KR20050028891A - 충전식 전기화학 소자의 제작 방법 및 이러한 충전식전기화학 소자 - Google Patents

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Abstract

하우징(1)에 리튬-삽입 양극(5)과 리튬/인듐 합금의 음극(3)을 구비한 충전식 전기화학 소자의 제작 방법에 있어서, 인듐이 주구성성분인 음극, 리튬을 함유한 액티브 화합물로 구성되는 비충전 양극, 그리고 전해질 들이 하우징 내에 삽입된다. 리튬/인듐 음극은 소자의 추가적인 형성에 의해 형성된다.
예를 들어, 음극의 90% 이상이 인듐으로 구성된다. M= Ni, Co, Mn 인 LiMOx 화합물이 양극 물질로 사용되며, Al, Ti, Mg, Zn, Cr 중 한가지 이상으로 도핑될 수 있다.

Description

충전식 전기화학 소자의 제작 방법 및 이러한 충전식 전기화학 소자{Method for production of a rechargeable electrochemical element, and an element such as this}
본 발명은 리튬/인듐 합금의 음극과 리튬-삽입 양극을 하우징 내에 구비한 충전식 전기화학 소자의 제작 방법과 이러한 전기화학 소자에 관한 것이다.
음극 물질로 리튬을 이용하는 충전식 전기화학 소자는 여러 실시예로 알려져 있다. 이같은 소자를 이용한 음극은 리튬/알루미늄 합금 또는 리튬/인듐 합금으로 구성되는 경우가 많다.
예를 들어, DE 38 16 199 A1은 2-층 전극 형태로 구성되고 리튬/알루미늄 합금층과 알루미늄층으로 구성되는 방법을 기술하고 있다. 소위 LiMOx 물질이 (통상적으로 산화물 형태로) 양극으로 사용된다. 이 경우에, M은 Co, Ni, Mn을 Al, Ti, Mg, Zn, Cr 등으로 도핑한 것이다. 음극 액티브 물질로 사용되는 리튬 합금은 압력이 작용하는 비활성 기체 분위기에서 고압 합성 등에 의해 복합 제작 공정으로 제작되어야 한다. 이 합성은 시간이 많이 걸리고 비용도 비싼 편이다.
본 발명은 리튬/인듐 합금으로 구성된 음극과, 리튬-삽입 양극을 구비한 전기화학 소자의 제작 방법을 제공하는 것을 목적으로 하며, 그 제작 방법은 비교적 단순하다.
이 목적은 청구항 1항의 특징을 가지는 방법에 의해, 그리고 청구항 6항의 특징을 가지는 전기화학 소자에 의해 달성된다.
양극으로 사용되는 물질, 즉, LiMOx(이때, M은 Co, Ni, Mn을 Al, Ti, Mg, Zn, Cr 등으로 도핑한 것)이 충전되지 않기 때문에, 형성 공정 또는 제 1 충전 단계 중에 리튬 이온들은 양극으로부터 인듐 음극으로 이동한다. 리튬이 여기에 증착되며, 리튬/인듐 합금을 형성한다. 특히, 이는 리튬/인듐 코팅일 수 있다. 예를 들어, 이 과정은 다음과 같이 설명될 수 있다.
LiMOx + Iny <-> Li1-zMOx + LizIny
이 과정은 고도로 가역적이며 매우 높은 에너지 밀도를 가진다.
본원에서 소개되는 시스템은 리튬 버튼 셀, 리튬 라운드 셀, 그리고 리튬 감김 셀(lithium wound cell)처럼 유기질 액체 전해질을 가진 셀에 사용될 수 있다. 마찬가지로, 리튬 폴리머 배터리처럼 고체나 폴리머 전해질을 가진 셀에 사용될 수도 있다.
발명은 도 1에 도식적으로 전개되는 버튼 셀 형태의 충전식 소자 제작의 예를 이용하여 다음의 단락에서 상세하게 설명될 것이다.
발명에 따르면, 액티브 물질로 리튬을 가진 물질, 또는 리튬이 포함된 물질을 지닌 스테인레스 스틸이나 알루미늄으로 구성되는 출력 전도체 메시(2)로 비충전 양극(5)이 셀 하우징(1)에 삽입된다. 이 물질은 예를 들어 LiMOx로서, 이때, M = Co, Ni, 또는 Nm으로서, Al, Ti, Mg, Zn, Cr 등등과 같은 금속 도핑을 가질 수 있다.
더욱이, 셀 하우징(1)은 리튬을 포함한 전도성 염(LiPF6, LiCIO4, LiBF4, 등)을 지닌 유기질 액체 전해질, 고체 전해질(가령, zeolite), 또는 폴리머 전해질(가령, PEO, PVDF, PAN, 등)을 포함한다. 가능하다면, 셀 하우징(1)은 세퍼레이터(4)(PP, PE, PTFE, PVDF 등으로 구성될 수 있음)와 인듐 음극(3)을 포함할 수 있다. 음극(3)은 도 1에 도시되는 바와 같이 가루나 시트 형태로 삽입된다. 가루는 일반적인 결합제(PVDF, PTFE 등)와 전도성 탄소 블랙(conductive carbon black)으로 믹싱될 수 있다. 인듐 음극은 출력 전도체 메시(6) 상에 위치할 수도 있다. 셀 하우징에 삽입되는 음극은 높은 비율의 인듐을 지닌다. 일반적으로 70% 이상, 바람직하게는 90% 이상, 가장 바람직한 경우는 99% 이상이다.
이 방식으로 제작되는 리튬 충전식 배터리는 비충전 양극(5)과 인듐 음극(3)을 가진ㄴ다. 기존 그래파이트 음극에 비해, 이 인듐 음극은 열용량이 크고(그래파이트는 372mAh/g), 그래파이트 음극의 열용량의 최대 세배에 이른다. 따라서 이와 같은 리튬 이온 충전식 배터리에서 매우 높은 에너지 밀도를 얻을 수 있다.
더욱이, 높은 인듐 성분을 가진 음극으로 구성된 리튬 충전식 배터리는 상당히 쉽게 제작할 수 있다. 인듐 전극(3)은 PTFE나 PVDF같은 통상적인 결합제 등으로 가루(powder)나 박막(thin sheet) 형태로 셀 하우징에 삽입될 수 있다. 합금 전극의 경우에서처럼, 복잡한 음극 처방이나 합성이 필요하지 않다.
발명에 따른 버튼 셀을 제작하기 위해(직경: 20mm, 높이 2.5mm), 직경 16mm, 두께 100 미크론의 인듐 시트가 버튼 셀 커버의 스테인레스 스틸 메시로 구성되는 출력 전도체 메시 내로 정상 대기압 하에서 음극 전극으로 압출된다. 이 경우에, 인듐은 MCMB(Mesocarbon Microbeads)같은 전도성 물질로 믹싱된 가루 형태일 수도 있고, 태블릿 형태일 수도 있으며, 적절한 출력 전도체 메시 상에 코팅되어 코팅된 시트로 셀 내에 삽입될 수도 있다. 수치로부터 연산한 음극의 열 용량은 500 mAh/g이다.
그후 PP 세퍼레이터가 인듐 상에 위치한다. 그 예로는 Celgard2500과, 논-우븐(non-wooven) 방식의 Kodoship334가 있다.
이사이클릭 카보니트(가령, 에틸렌 카보니트)와 오픈-체인 카보니트(가령, 디에틸 카보니트)로 구성되는 용매 혼합물(혼합비는 1:1에서 2:8까지)이 전해질로 사용될 수 있다. 응용하는 경우마다 비율이 달라질 수 있다. 전해질에 리튬헥사플루로포스페이트(Lithiumhexafluorophosphate)가 전도성 염으로 용해된다.
정상적인 결합제(PVDF, PTFE)를 이용한 LiCoO2와, 이와 혼합되어 알루미늄 출력 전도체 메시 상에 코팅되는 전도성 카본 블랙이 양극으로 사용된다(90% LiCoO2, 4% 카본 블랙, 6% 결합제). 양극은 태블릿 형태(400-600mg)로 압형되며, 전해질로 채워져, 셀 하우징의 셀 컨테이너 내에 삽입된다. 커버와 컨테이너가 함께 결합되고 셀이 닫힌다. 완성된 셀은 1C으로 4.2V까지 충전된다. 이 경우에, 1C는 셀 용량이 0.5Ah일 경우 1C가 0.5A에 대응한다는 것을 의미한다. 이 값은 실험치로서, 자주 사용되는 값일 뿐 과학적으로 규명된 값이 아니다.
리튬/인듐 합금은 본 형성 또는 충전 단계에서 형성된다. 양극의 리튬은 음극으로 처리과정 중에 이동하여, 인듐에 코팅이나 합금을 형성한다.
형성 과정 중 리튬/인듐 합금의 형성은 다음과 같다.
Li(A+B)CoO2 + Inn <-> Li(A)CoO2 + Li(B) Inn
이 처방으로 인해, 100%의 방전 깊이(DOD)에 대해 150 사이클과, 20%의 방전 깊이(DOD)에 대해 850 사이클을 구현하여, 그래파이트 전극에 비해 매우 높은 에너지 밀도를 얻을 수 있는 배터리가 제작된다.
도 1은 발명에 따른 전기화학 소자의 구성 도면.

Claims (6)

  1. 하우징(1) 내에 리튬-삽입 양극(5)과 리튬/인듐 합금의 음극(3)을 가진 충전식 전기화학 소자의 제작 방법으로서,
    인듐을 주성분으로 구성되는 음극(3), 리튬을 함유한 액티브 화합물을 지닌 비충전 양극, 그리고 전해질이 하우징(1) 내에 삽입되며, 리튬/인듐 음극이 상기 소자의 차후 형성에 의해 형성되는 것을 특징으로 하는 충전식 전기화학 소자의 제작 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 음극(3)의 70% 이상, 특히 90% 이상이 인듐인 것을 특징으로 하는 충전식 전기화학 소자의 제작 방법.
  3. 제 1 항 또는 2 항에 있어서, 음극(3)의 95% 이상이 인듐인 것을 특징으로 하는 충전식 전기화학 소자의 제작 방법.
  4. 제 1 항 내지 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 리튬을 함유한 액티브 화합물을 가진 양극(5)이 M을 포함하고, M은 Ni, Co, Nm 중 한가지 원소이며, 이때, 원소 M을 함유한 화합물이 LiMOx로 사용되는 것을 특징으로 하는 충전식 전기화학 소자의 제작 방법.
  5. 제 4 항에 있어서, LiMOx 화합물이 Al, Ti, Mg, Zn, Cr 의 금속들 중 한가지 이상으로 도핑되는 것을 특징으로 하는 충전식 전기화학 소자의 제작 방법.
  6. 하우징(1) 내에 리튬-삽입 양극(5)과 리튬/인듐 합금으로 구성되는 음극을 구비한 충전식 전기화학 소자로서, 이 소자가 청구항 제 1 항 내지 5항 중 한 항에 따른 충전식 전기화학 소자의 제작 방법에 따라 제작되는 것을 특징으로 하는 충전식 전기화학 소자.
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