KR20050118244A - 쌍극성 플레이트 및 이와 같은 쌍극성 플레이트를 구비한연료 전지 - Google Patents

쌍극성 플레이트 및 이와 같은 쌍극성 플레이트를 구비한연료 전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 용매 내에서 용해될 수 있는 소수성 재료로 이루어지는 층(4)이 쌍극성 플레이트(5)의 표면에 제공되는, 연료 전지(1)용 쌍극성 플레이트에 관한 것이다. 상기 층(4) 때문에 물은 상기 쌍극성 플레이트(5)의 표면에 작은 방울(12, 13)을 형성하며, 상기 물방울은 상기 쌍극성 플레이트(5) 상에 느슨하게 달라붙어 작동 가스의 유동 속도가 느린 경우에도 연료 전지(1)로부터 확실하게 제거될 수 있다. 상기 층(4)의 두께 및 그로 인한 상기 층의 소수 특성 그리고 상기 쌍극성 플레이트(5)와 접촉 전극(7, 11) 사이의 전기 접촉 저항은 간단한 방식으로, 용매 내에서의 소수성 재료의 농도를 변동시킴으로써 조절될 수 있다.

Description

쌍극성 플레이트 및 이와 같은 쌍극성 플레이트를 구비한 연료 전지{BIPOLAR PLATE AND FUEL CELL COMPRISING SUCH A BIPOLAR PLATE}
본 발명은 연료 전지용 쌍극성 플레이트 그리고 또한 이와 같은 쌍극성 플레이트를 구비한 연료 전지에 관한 것이다.
에너지 발생을 위한 미래 지향적 컨셉에서 연료 전지는 점점 더 중요성을 얻고 있다. 특히 폴리머-전해질-멤브레인-(PEM)-기술을 토대로 하는 저온-연료 전지는 휴대 가능한 이동식 및 고정식 적용을 위한 환경 친화적이고 효과적인 에너지 변환기로서 논의되어, 이미 최초로 상업적으로 사용되고 있다. 저온-연료 전지는 약 90 ℃까지의 빙점 바로 위의 온도에서 수소 및 산소를 전기 직류로 변환하며, 이때 유일한 부산물로서 물이 생성된다.
PEM-개별 셀의 주요 부재는 멤브레인-전극 유닛이다. 상기 멤브레인-전극 유닛은 2개의 전극(양극 및 음극) 및 상기 2개의 전극 사이에 있는 하나의 전해질 멤브레인으로 이루어진다. 상기 전극과 전해질 멤브레인 사이에는 촉매 층이 있으며, 상기 촉매 층 내에서는 촉매에서의 수소 및 산소의 흡수, 전극의 방출 및 수용 그리고 물의 형성과 같은 중요한 물리적 및 전기 화학적 과정들이 음극 측에서, 상기 멤브레인을 통해 확산되는 양성자와 (환원된) 산소의 조합에 의하여 이루어진다.
물 또는 습기는 여러 가지 이유에서 연료 전지 내부에 존재한다: 한편으로 물은 음극 측에서 생성물로서 형성되고, 추가적으로는 농도 증감의 결과로 음극 측으로부터 양극 측으로 확산될 수 있다. 물의 존재에 대한 다른 중요한 이유는, 100 % 순수한 습기를 포함한 물 그리고 산소와 같은 매질이 축축해져야 한다는 것인데, 그 이유는 이와 같은 방식에 의해서만 우수한 양성자 전도율 및 그에 상응하는 사용된 양성자 전도성 멤브레인의 장시간 안정성이 얻어지기 때문이다.
전극에 의해서는 반응에 참가한 가스들이 안내된다; 그러나 그와 동시에, 연료 전지 작동 중에 형성되거나 또는 가스의 가습 공정(humidifying process)에 의해 연료 전지 내부로 유입되는 기체 상태의 그리고 특히 액체 상태의 물은 가급적 신속하게 전극에 의해서 전기 화학적으로 활성적인 촉매 층으로부터 멀리 그리고 전지로부터 외부로 이송되어야만 한다.
전극들은 연료 전지 스택 내부에서 전해질 멤브레인 또는 촉매 층으로부터 떨어져서 마주보는 측면에서는 각각 하나의 소위 쌍극성 플레이트 또는 냉각 유닛과 접촉 상태에 있다. 상기 부품의 과제는, 전지 스택 내에서의 전류 흐름을 관리하고 반응 열을 제거하기 위해서, 개별 연료 전지들을 (매질 측에서) 분리하는 것이다. 효과적인 전류 흐름을 보장하기 위하여, 쌍극성 플레이트는 도전 재료로 이루어지며, 상기 도전 재료는 전극에 대한 낮은 전기 접촉 저항(electrical contact resistance)을 가져야만 한다.
특히 산소로 작동되는 연료 전지의 경우 그리고 특히 부분 부하 작동(part load operation)의 경우와 같이, 연료 전지의 경우에 연료 전지 내부에서 작동 가스인 수소 및 산소 또는 공기의 유동 속도가 낮은 경우에는, 물이 연료 전지로부터 외부로 확실하게 이송될 수 없다는 문제가 나타나는데, 그 이유는 물이 쌍극성 플레이트의 표면에 달라붙어 가스 흐름에 의해서 연료 전지로부터 외부로 배출될 수 없기 때문이다. 그럼으로써, 쌍극성 플레이트와 전극 사이에서의 전류 흐름 및 그와 더불어 연료 전지의 효율이 악영향을 받을 수 있다.
본 발명의 목적은, 작동 가스의 유동 속도가 낮은 경우에도 물이 확실하게 연료 전지로부터 제거될 수 있도록 쌍극성 플레이트를 개선하는 것으로, 이 경우 쌍극성 플레이트와 인접하는 전극 사이의 접촉 저항은 전혀 악화되지 않거나 또는 단지 약간만 악화되어야 한다.
상기 목적은 본 발명에 따른 청구항 1의 특징에 의해서 달성된다. 상기와 같은 유형의 쌍극성 플레이트를 구비한 연료 전지는 청구항 9의 대상이다. 바람직한 실시예들은 각각 종속항들의 대상이다.
본 발명에 따라 쌍극성 플레이트의 표면에 제공된, 소수성 재료로 이루어진 층에 의해, 상기 쌍극성 플레이트와 접촉되는 물은 작은 방울을 형성하게 되며, 상기 물방울이 다만 느슨하게만 쌍극성 플레이트 상에 배치됨으로써, 흘러가는 가스의 유동 속도가 낮은 경우에는 상기 물방울에 가스 흐름이 동반되어 연료 전지로부터 제거될 수 있다.
상기 소수성 재료는 용매 내에서의 용해 가능성 때문에 용해된 상태에서 분무, 와이핑(wiling), 브러싱(brushing), 침지, 프린팅 등과 같은 간단하고 통상적인 제공 방법에 의해서 쌍극성 플레이트 상에 제공될 수 있다. 상승된 온도에서의 템퍼링 단계에 의한 용매의 증발 후에 및 경우에 따라서는 남아 있는 재료의 고정 후에, 소수성 재료로 이루어진 원하는 층이 쌍극성 플레이트의 표면에 남겨진다.
용매 내에서의 소수성 재료의 농도에 의해, 소수성 층의 두께 및 그와 더불어 상기 층의 소수 특성 그리고 쌍극성 플레이트와 인접한 전극 사이의 전기 접촉 저항은 간단한 방식으로 설정될 수 있다. 용매 내에서의 소수성 재료의 낮은 농도에 의해서는, 낮은 소수 특성 및 거의 동일한 전기 접촉 저항을 갖는 층이 형성된다. 소수성 재료의 높은 농도에 의해서는, 상응하게 보다 높은 소수 특성을 갖는 상응하게 보다 두꺼운 층이 형성되고, 당연히 전기 접촉 저항의 악화도 야기된다.
원하는 낮은 전기 접촉 저항은 용매 내에 있는 소수성 재료의 농도에 의해서 그리고 그로부터 설정되는 층 두께에 의해서만 달성된다; 접촉 저항을 낮추기 위한 상기 층 내의 추가의 금속 성분들은 필수적이지 않기 때문에 제공되지도 않는다.
상기 소수성 재료는 바람직하게 전체적으로 또는 부분적으로 비결정성 플루오로폴리머로 이루어진다. 예를 들어 테플론의 비결정성 변형물과 같은 비결정성 플루오로폴리머는 이미 적합한 용매 내에 용해되어, 사용 전에 최적의 농도로 희석될 수 있다.
본 발명의 추가의 바람직한 실시예에서는, 소수성 재료가 전체적으로 또는 부분적으로 폴리실록산 화합물 또는 알킬실란, 특히 알킬-아릴-실란 혹은 할로겐-알킬-아릴-실란으로 이루어지는 것이 제안된다. 이와 같은 화합물도 마찬가지로 용매 내에서의 우수한 용해 가능성 및 금속 표면에서의 우수한 접착 가능성을 특징으로 한다.
전극과 쌍극성 플레이트 사이의 접촉 저항에 단지 약간만 영향을 미치는 동시에 연료 전지로부터 물을 우수하게 제거하기 위해, 본 발명의 한 바람직한 실시예에서는, 소수성 재료로 이루어진 층의 두께를 인접하는 전극에 대한 낮은 전기 접촉 저항과 지속적으로 높은 소수 특성 사이에서 최적 조건으로 설정하는 것이 제안 된다.
상기 층의 낮은 접촉 저항 및 그와 동시에 우수한 소수 특성은, 상기 소수성 층이 0.1 nm 내지 50 nm 범위, 특히 0.5 nm 내지 5 nm 범위의 두께를 가짐으로써 성취될 수 있다.
쌍극성 플레이트와 전극 사이의 접촉 저항의 감소는, 쌍극성 플레이트와 소수성 재료로 이루어진 층 사이에 귀금속, 특히 금으로 이루어진 전도성이 높은 콘택층이 제공됨으로써 가능하다.
본 발명, 그리고 종속항의 특징에 따른 본 발명의 추가의 바람직한 실시예들은 도면에 도시된 실시예를 참조하여 아래에서 자세히 설명된다.
도 1은 저온-연료 전지(1)의 스택(10)의 한 단면을 개략도로 보여준다. 상기 스택(10)은 각각 교대로 적층된 다수의 쌍극성 플레이트(5) 및 멤브레인-전극-유닛(3)을 포함한다. 상기 멤브레인-전극-유닛(3)은 각각 양극(7), 폴리머-전해질-멤브레인(9) 및 음극(11)으로 이루어진다. 양극(7) 또는 음극(11)과 멤브레인(9) 사이에는 각각 하나의 촉매 층(8)이 존재한다. 양극(7) 및 음극(11)은 바람직하게 카아본지로 이루어진다. 하나의 쌍극성 플레이트(5)는 냉각 카드(cooling card)로서도 형성될 수 있고, 이 목적을 위해 냉각수에 의해서 세척되는 공동부를 포함할 수 있다.
쌍극성 플레이트(5)는 바람직하게 금속 합금, 특히 니켈을 기재로 하는 합금 또는 구리 합금으로 이루어지고, 따라서 우수한 도전성을 갖게 된다.
쌍극성 플레이트(5)는 표면에 융기부(22)를 갖는다. 상기 융기부에 의해 음극(11)과 인접하는 쌍극성 플레이트(5) 사이에서는 음극 가스 챔버(23)가 형성되며, 상기 음극 가스 챔버는 각각 상호 연결되어 있고(도시되지 않음), 음극의 전체 면에 걸쳐서 산소 또는 공기의 흐름 및 확산을 가능하게 한다. 상응하는 방식으로, 양극(7)과 인접하는 쌍극성 플레이트(5) 사이에서는 양극 가스 챔버(25)가 형성되며, 상기 양극 가스 챔버(25)는 각각 서로 연결되어 있고(도시되지 않음), 양극의 전체 면에 걸쳐서 수소의 확산을 가능하게 한다. 쌍극성 플레이트(5)가 양극(7) 또는 음극(11)과 직접 접촉되는 장소에서는, 상기 2개의 부품 사이에서 전류 흐름이 이루어진다.
연료 전지(1)의 작동 중에는 습하게 된 수소가 공급 채널(27)을 통해 양극 가스 챔버(25) 내부로 유입되고, 배출 채널(28)을 통해 재차 연료 전지(1)로부터 배출된다. 또한, 물에 의해 습하게 된 산소 또는 공기는 공급 채널(29)을 통해 음극 가스 챔버(23) 내부로 유입되고, 배출 채널(30)을 통해 연료 전지(1)로부터 배출된다.
쌍극성 플레이트(5)는 전극 측 표면에 용매 내에서 용해 가능한 소수성 재료로 이루어진 층(4)을 포함한다. 바람직하게 상기 층(4)은 전체적으로 또는 부분적으로 비결정성 플루오로폴리머, 특히 테플론의 비결정성 변형물(예컨대 DuPont Fluoroproducts 사(社)로부터 Teflon®AF라는 제품명으로 구입 가능한, 테트라플루오르에틸렌으로 보충된 양을 갖는 65 - 99 몰 %의 퍼플루오로-2,2-디메틸-1,3-디옥솔로 이루어진 비결정성 코폴리머)로 이루어진다. 대안적으로, 상기 층(4)은 폴리실록산 화합물 또는 알킬실란, 특히 알킬-아릴-실란 또는 할로겐-알킬-아릴-실란으로 이루어진다.
쌍극성 플레이트(5)와 인접하는 양극(7) 또는 음극(11) 사이의 접촉 저항을 개선하기 위하여, 소수성 층(4)과 쌍극성 플레이트(5) 사이에는 추가로 전도성이 높고 귀금속으로 이루어진 콘택층(6)이 존재한다.
연료 전지의 작동 중에 형성되거나 또는 가스의 가습 공정에 의해 연료 전지(1) 내부로 유입되는 물에 의해서, 쌍극성 플레이트(5)는 음극 측에서뿐만 아니라 양극 측에서도 물과 접촉된다. 쌍극성 플레이트(5)의 표면에 있는 상기 층(4)의 소수 특성으로 인해, 물은 표면으로부터 쉽게 분리될 수 있는 작은 방울(12, 13)을 형성한다. 음극 측 물방울(12)은 음극 가스 챔버(23) 내에 있는 산소 또는 공기의 유동 속도가 낮은 경우에도 상기 음극 가스 챔버로부터 유동 방향(32)으로 이송되고, 배출 채널(30)을 통해 연료 전지(1)로부터 제거될 수 있다. 상응하는 방식으로, 양극 측 물방울(13)은 양극 가스 챔버(25) 내에 있는 수소의 유동 속도가 낮은 경우에도 상기 양극 가스 챔버로부터 유동 방향(31)으로 이송되고, 배출 채널(28)을 통해 연료 전지(1)로부터 제거될 수 있다.
상기 소수성 층(4)의 두께는 쌍극성 플레이트(5)에 대한 음극(11) 또는 양극(7)의 낮은 전기 접촉 저항과 상기 층(4)의 높은 소수 특성 사이에서 최적 조건으로 설정되고, 0.5 nm 내지 5 nm에 달한다. 이 경우 상기 층 두께의 설정은, 적합한 용매 내에 있는 소수성 재료를 상응하게 희석함으로써 이루어진다.
연료 전지로부터 물을 확실하게 제거하는 동시에 인접하는 전극에 대한 낮은 전기 접촉 저항을 가능하게 하는 쌍극성 플레이트는 아래의 단계들로 얻어질 수 있다:
제조자가 DuPont Fluoroproducts인 Teflon®AF 1601-S6의 2.5 ml의 6 중량% 용액이 500 ml 측정 플라스크 내에 있는 제조자 측에서 제공된 용매 FC75 내에서 퍼할로겐화된 용매 FC77(제조자: 3M)로 500 ml까지 채워지고, 자기 교반기에 의해 실온에서 12 시간 동안 교반된다. 그 다음에 상기 용액이 사용 준비 완료되어, 금으로 이루어진 콘택 코팅이 제공된, 니켈을 기재로 하는 합금으로 이루어져 세척되고 건조된 쌍극성 플레이트 상에, 스폰지에 의해서 균일한 분배 방식으로 제공된다. 이어서 상기 층이 공기 순환식 오븐 내부의 100 ℃에서 30분 동안 건조된다. 약 0.6 nm의 두께를 갖는 층이 쌍극성 플레이트 상에 남겨진다.
이와 같은 방식으로 처리된 쌍극성 플레이트는 처리되지 않은 플레이트에 비해서 물에 대하여 명백한 소수 특성을 보이는데, 그 이유는 제공된 물이 쌍극성 플레이트의 표면에 단지 약간만 달라붙어 단지 약간의 가스 흐름과 함께 날아갈 수 있는 작은 방울을 형성하기 때문이다.
이와 같은 방식으로 변형된 쌍극성 플레이트의 경우에는, 적합한 멤브레인-전극-유닛에 의하여 쇼트 스택(short stack)이 형성되어 수소/산소 작동시 작동된다. 1500 시간 이상의 작동 시간에서 하나의 개별 셀에 대한 전압이 0.7 V인 경우에는, 예를 들어 1 A/cm2의 전류 밀도와 같은 특징적인 연료 전지 데이터가 얻어진다. 따라서, 상기 전기적 데이터는 종래의 쌍극성 플레이트에 의해서 작동되는 상응하는 연료 전지의 전기적 데이터와 상이하지 않다. 이와 같은 내용이 보여주는 사실은, 소수성 층의 두께가 얇기 때문에 쌍극성 플레이트와 인접하는 전극 사이의 접촉 저항이 전혀 영향을 미치지 않거나 또는 단지 약간만 영향을 미친다는 것이다. 이 경우 쌍극성 플레이트의 표면에서는 물의 응집을 전혀 확인할 수 없다. 이와 같은 사실은, 물이 연료 전지로부터 확실하게 배출된다는 것을 의미한다.

Claims (9)

  1. 연료 전지용 쌍극성 플레이트(5)로서,
    용매 내에서 용해될 수 있는 소수성 재료로 이루어지는 층(4)이 상기 쌍극성 플레이트(5)의 표면에 제공되는, 연료 전지용 쌍극성 플레이트.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 소수성 재료가 전체적으로 또는 부분적으로 비결정성 플루오로폴리머로 이루어진, 연료 전지용 쌍극성 플레이트.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 소수성 재료가 전체적으로 또는 부분적으로 폴리실록산 화합물 또는 알킬실란, 특히 알킬-아릴-실란 혹은 할로겐-알킬-아릴-실란으로 이루어진, 연료 전지용 쌍극성 플레이트.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 소수성 재료로 이루어진 층(4)의 두께가 인접하는 전극(7, 11)에 대한 낮은 전기 접촉 저항과 높은 소수 특성 사이에서 최적 조건으로 설정된, 연료 전지용 쌍극성 플레이트.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 층(4)의 두께가 0.1 nm 내지 50 nm의 범위에 있는, 연료 전지용 쌍극성 플레이트.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 층(4)의 두께가 0.5 nm 내지 5 nm의 범위에 있는, 연료 전지용 쌍극성 플레이트.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 쌍극성 플레이트(5)가 금속 합금, 특히 니켈을 기재로 하는 합금으로 이루어진, 연료 전지용 쌍극성 플레이트.
  8. 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서,
    귀금속, 특히 금으로 이루어진 전도성이 높은 콘택층(6)이 상기 쌍극성 플레이트(5)와 소수성 재료로 이루어진 층(4) 사이에 제공되는, 연료 전지용 쌍극성 플레이트.
  9. 멤브레인-전극-유닛(3) 및 전극 측에서 상기 멤브레인-전극-유닛(3)을 전기적으로 접촉시키는, 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 따른 쌍극성 플레이트(5)를 구비한 연료 전지(1, 2).
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