KR19990077535A - 트리내성케이블및이를위한조성물 - Google Patents
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Abstract
(ⅰ) 가교결합되거나 또는 가교결합되지 않은 열가소성 수지; 및 성분(ⅰ)의 각 100 중량부에 대하여,
(ⅱ) 분자량이 약 1,000∼100,000의 범위이고, 하나 이상의 관능기 (functional group)를 함유하며, 각 관능기는 약 1.0∼3.7 eV 범위의 결합 에너지를 갖는 수지 약 0.5 내지 약 20 중량부:
로 이루어지는 조성물과, 이러한 절연 조성물에 의해 각 전도체 또는 코아가 둘러싸여진, 하나 이상의 전도체 또는 전도체의 코아로 이루어지는 케이블.
Description
발명의 분야
본 발명은 워터 트리(water trees)에 대하여 향상된 내성을 가진 폴리에틸렌 조성물로 절연된 전력 케이블에 관한 것이다.
발명의 배경
종래의 전력 케이블은 일반적으로 케이블 코아(core)내에 하나 이상의 전도체로 이루어지는데, 상기 코아는 제1 반도체 보호층, 절연층, 제2 반도체 보호층, 금속 테이프 또는 와이어 실드(wire shield), 및 외층을 포함하는 여러 층의 고분자 물질로 피복되어 있다.
상기 절연 케이블은 지하 또는 고습 지역 등과 같이 절연체가 물에 노출되어 있는 환경하에 설치되는 경우 단축되는 수명 때문에 문제가 되는 것으로 알려져 있다. 이 단축된 수명은 유기 고분자 물질이 액체 또는 증기 상태의 물의 존재하에서 오랜 기간 전기장의 지배하에 있을 때 발생하는 워터 트리 형성에 기인한다. 워터 트리의 형성은 교류 전기장, 수분, 시간 및 존재하는 이온의 복잡한 상호작용에 의해 야기되는 것으로 여겨진다. 이 모든 것은 결국 절연체의 유전 강도(dielectric strength)의 감소를 초래한다.
워터 트리에 의한 저하로부터 유기 절연물질의 내성을 증가시키기 위한 많은 해결책들이 제시되었다. 한 가지 해결책은 미국특허 제4,305,849호; 제4,612,139호; 및 제4,812,505호에 기재된 것과 같은 저밀도 폴리에틸렌에 워터 트리 성장 저해제로서 폴리에틸렌 글리콜을 첨가하는 것이다. 이 해결책은 수년간 성공적으로 적용되어 왔으나, 부분적으로는 전력 케이블이 점점 더 보다 가혹한 환경하에 노출되는 이유 때문에, 그리고 부분적으로는 소비자들이 케이블을 40∼50년간 사용하는 것과 같이 오랜 수명에 더 관심을 기울이는 이유로 인해 개량에 대한 산업적 요구가 계속되어 왔다.
본 발명의 목적은 케이블 절연체로 전환되었을 때 워터 트리에 대해 훨씬 개량된 내성을 나타내는 열가소성 수지 조성물을 제공하는 것이다. 그 외의 다른 목적과 장점들은 하기에서 명백해질 것이다.
본 발명에 따라, 상기 목적에 부합하는 조성물이 개발되었다.
이 조성물은
(ⅰ) 가교결합되거나 또는 가교결합되지 않은 열가소성 수지; 및 성분(ⅰ)의 100 중량부에 대하여,
(ⅱ) 분자량이 약 1,000∼100,000의 범위이고, 하나 이상의 관능기를 함유하며, 각 관능기는 약 1.0∼3.7 eV 범위의 결합 에너지를 갖는 수지 약 0.5 내지 약 20 중량부로 이루어진다.
열가소성 중합체(또는 수지)로는 어떠한 단독중합체 또는 2 이상의 공단량체로부터 제조된 공중합체, 또는 이들 중합체 2 이상의 혼합물이 가능하며, 특히 와이어 및 케이블 피복에 절연 및/또는 피복 재료로 통상 사용되는 것들이다. 중합체는 입자 또는 펠릿-단지 큰 입자를 말함-의 형태이다. 평균 입자 크기는 약 200∼6,000 미크론의 범위내일 수 있으며, 바람직하게는 약 250∼4,000 미크론의 범위내이다. 상기 입자 또는 펠릿은 외부분('외피'라고도 칭함) 및 내부분으로 이루어지는 것으로 알려져 있다. 외피는 두께가 약 100∼1000 미크론의 범위내이고, 바람직하게는 약 200∼500 미크론이다.
상기 중합체는 유기 과산화물에 의한 사슬 절단 반응에 감수성이거나 또는 가교결합성인 열가소성 중합체이다. 다수는 폴리올레핀으로 분류될 수 있다. 이들 단독중합체 및 공중합체의 제조에 유용한 단량체는 2∼20개의 탄소원자, 바람직하게는 2∼12개의 탄소원자를 가질 수 있다. 이들 단량체의 예는 에틸렌, 프로필렌, 1-부텐, 1-헥센, 4-메틸-1-펜텐, 및 1-옥텐과 같은 알파-올레핀; 비닐아세테이트, 에틸아크릴레이트, 메틸아크릴레이트, 메틸메타크릴레이트, t-부틸아크릴레이트, n-부틸아크릴레이트, n-부틸메타크릴레이트, 2-에틸헥실아크릴레이트, 및 기타 알킬아크릴레이트와 같은 불포화 에스테르; 1,4-펜타디엔, 1,3-헥사디엔, 1,5-헥사디엔, 1,4-옥타디엔, 및 에틸리덴 노르보넨(통상 삼원중합체 내의 제3단량체인)과 같은 디올레핀; 스티렌, p-메틸스티렌, 알파-메틸스티렌, p-클로로스티렌, 비닐나프탈렌 및 유사한 아릴올레핀과 같은 기타 단량체; 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴, 및 알파-클로로아크릴로니트릴과 같은 니트릴; 비닐메틸케톤, 비닐메틸에테르, 비닐리덴클로라이드, 말레산무수물, 비닐클로라이드, 비닐리덴클로라이드, 비닐알코올, 테트라플루오로에틸렌 및 클로로트리플루오로에틸렌; 및 아크릴산, 메타크릴산, 및 기타 유사한 불포화산이다. 수소화 스티렌-부타디엔 공중합체도 이 리스트에 포함될 수 있다.
상기 단독중합체 및 공중합체는 일반적으로 염소 또는 브롬으로 통상적 방법에 의해 할로겐화되거나 또는 할로겐화되지 않은 것일 수 있다. 할로겐화 중합체의 예는 폴리비닐클로라이드, 폴리비닐리덴클로라이드 및 폴리테트라플루오로에틸렌이다. 할로겐화된 및 할로겐화되지 않은 형태의, 에틸렌과 프로필렌의 단독중합체 및 공중합체가 바람직하다. 이 바람직한 군에는 에틸렌/프로필렌/디엔 단량체 고무와 같은 삼원중합체가 포함된다.
폴리프로필렌에 관하여: 프로필렌의 단독중합체와, 프로필렌에 기재한 공중합체의 부분이 공중합체 중량을 기준으로 적어도 약 60 중량%인 하나 이상의 다른 알파-올레핀과의 공중합체를 본 발명의 폴리올레핀을 제공하는데 사용할 수 있다. 이러한 폴리올레핀은 미국특허 제4,414,132호에 기재된 방법과 같은 통상적 방법에 의해 제조 가능하다. 공중합체 내의 알파-올레핀은 바람직하게는 2 또는 4∼12개의 탄소원자를 갖는 것들이 바람직하다.
에틸렌의 단독중합체 또는 에틸렌이 제1(primary)공단량체인 공중합체, 및 프로필렌의 단독중합체 또는 프로필렌이 제1공단량체인 공중합체는 각각 여기에서 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌으로 표기될 수 있다. 이들 중합체들이 바람직하다.
저압 고밀도 폴리에틸렌은 HDPE로; 고압 저밀도 폴리에틸렌은 HP-LDPE로; 저압 직쇄(선형) 저밀도 에틸렌/알파-올레핀 공중합체는 LLDPE로; 그리고 저압 직쇄 초저밀도(very low density) 에틸렌/알파-올레핀 공중합체는 VLDPE로 표기할 수 있다.
언급된 중합체들은 모두 지글러-나타 촉매 및 메탈로센 한자리 촉매를 포함하여 다양한 통상의 전이 금속 촉매를 사용하여 제조 가능하다. 이들을 제조하기 위한 다양한 수지 및 방법들이 미국특허 제5,346,961호 및 제5,317,036호에 언급되어 있다.
폴리에틸렌은 예를 들면, 밀도가 약 0.915∼0.955 g/㎤의 범위내이고 용융지수가 약 0.1∼100 g/10분의 범위내인 고압 폴리에틸렌일 수 있다. 고압 폴리에틸렌 및 그 제법은 공지되어 있으며 문헌(Introduction to Polymer Chemistry, Stille, Wiley and Sons, New York, 1962, pp 149-153)에 기재되어 있다. 용융지수는 ASTM D-1238법( E 조건 )에 따라 190℃에서 측정하여 결정된다.
폴리에틸렌은 또한 예를 들어, 밀도가 0.915∼0.925 g/cm3의 범위내이고 용융지수가 약 0.1∼100 g/10분의 범위내인 LLDPE 또는 역시 선형인 VLDPE일 수 있다. VLDPE는 에틸렌과 3∼12개의 탄소원자, 바람직하게는 3∼8개의 탄소원자를 갖는 적어도 하나의 알파-올레핀과의 공중합체일 수 있다. VLDPE의 밀도는 0.915 g/㎤ 이하이고 바람직하게는 0.860 g/㎤ 이상이다. VLDPE의 용융지수는 약 0.1∼50 g/10분의 범위내이고 바람직하게는 약 0.4∼10 g/10분의 범위내이다.
선형 저밀도 및 초저밀도 폴리에틸렌과 이들의 제조방법은 역시 문헌에 기술되어 있다. 이들은 예를 들어, (ⅰ)크롬 및 티타늄 함유 촉매, (ⅱ)마그네슘, 티타늄, 할로겐 및 전자주개를 함유하는 촉매; 또는 (ⅲ)바나듐, 전자주개, 알킬알루미늄 할라이드 개질제 및 할로카본 촉진제를 함유하는 촉매의 존재하에 제조할 수 있다. 촉매와 이들 폴리에틸렌의 제조방법은 각각 미국특허 제4,101,445호 및 미국특허 제4,302,565호 및 유럽특허출원 제120 501호에 기재되어 있다.
에틸렌이 아닌 공단량체(들)에 기인하는 에틸렌 공중합체의 부분은 공중합체 중량을 기준으로 약 1 내지 약 49 중량% 범위내일 수 있고 바람직하게는 약 15 내지 약 40 중량% 범위내이다. 제3공단량체는 에틸리덴 노르보넨, 부타디엔, 1,4-헥사디엔 및 디시클로펜타디엔과 같은 디엔일 수 있다. 제3공단량체는 공중합체 중량을 기준으로 약 1 내지 15 중량%의 양으로 존재할 수 있고 바람직하게는 약 1 내지 약 10 중량%의 양으로 존재한다. 공중합체는 에틸렌을 포함하여 2 또는 3 공단량체를 함유함이 바람직하다.
열가소성 중합체는 특정 온도 범위에서 열에 의한 연화와 냉각에 의한 경화가 반복적으로 이루어질 수 있는 중합체이다. 예컨대, 열가소성 중합체인 폴리에틸렌과 폴리프로필렌의 특정 온도 범위는 약 80∼170 ℃이다. 가열시 이들 열가소성 물질의 변화는 주로 물리적인 것이다. 유기 과산화물과 같은 가교제의 첨가에 의해 열가소성 폴리에틸렌은 열경화성 폴리에틸렌으로 된다. 이러한 열경화성 중합체는 열 또는 방사선을 가하는 것에 의해 불융성 또는 불용성 생성물로 바뀔 수 있고, 이 때 주된 변화는 화학적인 것이다. 유기 과산화물의 총체적 효과는 중합체 사슬들을 화학적으로 연결함으로써 중합체의 평균 분자량, 즉 중량 평균 분자량을 증가시키는 것이다.
반면, 폴리프로필렌과 유기 과산화물의 혼합물은 열경화성 중합체를 형성하지 않는다. 이러한 혼합물에 열을 가하면 화학 반응이 개시된다. 그러나, 그 결과는 가교결합이 아니라 사슬 절단이고 이는 중량 평균 분자량을 감소시킨다.
성분(ⅱ)은 워터 트리 지연성 첨가제이다. 이것은 성분(ⅰ)의 100 중량부에 대하여 0.5 내지 20 중량부의 양으로 존재할 수 있고, 바람직하게는 약 1.0 내지 약 15 중량부의 양으로 존재한다. 이 첨가제는 분자량 범위가 약 1,000∼100,000, 바람직하게는 약 2,000∼50,000인 중합체(수지)이다. 이것은 수지가 상기 정의된 분자량을 가지고 결합에너지, 즉 화학 결합 에너지가 약 1.0∼3.7 eV, 바람직하게는 약 2.0∼2.96 eV 범위내인 관능기를 적어도 하나 이상을 갖는 한, 앞에서 기술된 수지 중 어떤 것도 될 수 있다. 전자볼트(eV)는 필요하다면 eV 수치에 96.4를 곱하여 kJ/몰 단위로 바꿀 수 있다. 즉, 3.7 eV = 356 kJ/몰이고 2.96 eV = 286 kJ/몰이다.
또한, 선택되는 첨가제는 성분(ⅰ) 및 조성물 내에 사용되는 다른 통상적인 첨가제와의 혼화성이 우수하며, 비이동성(non-migratory)이어야 한다.
바람직한 관능기를 갖는 물질의 예는 C-N 아미드 (2.3 eV); N-O (2.6 eV); C-N (2.95 eV); Si-H (3.25 eV); C-O-C 에테르 결합 내 C-O (3.4 eV)이다.
바람직하지 않은 관능기를 갖는 물질의 예는 Si-O (3.8 eV); N-H (4.5 eV); O-H (4.8 eV)이다.
전자볼트의 상한치는 3.7 eV이다. 알려진 바로, 이들 화학 결합에너지 수준에서 워터 트리 지연제로 사용된 수지의 전도성은 관능기가 분해 또는 산화된 버진(virgin)상태의 워터 트리 지연제에 비해 100배 이상으로 증가한다.
상기 폴리에틸렌 배합에 첨가될 수 있는 통상적인 첨가제는 예를 들어 산화방지제, 커플링제(coupling agent), 자외선 흡수제 또는 안정제, 대전방지제, 안료, 염료, 기핵제(nucleating agent), 강화충진제 또는 중합첨가제, 활제(slip agent), 가소제, 가공조제, 윤활제, 점도조절제, 점착부여제, 블로킹방지제, 계면활성제, 익스텐더 오일(extender oil), 금속비활성제, 전압 안정제, 내연 충진제 및 첨가제, 가교제, 촉제(booster), 및 촉매 그리고 연기 억제제(smoke suppressants) 등이 있다. 충진제와 첨가제는 각각 기초 수지, 이 경우에는 폴리에틸렌, 100 중량부에 대하여 약 0.1 이하에서부터 약 200 중량부 이상의 범위의 양으로 첨가될 수 있다.
산화방지제의 예로는 테트라키스[메틸렌(3,5-디-t-부틸-4-히드록시히드로신나메이트)]메탄, 비스[(β-(3,5-디-t-부틸-4-히드록시벤질)메틸카르복시에틸)]설파이드, 4,4'-티오비스(2-메틸-6-t-부틸페놀), 4,4'-티오비스(2-t-부틸-5-메틸페놀), 2,2'-티오비스(4-메틸-6-t-부틸페놀), 및 티오디에틸렌비스(3,5-디-t-부틸-4-히드록시)히드로신나메이트 등과 같은 차폐(hindered) 페놀류; 트리스(2,4-디-t-부틸페닐)포스파이트 및 디-t-부틸페닐포스포나이트 등과 같은 포스파이트 및 포스포나이트; 디라우릴티오디프로피오네이트, 디미리스틸티오디프로피오네이트, 및 디스테아릴티오디프로피오네이트 등과 같은 티오 화합물류; 다양한 실록산류; 및 중합된 2,2,4-트리메틸-1,2-디히드로퀴놀린과 같은 다양한 아민류가 있다. 산화방지제는 폴리에틸렌 100 중량부당 약 0.1 내지 5 중량부의 양으로 사용될 수 있다.
상기 열가소성 수지는 조성물에 가교제를 첨가함으로써 또는 -Si(OR)3(여기서 R은 공중합 또는 그라프팅을 통해 수지 구조에 들어가는 탄화수소 라디칼임)와 같은 가수분해성 기를 첨가하여 수지를 가수분해성으로 만듦으로써 가교될 수 있다.
적합한 가교제는 디큐밀 퍼옥시드, 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥산, t-부틸큐밀 퍼옥시드 및 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥산-3 등과 같은 유기 과산화물이다. 디큐밀 퍼옥시드가 바람직하다.
가수분해성 기는, 예를 들어 에틸렌을 비닐트리메톡시실란, 비닐트리에톡시실란, 및 γ-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란과 같은 -Si(OR)3기를 하나 이상 가지는 에틸렌성 불포화 화합물과 공중합시킴으로써, 또는 전술한 유기 과산화물의 존재하에서 이들 실란 화합물을 상기 수지에 그라프트시킴으로써 첨가될 수 있다. 다음에 가수분해성 수지는 디부틸틴 디라우레이트, 디옥틸틴 말레에이트, 디부틸틴 디아세테이트, 주석 아세테이트, 납 나프테네이트, 및 아연 카프릴레이트 등과 같은 실란올 축합 촉매의 존재하에서 수분에 의해 가교된다. 디부틸틴 디라우레이트가 바람직하다.
가수분해성 공중합체 및 가수분해성 그라프트 공중합체의 예로는 에틸렌/비닐트리메톡시 실란 공중합체, 에틸렌/γ-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란 공중합체, 비닐트리메톡시실란 그라프트 에틸렌/에틸아크릴레이트 공중합체, 비닐트리메톡시실란 그라프트 선형 저밀도 에틸렌/1-부텐 공중합체, 및 비닐트리메톡시실란 그라프트 저밀도 폴리에틸렌이 있다.
본 발명의 케이블은 단일 또는 한쌍의 스크류 압출기와 같은 다양한 형태의 압출기에서 제조될 수 있다. 배합은 압출기에서 이루어지거나 또는 압출하기 전에 BrabenderTM믹서 또는 BanburyTM믹서 등과 같은 통상적인 믹서에서 이루어질 수 있다. 통상적인 압출기에 대한 설명은 미국특허 제4,857,600호에 개시되어 있다. 전형적인 압출기는 상류 끝에는 호퍼를, 하류 끝에는 다이(die)를 가지고 있다. 상기 호퍼는 스크류(screw)를 함유하고 있는 배럴(barrel)로 공급한다. 상기 스크류의 끝과 상기 다이 사이에 있는 하류 끝에는 스크린 팩(screen pack)과 브레이커 플레이트(breaker plate)가 있다. 압출기의 스크류부는 공급부, 압축부 및 계량부의 3구역과 후방 가열 구역 및 전방 가열 구역의 2영역으로 구분되며, 이들 구역과 영역은 상류로부터 하류로 이어진다. 선택적으로, 상류로부터 하류로 이어지는 축을 따라서 복수개의(둘 이상의) 가열 구역이 존재할 수 있다. 배럴이 하나 이상인 경우에, 배럴은 연속하여 연결된다. 각각의 배럴의 길이 대 직경 비율은 약 15 : 1 내지 30 : 1의 범위이다. 수지가 압출후에 가교결합되는 전선 피복에 있어서, 크로스헤드 다이는 직접 가열 구역으로 공급하고, 그리고 이 구역은 약 130∼260 ℃의 범위, 바람직하게는 170∼220 ℃의 범위의 온도로 유지될 수 있다.
본 발명의 장점은 워터 트리 성장률이 상당히 개선되었다는데 있다.
"둘러싸여진" 용어는 절연 조성물, 피복 재료 또는 다른 케이블 층에 의해 둘러싸여지는 기재에 대해 적용될 때, 기재 주위로의 압출; 기재의 피복; 또는 기재를 포장하는 것을 포함하는 것으로 간주되며, 이는 이 분야 기술자에게 공지되어 있다. 기재는 예컨대, 전도체 또는 전도체의 다발을 포함하는 코아(core) 또는 상기한 바와 같은 다양한 하부 케이블 층을 포함할 수 있다.
본 명세서에 언급된 모든 분자량은 달리 지정되지 않는 한 중량 평균 분자량이다.
본 명세서에 기재된 특허들은 여기에서 참고로 인용되었다.
본 발명은 워터 트리에 대하여 향상된 내성을 가진 폴리에틸렌 조성물로 절연된 전력 케이블을 제공하는 효과를 갖는다.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 용이하게 실시될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.
Claims (9)
- (ⅰ) 가교결합되거나 또는 가교결합되지 않은 열가소성 수지; 및 성분(ⅰ)의 각 100 중량부에 대하여,(ⅱ) 분자량이 약 1,000∼100,000의 범위내이고, 하나 이상의 관능기를 함유하며, 각 관능기는 약 1.0∼3.7 eV 범위의 결합 에너지를 갖는 수지 약 0.5 내지 약 20 중량부:로 이루어지는 것을 특징으로 하는 조성물.
- 제1항에 있어서, 상기 성분(ⅰ)이 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 또는 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 조성물.
- 제1항에 있어서, 상기 성분(ⅱ)이 약 1.0 내지 약 15 중량부의 양으로 존재하는 것을 특징으로 하는 조성물.
- 제1항에 있어서, 상기 관능기는 약 2.0∼2.96 eV 범위내의 결합 에너지를 갖는 것을 특징으로 하는 조성물.
- (ⅰ) 가교결합되거나 또는 가교결합되지 않은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 또는 이들의 혼합물; 및 성분(ⅰ)의 각 100 중량부에 대하여,(ⅱ) 분자량이 약 2,000∼50,000의 범위내이고, 하나 이상의 관능기를 함유하며, 각 관능기는 약 2.0∼2.96 eV 범위의 결합 에너지를 갖는 수지 약 1.0 내지 약 15 중량부:로 이루어지는 것을 특징으로 하는 조성물.
- (ⅰ) 가교결합되거나 또는 가교결합되지 않은 열가소성 수지; 및 성분(ⅰ)의 각 100 중량부에 대하여,(ⅱ) 분자량이 약 1,000∼100,000의 범위내이고, 하나 이상의 관능기를 함유하며, 각 관능기는 약 1.0∼3.7 eV 범위의 결합 에너지를 갖는 수지 약 0.5 내지 약 20 중량부:로 이루어지는 절연 조성물에 의해 각 전도체 또는 코아가 둘러싸여진, 하나 이상의 전도체 또는 전도체의 코아로 이루어지는 것을 특징으로 하는 케이블.
- 제6항에 있어서, 상기 성분(ⅰ)이 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 또는 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 케이블.
- 제6항에 있어서, 상기 관능기가 약 2.0∼2.96 eV 범위내의 결합 에너지를 갖는 것을 특징으로 하는 케이블.
- (ⅰ) 가교결합되거나 또는 가교결합되지 않은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 또는 이들의 혼합물; 및 성분(ⅰ)의 각 100 중량부에 대하여,(ⅱ) 분자량이 약 2,000∼50,000의 범위내이고, 하나 이상의 관능기를 함유하며, 각 관능기는 약 2.0∼2.96 eV 범위의 결합 에너지를 갖는 수지 약 1.0 내지 약 15 중량부:로 이루어지는 절연 조성물에 의해 각 전도체 또는 코아가 둘러싸여진, 하나 이상의 전도체 또는 전도체의 코아로 이루어지는 것을 특징으로 하는 케이블.
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