺽어지기 쉽다. 잎은 말리거나 쭈구러져 있으나 펴면 심장형으로 되어 있다. 잎은 길이 3~5cm, 너비 3~4cm이고 끝은 뾰족하다. 주요성분으로는 아피질린, 베타 시토스테롤등이 있다. 약리작용으로는 강심, 이뇨, 항균이 있으며 폐에 작용하며 해열과 해독작용을 가지고 있으며 종기를 없애고 고름을 제거하는 작용이 있다. 따라서 모든 열독과 종기에 효과가 있다.

이에 본 발명자들은 인체에 무해한 천연물질 유래의 여드름 치료제의 필수 항목인 항균 효과, 항진균 효과, 항염 효과 및 항산화 효과를 갖는 물질을 검색하던 중, 본 발명의 독일붓꽃, 병풀, 캐모마일, 달맞이꽃 및 어성초 추출물의 성분이 여드름성 피부의 개선에 효과가 있음을 확인하여 본 발명을 완성하였다.

본 발명의 목적은 항균 효과, 항진균 효과, 항염 효과 및 항산화 효과를 갖는 여드름 피부 예방 및 개선용 약제조성물 및 화장료 조성물을 제공하는 것이다.

상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 항균 효과, 항진균 효과, 항염 효과 및 항산화 효과를 갖는 독일붓꽃(Iris germanica ), 병풀(Centella asiatica Urbain), 캐모마일(Matricaria chamomilia), 달맞이꽃(Oenothera odorata Jacq .) 및 어성초(Houttuynia cordata Thunb .)를 포함하는 복합 생약 추출물을 함유하는 여드름성 피부 질환의 치료 및 예방을 위한 피부 외용 약제조성물을 제공한다.

상기한 여드름성 피부의 치료 및 개선효과는 항균 효과, 항진균 효과, 항염 효과 및 항산화 효과를 통한 약리 기전으로 발휘함을 특징으로 한다.

본 발명의 복합 생약 추출물은 하기와 같이 제조될 수 있다.

독일붓꽃, 병풀, 캐모마일, 달맞이꽃 및 어성초의 건조 중량비에 대하여 추출용매로서 물, 에탄올, 메탄올, 헥산, 부틸렌글리콜, 프로필렌글리콜 및 글리세린으로 구성된 군으로 선택되는 한 가지 이상의 용매를 1 내지 20배 부피량을 바람직하게는 1 내지 15배 부피량을 냉각 콘덴서가 장치되어 용매가 증발되는 것을 방지한 상태에서 50 내지 95℃, 바람직하게는 60 내지 80℃의 추출 온도에서 2 내지 20시간, 바람직하게는 5 내지 15시간 동안 냉침추출, 열수추출, 초음파 추출, 환류냉각 추출, 가열추출 등의 추출방법으로, 바람직하게는 열수추출법으로 1 내지 7회, 바 람직하게는 1 내지 3회 추출한 후 여과하고 동결 건조하여 본 발명의 생약 성분 추출물을 수득할 수 있다.

본원에서 정의되는 추출물은 물, 탄소수 1 내지 4의 저급알코올 또는 이들의 혼합 용매, 헥산, 부틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, 글리세린 바람직하게는 물, 메탄올, 에탄올 또는 이들의 혼합 용매에 가용한 추출물을 포함한다.

본원에서 정의되는 복합 생약의 배합 중량비는 바람직하게는, 각각 독일붓꽃 1 내지 10%, 병풀 1 내지 10%, 캐모마일 1 내지 10%, 달맞이꽃 1 내지 10%, 어성초 1 내지 10% 의 중량비, 보다 바람직하게는 독일붓꽃 1 내지 5%, 병풀 1 내지 5%, 캐모마일 1 내지 5%, 달맞이꽃 1 내지 5%, 어성초1 내지 5%의 중량비, 가장 바람직하게는 독일붓꽃 1 내지 3%, 병풀 1 내지 5%, 캐모마일 1 내지 3%, 달맞이꽃 1 내지 3%, 어성초 1 내지 3% 의 중량비로 배합된 것이다.

본 발명의 복합 생약 성분 추출물을 포함하는 피부 외용 약제조성물은 약학적 조성물의 제조에 통상적으로 사용하는 적절한 담체, 부형제 및 희석제를 더 포함할 수 있다.

본 발명에 따른 복합 생약 성분 추출물을 포함하는 약제조성물은, 각각 통상의 방법에 따라 크림, 젤, 패취, 분무제, 연고제, 경고제, 로션제, 리니멘트제, 파스타제 또는 카타플라스마제의 피부 외용 약제 조성물을 제공한다. 복합 생약 성분 추출물을 포함하는 조성물에 포함될 수 있는 담체, 부형제 및 희석제로는 락토즈, 덱스트로즈, 수크로스, 올리고당, 솔비톨, 만니톨, 자일리톨, 에리스리톨, 말티톨, 전분, 아카시아 고무, 알지네이트, 젤라틴, 칼슘 포스페이트, 칼슘 실리케이트, 셀 룰로즈, 메틸 셀룰로즈, 미정질 셀룰로스, 폴리비닐 피롤리돈, 물, 메틸히드록시벤조에이트, 프로필히드록시벤조에이트, 탈크, 마그네슘 스테아레이트 및 광물유를 들 수 있다. 제제화할 경우에는 보통 사용하는 충진제, 증량제, 결합제, 습윤제, 붕해제, 계면활성제 등의 희석제 또는 부형제를 사용하여 조제된다. 비경구 투여를 위한 제제에는 멸균된 수용액, 비수성용제, 현탁제, 유제, 동결건조제제, 좌제가 포함된다. 비수성용제, 현탁제로는 프로필렌글리콜 (propylene glycol), 폴리에틸렌 글리콜, 올리브 오일과 같은 식물성 기름, 에틸올레이트와 같은 주사 가능한 에스테르 등이 사용될 수 있다. 좌제의 기제로는 위텝솔(witepsol), 마크로골, 트윈 (tween) 61, 카카오지, 라우린지, 글리세로제라틴 등이 사용될 수 있다.

본 발명의 생약 추출물을 함유하는 여드름성 피부의 예방 및 치료용 조성물은 피부에 적용할 수 있는 피부 외용제 제형으로서 크림, 젤, 패취, 분무제, 연고제, 경고제, 로션제, 리니멘트제, 파스타제 또는 카타플라스마제의 피부 외용제 형태의 약제조성물로 제조하여 사용할 수 있으나, 이에 한정하는 것은 아니다.

본 발명의 추출물의 바람직한 투여량은 환자의 상태 및 체중, 질병의 정도, 약물형태, 투여경로 및 기간에 따라 다르지만, 당업자에 의해 적절하게 선택될 수 있다. 그러나 바람직한 효과를 위해서, 본 발명의 추출물은 1일 0.0001 내지 100㎎/㎏으로, 바람직하게는 0.001 내지 10㎎/㎏으로 투여하는 것이 좋다. 투여는 하루에 한번 투여할 수도 있고, 수회 나누어 투여할 수도 있다. 상기 투여량은 어떠한 면으로든 본 발명의 범위를 한정하는 것은 아니다.

상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 항균 효과, 항진균 효과, 항염 효과 및 항산화 효과를 갖는 독일붓꽃(Iris germanica), 병풀(Centella asiatica Urbain), 캐모마일(Matricaria chamomilia), 달맞이꽃(Oenothera odorata Jacq .), 어성초(Houttuynia cordata Thunb.)을 포함하는 복합 생약 추출물을 함유하는 여드름성 피부의 치료 및 개선을 위한 화장료 조성물을 제공한다.

본 발명의 복합 생약 추출물을 포함하는 조성물은 피부의 노화방지 및 주름개선 효과를 위한 화장품 및 세안제 등에 다양하게 이용될 수 있다. 본 조성물을 첨가할 수 있는 제품으로는, 예를 들어, 각종 크림, 로션, 스킨 등과 같은 화장품류와 클렌징, 세안제, 비누, 트리트먼트, 미용액 등이 있다.

본 발명의 화장료는 수용성 비타민, 유용성 비타민, 고분자 펩티드, 고분자 다당, 스핑고 지질 및 해초 엑기스로 이루어진 군에서 선택된 조성물을 포함한다.

수용성 비타민으로서는 화장품에 배합 가능한 것이라면 어떠한 것이라도 되지만, 바람직하게는 비타민 B1, 비타민 B2, 비타민 B6, 피리독신, 염산피리독신, 비타민 B12, 판토텐산, 니코틴산, 니코틴산아미드, 엽산, 비타민 C, 비타민 H 등을 들 수 있으며, 그들의 염 (티아민염산염, 아스코르빈산나트륨염 등)이나 유도체 (아스코르빈산-2-인산나트륨염, 아스코르빈산-2-인산마그네슘염 등)도 본 발명에서 사용할 수 있는 수용성 비타민에 포함된다. 수용성 비타민은 미생물 변환법, 미생물의 배양물로부터의 정제법, 효소법 또는 화학 합성법 등의 통상의 방법에 의해 수득할 수 있다.

유용성 비타민으로서는 화장품에 배합 가능한 것이라면 어떠한 것이라도 되지만, 바람직하게는 비타민 A, 카로틴, 비타민 D2, 비타민 D3, 비타민 E (d1-알파 토 코페롤, d-알파 토코페롤, d-알파 토코페롤) 등을 들 수 있으며, 그들의 유도체 (팔미틴산아스코르빈, 스테아르산아스코르빈, 디팔미틴산아스코르빈, 아세트산dl-알파 토코페롤, 니코틴산dl-알파 토코페롤비타민 E, DL-판토테닐알코올, D-판토테닐알코올, 판토테닐에틸에테르 등) 등도 본 발명에서 사용되는 유용성 비타민에 포함된다. 유용성 비타민은 미생물 변환법, 미생물의 배양물로부터의 정제법, 효소 또는 화학 합성법 등의 통상의 방법에 의해 취득할 수 있다.

고분자 펩티드로서는 화장품에 배합 가능한 것이라면 어떠한 것이라도 되지만, 바람직하게는 콜라겐, 가수 분해 콜라겐, 젤라틴, 엘라스틴, 가수 분해 엘라스틴, 케라틴 등을 들 수 있다. 고분자 펩티드는 미생물의 배양액으로부터의 정제법, 효소법 또는 화학 합성법 등의 통상의 방법에 의해 정제 취득할 수 있으며, 또는 통상 돼지나 소 등의 진피, 누에의 견섬유 등의 천연물로부터 정제하여 사용할 수 있다.

고분자 다당으로서는 화장품에 배합 가능한 것이라면 어떠한 것이라도 되지만, 바람직하게는 히드록시에틸셀룰로오스, 크산탄검, 히알루론산나트륨, 콘드로이틴 황산 또는 그 염 (나트륨염 등) 등을 들 수 있다. 예를 들어, 콘드로이틴 황산 또는 그 염 등은 통상 포유 동물이나 어류로부터 정제하여 사용할 수 있다.

스핑고 지질로서는 화장품에 배합 가능한 것이라면 어떠한 것이라도 되지만, 바람직하게는 세라미드, 피토스핑고신, 스핑고당지질 등을 들 수 있다. 스핑고 지질은 통상 포유류, 어류, 패류, 효모 또는 식물 등으로부터 통상의 방법에 의해 정제하거나 화학 합성법에 의해 취득할 수 있다.

해초 엑기스로는 화장품에 배합 가능한 것이라면 어떠한 것이라도 되지만, 바람직하게는 갈조 엑기스, 홍조 엑기스, 녹조 엑기스 등을 들 수 있으며, 또, 이들의 해초 엑기스로부터 정제된 칼라기난, 아르긴산, 아르긴산나트륨, 아르긴산칼륨 등도 본 발명에서 사용되는 해초 엑기스에 포함된다. 해초 엑기스는 해초로부터 통상의 방법에 의해 정제하여 취득할 수 있다.

본 발명의 화장료에는 상기 필수 성분과 더불어 필요에 따라 통상 화장료에 배합되는 다른 성분을 배합해도 된다.

이외에 첨가해도 되는 배합 성분으로서는 유지 성분, 보습제, 에몰리엔트제, 계면 활성제, 유기 및 무기 안료, 유기 분체, 자외선 흡수제, 방부제, 살균제, 산화 방지제, 식물 추출물, pH 조정제, 알콜, 색소, 향료, 혈행 촉진제, 냉감제, 제한(制汗)제, 정제수 등을 들 수 있다.

유지 성분으로서는 에스테르계 유지, 탄화수소계 유지, 실리콘계 유지, 불소계 유지, 동물 유지, 식물 유지 등을 들 수 있다.

에스테르계 유지로서는 트리2-에틸헥산산글리세릴, 2-에틸헥산산세틸, 미리스틴산이소프로필, 미리스틴산부틸, 팔미틴산이소프로필, 스테아르산에틸, 팔미틴산옥틸, 이소스테아르산이소세틸, 스테아르산부틸, 리놀레산에틸, 리놀레산이소프로필, 올레인산에틸, 미리스틴산이소세틸, 미리스틴산이소스테아릴, 팔미틴산이소스테아릴, 미리스틴산옥틸도데실, 이소스테아르산이소세틸, 세바신산디에틸, 아디핀산디이소프로필, 네오펜탄산이소알킬, 트리(카프릴, 카프린산)글리세릴, 트리2-에틸헥산산트리메틸롤프로판, 트리이소스테아르산트리메틸롤프로판, 테트라2-에틸헥 산산펜타엘리슬리톨, 카프릴산세틸, 라우린산데실, 라우린산헥실, 미리스틴산데실, 미리스틴산미리스틸, 미리스틴산세틸, 스테아르산스테아릴, 올레인산데실, 리시노올레인산세틸, 라우린산이소스테아릴, 미리스틴산이소트리데실, 팔미틴산이소세틸, 스테아르산옥틸, 스테아르산이소세틸, 올레인산이소데실, 올레인산옥틸도데실, 리놀레산옥틸도데실, 이소스테아르산이소프로필, 2-에틸헥산산세토스테아릴, 2-에틸헥산산스테아릴, 이소스테아르산헥실, 디옥탄산에틸렌글리콜, 디올레인산에틸렌글리콜, 디카프린산프로필렌글리콜, 디(카프릴,카프린산)프로필렌글리콜, 디카프릴산프로필렌글리콜, 디카프린산네오펜틸글리콜, 디옥탄산네오펜틸글리콜, 트리카프릴산글리세릴, 트리운데실산글리세릴, 트리이소팔미틴산글리세릴, 트리이소스테아르산글리세릴, 네오펜탄산옥틸도데실, 옥탄산이소스테아릴, 이소노난산옥틸, 네오데칸산헥실데실, 네오데칸산옥틸도데실, 이소스테아르산이소세틸, 이소스테아르산이소스테아릴, 이소스테아르산옥틸데실, 폴리글리세린올레인산에스테르, 폴리글리세린이소스테아르산에스테르, 시트르산트리이소세틸, 시트르산트리이소알킬, 시트르산트리이소옥틸, 락트산라우릴, 락트산미리스틸, 락트산세틸, 락트산옥틸데실, 시트르산트리에틸, 시트르산아세틸트리에틸, 시트르산아세틸트리부틸, 시트르산트리옥틸, 말산디이소스테아릴, 히드록시스테아르산 2-에틸헥실, 숙신산디2-에틸헥실, 아디핀산디이소부틸, 세바신산디이소프로필, 세바신산디옥틸, 스테아르산콜레스테릴, 이소스테아르산콜레스테릴, 히드록시스테아르산콜레스테릴, 올레인산콜레스테릴, 올레인산디히드로콜레스테릴, 이소스테아르산피트스테릴, 올레인산피트스테릴, 12-스테알로일히드록시스테아르산이소세틸, 12-스테알로일히드록시스테아르산스테 아릴, 12-스테알로일히드록시스테아르산이소스테아릴 등의 에스테르계 등을 들 수 있다.

탄화 수소계 유지로서는 스쿠알렌, 유동 파라핀, 알파-올레핀올리고머, 이소파라핀, 세레신, 파라핀, 유동 이소파라핀, 폴리부덴, 마이크로크리스탈린왁스, 와셀린 등의 탄화 수소계 유지 등을 들 수 있다.

실리콘계 유지로서는 폴리메틸실리콘, 메틸페닐실리콘, 메틸시클로폴리실록산, 옥타메틸폴리실록산, 데카메틸폴리실록산, 도데카메틸시클로실록산, 디메틸실록산ㆍ메틸세틸옥시실록산 공중합체, 디메틸실록산ㆍ메틸스테알록시실록산 공중합체, 알킬 변성 실리콘유, 아미노 변성 실리콘유 등을 들 수 있다.

불소계 유지로서는 퍼플루오로폴리에테르 등을 들 수 있다.

동물 또는 식물 유지로서는 아보카도유, 아르몬드유, 올리브유, 참깨유, 쌀겨유, 새플라워유, 대두유, 옥수수유, 유채유, 행인(杏仁)유, 팜핵유, 팜유, 피마자유, 해바라기유, 포도종자유, 면실유, 야자유, 쿠쿠이너트유, 소맥배아유, 쌀 배아유, 시아버터, 월견초유, 마커데이미아너트유, 메도홈유, 난황유, 우지(牛脂), 마유, 밍크유, 오렌지라피유, 호호바유, 캔데리러왁스, 카르나바왁스, 액상 라놀린, 경화피마자유 등의 동물 또는 식물 유지를 들 수 있다.

보습제로서는 수용성 저분자 보습제, 지용성 분자 보습제, 수용성 고분자, 지용성 고분자 등을 들 수 있다.

수용성 저분자 보습제로서는 세린, 글루타민, 솔비톨, 만니톨, 피롤리돈-카르복실산나트륨, 글리세린, 프로필렌글리콜, 1,3-부틸렌글리콜, 에틸렌글리콜, 폴리 에틸렌글리콜B(중합도 n = 2 이상), 폴리프로필렌글리콜(중합도 n = 2 이상), 폴리글리세린B(중합도 n = 2 이상), 락트산, 락트산염 등을 들 수 있다.

지용성 저분자 보습제로서는 콜레스테롤, 콜레스테롤에스테르 등을 들 수 있다.

수용성 고분자로서는 카르복시비닐폴리머, 폴리아스파라긴산염, 트라가칸트, 크산탄검, 메틸셀룰로오스, 히드록시메틸셀룰로오스, 히드록시에틸셀룰로오스, 히드록시프로필셀룰로오스, 카르복시메틸셀룰로오스, 수용성 키틴, 키토산, 덱스트린 등을 들 수 있다.

지용성 고분자로서는 폴리비닐피롤리돈ㆍ에이코센 공중합체, 폴리비닐피롤리돈ㆍ헥사데센 공중합체, 니트로셀룰로오스, 덱스트린지방산에스테르, 고분자 실리콘 등을 들 수 있다.

에몰리엔트제로서는 장쇄아실글루타민산콜레스테릴에스테르, 히드록시스테아르산콜레스테릴, 12-히드록시스테아르산, 스테아르산, 로진산, 라놀린지방산콜레스테릴에스테르 등을 들 수 있다.

계면 활성제로서는 비이온성 계면 활성제, 음이온성 계면 활성제, 양이온성 계면 활성제, 양성 계면 활성제 등을 들 수 있다.

비이온성 계면 활성제로서는 자기 유화형 모노스테아르산글리세린, 프로필렌글리콜지방산에스테르, 글리세린지방산에스테르, 폴리글리세린지방산에스테르, 솔비탄지방산에스테르, POE (폴리옥시에틸렌)솔비탄지방산에스테르, POE 솔비트지방산에스테르, POE 글리세린지방산에스테르, POE 알킬에테르, POE 지방산에스테르, POE 경화피마자유, POE 피마자유, POEㆍPOP (폴리옥시에틸렌ㆍ폴리옥시프로필렌) 공중합체, POEㆍPOP 알킬에테르, 폴리에테르변성실리콘, 라우린산알카놀아미드, 알킬아민옥시드, 수소첨가대두인지질 등을 들 수 있다.

음이온성 계면 활성제로서는 지방산비누, 알파-아실술폰산염, 알킬술폰산염, 알킬알릴술폰산염, 알킬나프탈렌술폰산염, 알킬황산염, POE 알킬에테르황산염, 알킬아미드황산염, 알킬인산염, POE 알킬인산염, 알킬아미드인산염, 알킬로일알킬타우린염, N-아실아미노산염, POE 알킬에테르카르복실산염, 알킬술포숙신산염, 알킬술포아세트산나트륨, 아실화 가수분해 콜라겐펩티드염, 퍼플루오로알킬인산에스테르 등을 들 수 있다.

양이온성 계면 활성제로서는 염화알킬트리메틸암모늄, 염화스테아릴트리메틸암모늄, 브롬화스테아릴트리메틸암모늄, 염화세토스테아릴트리메틸암모늄, 염화디스테아릴디메틸암모늄, 염화스테아릴디메틸벤질암모늄, 브롬화베헤닐트리메틸암모늄, 염화벤잘코늄, 스테아르산디에틸아미노에틸아미드, 스테아르산디메틸아미노프로필아미드, 라놀린 유도체 제 4급 암모늄염 등을 들 수 있다.

양성 계면 활성제로서는 카르복시베타인형, 아미드베타인형, 술포베타인형, 히드록시술포베타인형, 아미드술포베타인형, 포스포베타인형, 아미노카르복실산염형, 이미다졸린 유도체형, 아미드아민형 등의 양성 계면 활성제 등을 들 수 있다.

유기 및 무기 안료로서는 규산, 무수규산, 규산마그네슘, 탤크, 세리사이트, 마이카, 카올린, 벵갈라, 클레이, 벤토나이트, 티탄피막운모, 옥시염화비스무트, 산화지르코늄, 산화마그네슘, 산화아연, 산화티탄, 산화알루미늄, 황산칼슘, 황산 바륨, 황산마그네슘, 탄산칼슘, 탄산마그네슘, 산화철, 군청, 산화크롬, 수산화크롬, 칼라민 및 이들의 복합체등의 무기 안료 ; 폴리아미드, 폴리에스테르, 폴리프로필렌, 폴리스티렌, 폴리우레탄, 비닐수지, 요소수지, 페놀수지, 불소수지, 규소수지, 아크릴수지, 멜라민수지, 에폭시수지, 폴리카보네이트수지, 디비닐벤젠ㆍ스티렌 공중합체, 실크파우더, 셀룰로오스, CI 피그먼트옐로우, CI 피그먼트오렌지 등의 유기 안료 및 이들의 무기 안료와 유기 안료의 복합 안료 등을 들 수 있다.

유기 분체로서는 스테아르산칼슘 등의 금속비누 ; 세틸린산아연나트륨, 라우릴린산아연, 라우릴린산칼슘 등의 알킬인산금속염 ; N-라우로일-베타-알라닌칼슘, N-라우로일-베타-알라닌아연, N-라우로일글리신칼슘 등의 아실아미노산 다가금속염 ; N-라우로일-타우린칼슘, N-팔미토일-타우린칼슘 등의 아미드술폰산 다가금속염 ; N-엡실론-라우로일-L-리진, N-엡실론-팔미토일리진, N-알파-파리토일올니틴, N-알파-라우로일아르기닌, N-알파-경화우지지방산아실아르기닌 등의 N-아실염기성아미노산 ; N-라우로일글리실글리신 등의 N-아실폴리펩티드 ; 알파-아미노카프릴산, 알파-아미노라우린산 등의 알파-아미노지방산 ; 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 나일론, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리스티렌, 디비닐벤젠ㆍ스티렌 공중합체, 사불화에틸렌 등을 들 수 있다.

자외선 흡수제로서는 파라아미노벤조산, 파라아미노벤조산에틸, 파라아미노벤조산아밀, 파라아미노벤조산옥틸, 살리실산에틸렌글리콜, 살리신산페닐, 살리신산옥틸, 살리신산벤질, 살리신산부틸페닐, 살리신산호모멘틸, 계피산벤질, 파라메톡시계피산-2-에톡시에틸, 파라메톡시계피산옥틸, 디파라메톡시계피산모노-2-에틸 헥산글리세릴, 파라메톡시계피산이소프로필, 디이소프로필ㆍ디이소프로필계피산에스테르 혼합물, 우로카닌산, 우로카닌산에틸, 히드록시메톡시벤조페논, 히드록시메톡시벤조페논술폰산 및 그 염, 디히드록시메톡시벤조페논, 디히드록시메톡시벤조페논디술폰산나트륨, 디히드록시벤조페논, 테트라히드록시벤조페논, 4-tert-부틸-4'-메톡시디벤조일메탄, 2,4,6-트리아닐리노-p-(카르보-2'-에틸헥실-1'-옥시)-1,3,5-트리아진, 2-(2-히드록시-5-메틸페닐)벤조트리아졸 등을 들 수 있다.

살균제로서는 히노키티올, 트리클로산, 트리클로로히드록시디페닐에테르, 크로르헥시딘글루콘산염, 페녹시에탄올, 레조르신, 이소프로필메틸페놀, 아줄렌, 살리칠산, 진크필리티온, 염화벤잘코늄, 감광소 301 호, 모노니트로과이어콜나트륨, 운데시렌산 등을 들 수 있다.

산화 방지제로서는 부틸히드록시아니솔, 갈릭산프로필, 엘리소르빈산 등을 들 수 있다.

pH 조정제로서는 시트르산, 시트르산나트륨, 말산, 말산나트륨, 프말산, 프말산나트륨, 숙신산, 숙신산나트륨, 수산화나트륨, 인산일수소나트륨 등을 들 수 있다.

알코올로서는 세틸알코올 등의 고급 알코올을 들 수 있다.

또한, 이외에 첨가해도 되는 배합 성분은 이에 한정되는 것은 아니며, 또, 상기 어느 성분도 본 발명의 목적 및 효과를 손상시키지 않는 범위 내에서 배합 가능하지만, 총중량에 대하여 바람직하게는 0.01 - 5 % 중량 백분율, 보다 바람직하게는 0.01 - 3 % 중량 백분율로 배합된다.

본 발명의 화장료는 용액, 유화물, 점성형 혼합물 등의 형상을 취할 수 있다.

본 발명의 화장료 조성물에 포함되는 성분은 유효성분으로서 상기 추출물은 이외의 화장료 조성물에 통상적으로 이용되는 성분들을 포함할 수 있으며, 예를 들면, 안정화제, 용해화제, 비타민, 안료 및 향료와 같은 통상적인 보조제 및 담체를 포함한다.

본 발명의 여드름성 피부의 예방 및 개선용 기능성 화장료 조성물은 당업계에서 통상적으로 제조되는 어떠한 제형으로도 제조될 수 있으며, 예를 들어 유액, 크림, 화장수, 팩, 파운데이션, 로션, 미용액, 모발화장료 등을 들 수 있다.

구체적으로, 본 발명의 화장료 조성물은 스킨로션, 스킨소프너, 스킨토너, 아스트린젠트, 로션, 밀크로션, 모이스쳐 로션, 영양로션, 맛사지크림, 영양크림, 모이스처크림, 핸드크림, 파운데이션, 에센스, 영양에센스, 팩, 비누, 클렌징폼, 클렌징로션, 클렌징크림, 바디로션 및 바디클린저의 제형을 포함한다.

본 발명의 제형이 페이스트, 크림 또는 겔인 경우에는 담체 성분으로서 동물섬유, 식물섬유, 왁스, 파라핀, 전분, 트라칸트, 셀룰로오스 유도체, 폴리에틸렌 글리콜, 실리콘, 벤토나이트, 실리카, 탈크 또는 산화아연 등이 이용될 수 있다.

본 발명의 제형이 파우더 또는 스프레이인 경우에는 담체 성분으로서 락토스, 탈크, 실리카, 알루미늄 히드록시드, 칼슘 실리케이트 또는 폴리아미드 파우더가 이용될 수 있고, 특히 스프레이인 경우에는 추가적으로 클로로플루오로히드로카본, 프로판/부탄 또는 디메틸 에테르와 같은 추진체를 포함할 수 있다.

본 발명의 제형이 용액 또는 유탁액의 경우에는 담체 성분으로서 용매, 용매화제 또는 유탁화제가 이용되고, 예컨대 물, 에탄올, 이소프로판올, 에틸 카보네이트, 에틸 아세테이트, 벤질 알코올, 벤질 벤조에이트, 프로필렌 글리콜, 1,3-부틸글리콜 오일, 글리세롤 지방족 에스테르, 폴리에틸렌 글리콜 또는 소르비탄의 지방산 에스테르가 있다.

본 발명의 제형이 현탁액인 경우에는 담체 성분으로서 물, 에탄올 또는 프로필렌 글리콜과 같은 액상 희석제, 에톡실화 이소스테아릴 알코올, 폴리옥시에틸렌 소르비톨 에스테르 및 폴리옥시에틸렌 소르비탄 에스테르와 같은 현탁제, 미소결정성 셀룰로오스, 알루미늄 메타히드록시드, 벤토나이트, 아가 또는 트라칸트 등이 이용될 수 있다.

본 발명의 제형이 계면-활성제 함유 클린징인 경우에는 담체 성분으로서 지방족 알코올 설페이트, 지방족 알코올 에테르 설페이트, 설포숙신산 모노에스테르, 이세티오네이트, 이미다졸리늄 유도체, 메틸타우레이트, 사르코시네이트, 지방산 아미드 에테르 설페이트, 알킬아미도베타인, 지방족 알코올, 지방산 글리세리드, 지방산 디에탄올아미드, 식물성 유, 리놀린 유도체 또는 에톡실화 글리세롤 지방산 에스테르 등이 이용될 수 있다.

이하, 본 발명을 실시예, 제형예, 실험예에 의해 상세히 설명한다.

단, 하기 실시예, 제형예 및 실험예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예, 제형예 및 실험예에 의해 한정되는 것을 아니다.

실시예 1. 단일 생약 추출물의 제조

1-1. 수 가용 추출물

건조된 독일붓꽃 200g, 병풀 200g, 캐모마일 200g, 달맞이꽃 200g, 어성초 200g을 각각 증류수 2kg에 넣고 냉각 콘덴서가 달린 추출기에서 100℃에서 3시간 가열하여 추출하였다. 400메쉬 여과포로 여과하고 상온으로 냉각한 후, 5-15℃에서 7일간 방치하고 최종적으로 0.3㎛필터로 여과 및 건조하여 얻은 독일붓꽃 50g, 병풀 50g, 캐모마일 50g, 달맞이꽃 50g, 어성초 50g의 액상 추출물을 각각 얻었다.

2-2. 알코올 가용 추출물

건조된 독일붓꽃 200g, 병풀 200g, 캐모마일 200g, 달맞이꽃 200g, 어성초 200g을 각각 95% 알코올(주정) 2 kg에 넣고 냉각 콘덴서가 달린 추출기에서 70℃에서 3시간 가열하여 추출하였다. 400메쉬 여과포로 여과하고 상온으로 냉각한 후, 5-15℃에서 7일간 방치하고 최종적으로 0.3㎛ 필터로 여과 및 건조하여 감압 농축한 후, 각각 독일붓꽃 20g, 병풀 25g, 캐모마일 20g, 달맞이꽃 25g, 어성초 30g의 분말 추출물 각각 얻었다.

3-3. 부틸렌글리콜 가용 추출물

건조된 독일붓꽃 200g, 병풀 200g, 캐모마일 200g, 달맞이꽃 200g, 어성초 200g을 각각 30% 부틸렌글리콜 2 kg에 넣고 냉각 콘덴서가 달린 추출기에서 85℃에서 3시간 가열하여 추출하였다. 400메쉬 여과포로 여과하고 상온으로 냉각한 후, 5-15℃에서 7일간 방치하고 최종적으로 0.3㎛ 필터로 여과하여 각각 독일붓꽃 40g, 병풀 40g, 캐모마일 40g, 달맞이꽃 40g, 어성초 40g의 액상 추출물 각각 얻었다.

4-4. 프로필렌글리콜 가용 추출물

건조된 독일붓꽃 200g, 병풀 200g, 캐모마일 200g, 달맞이꽃 200g, 어성초 200g을 각각 30% 프로필렌글리콜 2 kg에 넣고 냉각 콘덴서가 달린 추출기에서 85℃에서 3시간 가열하여 추출하였다. 400메쉬 여과포로 여과하고 상온으로 냉각한 후, 5-15℃에서 7일간 방치하고 최종적으로 0.3㎛ 필터로 여과 및 건조하여 독일붓꽃 40g, 병풀 40g, 캐모마일 40g, 달맞이꽃 40g, 어성초 40g의 액상 추출물 각각 얻었다.

5-5. 글리세린 가용 추출물

건조된 독일붓꽃 200g, 병풀 200g, 캐모마일 200g, 달맞이꽃 200g, 어성초 200g을 각각 30% 글리세린 2 kg에 넣고 냉각 콘덴서가 달린 추출기에서 85℃에서 3시간 가열하여 추출하였다. 400메쉬 여과포로 여과하고 상온으로 냉각한 후, 5-15℃에서 7일간 방치하고 최종적으로 0.3㎛ 필터로 여과 및 건조하여 독일붓꽃 35g, 병풀 40g, 캐모마일 35g, 달맞이꽃 40g, 어성초 45g의 액상 추출물을 각각 얻었다.

6-6. 메탄올 가용 추출물

건조된 독일붓꽃 200g, 병풀 200g, 캐모마일 200g, 달맞이꽃 200g, 어성초 200g을 각각 30% 메탄올 2 kg에 넣고 냉각 콘덴서가 달린 추출기에서 85 ℃에서 3시간 가열하여 추출하였다. 400메쉬 여과포로 여과하고 상온으로 냉각한 후, 5-15 ℃에서 7일간 방치하고 최종적으로 0.3㎛ 필터로 여과 및 건조하여 감압 농축한 후, 독일붓꽃 25g, 병풀 30g, 캐모마일 25g, 달맞이꽃 30g, 어성초 35g의 분말 추출물을 각각 얻었다.

실시예 2. 복합 생약 추출물의 제조

건조된 독일붓꽃 200g, 병풀 100g, 캐모마일 100g, 달맞이꽃 100g, 어성초 200g을 혼합하여 증류수 7kg에 넣고 냉각 콘덴서가 달린 추출기에서 100℃에서 3시간 가열하여 추출하였다. 400메쉬 여과포로 여과하고 상온으로 냉각한 후, 5-15℃에서 7일간 방치하고 최종적으로 0.3㎛ 필터로 여과 및 건조하여 얻은 복합 생약 추출물(ST-A) 175g의 액상 추출물을 각각 얻었다.

하기 실험에서는 실시예 1의 수 가용 추출물 및 실시예 2의 복합 생약 추출물을 시료로 사용하였다.

실험예 1. 항균 및 항진균 효과 실험

상기 실시예에서 얻은 추출물들의 항균 및 항진균 효과를 실험하기 위하여 여드름균 및 2차 감염균의 천연물에 대한 감수성을 확인하고자 문헌에 기재된 종이 디스크 (paper disc)를 이용한 한천 확산법 (agar diffusion)으로 측정하였다. (J.Y.Lee 외 2인, Kor., J Food Sci. Technol., 33 , pp 389-394, 2001)

균주로는 다음과 같은 미생물 공시균주를 사용하였다. 표 1에서와 같이 여드름균인 프로피오니박테리움 아크네(Propionibacterium acne: ATCC 6919), 2차 감염 균주인 스타필로코코스 아우레우스(Staphylococcus aureus: ACCM 40050) 및 스타필로코코스 에피더미디스(Staphylococcus epidermidis: ATCC 12228)를 사용하였다.

여드름균(프로피오니박테리움 아크네)은 레인포스드 크로스트리디얼 배지(Reinforced Clostridial Medium: RCM)에서 37℃에서 3일간 배양하여 활성화 될 때까지 계속 계대배양 하였다. 2차 감염균주인 스테필로코코스 아우레우스와 스테필로코코스 에피더미디스는 영양배지(Nutrient Medium) 100㎖에 한 백금이씩 접종하고 37℃에서 48시간 배양하여 활성화시켰다 (표 1). 활성화 된 상기 균주 배양액을 맥파랜드(McFarland) 탁도 측정법으로 카운팅하여, 100㎕를 탑 한천(top agar; 1.5% agar) 플레이트에 접종(1 x 10⁵/㎖)하고 플레이트 위에 도말하였다.

상기 실시예에서 얻은 추출물의 혼합물을 멸균된 종이 디스크에 50㎕씩 주입하고 건조한 후, 종이 디스크를 플레이트 표면 위에 올려놓았다. 여드름균은 혐기성 용기(Anareobic Jar)에 넣고 혐기성 조건을 유지시켜주는 가스팩(Gas-Pak)을 넣은 후 뚜껑을 닫아 37℃에서 72시간동안 배양하였고, 나머지 균들은 호기성 조건 하에서 37℃, 36시간 배양하여 한천 플레이트 주위에 생성된 투명 범위 (clear zone)로 항균력을 측정하였으며, 한천 확산법(agar diffusion)을 적용하여 균주의 생장이 저해되는 영역의 범위(투명범위의 지름)를 확인함으로써 항균력을 하기 표 2에 나타내었다.

사용균주 및 배지

균주	배지	타입
프로피오니박테리움 아크네	레인포스드 크로스트리디얼 배지	혐기
스타필로코코스 아우레우스	영양배지	호기
스타필로코코스 에피더미디스	영양배지	호기

항균 및 항진균 효과 (투명범위의 지름-단위: mm)

추출물농도 (중량%)	소재	프로피오니박테리움 아크네	스타필로코코스 아우레우스	스타필로코코스 에피더미디스
1%	독일붓꽃	12	11	11
	병 풀	9	9	10
	캐모마일	10	9	8
	달맞이꽃	12	10	8
	어 성 초	13	11	11
	실시예2의 ST-A	14	12	12
3%	독일붓꽃	14	12	12
	병 풀	12	10	9
	캐모마일	13	12	11
	달맞이꽃	14	12	12
	어 성 초	16	14	13
	실시예2의 ST-A	17	15	14
5%	독일붓꽃	16	13	14
	병 풀	14	11	10
	캐모마일	15	13	12
	달맞이꽃	15	13	12
	어 성 초	17	14	14
	실시예2의 ST-A	18	15	15

상기 표에서 나타난 추출물의 농도는 상기 실시예에서 추출 건조된 단일 추출물의 농도이다. 본 발명에서는 혼합추출물의 함량은 이러한 단일 추출물을 혼합하여 전체 중량%를 나타내었다. 상기 표 2는 독일붓꽃, 병풀, 캐모마일, 달맞이꽃 및 어성초의 혼합 추출물이 이들 개개의 단일 추출물보다 높은 항균 효과가 있고, 농도-의존적으로 항산화능이 증가하는 경향을 나타내었다.

실험예 2. 인간 섬유아세포 증식 효과 실험

상기 실시예에서 얻은 추출물들의 인간 섬유아세포 증식 효과를 실험하기 위하여 문헌에 기재된 방법을 이용하여 하기와 같이 실험하였다. (M.J.Kim, Food and Chemical Toxicology, 44, pp 898-902, 2006)

인체 정상 섬유아세포(Human normal Fibroblast)를 96웰 마이크로 플레이트(96-well microplate)의 각 웰(well)에 2x10⁴ 세포가 되도록 접종하여 디엠이엠(DMEM) 배지에서 24시간 배양하였다.

배양 후 멸균된 증류수에 실시예 1의 액상 추출물을 용해시키고 새로운 DMEM 배지로 교체 후 추출물의 최종농도가 200㎍/㎖, 100㎍/㎖, 50㎍/㎖, 25㎍/㎖, 10㎍/㎖ 되도록 처리하고 24시간 더 배양하였다.

MTT용액[3-(4,5-디메틸-티아졸-2-일) 2,5-디페닐 테트라졸륨 브로마이드: 5 ㎎/㎖] 10㎕씩 첨가하고 4시간 동안 배양한 후 상등액을 제거하고, 각 웰당 200㎕의 디메틸 설폭시드(DMSO: Dimethyl sulfoxide)용액을 가한 후 20분간 교반하여 형성된 포르마잔(formazan) 결정을 녹인 다음, 마이크로 플레이트 리더 (microplate Reader)로 570㎚에서 흡광도를 측정하였으며, 흡광도 측정에 의한 인간 섬유아세포 증식효과율은 하기 수학식 1로 계산하였으며 그 결과를 표 3에 나타내었다.

세포증식효과(%) = (추출물 처리시의 흡광도/대조군의 흡광도) X 100

소재	10 (㎍/㎖)	25 (㎍/㎖)	50 (㎍/㎖)	100 (㎍/㎖)	200 (㎍/㎖)
독일붓꽃	106.967%	101.73%	96.64%	82.21%	65.30%
병 풀	118.22%	118.85%	110.12%	119.92%	108.45%
캐모마일	102.35%	103.87%	105.64%	109.21%	113.28%
달맞이꽃	103.31%	105.10%	104.78%	103.92%	104.12%
어 성 초	102.78%	100.33%	101.31%	103.84%	103.31%
실시예2의 ST-A	106.29%	105.54%	103.28%	102.49%	98.11%

상기 표 3 에서와 같이 인간 섬유아세포 증식 효과는 상기 실시예 2에서 얻은 혼합 추출물인 ST-A가 탁월하게 나타냄을 확인할 수 있었다.

실험예 3. 항염증 효과 실험

상기 실시예에서 얻은 추출물들의 항염증 효과를 실험하기 위하여 문헌에 기재된 방법을 이용하여 하기와 같이 실험하였다. (S.S.Kim, Life Sciences, 73, pp 337-348, 2003)

시험관 내에서 항염증 효과를 측정하기 위하여 세포에 리포폴리사카라이드(LPS)를 처리하여 염증 반응을 매개하는 COX-2 효소의 활성을 유도한 다음 천연 추출물들이 COX-2 효소 활성의 억제에 미치는 영향을 조사하기 위하여 유리된 프로스타글란딘(Prostaglandin 2)의 양을 정량하였다.

쥐의 대식세포주(Murine macrophage cell line)인 RAW 264.7 세포를 10% FBS, 100㎍/㎖ 페니실린 및 스트렙토마이신이 함유된 디엠이엠(DMEM) 배지를 사용하여 37℃, 5% CO₂ 항온기에서 배양하였다. 계대 배양은 일주일에 2번씩 실시하였으며, 세포를 스크래퍼(scrapper)로 분리한 뒤 10% FBS가 함유된 DMEM 배지에 현탁하여 세포의 농도를 5× 10⁵개/㎖로 맞춘 후 아스피린의 최종 농도가 500μM이 되도록 첨가하여 세포에 잔존하는 COX 효소의 활성을 비가역적으로 억제시켰다. 상기 세포 현탁액을 96 웰 플레이트에 200㎕씩 가하여 각각 1× 10⁵개가 되도록 분주하고 2시간 동안 배양하여 세포를 부착시킨 후 PBS 버퍼로 두 번 세척하였다. 그 다음 각 웰에 1㎍/㎖의 LPS가 첨가된 DMEM 배지를 190㎕씩 가하고, 곧바로 실시예 1의 단일 생약 추출물, 실시예 2의 복합 생약 추출물인 ST-A를 10㎕씩 처리하였다. 대조군으로는 LPS가 없는 배지를 가하였다. 16시간동안 배양한 후 그 상층액을 취하여 유리된 프로스타글란딘(PGE2) 양을 효소면역분석법(ELASA)을 이용하여 정량하였다. 회수한 상층액을 PGE2 단일클론항체와 PGE2-아세틸콜린에스터라아제 트레이서 (PGE2-acethlcholinestrase tracer)와 함께 항-PGE2 항체(Cayman chemical com., USA)가 부착되어 있는 플레이트에 각각 50㎕씩 넣고 4℃에서 18시간 동안 배양하였다. 그 다음 웰에 남아있는 용액을 씻어 내고, 0.05% 트윈 20 - 포스페이트 버퍼로 각 웰을 5회 세척한 후 엘만(Ellman) 시액 200㎕를 가한 다음 1시간 교반 배양하고 405nm에서 흡광도를 측정하였다. PGE2 표준품으로 검량선을 작성하여 각 시료 처리시의 PGE2 생성량을 구하였고, LPS를 처리한 군과 처리하지 않은 군에서 각각 생성된 PGE2의 차이를 기준으로 하여 LPS와 시료를 함께 처리하여 감소된 PGE2의 백분율을 통하여 대조군과 비교, 판정하여 각 시료의 COX-2 효소 억제율은 하기 수학식 2로 계산하였으며 그 결과를 표 4에 나타내었다.

억제율(%) = [(A - B)/ A] X 100

A: 천연물을 처리하지 않았을 때의 프로스타글란딘(PGE2) 양

B: 천연물을 처리하였을 때의 프로스타글란딘(PGE2) 양

소재	5 (㎍/㎖)	10 (㎍/㎖)	25 (㎍/㎖)	50 (㎍/㎖)	100 (㎍/㎖)
독일붓꽃	26.08%	42.24%	49.09%	57.28%	63.12%
병 풀	17.08%	32.03%	36.91%	43.85%	45.32%
캐모마일	7.65%	10.38%	15.49%	18.22%	21.09%
달맞이꽃	21.27%	36.21%	41.91%	45.32%	48.24%
어 성 초	10.28%	17.38%	24.39%	29.77%	32.28%
실시예 2의 ST-A	30.60%	44.35%	54.72%	61.08%	68.89%

상기 표 4에서와 같이 단일 추출물을 사용하는 경우보다 독일붓꽃, 병풀, 캐모마일, 달맞이꽃 및 어성초의 혼합추출물을 사용하는 경우 가장 높은 항염증 효과를 나타냄을 확인할 수 있었다.

실험예 4. 항산화 효과 실험

상기 실시예에서 얻은 추출물들의 항산화 효과를 실험하기 위하여 DPPH(1,1-Diphenyl-2-picrylhydrazyl, 시그마사)를 이용하여 시료의 라디칼 소거 효과(radical scavenging effect)를 문헌에 기재된 블로이스(Blois)법을 활용하였다(Blois M. S., Nature 181, pp1198-1200, 1958).

DPPH는 비교적 안정한 자유 라디칼로서 보라색을 나타내며, 라디칼 상태로 존재시 517nm에서 최대 흡광도를 보이며 소거되면 흡광성을 잃기 때문에 이러한 원리를 이용하여 항산화 활성을 측정할 수 있는 방법이다. 먼저 DPPH를 2× 10⁴ M의 농도로 에탄올에 녹인다. 96 웰 플레이트에 실시예1의 단일 생약 추출물, 복합 생약 추출물인 ST-A를 각각 20㎕씩 넣고, DPPH 용액을 180㎕를 넣어 실온에서 30분간 방치한 후, 517nm에서 흡광도를 측정하였다. 양성 대조군으로는 BHA(butylated hydroxy anisole), L-아스코르브산(L-ascorbic acid)을 사용하였다. 항산화 효과인 DPPH 라디칼 소거 활성율은 하기 수학식 3으로 계산하였으며 그 결과를 도 1에 나타내었다. DPPH 라디칼을 50% 소거시키는 시료의 농도를 IC50 으로 정하여 표 5에 나타내었다.

DPPH 라디칼 소거율(%) = [(A - B)/ A] X 100

A: 천연물을 처리하지 않았을 때의 대조군의 흡광도

B: 천연물을 처리하였을 때의 반응군의 흡광도

DPPH 자유 라디칼 소거 효과

소 재	IC50 (㎍/㎖)
독일붓꽃	198.6
병 풀	151.2
캐모마일	43.3
달맞이꽃	123.7
어 성 초	78.6
실시예2의 ST-A	38.9
BHA	11.5
L-Ascorbic acid	27.0

상기 표 5에서와 같이 실시예에서 얻은 혼합 추출물의 IC50 값이 38.9㎍/㎖로서 가장 높은 활성을 보였으며, 양성 대조군으로 비교한 강력한 항산화제인 BHA(27㎍/㎖)와 L-Ascorbic acid(11.5㎍/㎖)과 비교할 때, 단일물질이 아닌 추출물의 형태임에도 불구하고 매우 탁월한 항산화 활성을 나타냄을 확인할 수 있었다.

하기에 본 발명의 추출물을 함유하는 약제조성물 및 화장료 조성물 제제 예를 설명하나, 본 발명은 이를 한정하고자 함이 아닌 단지 구체적으로 설명하고자 함이다.

제제예 1. 유연 화장수

번호	원 료	함량(중량%)
1	실시예 2의 ST-A	0.5
2	부틸렌 글리콜	4.0
3	글리세린	8.0
4	카르복시비닐폴리머	0.06
5	디소디움 에틸렌디아민테르라아세틱에시드	0.01
6	에탄올	7.0
7	트리에탄올아민	0.2
8	소르비탄모노스테아레이트	0.8
9	하이드로지네이티드 캐스터 오일	0.4
10	페닐트리메티콘	3.5
11	파라옥시안식향산프로필	0.2
12	파라옥시안식향산메틸	0.2
13	정제수	잔량
계		100.0

제제예 2. 영양화장수

번호	원 료	함량(중량%)
1	실시예 2의 ST-A	0.5
2	스테아린산	1.0
3	세틸알코올	1.0
4	글리세릴모노스테아레이트	1.0
5	폴리옥시에틸렌소르비탄모노스테아레이트	1.0
6	솔비탄세스퀴올레이트	1.0
7	유동파라핀	4.0
8	카르릴릭/카프릭트리글리세라이드	4.0
9	스쿠알란	3.0
10	카르복시비닐폴리머	0.1
11	부틸렌글리콜	5.0
12	트리에탄올아민	0.2
13	파라옥시안식향산프로필	0.2
14	파라옥시안식향산메틸	0.2
15	정제수	잔량
계		100.0

제제예 3. 영양크림

번호	원 료	함량(중량%)
1	실시예 2의 ST-A	0.5
2	스테아린산	2.0
3	세틸알코올	2.0
4	글리세릴모노스테아레이트	2.0
5	폴리옥시에틸렌소르비탄모노스테아레이트	0.5
6	솔비탄세스퀴올레이트	0.5
7	글리세릴모노스테아레이트/글리세릴스테아레이트/폴리옥시에틸렌스테아레이트	1.0
8	왁스	1.0
9	유동파라핀	4.0
10	카르릴릭/카프릭트리글리세라이드	4.0
11	스쿠알란	4.0
12	카르복시비닐폴리머	0.3
13	부틸렌글리콜	5.0
14	글리세린	3.0
15	트리에탄올아민	0.5
16	파라옥시안식향산프로필	0.2
17	파라옥시안식향산메틸	0.2
18	정제수	잔량
계		100.0

제제예 4. 에센스

번호	원 료	함량(중량%)
1	실시예 2의 ST-A	0.5
2	시토 스테롤	1.70
3	폴리글리세릴 2-올레이트	1.50
4	세라마이드	0.7
5	세테아레스-4	1.2
6	콜레스테롤	1.5
7	디세틸포스페이트	0.4
8	농글리세린	5.0
9	선플라우어오일	15.0
10	카르복시비닐폴리머	0.2
11	산탄검	0.2
12	방부제	미량
13	향료	미량
14	정제수	잔량
계		100.0

제조예 5. 친수성 연고제의 제조

번호	원 료	함량(중량%)	함량(중량%)
1	실시예 2의 ST-A	0.5	-
2	실시예 2의 ST-A	-	0.5
3	백색 바세린	250	250
4	스테아릴 알콜	220	220
5	에칠(또는 메칠)p-옥시벤조에이트	0.25	0.25
6	프로필렌 글리콜	120	120
7	라우릴 황산 나트륨	15	15
8	프로필 p-옥시벤조에이트	0.15	0.15

상술한 바와 같이 본 발명은 항균 효과, 항진균 효과, 항염 효과 및 항산화 효과를 갖는 독일붓꽃(Iris germanica ), 병풀(Centella asiatica Urbain), 캐모마일(Matricaria chamomilia), 달맞이꽃(Oenothera odorata Jacq .) 및 어성초(Houttuynia cordata Thunb .)를 포함하는 복합 생약 추출물을 함유하는 여드름성 피부의 치료 및 예방을 위한 피부 외용 조성물에 관한 것으로, 이로부터 제조된 추출물은 여드름성 피부의 치료 및 개선을 위한 피부 외용 약제조성물 및 화장료 조성물로 이용될 수 있다.

Claims (5)

1. 독일붓꽃(Iris germanica ), 병풀(Centella asiatica Urbain), 캐모마일(Matricaria chamomilia), 달맞이꽃(Oenothera odorata Jacq .) 및 어성초(Houttuynia cordata Thunb .)를 포함하는 복합 생약 추출물을 함유하는 여드름성 피부의 치료 및 개선을 위한 피부 외용 조성물.
2. 제 1항에 있어서, 상기 복합 생약의 배합 중량비는 독일붓꽃 1 내지 10%, 병풀 1 내지 20%, 캐모마일 1 내지 10%, 달맞이꽃 1 내지 10%, 어성초1 내지 10%의 중량비인 약제 조성물.
3. 제 1항에 있어서, 상기 복합 생약 추출물의 추출물은 물, 탄소수 1 내지 4의 저급알코올 또는 이들의 혼합 용매, 헥산, 부틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, 글리세린에 가용한 추출물인 약제조성물.
4. 독일붓꽃(Iris germanica ), 병풀(Centella asiatica Urbain), 캐모마일(Matricaria chamomilia), 달맞이꽃(Oenothera odorata Jacq .) 및 어성초(Houttuynia cordata Thunb .)를 포함하는 복합 생약 추출물을 함유하는 여드름성 피부의 치료 및 개선을 위한 화장료 조성물.
5. 제 4항에 있어서, 상기 조성물은 스킨로션, 스킨소프너, 스킨토너, 아스트린젠트, 로션, 밀크로션, 모이스쳐 로션, 영양로션, 맛사지크림, 영양크림, 모이스처크림, 핸드크림, 파운데이션, 에센스, 영양에센스, 팩, 비누, 클렌징폼, 클렌징로션, 클렌징크림, 바디로션 및 바디클린저의 제형으로 구성된 그룹에서 선택된 제형임을 특징으로 하는 화장료 조성물.

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