KR102580806B1 - 리튬이온 배터리 전극을 제조하기 위한 방법 및 장치 - Google Patents

리튬이온 배터리 전극을 제조하기 위한 방법 및 장치 Download PDF

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Abstract

대향하는 제 1 및 제 2 캘린더링 롤 사이에서 리튬이온 전지용 기판을 전진시키는 단계와; 기판의 제 1 면 및 제 1 캘린더링 롤 사이의 갭 내에 전극 활물질과 금속을 포함하는 전극 물질의 입자를 대기압 플라즈마 증착에 의해 증착하는 단계로서, 금속은 대기압 플라즈마에 의해 표면-활성화되는, 단계; 및 전극 활물질의 증착된 입자와 금속 입자를 제 1 및 제 2 캘린더링 롤 사이에서 기판의 제 1 면 상의 전극 층으로 압착하는 단계에 의해, 리튬이온 전기화학 전지 구성요소를 제조하기 위한 방법 및 장치가 개시된다. 장치는 한 쌍의 대향하는 캘린더링 롤과, 캘린더링 롤 사이에서 기판을 전진시키기 위한 경로, 및 기판 및 한 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 중 하나 사이의 갭 내에 전극 물질의 입자를 증착하도록 배치되는, 전극 물질 입자의 공급장치에 연결된 적어도 하나의 대기압 플라즈마 증착 장치를 포함한다.

Description

리튬이온 배터리 전극을 제조하기 위한 방법 및 장치{METHOD AND APPARATUS FOR MAKING LITHIUM ION BATTERY ELECTRODES}
본 명세서는 리튬이온 전지의 전극 및 전극 조립체를 제조하기 위한 방법 및 장비에 관한 것이다.
이 섹션은 본 발명을 이해하는 데 도움이 되지만 반드시 선행 기술은 아닌 정보를 제공한다.
리튬이온 전지의 조립체는 휴대용 컴퓨터 및 기타 개인 장치용 충전식 배터리부터 자동차에 동력을 제공하는 용도에 이르기까지 많은 응용 분야에서 사용된다. 배터리의 각각의 리튬이온 전지는, 전지의 전극 물질의 조성과 질량에 따라 약 3 내지 4 볼트의 전위와 직류 전류를 제공할 수 있다. 리튬이온 전지는 많은 사이클에 걸쳐 방전 및 재충전될 수 있다. 배터리는 전기 장치 또는 모터에 대한 전압 및 전류 요구사항을 충족시키기 위해 전기 병렬 및 직렬 연결의 조합으로 적절한 수의 개별 전지를 결합함으로써 조립될 수 있다. 예를 들어, 자동차용 조립 배터리는 차량을 구동할 수 있도록 전기 트랙션 모터에 40 내지 400 볼트와 충분한 전력을 제공하기 위해 전기적으로 상호 연결된 300여 개의 개별적으로 포장된 전지를 가질 수 있다.
각각의 리튬이온 전지는 일반적으로 음극 층(전지 방전시 애노드)과, 양극 층(전지 방전시 캐소드)과, 병렬의 대향하는 전극 층 사이에서 대면 접촉으로 개재되는 얇은 다공성 분리막 층(separator layer)과, 반복되는 전지 방전 및 재충전 사이클 동안 리튬이온의 수송을 위해 전극 층의 대향면과 접촉하고 분리막의 기공을 채우는 액체의 리튬-함유 전해질 용액, 및 박막의 금속 집전체(current collector)를 포함한다. 리튬이온 구성요소를 제조하는 데 사용되는 고가의 재료를 낭비하지 않는 제조 공정을 갖는 것이 바람직하다. 배터리는 차량을 구동할 수 있도록 전기 트랙션 모터에 충분한 전력을 제공하기 위해 많은 수의 리튬이온 전지를 필요로 하기 때문에, 효율적인 고품질 생산 방법은 이러한 최종 용도에 대한 가장 중요한 상업적 고려 사항이다.
현재의 생산 방법에는 몇 가지 단점이 있다. 예를 들어, 전극은 용매 시스템 내에 전극 물질, 전도성 탄소 재료 및 고분자 바인더를 함유하는 액체 슬러리 조성물을, 전극용 집전체 역할을 하는 얇은 금속 호일의 일면 또는 양면에 도포하거나 분사함으로써 제조된다. 따라서, 전극은, 바인더와 입자상 활물질의 혼합물을 적절한 액체에 분산시키고, 집전체 금속 호일의 표면에 제어된 두께의 코팅 층으로서 젖은 혼합물을 증착함으로써 제조되었다. 증착된 슬러리 층은 이후 용매를 강제로 제거하기 위해 예를 들어 오븐에서 건조된 다음, 수지-접합된 전극 입자를 각각의 집전체 표면에 고정하기 위해 캘린더링 롤러(calendering roller) 사이에서 압착되어야 한다. 적절한 면적 및 형태의 전도성 금속 집전체 호일 시트(foil sheet)에 형성된 전극은 이후 적절한 다공성 분리막 및 액체 전해질과 함께 리튬이온 전지 용기로 조립하기 위해 절단되거나(필요한 경우), 접히거나, 감기거나, 또는 다른 형태로 형성될 수 있다.
이러한 현재의 공정은 액체 슬러리 혼합물을 생산하고, 별도의 코팅, 건조, 캘린더링 및 조립 스테이션을 위한 많은 제조 공간을 필요로 하며, 장비에 대한 높은 자본 투자뿐만 아니라 특히 건조 단계에서 높은 에너지 비용을 필요로 한다. 또한 용매의 사용은 건강 및 화재 위험을 유발하고 규제된 배출물을 생성할 수 있다.
게이든(Gayden)의 미국 특허 출원 공개 2016/0254533은 전극 물질을 가열하고 이를 얇은 시트 기판 상에 증착하기 위해 대기압 플라즈마 스트림을 사용하는 전극 부재의 제조를 개시하고 있다. 입자를 함유하는 플라즈마 스트림은 평평한 작업 표면에 지지된 기판으로 향한다. 오버스프레이(overspray)로 인해 이러한 증착 방식에서는 전극 물질의 상당한 손실이 발생한다.
따라서, 리튬이온 전지의 제조 공정을 개선하는 것이 바람직할 것이다.
이러한 필요성은, 대향하는 캘린더링 롤 사이의 갭(gap)에 기판이 진입할 때, 대기압 플라즈마로부터 리튬이온 전지 기판, 예를 들어, 금속 호일 또는 분리막 필름 상으로 전극 활물질과 금속(함께 "전극 물질"이라 함)의 입자를 증착하는 개시되는 방법에 의해 충족된다. 전극 활물질과 금속은, 동일하거나 상이한 대기압 플라즈마 증착 장치로부터 별개의 입자로서 증착될 수 있거나, 서로 부착된 금속 및 전극 활물질의 입자를 포함하는 복합 입자로서 증착될 수 있다. 전극 물질 입자는 대기압 플라즈마로부터 갭 내에 직접 증착되거나, 갭 내의 기판으로 향할 수 있다. 금속 입자(또는 복합 입자의 금속 부분)는 대기압 플라즈마에 의해 표면-활성화, 표면-연화 및/또는 표면-용융(이하 함께 "표면-활성화"라고 함)되고, 따라서 증착된 전극 물질은 캘린더링 롤 사이에서 기판에 부착되는 일관적인 전극 층으로 압축된다. 캘린더링 롤은 가열될 필요가 없거나 선택적으로 가열될 수 있다. 방법은 대기압 플라즈마로부터 증착된 캐소드 또는 애노드 물질과 함께 사용될 수 있고, 기판의 일면 또는 양면에 및/또는 기판 사이에 끼워지는 전극 층을 제조하기 위해 사용될 수 있다. 기판은 매엽 시트(sheetfed sheet)일 수 있거나 연속 롤(웹(web)이라고도 함) 형태일 수 있다.
대기압 플라즈마 증착 장치의 크기와 증착 속도, 기판의 폭, 및 원하는 전극 층의 두께와 밀도와 같은 요인에 따라 전극 물질 입자를 증착하기 위해 하나 이상의 대기압 플라즈마 증착 장치가 사용될 수 있다. 예를 들어, 더 두껍거나 조밀한 전극 층의 경우, 기판이 캘린더링 롤 사이를 통과할 때 전극 물질 입자를 갭의 대체로 동일한 영역에 증착하기 위해 다수의 대기압 플라즈마 증착 장치를 배치되어, 더 적은 수의 대기압 플라즈마 증착 장치로 증착될 수 있는 것보다 기판의 단위 면적당 더 많은 전극 물질이 증착되게 할 수 있다. 또 다른 예에서, 더 넓은 기판의 경우, 기판의 폭에 걸쳐 대체로 균일한 전극 층을 제조할 수 있도록 전극 물질 입자를 기판을 가로질러 대체로 인접하거나 중첩되는 영역에 증착하기 위해 다수의 대기압 플라즈마 증착 장치가 배치될 수 있다. 전극 층 두께 및/또는 밀도는 전극 물질이 증착되는 갭의 폭을 설정하는 것을 통해 제어될 수 있다.
공정의 일 실시형태에서, 리튬이온 전지 기판은, 제 1 면이 대향하는 쌍의 캘린더링 롤 중 제 1 캘린더링 롤을 향하는 상태에서, 대향하는 쌍의 캘린더링 롤 사이의 갭을 통해 인발(drawn)될 수 있고, 이때 전극 물질은 대기압 플라즈마 증착 장치로부터 기판의 제 2 면 및 제 2 캘린더링 롤 사이의 갭 내에 증착되고, 캘린더링 롤은 증착된 전극 물질을 기판의 제 2 면에 부착되는 전극 층으로 압착한다. 제 2 리튬이온 전지 기판은, 제 제 1 면이 제 2 캘린더링 롤을 향하고 제 2 면이 제 1 리튬이온 전지 기판을 마주하는 상태에서, 갭을 통해 동시에 인발될 수 있고, 이때 대기압 플라즈마 증착 장치는 두 기판 사이에 전극 물질을 증착하고, 캘린더링 롤은 두 개의 기판 및 증착된 전극 물질을 함께 압착하여 두 개의 리튬이온 전지 기판 사이에 전극 층을 끼운다. 대기압 플라즈마 증착에서 전극 물질의 금속 입자 또는 복합 전극 물질 입자의 금속 부분의 표면-활성화는 표면-활성화된 금속이 다른 입자 및 기판에 부착되게 한다. 예를 들어, 제 1 면이 대향하는 쌍의 캘린더링 롤 중 제 1 캘린더링 롤을 향하는 상태에서 갭을 통해 인발되는 리튬이온 전지 기판은 금속 호일일 수 있고, 제 1 면이 대향하는 쌍의 캘린더링 롤 중 제 2 캘린더링 롤을 향하는 상태에서 갭을 통해 인발되는 제 2 리튬이온 전지 기판은 분리막 시트이거나 그 반대일 수 있다. 캘린더링 롤을 떠난 후, 선택적으로 전극 층의 반대편에 제 2 기판을 갖는 전극 층-기판 조립체는 리튬이온 전지로 조립될 수 있는 형태로 절단될 수 있는데, 예를 들어 레이저를 사용하여 개별 리튬이온 전지 조립체로 더 절단될 수 있는 스트립으로 분할되거나, 예를 들어 이후에 리튬이온 전지로 제조하기 위해 전극 층-기판 조립체를 업테이크 롤러(uptake roller)에 권취함으로써 수집될 수 있다.
공정의 또 다른 실시형태에서, 전극 층은 연속적인 쌍의 캘린더링 롤을 통과함으로써 구축될 수 있으며, 각각의 다음 쌍의 캘린더링 롤은 이전 쌍의 캘린더링 롤보다 롤 사이에서 더 큰 갭 폭으로 분리되어, 대기압 플라즈마 증착에 의해 추가 량의 전극 물질이 롤 사이의 갭 내에 증착될 수 있고, 롤에 의해 기존 전극 층에 압착되어 더 두꺼운 전극 층을 제조할 수 있다. 이 실시형태에서, 리튬이온 전지 기판은, 제 1 면이 대향하는 제 1 쌍의 캘린더링 롤 중 제 1 캘린더링 롤을 향하는 상태에서, 제 1 폭의 갭을 통해 인발될 수 있고, 이때 전극 물질은 대기압 플라즈마 증착 장치로부터 기판의 제 2 면 및 제 2 캘린더링 롤 사이의 제 1 폭의 갭 내에 증착되고, 캘린더링 롤은 증착된 전극 물질을 기판의 제 2 면에 부착되는 제 1 두께의 전극 층으로 압착한다. 기판은 이후, 제 1 면이 대향하는 제 2 쌍의 캘린더링 롤 중 제 1 캘린더링 롤을 향하는 상태에서, 제 1 폭보다 큰 제 2 폭을 갖는 제 2의 더 넓은 갭을 통해 인발될 수 있고, 이때 전극 물질은 제 2 대기압 플라즈마 증착 장치로부터 기판 상에 이미 존재하는 전극 층 및 제 2 쌍의 캘린더링 롤 중 제 2 캘린더링 롤 사이의 제 2 갭 내에 증착되고, 제 2 쌍의 캘린더링 롤은 제 2 플라즈마 증착 장치로부터 증착된 전극 물질을 압착하여 기판의 제 2 면에 제 1 두께보다 큰 제 2 두께의 전극 층을 형성한다. 기판은 점진적으로 더 떨어지도록 설정된 추가 쌍의 캘린더링 롤을 통과할 수 있고, 이때 캘린더링 롤 사이의 갭 내에 그리고 전극 층 위에 추가 전극 물질이 대기압 플라즈마 증착에 의해 증착되어, 마지막 쌍의 캘린더링 롤 사이에서 원하는 최종 전극 층 두께에 도달할 때까지 제 1 기판 상의 전극 층의 두께를 계속해서 증가시킨다. 선택적으로, 제 2 리튬이온 전지 기판은, 제 2 기판의 제 1 면이 캘린더링 롤을 향하고 제 2 면이 제 1 리튬이온 전지 기판 상의 전극 층을 마주하는 상태에서, 마지막 쌍의 캘린더링 롤 사이의 갭을 통해 동시에 인발될 수 있고, 이때 대기압 플라즈마 증착 장치는 최종 양의 전극 물질을 증착하며, 캘린더링 롤은 두 개의 기판 및 증착된 전극 물질을 함께 압착하여, (상기한 바와 같이) 금속 호일과 분리막 시트일 수 있는 두 개의 리튬이온 전지 기판 사이에 원하는 최종 두께의 전극 층을 끼운다. 추가 방법에서, 원하는 최종 두께의 전극 층이 제 1 기판 상에 형성된 후, 전극 층-제 1 기판의 조립체는, 전극 층이 롤 사이의 갭을 마주하는 상태에서, 한 쌍의 캘린더링 롤 사이에서 인발될 수 있고, 금속 입자는 대기압 플라즈마로부터 갭 내에 증착되고 롤 사이에서 캘린더링되어 전극 층 상에 금속 집전체 층을 형성할 수 있다. 선택적으로 전극 층 또는 집전체 층의 반대편에 제 2 기판 또는 플라즈마-증착된 집전체 층을 갖는 전극 층-기판 조립체는 (상기한 바와 같이) 리튬이온 전지로 조립될 수 있는 최종 형태로 절단되거나, 예를 들어 이후의 추가 제조 단계를 위해 전극 층-기판 조립체를 업테이크 롤러에 권취함으로써 수집될 수 있다.
또 다른 실시형태에서, 리튬이온 전지 기판은, 제 1 전극 물질의 제 1 층이 대기압 플라즈마 증착에 의해 기판의 제 1 면에 도포되고 제 2 전극 물질의 제 2 층이 대기압 플라즈마 증착에 의해 기판의 제 2 면에 도포된 상태에서, 갭을 통해 인발될 수 있고; 대향하는 캘린더링 롤 사이를 통과시키면, 제 1 층은 제 1 캘린더링 롤 및 제 1 면 사이에서 제 1 전극 층으로 압착되고, 제 2 층은 제 2 캘린더링 롤 및 제 2 면 사이에서 제 2 전극 층으로 압착된다. 제 1 전극 물질은 제 2 전극 물질과 동일할 수 있거나, 제 1 전극 물질은 제 2 전극 물질과 상이한 전극 활물질 및/또는 금속을 가질 수 있다. 일 실시형태에서, 제 1 전극 물질은 애노드 물질이고, 제 2 전극 물질은 캐소드 물질이며, 기판은 다공성 분리막 시트이다. 이 실시형태에서, 교차 오염을 방지하기 위해 캐소드 물질과 애노드 물질 측 사이에 파티션이 존재할 수 있다. 또한 이 실시형태에서, 제 1 금속 호일은 캘린더링 롤 중 제 1 캘린더링 롤을 향하는 갭을 통해 인발될 수 있고 제 2 금속 호일은 캘린더링 롤 중 제 2 캘린더링 롤을 향하는 갭을 통해 인발되어 금속 호일-애노드 층-다공성 분리막-캐소드 층-금속 호일의 조립체로 압착될 수 있다. 또 다른 실시형태에서, 제 1 전극 물질과 제 2 전극 물질은 둘 다 애노드 물질이거나 둘 다 캐소드 물질이고, 기판은 금속 호일(예를 들어, 리튬이온 전지용 집전체)이다. 추가 방법에서, 제 1 전극 층은 애노드 층이고, 제 2 전극 층은 캐소드 층이며, 애노드 층-기판-캐소드 층 조립체는, 하나 또는 둘 모두의 전극 층이 롤 사이의 갭을 향하는 상태에서, 제 2 쌍의 캘린더링 롤 사이에서 인발될 수 있고, 금속 입자는 대기압 플라즈마로부터 갭 내에 증착되고 롤 사이에서 캘린더링되어 하나 또는 둘 모두의 전극 층 상에 금속 집전체 층을 형성할 수 있다. 캘린더링 롤을 떠난 후, 제조된 리튬이온 전지 조립체는 리튬이온 전지와 배터리로 조립될 수 있는 형태로 절단될 수 있는데, 예를 들어 레이저를 사용하여 개별 리튬이온 전지 조립체로 더 절단될 수 있는 스트립으로 분할되거나, 예를 들어 이후의 추가 제조 단계를 위해 전극 층들-기판(들) 조립체를 업테이크 롤러에 권취함으로써 수집될 수 있다.
제 1 전극 물질의 제 1 층이 대기압 플라즈마 증착에 의해 기판의 제 1 면에 도포되고 제 2 전극 물질의 제 2 층이 대기압 플라즈마 증착에 의해 기판의 제 2 면에 도포된 상태에서 리튬이온 전지 기판이 갭을 통해 인발되는 공정의 또 다른 실시형태에서, 제 1 면 또는 제 2 면 또는 양면 상의 전극 층은 연속적인 쌍의 캘린더링 롤을 통과함으로써 구축될 수 있으며, 각각의 다음 쌍의 캘린더링 롤은 이전 쌍의 캘린더링 롤에 의해 제공된 것보다 기판 및 구축되는 전극 층의 기판 측에 있는 캘린더링 롤 사이의 더 큰 갭 폭을 갖고, 따라서 추가 량의 전극 물질이 대기압 플라즈마 증착에 의해 기판 및 캘린더링 롤 사이의 갭 내에 증착될 수 있고 캘린더링 롤에 의해 압착되어 더 두꺼운 전극 층을 제조할 수 있다. 이 실시형태에서, 리튬이온 전지 기판은 대향하는 제 1 쌍의 캘린더링 롤 사이의 갭을 통해 인발될 수 있고, 이때 전극 물질은 대기압 플라즈마 증착 장치로부터 기판의 일면 및 제 1 캘린더링 롤 사이의 제 1 폭의 갭 내에 증착되고, 전극 물질은 대기압 플라즈마 증착 장치로부터 기판의 제 2 면 및 제 2 캘린더링 롤 사이의 제 2 폭의 갭 내에 증착되고, 캘린더링 롤은 증착된 전극 물질을 기판의 제 1 면에 부착되는 제 1 두께의 전극 층 및 제 2 면에 부착되는 제 2 두께의 전극 층으로 압착한다. 제 1 폭과 제 2 폭은 동일하거나 상이할 수 있고, 제 1 두께와 제 2 두께는 동일하거나 상이할 수 있다. 이후 기판은 대향하는 제 2 쌍의 캘린더링 롤 사이에 제 2의 더 넓은 갭을 통해 인발되는데, 여기에는 더 많은 전극 물질이 추가 대기압 플라즈마 증착 장치로부터 기판 상에 이미 존재하는 전극 층 및 제 2 쌍의 캘린더링 롤 중 하나의 캘린더링 롤 사이의 갭 내에 증착될 수 있도록, 전극 층 및 기판의 일면 또는 양면 상의 캘린더링 롤 사이에 추가 갭이 존재하며, 제 2 쌍의 캘린더링 롤은 증착된 전극 물질을 압착하여 기판의 일면 또는 양면 상에 더 큰 두께의 전극 층을 형성한다. 기판은 점진적으로 더 떨어지도록 설정된 추가 쌍의 캘린더링 롤을 통과할 수 있고, 이때 각각의 추가 쌍의 캘린더링 롤 중 하나의 캘린더링 롤 및 기판의 일면 또는 양면의 전극 층 사이의 갭 내에 추가 전극 물질이 대기압 플라즈마 증착에 의해 증착되어, 마지막 쌍의 캘린더링 롤 사이에서 원하는 최종 전극 층 두께에 도달할 때까지 전극 층 두께를 계속해서 증가시키거나 두 개의 전극 층 두께를 계속해서 증가시킨다. 제 2 리튬이온 전지 기판은, 제 2 기판의 제 1 면이 캘린더링 롤을 향하는 제 2 면이 제 1 리튬이온 전지 기판 상에 이미 존재하는 전극 층을 마주하는 상태에서, 마지막 쌍의 캘린더링 롤 중 제 1 캘린더링 롤 및 제 1 전극 층 사이의 갭을 통해 동시에 인발될 수 있고, 이때 대기압 플라즈마 증착 장치는 최종 양의 전극 물질을 제 2 기판 및 제 1 기판 상의 전극 층 사이에 증착하고; 선택적으로 제 3 기판은, 제 3 기판의 제 1 면이 제 2 캘린더링 롤을 향하고 제 2 면이 제 1 리튬이온 전지 기판 상에 이미 존재하는 제 2 전극 층을 마주하는 상태에서, 마지막 쌍의 캘린더링 롤 중 제 2 캘린더링 롤 및 제 2 전극 층 사이의 갭을 통해 동시에 인발될 수 있고, 이때 대기압 플라즈마 증착 장치는 최종 양의 전극 물질을 제 3 기판 및 제 1 기판 상의 제 2 전극 층 사이에 증착하며; 캘린더링 롤은 기판들 및 증착된 전극 물질을 함께 압착하여 두 개의 리튬이온 전지 기판 사이에 원하는 최종 두께의 전극 층(들)을 끼운다. 예를 들어, 제 1 기판은, 일면에는 애노드 층이 타면에는 캐소드 층이 구축된 다공성 분리막일 수 있으며, 제 2 및 제 3 기판은 금속 호일일 수 있다. 또 다른 예에서, 제 1 기판은, 애노드 층이 양면에 구축되거나 캐소드 층이 양면에 구축된 금속 호일일 수 있으며, 제 2 및 선택적으로 제 3 기판은 다공성 분리막 시트이다. 공정의 추가 변형예에서, 제 1 기판이, 일면에는 전극 층이 구축되고 타면에는 캐소드 층이 구축된 다공성 분리막인 경우, 이 조립체는 추가 쌍의 캘린더링 롤 사이의 갭을 통해 인발될 수 있고, 금속 입자는 대기압 플라즈마로부터 하나 또는 둘 모두의 전극 층 상에 증착되고 롤 사이에서 캘린더링되어 하나의 전극 층 상에 또는 둘 모두의 전극 층 상에 집전체 층을 형성할 수 있다. 전극 층들-기판(들) 조립체는 (상기한 바와 같이) 리튬이온 전지로 조립될 수 있는 최종 형태로 절단되거나, 예를 들어 이후의 추가 제조 단계를 위해 전극 층-기판 조립체를 업테이크 롤러에 권취함으로써 수집될 수 있다.
선택적으로 가열될 수 있는 적어도 한 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 사이에서 리튬이온 전지 기판을 전진시키기 위한 경로를 갖는 장치가 또한 개시된다. 플라즈마 증착 장치에 연결된 입자의 저장소 또는 저장소들로부터 공급되는 전극 활물질과 금속을 포함하는 전극 물질의 입자를 대기압 플라즈마 증착에 의해 기판의 제 1 면 및 한 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 중 하나 사이의 갭 내에 증착하도록 적어도 하나의 대기압 플라즈마 증착 장치가 배치된다. 한 쌍의 캘린더링 롤은 증착된 입자를 기판의 제 1 면 상의 전극 층으로 압착하는 역할을 한다. 경로는 기판용 언와인딩 롤(unwinding roll) 및 제 1 면에 전극 층을 갖는 제조된 기판용 업테이크 롤을 포함할 수 있다. 업테이크 롤 대신에, 장치는 전극 층을 갖는 제조된 기판을 리튬이온 전지로의 조립을 위한 원하는 형태로 분할 및/또는 절단하기 위한 절단 테이블을 포함할 수 있다. 장치는 기판의 폭을 따라 배열된 다수의 대기압 플라즈마 증착 장치를 포함할 수 있으며, 이들 각각은 연결된 저장소 또는 연결된 저장소들로부터 전극 물질의 입자를 증착하도록 배치된다. 전극 활물질과 금속은 바람직하게는 대체로 균일하게 그리고 금속 대 전극 활물질의 원하는 부피 비율로 기판 폭의 원하는 부분을 가로질러 갭 내에 플라즈마 증착 장치로부터 (금속의 개별 입자 및 전극 활물질의 입자로서 또는 전극 활물질과 금속을 모두 함유하는 복합 입자로서) 동시에 증착될 수 있거나, 바람직하게는 상이한 플라즈마 증착 장치로부터 개별적으로 증착될 수 있고, 캘린더링 롤은 증착된 전극 층을 기판 상의 전극 층으로 압착하기에 적합한 길이를 갖는다. 일 실시형태에서, 경로는 금속 호일 또는 다공성 분리막 시트일 수 있는 기판을 한 쌍의 캘린더링 롤 중 제 1 캘린더링 롤을 향해 전진시키고, 장치는 전극 층이 제 1 기판과 제 2 기판 사이에 형성되도록 다른 하나의 금속 호일 또는 다공성 분리막 시트일 수 있는 제 2 기판을 한 쌍의 캘린더링 롤 중 제 2 캘린더링 롤을 향해 전진시키기 위한 경로를 더 포함할 수 있다. 또 다른 실시형태에서, 경로는 하나 이상의 쌍의 캘린더링 롤을 통해 기판을 전진시키고, 각각의 다음 쌍의 캘린더링 롤은 바로 이전 쌍의 캘린더링 롤보다 큰 갭 폭을 가지며, 플라즈마 장치에 연결된 입자의 저장소 또는 저장소들로부터 공급되는 전극 활물질과 금속을 포함하는 전극 물질의 입자를 대기압 플라즈마 증착에 의해 전극 층 및 한 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 중 하나 사이의 갭 내에 증착하여, 기판이 각각의 다음 쌍의 캘린더링 롤을 통과할 때 전극 층의 두께가 증가하도록 하나 이상의 추가 대기압 플라즈마 증착 장치가 배치된다. 전극 물질을 증착하기 위해 적어도 하나의 플라즈마 증착 장치가 장착된 한 쌍의 캘린더링 롤을 갖는 실시형태 및 전극 물질을 증착하기 위해 플라즈마 증착 장치가 장착된 다수의 쌍의 캘린더링 롤을 갖는 실시형태 모두에서, 개시된 장치는 전극 물질을 증착하기 위한 플라즈마 증착 장치(들)가 장착된 마지막 쌍의 캘린더링 롤 및 마지막 쌍의 캘린더링 롤 중 하나 및 마지막 쌍의 캘린더링 롤 사이에 형성되는 전극 층 사이에서 제 2 리튬이온 전지 기판을 전진시키기 위한 경로, 및 선택적으로 전극 물질을 증착하기 위한 플라즈마 증착 장치(들)가 장착된 마지막 쌍의 캘린더링 롤 및 마지막 쌍의 캘린더링 롤 중 다른 하나의 롤 및 마지막 쌍의 캘린더링 롤 사이에 형성되는 기판의 다른 면 상의 전극 층 사이에서 제 3 리튬이온 전지 기판을 전진시키기 위한 경로를 포함할 수 있다. 다른 실시형태에서, 장치는 전극 층 상에 집전체 층을 형성하기에 적합한 금속 입자의 공급장치로부터 금속 입자를 증착하는 적어도 하나의 플라즈마 증착 장치, 또는 기판이 양면에 전극 층을 갖는 경우, 각각의 전극 층 및 마지막 쌍의 캘린더링 롤 중 하나 사이의 갭 내에 공급장치로부터 금속 입자를 증착하는 적어도 하나의 플라즈마 증착 장치가 장착된 마지막 쌍의 캘린더링 롤을 포함할 수 있고, 증착된 금속 입자는 마지막 쌍의 캘린더링 롤 쌍에 의해 전극 층 상의 집전체 층으로 압착된다.
다수의 쌍의 캘린더링 롤 사이에서 리튬이온 전지 기판을 전진시키기 위한 경로를 갖는 장치가 개시되며, 롤은 선택적으로 가열될 수 있고, 각각의 쌍의 캘린더링 롤은, 플라즈마 장치에 연결된 입자의 저장소 또는 저장소들로부터의 전극 활물질과 금속을 포함하는 전극 물질의 입자를, 기판의 제 1 면 및 이전에 설명한 한 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 중 하나 사이의 갭 내에 공급하도록 하나 이상의 대기압 플라즈마 증착 장치가 장착되고, 각각의 다음 쌍은 이전에 설명한 바와 같이 더 큰 갭 폭을 가지며, 원하는 두께의 전극 층이 기판의 일면에 형성된 후, 전극 층이 캘린더링 롤 중 하나를 향하는 상태에서 경로는 다음 쌍의 캘린더링 롤을 통해 기판을 전진시키고, 하나 이상의 대기압 플라즈마 증착 장치는 전극 층 반대편의 기판 면 및 캘린더링 롤 중 제 2 캘린더링 롤 사이의 갭 내에 전극 물질의 입자를 증착하도록 배치된다. 이 실시형태의 장치는 기판의 제 1 면에 전극 층을 도포한 다음 기판의 제 2 면에 전극 층을 도포할 수 있다. 상기한 바와 같이, 장치는 각각의 면에 전극 물질을 증착하여 각각의 면에 전극 층의 두께를 증가시키는 다수의 쌍의 캘린더링 롤을 선택적으로 가질 수 있고; 장치는, 형성되는 전극 층을 리튬이온 전기 기판 사이에 끼우기 위해, 형성되는 전극 층 및 전극 층을 마주하는 캘린더링 롤 사이에 추가 기판을 제공하기 위한 경로, 또는 전극 층 상에 집전체 층을 형성하기에 적합한 금속 입자의 공급장치로부터 금속 입자를 증착하는 적어도 하나의 플라즈마 증착 장치가 장착된 한 쌍의 캘린더링 롤을 선택적으로 가질 수 있다. 이들 실시형태에서, 리튬이온 전지 기판의 양면에 배치되는 플라즈마 증착 장치로 공급되는 전극 물질은 동일한 조성 또는 상이한 조성을 가질 수 있다.
전극 활물질과 금속을 포함하는 전극 물질 입자의 공급장치를 갖는 적어도 하나의 대기압 플라즈마 증착 장치가 기판의 제 1 면 및 제 1 캘린더링 롤 사이의 갭 내에 대기압 플라즈마 증착에 의해 전극 물질의 입자를 증착하도록 배치되고, 전극 활물질과 금속을 포함하는 전극 물질 입자의 공급장치를 갖는 적어도 하나의 추가 대기압 플라즈마 증착 장치가 기판의 제 2 면 및 제 2 캘린더링 롤 사이의 제 2 갭 내에 대기압 플라즈마 증착에 의해 전극 물질의 입자를 증착하도록 배치되는, 적어도 한 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 사이에서 리튬이온 전지 기판을 전진시키기 위한 장치가 또한 개시된다. 한 쌍의 캘린더링 롤은 증착된 입자를 기판의 제 1 면 상의 전극 층 및 기판의 제 2 면 상의 제 2 전극 층으로 압착하는 역할을 한다. 경로는 기판용 언와인딩 롤 및 양면에 전극 층을 갖는 제조된 기판용 업테이크 롤을 포함할 수 있다. 업테이크 롤 대신에, 장치는 양면에 전극 층을 갖는 제조된 기판을 리튬이온 전지로의 조립을 위한 원하는 형태로 분할 및/또는 절단하기 위한 절단 테이블을 포함할 수 있다. 장치는 전극 활물질과 금속을 포함하는 전극 물질 입자의 공급장치를 갖는 다수의 대기압 플라즈마 증착 장치를 포함할 수 있고, 이들 증착 장치는 캘린더링 롤이 증착된 전극 층을 전극 층 또는 기판으로 압착할 수 있도록 기판 폭의 원하는 부분을 가로질러 갭 내에 대체로 균일하게, 동일한 증착 장치로부터 함께 또는 상이한 증착 장치로부터 별도로, 전극 물질의 입자를 증착하도록 배치된다. 기판이 금속 호일인 경우, 전극 물질의 유형(캐소드 또는 애노드)은 금속 호일의 양면에서 동일할 수 있고(즉, 양면의 플라즈마 증착 장치를 위한 애노드 물질 공급 또는 양면의 플라즈마 증착 장치를 위한 캐소드 물질 공급), 장치는 형성되는 전극 층을 금속 호일과 분리막 시트 사이에 끼우기 위해, 형성되는 전극 층 및 전극 층을 마주하는 캘린더링 롤 사이에 다공성 분리막 시트를 제공하기 위한 경로를 금속 호일의 일면 또는 양면에 더 포함할 수 있다. 기판이 다공성 분리막 시트인 경우, 공급되는 전극 물질의 유형(캐소드 또는 애노드)은 다공성 분리막 시트의 제 1 및 제 2 면에서 상이할 수 있고(즉, 일면에는 캐소드 층, 타면에는 애노드 층), 장치는 형성되는 전극 층을 금속 호일과 분리막 시트 사이에 끼우기 위해, 형성되는 전극 층 및 전극 층을 마주하는 캘린더링 롤 사이에 금속 호일을 제공하기 위한 경로를 선택적으로 더 포함할 수 있거나, 대안적으로, 장치는 집전체 층을 형성하기에 적합한 금속 입자의 공급장치를 갖는 적어도 하나의 추가 플라즈마 증착 장치가 기판의 제 1 면 및 한 쌍의 캘린더링 롤 중 하나 사이의 제 3 갭 내에 대기압 플라즈마 증착에 의해 금속 입자를 증착하도록 배치되고, 집전체 층을 형성하기에 적합한 금속 입자의 공급장치를 갖는 적어도 하나의 추가 플라즈마 증착 장치가 전극 층 상에 집전체 층을 형성하기 위해 기판의 제 2 면 및 한 쌍의 캘린더링 롤 중 다른 하나 사이의 제 4 갭 내에 대기압 플라즈마 증착에 의해 금속 입자를 증착하도록 배치되는, 적어도 하나의 추가 쌍의 대향하는 캘린더링 롤을 선택적으로 더 포함할 수 있다.
대기압 플라즈마 증착 장치(들)가 장착된 한 쌍의 대향하는 캘린더링 롤이, 증착된 전극 물질을 수용하고 기판의 외부 가장자리에 물질의 증착을 방지하거나 캘린더링 롤의 단부로부터 전극 물질의 손실을 방지하기 위해 캘린더링 롤의 단부 또는 그 근처에 배치되는 갭을 위한 가드(guard) 또는 클로저(closure)로 구성되는, 상기한 임의의 실시형태에서와 같이 구성되는 장치가 또한 개시된다. 가드 또는 클로저는 캘린더링 롤 사이의 갭 내에 고정되거나 캘린더링 롤 중 하나 또는 둘 모두에 부착되거나 이에 통합될 수 있다. 이러한 일 실시형태에서, 한 쌍 중 적어도 하나의 롤은 하나 또는 둘 모두의 단부 또는 그 근처에 돌출 링(raised ring) 또는 리지(ridge)를 가지며, 이는 예를 들어 롤과 기판 사이의 갭을 폐쇄하거나 적어도 부분적으로 폐쇄하기 위해 한 쌍 중 제 2 롤을 향해 연장되는 실리콘 고무와 같은 고무를 포함할 수 있는 개스킷(gasket)과 같이, 롤의 일부일 수 있거나 롤의 단부 위에 끼워지는 별도의 물품일 수 있다. 장치는 돌출 링, 리지 또는 개스킷으로부터 임의의 축적된 전극 물질을 제거하기 위해 갭 외부(예를 들어, 갭으로부터 떨어진 영역)에 브러시 또는 스크레이핑 에지(scraping edge)를 더 포함할 수 있다. 이러한 또 다른 실시형태에서, 고정 가드 또는 클로저는, 선택적으로 고정 가드와 캘린더링 롤 사이에서 제 2 기판을 위한 경로와 함께, 증착된 전극 물질을 수용하기 위해 캘린더링 롤의 단부 또는 그 근처에 기판 및 캘린더링 롤 사이의 갭 내에 끼워진다.
개시된 방법 및 장비는 리튬이온 배터리용 전극 및 결합된 전극을 효율적이고 경제적으로 생산하기 위해 전극 활물질의 낭비적인 오버스프레이를 유리하게 최소화한다. 기판에 대한 전극 물질의 도포는 고체 상태의 코팅 방법이기 때문에, 개시된 방법 및 장비는 어떠한 용매도 사용하지 않는다. 추가 이점으로서, 개시된 방법 및 장비는, 별도의 코팅 및 조립 단계를 필요로 하고 도포된 전극 물질 층의 두께와 밀도를 쉽게 제어할 수 있는 이전 방법보다 경제적인 생산을 위해 높은 처리량의 전극, 다중 전극 조립체, 반쪽-전지(half-cell) 조립체 및 완전-전지(full-cell) 조립체를 제공한다.
실시형태는 다음의 도면 및 설명을 참조하여 더 잘 이해될 수 있다. 도면의 구성요소는 반드시 일정할 비율일 필요는 없으며, 대신에 실시형태의 원리를 설명할 때 중시된다. 도면은 모든 가능한 구현형태가 아닌 선택된 양태의 예시 목적만을 위한 것이며, 본 개시의 범위를 제한하지는 않는다.
도 1은 본 발명의 제 1 양태의 개략도이고;
도 2는 본 발명의 제 2 양태의 개략도이고;
도 3은 본 발명의 제 3 양태의 개략도이고;
도 4는 본 발명의 제 4 양태의 개략도이고;
도 5A는 한 쌍의 캘린더링 롤 중 하나의 롤의 단부에 일체형 돌출 링의 한 가지 구성을 개략적으로 도시하는 단면 상세도이고; 및
도 5B는 기판의 중앙 통과를 허용하면서 전극 물질을 수용하기 위해 한 쌍의 캘린더링 롤의 각각의 롤의 단부 위에 있는 개스킷의 구성을 개략적으로 도시하는 단면 상세도이다.
정의
단수 형태, "적어도 하나" 및 "하나 이상"은 항목 중 적어도 하나가 존재함을 나타내기 위해 통용되며; 문맥이 달리 명시하지 않는 한 다수의 그러한 항목이 존재할 수 있다. 첨부된 청구 범위를 포함하여 본 명세서에서 파라미터(예를 들어, 수량 또는 조건)의 모든 수치는 "약"이라는 용어가 실제로 수치 앞에 나타나는지 여부에 관계없이 모든 경우에 "약"이라는 용어가 수식하는 것으로 이해되어야 한다. "약"은 명시된 수치가 약간의 부정확성을 허용함을 나타낸다(값의 정확성에 어느 정도 접근해서; 값에 대략적으로 또는 상당히 근접; 거의). "약"에 의해 제공된 부정확성이 이러한 일반적인 의미를 갖고 본 기술 분야에서 달리 이해되지 않는 경우, 본원에 사용된 "약"은 이러한 파라미터를 측정하고 사용하는 일반적인 방법으로부터 발생할 수 있는 적어도 변화를 나타내기 위해 사용된다. 또한, 범위의 개시는 모든 값 및 전체 범위 내에서 더 분할된 범위의 개시를 포함한다.
"전극 활물질"은 리튬이온 전지 또는 배터리의 작동 동안 애노드 또는 캐소드에 리튬 삽입 물질을 의미한다.
대기압 플라즈마에서 표면-에너지 활성화, 표면-연화 또는 표면-용융(총칭하여 "표면-활성화")된 금속 입자가 다른 금속 입자, 전극 활물질 입자, 또는 리튬이온 전지 기판에 들러붙는 것을 설명하기 위해 사용될 때 "부착된"이라는 용어는 금속 입자의 표면 부착을 의미한다. 금속 입자는 대기압 플라즈마에 의해 표면 에너지가 활성화된 후 원래 상태로 돌아가면서 부착된다. 금속 입자는 완전히 또는 실질적으로 용융되지 않는다. 전극 활물질 입자는 대기압 플라즈마에서 어떠한 변화도 겪지 않는다.
"대기압 플라즈마"는 최대 약 3500˚C의 온도 및 대략 대기압의 압력에서 생성된 플라즈마를 의미한다. 대기압 플라즈마에서, 전극 활물질 입자에 의해 도달되는 최대 온도는 일반적으로 약 1200˚C 미만이다.
"~으로 구성된다", "~으로 구성되는", "포함하는" 및 "갖는"이라는 용어는 포괄적이고 따라서 언급된 특징, 정수, 단계, 동작, 요소 및/또는 구성요소의 존재를 명시하지만, 하나 이상의 다른 특징, 정수, 단계, 동작, 요소, 구성요소 및/또는 이들의 그룹의 존재 또는 추가를 배제하지는 않는다. 본 명세서에서 사용된 "또는"이라는 용어는 하나 이상의 나열된 관련 항목의 임의의 및 모든 조합을 포함한다.
"입자 크기"는 ISO 13320 시험 방법에 의해 결정된 평균 입자 크기를 의미한다.
개시된 각각의 방법은 전극 활물질과 금속을 포함하는, 리튬이온 전지 전극 물질의 입자를 대기압 플라즈마 증착 장치로부터 대향하는 쌍의 캘린더링 롤 사이의 갭 내에 증착하는 단계를 포함한다. 리튬이온 전지 기판의 적어도 하나의 시트가 갭을 통해 인발되고 캘린더링 롤은 증착된 입자를 리튬이온 전지 기판 시트의 일면 상의 전극 층으로 압착하여 리튬이온 전지용 전극 조립체를 제조한다. 금속은 대기압 플라즈마에서 표면-활성화되어, 전극 물질이 기판에 응집되고 부착되게 한다. 입자가 대기압 플라즈마 증착 장치 또는 증착 장치들로부터 증착되는 속도 및 갭의 폭은, 전극 조립체에서 원하는 두께 및 밀도를 갖는 입자의 전극 층을 생성하도록 선택된다.
도면을 참조하여 예시적이고 비제한적인 실시형태의 상세한 설명이 이어진다.
도 1에서, 대향하는 캘린더링 롤(6, 8)은 내부 갭(18)을 형성한다. 캘린더링 롤(6, 8)은, 갭(18)이 캘린더링 롤(6, 8)에서 나오는 분리막-전극-금속 호일 조립체(4) 내의 분리막 시트(25)와 금속 호일(20) 사이에 원하는 두께의 전극 층(2)을 생성하도록 배치된다. 도 1에서, 분리막 시트(25)는 캘린더링 롤(6) 위로 당겨지고, 금속 호일(20)은 캘린더링 롤(8) 위로 당겨진다. 회전축을 따르는 캘린더링 롤(6, 8)의 길이 및 분리막 시트(25)와 금속 호일(20)의 폭은 분리막-전극-금속 호일 조립체의 효율적인 생산을 위해 그리고 캘린더링 롤(6) 상의 전극 물질의 구축을 방지하기 위해 일반적으로 동일하거나 거의 동일할 수 있다. 전극 물질(16)의 유출을 방지(즉 전극 물질(16)이 갭(18)으로부터 유출되는 것을 방지)하기 위해 갭(18)의 상부 또는 그 위를 향해 연장될 수 있는 가드(미도시)가 캘린더링 롤(6, 8)의 양단을 향해 존재할 수 있다. 도 1의 예에서, 분리막 시트(25)와 금속 호일(20)은, 언와인딩 롤(미도시)로부터 끌어당겨질 수 있고, 선택적으로 인장 롤(tensioning roll)(미도시)을 포함하는 전달 경로를 통해 인발될 수 있는 웹으로 도시되어 있고, 제조된 분리막-전극-금속 호일 조립체(4)는 업테이크 롤러(30)에 권취된다. 제조된 분리막-전극-금속 호일 조립체(4)는 업테이크 롤러(30)에 권취되지 않고 개별 전극 형태로 절단될 수 있다.
대기압 플라즈마 증착 장치(12)와 대기압 플라즈마 증착 장치(14)는 대기압 플라즈마 증착을 통해 갭(18) 내에 입자상 전극 물질(16)을 증착한다. 전극 물질(16)은 전극 활물질 및 플라즈마에 의해 표면-활성화된 금속을 포함하는 입자상 전극 물질을 포함한다. 일 실시형태에서, 입자상 전극 활물질 및 플라즈마에 의해 표면-활성화된 입자상 금속은 개별 입자로서 또는 서로 부착된 전극 활물질과 금속을 함유하는 복합 입자로서 각각의 대기압 플라즈마 증착 장치로부터 동시 증착된다. 각각의 대기압 플라즈마 증착 장치로부터의 전극 물질의 증착 속도는 분당 약 0.5 그램 내지 약 20 그램일 수 있거나, 분당 약 1 그램 내지 약 15 그램일 수 있다. 캘린더링 롤(6, 8)의 길이를 따라 충분한 수의 대기압 플라즈마 증착 장치가 배치되어 원하는 길이의 개방된 갭을 따라 전극 물질(16)을 증착할 수 있다. 각각의 대기압 플라즈마 증착 장치가 전극 물질(16)을 증착하는 속도와, 분리막 시트(25)와 금속 호일(20)이 갭(18)을 통해 이동하는 속도, 및 제조된 분리막-전극-금속 호일 조립체(4) 내의 전극 층(2)의 원하는 두께에 따라, 분리막 시트(25)와 금속 호일(20) 사이의 갭 내에 단위 부피당 원하는 양의 전극 물질(16)을 공급하기 위해, 다수의 대기압 플라즈마 증착 장치가 주어진 영역 또는 중첩 영역에 전극 물질(16)을 증착하도록 배치될 수 있다. 전극 물질(16)의 일부는 갭(18) 이전의 지점에서 분리막 시트(25)와 금속 호일(20) 중 하나 또는 둘 모두에 대기압 플라즈마 증착에 의해 증착될 수 있지만, 전극 물질(16)의 적어도 일부, 바람직하게는 실질적으로 전부, 특히 바람직하게는 전부는 기판이 갭(18)에 진입한 후 지점에서 대기압 플라즈마 증착에 의해 갭(18) 내에 또는 분리막 시트(25)와 금속 호일(20) 중 하나 또는 둘 모두에 증착된다. 갭(18)은 캘린더링 롤(6, 8)의 최외곽 원주 지점을 통과하는 가상 평면(A-A)에서 시작한다. 따라서, 입자를 방출하는 개구가 평면(A-A)을 지나 갭(18) 안에 있도록 플라즈마 증착 장치 제트(들)가 위치할 수 있다.
대안적인 실시형태에서, 플라즈마에 의해 표면-활성화된 입자상 금속은 제 1 대기압 플라즈마 증착 장치 제트에 의해 증착될 수 있고, 입자상 전극 활물질은 제 2 대기압 플라즈마 증착 장치 제트로부터 갭(18)의 동일한 영역으로 증착될 수 있다.
도 1에 도시된 장치는 도시된 바와 같이 수직으로 배향될 수 있고, 또는 수평으로 배향되거나 수직과 수평 사이의 임의의 각도로 배향될 수 있다.
대기압 플라즈마 발생기 및 분무 증착 장치는 상업적으로 이용 가능하다. 플라즈마 증착 장치는 일반적으로 금속 관형 하우징을 갖는데, 이는 전극 물질의 분산된 입자를 운반하는 작동 가스의 흐름을 수용하고, 관형 하우징의 유동 경로 내에 생성된 전자기장에서 플라즈마 스트림의 형성을 가능하게 하는 적절한 길이의 유동 경로를 제공한다. 관형 하우징은 일반적으로 수용된 입자-운반 플라즈마 스트림을 코팅될 기판(예를 들어, 분리막 시트(25) 또는 금속 호일(20))을 향해 유도하는 형태를 갖는 원뿔형으로 가늘어지는 출구에서 종료한다. 일반적으로 관형 하우징의 입구에 전기 절연 세라믹 튜브가 삽입되어 유동 경로의 일부를 따라 연장된다. 전극 물질의 분산된 입자를 운반하는 공기와 같은 작동 가스의 흐름이 증착 장치의 입구로 유입된다. 공기-입자 혼합물의 흐름은 증착 장치의 입구 단부 근처에 삽입된 유동 개구를 갖는 와류 피스(swirl piece)의 사용에 의해 유동 경로 내에서 소용돌이를 일으킬 수 있다. 관형 하우징의 상류 단부에서 증착 장치의 흐름 축을 따라 세라믹 튜브 위치에 선형(핀(pin) 모양의) 전극이 배치될 수 있다. 플라즈마 발생 동안 전극은 고주파 발생기에 의해 예를 들어 약 50 내지 60 kHz의 주파수와 몇 킬로볼트와 같은 적절한 전위로 전원이 공급된다. 플라즈마 증착 장치의 금속 하우징은 접지되고, 축방향 핀 전극과 하우징 사이에 방전이 발생될 수 있다. 발생기 전압이 인가되면, 인가된 전압의 주파수와 세라믹 튜브의 유전 특성은 스트림 입구와 전극에서 코로나 방전을 일으킨다. 코로나 방전의 결과, 전극 팁으로부터 하우징으로 아크 방전이 형성된다. 이러한 아크 방전은 공기/입자상 전극 물질 스트림의 난류에 의해 증착 장치의 출구로 전달된다. 공기(또는 다른 운반 가스)와 부유 입자상 전극 물질의 반응성 플라즈마는 상대적으로 낮은 온도와 대기압에서 형성된다. 플라즈마 증착 장치의 출구는 입자-운반 플라즈마 스트림을 캘린더링 롤 사이의 갭 내로 유도하는 형태를 갖는다.
분리막 시트(25)와 금속 호일(20)의 폭은 약 1 mm 내지 약 800 mm, 바람직하게는 약 5 mm 내지 약 300 mm, 더욱 바람직하게는 약 30 mm 내지 약 200 mm일 수 있다. 분리막 시트(25)의 두께는 약 5 마이크로미터 내지 약 30 마이크로미터, 바람직하게는 약 10 마이크로미터 내지 약 25 마이크로미터, 더욱 바람직하게는 약 15 마이크로미터 내지 약 20 마이크로미터일 수 있다. 금속 호일(20)의 두께는 약 5 마이크로미터 내지 약 25 마이크로미터, 바람직하게는 약 10 마이크로미터 내지 약 20 마이크로미터, 더욱 바람직하게는 약 12 마이크로미터 내지 약 15 마이크로미터일 수 있다. 전극 층(2)의 두께는 약 5 마이크로미터 내지 약 500 마이크로미터, 바람직하게는 약 30 마이크로미터 내지 약 300 마이크로미터, 더욱 바람직하게는 약 60 마이크로미터 내지 약 200 마이크로미터일 수 있다. 분리막-전극-금속 호일 조립체(4)의 두께는 약 15 마이크로미터 내지 약 550 마이크로미터, 바람직하게는 약 60 마이크로미터 내지 약 300 마이크로미터, 더욱 바람직하게는 약 85 마이크로미터 내지 약 225 마이크로미터일 수 있다. 분리막 시트(25)와 금속 호일(20)은 분당 약 5 내지 약 150 m의 속도로 갭(18)에 진입할 수 있다.
입자상 전극 활물질은 약 100 나노미터 내지 약 100 마이크로미터 범위의 입자 크기를 가질 수 있다. 예시적인 실시형태에서, 전극 활물질은 약 1 마이크로미터 내지 약 50 마이크로미터 범위의 입자 크기를 가질 수 있다. 전극 활물질과 금속을 함유하는 증착된 전극 층은 일반적으로 약 5 마이크로미터 내지 약 500 마이크로미터 두께일 수 있다. 예시적인 실시형태에서, 증착된 전극 층은 약 5 마이크로미터 내지 약 350 마이크로미터 두께이다.
애노드 활물질의 적절한 예는 티탄산 리튬(lithium titanate, LTO), 흑연, 및 실리콘, 실리콘 합금, SiOx 및 LiSi 합금과 같은 실리콘계 물질을 제한 없이 포함한다. 캐소드 활물질의 적절한 예는 리튬 망간 니켈 코발트 산화물(NMC), 리튬 망간 산화물(LMO), 리튬 코발트 산화물(LCO), 리튬 니켈 코발트 알루미늄 산화물(NCA), 인산철 리튬(LFP), 및 기타 리튬-보완 금속(들) 산화물 및 인산염을 제한 없이 포함한다. 증착된 애노드 층을 제조할 때 대기압 플라즈마 증착으로부터 하나 이상의 애노드 활물질이 증착될 수 있고, 증착된 캐소드 층을 제조할 때 대기압 플라즈마 증착으로부터 하나 이상의 캐소드 활물질이 증착될 수 있다. 하나 이상의 전극 활물질이 증착될 때, 서로 다른 전극 활물질이 별개의 대기압 플라즈마 증착 장치로부터 증착될 수 있거나 동일한 대기압 플라즈마 증착 장치로부터 증착될 수 있다. 동일한 대기압 플라즈마 증착 장치로부터 증착되는 경우, 서로 다른 전극 활물질은 미리 제조된 혼합물로서 대기압 플라즈마에 도입될 수 있거나 별개의 공급 라인으로부터 대기압 플라즈마에 도입될 수 있다.
플라즈마-증착된 입자상 전극 물질은 또한 플라즈마에 의해 표면-활성화되는 입자상 금속을 포함하고, 이는 전극 층을 기판에 부착시키는 역할을 한다. 캐소드 층을 위한 입자상 금속의 경우, 금속 입자는 캐소드 활물질의 입자 크기보다 작은 입자 크기 또는 캐소드 활물질의 입자 크기와 거의 동일한 입자 크기를 가질 수 있다. 예를 들어, 캐소드 층을 제조할 때 증착되는 금속 입자는 약 1 나노미터 내지 약 100 마이크로미터 또는 약 10 나노미터 내지 약 50 마이크로미터 또는 약 100 나노미터 내지 약 5 마이크로미터 범위의 입자 크기를 가질 수 있다. 애노드 층을 위한 입자상 금속의 경우, 금속 입자는 애노드 활물질의 입자 크기와 거의 같거나 더 큰 입자 크기를 가질 수 있다. 예를 들어, 애노드 층을 제조할 때 증착되는 금속 입자는 약 100 나노미터 내지 약 100 마이크로미터 또는 약 10 나노미터 내지 약 50 마이크로미터 또는 약 100 나노미터 내지 약 5 마이크로미터 범위의 입자 크기를 가질 수 있다. 애노드 층을 제조할 때, 금속 입자는 구리, 주석, 은, 금, 니켈, 팔라듐, 백금 및 이들의 합금에서 선택되는 금속 또는 금속들을 제한 없이 포함할 수 있다. 캐소드 층을 제조할 때, 금속 입자는 알루미늄, 인듐, 탈륨, 티타늄, 지르코늄, 하프늄, 니켈, 팔라듐, 백금, 은, 금 및 이들의 합금에서 선택되는 금속 또는 금속들을 제한 없이 포함할 수 있다.
금속 입자와 전극 활물질은 별개의 대기압 플라즈마 증착 장치로부터 증착될 수 있거나 동일한 대기압 플라즈마 증착 장치로부터 증착될 수 있다. 동일한 대기압 플라즈마 증착 장치에서 증착되는 경우, 금속 입자와 전극 활물질은 미리 제조된 혼합물(금속 입자가 애노드 활물질과 혼합되거나 애노드 활물질을 갖는 복합 입자에 부착됨)로서 대기압 플라즈마에 도입될 수 있거나 별개의 공급 라인으로부터 대기압 플라즈마에 도입될 수 있다.
도 2는 캐소드 또는 애노드 물질로 금속 호일(120)의 양면을 코팅하는 단계로서, 전극 물질의 연속적인 대기압 플라즈마 증착을 통해 전극 층 두께를 증가시키기 위해 일련의 플라즈마 증착 장치와 캘린더링 롤 쌍이 사용되고, 증착된 전극 물질은 각각의 연속적인 쌍의 캘린더링 롤에 의해 증가하는 두께로 캘린더링되는, 단계를 도시하고 있다. 금속 호일은 제 1 캘린더링 롤(106, 108)을 통과하고, 이들 롤은 증착된 전극 물질을 전극 층 두께(B-B)로 압착한다. 플라즈마 증착 장치(152, 154)는 금속 호일(120)의 각각의 반대편에 추가 전극 물질을 증착한다. 금속 호일은 제 2 캘린더링 롤(156, 158)을 통과하고, 이들 롤은 증착된 전극 물질을 두께(B-B)보다 큰 전극 층 두께(C-C)로 압착한다. 플라즈마 증착 장치(172, 174)는 금속 호일(120)의 각각의 반대편에 추가 량의 전극 물질을 증착한다. 금속 호일은 제 3 캘린더링 롤(176, 178)을 통과하고, 이들 롤은 증착된 전극 물질을 두께(C-C)보다 큰 전극 층 두께(D-D)로 압착한다. 제 2 캘린더링 롤(156, 158) 사이의 갭(닙(nip)이라고도 함)은 제 1 캘린더링 롤(106, 108) 사이의 갭보다 크고, 제 3 캘린더링 롤(176, 178) 사이의 갭은 제 2 캘린더링 롤(156, 158) 사이의 갭보다 크고, 따라서 금속 호일(120)이 각각의 다음 쌍의 캘린더링 롤을 통해 전진함에 따라 전극 두께는 꾸준히 증가한다. 필요한 경우 기판의 일면 또는 양면에 전극 층을 구축하기 위해 추가 플라즈마 증착 장치와 캘린더링 롤 쌍이 사용될 수 있으며, 금속 호일(120) 또는 다른 기판의 각각의 면과 캘린더링 롤 사이의 갭은 기판의 각각의 주요 면에 원하는 두께의 전극을 독립적으로 생성하도록 독립적으로 선택될 수 있음이 명백해야 한다.
도 3은 제 1 면에 캐소드 층을 갖고 제 2 면에 애노드 층을 가지며, 선택적으로 캐소드 층의 외면에 증착된 캐소드 집전체와 애노드 층의 외면에 증착된 애노드 집전체를 더 포함하는 다공성 분리막 시트의 리튬이온 전지 구성요소를 제조하기 위한 구성을 도시하고 있다. 다공성 분리막 시트(228)의 롤이 풀리고 분리 구조(200)를 지나 인발되는데, 이 분리 구조(200)는 고분자 또는 금속과 같은 재료로 제조되어, 애노드 및 캐소드 물질의 대기압 플라즈마 증착 동안 이들 물질을 분리하여 교차 오염을 방지하도록 구성된다. 단순히 평평한 장벽으로 도시되었지만, 분리 구조(200)는, 전극 물질이 다공성 분리막 시트(228)의 해당 면에서 다른 면으로의 통과하는 것을 방지하도록 캘린더링 롤(206, 208) 중 적어도 하나의 단부에서 적어도 부분적으로 그 주위를 둘러싸는 격실 또는 하우징을 포함할 수 있다. 제 1 대기압 플라즈마 증착 장치(212)는 다공성 분리막 시트(228)와 캘린더링 롤(206) 사이의 갭 내에서 다공성 분리막 시트(228)의 일면에 캐소드 물질을 증착하고; 제 2 대기압 플라즈마 증착 장치(214)는 다공성 분리막 시트(228)와 캘린더링 롤(208) 사이의 갭 내에서 다공성 분리막 시트(228)의 제 2 면에 애노드 물질을 증착한다. 다공성 분리막 시트(228)는 이후 캘린더링 롤(206, 208)을 통과하고, 이들 롤은 전극 층을 원하는 두께로 압축한다. 리튬이온 전지 조립체는 이후 최종 형태(미도시)로 절단되거나 이후에 리튬이온 배터리로의 제조 및 통합을 위해 업테이크 롤(미도시)에 권취될 수 있다.
도 3에 도시된 바와 같이, 캐소드 집전체에 적합한 금속의 금속 입자(233)는 형성된 캐소드 층 위에 대기압 플라즈마 증착 장치(252)로부터 도포될 수 있고, 애노드 집전체에 적합한 금속의 금속 입자(235)는 형성된 애노드 층 위에 대기압 플라즈마 증착 장치(254)로부터 도포될 수 있다. 다공성 분리막 시트(228)는 대향하는 캘린더링 롤(256, 258)을 통과하고, 이들 롤은 집전체 층을 원하는 두께로 압축한다. 제조된 리튬이온 전지 구성요소(290)는 이후 최종 형태(미도시)로 절단되거나 이후에 리튬이온 배터리로의 제조 및 통합을 위해 업테이크 롤(미도시)에 권취될 수 있다.
도 4는 다공성 분리막 시트와 캐소드 집전체 층 사이에 끼워진 제 1 면에 캐소드 층 및 다공성 분리막 시트와 애노드 집전체 사이에 끼워진 제 2 면에 애노드 층을 갖는 다공성 분리막 시트의 리튬이온 전지 구성요소를 제조하기 위한 추가 실시형태를 도시하고 있다. 다공성 분리막 시트(310)는 롤(328)에서 권출되고, 애노드 및 캐소드 물질의 대기압 플라즈마 증착 동안 이들 물질을 분리하여 교차 오염을 방지하도록 구성된 분리 구조(미도시)를 지나 인발된다. 다공성 분리막 시트(310)는 캘린더링 롤(306, 308) 중 어느 것도 접촉하지 않고 캘린더링 롤 사이를 통과한다. 캐소드 집전체 호일(337)은 롤(333)에서 권출되고 캘린더링 롤(306) 주위로 당겨지며, 캐소드 집전체 호일(337)의 일면은 캘린더링 롤(306)을 향한다. 제 1 대기압 플라즈마 증착 장치(312)는 다공성 분리막 시트(310)와 캐소드 집전체 호일(337) 사이의 갭 내에 캐소드 물질(302)을 증착한다. 애노드 집전체 호일(327)은 롤(323)에서 권출되고 캘린더링 롤(308) 주위로 끌어 당겨지며, 애노드 집전체 호일(327)의 일면은 캘린더링 롤(308)을 향한다. 제 2 대기압 플라즈마 증착 장치(314)는 다공성 분리막 시트(310)와 애노드 집전체 호일(327) 사이의 갭 내에 애노드 물질(304)을 증착한다. 다공성 분리막 시트(310)는 이후 대향하는 캘린더링 롤(306, 308)을 통해 계속 진행되며, 이들 롤은 다공성 분리막 시트(310)와 각각의 집전체 호일(327, 337) 사이에서 전극 층을 원하는 두께로 압축한다. 리튬이온 전지 조립체(390)는 이후 최종 형태(미도시)로 절단되거나 이후에 리튬이온 배터리로의 제조 및 통합을 위해 업테이크 롤(330)에 권취될 수 있다.
일부 실시형태에서, 하나 이상의 캘린더링 롤은 하나 또는 둘 모두의 롤 단부에 또는 그 근처에 일체형 또는 비-일체형 가드 또는 클로저를 포함할 수 있다. 가드 또는 클로저는 전극 물질 입자가 갭의 측면에서 유출되는 것을 방지할 수 있고 및/또는 기판 상에 형성된 전극 층에 날카로운 모서리를 제공할 수 있다. 기판이 호일인 경우, 가드 또는 클로저는 배터리에 조립될 때 전기 연결을 위해 호일의 한쪽 단부를 전극 물질로 코팅되지 않은 상태로 유지할 수 있다. 기판이 다공성 분리막인 경우, 가드 또는 클로저는 분리막의 양쪽 단부를 전극 물질에 의해 코팅되지 않은 상태로 유지하거나 분리막의 양쪽 단부에 전극 층에 날카로운 모서리를 제공할 수 있다. 도 5A는 캘린더링 롤(406, 408)이 갭(410)에 의해 분리되는 그러한 구성을 도시하고 있다. 캘린더링 롤(406)은 말단에 일체형 링(450)을 갖는다. 기판(413)은 롤(408)과 링(450) 사이를 통과한다. 장치는 임의의 달라붙는 전극 물질을 링(450)으로부터 제거하기 위해 링(450)의 미-결합 영역에 위치한 브러시 또는 스크레이퍼(scraper)(미도시)를 더 포함할 수 있다. 도 5B는 캘린더링 롤(506)이 비-일체형 개스킷(550)을 갖고, 캘린더링 롤(508)이 각각의 단부 주위에 비-일체형 개스킷(540)을 갖는 대안적인 구성을 도시하고 있다. 기판(513)은 개스킷(540, 550) 사이에 끼워지고, 기판(513)의 일면과 롤(508) 사이의 갭(510) 및 기판(513)의 타면과 롤(506) 사이의 갭(511)을 형성한다. 개스킷(540, 550)은 대기압 플라즈마 증착에 의해 갭(510, 511)에 증착된 전극 물질을 포함하고, 따라서 갭(510, 511) 내에 형성된 전극 층에 대해 날카로운 모서리를 생성한다. 개스킷(540, 550)은 미-결합 영역을 통해 회전할 때 청소될 수 있거나 청소를 위해 제거될 수 있다.
적절한 다공성 분리막은, 알루미나(Al2O3), 실리카(SiO7), 산화마그네슘(MgO)과 같은 입자상 세라믹 물질, 또는 Li2O-P2O5-B2O3, g-Li3PO4, Li2O-Li2SO4-B2O3, Li4GeO4/Li3VO4, Li3PO4-Li2S-SiS2, Li2S-SiS2-Li4SiO4, SiS2-P2S5-Li2S-LiI, LIPON(리튬 인산 질화물): xLi2O:yP2O5:zPON, 여기서 x는 약 2.8 내지 3.8 범위이고, y는 약 3.2 내지 3.9 범위이며, z는 약 0.2 내지 0.9 범위임, LixLa2/3-x/3 1/3-2x/3TiO3, Li7-xLa3Zr2O12-0.5x(LLZO), Li1+xMxTi2-x(PO4)3(M=Al, In)과 같은 NASICON 유형 유리-세라믹, 또는 LISICON 유형 유리-세라믹: Li2+2xZn1-xGeO4와 같은 리튬-함유 물질로 충전될 수 있는, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌 산화물, 폴리비닐리덴 디플루오라이드(PVDF) 및 에틸렌-프로필렌 공중합체와 같은 중합체로 제조되었다.
배터리는 특정 전기 모터에 대한 전압 및 전류 요구사항을 충족시키기 위해 전기 병렬 및 직렬 연결의 조합으로 적절한 수의 개별 전지를 결합함으로써 응용을 위해 조립된다. 전기 구동 차량을 위한 리튬이온 배터리 응용에서, 조립 배터리는 차량을 구동할 수 있도록 전기 트랙션 모터에 40 내지 400 볼트와 충분한 전력을 제공하기 위해 전기적으로 상호 연결된 최대 300 개의 개별적으로 포장된 전지를 포함할 수 있다. 배터리에 의해 생성된 직류는 보다 효율적인 모터 작동을 위해 교류로 변환될 수 있다. 분리막은 리튬이온 전지에 적합한 전해질에 침윤된다. 리튬이온 전지의 전해질은 종종 하나 이상의 유기 액체 용매에서 용해된 리튬 염이다. 염의 예는 헥사플루오로인산 리튬(LiPF6), 테트라플루오로붕산 리튬(LiBF4), 과염소산 리튬(LiClO4), 헥사플루오로비소산 리튬(LiAsF6) 및 리튬 트리플루오로에탄술폰이미드(lithium trifluoroethanesulfonimide)를 포함한다. 전해질 염을 용해하기 위해 사용될 수 있는 용매의 일부 예는 에틸렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 메틸에틸 카보네이트, 프로필렌 카보네이트를 포함한다. 사용할 수 있는 다른 리튬 염과 다른 용매가 존재한다. 그러나 리튬 염과 액체 용매의 조합은 전지의 작동에서 리튬이온의 적절한 이동성과 수송을 제공하기 위해 선택된다. 전해질은 전극 요소와 분리막 층의 밀접하게 이격된 층 내로 그리고 그 사이에 조심스럽게 분산된다.
실시형태의 상기한 설명은 예시 및 설명의 목적으로 제공되었다. 이는 포괄적이거나 본 발명을 제한하려는 것은 아니다. 특정 실시형태의 개별 요소 또는 특징은 일반적으로 해당 특정 실시형태로 제한되지 않지만, 적용 가능한 경우, 상세하게 도시되거나 기술되지 않더라도 상호 교환 가능하고, 선택된 실시형태에서 사용될 수 있다. 이는 또한 다양한 방식으로 변형될 수 있다. 이러한 변형은 본 발명에서 벗어나는 것으로 간주되어서는 안 되며, 이러한 모든 변경은 본 발명의 범위 내에 포함된다.

Claims (20)

  1. 리튬이온 전기화학 전지 구성요소를 제조하는 방법으로서, 상기 방법은
    대향하는 제 1 및 제 2 캘린더링 롤 사이에서 리튬이온 전지용 기판을 전진시키는 단계;
    기판의 제 1 면 및 제 1 캘린더링 롤 사이의 갭 내에 전극 활물질과 금속을 포함하는 전극 물질의 입자를 대기압 플라즈마 증착에 의해 증착하는 단계로서, 금속은 대기압 플라즈마에 의해 표면-활성화되는 단계; 및
    전극 활물질의 증착된 입자와 금속 입자를 제 1 및 제 2 캘린더링 롤 사이에서 기판의 제 1 면 상의 전극 층으로 압착하는 단계를 포함하는 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    기판의 폭에 걸쳐 원하는 양 및 원하는 영역에 전극 물질의 입자를 증착하기 위해 다수의 대기압 플라즈마 증착 장치가 배치되는, 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    기판은 제 2 캘린더링 롤을 향해 전진되고, 리튬이온 전지용 제 2 기판은 제 1 캘린더링 롤을 향해 대해 전진되어, 압착 단계에서 기판과 제 2 기판 사이에 전극 층이 끼워지는, 방법.
  4. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    대향하는 제 3 및 제 4 캘린더링 롤 사이에서 제 1 면에 전극 층을 갖는 기판을 전진시키는 단계;
    전극 층 및 제 3 캘린더링 롤 사이의 갭 내에 전극 물질의 추가 입자를 대기압 플라즈마 증착에 의해 증착하는 단계로서, 금속은 대기압 플라즈마에 의해 표면-활성화되는 단계;
    증착된 추가 입자를 제 3 및 제 4 캘린더링 롤 사이에서 압착하여 기판의 제 1 면 상의 전극 층을 두껍게 하는 단계; 및
    선택적으로 하나 이상의 추가 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 사이에서 기판을 전진시키는 단계로서, 이때 전극 층 및 추가 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 중 하나 사이의 갭 내에 전극 물질의 추가 입자가 대기압 플라즈마 증착에 의해 증착되고, 이후 한 쌍의 대향하는 캘린더링 롤에 의해 압착되어 전극 층을 두껍게 하는 단계를 더 포함하는, 방법.
  5. 제4항에 있어서,
    (a) 대기압 플라즈마 증착에 의해 전극 물질의 추가 입자가 증착되는 마지막 쌍의 대향하는 캘린더링 롤의 경우, 전극 층을 향하는 마지막 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 중 하나를 향해 제 2 기판이 전진되어, 압착 단계에서 기판과 제 2 기판 사이에 전극 층이 끼워지고,
    또는
    (b) 기판은 다공성 분리막 시트이고, 대기압 플라즈마 증착에 의해 전극 물질의 추가 입자가 증착되는 마지막 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 이후에, 전극 층을 갖는 기판이 한 쌍의 캘린더링 롤 사이에서 전진되고, 이때 전극 층 및 한 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 중 하나 사이의 갭 내에 집전체 층에 적합한 금속의 입자가 대기압 플라즈마 증착에 의해 증착되고, 집전체 층에 적합한 금속은 대기압 플라즈마에 의해 표면-활성화되며, 집전체 층에 적합한 금속의 증착된 입자는 대향하는 캘린더링 롤 사이에서 압착되어 전극 층 상에 집전체 층을 형성하는, 방법.
  6. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    대향하는 제 3 및 제 4 캘린더링 롤 사이에서 제 1 면에 전극 층을 갖는 기판을 전진시키는 단계;
    제 3 캘린더링 롤 및 전극 층 반대편의 기판의 제 2 면 사이의 갭 내에 제 2 전극 활물질과 제 2 금속을 포함하는 제 2 전극 물질의 입자를 대기압 플라즈마 증착에 의해 증착하는 단계로서, 금속은 대기압 플라즈마에 의해 표면-활성화되는, 단계; 및
    제 2 전극 물질의 증착된 입자를 제 3 및 제 4 캘린더링 롤 사이에서 압착하여 기판의 제 2 면에 제 2 전극 층을 형성하는 단계를 더 포함하는 방법.
  7. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    기판의 제 2 면과 제 2 캘린더링 롤 사이의 제 2 갭 내에 제 2 전극 활물질과 제 2 금속을 포함하는 제 2 전극 물질의 입자를 대기압 플라즈마 증착에 의해 증착하는 단계로서, 제 2 금속은 대기압 플라즈마에 의해 표면-활성화되는, 단계를 더 포함하고;
    제 2 전극 활물질은 제 1 면에 증착된 전극 활물질과 동일하거나 상이할 수 있고, 제 2 금속은 제 1 면에 증착된 금속과 동일하거나 상이할 수 있으며;
    압착 단계에서, 제 2 전극 물질의 증착된 입자는 기판의 제 2 면 상의 제 2 전극 층으로 압착되는, 방법.
  8. 제7항에 있어서,
    하나 이상의 추가 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 사이에서 기판을 전진시키는 단계를 더 포함하고, 이때 전극 층 및 추가 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 중 하나 사이의 갭 내에 전극 물질의 추가 입자가 대기압 플라즈마 증착에 의해 증착된 후 한 쌍의 대향하는 캘린더링 롤에 의해 압착되어 전극 층을 두껍게 하고 및/또는 제 2 전극 층 및 추가 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 중 다른 하나 사이의 갭 내에 제 2 전극 물질의 추가 입자가 대기압 플라즈마 증착에 의해 증착된 후 한 쌍의 대향하는 캘린더링 롤에 의해 압착되어 제 2 전극 층을 두껍게 하는, 방법.
  9. 제8항에 있어서,
    (a) 마지막 압착 단계 동안, 전극 층은 금속 호일 및 다공성 분리막 시트 사이에 끼워지고, 선택적으로 제 2 전극 층은 금속 호일 및 제 2 다공성 분리막 시트 사이에 끼워지고,
    또는
    (b) 기판은 다공성 분리막 시트이고, 전극 층은 애노드 층이고 제 2 전극 층은 캐소드 층이며, 마지막 압착 단계 동안, 전극 층은 다공성 분리막 시트 및 제 1 금속 호일 사이에 끼워지고, 선택적으로 제 2 전극 층은 다공성 분리막 시트 및 제 2 금속 호일 사이에 끼워지는, 방법.
  10. 제7항에 있어서,
    추가 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 사이에서 전극 층과 제 2 전극 층을 갖는 기판을 인발하는 단계;
    전극 층 및 추가 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 중 하나 사이의 갭 내에 집전체 금속의 입자를 대기압 플라즈마 증착에 의해 증착하고, 선택적으로 제 2 전극 층 및 추가 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 중 다른 하나 사이의 갭 내에 제 2 집전체 금속의 입자를 대기압 플라즈마 증착에 의해 증착하는 단계로서, 집전체 금속 및 제 2 집전체 금속의 입자는 동일하거나 상이하고 대기압 플라즈마에 의해 표면-활성화되는, 단계; 및
    집전체 금속의 증착된 입자를 압착하고, 증착된 경우, 제 2 집전체 금속의 증착된 입자를 추가 쌍의 대향하는 캘린더링 롤 사이에서 전극 층 상의 집전체로 압착하며, 증착된 경우, 제 2 전극 층 상의 제 2 집전체로 압착하는 단계를 더 포함하는 방법.
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