KR20040096660A - 상승작용성 ｉｖｄ 성능을 갖는 가솔린용 연료 첨가제혼합물 - Google Patents

상승작용성 ｉｖｄ 성능을 갖는 가솔린용 연료 첨가제혼합물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 세제 첨가제 성분(A) 및 합성 담체 오일 성분(B)의 상승작용성 혼합물을 포함하는 가솔린 엔진용 신규한 연료에 관한 것으로서,
i) 상기 세제 첨가제 성분(A)는 수평균 분자량이 약 500∼1,300인 히드로카빌 라디칼에 의하여 치환된 염기성 질소 원자를 갖는 1종 이상의 화합물을 포함하고, 약 20∼180 중량 ppm의 양으로 연료 중에 존재하며,
ii) 담체 오일 성분(B)은 하기 화학식 I의 1종 이상의 화합물을 포함하고, 약 10∼180 중량 ppm의 양으로 연료 중에 존재한다:
화학식 I
R-O-(A-O)x-H
상기 식 중,
R은 직쇄형 또는 분지형 C6-C18-알킬기이고,
A는 C3- 또는 C4-알킬렌기이며,
x는 5∼35의 정수이다.

Description

상승작용성 ＩＶＤ 성능을 갖는 가솔린용 연료 첨가제 혼합물{FUEL ADDITIVE MIXTURES FOR GASOLINES WITH SYNERGISTIC IVD PERFORMANCE}
가솔린 엔진의 흡기 장치 및 카뷰레이터, 뿐만 아니라 연료 계량용 주입 장치는 공기에서 유래하는 먼지 입자, 연소실에서 나오는 불연소 탄화수소 잔류물 및 카뷰레이터 내부로 통과되는 크랭크 케이스 배출 가스로 인한 불순물로 점점 오염되어 간다.
이러한 잔류물은 비사용시 및 저 파트-하중 범위에서 공기/연료 비율을 변화시키므로 혼합물이 고갈되고, 연소는 더 불완전해져 불연소 또는 부분 연소되는 비율이 점점 커지고 가솔린 소모가 증가된다.
이러한 단점들을 극복하기 위하여 가솔린 엔진의 주입 장치 또는 밸브 및 카뷰레이터를 청정하게 유지하기 위한 연료 첨가제를 사용하는 것이 공지되어 있다(예를 들어, M. Rossenbeck in Katalysatoren, Tenside, Mineraloladditive, J. Falbe, U. Hasserodt 편집, 223 페이지, G. Thieme-Verlag, Stuttgart 1978).
이러한 세제 첨가제의 작용 방식, 뿐만 아니라 바람직한 작용 부위에 따라, 두 세대가 뚜렷이 구별되고 있다.
제1 첨가제 세대는 존재하는 증착물을 제거하기 위한 것이 아니라 오직 흡기 장치내 증착물의 형성을 방지할 수 있었던 반면 제2 세대인 현대 첨가제는 양 기능(청정 유지 및 세정 효과)을 수행할 수 있고, 열 안정성이 우수하므로 특히 고온 구역, 즉, 흡기 밸브에서 이러한 기능을 수행할 수 있다. 예를 들어, 폴리알켄아민, 폴리에테르아민, 폴리부텐 만니히(Mannich) 염기 또는 폴리부텐숙신이미드와 같은 다수의 화학 물질 부류에서 유래될 수 있는 이러한 세제들은 일반적으로 담체 오일 및 일부 경우 예를 들어, 부식 억제제 및 해유화제와 같은 추가의 첨가제 성분과 함께 사용된다. 담체 오일은 용매로서 기능하고 세제와 함께 세정 작용을 수행한다, 담체 오일은 대체로 고온 용융 표면을 피복하여 금속 표면 상에 불순물의 형성 또는 증착을 방지하는 고온 비등의 점성이고, 열적으로 안정한 액체이다.
이러한 세제와 담체 오일로 이루어진 제제는 [담체 오일(들)의 유형에 따라] 원칙적으로 하기와 같이 대별될 수 있다:
a) 미네랄 오일계(즉, 오직 미네랄 오일계(미네랄) 담체 오일만을 사용)
b) 완전 합성계(즉, 오직 합성 담체 오일만을 사용하거나 소량으로 사용)
c) 반합성계(즉, 미네랄 오일계 및 합성 담체 오일의 혼합물을 사용).
개시된 첨가제 제제를 가솔린 연료에 사용하는 것은 선행 기술로부터 공지되어 있다. 일반적으로 완전 합성 첨가제 패킷은 미네랄 오일계 패킷보다 청정 유지 특성이 다소 더 양호하다고 생각된다.
제EP-A-0 704 519호에는 평균 분자량 500∼10,000의 탄화수소 라디칼을 갖는 1종 이상의 아민, 평균 분자량이 300∼10,000인 수소화되거나 수소화되지 않은 형태의 1종 이상의 탄화수소 중합체, 및 담체 오일로서 프로필렌 옥사이드 및/또는 부틸렌 옥사이드를 주성분으로 하는 폴리에테르 및 모노- 또는 폴리카르복실산과 알칸올 또는 폴리올의 에스테르로 이루어진 혼합물을 포함하는 연료용 첨가제 혼합물이 개시되어 있다. 상기 문헌에 개시된 비교 실시예에서는, 22 몰의 부틸렌 옥사이드와 반응되는 폴리이소부텐아민(분자량 약 1,000) 및 이소트리데칸올을 각 경우 300 ppm의 양으로 가솔린 연료에 첨가한다. 상기 문헌에는 담체 오일 및 세제 첨가제 사이에 가능한 상승작용 반응에 대한 언급이 없다.
제EP-A-0 548 617호에는 10∼5,000 ppm의 질소-함유 세제 첨가제 및 10∼5,000 ppm의 페놀-개시 프로폭실레이트를 포함하는 첨가제 조합물을 첨가한 가솔린 연료가 개시되어 있다. 개별적인 비교 실시예에, 폴리이소부틸아민 및 알콜 부톡실레이트의 혼합물(더 이상 상세히 정의되어 있지 않음)이 개시되어 있다. 각 경우, 200 ppm의 상기 두 성분을 연료에 첨가한다. 지시된 양에서 이들 두 성분 간의 가능한 상승작용적 상호작용에 대한 언급은 없다.
제US-A-5,004,478호에 대응되는 제EP-A-0 374 461호에는 a)프로필렌 옥사이드 및/또는 부틸렌 옥사이드를 주성분으로 하고 몰질량이 500 이상인 폴리알킬렌 옥사이드(개시제 분자로서 지방족 또는 방향족 모노-, 디- 또는 폴리알콜, 아민 또는 아미드, 또는 알킬페놀로 제조) 및 b) 모노카르복실산 또는 폴리카르복실산과알칸올 또는 폴리올의 에스테르(최소 점도는 100℃에서 2cm2/s)의 담체 오일 혼합물 50∼5,000 ppm과 질소-함유 세제 첨가제 50∼1,000 ppm으로 이루어진 혼합물을 첨가한 가솔린 연료가 개시되어 있다. 역시, 상기 문헌에도 세제 첨가제 및 폴리에테르 성분 간의 상승작용적 상호작용에 대한 언급은 없다.
제EP-A-0 706 553호에는 약 700∼2,000의 분자량을 갖는 탄화수소-치환된 아민, 약 350∼2,000의 분자량을 갖는 C2-C6-모노올레핀의 폴리올레핀 중합체 및 평균 분자량이 약 500∼5,000이고 말단 탄화수소기(C1-C30-히드로카빌기임)를 갖는 폴리(옥시알킬렌)모노올을 포함하는 연료 첨가제 조성물이 개시되어 있다. 이러한 폴리에테르 성분의 구체적인 예는 분자량 1,300의 폴리이소부텐아민과 함께 사용하는 것이 바람직한 분자량 약 1,500의 도데실페놀-개시 폴리(옥시)부틸렌이다. 알칸올-개시 폴리에테르 화합물 및 이들을 세제 첨가제와 조합하여 사용하는 것은 상기 문헌에 개시되어 있지 않다.
제EP-A-0 887 400호에는 분자량 700∼3,000을 갖는 N-함유 세제 50∼70 ppm 및 분자량 500∼5,000을 갖는 히드로카빌-종결된 폴리(옥시알킬렌)모노올 35∼75 ppm을 첨가한 가솔린 연료 혼합물이 개시되어 있다. 바람직한 히드로카빌 종결기는 C7-C30-알킬페닐기, 특히 도데실페닐기이다.
그러나, 현재 알려진 첨가제 패킷은 더 최적화될 필요가 있다.
본 발명은 흡기 장치를 청정하게 유지하는데 있어서 상승작용 성능을 갖는 상승작용성 가솔린 연료 첨가제 조성물 및 상기 조성물을 첨가한 가솔린 엔진 연료에 관한 것이다.
본 발명의 목적은 흡기 장치에서 매우 양호한 청정 유지 효과를 보이는 가솔린 연료용 연료 첨가제 패킷을 제공하는 것이다.
우리는 상기 목적이 달성되며, 본 발명에 따라 합성 담체 오일 및 세제 첨가제의 소정 혼합물을 선택함으로써 가솔린 연료용 제제를 제조할 수 있고 이러한 제제는 특히 유리한 방식으로 상호작용적으로 협력하여 흡기 장치를 세정하는데 특히 효과적임을 발견하였다.
본 발명은 먼저 세제 첨가제 성분(A) 및 합성 담체 오일 성분(B)의 상승작용성 혼합물을 포함하는, 가솔린 엔진용 연료에 관한 것인데, 여기서
i) 세제 첨가제 성분(A)은 수평균 분자량이 약 500∼1,300인 히드로카빌 라디칼에 의하여 치환된 염기성 질소 원자를 갖는 1종 이상의 화합물을 포함하고, 약 30∼180 중량 ppm의 양으로 연료 중에 존재하며,
ii) 담체 오일 성분(B)은 하기 화학식 I로 표시되는 1종 이상의 화합물을 포함하고, 약 10∼180 중량 ppm의 양으로 연료 중에 존재한다:
R-O-(A-O)x-H
상기 식 중,
R은 직쇄형 또는 분지형 C6-C18-알킬기이고,
A는 C3- 또는 C4-알킬렌기이며,
x는 5∼35의 정수이다.
바람직하게는, 성분(A)를 50∼150, 특히 70∼130 중량 ppm의 양으로 포함하는 연료 및 성분(B)를 20∼150, 특히 50∼130 중량 ppm의 양으로 포함하는 연료가 제공된다.
또다른 바람직한 변형에서, 본 신규 연료는 성분(A)로서 폴리이소부텐아민을 포함한다. 성분(B)는 화학식 I(식 중, R은 직쇄형 또는 분지형 C8-C15-알킬기이고, A는 부틸렌이며 및/또는 x는 16∼25, 특히 20∼24의 정수임)로 표시되는 화합물인 것이 바람직하다. 특히 바람직하게는 이소트리데칸올 부톡실레이트가 성분(B)로서 사용된다.
본 발명은 또 엔진 흡기 장치 세정용 가솔린 연료 첨가제로서 상기 정의에 따른 상승작용성 첨가제 조합물을 사용하는 것에 관한 것이다.
본 발명의 상세한 설명은 하기에 이어진다.
1. 세제 첨가제 성분(A)
본 발명의 바람직한 연료 첨가제 조성물은 세제 첨가제 성분(성분 A)으로서 폴리알켄모노아민 및 폴리알켄폴리아민 및 이들의 혼합물에서 선택되는 세제 첨가제를 포함한다. 사용할 수 있는 폴리알켄아민은 폴리-C2-C6-알켄아민 및 이의 작용적 유도체인데, 이들 각각은 Mn이 약 500∼1,500, 바람직하게는 약 600∼1,200, 특히 약 700∼1,100인 히드로카빌 라디칼을 포함한다. 암모니아 외에, 적당한 아민은 모노- 및 디-C1-C6-알킬아민(예, 모노- 및 디메틸아민, 모노- 및 디에틸아민, 모노- 및 디-n-프로필아민, 모노- 및 디-n-부틸아민, 모노- 및 디-sec-부틸아민, 모노- 및 디-n-펜틸아민, 모노- 및 디-2-펜틸아민, 모노- 및 디-n-헥실아민 등)을 포함한다. 또다른 적당한 아민은 디아민, 예를 들어, 에틸렌디아민, 프로필렌 1,2-디아민, 프로필렌 1,3-디아민, 부틸렌디아민 및 이들 아민의 모노-, 디- 및 트리알킬 유도체이다. 폴리아민으로서 예를 들어 디에틸렌트리아민, 트리에틸렌테트라아민 및 테트라에틸렌펜타민과 같이 알킬렌 라디칼이 2∼6개의 탄소 원자로 이루어지고 6 이하의 질소 원자를 갖는 폴리알킬렌폴리아민을 사용하는 것도 가능하다. 또한, 알킬 라디칼에 하나 이상의 비인접 산소 원자들이 끼어들 수 있고 히드록실기를 가질 수 있는 모노- 또는 디알킬아민도 적당하다. 이들에는 예를 들어, 에탄올아민, 3-아미노프로판올, 2-(2-아미노에톡시)에탄올 및 N-(2-아미노에틸)에탄올아민이 포함된다.
특히 본 발명에 사용될 수 있는 폴리알켄모노아민 또는 폴리알켄폴리아민 또는 이들의 작용적 유도체는 특히 폴리-C2-C6-알켄아민, 예를 들어, 폴리-C3- 또는 C4-알켄아민 또는 이들의 작용적 유도체, 예를 들어, 에틸렌, 프로펜, 1- 또는 2-부텐, 이소부텐 또는 이들의 혼합물의 중합에 의하여 제조되는 히드로카빌 라디칼을 갖는 화합물이다.
상기 첨가제의 작용적 유도체의 예는 예를 들어, 아민 부분에 하나 이상의 극성 치환기, 특히 히드록실기를 포함하는 화합물이다.
본 발명에 따라 사용할 수 있는 바람직한 첨가제는 폴리프로펜 또는 고도 반응성(즉, 말단 이중 결합이 우세한) 또는 종래(즉, 내부 이중 결합이 우세한)의 폴리부텐 또는 폴리이소부텐을 주성분으로 하는 폴리알켄모노아민 또는 폴리알켄폴리아민이다.
특히 적당한 폴리이소부텐은 고함량의 말단 에틸렌계 이중 결합을 갖는 고도 반응성 폴리이소부텐이다. 적당한 고도 반응성 폴리이소부텐은 예를 들어, 70 몰% 이상, 특히 80 몰% 이상, 특별하게는 85 몰% 이상의 비닐리덴 이중 결합을 포함하는 폴리이소부텐이다. 균일한 중합체 골격을 갖는 폴리이소부텐이 특히 바람직하다. 균일한 중합체 골격은 특히, 85 중량% 이상, 바람직하게는 90 중량% 이상, 특히 바람직하게는 95 중량% 이상의 이소부텐 단위로 구성된 폴리이소부텐이 가진다. 이러한 고도 작용성 폴리이소부텐은 바람직하게는 상기한 범위의 수평균 분자량(Mn)을 가진다. 또한, 고도 반응성 폴리이소부텐은 1.9 미만, 예를 들어, 1.5 미만의 다분산성을 가질 수 있다. 다분산성은 중량 평균 분자량(Mw) 및 수평균 분자량(Mn)의 비율을 의미하는 것으로 이해된다.
히드로포르밀화, 및 암모니아, 모노아민 또는 폴리아민, 예를 들어, 디메틸아미노프로필아민, 에틸렌디아민, 디에틸렌트리아민, 트리에틸렌테트라아민 및 테트라에틸렌펜타민을 사용하는 환원성 아미노화에 의한 20 중량% 이하의 n-부텐을 단위를 함유할 수 있는, 폴리이소부텐으로부터 제조될 수 있는, 고도 반응성 폴리이소부텐을 주성분으로 하는 이러한 첨가제는 특히 제EP-A-0 244 616호 또는 제EP-A-0 578 323호에 개시되어 있다.
첨가제의 제조에서 주로 내부 이중 결합을 갖는 폴리부텐 또는 폴리이소부텐을 출발 물질로 사용할 경우, 염소화 및 이어서 아미노화에 의한 제조 또는 공기또는 오존을 이용한 이중 결합의 산화로 카르보닐 또는 카르복실 화합물을 얻고 이어서 환원(수소화) 조건하에 아미노화시키는 것에 의한 제조가 가능하다. 여기서, 아미노화에 사용되는 아민은 히드로포르밀화된 고도 반응성 폴리이소부텐의 환원성 아미노화에 사용되는 것과 동일할 수 있다. 폴리프로펜을 주성분으로 하는 해당 첨가제는 특히 제WO-A-94/24231호에 개시되어 있다.
또다른 바람직한 모노아미노-함유 첨가제는 특히 제DE-A-196 20 262호에 개시된 바와 같이 아민과의 반응 및 이어서 탈수 및 아미노 알콜의 환원에 의하여 폴리이소부텐 에폭사이드로부터 얻을 수 있는 화합물이다.
특히 사용될 수 있는 폴리알켄아민 유형의 세제 첨가제는 독일 루드빅스하펜 소재의 바스프 아게사가 Kerocom PIBA라는 상표명으로 시판하는 것이다. 이들은 지방족 C10-C14-탄화수소에 용해된 폴리이소부텐아민을 함유하고 있고, 신규한 첨가제 패킷에서도 사용될 수 있다.
본 발명에 사용되는 연료 첨가제 혼합물은 필요에 따라 밸브 씨트 웨어를 억제하는 효과 또는 세정 효과를 갖고 (A)와는 상이한 추가의 가솔린 연료 첨가제(이하에서는 세제 첨가제라 함)를 함유할 수 있다. 이러한 세제 첨가제는 수평균 분자량(Mn)이 85∼20,000인 1종 이상의 소수성 탄화수소 라디칼 및 하기 (a)∼(i) 중에서 선택되는 1종 이상의 극성 기를 가진다:
(a) 6 이하의 질소 원자, 염기성을 띠는 1 이상의 질소 원자를 갖는 모노- 또는 폴리아미노기;
(b) 필요에 따라 히드록실기와 조합된 니트로기;
(c) 염기성을 띠는 1 이상의 질소 원자, 모노- 또는 폴리아미노기와 조합된 히드록실기
(d) 카르복실기 또는 이의 알카리 금속염 또는 알카리 토류 금속염;
(e) 설포기 또는 이의 알카리 금속염 또는 알카리 토류 금속염;
(f) 히드록실기 또는 모노- 또는 폴리아미노기, 염기성을 띠는 하나 이상의 질소 원자 또는 카르바메이트기에 의하여 종결된 폴리옥시-C2- ∼ C4-알킬렌기;
(g) 카르복실산 에스테르기;
(h) 히드록실기 및/또는 아미노기 및/또는 아미도기 및/또는 이미도기를 갖고 숙신산 무수물로부터 유도된 기;
(i) 치환된 페놀과 알데히드 및 모노- 또는 폴리아민의 만니히 반응에 의하여 생성되는 기.
연료 중 용해도를 충분하게 하는 상기 세제 첨가제 내의 소수성 탄화수소 라디칼은 수평균 분자량(Mn)이 85∼20,000, 특히 113∼10,000, 특히 300∼5,000이다. 특히 극성기 (a), (c), (h) 및 (i)와 조합된 일반적인 소수성 탄화수소 라디칼은 각각 Mn이 300∼5,000, 특히 500∼2,500, 특히 700∼2,300인 폴리프로페닐, 폴리부테닐 또는 폴리이소부테닐 라디칼이다.
하기는 상기 세제 첨가제 군의 예들이다:
모노- 또는 폴리아미노기(a)를 함유하는 첨가제는 폴리프로펜 또는 고도 반응성(즉, 말단 이중 결합이 우세한) 또는 종래(즉, 내부 이중 결합이 우세한)의 폴리부텐 또는 폴리이소부텐(Mn 300∼5,000)을 주성분으로 하는 폴리알켄모노아민 또는 폴리알켄폴리아민인 것이 바람직하다. 히드로포르밀화, 및 암모니아, 모노아민 또는 폴리아민, 예를 들어, 디메틸아미노프로필아민, 디에틸렌디아민, 디에틸렌트리아민, 트리에틸렌테트라아민 또는 테트라에틸렌펜타민으로 환원 아미노화에 의하여 20 중량% 이하의 n-부텐을 함유할 수 있는 폴리이소부텐으로부터 생성될 수 있는 이러한 고도 반응성 폴리이소부텐을 주성분으로 하는 첨가제는 특히 제EP-A-244 616호에 개시되어 있다. 내부 이중 결합(일반적으로 베타- 및 감마-위치)이 우세한 폴리부텐 또는 폴리이소부텐을 첨가제의 제조에서 출발 물질로 사용할 경우, 염소화 및 이어서 아미노화에 의하여 제조하거나 또는 공기 또는 오존으로 이중 결합을 산화시켜 카르보닐 또는 카르복실 화합물을 얻은 다음 환원(수소화) 조건하에 아미노화하여 제조하는 것이 가능하다. 여기서 아미노화에 사용할 수 있는 아민은 히드로포르밀화된 고도 반응성 폴리이소부텐의 환원 아미노화에 사용되는 것과 동일하다. 폴리프로펜을 주성분으로 하는 해당 첨가제는 특히 제WO-A-94/24231호에 개시되어 있다.
모노아미노기(a)를 포함하는 또다른 바람직한 첨가제는 특히 제 WO-A-97/03946호에 개시된 바와 같이 질소 및 산소의 산화물의 혼합물 또는 질소 산화물과 평균 중합도(P)가 5∼100인 폴리이소부텐의 반응 생성물의 수소화 생성물이다.
모노아미노기(a)를 포함하는 또다른 바람직한 첨가제는 특히 제DE-A-196 20 262호에 개시된 바와 같이 아민과의 반응, 이어서 탈수 및 아미노 알콜의 환원에의하여 폴리이소부텐 에폭사이드로부터 얻을 수 있는 화합물이다.
필요에 따라 히드록실기와 함께 니트로기(b)를 함유하는 첨가제는 특히 제WO-A-96/03367호 및 제WO-A-96/03479호에 개시된 바와 같이 질소 및 산소의 산화물의 혼합물 또는 질소 산화물과 평균 중합도(P)가 5∼100 또는 10∼100인 폴리이소부텐의 반응 생성물인 것이 바람직하다. 이들 반응 생성물은 대체로 혼합된 히드록시니트로폴리이소부탄(예를 들어, α-니트로-β-히드록시프로필이소부탄) 및 순수한 니트로폴리이소부탄의 혼합물(예를 들어, α,β-디니트로프로필이소부탄)이다.
모노- 또는 폴리아미노기와 함께 히드록실기(c)를 포함하는 첨가제는 특히 제EP-A-476 485호에 개시된 바와 같이 MN이 300∼5,000이고 바람직하게는 말단 이중 결합이 우세한 폴리이소부텐으로부터 얻을 수 있는 폴리이소부텐 에폭사이드와 암모니아 또는 모노- 또는 폴리아민의 반응 생성물이다.
카르복실기 또는 이의 알카리 금속염 또는 알카리 토류 금속염(d)을 포함하는 첨가제는 바람직하게는 총 몰질량이 500∼20,000인 C2-C40-올레핀과 말레산 무수물의 공중합체인데, 이의 카르복실기의 일부 또는 전부는 알카리 금속염 또는 알카리 토류 금속염으로 전환되고 나머지 카르복실기는 알콜 또는 아민으로서 반응하였다. 이러한 첨가제는 특히 제EP-A-307 815호에 개시되어 있다. 이러한 유형의 첨가제는 주로 밸브 세트 웨어를 방지하는 역할을 하고, 제WO-A-87/01126호에 개시된 바와 같이 유리하게는 폴리(이소)부텐아민 또는 폴리에테르아민과 같은 종래의 연료 세제와 함께 사용될 수 있다.
설포기 또는 이의 알카리 금속염 또는 알카리 토류 금속염(e)을 함유하는 첨가제는 특히 제EP-A-639 632호에 개시된 바와 같이 알킬 설포숙시네이트의 알카리 금속염 또는 알카리 토류 금속염인 것이 바람직하다. 이러한 유형의 첨가제는 주로 밸브 세트 웨어를 방지하는 역할을 하고 유리하게는 폴리(이소)부텐아민 또는 폴리에테르아민과 같은 종래의 연료 세제와 함께 사용될 수 있다.
폴리옥시-C2-C4-알킬렌기(f)를 함유하는 첨가제는 C2-C60-알칸올, C6-C30-알칸디올, 모노- 또는 디-C2-C30-알킬아민, C1-C30-알킬시클로헥산 또는 C1-C30-알킬페놀을 히드록실기 또는 아미노기당 1∼30몰의 에틸렌 옥사이드 및/또는 프로필렌 옥사이드 및/또는 부틸렌 옥사이드와 반응시켜 얻을 수 있는 에테르아민인 폴리에테르아민 또는 폴리에테르인 것이 바람직하다(폴리에테르아민의 경우에는 상기 반응 후 암모니아, 모노아민 또는 폴리아민과의 환원 아민화가 이어짐). 이러한 유형의 생성물은 특히 제EP-A-310,875호, 제EP-A-356,725호, 제EP-A-700 985호 및 제US-A-4 877 416호에 개시되어 있다. 폴리에테르의 경우, 이러한 생성물도 담체 오일 특성을 가진다. 이의 일반적인 예로는 트리데칸올 부톡실레이트, 이소트리데칸올 부톡실레이트, 이소노닐페놀 부톡실레이트 및 폴리이소부텐올 부톡실레이트와 프로폭실레이트, 및 암모니아와의 해당 반응 생성물이 있다.
카르복실산 에스테르기(g)를 함유하는 첨가제는 바람직하게는 모노-, 디- 또는 트리카르복실산과 장쇄 알칸올 또는 폴리올의 에스테르, 특히 제DE-A-38 38 918호에 개시된 바와 같이 특히 최소 점도가 100℃에서 2 mm2/s인 것들이다. 사용될 수있는 모노-, 디- 또는 트리카르복실산은 지방족 또는 방향족 산이고, 특히 적당한 에스테르 알콜 또는 에스테르 폴리올은 예를 들어, 6∼24개의 탄소 원자들로 이루어진 장쇄 구성원이다. 에스테르의 일반적인 구성원은 이소옥탄올, 이소노난올, 이소데칸올 및 이소트리데칸올의 아디페이트, 프탈레이트, 이소프탈레이트, 테레프탈레이트 및 트리멜리테이트이다. 이러한 생성물도 담체 오일 특성을 가진다.
히드록실기 및/또는 아미노기 및/또는 아미도기 및/또는 이미도기(h)를 가지며 숙신산 무수물에서 유도된 기를 함유하는 첨가제는 염소화 폴리이소부텐을 통하여 또는 열적 방법에 의하여 Mn이 300∼5,000인 종래의 또는 고도 반응성의 폴리이소부텐을 말레산 무수물과 반응시켜 얻을 수 있는 폴리이소부테닐숙신산 무수물의 해당 유도체인 것이 바람직하다. 에틸렌디아민, 디에틸렌트리아민, 트리에틸렌테트라민 또는 테트라에틸렌펜타민과 같은 지방족 폴리아민을 사용한 유도체가 특히 주목된다. 이러한 가솔린 연료 첨가제는 특히 제US-A-4 849 572호에 개시되어 있다.
모노- 또는 폴리아민 및 알데히드와 치환된 페놀의 만니히 반응에 의하여 제조되는 기(i)를 함유하는 첨가제는 바람직하게는 폴리이소부테닐-치환된 페놀과 에틸렌디아민, 디에틸렌트리아민, 트리에틸렌테트라아민, 테트라에틸렌펜타민 또는 디메틸아미노프로필아민과 같은 모노- 또는 폴리아민 및 포름알데히드의 반응 생성물이다. 폴리이소부테닐-치환된 페놀은 MN이 300∼5,000인 종래의 또는 고도 반응성의 폴리이소부텐에서 유래할 수 있다. 이러한 폴리이소부텐 만니히 염기는 특히 제EP-A-831 141호에 개시되어 있다.
언급된 개개의 가솔린 연료 첨가제의 더 정확한 정의에 대해서는, 상기한 선행 기술 공개문헌의 명세서를 참조한다.
2. 담체 오일 성분(B)
신규한 담체 오일 성분(B)은 1종 이상의 하기 화학식 I의 화합물을 포함한다:
화학식 I
R-O-(A-O)x-H
상기 식 중,
R은 직쇄형 또는 분지형 C6-C18-알킬기, 특히 C8-C15-알킬기이고,
A는 C3- 또는 C4-알킬렌기이며,
x는 5∼35, 예를 들어, 16∼25, 또는 20∼24의 정수이다.
적당한 라디칼(R)의 예는 n-헥실, n-헵틸, n-옥틸, n-노닐, n-데실, n-운데실, n-트리데실, n-테트라데실, n-펜타데실, n-헥사데실 및 n-옥타데실과 단일 또는 다중 분지된 이의 유사체(예, 이소트리데실), 및 이러한 이성질체의 혼합물이다.
적당한 라디칼(R)의 예는 프로필렌, 1- 및 2-부틸렌 및 이소부틸렌이다.
적당한 폴리에테르(B)의 예는 폴리옥시-C2-C4-알킬렌기를 함유하고 C6-C18-알칸올과 히드록실기당 5∼35몰의 C3-C4-알킬렌 옥사이드를 반응시켜 얻을 수 있는 화합물인 것이 바람직하다. 이러한 생성물은 특히 제EP-A-0 310 875호, 제EP-A-0 356 725호, 제EP-A-0 700 985호 및 제US-A-4, 877,416호에 개시되어 있다. 이들의 일반적인 예는 트리데칸올 부톡실레이트 또는 이소트리데칸올 부톡실레이트 및 이의 해당 이성질체 혼합물이다.
3. 추가의 첨가제
신규한 연료용의 추가의 종래 첨가제는 예를 들어, 유기 카르복실산의 암모니아 염(이 염은 막을 형성하는 경향이 있음) 또는 비철 금속의 부식 억제의 경우에는 복소환식 방향족을 주성분으로 하는 부식 억제제; 예를 들어, 아민(예, p-페닐렌디아민, 디시클로헥실아민 또는 이들의 유도체) 또는 페놀(예, 2,4-t-부틸페놀 또는 3,5-디-t-부틸-4-히드록시페닐프로피온산)을 주성분으로 하는 산화방지제 또는 안정화제; 해유화제; 대전방지제; 메탈로센(예, 페로센); 메틸시클로펜타디에닐망가네즈트리카르보닐; 윤활 첨가제, 예를 들어, 특정 지방산, 알케닐숙신산 에스테르, 비스(히드록시알킬)지방 아민, 히드록시아세트아미드 또는 해바라기유; 및 마커이다. 필요에 따라, 연료의 pH를 감소시키기 위하여 아민도 첨가할 수 있다.
성분 또는 첨가제는 개별적으로 또는 미리 제조한 농축액으로서(첨가제 패킷) 신규한 고분자량 폴리알켄과 함께 가솔린 연료에 첨가할 수 있다.
상기 (A)와 상이하고 극성기(a)∼(i)를 갖는 세제 첨가제는 통상적으로는 10∼5,000, 특히 50∼1,000 중량 ppm의 양으로 가솔린 연료에 첨가한다. 언급된 기타 성분 및 첨가제는 필요에 따라 이러한 목적을 위해 통상 사용하는 양으로 첨가한다.
4. 가솔린 연료
신규한 첨가제 조성물은 예를 들어, Ullmann의 Encyclopedia of Industrial Chemistry, 5판, 1990, A16권, 719 페이지 이하에 개시된 바와 같이 모든 종래의 가솔린 연료에 사용할 수 있다.
예를 들어, 42 부피% 이하의 방향족 함량 및 150 중량 ppm 이하의 황 함량을 갖는 가솔린 연료에서의 사용이 가능하다.
가솔린 연료의 방향족 함량은 예를 들어, 30∼42, 바람직하게는 32∼40 부피%이다.
가솔린 연료의 황 함량은 예를 들어, 5∼150, 특히 10∼100 중량 ppm이다.
가솔린 연료의 올레핀 함량은 예를 들어, 6∼21, 특히 7∼18 부피%이다.
가솔린 연료의 벤젠 함량은 예를 들어, 0.5∼1.0, 특히 0.6∼0.9 부피%이다.
가솔린 연료의 산소 함량은 예를 들어, 1.0∼2.7, 특히 1.2∼2.0 중량%이다.
특히, 38 부피% 이하의 방향족 함량, 21 부피% 이하의 올레핀 함량, 50 중량 ppm 이하의 황 함량, 1.0 부피% 이하의 벤젠 함량 및 1.0∼2.7 중량%의 산소 함량을 동시에 갖는 가솔린 연료를 예로서 거론할 수 있다.
가솔린 연료내 알콜 및 에테르 함량은 상대적으로 낮은 것이 통상적이다. 일반적인 최대 함량은 메탄올 3 부피%, 에탄올 5 부피%, 이소프로판올 10 부피%, t-부탄올 7 부피%, 이소부탄올 10 부피% 및 분자내에 5 이상의 탄소 원자를 갖는 에테르 15 부피%이다.
가솔린 연료의 여름철 증기압은 통상적으로는 70 kPa이하, 특히 60 kPa이다(각 경우 37℃에서).
가솔린 연료의 RON은 대체로 90∼100이다. 해당 MON에 대한 종래의 범위는 80∼90이다.
기재된 구체 사항은 종래 방법(DIN EN 228)으로 측정된다.
하기 실시예는 본 발명을 예시한다.
22몰의 부틸렌 옥사이드로 에테르화한, 세제 첨가제[PIBA = 폴리이소부텐모노아민(Mw= 1,000)] 및 이소트리데칸올의 동일 부수 혼합물을 제조하고 DIN EN 228에 따라 상이한 양으로 시판되는 기본 연료에 첨가한다. 비료를 위하여 동일한 연료에 PIBA만을 첨가한다.
이들 연료 및 엄가제-불포함 연료를 가지고, Mercedes Benz M 102 엔진을 흡기 장치증착에 대하여 테스트한다(CFC F-05-A-93). 결과는 하기 표에 나타낸다.
테스트 결과는, 세제 첨가제 함량이 낮음에도 불구하고 신규한 첨가제 혼합물이 흡기 장치에서 세정 효과가 실질적으로 더 양호함을 나타내 보인다.

Claims (13)

  1. 세제 첨가제 성분(A) 및 합성 담체 오일 성분(B)의 상승작용성 혼합물을 포함하는 가솔린 엔진용 연료로서,
    i) 상기 세제 첨가제 성분(A)은 수평균 분자량이 약 500∼1,300인 히드로카빌 라디칼에 의하여 치환된 염기성 질소 원자를 갖는 1종 이상의 화합물을 포함하고, 약 30∼180 중량 ppm의 양으로 연료 중에 존재하며,
    ii) 상기 담체 오일 성분(B)은 하기 화학식 I로 표시되는 1종 이상의 화합물을 포함하고, 약 10∼180 중량 ppm의 양으로 연료 중에 존재하는 연료:
    화학식 I
    R-O-(A-O)x-H
    상기 식 중,
    R은 직쇄형 또는 분지형 C6-C18-알킬기이고,
    A는 C3- 또는 C4-알킬렌기이며,
    x는 5∼35의 정수이다.
  2. 제1항에 있어서, 성분(A)를 50∼150 중량 ppm의 양으로 포함하는 것인 연료.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 성분(A)를 70∼130 중량 ppm의 양으로 포함하는것인 연료.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 성분(B)를 20∼150 중량 ppm의 양으로 포함하는 것인 연료.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 성분(B)를 60∼130 중량 ppm의 양으로 포함하는 것인 연료.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 성분(A)는 폴리이소부텐아민인 것인 연료.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 성분(B)는 화학식 I(식중, R은 직쇄형 또는 분지형 C8-C15-알킬기임)로 표시되는 화합물인 것인 연료.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 성분(B)는 화학식 I(식중, A는 부틸렌임)로 표시되는 화합물인 것인 연료.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 성분(B)는 화학식 I(식중, x는 정수 16∼25임)로 표시되는 화합물인 것인 연료.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 성분(B)는 화학식 I(식중, x는 정수 20∼24임)로 표시되는 화합물인 것인 연료.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 성분(B)는 트리데칸올 부톡실레이트인 것인 연료.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항의 정의에 따른 상승작용성 연료 첨가제 혼합물.
  13. 제12항의 상승작용성 첨가제 조합물의, 엔진 흡기 장치세정용 가솔린 연료 첨가제로서의 용도.
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