KR20040033405A - 연료전지 시스템 - Google Patents

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Abstract

연료전지 시스템이 개시된다.
본 발명에 따른 연료전지 시스템은 액체 연료와 물의 공급장치; 고분자 전해질막을 갖는 복수의 연료전지를 포함하는 스택; 연료의 배출구에 위치하며 애노드 반응후 발생하는 이산화탄소를 포집하여 검출하는 이산화탄소 게이지; 및 상기 이산화탄소 게이지에서 검출된 이산화탄소의 양에 의해, 공급되는 연료의 양을 조절하는 제어기를 포함하는 것을 특징으로 하며, 본 시스템에 의하면 불필요하게 과도한 연료의 공급에 의한 연료 효율의 감소를 방지하고 메탄올 크로스오버를 감소시기 때문에 연료전지의 효율 및 수명을 증가시킬 수 있다. 또한 고출력밀도가 필요한 시점과 저출력밀도가 필요한 시점에서 부산물을 이용하여 연료전지를 효율적으로 작동시킬 수 있다.

Description

연료전지 시스템{Fuel cell system}
본 발명은 연료전지 시스템에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 액체 연료의 크로스 오버(cross over)를 감소시킴으로써 연료전지의 효율 및 수명을 증가시킬 수 있는 직접 액체 연료전지 시스템에 관한 것이다.
최근, 환경문제, 에너지원의 고갈과 더불어 연료전지 자동차의 실용화와 더불어, 높은 에너지 효율을 가지며 상온에서 작동이 가능하면서도 신뢰성이 있는 고성능 연료전지의 개발이 절실히 요구되어 있다. 이에 연료전지의 효율을 증가시킬 수 있는 고분자막의 개발 또한 요구되고 있다.
연료전지는 연료와 산화제를 전기화학적으로 반응시켜 생기는 에너지를 직접 전기에너지로 변환시키는 발전시스템으로서, 그 종류로는 고온(500 내지 700℃)에서 작동하는 용융탄산염 전해질형 연료전지, 200℃ 근방에서 작동하는 인산전해질형 연료전지, 상온 내지 약 100℃ 이하에서 작동하는 알칼리 전해질형 연료전지, 고분자 전해질형 연료전지 등이 있다.
상기 고분자 전해질형 연료전지로는 수소 가스를 연료로 사용하는 수소 이온 교환막 연료전지(Proton Exchange Membrane Fuel Cell: PEMFC)과 액상의 유기 화합물(메탄올, 에탄올 등)을 직접 연료로 애노드에 공급하여 사용하는 직접 액체 연료전지 등이 있다. 고분자 전해질형 연료전지는 화석 에너지를 대체할 수 있는 미래의 청정 에너지원으로서, 출력밀도 및 에너지 전환효율이 높다. 또한, 상온에서 작동가능하고 소형화 및 밀폐화가 가능하므로 무공해 자동차, 가정용 발전시스템, 이동통신장비, 의료기기, 군사용 장비, 우주사업용 장비 등의 분야에 폭넓게 사용가능하다.
PEMFC는 수소와 산소의 전기화학적 반응으로부터 직류의 전기를 생산해내는 전력생성 시스템으로서, 이러한 셀의 기본적인 구조는 도 1에 도시된 바와 같다.
도 1을 참조하면, 연료전지는 애노드와 캐소드사이에 수소 이온 교환막(11)이 개재되어 있는 구조를 갖고 있다.
상기 수소 이온 교환막(11)은 두께가 50 내지 200㎛이며 고체 고분자 전해질로 되어 있고, 애노드와 캐소드는 각각 반응기체의 공급을 위한 지지층(14), (15)과 반응기체의 산화/환원반응이 일어나는 촉매층(12), (13)으로 되어 있는 가스확산전극(이하, 캐소드와 애노드를 통칭하여 가스 확산 전극"이라고 함)으로 이루어져 있다. 도 1에서 참고번호(16)는 가스 주입용 홈을 갖고 있는 카본 시트를 나타내며, 이는 집전체 기능도 수행한다.
상술한 바와 같은 구조를 갖는 PEMFC는 반응기체인 수소가 공급되면서 애노드에서는 산화반응이 일어나 수소 분자가 수소 이온과 전자로 전환된다. 이 때 수소 이온은 수소이온교환막(11)을 거쳐 캐소드로 전달된다.
반면, 캐소드에서는 환원반응이 일어나 산소 분자가 전자를 받아 산소 이온으로 전환되며, 산소 이온은 애노드로부터의 수소 이온과 반응하여 물분자로 전환된다. 도 1에 도시되어 있는 바와 같이, PEMFC의 가스 확산 전극에서 촉매층(12), (13)은 지지층(14), (15) 상부에 각각 형성되어 있다. 이 때 지지층(14), (15)은 탄소천 또는 탄소종이로 이루어져 있고, 반응기체와 수소이온교환막(11)에 전달되는 물 및 반응 결과 생성된 물이 통과하기 쉽도록 표면처리되어 있다. 상기 산화 반응을 위한 촉매층(12)에는 백금과 같은 귀금속 촉매과 사용되어지고, 산소 환원반응을 위한 촉매층(13)에서는 백금 합금 촉매가 사용된다.
한편, 직접 액체 연료전지는 상술한 PEMFC와 동일한 구조이나, 반응연료로서 수소기체 대신에 액체상태의 유기화합물(메탄올, 에탄올 등)을 애노드에 공급하여 촉매의 도움으로 산화반응이 일어나서 수소이온과 전자 및 이산화탄소가 발생된다. 이러한 직접 액체 연료전지는 PEMFC에 비하여 전지효율이 떨어지나, 기체를 사용하지 않기 때문에 연료개질기가 필요 없으며 연료의 공급 및 저장이 용이하므로 휴대용 전자기기 및 통신 기기에 적용하기가 보다 용이하다는 잇점이 있다.
전술한대로 PEMFC 또는 직접 액체 연료전지에서는 애노드와 캐소드 사이에 개재되는 수소이온교환막으로서 이온 전도성 고분자막을 사용하는데, 이러한 고분자막의 경우 애노드 전극에서 산화 반응에 의해 발생한 수소 이온을 캐소드 전극쪽으로 이동시키는 역할 뿐만이 아니라 애노드와 캐소드 사이를 분리시키는 분리막의 역할도 담당하고 있다. 따라서, 상기 고분자 막은 수소 이온을 신속하게 대량으로 이동시키기 위해 높은 이온 전도도가 요구되어지고 있으며, 전기 화학적인 안전성과 더불어 전도막으로서의 기계적 물성, 작동 온도에서의 열적안정성, 저항을 줄이기 위한 얇은 막으로서의 제조 가능성 및 액체 함유시 팽창 효과가 적을 것 등의 요건을 충족해야 한다. 또한 액체 연료가 이온 전도성 고분자막을 투과하는 경우에는 캐소드 촉매의 피독현상이 발생하여 전지의 수명이 저하되기 때문에 액체 연료의 투과도가 낮을 것을 필요로 한다. 현재, 일반적으로 주사슬에 불소화 알킬렌을 가지고 있고, 불소화비닐 에테르 측쇄사슬의 말단에 술폰산기를 가지는 불소계 막이 사용되고 있다(예: Nafion, Dupont사 제조). 그러나, 가격이 매우 고가이므로자동차용 연료전지에 적용하기에는 난점이 있을 뿐만 아니라 메탄올 등의 액체 연료를 사용하는 경우에는 엑체 연료가 고분자막을 투과(Cross-over)하여 전체적인 연료전지의 성능을 저하시킨다는 문제점이 있다.
직접액체연료전지 중 메탄올을 연료로 사용하는 직접메탄올연료전지(Direct Methanol Fuel Cell, 이하 DMFC)의 전극반응은 연료가 산화되는 애노드 반응과 수소이온과 산소의 환원에 의한 캐소드 반응으로 구성되며 반응식은 다음과 같다.
CH3OH +H2O → 6H+ + 6e- + CO2(Anode reaction)
3/2O2+6H+ + 6e- → 3H2O (Cathode reaction)
CH3OH + 3/2O2→ 2H2O + CO2(Overall reaction)
애노드 전극에서는 메탄올과 물의 반응에 의하여 이산화탄소, 6개의 수소이온 및 전자가 생성(산화반응) 되며, 생성된 수소이온은 수소이온교환막을 거쳐 캐소드로 전달된다. 캐소드에서는 수소이온과 외부회로를 통해 전달된 전자 및 산소가 반응하여 물을 생성한다(환원반응). 즉, DMFC 전체반응은 메탄올과 산소가 반응하여 물과 이산화탄소를 생성하는 반응이 된다.
DMFC 시스템은 연료공급장치, 연료순환장치, 냉각장치, DC-DC 컨버터, DC-AC 인버터 등의 부가장치와 시스템을 조절하기 위한 콘트롤 유닛(control unit) 등으로 구성되어 있다.
연료공급장치는 연료통과 액체연료를 공급하기 위한 연료펌프, 산화제인 공기를 공급하기 위한 컴프레서 또는 공기펌프로 구성이 된다. 이론적으로 액체연료인 메탄올은 물과 1:1로 반응하기 때문에 메탄올 1몰과 물 1몰의 혼합액(64 중량% 메탄올)을 사용하는 것이 가능하지만, 이러한 고농도 연료를 사용할 경우 전해질로 사용되는 고분자막에서의 메탄올 크로스 오버로 인한 성능감소가 크기 때문에 일반적으로 5 몰농도(16중량%) 이하의 저농도 메탄올을 사용하게 된다. 고분자막을 통한 연료의 크로스 오버를 줄이고 또한 연료의 효율을 증가시키기 위한 방법으로서 메탄올 투과도가 낮은 고분자막의 개발이 활발히 진행되고 있다. 그러나, 수소 이온 전도성을 증가시키기 위해 물의 투과는 증대시키면서, 물과 잘 섞이며 극성 또한 비슷한 메탄올과 같은 연료의 투과를 감소시킬 수 있는 고분자막의 제조는 실제적으로 매우 어렵다는 문제점이 있다. 따라서, 연료의 투과를 줄이는 방법의 하나로서 애노드 전극에 공급되는 메탄올의 양을 적절히 조절함으로서 연료를 효율적으로 사용하고 연료의 투과를 줄일 수 있는 방법이 시스템의 측면에서 많이 연구되고 있다.
도 2는 종래기술에 의한 연료전지 시스템을 나타내며, 펌프에 의해 액체 연료의 일정한 공급속도를 유지하도록 하는데, 이런 경우 연료 전지 시스템에서 고전류(high current)가 필요한 경우와 저전류(low current)가 필요한 경우 같은 양의 연료가 공급됨으로서, 적은 양의 연료가 필요한 상태에서도 일정한 양의 연료가 공급됨으로서 과도한 연료가 공급되게 된다. 과도한 연료의 공급은 고분자막을 통한 연료의 크로스 오버를 증대시키고 메탄올의 크로스 오버는 캐소드 촉매의 피독을 유발시키고 연료전지의 효율 저하 및 수명 감소를 초래한다.
또한 메탄올과 물의 저장 장치를 분리해서 사용하고 이들이 시스템에 공급되기 전에 연료 혼합기 또는 메탄올 센서가 부착되어 있는 연료 혼합기를 거치도록 하여 메탄올의 적정량을 조절함으로서 연료의 사용을 효율적으로 조절하려는 시도가 있었다. 그러나 연료전지 외부에서 펌프의 유량을 조절함으로써 고전류에서는 펌프의 유량을 증가시키고 저전류에서는 펌프의 유량을 감소시키는 것은 비효율적이며 적절한 연료공급량을 조절하기가 매우 어렵다는 단점이 있다.
따라서, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 종래기술의 문제점을 극복하여 액체 연료의 크로스 오버를 감소시킬 수 있는 연료전지 시스템을 제공하는 것이다.
제 1도는 수소 이온 교환막 연료전지에 대한 개략도이다.
제 2도는 종래 기술에 의한 연료 전지 시스템의 개략도이다.
제 3도는 본 발명에 의한 연료 전지 시스템의 개략도이다.
제 4도는 종래 기술에 의한 연료 전지 시스템과 본 발명에 따른 연료 전지 시스템에 있어서 발생하는 전류의 양을 비교할 수 있는 그래프이다.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
1: 캐소드(입구) 2: 캐소드(출구)
3: 애노드(입구) 4: 애노드(출구)
5: 연료 공급장치 6: 이산화탄소 게이지
7: 배출구 8: 제어기
11: 수소이온교환막12: 애노드 촉매층
13: 캐소드 촉매층 14: 애노드 지지층
15: 캐소드 지지층 16: 카본 플레이트
본 발명은 상기 기술적 과제를 달성하기 위하여
연료 공급장치(5);
고분자 전해질막을 갖는 복수의 연료전지를 포함하는 스택;
연료의 배출구(7)에 위치하며 애노드 반응후 발생하는 이산화탄소를 포집하여 검출하는 이산화탄소 게이지(6); 및
상기 이산화탄소 게이지에서 검출된 이산화탄소의 양에 의해, 공급되는 연료의 양을 조절하는 제어기(8)를 포함하는 연료전지 시스템을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 액체 연료는 메탄올, 에탄올 또는 이소프로필알콜일 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 의하면, 상기 제어기(8)는 상기 이산화탄소 게이지(6)에서 검출된 이산화탄소의 양에 반응하여, 이산화탄소의 양이 적은 것으로 식별된 때에는 연료공급장치(5)를 통한 액체 연료의 공급을 감소시키도록 제어하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 제어기(8)는 상기 이산화탄소 게이지(6)에서 검출된 이산화탄소의 양에 반응하여, 이산화탄소의 양이 많은 것으로 식별된 때에는 연료공급장치(5)를 통한 액체 연료의 공급을 증가시키도록 제어하는 것이 바람직하다.
상기 이산화탄소 게이지(6)는 애노드 전극 내에 존재하는 이산화탄소 기체의 압력 또는 액체연료에 용해되어 있는 이산화탄소의 농도를 측정하여 이산화탄소의 양을 검출할 수 있다.
이하, 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
도 3은 본 발명에 따른 연료전지 시스템을 나타낸다. 상기 시스템은 애노드 반응 후 발생되는 이산화탄소의 양을 검출할 수 있는 이산화탄소 게이지(6)가 연료 배출구에 함께 존재하며, 상기 이산화탄소 게이지(6)에서 검출된 이산화탄소의 양에 반응하여 연료공급을 제어할 수 있는 제어기(8)를 구비하고 있다.
처음에 연료 공급기(5)를 통해 연료가 공급되어 애노드 전극 내의 활성 영역을 채운 후 공급이 중단된다. 이때 배출구(7)는 밀폐되어 있으며 연료가 애노드 전극 내에 일정 시간동안 머물면서 산화반응이 일어나고 전력이 발생하게 되며, 그 결과 발생하는 이산화탄소는 배출구(7) 쪽으로 이동하게 된다. 상기에서 발생한 이산화탄소는 미반응의 액체 연료에 용해되거나 애노드 전극 내에 기체상태로 남아있게 되는데, 이산화탄소 게이지(6)는 연료전지 시스템이 정상상태에 도달한 이후부터 작동하게 되며 애노드 전지 내부에 존재하는 이산화탄소의 양을 검출하게 된다. 반응이 진행되며 발생한 이산화탄소의 압력이 일정 압력에 달하면 상기 이산화탄소 게이지(6)가 제어기(8)로 시그널을 보내고 제어기(8)는 배출구(7)를 개방시켜 이산화탄소 기체를 배출시킨다. 한편, 이산화탄소의 양이 증가할 수록 애노드 전극 내에 존재하는 액체 연료의 양은 감소하게 되므로 이산화탄소의 양에 따라 애노드 전극 내에 남아 있는 액체 연료의 양을 알아낼 수 있다. 이산화탄소 게이지(6)는 현재 전극 내에 존재하는 이산화탄소의 양을 계속적으로 체크하며 제어기(8)로 시그널을 보내고, 제어기(8)에서는 상기 시그널을 통해 현재 전극 내에 남아 있는 액체 연료의 양을 계속적으로 검출해 내며, 이 때 검출된 연료의 양에 따라 연료의 공급을 제어할 수 있는 것이다.
연료의 산화반응 결과 발생하는 이산화탄소의 양은 상기 액체 연료의 반응량에 비례한다. 애노드 전극 내부에 연료가 차지할 수 있는 부피는 정해져 있으므로, 최초에 공급된 연료의 양을 알 수 있고, 상기 연료가 모두 소모되었다고 가정할 때에 발생할 수 있는 이산화탄소의 양을 알 수 있다. 예컨대, 메탄올 연료의 경우 1몰의 메탄올이 반응하면 1몰의 이산화탄소가 발생하므로, 사용된 메탄올 수용액의 몰농도가 정해지면, 상기 메탄올이 모두 소모된 후에 발생하는 이산화탄소의 양을 알 수 있다. 따라서, 당해 애노드 전극 내부의 부피 및 액체 연료의 몰농도를 확정하게 되면 상기 액체 연료가 모두 소모되었을 때에 발생하는 이산화탄소의 양을 확정할 수 있고, 이처럼 정해진 소정의 값을 제어기(8)에 입력한 후 상기 값과 편차가 생기는 때에는 제어기가 작동하여 공급되는 연료의 양을 제어할 수 있는 것이다. 저전류에서는 상기 애노드 전극 반응이 원할하지 않기 때문에 소모되는 연료의 양도 적고, 따라서 발생되는 이산화탄소의 양도 적기 때문에 제어기(8)에서 연료공급기로 시그널을 보내어 연료의 공급을 감소시킨다. 반대로, 고전류에서는 소모되는 연료의 양이 많고 발생되는 이산화탄소의 양도 많기 때문에 제어기(8)가 작동하여 연료공급기(5)에서 공급되는 연료의 양을 증가시킨다.
한편, 이처럼 발생한 이산화탄소는 모두 기체로 존재하는 것이 아니라 일부는 전극 내부에 존재하는 물에 용해되게 된다. 따라서, 이산화탄소 게이지(6)는 전극 내에 존재하는 이산화탄소 기체의 압력을 측정하던지 물에 존재하는 이산화탄소의 농도를 측정함으로써 이산화탄소의 양을 알아 낼 수 있다.
상기 배출구(7)가 개방되는 압력은 연료전지의 원할한 작동을 위해 필요한 소정의 압력으로 설정해 놓으며, 일단 배출구(7)가 개방된 다음에는 이산화탄소가 배출되기 때문에 애노드 전극 내에 존재하는 이산화탄소의 양은 급격히 감소하게 된다. 이 경우에는 이산화탄소 게이지(6)에서 시그널을 검출하지 않게 되며, 연료 공급장치(5)가 작동하여 애노드 전극 내의 활성영역을 채울 때까지 연료가 공급되고, 상기 배출구(7)가 다시 밀폐된다. 그 다음에 일정 시간 동안 애노드 전극 반응이 진행되어 시스템이 정상상태에 이른 후에야 이산화탄소 게이지(6)가 작동하게 되는 것이다.
도 4는 종래 기술에 의한 연료 전지 시스템과 본 발명에 따른 연료 전지 시스템에 있어서 일정 전압하에서 발생하는 전류의 양을 비교할 수 있는 그래프이다.종래의 연료전지 시스템의 경우 발생하는 전류의 양이 적고 3.2A에서 5A까지 일정하지 않지만, 700초가 지난 후에 본 발명에 의한 시스템을 적용한 경우에는 동일 전압에서 발생하는 전류의 양이 급증할 뿐만 아니라 일정한 양의 전류가 발생하기 때문에 전지의 성능이 향상되는 것을 알 수 있으며, 이는 본 발명에 따른 연료 전지 시스템의 경우 적절한 양의 메탄올이 공급되는 것에 의해, 메탄올 크로스 오버를 감소시킬 수 있기 때문이다.
상기에서 살펴본 바와 같이 본 발명에 따른 연료전지 시스템에 의하면 불필요하게 과도한 연료의 공급에 의한 연료 효율의 감소를 방지하고 메탄올 크로스오버를 감소시기 때문에 연료전지의 효율 및 수명을 증가시킬 수 있다. 또한 고출력밀도가 필요한 시점과 저출력밀도가 필요한 시점에서 부산물을 이용하여 연료전지를 효율적으로 작동시킬 수 있다.

Claims (5)

  1. 연료 공급장치(5);
    고분자 전해질막을 갖는 복수의 연료전지를 포함하는 스택;
    연료의 배출구(7)에 위치하며 애노드 반응후 발생하는 이산화탄소를 포집하여 검출하는 이산화탄소 게이지(6); 및
    상기 이산화탄소 게이지에서 검출된 이산화탄소의 양에 의해, 공급되는 연료의 양을 조절하는 제어기(8)를 포함하는 연료전지 시스템.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 액체 연료는 메탄올, 에탄올 또는 이소프로필알콜인 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 제어기(8)는 상기 이산화탄소 게이지(6)에서 검출된 이산화탄소의 양에 반응하여, 이산화탄소의 양이 적은 것으로 식별된 때에는 연료공급장치(5)를 통한 액체 연료의 공급을 감소시키도록 제어하는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 제어기(8)는 상기 이산화탄소 게이지(6)에서 검출된 이산화탄소의 양에 반응하여, 이산화탄소의 양이 많은 것으로 식별된 때에는 연료공급장치(5)를 통한 액체 연료의 공급을 증가시키도록 제어하는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 이산화탄소 게이지(6)는 애노드 전극 내에 존재하는 이산화탄소 기체의 압력 또는 액체연료에 용해되어 있는 이산화탄소의 농도를 측정하여 이산화탄소의 양을 검출하는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템.
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