KR20040090095A

KR20040090095A - 건식 증류에 의한 솔잎추출물의 제조방법 및 수득된솔잎추출물

Info

Publication number: KR20040090095A
Application number: KR1020030024006A
Authority: KR
Inventors: 최명달
Original assignee: 최명달
Priority date: 2003-04-16
Filing date: 2003-04-16
Publication date: 2004-10-22

Abstract

솔잎을 오토클레이브와 같은 밀폐된 용기 내에서 150℃ 내지 300℃에서 8 내지 16시간 동안 건식 증류하고, 발생하는 기체(연기)를 냉각에 의해 액화시킨 다음, 필요에 따라 실온에서 정치하여 송진을 포함하는 상부층, 수성상의 중간층 및 타르성 물질 및 찌꺼기를 포함하는 하부층으로 층분리시키고, 중간층의 담황색 투명 수성상을 분리하는 것을 포함하는, 건식증류에 의한 솔잎 추출물의 제조 방법 및 이렇게 제조된 솔잎 추출물이 제공된다.

Description

건식 증류에 의한 솔잎추출물의 제조방법 및 수득된 솔잎추출물 {PREPARATION OF FINE LIQUID BY DRY DISTILLATION AND FINE LIQUID OBTAINED}

본 발명은 건식 증류에 의한 솔잎 추출물의 제조방법 및 이에 의해 제조된 솔잎 추출물에 관한 것이다. 더욱 특별하게는, 본 발명은 솔잎을 고온에서 건식 증류하고, 발생하는 기체(연기)를 냉각에 의해 액화시킨 다음, 필요에 따라 실온에서 정치하여 층분리시키는 것을 포함하는, 건식증류에 의한 솔잎 추출물의 제조 방법 및 이렇게 제조된 솔잎 추출물이 제공된다.

솔잎을 건식 증류하여 발생하는 기체를 액화시키는 것으로 구성된 솔잎 추출물의 제조방법 및 이에 의해 제조된 담황색 액체 추출물에 관한 것이다.

나무의 건식 증류에 의한 건식 추출물의 제조의 한 예로서, 참나무의 탄화, 예를 들면 숯의 제조 시에 80∼130℃의 숯가마에서 발생하는 연기를 응축하여 참나무 목초액을 제조하는 것은 널리 알려져 있다.

구체적으로, 목초액이란 보통 목재를 탄화시킬 때 발생하는 연기를 냉각시켜 얻어지는 응축물을 일정기간 동안 정치하여 분리되는 상층의 경질유와 하층의 타르를 제거한 가운데층의 수용액을 말하며, 문자 그대로 초산(醋酸, 아세트산)을 주성분으로 하는 pH 2~3 전후의 산성 액체이다. 이러한 목초액은 수용성과 유용성 성분을 포함하는데, 수용성 성분은 목초액으로 사람이 음용할 수 있고 유용성 성분은목타르로 사람이 음용 할 수 없고 공업용으로 사용한다. 이외에도, 개미산, 프로피온산 등의 지방산, 메탄올, 프로페놀 등의 알콜 아세톤, 포름알데히드, 페놀 성분 등 약 200종류 이상의 천연 성분이 용해 함유되어 있다.

목초액의 80~90% 정도는 수분이고 나머지가 유기물질로서, 유기물질의 50% 정도는 초산 성분이며, 또한 탄화수소의 리그닌(lignin:목질소)이라는 성분도 20%이상 함유되어 있다. 그러나 아직도 밝혀지지 않은 성분이 많이 있어 이에 대한 연구가 계속되고 있다.

목초액은 담적갈색 내지는 적갈색을 띠면서 목초액 특유의 자극적인 냄새를 지니고 있는데 외국에서는 오래 전부터 목초액을 항균, 살균, 보존성 향상, 항산화 효과 및 가공식품의 향취 개선을 위한 식품 첨가제로 사용하여 왔다(체크졸라, 푸드 테크놀로지, 1월, 70페이지, 1995년).

유럽에서는 목초액이 17세기 무렵부터 초산, 메탄올, 아세톤 등의 제조에 이용되어 19세기 말까지 목재건류(열분해에 의해 목재의 유효 성분을 회수함)공업은 화학산업의 주류였으며, 중국에서는 대나무를 건류하여 만든 목초의 일종인 '죽력(竹瀝)'이라는 물질을 한약으로 사용해왔다.

우리나라의 경우 목초액이 아직까지는 식품에 사용이 일반화되지 않고 있으나 농업 및 환경정화 분야에서 토양살균, 축산 분뇨의 탈취 및 작물의 해충 구제, 퇴비 발효촉진, 가축사료 첨가제, 식물생장 및 뿌리생육 촉진 등을 목적으로 사용되고 있다. 목초액은 그 수요량 또한 갈수록 증대되고 있다.

또한 식품이나 농업환경 분야 이외에도 약용 또는 의약용으로 사용하기 위한목초액의 제조법이 개발되고 있다 (미국 특허 5024713; 대한민국특허 공개번호 1996-023698; 대한민국 특허 공개번호 1999-031021).

한편, 소나무(Pinus desiflora Siebold et Zuccarini)는 우리 나라의 식물군집 중 가장 광범위하게 분포하고 있는 목본식물로 예로부터 구황작물 뿐 아니라 약용식물로도 널리 이용되어 왔다. 동의보감등의 전통 의학서에 따르면 솔잎은 중풍, 동맥경화, 고혈압과 같은 심혈관질환, 그리고 위장질환, 비뇨기질환, 피부질환,간장질환, 당뇨, 탈모 등에 유용한 효능을 보인다고 알려져 있다.

이와 같이 식품이나 생물자원의 기능성에 관한 관심이 높아지면서 솔잎의 효능에 관한 연구결과가 상당수 보고되고 있으며, 최근에는 솔잎추출물을 이용한 기능성 식품도 상품화되어 있다.

솔잎 추출물의 활용도가 높아지면서 솔잎추출물을 추출하는 방법 및 장치가 개선 및 제안되었다. 종래의 솔잎추출물의 수득방법으로는 용매추출이나 열수추출의 방법이 알려져 있으나, 이러한 종래의 추출방법은 추출작업이 번거롭고 추출효율이 떨어지며, 추출된 추출물의 질이 떨어지기 때문에 비능률적이었다.

건식증류에 의한 솔잎 추출물의 제조 방법은 추출작업이 간단하고 효율이 높다는 장점이 있지만, 소나무 및/또는 솔잎은 다른 식물에 비해 송진을 다량으로 함유하고 있기 때문에, 기존의 건식 증류 방식으로는 유효성분을 완전히 증류해 낼 수 없으며, 발생한 기체(연기)의 액화가 어렵거나, 냉각된 액체에서 타르 및/또는 송진과 수성상과의 층분리 또는 상분리가 잘되지 않는다는 문제점이 있어, 투명한 액상 솔잎추출물을 수득하는 것이 매우 어렵다.

이에 본 발명자는 솔잎을 건식증류 방식에 의해 처리하여 투명한 액상 솔잎 추출물을 수득하는 방법을 개발하기 위해 다년간 연구한 결과, 솔잎을 오토클레이브와 같은 밀폐된 용기 내에서 150℃ 내지 300℃의 온도에서 건식 증류하고, 발생하는 기체(연기)를 액화시키고, 정치하여 층분리(상분)시키는 것으로 구성된 솔잎 추출물의 제조방법에 의해 담황색의 투명한 솔잎 추출물을 수득할 수 있음을 발견하고 본 발명을 완성하였다.

도 1은 솔잎의 건식증류에 사용할 수 있는 장치의 일례를 보인 구성도이다.

도 2는 본 발명의 방법에 따라 추출된 솔잎추출물의 가스크로마토그래피 분석 결과를 보여주는 도표이다.

<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>

10 : 설치대 11 : 경사부

20 : 가열용기 21 : 용기 본체

22 : 밀폐 뚜껑 23 : 힌지

24 : 안전 감압밸브 25 : 체결기구

30 : 내부 용기 31 : 통공

32 : 손잡이 33 : 내부 덮개

40 : 전기가열기구 41 : 전열히터

42 : 온도센서 43 : 콘트롤수단

50 : 냉각기구 51 : 통기 리플

52 : 냉각 튜브 53 : 냉각기

54 : 받침용기

따라서 본 발명의 목적은 오토클레이브와 같은 밀폐된 용기 내에서 150 내지 300℃, 바람직하게는 250℃의 온도에서 8~16시간, 바람직하게는 10~14 시간 건식 증류하고, 발생하는 기체(연기)를 냉각에 의해 액화시킨 다음, 정치하여 상분리(층분리)시켜 담황색 투명한 추출물을 분리하는 것으로 구성된, 건식증류에 의한 솔잎 추출물의 제조방법을 제공하는 것이다.

본 발명의 또다른 목적은 상기 방법에 의해 수득된 솔잎 추출물을 제공하는 것이다.

본 발명의 하나의 바람직한 변법에 따르면, 솔잎을 수거한 자연 그대로 사용할 수 있다.

본 발명의 하나의 바람직한 변법에 따르면, 액화된 솔잎 추출물을 정치하여송진 및 유용성 물질 등을 포함하는 상부층, 중간층인 수성층, 및 타르성 물질 및 찌꺼기를 포함하는 하부층으로 층분리하고, 중간층의 담황색 투명 수성층만을 분리하여 솔잎추출물로서 이용한다.

이하에, 본 발명을 더욱 상세히 설명한다.

본 발명의 방법에 있어서, 솔잎의 건식 증류 온도는 150℃ 내지 300℃, 바람직하게는 200℃~250℃, 특별하게는 약 250℃ 이다.

건식증류 온도가 150℃ 이하이면, 발생된 기체(연기)가 빠져나가는 배출구가 송진 성분으로 인해 막힐 우려가 있을 뿐만 아니라, 솔잎에 포함되어 있는 유효성분들이 충분히 증류되지 않을 수도 있다. 따라서, 냉각된 추출물에서 타르 및/또는 송진이 수성상과 층분리 또는 상분리가 잘 되지 않을 수도 있다. 건식증류온도가 300℃ 이상이면, 발생된 기체(연기)를 다시 액화하는 것이 어려울 수 있으며, 액화된 경우에도 층분리 또는 상분리가 잘 일어나지 않았다. 이는 송진이나 다른 성분들이 고온으로 인해 분해 또는 변질되었기 때문인 것으로 이해된다.

본 발명의 방법에 있어서, 솔잎의 건식증류 시간은 8~16시간, 바람직하게는 10~14 시간이다. 상기 시간보다 짧으면 솔잎성분들이 충분히 증류될 수 없으며, 상기 시간보다 길면 유효성분 및/또는 송진의 변질을 야기할 수 있다.

본 발명의 솔잎 추출물의 제조에 있어서, 담황색의 투명한 솔잎추출물을 제조하기 위해서는 냉각된 추출물의 액화 및 액화된 추출물의 층분리 또는 상분리가 매우 중요하다.

본 발명의 방법에 있어서, 오토클레이브 건식증류에 사용되는 일반 오토클레이브를 사용할 수 있지만, 냉각된 추출물의 액화 및 액화된 추출물의 층분리 또는 상분리를 위해, 예를 들면, 본 발명과 동일자로 본 발명과 동일한 출원인에 의해 출원된, 발명의 명칭이 "솔잎추출물 추출장치"인 한국특허출원에 기재된 솔잎추출물 추출장치를 사용할 수도 있다.

이는 도 1에서 보는 바와 같이 임의의 높이로 마련된 채 경사부(11)를 가지는 설치대(10), 그리고 상기 설치대의 경사부(11)에서 임의의 각도(θ)를 가지도록 설치하되 외통(21a)과, 내통(21b)과, 이들 외통 및 내통의 사이에 채워진 단열재(21c)와, 그 선단 테두리에 구비된 기밀유지용 패킹(21d)으로 이루어진 용기 본체(21), 그 용기 본체의 선단에서 힌지(23)로 연결된 채 일측에 안전 감압밸브(24)를 가지며, 별도의 체결기구(25)로써 기밀이 유지되도록 마련한 밀폐 뚜껑(22)을 포함하여 이루어진 가열용기(20), 상기한 가열용기(20)의 속에 내장하되 바닥에 다수의 통공(31)이 형성되고, 선단에 손잡이(32)를 가지며, 그 입구를 덮을 수 있는 내부 덮개(33)를 포함하여 이루어진 솔잎용 내부 용기(30), 그리고 상기한 가열용기(20)의 내통(21b) 둘레에 감합한 전열히터(41)와, 상기 외통(21a)의 외측에 마련하되 온도센서(42)를 포함한 콘트롤수단(43)으로 이루어진 전기가열기구(40), 그리고 상기한 가열용기(20)의 내통(21b)으로부터 외통(21a)으로 연통된 직선부(51a)를 갖도록 형성한 통기 리플(51)과, 상기 리플(51)에 연결된 채 냉각기(53)을 통과하는 냉각튜브(52)로 이루어진 냉각기구(50), 그리고 추출물을 받기 위한 받침용기(54)를 포함하여 구성된다.

그러나, 상기와 같은 추출장치는 본 발명을 실시하기 위한 하나의 실시예이며, 꼭히 이 장치에 제한되지 않는다.

본 발명의 제조방법에 있어서, 오토클레이브 내에서 고온의 건식증류에 의해 발생된 기체(또는 연기)는 오토클레이브에 설치된 배출구를 통해 배출되고 냉각된다. 냉각 수단 및 냉각 온도에 대해서는 특별한 제한은 없지만, 배출되는 기체 (연기)가 통과하는 도관을 약 15 내지 45℃, 일반적으로는 실온 부근의 물속을 통과시킴으로써 수행될 수도 있다.

액화된 솔잎 추출물을 몇 시간 내지 몇 일간 정치하면 송진과 유성성분은 상부층로 분리되고 타르성 물질과 같은 불용성 물질들은 하부층으로 분리된다. 중간층의 수성 성분을 경사분리, 흡인 및/또는 여과와 같은 적절한 수단을 사용하여 분리할 수 있다.

건식 증류 방법에 의해 추출된 솔잎 추출물은 솔잎 100 g에 대하여 약 20 g의 비율로 회수되며, 담황색의 투명한 액상 물질로서 약간 탄 듯한 냄새와 송진 냄새가 감지된다.

이렇게 얻어진 담황색의 투명한 액상물질의 동물(쥐)을 사용한 단기급성 경구 독성시험은 본 발명에 따른 솔잎추출물의 식품 분야에서 식용물질로서의 가능성을 보여주며, 증류 등을 통해 재차 정제함으로써 의약등급으로도 사용할 수도 있다.

이하의 실시예에서 본 발명을 더욱 상세히 설명하지만, 이로써 본 발명이 한정되는 것은 아니다.

실시예 1

소나무(Pinus densiflora)잎은 경상북도의 팔공산에서 채취한 상태 그대로의 솔잎을 도 1에 기재된 솔잎추출장치에 넣고 250℃에서 12시간 동안 증류하였다. 가열된 솔잎에서 발생하는 건조기체 (연기)를 리플(51)을 통해 배출하고, 이를 냉각기 속을 통과시켜 응축하였다.

솔잎추출믈은 솔잎 100g에 대해 약 20g의 비율로 수득되었으며, 담황색의 투명한 액상이었고, 약간 탄듯한 송진냄새가 감지되었다.

솔잎추출물의 휘발성 성분을 가스크로마토그래피의 방법으로 분석실함한 결과 50여개의 피크가 감지되었다 (도 2 참조).

도 2에서 볼 수 있듯이, 분획된 화합물 중 아세트산 (39.2%)와 메탄올 (16.1%)이 가장 많은 함량을 차지하였으며 푸르푸랄 (8.2%), 아세톨 (6.3%), 에탄올 (4.2%), 페놀 (3.4%) 등도 비교적 높은 함량으로 검출되었다.

또한, 본 실시예에서 수득된 솔잎추출물에서, 항변이원성이 있다고 알려진 아세토인, 아세톨, 푸르푸랄, 5-메틸-2-푸르푸랄, 5-히드록시메틸 푸르푸랄 등의 알파-히드록시카르보닐 유도체와 디아세틸, 2,3-펜탄디온 등의 알파-디카르보닐 유도체가 검출되었으며, 또한 메일라드 반응 (Maillard reaction)에 의하여 생성되는 화합물 중, 항변이원성이 있다고 보고된 2-아세틸피롤도 확인되었다.

알츠하이머병의 치료제로서의 가능성이 있다고 보고된 3-피리디놀과 다양한기능성이 확인된 폴리페놀류 등이 확인되었다.

본 발명의 제조방법에 따르면, 건식증류에 의해 담황색 투명한 솔잎추출물을 제조할 수 있으며, 식용 및 의약용으로 사용할 수 있는 양질의 솔잎 추출물을 간편하고 높은 생산성으로 제조할 수 있게 해준다.

Claims

오토클레이브와 같은 밀폐된 용기 내에서 150℃ 내지 300℃에서 8 내지 16시간 동안 건식 증류하고, 발생하는 기체(연기)를 냉각에 의해 액화시킨 다음, 필요에 따라 실온에서 정치하여 송진을 포함하는 상부층, 수성상의 중간층 및 타르성 물질 및 찌꺼기를 포함하는 하부층으로 층분리시키고, 중간층의 담황색 투명 수성상을 분리하는 것을 포함하는, 건식증류에 의한 솔잎 추출물의 제조 방법.
제 1 항에 있어서, 150℃ 내지 300℃에서 10 내지 14시간 동안 건식 증류하는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
제 1 항에 따른 방법에 의해 제조된 담황색의 투명한 솔잎 추출물.