KR20070079430A - 유기 메모리 소자 및 그의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 유기 활성층을 포함하는 메모리 소자로서, 상기 유기 활성층이 헤테로 원자(heteroatom)를 포함하는 전기전도성 유기물에 의해 형성되는 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자 및 그의 제조방법에 관한 것이다. 본 발명의 유기 메모리 소자는 열안정성, 비휘발 특성이 우수하여 비휘발성 대용량 저장장치로 응용이 가능하고, 플렉서블 전극을 이용할 경우에 플렉서블 메모리 소자로도 응용될 수 있다.
유기 메모리 소자, 금속 필라멘트, 유기 활성층, 헤테로 원자(heteroatom), 전기전도성 유기물

Description

유기 메모리 소자 및 그의 제조방법{ORGANIC MEMORY DEVICES AND PREPARATION METHOD THEREOF}
도 1은 본 발명의 일실시예에 의한 메모리 소자의 단면 개략도이다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 의한 메모리 소자를 이용한 메모리 매트릭스의 개략사시도이다.
도 3은 본 발명의 메모리 소자에서 금속 필라멘트의 형성에 의해 스위칭이 일어나는 메커니즘을 설명하기 위한 모식도이다.
도 4는 실시예 1에서 제조된 메모리 소자의 전류-전압 (I-V) 특성을 나타낸 그래프이다.
도 5는 실시예 2에서 제조된 메모리 소자의 전류-전압 (I-V) 특성을 나타낸 그래프,
도 6은 실시예 3에서 제조된 메모리 소자의 전류-전압 (I-V) 특성을 나타낸 그래프이다.
도 7은 실시예 4에서 제조된 메모리 소자의 전류-전압 (I-V) 특성을 나타낸 그래프이다.
도 8은 실시예 5에서 제조된 메모리 소자의 전류-전압 (I-V) 특성을 나타 낸 그래프이다.
도 9는 비교예 1에서 제조된 메모리 소자의 전류-전압 (I-V) 특성을 나타낸 그래프이다.
도 10은 비교예 2에서 제조된 메모리 소자의 전류-전압 (I-V) 특성을 나타낸 그래프이다.
도 11은 비교예 3에서 제조된 메모리 소자의 전류-전압 (I-V) 특성을 나타낸 그래프이다.
도 12는 비교예 4에서 제조된 메모리 소자의 전류-전압 (I-V) 특성을 나타낸 그래프이다.
도 13은 비교예 5에서 제조된 메모리 소자의 전류-전압 (I-V) 특성을 나타낸 그래프이다.
도 14는 비교예 6에서 제조된 메모리 소자의 전류-전압 (I-V) 특성을 나타낸 그래프이다.
도 15는 비교예 7에서 제조된 메모리 소자의 전류-전압 (I-V) 특성을 나타낸 그래프이다.
도 16은 비교예 8에서 제조된 메모리 소자의 전류-전압 (I-V) 특성을 나타낸 그래프이다.
*도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명*
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　10: 제 1 전극　　　　　　　　　20: 유기 활성층　　　　　　　　　　　　
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　30: 제 2 전극 　　　　　　　100: 메모리 소자
본 발명은 헤테로 원자를 포함하는 전기전도성 유기물을 이용한 유기 메모리 소자 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 제 1 전극과 제 2 전극 사이의 유기 활성층 소재로서 헤테로 원자를 갖는 전기전도성 유기물을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자 및 그의 제조방법에 관한 것이다.
　　　　　　　　최근 정보통신 산업의 눈부신 발전으로 인하여 각종 메모리 소자에 대한 수요가 급증하고 있다.　　 특히 휴대용 단말기, 각종 스마트카드, 전자 화폐, 디지털 카메라, 게임용 메모리, MP3 플레이어 등에 필요한 메모리 소자는 전원이 꺼지더라도 기록된 정보가 지워지지 않는 비휘발성을 요구하고 있다.　　
현재 이러한 비휘발성 메모리는 실리콘 재료에 기반을 둔 플래시 메모리 (flash memory)가 주류를 이루고 있다.　　 기존의 플래시 메모리는 기록/소거 횟수가 제한되고, 기록 속도가 느리며, 고집적의 메모리 용량을 얻기 위한 미세화 공정으로 인해서 메모리 칩의 제조비용이 상승하고 기술적 한계로 인하여 더 이상 칩을 소형화할 수 없는 한계에 직면하고 있다.　　 이와 같이 기존의 플래시 메모리의 기술적 한계가 드러남에 따라 기존의 실리콘 메모리 소자의 물리적인 한계를 극복하는 초고속, 고용량, 저소비전력, 저가격 특성의 차세대 비휘발성 메모리 소자의 개발이 활발하게 진행되고 있다.
차세대 메모리들은 반도체 내부의 기본 단위인 셀을 구성하는 물질에 따라서 강유전체 메모리(Ferroelectric RAM), 강자성 메모리(Magnetic RAM), 상변화 메모리(Phase Change RAM), 나노튜브 메모리, 홀로그래픽 메모리, 유기 메모리 (organic memory) 등이 있다.
이들 가운데 유기 메모리는 상하부 전극 사이에 유기물질을 이용하여 메모리층을 형성하고 여기에 전압을 가하여 저항값의 쌍안정성 (bistability)을 이용하여 메모리 특성을 구현하는 것이다.　　 상부 전극과 하부 전극이 교차하는 지점에 형성되는 셀이 쌍안정성 특성을 제공한다. 즉, 유기 메모리는 상하부 전극 사이에 존재하는 유기물질이 전기적 신호에 의해 저항이 가역적으로 변해서 데이터 '0' 과 '1'을 기록하고 읽을 수 있는 형태의 메모리이다.　　 이러한 유기 메모리는 기존의 플래시 메모리의 장점인 비휘발성은 구현하면서 단점으로 꼽히던 공정성, 제조비용, 집적도 문제를 극복할 수 있어 차세대 메모리로 큰 기대를 모으고 있다.　
유기 메모리의 일례로 일본특개소62-95882호는 유기금속착체 전하 이동 (charge transfer) 화합물인 CuTCNQ (7,7,8,8-tetracyano-p-quinodimethane)를 이용하는 유기 메모리 소자를 개시하고 있다.　　 미국특허공개 제 2002-163057호는 상하부 전극 사이에 NaCl이나 CsCl과 같은 이온성염을 전도성 폴리머에 혼합한 중간층을 포함하는 반도체 소자를 소개하고 있다.
　　　　　　　　미국특허 공개 제 2004-27849호는 유기 활성층 사이에 금속 나노 클러스터를 적용한 유기 메모리 소자를 제안하고 있다.　　 그러나 이러한 소자는 수율이 매우 낮고 금속 나노 클러스터를 형성하는 방법이 매우 어렵고 OV 전압에서 리셋 (reset)되는 현상을 보이기 때문에 사실상 비휘발성 유기 메모리로 사용할 수 없는 문제점을 갖는다.
한편, 두 전극 사이에 존재하는 유기 활성층 내에서의 금속 필라멘트의 형성 및 단락에 의해 저항의 변화가 발생하는 금속 필라멘트 메모리도 새로운 형태의 메모리로 연구되고 있다. 금속 필라멘트 메모리는 가격이 저렴하고 3차원 스태킹 구조(stacking structure)가 가능한 이점 이외에, 보유 시간 (retention time)이 길고 열안정성이 우수하며 플렉서블 메모리 소자로 응용이 가능한 이점을 가진다. 일례로 글로우 방전 중합 기술(glow discharge polymerization technique)에 의해 스티렌 증기로부터 형성된 폴리스티렌 필름의 경우 금속 필라멘트가 형성되어 메모리 특성을 보이는 것으로 알려져 있다 (Y. Seugui et al., J. Appl. Phys. Vol. 47. No. 1, January 1, 1976). 그러나 폴리스티렌을 스핀 코팅 등의 방법으로 형성하는 경우에는 금속 필라멘트가 형성되지 않는다.
한편, 유기층 재료로 2-아미노-4,5-이미다졸디카르보니트릴(AIDCN), 트리스-8-(히드록시퀴놀린)알루미늄(Alq3) 및 아연 2,9,16,23-테트라-터셔리-부틸-29H,31H-프탈로시아닌(ZnPC)과 같은 재료를 사용하고 구리로 이루어진 상하부 전극을 포함하는 메모리 소자가 비휘발성 메모리 특성을 보이는 것으로 알려져 있다("Organic Nonvolatile Memory by Controlling the Dynamic Coppor - Ion Concentration within Organic Layer " Applied Physics Letters, Volume 84, No. 24, 14 June 2004).
그러나 이상의 기존의 금속 필라멘트 유기 메모리들은 진공 증착을 이용하여 메모리 소자의 유기 활성층을 형성하기 때문에 제조 공정이 복잡하고 제조비용이 상승하는 문제점을 가진다.
본 발명은 상술한 종래 기술의 문제점을 극복하기 위한 것으로, 본 발명의 목적은 스핀 코팅 등의 간단하고 저렴한 공정에 의해 제조가능한 이원자를 포함하는 전기전도성 유기물을 이용한 메모리 소자를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 제조 비용을 절감하고 제조 공정을 단순화할 수 있는 이원자를 포함하는 전기전도성 유기물을 이용한 메모리 소자의 제조방법을 제공하는 것이다.
상술한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 하나의 양상은 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 유기 활성층을 포함하는 메모리 소자에 있어서, 상기 유기 활성층이 헤테로 원자(heteroatom)를 포함하는 전기전도성 유기물에 의해 형성된 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자에 관계한다.
본 발명에서 상기 유기 활성층의 전기전도도는 10-12 S/㎝ 이상인 것이 바람직하고, 상기 헤테로 원자는 S 또는 N이다.
상기 전기전도성 유기물은 폴리머, 단분자, 올리고머, 또는 덴드리머이고, 폴리머로는 호모폴리머, 코폴리머, 또는 서로 상이한 폴리머들의 혼합물을 사용할 수 있다.
본 발명에서 사용가능한 헤테로 원자를 포함하는 전기전도성 폴리머는 아닐린계 호모 폴리머 또는 코폴리머, 피롤계 호모폴리머 또는 코폴리머, 및 비닐피리딘계 호모폴리머 또는 코폴리머일 수 있다. 이러한 전기전도성 유기물의 구체적인 예들은 폴리-3-헥실티오펜, 폴리피롤, 폴리실록산 카르바졸, 폴리아닐린, (폴리(1-메톡시-4-(O-디스퍼스 레드1))-2,5-페닐렌-비닐렌) 등을 포함하나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다.
상술한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 다른 양상은 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 유기 활성층을 포함하는 메모리 소자를 제조함에 있어서, 상기 유기 활성층을 헤테로 원자(heteroatom)를 포함하는 전기전도성 유기물을 이용하여 형성하는 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자의 제조방법에 관계한다.
이하에서 첨부 도면을 참고하여 본 발명에 관하여 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명에서 "금속 필라멘트 메모리 소자"라 함은 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 유기 활성층을 포함하고, 유기 활성층 내에서의 금속 필라멘트의 형성 및 단락에 의한 저항의 변화에 의해 동작하는 메모리 소자를 의미한다.
본 발명은 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 유기 활성층이 샌드위치 되어 있고, 상기 유기 활성층이 헤테로 원자(heteroatom)를 포함하는 전기전도성 유기물에 의해 형성되는 것을 특징으로 한다. 이러한 본 발명의 메모리 소자는 유기 활성 층 내의 금속 필라멘트의 형성 및 단락에 의해 메모리 특성을 시현하는 금속 필라멘트 메모리 소자이다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 의한 유기 메모리 소자의 단면 개략도이다.　　 도 1을 참고하면, 본 발명에 의한 메모리 소자(100)는 제 1 전극(10)과 제 2 전극(30) 사이에 유기 활성층(20)이 샌드위치 되어 있다.　　 이러한 메모리 소자(100)에 전압을 인가하면 유기 활성층(20)의 저항값이 쌍안정성을 나타내어 메모리 특성을 시현한다.　　 또한 이러한 메모리 특성은 유기 재료의 특성으로 인해 나타나는 것으로 전원이 꺼지더라도 그 성질을 그대로 유지하므로 본 발명의 메모리 소자는 비휘발성 특성을 갖는다.
　　　　　　　　도 2는 본 발명의 메모리 소자를 이용한 메모리 매트릭스의 일례를 도시한 개략사시도이다.　　 도 2에 도시된 바와 같이, 메모리 매트릭스는 유리 또는 실리콘 등의 적당한 기판 위에 형성된다.　　 이러한 메모리 매트릭스는 제 1 전극(10) 및 제 2 전극(30)을 포함하고, 그 사이에 유기 활성층(20)이 샌드위치된다.　　
여기서 기판은 기존의 유기 또는 무기계 기판이 이용될 수 있고, 특히 플렉서블 기판(flexible substrate)이 이용될 수도 있다.　　 본 발명에서 상기 기판으로는 유리, 실리콘, 표면 개질 유리, 폴리프로필렌, 또는 활성화된 아크릴아미드 기판 등을 사용할 수 있다
제 1 전극(10)과 제 2 전극(30)이 교차하는 지점에 형성되는 셀이 쌍안정성 특성을 제공한다.
본 발명의 메모리 소자의 스위칭 및 메모리 현상은 금속필라멘트의 형성 및 단락에 의해 나타나는 것으로 추론된다. 도 3은 본 발명의 헤테로 원자를 포함하는 전기전도성 유기물을 이용하는 메모리 소자의 동작 메커니즘을 설명하기 위한 모식도이다.
도 3을 참고하면, 기판 위에 전도성 물질이 코팅된 제 2 전극(30) 위에 헤테로 원자를 포함하는 전기전도성 유기물을 스핀 캐스팅 등의 방법에 의해 성막하여 유기 활성층(20)을 형성하고 그 위에 제 1 전극(10)을 형성하면, 제 1 전극(10)의 성분이 유기 활성층(20)의 유기물 내로 확산해 나아간다.
이와 같은 상태에서 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 전압(positive voltage)을 인가하면 상기 유기물의 헤테로 원자와 제 2 전극으로부터 확산되는 금속이온이 서로 상호작용하여 복합체를 형성한다. 헤테로 원자를 포함하는 전기전도성 유기물에서는 헤테로 원자가 금속 이온에 대해서 염기 역할을 하여 서로 복합체를 형성할 수 있도록 한다. 하드-소프트 산-염기 원칙(hard soft acid base principle)이라는 모델에 의하면 하드한 산은 하드한 염기와 소프트한 산은 소프트한 염기화 서로 복합체를 잘 형성한다고 알려져 있다. 헤테로 원자는 고립 전자쌍 (lone electron pair)을 많이 가지고 있기 때문에 금속 이온과 잘 배위(coordination)된다.
전기전도성 유기물의 헤테로 원자의 작용에 의해 전극의 금속 이온이 유기물 중에 균일한 레벨로 존재하게 되는데, 이때 전압을 반대로 인가하면 금속이온이 환원되어 금속 필라멘트가 형성된다.
제 1 전극과 제 2 전극 사이에서 금속 필라멘트가 잘 형성되려면, 금속 이온 이 필라멘트로 잘 환원이 되어야 하므로 유기 활성층의 재료는 전기전도성을 가져야 하고, 금속 이온이 유기물층 내에 균일하게 분포하게 하기 위해서 헤테로 원자와 같은 금속 결합 부위(metal linkable site)를 가져야만 한다. 따라서 본 발명에서와 같이 금속 결합 부위를 갖고 전기전도성인 유기물은 금속 필라멘트 메모리로 기능할 수 있지만, 금속 결합 부위가 없거나 전기전도성이 아닌 유기물은 메모리 현상을 나타내지 못한다. 본 발명에서 전기전도성 유기물의 전기전도도는 10-12 S/㎝ 이상이고, 헤테로 원자는 S 또는 N인 것이 바람직하다.
본 발명의 메모리 소자의 두 전극 사이에 적당한 전압을 인가할 경우 유기 활성층이 고저항 상태 (high resistance)와 저저항 (low resistance) 상태 사이를 스위칭 한다. 즉, 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 금속 필라멘트가 형성되면 저저항 세트 상태가 되고, 금속 필라멘트가 단락되면 고저항 리셋(reset) 상태가 되는데, 예를 들어, 저저항 상태일 경우를 데이타 "1"이라 하고, 고저항 상태일 경우를 데이타 "0"이라 하면 데이타의 두 가지 로직 상태를 저장할 수 있다.
본 발명에서 헤테로 원자를 포함하는 전기전도성 유기물은 폴리머, 단분자, 올리고머, 또는 덴드리머일 수 있다.
덴드리머는 중심이 비어 있고 외부는 다양한 화학단위와 반응할 수 있는 반응기가 존재한다. 덴드리머가 자라는 단계를 "세대"라고 하는데, 일정하게 반복되는 단위구조가 추가될 때마다 한 세대가 증가하는 것으로 나타낸다. 이런 합성과정에서 폴리에틸렌이나 폴리프로필렌과 같은 폴리머와는 달리 덴드리머는 분자 량이나 표면 작용기를 완벽하게 조절할 수 있다는 장점을 가진다. 덴드리머의 합성과정은 2~3개의 화학과정이 반복적으로 이용되는 다단계 합성법을 이용하고 있으며(divergent 합성법) 합성된 화합물은 표면에 계산된 양 만큼의 작용기를 가질 수 있다.
헤테로 원자를 포함하는 전기전도성 유기물이 폴리머인 경우에는 호모폴리머 또는 코폴리머이거나 서로 상이한 폴리머들의 혼합물일 수 있다.
본 발명에서 사용가능한 헤테로 원자를 포함하는 전기전도성 폴리머로는 아닐린계 호모 폴리머 또는 코폴리머, 피롤계 호모폴리머 또는 코폴리머, 및 비닐피리딘계 호모폴리머 또는 코폴리머를 예로 들 수 있다. 이러한 헤테로 원자를 포함하는 전기전도성 유기물의 구체적인 예들은 폴리-3-헥실티오펜, 폴리피롤, 폴리실록산 카르바졸, 폴리아닐린, (폴리(1-메톡시-4-(O-디스퍼스 레드1))-2,5-페닐렌-비닐렌), 폴리인돌, 폴리카르바졸, 폴리피리디아진, 폴리이소티아나프탈렌, 폴리페닐렌 설파이드, 폴리피리딘비닐, 폴리피리딘을 포함하나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다.
상기 단분자는 헤테로 원자를 포함하고 전기전도성이 있는 것이면 특별히 제한되지 않는데, 예를 들어, 프탈로시아닌이 대표적이고, 카르바졸이나 트리페닐아민, 트리페닐다이아민 등의 전도성 부분과 니트로다이(nitro dyes)류, 아조다이류 (azo dyes), 인디고 다이류(indigo dyes), 티오인디고 다이류(thioindigo dyes)등의 헤테로 원자가 포함된 부분이 화학 결합한 형태의 단분자로 구성되는 군에서 선택되는 것을 사용할 수 있다.
금속 이온이 확산되어 가는 제 1 전극(10)의 경우에는 확산성이 좋은 금속으로 형성하는 것이 필요한데, 이와 같이 확산성이 우수한 전극 재료로는 금, 은, 백금, 구리, 코발트, 니켈, 주석, 알루미늄 등을 들 수 있으나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다.
제 2 전극(30)은 금속, 금속 합금, 금속 질화물 (metal nitrides), 산화물, 황화물, 탄소 및 전도성 폴리머, 유기 도전체(organic conductor)로 구성되는 그룹으로부터 선택되는 하나 이상의 전기전도성 재료로 형성될 수 있다. 구체적인 전극 재료의 예들은 알루미늄(Al), 금(Au), 은(Ag), 백금(Pt), 구리(Cu), 티타늄(Ti), 텅스텐(W), 인듐틴옥사이드(ITO)를 포함하나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다.
본 발명에서는 금속 이온을 발생하는 유기물이 제 1 전극 또는 제 2 전극을 손상시키는 것을 방지하기 위하여 제 1 전극 위에 또는 제 2 전극 아래에 배리어층 (barrier layer)을 추가로 형성할 수 있다.　　 이러한 배리어층은 SiOx, AlOx, NbOx, TiOx, CrOx, VOx, TaOx, CuOx, MgOx, WOx, AlNOx로 구성되는 군으로부터 선택되는 물질을 포함하고, 바람직하게는 SiO2, Al2O3, Cu2O, TiO2, V2O3로 구성되는 군으로부터 선택되는 물질을 포함한다.　　 본 발명에서 배리어층은 Alq3, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리스티렌, PET 등의 유기 재료로도 형성될 수 있다.　　 배리어층의 두께는 20 내지 300 Å 범위 내인 것이 바람직하다.
본 발명의 다른 양상은 상술한 유기 메모리 소자의 제조방법에 관계한다. 본 발명에 의한 유기 메모리 소자의 제조방법은 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 유기 활성층을 포함하는 메모리 소자를 제조함에 있어서, 헤테로 원자(heteroatom)를 포함하는 전기전도성 유기물을 이용하여 유기 활성층을 형성하는 것을 특징으로 한다.
　　　　　　본 발명의 방법에서는 공정 및 재료 면에서 고가인 전자빔 증착 등의 과정을 거치지 않고 스핀 캐스팅과 같은 단순 공정에 의해 유기 활성층을 형성할 수 있다. 구체적으로 유기 활성층 형성 시에는 기판 위에 전도성 물질이 코팅된 제 2 전극 위에 헤테로 원자(heteroatom)를 포함하는 전기전도성 유기물을 포함하는 조성물을 코팅하여 유기 활성층을 형성하고, 그 위에 제 1 전극을 형성한다.
이때 사용가능한 코팅 방법은 특별히 제한되지 않는데, 일례로 스핀 캐스팅, 스핀 코팅, 스프레이 코팅, 정전기 코팅(electrostatic coating), 딥코팅, 블레이드 코팅, 롤코팅, 잉크젯 프린팅 등의 코팅방법을 사용할 수 있다. 유기 활성층(20)의 두께는 바람직하게 약 50 내지 3000 Å이다.　　
스핀 코팅시 사용가능한 용매로는 물, 클로로포름, N-메틸피롤리돈, 아세톤, 사이클로펜탄온, 사이클로헥산온, 메틸에틸케톤, 에틸셀로솔브아세테이트, 부틸아세테이트, 에틸렌글리콜, 톨루엔, 크실렌, 테트라하이드로퓨란, 다이메틸포름아미드, 클로로벤젠, 및 아세토니트릴로 구성되는 군에서 선택되는 용매를 단독으로 사용하거나 2종 이상을 임의의 비율로 혼합하여 사용할 수 있다.
　　　　　　　본 발명에서 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 유기 활성층을 형성하는 경우에 는 유기 활성층을 단층으로 형성하거나 2층 이상의 다층으로 형성할 수 있다. 유기 활성층을 다층으로 형성하는 경우에는 각 층의 조성을 동일하게 하거나 서로 상이하게 할 수 있다.
상기 제 1 전극 및 제 2 전극은 열증착과 같은 증착법, 스퍼터링, e-빔 증발(e-beam evaporation), 스핀코팅 등과 같은 종래의 방법에 의해 형성될 수 있다.
이하에서 실시예를 들어 본 발명에 관하여 더욱 상세하게 설명하나, 이들은 단지 설명의 목적을 위한 것으로 본 발명의 보호범위를 제한하는 것으로 해석되어서는 안 된다.
실시예 1
유리 기판 위에 패턴된 제 2 전극을 증착하되, 제 2 전극으로서 알루미늄을 열증발법 (thermal evaporation)에 의해 80 nm 정도 증착시켰다. 제 2 전극이 형성된 기판 위에 헤테로 원자를 포함하는 전기전도성 유기물로서 폴리 3-헥실티오펜(P3HT)을 클로로벤젠에 1 - 2 wt% 녹인 용액을 3000 rpm으로 스핀 코팅하고나서 110℃에서 30분간 베이킹하여 유기 활성층을 형성하였다.　　 다음으로 제 1 전극으로서 Cu를 열증발법에 의해 80 nm 정도 두께로 증착하여 본 발명에 의한 테스트용 메모리 소자를 제조하였다. 이때 유기 활성층의 두께는 30-100 ㎚로 하고, 알파-스텝 프로파일러 (Alpha-Step profilometer)에 의해 측정하였다.　　 증착되는 전극의 두께는 quartz crystal monitor를 통하여 조절하였다.
실시예 2-5
헤테로 원자를 포함하는 전기전도성 유기물로서 각각 폴리피롤 (실시예 2), 폴리아닐린(실시예 3), (폴리(1-메톡시-4-(O-디스퍼스 레드1))-2,5-페닐렌-비닐렌) (실시예 4) 및 폴리실록산 카르바졸 (실시예 5)를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 메모리 소자를 제조하였다.
비교예 1-3
유기 활성층 재료로서 전도성은 있으나 금속 연결 부위 (metal linkable site)가 없는(폴리[2-메톡시-5-2-에틸헥실옥시)-1,4-페닐렌-비닐렌])(비교예 1), 폴리플로렌 (비교예 2) 및 폴리(트리페닐아민) (비교예 3)을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 메모리 소자를 제조하였다.
비교예 4-6
유기 활성층 재로로서 금속 연결 부위는 있으나 전기전도성이 없는 폴리(4-비닐 피리딘) (비교예 4), 폴리(2-비닐 피리딘) (비교예 5) 및 폴리비닐피롤리돈 (비교예 6)을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 메모리 소자를 제조하였다.
비교예 7-8
유기 활성층 재료로서 금속 연결 부위가 없고 전기전도성도 없는 폴리메틸메 타크릴레이트 (비교예 7) 및 폴리스티렌(비교예 8)을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 메모리 소자를 제조하였다.
실시예 1-5 및 비교예 1-8에서 사용된 유기물 및 용매의 종류, 금속결합부위의 유무 및 각 유기물의 이동도 (mobility)를 하기 표 1에 정리하여 나타내었다.
구분 유기물 용매 금속결합부위 이동도
실시예 1 폴리-3-헥실티오펜 클로로벤젠 티오펜 10-3~10-4
실시예 2 폴리피롤 물 피롤 0.1
실시예 3 폴리아닐린 N-메틸피롤리돈 아닐린 10-5
실시예 4 (폴리(1-메톡시-4-(O-디스퍼스 레드1))-2,5-페닐렌-비닐렌) 클로로포름 DR1 10-5~10-6
실시예 5 폴리실록산카르바졸 클로로포름 카르바졸 10-6~10-7
비교예 1 폴리[2-메톡시-5,2-(에틸헥실옥시)-1,4-페닐렌-비닐렌 클로로포름 없음 10-5~10-6
비교예 2 폴리플로렌 클로로포름 없음 10-3~10-4
비교예 3 폴리(트리페닐아민) 클로로포름 없음 10-5~10-6
비교예 4 폴리(4-비닐 피리딘) N,N'-디메틸포름아미드 피리딘 <10-12
비교예 5 폴리(2-비닐피리딘) 클로로포름 피리딘 <10-12
비교예 6 폴리비닐피롤리돈 클로로포름 피롤리돈 <10-12
비교예 7 폴리메틸메타크릴레이트 클로로포름 없음 <10-12
비교예 8 폴리스티렌 클로로포름 없음 <10-12
실험예 : 메모리 소자의 스위칭 특성 시험
실시예 1-5 및 비교예 1-8에서 수득된 메모리 소자에 전압을 인가하여 전류의 변화로서 스위칭 특성을 평가하여 그 결과를 도 4-도 16에 나타내었다.
도 4 내지 도 8을 통해서 확인되는 바와 같이, 본 발명에서와 같이 헤테로 원자를 포함하고 전기전도도가 10-12 이상 되는 유기물을 이용하여 제조된 메모리 소자는 전압에 따라서 고저항 상태와 저저항 상태가 스위칭 되었고 이러한 스위칭 현상이 10회 이상 재현성 있게 나타났다. 두 가지 저항이 다른 상태는 전압이나 전류를 인가하지 않아도 각각의 상태를 장시간 유지할 수 있고, 그 상태를 매우 낮은 전압을 인가하여 흐르는 전류를 검출하면 그 상태를 판독할 수 있으므로 본 발명의 소자는 메모리 소자로 이용할 수 있다.
이와 대조적으로 금속 결합 부위가 없는 비교예 1-3의 경우(도 9 내지 도 11)에는 스위칭이 전혀 일어나지 않았다. 이는 예를 들어 트리페닐아민기가 홀 전도성(hole-conductivity)이 있다고 할 수는 있으나, N의 헤테로 원자가 존재하기는 하지만 트리페닐이라는 특정한 관능기가 헤테로 원자(N)의 고립 전자쌍 (lone electron pair)을 편재화(delocalization)시켜서 전자가 헤테로 원자(N)에 국부적으로 존재하지 못하고 분자 전체에 공명 구조로 퍼지게 된다. 따라서 헤테로 원자의 고유 성질인 금속 배위결합 (metal coordination)의 크기가 약화되어서 그 역할을 제대로 수행하지 못하게 되기 때문에 금속 필라멘트 형성에 크게 기여하지 못하는 것으로 예상된다.
한편, 비교예 4-6 (도 12 내지 도 14)과 같이 유기물이 금속결합부위가 있으나 전기전도성이 없거나 비교예 7-8 (도 15 및 도 16)과 같이 금속 결합 부위도 없고 전기전도성도 없는 유기물을 유기 활성층 소재로 사용한 경우에는 스위칭이 현상이 전혀 관찰되지 않았다.
따라서 본 발명에서와 같이 유기 활성층이 헤테로 원자를 포함하는 전기전도성 유기물에 의해 형성되는 유기 메모리 소자는 스핀 캐스팅과 같은 저가의 단순 공정에 의해서 제조가능하고 스위칭 특성도 우수함을 확인하였다.
이상에서 바람직한 구현예를 예로 들어 설명하였으나, 본 발명은 본 발명의 보호범위를 벗어나지 않는 범위 내에서 다양하게 변형 실시될 수 있으므로, 이러한 다양한 변형예도 본 발명의 보호 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
본 발명의 유기 메모리 소자는 열안정성, 비휘발 특성이 우수하여 비휘발성 대용량 저장장치로 응용이 가능하고, 플렉서블 전극을 이용할 경우에 플렉서블 메모리 소자로도 응용할 수 있다.
또한 본 발명의 금속 필라멘트 유기 메모리 소자는 스핀 캐스팅과 같은 저가의 단순 공정에 의해서 제조가능한 이점을 가진다.

Claims (18)

  1. 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 유기 활성층을 포함하는 메모리 소자에 있어서, 상기 유기 활성층이 헤테로 원자(heteroatom)를 포함하는 전기전도성 유기물에 의해 형성된 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 유기 활성층의 전기전도도가 10-12 S/㎝ 이상인 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 헤테로 원자가 S 또는 N인 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 전기전도성 유기물이 폴리머, 단분자, 올리고머, 또는 덴드리머인 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자.
  5. 제 4항에 있어서, 상기 폴리머가 호모폴리머, 코폴리머, 또는 서로 상이한 폴리머들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자.
  6. 제 4항에 있어서, 상기 전기전도성 유기물이 아닐린계 호모 폴리머 또는 코 폴리머, 피롤계 호모폴리머 또는 코폴리머, 및 비닐피리딘계 호모폴리머 또는 코폴리머로 구성되는 군에서 선택되는 것임을 특징으로 하는 유기 메모리 소자.
  7. 제 4항에 있어서, 상기 전기전도성 유기물이 폴리-3-헥실티오펜, 폴리피롤, 폴리실록산 카르바졸, 폴리아닐린, 및 (폴리(1-메톡시-4-(O-디스퍼스 레드1))-2,5-페닐렌-비닐렌), 폴리인돌, 폴리카르바졸, 폴리피리디아진, 폴리이소티아나프탈렌, 폴리페닐렌 설파이드, 폴리피리딘비닐, 폴리피리딘로 구성되는 군에서 선택되는 것임을 특징으로 하는 유기 메모리 소자.
  8. 제 4항에 있어서, 상기 단분자가 프탈로시아닌, 카르바졸이나 트리페닐아민, 트리페닐다이아민과 같은 전도성 부분과 니트로다이(nitro dyes)류, 아조다이류 (azo dyes), 인디고 다이류(indigo dyes), 티오인디고 다이류(thioindigo dyes)와 같은 헤테로 원자가 포함된 부분이 화학 결합한 형태의 단분자임을 특징으로 하는 유기 메모리 소자.
  9. 제 1항에 있어서, 상기 전극이 금, 은, 백금, 구리, 코발트, 니켈, 주석, 알루미늄으로 구성되는 군에서 선택되는 적어도 하나의 재료로 형성되는 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자.
  10. 제 1항에 있어서, 상기 메모리 소자가 제 1 전극 아래 또는 제 2 전극 위에 배리어 층(barrier layer)을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자.
  11. 　제 10항에 있어서, 상기 배리어층이 SiOx, AlOx, NbOx, TiOx, CrOx, VOx, TaOx, CuOx, MgOx, WOx, AlNOx로 구성되는 그룹으로부터 선택되는 무기 재료 또는 Alq3, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리스티렌, PET로 구성되는 그룹으로부터 선택되는 유기 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자.
  12. 제 11항에 있어서, 상기 배리어층이 SiO2, Al2O3, Cu2O, TiO2, V2O3로 구성되는 그룹으로부터 선택되는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자.
  13. 　　　　　　제 10항에 있어서, 상기 배리어층의 두께가 약 20 내지 300 Å인 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자.
  14. 　　　　　　제 1 전극과 제 2 전극 사이에 유기 활성층을 포함하는 메모리 소자를 제조함에 있어서, 상기 유기 활성층을 헤테로 원자(heteroatom)를 포함하는 전기전도성 유기물을 이용하여 형성하는 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자의 제조방법.
  15. 　　　　　　제 14항에 있어서, 상기 유기 활성층 형성 단계가 제 2 전극 위에 헤테로 원 자(heteroatom)를 포함하는 전기전도성 유기물을 포함하는 조성물을 코팅하는 단계임을 특징으로 하는 유기 메모리 소자의 제조방법.
  16. 　　　　　　제 15항에 있어서, 상기 코팅 단계가 스핀 캐스팅, 스핀 코팅, 스프레이 코팅, 정전기 코팅(electrostatic coating), 딥코팅, 블레이드 코팅, 롤코팅으로 구성되는 군에서 선택되는 하나의 방법에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자의 제조방법.
  17. 　　　　　　제 14항에 있어서, 상기 유기 활성층 형성 단계가 유기 활성층을 2층 이상의 다층으로 형성하는 단계임을 특징으로 하는 유기 메모리 소자의 제조방법.
  18. 　　　　　　제 14항에 있어서, 상기 유기물 코팅시 사용되는 용매가 물, 클로로포름, N-메틸피롤리돈, 아세톤, 사이클로펜탄온, 사이클로헥산온, 메틸에틸케톤, 에틸셀로솔브아세테이트, 부틸아세테이트, 에틸렌글리콜, 톨루엔, 크실렌, 테트라하이드로퓨란, 다이메틸포름아미드, 클로로벤젠 및 아세토니트릴로 구성되는 군에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 유기 메모리 소자의 제조방법.
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