KR102656303B1 - 연료전지용 단열지지체형 수증기 개질 촉매 및 그 제조방법 - Google Patents
연료전지용 단열지지체형 수증기 개질 촉매 및 그 제조방법 Download PDFInfo
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Abstract
연료전지용 수증기 개질 촉매가 제공된다. 일 실시예에 있어서, 세라믹 단열재로 구성되는 다공성 지지체; 상기 다공성 지지체 표면에서, 버퍼용액에 수증기 개질 촉매 화합물 중 적어도 하나 이상이 포함되어 형성된 세라믹 코팅층; 및 상기 세라믹 코팅층 표면에서, 코팅 슬러리에 상기 수증기 개질 촉매 화합물이 포함되어 형성된 촉매층;을 포함하고, 상기 세라믹 단열재는 산화알루미늄(Al2O3), 이산화규소(SiO2), 및 산화칼슘(CaO) 중 적어도 하나 이상을 포함하여 형성되어, 수소추출장치 내에서 연료전지용 수소 추출을 위한 촉매반응온도 이상으로 승온되는 시간을 단축시키고 상기 수증기 개질 촉매 화합물의 사용량을 감소시킬 수 있다.
Description
본 발명은 단열지지체형 연료전지용 수증기 개질 촉매 및 그 제조방법에 관한 것이다.
연료전지는 수소와 산소를 이용하여 전기를 생산하는 장치로서, 연료전지 시스템은 연료전지 스택과 MBOP부분인 수소추출장치와 EBOP부분으로 이루어져 있다. 수소추출장치는 천연가스, 가솔린, 디젤 등의 화석연료를 수소로 전환하여 연료전지에 공급하는 화학반응기로 연료로부터 수소를 발생시키는 개질부와 개질가스 내 일산화탄소를 제거하는 후처리부로 구분되다.
수소추출장치는 개질 방식에 따라 수증기 개질, 부분산화 개질, 및 자열 개질로 분류할 수 있다. 수증기 개질기(steam reformer)는 수소 생성 효율이 높고 일반적으로 가장 많이 사용되는 수소 추출 방식이다. 부분산화(partial oxidation, POX) 개질기와 자열개질기(autothermal reformer, ATR)는 수소 수율이 높지 않은 단점이 있다.
이와 같은 수소추출장치는 연료 가스의 개질을 위하여 촉매를 사용하는데, 일반적인 촉매의 형태는 분말 형태로 반응조건과 상태에 따라 구형, 원통형, 펠렛형등의 형태로 성형되어 사용되며. 상기와 같은 형태로 성형하기 위해서 많은 촉매량의 사용을 필요로 한다는 문제가 있다. 또한, 낮은 비표면적과 반응 시 차압 발생이라는 문제가 있다.
이를 개선하기 위하여 모노리스 촉매타입의 허니컴 지지체와 금속지지체 타입이 대안으로 제시되고 있으나, 모노리스 특성상 내부에서의 가스 혼합 및 빠른 가스의 속도로 인하여 반응성이 낮아지는 단점이 있다.
또한 금속 지지체 타입의 경우 촉매 물질과 다른 재료 특성으로 인해 촉매 코팅이 어려우며 고온에서 촉매층이 쉽게 박리되어 촉매 내구성이 낮은 단점이 있다.
본 발명은 상기와 같은 문제를 해결하여 연료전지의 원료가스인 수소를 생산할 수 있는 상용화가 가능한 연료전지용 수소 생산 촉매를 제공하기 위한 것으로서, 촉매 사용량이 적어 에너지 생산 단가를 낮추고, 촉매반응온도까지 승온시키는 시간을 단축시키고, 우수한 촉매 접합성으로 촉매 박리 가능성을 감소시켜 생산성을 향상시킬 수 있는, 연료전지용 단열지지체형 수증기 개질 촉매를 제공한다.
본 발명은 상기와 같은 문제를 해결하기 위해, 세라믹 단열재로 구성되는 다공성 지지체; 상기 지지체 표면에서, 버퍼용액에 수증기 개질 촉매 화합물 중 적어도 하나 이상이 포함되어 형성된 세라믹 코팅층; 및 상기 세라믹 코팅층 표면에서, 코팅 슬러리에 상기 수증기 개질 촉매 화합물이 포함되어 형성된 촉매층;을 포함하고, 상기 세라믹 단열재는 산화알루미늄(Al2O3), 이산화규소(SiO2), 및 산화칼슘(CaO) 중 적어도 하나 이상을 포함하여 형성되어, 수소추출장치 내에서 연료전지용 수소 추출을 위한 촉매반응온도로 승온되는 시간을 단축시키고 상기 수증기 개질 촉매 화합물의 사용량을 감소시키는, 연료전지용 수증기 개질 촉매를 제공한다.
또한 본 발명은 상기와 같은 문제를 해결하기 위해, 연료전지용 수증기 개질 촉매의 제조방법에 있어서, 세라믹 단열재로 구성되는 다공성 지지체 표면에, 버퍼용액에 수증기 개질 촉매 화합물 중 적어도 하나 이상이 포함된 세라믹 코팅층 혼합물을 코팅하여 세라믹 코팅층을 형성하고; 및 상기 세라믹 코팅층 표면에, 코팅 슬러리에 상기 수증기 개질 촉매 화합물이 포함된 촉매층 혼합물을 코팅하여 촉매층을 형성하는 것;을 포함하여 코팅 단계가 간소화되고, 상기 세라믹 단열재는 산화알루미늄(Al2O3), 이산화규소(SiO2), 및 산화칼슘(CaO) 중 적어도 하나 이상을 포함하여 형성되어 있으며 단열재 특성상 낮은 열전도율로 인하여, 수소추출장치 내에서 연료전지용 수소 추출을 위한 촉매반응온도 이상으로 승온되는 시간을 단축시키고 상기 수증기 개질 촉매 화합물의 사용량을 감소시키는, 연료전지용 수증기 개질 촉매의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 연료전지의 원료가스인 수소를 생산할 수 있는 상용화가 가능한 연료전지용 수소 생산 촉매를 제공할 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 촉매 사용량이 적어 에너지 생산 단가를 낮출 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 촉매반응온도까지 승온시키는 시간을 단축시켜 에너지 생산 효율을 향상시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 지지체와 촉매층 간의 접합성이 높아 촉매층의 박리 가능성을 저감시켜 생산성을 향상시키고 수소추출장치의 운용비용을 낮출 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 특정 수치범위를 갖는 조성의 세라믹 코팅층 혼합물과 코팅층 혼합물 혼합물을 사용하여 촉매의 제조 단계를 단순화시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지용 수증기 개질 촉매를 나타낸 것이다.
이하, 본원 발명에 대해 상세하게 설명하기로 한다. 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본원 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야 한다.
이하, 본원 발명의 바람직한 실시 예를 첨부한 도면과 같이 본원이 속하는 기술 분야에서 일반적인 지식을 가진 자가 쉽게 실시할 수 있도록 본원의 구현 예 및 실시 예를 상세히 설명한다. 특히 이것에 의해 본원 발명의 기술적 사상과 그 핵심 구성 및 작용이 제한을 받지 않는다. 또한, 본원 발명의 내용은 여러 가지 다른 형태의 장비로 구현될 수 있으며, 여기에서 설명하는 구현 예 및 실시 예에 한정되지 않는다.
본 발명의 출원인은, 종래 연료전지에서 수소를 생산하기 위해 개발된 촉매의 경우, 반응성 대비 촉매 사용량이 지나치게 많아 에너지 생산 단가가 높아지는 문제, 촉매반응온도까지 승온시키는 시간이 지나치게 길어 에너지 생산 효율이 낮다는 문제, 촉매층이 쉽게 박리되어 생산성 저하와 운용비용 증가의 문제를 해결하기 위해 다양한 실험을 반복한 결과, 위의 문제들을 해결하여 상용화가 가능한 수소추출장치를 개발하기에 이르렀다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지용 수증기 개질 촉매를 나타낸 것이다.
도 1을 참조하면, 연료전지용 수증기 개질 촉매는, 다공성 지지체, 세라믹 코팅층, 및 촉매층을 포함한다.
지지체는 다공질 구조인 것을 포함하여, 소정 온도가 유지될 수 있도록 열 손실을 낮추어 연료전지용 수증기 개질 촉매로 적용되기 위한 낮은 열전도율을 가질 수 있다.
본 발명에서 연료전지용 수증기 개질 촉매를 제조하기 위한 다공성 지지체는 세라믹 단열재로 구성된 것을 특징으로 한다. 종래에는 촉매반응온도 인 800℃ 이상에서 연료가스로부터 수소를 추출할 경우 흡열반응에 의해 온도 제어가 어려웠으나, 본 발명에서는 세라믹 단열재에 형성된 기공층에 의해 열전도율을 낮출 수 있게 되어 온도를 용이하게 제어할 수 있고 수소추출장치의 작동 초기에 촉매반응온도인 850℃까지 승온시키는 시간을 줄일 수 있었다. 또한, 본 발명에서는 지지체로서 다공성 세라믹 단열재를 사용함으로써 가공이 용이하여 수소추출장치 내에서 촉매반응효율을 향상시킬 수 있도록 다양한 형상을 갖도록 형태의 변형이 가능하며 지지체 내부에 유로를 형성할 수도 있다.
예를 들어, 세라믹 단열재로 구성되는 다공성 지지체는 산화알루미늄(Al2O3), 이산화규소(SiO2), 및 산화칼슘(CaO) 중 적어도 하나 이상을 포함하여 형성될 수 있다.
예를 들어, 다공성 지지체는, 산화알루미늄(Al2O3) 0.5 내지 2 중량부, 이산화규소(SiO2) 40 내지 60 중량부, 및 산화칼슘(CaO) 38 내지 59.5 중량부가 포함되어, 수소추출장치 내에서 낮은 열전도율을 발휘함에 따라 연료전지용 수소 추출을 위한 촉매반응온도로 승온되는 시간을 단축시킬 수 있다.
상기 산화알루미늄은 알루미늄 원광석의 주성분으로써, 고온에 강하며 강도가 우수하다. 상기 산화알루미늄이 0.5 중량부 미만이면 촉매의 뼈대로서 다공성 지지체의 적합한 강도를 발현시키기 어려울 수 있고, 2 중량부 초과이면 촉매 제작 단가가 상승하여 비경제적인 문제가 있다.
상기 이산화규소는 가격이 저렴하며 내열성이 우수하여 본 발명의 세라믹 단열재에 적용될 수 있다. 상기 이산화규소가 40 중량부 미만이면 보다 고가 인 다른 재료의 사용량이 많아 제작 단가가 상승하여 비경제적이고, 60 중량부 초과이면 촉매의 뼈대로서 다공성 지지체의 적합한 강도를 발현시키기 어려울 수 있다.
상기 산화칼슘은 다공성의 재료로서 고온에서 단열 성능이 우수하여 본 발명의 세라믹 단열재에 적용될 수 있다. 상기 산화칼슘이 38 중량부 미만이면 고온에서의 단열 성능을 발휘하기 어렵다는 문제가 있고, 59.5 중량부 초과이면 고온에서 단열성 확보에 차이가 없어 불필요하게 제작 단가가 상승하는 문제가 있다.
예를 들어, 다공성 지지체는, 산화마그네슘(magnesium oxide; MgO), 이산화타이타늄(titanium dioxide; TiO2), 지르코니아(zirconia; ZrO2) 등이 더 포함될 수 있다.
상기 산화마그네슘(MgO)은 가벼우면서 녹는점이 2,800℃로 고온 단열 성능이 우수하다.
상기 이산화타이타늄(TiO2)는 내열성이 우수하고 절연성능이 우수하다.
상기 지르코니아(ZrO2)는 산화칼슘, 산화마그네슘 등을 고용시켜 지지체의 내구성과 내충격을 향상시킬 수 있다.
세라믹 코팅층은 지지체 표면에 형성되는 것으로, 버퍼용액에 본 발명에 적용되는 수증기 개질 촉매 화합물 중 적어도 하나 이상이 포함되어 형성될 수 있다.
예를 들어, 세라믹 코팅층을 형성하기 위한 세라믹 코팅층 혼합물은 버퍼용액 100 중량부 당 수증기 개질 촉매 화합물 1 내지 20 중량부가 포함될 수 있다. 상기 수증기 개질 촉매 화합물이 버퍼용액 100 중량부 당 1 중량부 미만이면 촉매층과의 결합력이 열악해지는 문제가 있고, 20 중량부 초과이면 세라믹 코팅층의 두께가 일정하도록 제어되기 어려움에 따라 촉매로서의 성능이 감소되는 문제가 있다.
버퍼용액은 본 발명의 다공성 지지체 및 코팅층과 네트워크를 형성하여 촉매층이 박리되는 것을 방지하고 촉매반응효율을 향상시키기 위해 적용되는 것으로서, 알루미나졸, 실리카졸 및 물을 포함할 수 있다.
예를 들어, 버퍼용액은 중량비로, 알루미나졸 0.5 ~ 1.5 : 실리카졸 2 ~ 4 : 물 2 ~ 4의 비율로 구성될 수 있다.
상기 수치 범위 내에서 제조된 버퍼용액을 본 발명에 적용할 경우, 다공성 지지체 및 코팅층과 네트워크가 효과적으로 형성되어 촉매층이 박리되는 현상을 방지할 수 있으며, 알루미나졸이 버퍼용액 100 중량부 당 15 중량부를 초과하여 포함되는 경우 버퍼용액이 뭉치는 현상이 발생하여 지지체 표면에 균일하게 도포하기가 어렵다는 문제가 발생할 수 있다.
수증기 개질 촉매 화합물은 루테늄(Ru; Ruthenium), 오스뮴(Os; Osmium), 로듐(Rh; Rhodium), 팔라듐(Pd; Palladium), 플래티늄(Pt; Platium), 레늄(Re; rhenium), 니켈(Ni; nickel), 세륨(Ce; Cerium), 가돌리늄(Gd; Gadolium), 란타넘 (La; lanthanum), 또는 이들의 혼합물 중 하나 이상이 적용될 수 있다.
상기 촉매 화합물을 본 발명의 버퍼용액과 혼합한 세라믹 코팅층 혼합물을 다공성 지지체 표면에 코팅하여 세라믹 코팅층을 형성하는 경우, 다공성 지지체 및 코팅층과 네트워크를 형성하여 촉매층이 박리되는 것을 효과적으로 방지할 수 있다.
촉매층은 세라믹 코팅층 표면에 형성되는 것으로, 코팅 슬러리에 수증기 개질 촉매 화합물이 포함되어 형성될 수 있다. 본 발명의 촉매층은 고온의 가혹한 조건에서도 세라믹 코팅층으로부터 박리되지 않고 연료가스로부터 수소를 효과적으로 추출하기 위해 코팅 슬러리의 조성을 제어한 특징을 포함한다.
예를 들어, 촉매층을 형성하기 위한 촉매층 혼합물에는 코팅 슬러리 100 중량부 당 수증기 개질 촉매 화합물이 1 내지 20 중량부가 포함될 수 있다. 본 발명의 촉매층에서 수증기 개질 촉매 화합물이 코팅 슬러리 100 중량부 당 20 중량부를 초과하는 경우 촉매층 혼합물의 뭉침 현상이 발생하여 고온 조건에서 촉매층이 박리되는 문제가 발생할 수 있다.
코팅 슬러리는 수소가 하나 이상의 탄화수소로 치환된 것을 포함하는 방향족고리화합물, 하나 이상의 1가 알코올, 케톤(ketone) 화합물, 및 글리세롤 지방 에스테르 중 2 이상을 포함할 수 있다.
예를 들어, 수소가 하나 이상의 탄화수소로 치환된 것을 포함하는 방향족고리화합물은 톨루엔, 자일렌, 메시틸렌, 큐멘, 테트라메틸벤젠 등을 포함할 수 있다. 일 예로, 상기 방향족고리화합물로는 톨루엔 및 자일렌 중 적어도 하나가 적용될 수 있다. 본 발명의 코팅 슬러리에 상기 방향족고리화합물이 포함되어 코팅 슬러리의 점성을 증가시킬 수 있다.
예를 들어, 하나 이상의 1가 알코올은 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올, 이소프로필알코올 등을 포함할 수 있다. 일 예로, 하나 이상의 1가 알코올은 메탄올, 에탄올 및 이소프로필알코올 중 적어도 2 이상이 적용될 수 있다. 본 발명의 코팅 슬러리에 상기 1가 알코올이 포함되어 상기 수증기 개질 촉매 화합물의 파우더의 흡착력을 향상시킬 수 있다.
예를 들어, 케톤 화합물은 아세톤, 뷰탄온, 펜탄온 등이 포함될 수 있다. 일 예로, 케톤 화합물로는 아세톤이 적용될 수 있다. 본 발명의 코팅 슬러리에 상기 케톤 화합물이 포함되어 휘발도를 향상시켜 촉매층의 코팅 두께를 용이하게 제어할 수 있다.
예를 들어, 글리세롤 지방 에스테르는 폴리에틸렌클리콜이 적용될 수 있다.
일 실시예로서, 코팅 슬러리의 중량비가 수소가 하나 이상의 탄화수소로 치환된 것을 포함하는 방향족고리화합물 0.5 ~ 1.5 : 제1 1가 알코올 0.5 ~ 1.5 : 제2 1가 알코올이 1.5 ~ 4로 포함될 수 있고, 일 예로, 자일렌 0.5 ~ 1.5 : 메탄올 0.5 ~ 1.5 : 이소프로필알코올 1.5 ~ 4로 포함될 수 있다. 여기에서 제1 1가 알코올과 제2 1가 알코올은 상이한 화합물을 지칭한다. 상기 수치범위 내에서 고온의 가혹한 조건에서도 코팅층이 세라믹 코팅층으로부터 박리되지 않고 연료가스로부터 수소를 효과적으로 추출할 수 있다.
상기 글리세롤 지방 에스테르는, 상기 방향족고리화합물, 상기 제1 1가 알코올, 및 상기 제2 2가 알코올의 혼합물 100 중량부 당 0.05 중량부 내지 1 중량부로 포함될 수 있다. 상기 수치범위 내에서 촉매 파우더를 용이하게 분산시키는 효과가 있다.
또 다른 실시예로서, 코팅 슬러리의 중량비가 수소가 하나 이상의 탄화수소로 치환된 것을 포함하는 방향족고리화합물 0.5 ~ 1.5 : 1가 알코올 0.5 ~ 1.5 : 케톤 1.5 ~ 4로 포함될 수 있고, 일 예로, 톨루엔 0.5 ~ 1.5 : 에탄올 0.5 ~ 1.5 : 아세톤 1.5 ~ 4로 포함될 수 있다. 상기 수치범위 내에서 고온의 가혹한 조건에서도 코팅층이 세라믹 코팅층으로부터 박리되지 않고 연료가스로부터 수소를 효과적으로 추출할 수 있다.
상기 글리세롤 지방 에스테르는, 상기 방향족고리화합물, 상기 1가 알코올, 및 상기 케톤 혼합물 100 중량부 당 0.05 중량부 내지 1 중량부, 일 예로, 0.1 중량부 내지 0.4 중량부로 포함될 수 있다. 상기 수치범위 내에서 일정한 코팅막이 형성되도록 하는 효과가 있다.
상기 수증기 개질 촉매 화합물은 루테늄(Ru; Ruthenium), 오스뮴(Os; Osmium), 로듐(Rh; Rhodium), 팔라듐(Pd; Palladium), 플래티늄(Pt; Platium), 레늄(Re; rhenium), 니켈(Ni; nickel), 세륨(Ce; Cerium), 가돌리늄(Gd; Gadolium), 란타넘 (La; lanthanum) 또는 이들의 혼합물 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
본 발명은 또한, 연료전지용 수증기 개질 촉매의 제조방법에 있어서, 연료전지용 수증기 개질 촉매의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 발명자들은, 연료전지용 수증기 개질 촉매를 제조하고 현장에서 적용하기 위해 종래 기술을 사용할 경우, 촉매가 박리되는 등의 문제와 함께 제조 공정 상 코팅 단계가 많아서 생산 효율이 낮을 뿐만 아니라 여러 층으로 형성된 코팅층에 기인한 촉매 박리 문제가 있음을 발견하였고, 이를 해결하기 위해 다양한 실험을 반복한 결과 이하에서 설명하는 연료전지용 수증기 개질 촉매의 제조방법을 개발하기에 이르렀다.
연료전지용 수증기 개질 촉매의 제조방법은, 세라믹 단열재로 구성되는 다공성 지지체 표면에서 버퍼용액에 수증기 개질 촉매 화합물 중 적어도 하나 이상이 포함된 세라믹 코팅층 혼합물을 코팅하여 세라믹 코팅층이 형성되도록 하고, 및 상기 세라믹 코팅층 표면에서 코팅 슬러리에 상기 수증기 개질 촉매 화합물이 포함된 촉매층 혼합물을 코팅하여 촉매층이 형성되도록 하는 것을 포함하여 완료됨으로써 코팅 단계가 간소화될 수 있다.
여기에서, 상기 다공성 지지체, 상기 세라믹 코팅층과 상기 세라믹 코팅층 혼합물, 상기 촉매층과 상기 촉매층 혼합물은 도 1을 들어 전술한 구성 및 효과가 적용될 수 있다.
한편, 본 발명의 발명자들은 세라믹 단열재로 구성되는 다공성 지지체를 연료전이용 수증기 개질 촉매에 적용하고 그 표면에 세라믹 코팅층을 형성할 경우, 세라믹 코팅층 표면의 분진으로 촉매층이 박리되는 문제가 발생함을 발견하였고, 다양한 방법을 시도한 끝에, 소정 온도 범위에서 표면을 연마하는 경우 본 발명의 세라믹 코팅층 표면에서 분진이 발생하는 것을 방지할 수 있음을 확인하였다.
즉, 본 발명에 따른 연료전지용 수증기 개질 촉매의 제조방법은, 상기 세라믹 코팅층을 형성한 후 그 표면을 연마하는 것을 더 포함하여, 상기 세라믹 코팅층 표면의 분진을 제거하고 상기 촉매층이 용이하게 형성되며 박리되는 것을 방지할 수 있다.
또한, 본 발명의 발명자들은 종래 기술들에 비해 코팅 단계를 간소화할 경우 촉매층의 접합력이 낮아질 수 있는 문제가 발생할 수 있음을 발견하였고, 다양한 방법을 시도한 끝에, 소정 온도 범위 조건에서 촉매층을 형성하는 경우 위 문제를 해결할 수 있음을 확인하였다.
본 발명의 실 실시예에 따른 연료전지용 수증기 개질 촉매의 제조방법은, 상기 촉매층을 형성하기 위해, 상기 세라믹 코팅층이 형성된 상기 다공성 지지체를 상기 촉매층 혼합물에 함침한 후 30분 내지 1시간 동안 200℃ 내지 400℃조건에서 하소하고; 전기로에서 1000℃ 내지 1100℃ 조건에서 1시간 내지 3시간 동안 소결하는 것을 포함하여 구성될 수 있다. 즉, 본 발명에서 촉매층을 형성하기 위한 열처리 공정은 하소공정 및 소결공정을 포함할 수 있다.
상기 하소공정에서 건조로 온도가 200℃ 미만이면 촉매층 형성에 과도한 시간이 소요되고, 본 발명의 공정에 적용되는 유기용매가 400℃ 이하에서 모두 증발하기 때문에 400℃ 초과로 상승시키는 것을 비경제적이다.
상기 하소공정의 시간은, 200℃ 내지 400℃ 조건의 건조로에서 30분 미만인 경우 하소가 완료되지 않고 1시간 이내에 하소가 완료되기 때문에 그 이상으로 하소 공정을 수행하는 것은 비경제적이다.
상기 소결공정은 코팅용 슬러리를 고온의 전기로에서 증착시키는 공정을 통해 촉매층을 형성하는 것으로, 전기로 온도가 1000℃ 미만이면 촉매층 형성에 과도한 시간이 소요되거나 증착이 제대로 이루어지지 않을 수 있고, 1100℃ 초과이면 다공성 지지체가 변형되는 문제가 발생할 수 있다.
상기 소결공정의 시간은, 1000℃ 내지 1100℃ 조건의 전기로에서 1시간 미만인 경우 소결이 완료되지 않고 3시간 이내에 소결이 완료되기 때문에 그 이상으로 소결 공정을 수행하는 것은 비경제적이다.
이에 따라, 본 발명에 따른 연료전지용 수증기 개질 촉매의 제조방법이 적용될 경우, 종래 최소 3단계 이상으로 코팅층을 형성해야 했던 단계를 줄일 수 있고, 허니컴 타입 가공 등 다공성 지지체 가공에 필요했던 가공 단계를 생략할 수 있으면서도, 연료전지용 수소추출장치 내 수증기 개질 반응 진행 시 촉매층이 분리되는 종래의 문제점을 해결하여 상용화 가능한 연료전지용 수증기 개질 촉매를 제공할 수 있다.
본 발명은 도면에 도시된 실시예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 본 기술 분야의 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 등록청구범위의 기술적 사상에 의해 정해져야 할 것이다.
1: 연료전지용 수증기 개질 촉매
10: 다공성 지지체
20: 세라믹 코팅층
30: 촉매층
10: 다공성 지지체
20: 세라믹 코팅층
30: 촉매층
Claims (9)
- 세라믹 단열재로 구성되는 다공성 지지체;
상기 다공성 지지체 표면에서, 버퍼용액에 수증기 개질 촉매 화합물 중 적어도 하나 이상이 포함되어 형성된 세라믹 코팅층; 및
상기 세라믹 코팅층 표면에서, 코팅 슬러리에 상기 수증기 개질 촉매 화합물이 포함되어 형성된 촉매층;을 포함하고,
상기 세라믹 단열재는 산화알루미늄(Al2O3), 이산화규소(SiO2), 및 산화칼슘(CaO) 중 적어도 하나 이상을 포함하여 형성되어, 수소추출장치 내에서 연료전지용 수소 추출을 위한 촉매반응온도로 승온되는 시간을 단축시키고 상기 수증기 개질 촉매 화합물의 사용량을 감소시키며,
상기 버퍼용액은 알루미나졸 0.5~1.5 : 실리카졸 2~4 : 물 2~4의 비율로 이루어지고,
상기 촉매층에서 상기 코팅 슬러리는 톨루엔 0.5~1.5 : 에탄올 0.5~1.5 : 아세톤 1.5~4의 비율로 이루어지며, 상기 수증기 개질 촉매 화합물은 상기 코팅 슬러리 100 중량부 당 20 중량부 이하로 포함되는, 연료전지용 수증기 개질 촉매.
- 삭제
- 청구항 1에 있어서,
상기 알루미나졸은 상기 버퍼용액 100 중량부 당 15 중량부 이하로 포함된, 연료전지용 수증기 개질 촉매.
- 청구항 1에 있어서,
상기 세라믹 코팅층을 형성하는 상기 수증기 개질 촉매 화합물은 상기 버퍼용액 100 중량부 당 1 내지 20 중량부가 포함된, 연료전지용 수증기 개질 촉매.
- 삭제
- 삭제
- 연료전지용 수증기 개질 촉매의 제조방법에 있어서,
세라믹 단열재로 구성되는 다공성 지지체 표면에, 버퍼용액에 수증기 개질 촉매 화합물 중 적어도 하나 이상이 포함된 세라믹 코팅층 혼합물을 코팅하여 세라믹 코팅층을 형성하고; 및
상기 세라믹 코팅층 표면에, 코팅 슬러리에 상기 수증기 개질 촉매 화합물이 포함된 촉매층 혼합물을 코팅하여 촉매층을 형성하는 것;을 포함하여 코팅 단계가 간소화되고,
상기 세라믹 단열재는 산화알루미늄(Al2O3), 이산화규소(SiO2), 및 산화칼슘(CaO) 중 적어도 하나 이상을 포함하여 형성되어, 수소추출장치 내에서 연료전지용 수소 추출을 위한 촉매반응온도로 승온되는 시간을 단축시키고 상기 수증기 개질 촉매 화합물의 사용량을 감소시키며,
상기 버퍼용액은 알루미나졸 0.5~1.5 : 실리카졸 2~4 : 물 2~4의 비율로 이루어지고,
상기 촉매층에서 상기 코팅 슬러리는 톨루엔 0.5~1.5 : 에탄올 0.5~1.5 : 아세톤 1.5~4의 비율로 이루어지며, 상기 수증기 개질 촉매 화합물은 상기 코팅 슬러리 100 중량부 당 20 중량부 이하로 포함되는, 연료전지용 수증기 개질 촉매의 제조방법.
- 청구항 7에 있어서,
상기 촉매층을 형성하는 것은,
상기 세라믹 코팅층이 형성된 상기 다공성 지지체를 상기 촉매층 혼합물에 함침한 후 30분 내지 1시간 동안 200℃ 내지 400℃ 조건에서 하소하고; 및
전기로에서 1000℃ 내지 1100℃ 조건에서 1시간 내지 3시간 동안 소결하는 것;을 포함하는, 연료전지용 수증기 개질 촉매의 제조방법.
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| KR101559121B1 (ko) * | 2014-06-02 | 2015-10-15 | 주식회사 하이템스 | 연료전지용 지지체 개질촉매 및 그 제조방법 |
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| KR102141105B1 (ko) * | 2018-11-05 | 2020-08-05 | 한국에너지기술연구원 | 촉매 담지량 및 열충격시 박리 내구성이 향상된 촉매 담지용 금속 또는 세라믹 지지체의 제조 방법 |
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Patent Citations (1)
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