KR20070087562A - 전해질 응결 구역을 갖는 연료 전지 - Google Patents

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Abstract

연료 전지(12)는 액체 전해질(20), 캐소드 전극(28) 및 애노드 전극(26)을 구비한다. 연료 전지는 캐소드 전극 상의 제1 촉매층(36)의 에지(56)로부터 에지(52, 49)의 외부 에지(48)로 연장하는 전해질 응결 구역(58)을 포함한다. 애노드 전극은 에지 시일의 내부 에지(53)와 실질적으로 일치하는 단부를 갖는 애노드 촉매층(30)을 갖는다. 산 응결 구역은 반응물 스트림 내로 증발한 전해질이 연료 전지 내로 다시 재흡수되기 위해 연료 전지를 떠나기 전에 응결할 수 있도록, 반응물 출구 근처에 위치된다.
전지, 전해질, 캐소드 전극, 애노드 전극, 전해질 응결 구역

Description

전해질 응결 구역을 갖는 연료 전지 {FUEL CELL WITH ELECTROLYTE CONDENSATION ZONE}
본 발명은 연료 전지에 관한 것이며, 특히 액체 전해질 및 전해질 응결 구역을 갖는 연료 전지에 관한 것이다.
액체 전해질을 이용하는 연료 전지에 있어서, 반응물 가스 스트림이 전지를 통과함에 따라, 반응물 가스 스트림 내로, 특히 수소 (연료) 스트림보다 높은 속도로 유동할 수 있는 공기 (산화제) 스트림 내로의 전해질의 증발이 약간 있다. 증발이 적더라도, 긴 시간에 걸쳐서 상당해질 수 있고 전지 내의 전해질 부족으로 인해 결국에 전지가 약해질 수 있다. 따라서, 연장된 작동 기간을 위해서는, 없어진 전해질을 회복하고 이를 전지로 복귀시킬 필요가 있을 수 있다. 1982년 8월 17일자로 브롤트(Breault)에게 허여된 미국 특허 제4,345,008호에 개시된 유형의 전해질 응결 구역은 반응물 스트림 내로 증발된 전해질을 회복시키는데 이용될 수 있다. 미국 특허 제4,345,008호는 인산 연료 전지를 개시하고 있으며, 따라서 전해질 응결 구역은 산 응결 구역으로 명명된다. 산 응결 구역은 반응물 출구 근처의 전극의 비반응부이다. 비반응 영역은 연료 전지 전기화학 반응을 지지하지 않으며, 이에 따라 전극의 촉매 작용된 전기 화학적 활성부보다 차갑다. 응결 구역은 연료 전지로부터 방출하기 전에 회복될 수 있도록, 증발된 전해질이 반응물 스트림 외부로 응결되기에 충분히 차갑다. 전해질 응결 구역을 갖는 연료 전지가 에지 시일의 영역들에서 부식 및 분해될 수 있다는 것이 발견되었다.
연료 전지는 캐소드 전극, 애노드 전극 및 전해질을 갖는다. 캐소드 전극은 캐소드 촉매층 및 전해질 응결 구역을 갖는다. 응결 구역은 반응물 출구에 인접하여 있으며, 캐소드 촉매층의 단부로부터 연료 전지의 외부 에지로 연장하는 촉매 작용되지 않은 비반응 영역을 포함한다. 애노드 전극은 비반응 영역을 가로질러 연장하는 애노드 촉매층을 가지며, 에지 시일의 내부 에지와 실질적으로 일치하는 단부를 갖는다. 액체 전해질은 인산일 수 있으며, 고온 멤브레인을 갖는 연료 전지 내에 포함되는 유리산일 수 있다.
전해질을 포함하는 적어도 하나의 연료 전지를 갖는 연료 전지 스택 조립체를 작동시키는 방법이 개시된다. 산화제는 캐소드 전극에 인접한 캐소드 유동 필드 플레이트를 통해 유동된다. 캐소드 전극은 캐소드 촉매층의 단부로부터 연료 전지의 외부 에지로 연장하는 비반응 영역을 포함하고 반응물 출구에 인접한 전해질 응결 구역을 갖는다. 연료는 애노드 전극에 인접하여 유동된다. 애노드 전극은 에지 시일의 내부 에지와 실질적으로 일치하는 단부를 갖는 비반응 영역을 가로질러 연장하는 애노드 촉매층을 갖는다. 냉각제는 연료 전지 스택 조립체 내의 적어도 하나의 냉각제 채널을 통해 유동된다. 냉각제는 응결 구역에 인접한 스택으로 진입할 수 있으며, 연료 전지의 반응부보다 응결 구역에 인접하여 더 많은 개수의 냉각제 튜브가 있다.
연료 전지는 전해질, 캐소드 전극 및 애노드 전극을 포함한다. 캐소드 전극은 캐소드 촉매층의 단부로부터 연료 전지의 외부 에지로 연장하고 반응물 출구에 인접하는 비반응 영역으로 구성되는 전해질 응결 구역을 갖는다. 연료 전지의 에지 시일은 에지 시일의 외부면에서 산소의 환원을 억제하는 재료를 포함하는 습윤 시일일 수 있다. 습윤 시일에 사용되는 재료는 텅스텐 산화물, 실리콘 탄화물 및 그의 혼합물을 포함할 수 있다. 또한, 에지 시일은 고체 시일일 수 있다. 고체 시일에 이용되는 재료는 폴리머 및 그래파이트 폴리머 복합물을 포함할 수 있다.
도1은 종래 기술에 공지된 산 응결 구역을 갖는 인산 연료 전지 스택의 일부의 단면도이다.
도2는 개선된 산 응결 구역을 갖는 인산 연료 전지 스택의 일부의 단면도이다.
도3은 도1의 실시예에서의 거리와 전위 사이의 관계를 도시하는 챠트이다.
도4는 도2의 실시예에서의 거리와 전위 사이의 관계를 도시하는 챠트이다.
도1은 연료 전지(12), 냉각제 홀더 조립체(14) 및 가스 불투과성 세퍼레이터 플레이트(16)로 구성된 연료 전지 스택(10)의 일부의 단면도이다. 스택 부품은 당해 기술 분야에서 숙련된 자에게 공지된 구조를 가지고, 당해 기술 분야에서 숙련된 자에게 공지된 방식으로 서로에 대해 배열된다. 냉각제 홀더 조립체의 홀더 층(15)은 연료 전지 스택 내에서 전기화학 반응에 의해 생성된 열을 배출하기 위해 스택을 통해 냉각제를 이송하는 튜브 또는 채널(18) 등의 복수의 냉각제 통로를 보유할 수 있다. 각각의 전지(12)는 일측에 배치되는 애노드 또는 연료 전극(26)과, 타측에 배치되는 캐소드 또는 산화제 전극(28)을 갖는 전해질 보유 매트릭스 층(20)을 포함한다. 전해질은 인산일 수 있으며, 매트릭스층(20)은 폴리테트라플루오로에틸렌과 같은 바인더를 갖는 실리콘 탄화물일 수 있다.
애노드 및 캐소드 전극 각각은 가스 확산 타입일 수 있으며, 각각의 전극은 당해 기술 분야의 숙련자에게 공지된 임의의 방식으로 제조될 수 있는 섬유성 가스 다공성 탄소 기판을 포함한다. 애노드 기판(26)은 전해질 매트릭스(20)와 대면하는 촉매층(30)을 갖는다. 애노드 유동 필드 플레이트(32)는 복수의 평행 연료 채널(34)을 가지며, 스택의 일측의 (도시되지 않은) 연료 입구 매니폴드를 타측의 (도시되지 않은) 연료 출구 매니폴드와 상호 연결할 수 있다. 연료 유동 필드는 단일 통로 또는 다중 통로 유동 필드일 수 있다.
캐소드 전극(28)은 애노드 전극(26)과 구조가 유사하다. 캐소드 전극(28)은 전해질 매트릭스(20)와 대면하는 기판의 편평면 상에 있는 얇은 촉매층(36)을 갖는다. 애노드 및 캐소드의 촉매 작용된 영역은 연료 전지 전기화학 반응을 지지하고, 전기화학적 활성 영역으로 종종 명명된다. 캐소드 유동 필드 플레이트(40)는 연료 유동에 수직인 방향으로 전지를 가로질러 산화제를 이송하기 위한 산화제 채널(44)를 갖는다. 촉매층(30, 36) 양자 모두는 연료 전지(48)의 외부 에지까지 이르지 않는다.
에지 시일(49)은 애노드 전극(26) 내로 침투된다. 또한, 에지 시일(52)은 애노드 유동 필드 플레이트(32) 내에 포함된다. 에지 시일은 실질적으로 동일한 폭일 수 있으며, 내부 에지(53)를 갖는다. 에지 시일은 폭이 통상 1.8 ㎝ 내지 3.6 ㎝(0.7 in 내지 1.4 in)이다. 애노드 유동 필드 플레이트는 당해 기술 분야의 숙련자에게 공지된 다공성 전해질 저장소일 수 있다. 동일하거나 유사한 시일이 연료 전지 내에 다른 곳에서 존재할 수 있으며, 그들의 위치는 당해 기술 분야의 숙련자에게 공지되어 있으며, 따라서 명확히 하기 위해 생략된다. 본 실시예에 이용될 수 있는 에지 시일의 일례는 전체가 참조로 합체된 1987년 3월 24일자로 브롤트에게 허여된 미국 특허 제4,652,502호에 개시된 습윤 시일이다. 미국 특허 제4,652,502호에서, 에지 시일은 에지 시일 영역에서 모세관력을 증가시키고 세공 크기를 감소시키기 위해, 연료 전지 에지에서 다공 구조물 내로 탄소 및 실리콘 이산화물과 같은 입자를 주입함으로써 형성된다. 따라서, 인산이 에지 시일 내의 세공을 충전할 때, 시일 내에 산을 보유하고 습윤 시일을 형성하기에 충분한 모세관력이 있다.
애노드 촉매층(30) 및 캐소드 촉매층(36)은 각각 촉매 단부(54, 56)에서 종결한다. 캐소드 촉매 단부(56)와 습윤 시일 내부 에지(53) 사이의 x-축을 따른 길이는 약 5.1 ㎝ 내지 12.7 ㎝(2 내지 5 인치)일 수 있다. 연료 전지의 전기화학 반응은 촉매의 부재로 인해, 이 길이를 가로질러 발생하지 않으며, 습윤 시일의 영역 내에서 발생하지 않으며, 이에 따라 전지의 전기화학적 활성부보다 차갑다. 이 차가운 섹션은 단부(56)로부터 연료 전지의 외부 에지로 연장하는 응결 구역(58)이 고, 이는 반응물 스트림 내로 증발된 전해질이 연료 전지로 다시 흡수하기 위해 응결할 수 있도록 반응물 출구(59)에 위치된다.
산 응결 구역과 습윤 시일의 조합이 캐소드 기판의 외부 에지(48a)에서 또는 외부 에지(48a) 근처에서 탄소 부식을 촉진할 수 있다는 것이 발견되었다. 탄소 부식의 원인이 전자 전도 위상과 전해질 사이의 전위차 증가라고 여겨진다. 전위차는 애노드 촉매 단부(54)에 생성된 양성자에 대한 요구를 발생시키는 외부 에지(48b, 48c)에서 산소의 환원에 의해 야기된다. 촉매 단부로부터 습윤 시일의 외부 에지로의 양성자의 평면 내 유동은 전자 전도 위상과 전해질 사이의 전위차를 증가시키며, 캐소드 기판의 외부 에지(48a)에서 더욱 빠른 부식을 가져온다.
산소를 환원시킬 수 있는 재료가 산소, 인산 전해질 및 낮은 전위의 존재 시에 발견될 때, 애노드 전극의 외부 에지에서 산소가 환원될 수 있다. 이 상태는 에지가 산소(즉, 공기)에 노출되기 때문에, 유동 필드 및 애노드 전극 상의 외부 에지(48b, 48c)에서 존재하며, 습윤 시일 미립자 필러는 산소를 환원시킬 수 있는 탄소이며, 인산은 습윤 시일 내의 세공을 충전한다.
습윤 시일을 형성하기 위해 탄소를 이용하는 대체예로서, 산소를 환원시키지 않는 재료가 이용될 수 있다. 이러한 재료의 일례는 예를 들어 텅스텐 산화물, 실리콘 탄화물 및 그의 혼합물을 포함한다. 이들 재료의 이용은 습윤 시일 내에 탄소를 갖는 실시예에 비해 산소의 환원을 억제하거나 소멸시킬 것이며, 더욱 적은 양의 탄소 부식을 가져올 것이다. 다른 실시예에서, 습윤 시일은 예를 들어 폴리머 또는 그래파이트 폴리머 복합물과 같은 재료로 제조되는 고체 에지 시일로 대체 될 수 있다. 또한, 고체 에지 시일의 이용은 인산이 에지 시일 영역으로 진입하는 것을 방지하기 때문에 산소의 환원을 감소시키거나 소멸시킬 것이며, 따라서 습윤 시일을 이용하는 것에 비해 부식을 감소시키는 기능을 한다.
시일의 외부 에지(48b, 48c)에서의 소정의 반응 속도에 있어서, 전위차는 에지(48b, 48c)와 촉매 단부(54) 사이의 용액 전위차가 이들 에지와 촉매 단부(54) 사이의 거리 및 이들 에지에서의 산소 환원 전류에 좌우되는 옴 법칙에 의해 결정된다. 도1의 실시예에 대한 거리와 전위 사이의 관계는 도3에서 그래프로 도시된다. 도3은 촉매 단부(54)로부터의 거리가 증가함에 따라 전위차가 어떻게 증가하는지를 도시하며, 촉매층들 양자 모두의 단부가 시일 내부 에지(53)로부터 5.1 ㎝ 내지 12.7 ㎝(2 인치 내지 5 인치) 떨어져 있는 실시예에 있어서 습윤 세트 시일 외부 에지(48b, 48c)에서 그 최대값에 도달한다. 도3에서는 응결 구역(58)이 그래프의 좌측에 있는 반면, 도1의 실시예에서는 우측에 도시되는 것에 유의하기로 한다.
도2는 애노드 촉매(30)의 상이한 구성을 갖고 도1과 유사한 실시예를 도시한다. 본 실시예에서, 애노드 촉매(30)는 캐소드 전극 상의 비반응 응결 구역(58)의 길이를 가로질러 x-방향으로 신장하며, 습윤 시일 내부 에지(53)와 실질적으로 일치하는 단부(54)를 갖는다. 실질적으로 일치한다는 용어는 촉매 단부(54)가 에지 시일을 가로질러 약 중간만큼 연장하는 구성을 포함한다. 캐소드 촉매 단부(56)로부터 연료 전지의 외부 에지(48)까지 x-축을 따라 측정되는 전기화학적 비활성 산 응결 구역(58)의 길이는 도1의 실시예에서와 동일하다. 그러나, 도1에 비해, 외부 에지(48)와 애노드 촉매 단부(54) 사이의 거리는 크게 감소된다. 이는 도1에 도시된 실시예에 비해 이온 저항을 감소시킨다. 도2에 도시된 바와 같이, 거리는 실질적으로 에지 시일(48, 52)의 폭까지 감소될 수 있다. 이 실시예에 대한 거리와 전위 사이의 관계는 도4에 도시된다. 도4에서는 산 응결 구역(58)이 그래프의 좌측에 있는 반면, 도2의 실시예에서는 우측에 도시되는 것에 유의하기로 한다.
도3은 도1에 도시된 종래 기술의 연료 구조에 대한 위치 함수로서 금속 및 용액 전위를 도시한다. 도1의 애노드 촉매(54)의 단부는 통상 연료의 에지로부터 약 10 ㎝(3.9 인치) 떨어져 있다. 도4는 도2에 도시된 실시예에 대한 위치 함수로서 금속 및 용액 전위를 도시한다. 도2의 애노드 촉매(54)의 단부는 통상 전지의 에지로부터 약 1.8 ㎝(0.7 인치) 떨어져 있다. 도2의 실시예에 있어서의 용액 전위 대 위치의 얻어진 기울기는 종래 기술보다 약 1.8배 낮다. 금속과 용액 사이의 전위차의 이러한 감소는 도1의 실시예와 비교할 때 도2의 실시예에 있어서 위치(48a, 59)에서 캐소드 상에 실질적으로 더 낮은 부식 속도를 가져온다.
고온 폴리머 전해질 멤브레인의 최근의 기술이 있다. 미국특허공개공보 제2004/0028976A1호는 변형된 폴리벤지미다졸 (PBI) 멤브레인을 개시하고, 미국특허공개공보 제2004/0125788A1호는 폴리아졸계 폴리머 멤브레인을 개시한다. 추가적인 인산 또는 폴리인산, 유리산이 이들의 전기화학적 성능 또는 이들의 수명을 증진시키기 위해 이들 고온 폴리머 전해질 멤브레인을 합체하는 연료 전지에 추가될 수도 있다. 본 발명은 인산뿐만 아니라, 이러한 전해질을 응결하는데 이용될 수도 있다.
스택(10)의 작동 중에, 수소 가스와 같은 연료는 채널(34)을 통해 애노드 전극(26)에 인접하여 통과하며, 애노드 전극의 재료 내의 개방 세공을 통해 매트릭스(20) 내의 인산 및 촉매층(30)과 접촉하게 된다. 동시에, 그러나 이에 수직인 방향으로, 산화제로서의 공기가 스택(10)의 일측 상의 매니폴드로부터 채널(44)로 진입하며, 캐소드 전극(28)에 인접하고 캐소드 전극(28) 내의 개방 세공을 거쳐 매트릭스(20) 내의 전해질 및 촉매층(36)과 접촉하여 이동한다. 당해 기술 분야에 널리 공지된 바와 같이, 전기, 열 및 물이 전지 내의 전기 화학 반응에 의해 생성된다.
약 177 내지 204 섭씨온도(350 내지 400 화씨온도) 정도의 작동 온도에서 공기 중의 인산의 증기압은 매우 낮지만, 공기 및 수소 스트림이 전지를 통해 이동함에 따라, 소량의 인산이 유동하는 공기 및 수소 스트림 양자 모두 내로 증발한다. 공기 스트림이 응결 구역(58)에 인접한 산화제 채널(44)을 통과함에 따라, 그 온도는 응결 구역 내의 전기화학 반응의 부족으로 인해 떨어지기 시작한다. 필요시 또는 요구시, 온도는 전지의 활성부의 근방에서 유동하는 것보다 냉각제 통로(18) 내의 응결 구역(50) 근처에서 더욱 많은 양의 1제곱인치당 냉각 유체를 유동시킴으로써 추가로 감소될 수 있다. 이는 예를 들어 전기화학적 활성 영역에 인접한 냉각제 채널의 집중보다 많은, 응결 구역에 인접한 냉각제 채널의 집중을 가짐으로써 달성될 수 있다.
본 발명이 그 양호한 실시예에 대해 도시되고 설명되었지만, 당해 기술 분야의 숙련자라면 그의 상세 및 형태의 다른 다양한 변화 및 생략이 본 발명의 기술 사상 및 범위 내에서 이루어질 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다.

Claims (16)

  1. 전해질과,
    캐소드 전극 및 애노드 전극과,
    캐소드 촉매층의 단부로부터 연료 전지의 외부 에지로 연장하는 비반응 영역으로 구성되고 적어도 하나의 반응물 출구에 인접한 전해질 응결 구역과,
    비반응 영역을 가로질러 연장하는 애노드 촉매층을 포함하며,
    애노드 촉매층의 단부는 에지 시일의 내부 에지와 실질적으로 일치하는 연료 전지.
  2. 제1항에 있어서, 전해질은 인산인 연료 전지.
  3. 제1항에 있어서, 전해질은 고온 전해질 멤브레인을 갖는 연료 전지 내에 포함되는 유리산인 연료 전지.
  4. 적어도 하나의 연료 전지를 갖고 전해질을 포함하는 연료 전지 스택 조립체를 작동시키는 방법이며,
    캐소드 촉매층의 단부로부터 연료 전지의 외부 에지로 연장하는 비반응 영역으로 구성되는 적어도 하나의 반응물 출구에 인접한 전해질 응결 구역을 갖는 캐소드 전극에 인접하여 캐소드 유동 필드 플레이트를 통해 산화제를 유동시키는 단계 와,
    에지 시일의 내부 에지와 실질적으로 일치하는 단부를 갖는 비반응 영역을 가로질러 연장하는 애노드 촉매층을 갖는 애노드 전극에 인접하여 연료를 유동시키는 단계와,
    연료 전지 스택 조립체 내의 적어도 하나의 냉각제 채널을 통해 냉각제를 유동시키는 단계를 포함하는 연료 전지 스택 조립체를 작동시키는 방법.
  5. 제4항에 있어서, 전해질은 인산인 연료 전지 스택 조립체를 작동시키는 방법.
  6. 제4항에 있어서, 전해질은 고온 전해질 멤브레인을 갖는 연료 전지 내에 포함되는 유리산인 연료 전지 스택 조립체를 작동시키는 방법.
  7. 제4항에 있어서, 냉각제는 전해질 응결 구역에 인접하여 연료 전지 스택 조립체로 진입하는 연료 전지 스택 조립체를 작동시키는 방법.
  8. 제4항에 있어서, 연료 전지의 반응부에 인접한 영역보다 산 응결 구역에 인접한 영역에 더 많은 개수의 냉각제 통로가 있는 연료 전지 스택 조립체를 작동시키는 방법.
  9. 전해질과,
    캐소드 전극 및 애노드 전극과,
    연료 전지의 외부면에서의 산소의 환원을 억제하는 습윤 시일 재료를 포함하며,
    캐소드 전극은 캐소드 촉매층의 단부로부터 연료 전지의 외부 에지로 연장하고 적어도 하나의 반응물 출구에 인접한 비반응 영역으로 구성되는 전해질 응결 구역을 갖는 연료 전지.
  10. 제9항에 있어서, 전해질은 인산인 연료 전지.
  11. 제9항에 있어서, 전해질은 고온 전해질 멤브레인을 갖는 연료 전지 내에 포함되는 유리산인 연료 전지.
  12. 제9항에 있어서, 습윤 시일 재료는 텅스텐 산화물, 실리콘 탄화물 및 그의 혼합물을 포함하는 군으로부터 선택되는 연료 전지.
  13. 전해질과,
    캐소드 전극 및 애노드 전극과,
    고체 에지 시일을 포함하며,
    캐소드 전극은 캐소드 촉매층의 단부로부터 연료 전지의 외부 에지로 연장하 고 적어도 하나의 반응물 출구에 인접한 비반응 영역으로 구성되는 전해질 응결 구역을 갖는 연료 전지.
  14. 제13항에 있어서, 고체 에지 시일은 폴리머 및 그래파이트 폴리머 복합물을 포함하는 군으로부터 선택되는 재료로 형성되는 연료 전지.
  15. 제13항에 있어서, 전해질은 인산인 연료 전지.
  16. 제13항에 있어서, 전해질은 고온 전해질 멤브레인을 갖는 연료 전지 내에 포함되는 유리산인 연료 전지.
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