JP7095064B2 - リチウムイオン電池の電極を作製するための方法および装置 - Google Patents

リチウムイオン電池の電極を作製するための方法および装置 Download PDF

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Description

本明細書は、リチウムイオンセルの電極および電極組立体を作製するための方法および設備に関する。
このセクションは、必ずしも従来技術ではないが、本発明を理解するのに有益な情報を提供する。
リチウムイオン電池セルの組立体は、ラップトップおよび他のパーソナルデバイス用の充電式電池から、自動車両で原動力を提供するときの使用まで多くの用途で使用される。電池の各リチウムイオンセルは、セル内の電極材料の組成および質量に応じて、およそ３から４ボルトの電位および直流電流を提供してよい。リチウムイオン電池セルは、多くのサイクルにわたって放電され、再充電することができる。電池は、電気デバイスまたはモータに関する電圧および電流要件を満たすために、好適な数の個々のセルを電気的並列接続と直列接続との組合せで組み合わせることによって組み立てられてよい。例えば、自動車両用に組み立てられた電池は、車両を駆動するために４０から４００ボルトおよび電気走行モータへの十分な電力を提供するように電気的に相互に接続される、おそらく３００個の個々にパッケージされたセルを有してよい。
各リチウムイオンセルは典型的には、負の電極層（アノード、セルの放電中）と、正の電極層（カソード、セルの放電中）と、平行な、向き合った電極層の間に向かい合って接触するように差し込まれた薄い多孔性のセパレータ層と、セパレータの孔を満たし、繰り返しのセルの放電および再充電サイクルの間、リチウムイオンの輸送のために電極層の向かい合う表面と接触する液体の、リチウムを含む電解質溶液と、金属電流コレクタの薄い層とを備える。リチウムイオン構成要素を作製するのに使用される費用のかかる材料を浪費することのない製作プロセスを有することが望ましい。電池は、車両を駆動するために電気走行モータに十分な電力を提供するために、非常に多数のリチウムイオンセルを必要とするため、高品質の製造方法は、この最終用途のために重要な商業的な考慮すべき問題である。
現在の製造方法にはいくつかの欠点がある。例えば、電極は、電極材料、導電性炭素材料および溶媒系のポリマー結合剤を含む液体スラリー合成物を、電極の電流コレクタとして機能する薄い金属箔の片側または両側に塗りつける、または噴霧することによって作製される。よって、電極は、結合剤と活性粒子材料の混合物を好適な液体中に分散させ、液体中の混合物を電流コレクタ金属箔の表面上の制御された厚さのコーティング層として堆積させることによって作製されてきた。堆積したスラリー層はその後、例えばオーブンで乾燥させて、溶媒を強制的に取り除き、その後、カレンダリングロール間で加圧して、樹脂結合した電極粒子をそのそれぞれの電流コレクタ表面に固定する必要がある。好適な面積および形状の導電金属電流コレクタ箔のシート上に形成された電極はその後、切断される（必要であれば）、折り曲げられる、丸められる、または好適な多孔性セパレータおよび液体電解質と共にリチウムイオンセル容器の中へ組み立てるためのそれ以外の方法で成形されてよい。
この現在のプロセスは、液体スラリー混合物を製造するため、および別々のコーティング、乾燥、カレンダリングおよび組立ステーションのための大きな製作専有面積を必要とし、またそれは、設備のための高い設備投資、ならびにとりわけ乾燥ステップにおいて高いエネルギーコストを必要とする。さらに、溶媒の使用は、健康および火災の危険を招き、規制排出物を生み出す場合がある。
Ｇａｙｄｅｎの米国特許出願公開第２０１６／０２５４５３３号は、大気プラズマ流を使用して電極材料を加熱し、薄いシート基板上にそれを堆積させる電極部材の製作を記載する。粒子を含むプラズマ流が、平坦な作業面上に支持された基板上に誘導される。過剰な噴霧のために、この堆積構成では、電極材料のかなりのロスが生じる。
米国特許出願公開第２０１６／０２５４５３３号明細書
したがって、リチウムイオンセルの製作のためのプロセスを改善することが望ましい。
この要望は、基板が、対向するカレンダリングロールの間のギャップに進入するとき、大気プラズマから活性電極材料および金属（「電極材料」と併せて呼ばれる）の粒子をリチウムイオンセル基板、例えば金属箔またはセパレータ膜の上に堆積させる、現在開示される方法によって対処される。活性電極材料および金属は、同一の大気プラズマ堆積デバイスからであっても、異なる大気プラズマ堆積デバイスからであっても、別個の粒子として堆積されてよい、または、一緒に付着した金属と活性電極材料の粒子を含む複合粒子として堆積されてもよい。電極材料粒子は、大気プラズマから直接、ギャップ内に堆積されてよい、またはギャップの中で基板上に誘導されてもよい。堆積した電極材料がカレンダリングロールの間で圧縮されて基板に付着する密着した電極層になるように、金属粒子（または複合粒子の金属部分）は、大気プラズマによって、表面が活性化される、表面が柔らかくされる、および／または表面が溶解される（以後は併せて「表面が活性化される」と呼ぶ）。カレンダリングロールは、加熱する必要がない、または任意選択で加熱される場合もある。方法は、大気プラズマから堆積したカソード材料またはアノード材料と共に使用されてよく、基板の片側または両側に、および／または基板の間に挟まれた電極層を作製するのに使用されてよい。基板は、一枚ずつ送られたシートであってよい、または連続するロール（ウェブとも呼ばれる）の形態であってもよい。
大気プラズマ堆積デバイスのサイズおよび堆積速度、基板の幅、ならびに所望の電極層の厚さ、および密度などの要因に応じて、１つまたは２つ以上の大気プラズマ堆積デバイスを使用して、電極材料粒子を堆積させてよい。例えばより厚みのある、または密度の高い電極層には、より少ない数の大気プラズマ堆積デバイスで堆積させた場合より、基板の単位面積当たりより多くの電極材料が堆積されるように、基板がカレンダリングロールの間を通過する際、ギャップの概ね同じ領域内に電極材料粒子を堆積させるように複数の大気プラズマ堆積デバイスが配置されてよい。別の例では、より幅の広い基板の場合、基板の幅にわたって概ね均一の電極層を準備するために、基板にわたって幅方向に概ね隣接する領域内に、または重なる領域内に電極材料粒子を堆積させるように、複数の大気プラズマ堆積デバイスが配置されてよい。電極層の厚さおよび／または密度は、電極材料が堆積されるギャップの幅の設定を通して制御されてよい。
プロセスの一実施形態では、リチウムイオンセル基板は、第１の側がカレンダリングロールの第１のロールに当たった状態で、基板の第２の側と第２のカレンダリングロールとの間のギャップ内への大気プラズマ堆積デバイスからの電極材料の堆積と共に、カレンダリングロールの対向する対の間のギャップを通して引き寄せられてよく、カレンダリングロールは、堆積した電極材料を基板の第２の側に付着する電極層内に加圧する。第２のリチウムイオンセル基板が、第１の側が第２のカレンダリングロールに当たっており、第２の側が第１のリチウムイオンセル基板に面している状態で、ギャップを通して同時に引き寄せられてよく、大気プラズマ堆積デバイスは、２つの基板の間に電極材料を堆積させ、そしてカレンダリングロールは、２つの基板と堆積した電極材料を一緒に加圧して、２つのリチウムイオンセル基板の間に電極層を挟む。電極材料の金属粒子または複合電極材料粒子の金属領域の大気プラズマ堆積における表面活性化が、表面が活性化した金属を他の粒子および基板に付着させる。例えば、第１の側がカレンダリングロールの対向する対の第１のロールに当たっている状態でギャップを通して引き寄せられるリチウムイオンセル基板は、金属箔であってよく、第１の側がカレンダリングロールの対向する対の第２のロールに当たっている状態でギャップを通して引き寄せられる第２のリチウムイオンセル基板は、セパレータシートであってよく、その逆もまた同様である。カレンダリングロールを出た後、電極層と基板の組立体は、任意選択で電極層の反対側に第２の基板を有して、リチウムイオンセルに組み立てられるような形状に切断されてよく、例えば、個々のリチウムイオンセル組立体にレーザなどでさらに切断され得るストリップになるように細長く切られる、またはリチウムイオンセルにするための後の加工のために、例えば、電極層と基板の組立体を取り込みローラ上に巻き上げることによって収集されてもよい。
プロセスの別の実施形態では、電極層は、連続する対のカレンダリングロールを通過することによって積み重ねられてもよく、カレンダリングロールの各連続する対は、カレンダリングロールのこれより前の対のより大きな、ロール間のギャップ幅によって隔てられており、その結果、追加の量の電極材料が、大気プラズマ堆積によってロールの間のギャップ内に堆積され、既存の電極層の上にロールによって加圧されて、より厚みのある電極層を作製することができる。この実施形態では、リチウムイオンセル基板は、第１の側がカレンダリングロールの第１の対向する対の第１のロールに当たった状態で、基板の第２の側と第２のカレンダリングロールとの間の第１の幅のギャップ内への大気プラズマ堆積デバイスからの電極材料の堆積と共に、第１の幅のギャップを通して引き寄せられてよく、カレンダリングロールは、堆積した電極材料を基板の第２の側に付着した第１の厚さの電極層内に加圧する。基板はその後、第１の側がカレンダリングロールの第２の対向する対の第１のロールに当たった状態で、既に基板上にある電極層と、カレンダリングロールの第２の対の第２のカレンダリングロールとの間の第２のギャップ内への第２の大気プラズマ堆積デバイスからの電極材料の堆積と共に、第１の幅より大きな第２の幅を有する第２のより幅の広いギャップを通して引き寄せられて、カレンダリングロールの第２の対は、第２のプラズマ堆積デバイスから堆積した電極材料を加圧して、基板の第２の側に第１の厚さより大きな第２の厚さの電極層を形成する。基板は、カレンダリングロールの最終対の間で所望される最終的な電極層の厚さが達成されるまで第１の基板の上に電極層の厚さを積み重ね続けるように、追加の電極材料が、大気プラズマ堆積によって、カレンダリングロールの間のギャップ内に、および電極層の上に堆積されながら、次第にさらに離れるように据えられたカレンダリングロールのさらなる対を通過してよい。任意選択で、第２のリチウムイオンセル基板が、第２の基板の第１の側をカレンダリングロールに当てて、第２の側が第１のリチウムイオンセル基板上の電極層に面している状態で、カレンダリングロールの最終対の間のギャップを通して同時に引き寄せられてよく、大気プラズマ堆積デバイスは、電極材料の最終的な分量を堆積し、カレンダリングロールは、２つの基板と、堆積した電極材料を一緒に加圧して、最終的な所望される厚さの電極層を、（上記に記載したように）金属箔とセパレータシートであり得る２つのリチウムイオンセル基板の間で挟む。さらなる方法では、最終的な所望される厚さの電極層が第１の基板に形成された後、電極層と第１の基板の組立体は、電極層がロールの間のギャップに面する状態で一対のカレンダリングロールの間に引き寄せられてよく、また金属粒子は、大気プラズマからギャップ内に堆積され、ロールの間でカレンダにかけられて電極層の上に金属電流コレクタ層を形成してもよい。電極層と基板の組立体は、任意選択で、電極層または電流コレクタ層の反対側に第２の基板またはプラズマ堆積電流コレクタ層を有して、リチウムイオンセルに組み立てられる最終的な形状に（上記に記載したように）切断されてよい、または後のさらなる加工ステップのために、例えば電極層と基板の組立体を取り込みローラに巻き上げることによって収集されてもよい。
別の実施形態では、リチウムイオンセル基板は、第１の電極材料の第１の層が大気プラズマ堆積によって基板の第１の側に塗布され、第２の電極材料の第２の層が大気プラズマ堆積によって基板の第２の側に塗布された状態で、ギャップを通して引き寄せられてよく、ここでは、対向するカレンダリングロールの間を通るとき、第１の層は、第１のカレンダリングロールと第１の側との間で第１の電極層内に加圧され、第２の層は、第２のカレンダリングロールと第２の側との間で第２の電極層内に加圧される。第１の電極材料は、第２の電極材料と同一であってよい、または第１の電極材料は、第２の電極材料と異なる活性電極材料および／または金属を有する場合もある。一実施形態において、第１の電極材料はアノード材料であり、第２の電極材料はカソード材料であり、基板は多孔性のセパレータシートである。この実施形態では、カソード材料とアノード材料との間に仕切りがあることで相互汚染を阻止してよい。またこの実施形態では、第１の金属箔は、カレンダリングロールの第１のロールに当ててギャップを通して引き寄せられてよく、第２の金属箔は、カレンダリングロールの第２のロールに当ててギャップを通して引き寄せられることで、金属箔とアノード層と多孔性のセパレータとカソード層と金属箔の組立体内に加圧されてよい。別の実施形態では、第１の電極材料および第２の電極材料は、両方ともアノード材料である、または両方ともカソード材料であり、基板は金属箔である（例えば、リチウムイオンセルの電流コレクタ）。さらなる方法では、第１の電極層はアノード層であり、第２の電極層はカソード層であり、アノード層と基板とカソード層の組立体が、電極層の一方または両方がロールの間のギャップに面する状態でカレンダリングロールの第２の対の間に引き寄せられてよく、金属粒子は、大気プラズマからギャップ内に堆積され、ロールの間でカレンダにかけられて、一方または両方の電極層上に金属電流コレクタ層を形成してよい。カレンダリングロールを出た後、製品リチウムイオンセル組立体は、リチウムイオンセルおよび電池に組み立てられるような最終形状に切断されてよく、例えば、レーザなどで個々のリチウムイオンセル組立体にさらに切断され得るストリップになるように細長く切られる、または後のさらなる加工ステップのために、例えば、電極層と基板の組立体を取り込みローラ上に巻き上げることによって収集されてもよい。
リチウムイオンセル基板が、第１の電極材料の第１の層が大気プラズマ堆積によって基板の第１の側に塗布され、第２の電極材料の第２の層が大気プラズマ堆積によって基板の第２の側に塗布された状態で、ギャップを通して引き寄せられる、プロセスの別の実施形態では、第１の側または第２の側、あるいは両側にある電極層は、カレンダリングロールの連続する対を通過することによって積み重ねられてよく、カレンダリングロールの各連続する対は、積み重ねられている電極層の基板側で、基板とカレンダリングロールとの間に、これより前のカレンダリングロールの対によって提供されるものよりもより大きなギャップ幅を有することで、追加の量の電極材料が、大気プラズマ堆積によって、基板とカレンダリングロールとの間にギャップ内に堆積され、カレンダリングロールによって加圧されてより厚みのある電極層を作製してよい。この実施形態では、リチウムイオンセル基板は、大気プラズマ堆積デバイスから、基板の一方の側と第１のカレンダリングロールとの間の第１の幅のギャップ内へと電極材料の堆積と共に、および大気プラズマ堆積デバイスから、基板の第２の側と第２のカレンダリングロールとの間の第２の幅のギャップ内への電極材料の堆積と共に、カレンダリングロールの第１の対向する対の間のギャップを通して引き寄せられてよく、カレンダリングロールは、堆積した電極材料を第１の側に付着した第１の厚さの電極層、および基板の第２の側に付着した第２の厚さの電極層内に加圧する。第１の幅と第２の幅は同一であっても、異なってもよく、第１の厚さと第２の厚さは、同一であっても、異なってもよい。基板はその後、カレンダリングロールの第２の対向する対の間の第２のより幅の広いギャップを通して引き寄せられ、ここでは、基板の片側または両側に電極層とカレンダリングロールとの間にさらなるギャップが存在することで、追加の大気プラズマ堆積デバイスから、既に基板上にある電極層とカレンダリングロールの第２の対のカレンダリングロールとの間のギャップ内へのより多くの電極材料の堆積が可能になり、カレンダリングロールの第２の対は、堆積した電極材料を加圧して、基板の片側または両側の基板上により大きな厚さの電極層を形成する。所望される最終的な電極層の厚さが、カレンダリングロールの最終対の間で達成されるまで、その電極層の厚さを積み重ね続けるように、または両方の電極層の厚さを積み重ね続けるように、追加の電極材料が、大気プラズマ堆積によって、各さらなる対のカレンダリングロールと基板の片側または両側にある電極層との間のギャップ内に堆積されながら、基板は、次第にさらに離れるように据えられたカレンダリングロールのさらなる対を通過してよい。第２のリチウムイオンセル基板が、第２の基板の第１の側をカレンダリングロールに当てて、第２の側が第１のリチウムイオンセル基板上に既にある電極層に面している状態で、カレンダリングロールの最終対の第１のロールと第１の電極層との間のギャップを通して同時に引き寄せられてよく、大気プラズマ堆積デバイスは、最終的な量の電極材料を第２の基板と第１の基板上の電極層との間に堆積させ、任意選択で、第３の基板が、第３の基板の第１の側を第２のカレンダリングロールに当てて、第２の側が第１のリチウムイオンセル基板上に既にある第２の電極層に面している状態で、カレンダリングロールの最終対の第２のロールと第２の電極層との間のギャップを通して同時に引き寄せられ、大気プラズマ堆積デバイスは、最終的な量の電極材料を第３の基板と第１の基板上の第２の電極層との間に堆積させ、カレンダリングロールは、基板と、堆積した電極材料を一緒に加圧して、最終的な所望される厚さの電極層を２つのリチウムイオンセル基板の間に挟む。例えば、第１の基板は、アノード層が一方の側に積み重なり、カソード層が他方の側に積み重なる多孔性のセパレータ層であってよく、第２および第３の基板は金属箔であってよい。別の例では、第１の基板は、アノード層が両側に積み重なる、またはカソード層が両側に積み重なる金属箔であってよく、第２の基板および任意選択で第３の基板は多孔性のセパレータ層である。プロセスのさらなる変形形態では、第１の基板が、電極層が一方の側に積み重なり、カソード層が他方の側に積み重なる多孔性のセパレータ層である場合、この組立体は、カレンダリングロールのさらなる対の間のギャップを通して引き寄せられてよく、金属粒子は、大気プラズマから、一方または両方の電極層上に堆積され、ロールの間でカレンダにかけられて、その電極層上に、または両方の電極層上に電流コレクタ層を形成してよい。電極層と基板の組立体は、リチウムイオンセルに組み立てられるような最終形状に（上記に記載したように）切断されてよく、または、後のさらなる加工ステップのために、例えば電極層と基板の組立体を取り込みローラ上に巻き上げることによって収集されてもよい。
また、リチウムイオンセル基板を対向するカレンダリングロールの少なくとも１つの対の間に進めるための経路を有する装置も開示されており、このカレンダリングロールは、任意選択で加熱され得る。少なくとも１つの大気プラズマ堆積デバイスは、大気プラズマ堆積によって、プラズマ堆積デバイスに接続された粒子の１つまたは複数の貯蔵槽から供給される、活性電極材料および金属を含む電極材料の粒子を、基板の第１の側とカレンダリングロールの対の一方との間のギャップ内に堆積させるように位置決めされる。カレンダリングロールの対は、堆積した粒子を基板の第１の側の電極層内に加圧するように機能する。経路は、基板のための巻き出しロールと、第１の側に電極層を有する製品基板のための取り込みロールとを含んでよい。取り込みロールの代わりに、装置は、リチウムイオンセルになるための組立体の所望の形状になるように、電極層を有する製品基板を細長く切る、および／または切断するために切断テーブルを含む場合がある。装置は、基板の幅に沿って配置された複数の大気プラズマ堆積デバイスを含んでよく、各々が、１つまたは複数の接続された貯蔵槽から電極材料の粒子を堆積させるように位置決めされる。活性電極材料および金属は、プラズマ堆積デバイスから同時に堆積されてよく（別々の金属の粒子および活性電極材料の粒子として、または活性電極材料と金属の両方を含む複合粒子として）、あるいは、異なるプラズマ堆積デバイスから別々に、好ましくは概ね均一に、および金属と活性電極材料の所望される体積比率で、カレンダリングロールが、堆積した電極層を基板上の電極層内に加圧するのに適した長さでありながら、基板の幅の所望される部分にわたってギャップ内に同時に堆積されてよい。一実施形態において、経路は、金属箔または多孔性のセパレータシートであり得る基板を対の第１のカレンダリングロールに当てて進め、また装置は、金属箔または多孔性のセパレータシートの他方であり得る第２の基板を、対の第２のカレンダリングロールに当てて進めることで、第１の基板と第２の基板との間に電極層が形成される経路をさらに含む場合もある。別の実施形態では、経路は、カレンダリングロールの１つまたは複数の対を通して基板を進め、カレンダリングロールの各連続する対は、カレンダリングロールの直前の先行する対より大きなギャップ幅を有し、ここでは、基板がカレンダリングロールの各連続する対を通過するときに電極層の厚さが増大されるように、１つまたは複数のさらなる大気プラズマ堆積デバイスは、大気プラズマ堆積によって、プラズマデバイスに接続された粒子の１つまたは複数の貯蔵槽から供給される、活性電極材料および金属を含む電極材料の粒子を、電極層とカレンダリングロールの対の一方との間のギャップ内に堆積させるように位置決めされる。電極材料を堆積させるために少なくとも１つのプラズマ堆積デバイスを備えた一対のカレンダリングロールを有する実施形態と、電極材料を堆積させるためにプラズマ堆積デバイスを備えたカレンダリングロールの複数の対を有する実施形態の両方において、開示される装置は、電極材料を堆積させるためのプラズマ堆積デバイスと、第２のリチウムイオンセル基板を、カレンダリングロールの最終対の一方と最終対のカレンダリングロールの間に形成されている電極層との間に進めるための経路とを備えた、および任意選択で、電極材料を堆積させるためのプラズマ堆積デバイスと、第３のリチウムイオンセル基板を、カレンダリングロールの最終対の他方ロールとカレンダリングロールの最終対の間に形成されている基板の他方の側の電極層との間に進めるための経路とを備えたカレンダリングロールの最終対を含んでよい。他の実施形態では、装置は、電極層上に電流コレクタ層を形成するのに適した金属粒子の供給源から金属粒子を堆積させるための少なくとも１つのプラズマ堆積デバイス、または基板が両側に電極層を有する場合、各電極層とカレンダリングロールの最終対の一方との間のギャップ内に、供給源から金属粒子を堆積させるための少なくとも１つのプラズマ堆積デバイスを備えたカレンダリングロールの最終対を含んでよく、堆積した金属粒子は、カレンダリングロールの最終対によって電極層上の電流コレクタ層内に加圧される。
また、リチウムイオンセル基板をカレンダリングロールの複数の対の間に進めるための経路を有する装置が開示されており、ロールは任意選択で加熱可能であり、カレンダリングロールの各対は、プラズマデバイスに接続された粒子の１つまたは複数の貯蔵槽から、活性電極材料および金属を含む電極材料の粒子を、先に記載したような基板の第１の側とカレンダリングロールの対の一方との間のギャップ内に供給するために備わった１つまたは複数の大気プラズマ堆積デバイスを備え、ここでは、各連続する対は、先に記載したようにより大きなギャップ幅を有しており、ここでは、所望される厚さの電極層が基板の片側に形成された後、基板の経路は、電極層がカレンダリングロールの第１のロールに当たっており、かつ１つまたは複数の大気プラズマ堆積デバイスが、電極層の反対側の基板の面とカレンダリングロールの第２のロールとの間のギャップ内に電極材料の粒子を堆積させるように位置決めされた状態で、基板をカレンダリングロールの次の対を通るように進める。この実施形態の装置は、基板の第１の側に電極層を塗布し、その後基板の第２の側に電極層を塗布することができる。先に記載したように、装置は任意選択で、各側で電極層の厚さを積み重ねるために、各側に電極材料を堆積させるカレンダリングロールの複数の対を有してよく、装置は任意選択で、形成されている電極層をリチウムイオンイオンセル基板の間に挟むために、形成されている電極層と形成されている電極層に面するカレンダリングロールとの間にさらなる基板を提供するための経路、または電極層上に電流コレクタ層を形成するのに適した金属粒子の供給源から金属粒子を堆積させるために少なくとも１つのプラズマ堆積デバイスを備えたカレンダリングロールの対を有してもよい。これらの実施形態では、リチウムイオンセル基板のいずれかの側に位置決めされたプラズマ堆積デバイスへの供給源における電極材料は、同一の組成を有しても、異なる組成を有してもよい。
また、リチウムイオンセル基板を対向するカレンダリングロールの少なくとも１つの対の間に進めるための装置が開示されており、ここでは、活性電極材料および金属を含む電極材料の粒子の供給源を有する少なくとも１つの大気プラズマ堆積デバイスは、大気プラズマ堆積によって、電極材料の粒子を基板の第１の側と第１のカレンダリングロールとの間のギャップ内に堆積させるように位置決めされ、活性電極材料および金属を含む電極材料の粒子の供給源を有する少なくとも１つのさらなる大気プラズマ堆積デバイスは、大気プラズマ堆積によって、電極材料の粒子を基板の第２の側と第２のカレンダリングロールとの間の第２のギャップ内に堆積させるように位置決めされる。カレンダリングロールの対は、堆積した粒子を基板の第１の側の電極層内および基板の第２の側の第２の電極層内に加圧するように機能する。経路は、基板のための巻き出しロールと、いずれかの側に電極層を有する製品基板のための取り込みロールとを含んでよい。取り込みロールの代わりに、装置は、リチウムイオンセルになるための組立体の所望の形状になるように、いずれかの側に電極層を有する製品基板を細長く切る、および／または切断するために切断テーブルを含む場合がある。装置は、活性電極材料および金属を含む電極材料の粒子の供給源を有し、同一の堆積デバイスから一緒にであっても、異なる堆積デバイスから別々にであっても、カレンダリングロールが堆積した電極層を電極層内または基板内に加圧することができるように、基板の幅の所望される部分にわたってギャップ内に概ね均一に電極材料の粒子を堆積させるように位置決めされた複数の大気プラズマ堆積デバイスを含んでよい。基板が金属箔である場合、電極材料のタイプ（カソードまたはアノード）は、金属箔の両側で同一である場合があり（すなわちアノード材料が両側にあるプラズマ堆積デバイスに対する供給源である、またはカソード材料が両側にあるプラズマ堆積デバイスに対する供給源である）、装置はさらに、金属箔の片側または両側に、形成されている電極層を金属箔とセパレータシートとの間に挟むために、形成されている電極層と形成されている電極層に面するカレンダリングロールとの間に多孔性のセパレータシートを提供するための経路を含んでもよい。基板が多孔性のセパレータシートである場合、供給源における電極材料のタイプ（カソードまたはアノード）は、多孔性のセパレータシートの第１の側と第２の側で異なる場合があり（すなわち一方の側にはカソード層、他方の側にはアノード層）、装置は任意選択でさらに、形成されている電極層を金属箔とセパレータシートとの間に挟むために、形成されている電極層と形成されている電極層に面するカレンダリングロールとの間に金属箔を提供するための経路を含んでよい、あるいは、装置は任意選択でさらに、対向するカレンダリングロールの少なくとも１つのさらなる対を含んでもよく、そこでは、電流コレクタ層を形成するのに適した金属粒子の供給源を有する少なくとも１つのさらなる大気プラズマ堆積デバイスは、大気プラズマ堆積によって、基板の第１の側とカレンダリングロールの対の一方との間の第３のギャップ内に金属粒子を堆積させるように位置決めされ、電流コレクタ層を形成するのに適した金属粒子の供給源を有する少なくとも１つのさらなる大気プラズマ堆積デバイスは、大気プラズマ堆積によって、基板の第２の側とカレンダリングロールの対の他方との間の第４のギャップ内に金属粒子を堆積させて、電極層上に電流コレクタ層を形成するように位置決めされている。
また、上記に記載される実施形態のいずれかのように構成される装置が開示されており、ここでは、大気プラズマ堆積デバイスを備えた対向するカレンダリングロールの対は、堆積した電極材料を収容し、かつ基板の外側縁部に材料が堆積するのを阻止する、またはカレンダリングロールの端部からの電極材料のロスを阻止するために、カレンダリングロールの端部付近に、またはそこに位置決めされた、ギャップのためのガードまたは囲いを有するように構成される。ガードまたは囲いは、カレンダリングロールの間のギャップ内に固定されてよい、またはカレンダリングロールの一方または両方に装着される、またはそれらと一体式であってもよい。そのような一実施形態では、対の少なくとも１つのロールは、その端部の一方または両方に、またはその付近に、高くなったリングまたは隆起部を有し、これは、ロールの一部であり得る、または例えば、シリコーンゴムなどのゴムを含み得るガスケットなどの、ロールの端部に嵌合する別個の物品であってもよく、これは、ロールと基板との間のギャップを閉鎖する、または少なくとも部分的に閉鎖するように対の第２のロールに向かって延びている。装置はさらに、高くなったリング、隆起部またはガスケットからいかなる蓄積した電極材料も取り除くために、ギャップの外側に（例えば、ギャップから離れた領域に）ブラシまたはこそぎ落とすための縁部を含んでもよい。別のそのような実施形態では、固定ガードまたは囲いは、任意選択で固定ガードとカレンダリングロールとの間に第２の基板のための経路を備えて、堆積した電極材料を収容するために、カレンダリングロールの端部付近で、または端部で、基板とカレンダリングロールとの間のギャップに嵌め込まれる。
開示される方法および設備は有利には、活性電極材料の無駄の多い過剰な噴霧を最小限に抑えることで、効率的にかつ経済的にリチウムイオン電池のための電極および複合電極を製造する。基板への電極材料の塗布は固体状態のコーティング法であるため、開示される方法および設備は、いかなる溶媒の使用も回避する。さらなる利点として、開示される方法および設備は、別々のコーティングステップと組立ステップを必要する以前の方法よりも経済的な製造のために、高スループットの電極、複数の電極の組立体、ハーフセル組立体およびフルセル組立体を提供し、塗布された電極材料層の厚さおよび密度を容易に制御することを可能にする。
実施形態は、以下の図面および説明を参照してよりよく理解することができる。図面中の構成要素は、必ずしも縮尺通りではなく、代わりに、実施形態の原理を図示することに強調が置かれている。図面は選択された態様のみを例示する目的であり、全ての可能な実装形態のためではなく、本開示の範囲を限定することは意図されていない。
本発明の第１の態様の概略図である。 本発明の第２の態様の概略図である。 本発明の第３の態様の概略図である。 本発明の第４の態様の概略図である。 カレンダリングロールの対の１つのロールの端部における一体式の高くなったリングについての１つ配置を概略的に示す詳細の断面図である。 基板の中心の通行を可能にしつつ、電極材料を収容するための、カレンダリングロールの対の各ロールの端部の上のガスケットについての配置を概略的に示す断面の詳細図である。
定義
「１つの（ａ）」、「１つの（ａｎ）」、「その（ｔｈｅ）」、「少なくとも１つの」および「１つまたは複数の」は、項目の少なくとも１つが存在することを示すために、相互に入れ替え可能に使用され、文脈により、そうでないことが明確に指示されなければ、複数のそのような項目が存在する可能性がある。添付の特許請求の範囲を含め、本明細書におけるパラメータの全ての数値は（例えば量または条件における）「およそ」が実際に数値の前にあってもなくても、用語「およそ」によって全ての例において修飾されるように理解すべきである。「およそ」は、記述される数値が、一部のわずかなあいまいさを許容することを示している（その値における正確さに対する任意の近似と共に、すなわちその値におおよそ、またはかなり近い、ほとんど近い）。「およそ」によって提供されるあいまいさが、この通常の意味で当分野においてそれ以外のかたちで理解されない場合、このとき、「およそ」は、本明細書に使用される際、そのようなパラメータを測定するまたは使用する通常の方法から生じ得る変化を少なくとも示している。追加として、範囲の開示は、全ての値の開示、および全範囲内のさらに分割された範囲の開示を含む。
「活性電極材料」は、リチウムイオンセルまたは電池の動作中のアノードまたはカソードのいずれかであるリチウムインターカレーション材料を意味する。
「付着した」は、表面エネルギーが活性化された、表面が柔らかくされた、または表面が溶解された（併せて「表面が活性化された」）金属粒子の、大気プラズマ中での、他の金属粒子、活性電極材料粒子またはリチウムイオンセル基板への接着を表すのに使用される場合、金属粒子の表面接着を意味する。金属粒子は、大気プラズマによる表面エネルギー活性の後、それらがその元々の状態に戻るときに付着する。金属粒子は、完全には溶解しないし、相当量溶解することもない。活性電極材料粒子は、大気プラズマ中でいかなる変化も受けない。
「大気プラズマ」は、およそ３５００℃までの温度で、大気圧またはおよそ大気圧の圧力で生産されるプラズマを指す。大気プラズマ中では、活性電極材料粒子によって達成されるピーク温度は典型的には、およそ１２００℃未満である。
用語「備える（ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ）」、「備える（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「含む」および「有する」は包括的であり、したがって記述される機能、整数、ステップ、動作、要素および／または構成要素の存在を特定するが、１つまたは複数の他の機能、整数、ステップ、動作、要素、構成要素および／またはそれらのグループの存在または追加を除外するものではない。本明細書で使用される際、用語「または」は、関連する列記された項目のうちの１つまたは複数の任意のおよび全ての組合せを含む。
「粒子サイズ」は、ＩＳＯ１３３２０試験法によって決められるような平均的な粒子サイズを指す。
開示される方法の各々は、大気プラズマ堆積デバイスから、活性電極材料および金属を含むリチウムイオンセル電極材料の粒子をカレンダリングロールの対向する対の間のギャップ内に堆積させるステップを含む。リチウムイオンセル基板の少なくとも１つのシートが、ギャップを通して引き寄せられ、カレンダリングロールが、堆積した粒子をリチウムイオンセル基板のシートの１つの側の電極層内に加圧して、リチウムイオンセルのための電極組立体を作製する。金属は、大気プラズマ中で表面活性化され、電極材料を基板に密着させ付着させる。粒子が１つまたは複数の大気プラズマ堆積デバイスから堆積される速度、およびギャップの幅は、電極組立体において所望される厚さおよび密度の粒子の電極層を生産するように選択される。
例示の非制限的実施形態の詳細な説明が、図面を参照して以下に続く。
図１では、対向するカレンダリングロール６、８が、内部ギャップ１８を画定する。カレンダリングロール６、８は、ギャップ１８が、カレンダリングロール６、８から出て行くセパレータと電極と金属箔の組立体４内で、セパレータシート２５と金属箔２０との間で電極層２の所望の厚さを生み出すように配置される。図１では、セパレータシート２５は、カレンダリングロール６上に引き寄せられ、金属箔２０は、カレンダリングロール８上に引き寄せられる。その回転軸に沿ったカレンダリングロール６、８の長さ、ならびにセパレータシート２５および金属箔２０の幅は、セパレータと電極と金属箔の組立体の効率的な製造に関して、およびカレンダリングロール６、８上に電極材料が積み重なることへの措置を講じるために概ね同一である、またはほぼ同一であってよい。電極材料１６が流出するのを阻止する（すなわち電極材料１６がギャップ１８から流れ出るのを阻止する）ために、ギャップ１８の頂部に、またはギャップ１８の上に上向きに延び得る、カレンダリングロール６、８のいずれかの端部に接してガード（図示せず）が存在する場合もある。図１の例では、セパレータシート２５および金属箔２０は、巻き出しロール（図示せず）から引き出されてよい、任意選択で、張力ロール（図示せず）を含む送達路を通して引き出されてよいウェブとして示されており、製品のセパレータと電極と金属箔の組立体４は取り込みローラ３０に巻き取られる。製品のセパレータと電極と金属箔の組立体４は、取り込みローラ３０に巻き取られる代わりに、個々の電極形状に切断されてもよい。
大気プラズマ堆積デバイス１２および大気プラズマ堆積デバイス１４は、大気プラズマ堆積を介してギャップ１８の中に粒状の電極材料１６を堆積させる。電極材料１６は、活性電極材料と、プラズマによって表面活性化された金属とを含む粒状電極材料を含む。一実施形態において、粒状活性電極材料およびプラズマによって表面活性化された粒状金属は、個々の粒子として、または一緒に付着した活性電極材料と金属を含む複合粒子としてのいずれかとして、各大気プラズマ堆積デバイスから同時に堆積される。各大気プラズマ堆積デバイスからの電極材料の堆積の速度は、毎分およそ０．５グラムからおよそ２０グラムであってよい、または毎分およそ１グラムからおよそ１５グラムであってもよい。開放ギャップの所望される長さに沿って電極材料１６を堆積させるために、十分な数の大気プラズマ堆積デバイスが、カレンダリングロール６、８の長さに沿って配置されてよい。各大気プラズマ堆積デバイスが電極材料１６を堆積させる速度、セパレータシート２５および金属箔２０がギャップ１８を通って移動する速度、ならびに製品のセパレータと電極と金属箔の組立体４における電極層２の所望される厚さに応じて、複数の大気プラズマ堆積デバイスが位置決めされて、セパレータシート２５と金属箔２０との間のギャップ内に、単位体積当たりの電極材料１６の所望される量を供給するために、所与の領域に、または重なる領域に電極材料１６を堆積させてよい。電極材料１６の一部は、ギャップ１８の前の地点で、大気プラズマ堆積によって、セパレータシート２５と金属箔２０の一方またはその両方に堆積されてよいが、但し、電極材料１６の少なくとも一部、好ましくは実質的に全て、およびとりわけ好ましくはその全ては、基板がギャップ１８に進入した後の時点で、大気プラズマ堆積によって、ギャップ１８の中に堆積される、またはセパレータシート２５と金属箔２０の一方またはその両方に堆積される。ギャップ１８は、カレンダリングロール６、８の最も外側の円周地点を通過する仮想面Ａ－Ａで始まる。よって、プラズマ堆積デバイスのジェットは、粒子を放射する開口部が、面Ａ－Ａを通り越してギャップ１８内に入るように配置されてよい。
代替の一実施形態では、プラズマによって表面活性化された粒状金属は、第１の大気プラズマ堆積デバイスジェットによって堆積されてよく、粒状活性電極材料は、第２の大気プラズマ堆積デバイスジェットからギャップ１８の同じ領域に堆積されてよい。
図１に図示される装置は、示されるように垂直方向に配向されてよい、または水平方向に配向されてもよい、または垂直方向と水平方向の間の任意の角度で配向されてもよい。
大気プラズマ生成器および噴霧堆積デバイスは、商業的に入手可能である。プラズマ堆積デバイスは典型的には、金属製の管状ハウジングを有し、これは、電極材料の分散された粒子を保持する作用ガスの流れを受け入れるため、および管状ハウジングの流路内に確立された電磁場内のプラズマ流の形成を可能にするために適した長さの流路を提供する。管状ハウジングは典型的には、含有される、粒子を保持するプラズマ流を、コーティングすべき基板（例えばセパレータシート２５、または金属箔２０）の方に向けるように成形された円錐形に先細になった出口で終端する。電気絶縁セラミック管は典型的には、流路の一部に沿って延びるように、管状ハウジングの入り口で挿入される。電極材料の分散された粒子を保持する作用ガス、例えば空気の流れは、堆積デバイスの入り口内に誘導される。空気と粒子の混合物の流れは、流れ開口部が堆積デバイスの入り口端部付近に挿入された状態で、渦巻き部品の使用によって、その流路内で乱流を形成するように渦を巻くようにされてよい。線形（ピン状の）電極が、管状ハウジングの上流端で、堆積デバイスの流れ軸に沿ってセラミック管の位置に配置されてよい。プラズマ生成中、電極は、高い周波数生成器によって、例えばおよそ５０から６０ｋＨｚの周波数で、数キロボルトなどの好適な電位まで電力が供給される。プラズマ堆積デバイスの金属ハウジングは、接地され、軸方向のピン電極とハウジングとの間に放電を生成することができる。生成器電圧が印加されると、印加された電圧の周波数およびセラミック管の誘電性が、流れの入り口および電極でコロナ放電を生産する。コロナ放電の結果として、電極の先端からハウジングまでのアーク放電が形成される。このアーク放電は、空気／粒状電極材料流の乱流によって堆積デバイスの出口まで運ばれる。空気（または他のキャリアガス）と、懸濁した粒状電極材料の反応プラズマが、比較的低温で、および大気圧で形成される。プラズマ堆積デバイスの出口は、カレンダリングロールの間のギャップ内に、粒子を保持するプラズマ流を誘導するように成形される。
セパレータシート２５および金属箔２０の幅は、およそ１ｍｍからおよそ８００ｍｍ、好ましくはおよそ５ｍｍからおよそ３００ｍｍ、およびより好ましくはおよそ３０ｍｍからおよそ２００ｍｍであってよい。セパレータシート２５の厚さは、およそ５マイクロメートルからおよそ３０マイクロメートル、好ましくはおよそ１０マイクロメートルからおよそ２５マイクロメートル、およびより好ましくはおよそ１５マイクロメートルからおよそ２０マイクロメートルであってよい。金属箔２０の厚さは、およそ５マイクロメートルからおよそ２５マイクロメートル、好ましくはおよそ１０マイクロメートルからおよそ２０マイクロメートル、およびより好ましくはおよそ１２マイクロメートルからおよそ１５マイクロメートルであってよい。電極層２の厚さは、およそ５マイクロメートルからおよそ５００マイクロメートル、好ましくはおよそ３０マイクロメートルからおよそ３００マイクロメートル、およびより好ましくはおよそ６０マイクロメートルからおよそ２００マイクロメートルであってよい。セパレータと電極と金属箔の組立体４の厚さは、およそ１５マイクロメートルからおよそ５５０マイクロメートル、好ましくはおよそ６０マイクロメートルからおよそ３００マイクロメートル、およびより好ましくはおよそ８５マイクロメートルからおよそ２２５マイクロメートルであってよい。セパレータシート２５および金属箔２０は、毎分およそ５からおよそ１５０メートルの速度でギャップ１８に進入してよい。
粒状活性電極材料は、およそ１００ナノメートルからおよそ１００マイクロメートルの範囲内の粒子サイズを有してよい。一例の実施形態では、活性電極材料は、およそ１マイクロメートルからおよそ５０マイクロメートルの範囲内の粒子サイズを有してよい。活性電極材料および金属を含む堆積した電極層は典型的には、およそ５マイクロメートルからおよそ５００マイクロメートルの厚さを有してよい。一例の実施形態では、堆積した電極層は、およそ５マイクロメートルからおよそ３５０マイクロメートルの厚さである。
活性アノード材料の好適な例は、限定ではなく、チタン酸リチウム（ＬＴＯ）、グラファイト、およびシリコン、シリコン合金、ＳｉＯｘおよびＬｉＳｉ合金などのシリコンベースの材料を含む。活性カソード材料の好適な例は、限定でなく、リチウムマンガンニッケルコバルト酸化物（ＮＭＣ）、リチウムマンガン酸化物（ＬＭＯ）、リチウムコバルト酸化物（ＬＣＯ）、リチウムニッケルコバルトアルミニウム酸化物（ＮＣＡ）、リン酸鉄リチウム（ＬＦＰ）および他のリチウム相補金属酸化物およびリン酸塩を含む。堆積したアノード層を作製するのに、２つ以上の活性アノード材料が大気プラズマ堆積から堆積されてよく、堆積したカソード層を作製するのに、２つ以上の活性カソード材料が大気プラズマ堆積から堆積されてよい。２つ以上の活性電極材料が堆積される際、異なる活性電極材料が、別々の大気プラズマ堆積デバイスから堆積されてよい、または同一の大気プラズマ堆積デバイスから堆積される場合もある。同一の大気プラズマ堆積デバイスから堆積される場合、異なる活性電極材料は、事前に作製された混合物として大気プラズマに投入されてよい、または別個の供給ラインから大気プラズマに投入されてもよい。
プラズマ堆積粒状電極材料はまた、プラズマによって表面活性化された粒状金属を含み、これは、電極層を基板に付着させるように機能する。カソード層のための粒状金属の場合、金属粒子は、活性カソード材料の粒子サイズより小さい粒子サイズを有してよい、または活性カソード材料の粒子サイズとほぼ同じサイズまでの粒子サイズを有してもよい。例えば、カソード層を作製するのに堆積した金属粒子は、およそ１ナノメートルからおよそ１００マイクロメートル、またはおよそ１０ナノメートルからおよそ５０マイクロメートルまたはおよそ１００ナノメートルからおよそ５マイクロメートルの範囲内の粒子サイズを有してよい。アノード層のための粒状金属の場合、金属粒子は、活性アノード材料の粒子サイズとほぼ同じ、またはそれより大きい粒子サイズを有してよい。例えば、アノード層を作製するのに堆積した金属粒子は、およそ１００ナノメートルからおよそ１００マイクロメートル、またはおよそ１０ナノメートルからおよそ５０マイクロメートルまたはおよそ１００ナノメートルからおよそ５マイクロメートルの範囲内の粒子サイズを有してよい。アノード層を作製する際、金属粒子は、限定ではなく、銅、スズ、銀、金、ニッケル、パラジウム、白金およびこれらの合金から選択された１つまたは複数の金属を含んでよい。カソード層を作製する際、金属粒子は、限定ではなく、アルミニウム、インジウム、タリウム、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、ニッケル、パラジウム、白金、銀、金およびそれらの合金から選択された１つまたは複数の金属を含んでよい。
金属粒子および活性電極材料は、別々の大気プラズマ堆積デバイスから堆積されてよい、または同一の大気プラズマ堆積デバイスから堆積されてもよい。同一の大気プラズマ堆積デバイスから堆積された場合、金属粒子および活性電極材料は、事前に作製された混合物（ここでは金属粒子は、活性アノード材料を有する複合粒子と混合される、または活性アノード材料を有する複合粒子の中に付着される）として大気プラズマに投入されてよい、または別個の供給ラインから大気プラズマに投入されてもよい。
図２は、カソード材料またはアノード材料を有する金属箔１２０の両側のコーティングを示しており、ここでは、一続きのプラズマ堆積デバイスおよびカレンダリングロールの対を使用して、電極材料の連続する大気プラズマ堆積を通して電極層の厚さを積み重ね、堆積した電極材料は、カレンダリングロールの各連続する対で増大する厚さまでカレンダにかけられる。プラズマ堆積デバイス１１２、１１４は、電極材料１１６を金属箔１２０のそのそれぞれの反対側に堆積させる。金属箔は、第１のカレンダリングロール１０６、１０８を通過し、これらは、電極材料を電極層の厚さＢ－Ｂになるように加圧する。プラズマ堆積デバイス１５２、１５４は、追加の電極材料を金属箔１２０そのそれぞれの反対側に堆積させる。金属箔は、第２のカレンダリングロール１５６、１５８を通過し、これらは、堆積した電極材料を、厚さＢ－Ｂより大きな電極層の厚さＣ－Ｃになるように加圧する。プラズマ堆積デバイス１７２、１７４は、追加の量の電極材料を金属箔１２０のそのそれぞれの反対側に堆積させる。金属箔は第３のカレンダリングロール１７６、１７８を通過し、これらは、堆積した電極材料を、厚さＣ－Ｃより大きい電極層の厚さＤ－Ｄになるように加圧する。金属箔１２０がカレンダリングロールの各連続する対を通って進むとき、電極の厚さが着実に増大するように、第２のカレンダリングロール１５６、１５８の間のギャップ（ニップとも呼ばれる）は、第１のカレンダリングロール１０６、１０８の間のギャップより大きく、第３のカレンダリングロール１７６、１７８の間のギャップは、第２のカレンダリングロール１５６、１５８の間のギャップより大きい。さらなるプラズマ堆積デバイスおよびカレンダリングロールの対を使用して、要望通りに、基板の片側または両側に電極層を積み重ねることができること、また金属箔１２０または他の基板の各面とカレンダリングロールとの間のギャップは、基板の各主要な面に電極の所望の厚さを独立して生産するように独立して選択され得ることは明白であるべきである。
図３は、第１の側にカソード層を有し、第２の側にアノード層を有し、また任意選択でカソード層の外側に堆積したカソード電流コレクタと、アノード層の外側に堆積したアノード電流コレクタとをさらに含む、多孔性のセパレータシートのリチウムイオンセル構成要素を作製するための構成を示す。多孔性のセパレータシート２２８のロールが巻き出され、分離構造２００を通して引き寄せされ、この分離構造は、ポリマーまたは金属などの材料で作製されてよく、これらの材料の大気プラズマ堆積の間、アノード材料とカソード材料を隔てて維持することで相互汚染を阻止するように構成されている。簡素な平坦な境界として示されているが、分離構造２００は、カレンダリングロール２０６、２０８の少なくとも一方の端部で少なくとも部分的にその周りをくるむことで、多孔性のセパレータシート２２８のこの側から他方の側に電極材料のいかなる通行も阻止する区画またはハウジングを備えてよい。第１の大気プラズマ堆積デバイス２１２は、それとカレンダリングロール２０６との間のギャップ内で多孔性のセパレータシート２２８の一方の側にカソード材料を堆積させ、第２の大気プラズマ堆積デバイス２１４は、それとカレンダリングロール２０８とのギャップ内で多孔性のセパレータシート２２８の第２の側にアノード材料を堆積させる。多孔性のセパレータシート２２８はその後、対向するカレンダリングロール２０６、２０８を通過し、これらは、電極層を所望される厚さに圧縮する。リチウムイオンセル組立体はその後、最終的な形状（図示せず）に切断されてよい、またはリチウムイオン電池になるように後で加工および合体させるために取り込みロール（図示せず）に巻き取られてもよい。
図３に示されるように、カソード電流コレクタに適切な金属の金属粒子２３３が大気プラズマ堆積デバイス２５２から、形成されたカソード層に塗布されてよく、アノード電流コレクタに適切な金属の金属粒子２３４が大気プラズマ堆積デバイス２５４から、形成されたアノード層に塗布されてよい。多孔性のセパレータシート２２８はその後、対向するカレンダリングロール２５６、２５８を通過し、これらは、電流コレクタ層を所望される厚さに圧縮する。製品リチウムイオンセル構成要素２９０はその後、最終的な形状（図示せず）に切断されてよい、またはリチウムイオン電池になるように後で加工および合体させるために取り込みロール（図示せず）に巻き取られてもよい。
図４は、多孔性のセパレータシートとカソード電流コレクタ層との間に挟まれた第１の側にカソード層を有し、多孔性のセパレータシートとアノード電流コレクタとの間に挟まれた第２の側にアノード層を有する多孔性のセパレータシートのリチウムイオンセル構成要素を作製するためのさらなる実施形態を示す。多孔性のセパレータシート３１０が、ロール３２８から巻き出され、アノード材料とカソード材料の大気プラズマ堆積中、これらの材料を隔てて維持することで相互汚染を阻止するように構成された分離構造（図示せず）を通り過ぎるように引き寄せされる。多孔性のセパレータシート３１０は、カレンダリングロール３０６、３０８の間を通るが、いずれのカレンダリングロールにも触れない。カソード電流コレクタ箔３３７が、ロール３３３から巻き出され、カソード電流コレクタ箔３３７の一方の側をカレンダリングロール３０６に当てた状態で、カレンダリングロール３０６の周りに引き寄せられる。第１の大気プラズマ堆積デバイス３１２は、多孔性のセパレータシート３１０とカソード電流コレクタ箔３３７との間のギャップ内にカソード材料３０２を堆積させる。アノード電流コレクタ箔３２７が、ロール３２３から巻き出され、アノード電流コレクタ箔３２７の一方の側をカレンダリングロール３０８に当てた状態で、カレンダリングロール３０８の周りに引き寄せられる。第２の大気プラズマ堆積デバイス３１４は、多孔性のセパレータシート３１０とアノード電流コレクタ箔３２７との間のギャップ内にアノード材料３０４を堆積させる。多孔性のセパレータシート３１０はその後、対向するカレンダリングロール３０６、３０８を通過し続け、これらは、電極層を多孔性のセパレータシート３１０とそれぞれの電流コレクタ箔３２７、３３７との間で所望される厚さに圧縮する。リチウムイオンセル組立体３９０はその後、最終的な形状（図示せず）に切断される、またはリチウムイオン電池になるように後で加工および合体させるために取り込みロール３３０に巻き取られてもよい。
いくつかの実施形態では、１つまたは複数のカレンダリングロールは、ロールの一端または両端に、またはその付近に、一体式または非一体式のガードまたは囲いを含んでもよい。ガードまたは囲いは、ギャップの側から外に電極材料の粒子が漏れるのを阻止することができる、および／または基板上に形成された電極層にとがった縁部を設けてもよい。基板が箔である場合、ガードまたは囲いは、電池に組み立てられるときの電気接続のために箔の一端を電極材料でコーティングしないままにしてもよい。基板が多孔性のセパレータである場合、ガードまたは囲いは、セパレータの両端を電極材料でコーティングしないままにしてもよい、またはセパレータの両端で電極層にとがった縁部を設けてもよい。図５Ａは、カレンダリングロール４０６、４０８がギャップ４１０によって隔てられている、そのような構成を示す。カレンダリングロール４０６は、末端の一体式リング４５０を有する。基板４１３は、ロール４０８とリング４５０の間を通過する。装置はさらに、リング４５０からいかなる粘着性の電極材料も取り去るために、リング４５０の非係合領域に配置されたブラシまたはスクレーパ（図示せず）を含んでよい。図５Ｂは、カレンダリングロール５０６は、その端部の周りに非一体式ガスケット５５０を有し、カレンダリングロール５０８は、その端部の周りに非一体式ガスケット５４０を含む代替の構成を示す。基板５１３は、ガスケット５４０と５５０との間に収まり、基板５１３の一方の面とロール５０８との間にギャップ５１０を画定し、基板５１３の反対側の面とロール５０６との間にギャップ５１１を画定する。ガスケット５４０、５５０は、大気プラズマ堆積によってギャップ５１０、５１１の中に堆積された電極材料を含み、これによりギャップ５１０、５１１内に形成される電極層のためにとがった縁部をもたらす。ガスケット５４０、５５０は、それらが非係合領域を通って回転するときに清掃することができる、または清掃のために取り外される場合もある。
好適な多孔性のセパレータは、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチリンオキシド、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、およびエチレンポロピレンコポリマー、などのポリマーで作製されており、これらは、例えばアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、シリカ（ＳｉＯ７）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）またはリチウム含有材料、例えばＬｉ２Ｏ－Ｐ２Ｏ５－Ｂ２Ｏ３、ｇ－Ｌｉ３ＰＯ４、Ｌｉ２Ｏ－Ｌｉ２ＳＯ４－Ｂ２Ｏ３、Ｌｉ４ＧｅＯ４／Ｌｉ３ＶＯ４、Ｌｉ３ＰＯ４－Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ｌｉ４ＳｉＯ４、ＳｉＳ２－Ｐ２Ｓ５－Ｌｉ２Ｓ－ＬｉＩ、ＬＩＰＯＮ（オキシ窒化リン酸リチウム）：ｘＬｉ２Ｏ：ｙＰ２Ｏ５：ｚＰＯＮであり、この場合ｘは、およそ２．８から３．８の範囲であり、ｙは、およそ３．２から３．９の範囲であり、ｚは、およそ０．２から０．９の範囲である、ＬｉｘＬａ２／３－ｘ／３ １／３－２ｘ／３ＴｉＯ３、Ｌｉ７－ｘＬａ３Ｚｒ２Ｏ１２－０．５ｘ（ＬＬＺＯ）、ＮＡＳＩＣＯＮタイプのガラスセラミック、例えばＬｉ１＋ｘＭｘＴｉ２－ｘ（ＰＯ４）３（Ｍ＝Ａｌ，Ｉｎ）、またはＬＩＳＩＣＯＮタイプのガラスセラミック、Ｌｉ２＋２ｘＺｎ１－ｘＧｅＯ４などの粒状セラミック材料で満たされてもよい。
電池は、指定された電気モータの電圧および電流要件を満たすために、好適な数の個々のセルを電気的並列接続と直列接続の組合せで組み合わせることによって、特定の用途のために組み立てられる。電動式車両のためのリチウムイオン電池利用では、組立後の電池は例えば、車両を駆動するために４０から４０００ボルトおよび電気走行モータへの十分な電力を提供するために電気的に相互に接続された３００個までの個々にパッケージされたセルを含んでよい。電池によって生産される直流は、より効率的なモータ動作のために交流電流に変換されてもよい。セパレータに、リチウムイオンセルに適した電解質を浸透させる。リチウムイオンセルの電解質は、１つまたは複数の有機液体溶媒に溶解したリチウム塩であることが多い。塩の例は、ヘキサフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）、テトラフルオロほう酸リチウム（ＬｉＢＦ４）、過塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ４）、ヘキサフルオロヒ酸リチウム（ＬｉＡｓＦ６）およびトリフルオロメタンスルホンイミドリチウムを含む。電解質塩を溶解させるのに使用され得る溶媒の一部の例は、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、プロピレンカーボネートを含む。使用され得る他のリチウム塩および他の溶媒も存在する。しかしながら、リチウム塩と液体溶媒の組合せは、セルの動作においてリチウムイオンの好適な可動性および輸送を実現するように選択される。電解質は、電極要素とセパレータ層の厳密に離間された層内に、およびそれらの間に入念に分散される。
実施形態の上述の記載は、例示および説明の目的のために提供されている。それは網羅的であること、または本発明を限定することは意図されていない。特定の実施形態の個々の要素または機能は概して、特定の実施形態に限定されるものではなく、適用可能であれば、具体的に示されたり記載されたりしない場合でも、相互に入れ替えることができ、選択された実施形態で使用することができる。同じ事が、多くの方法で変更されてもよい。そのような変更形態は、本発明からの逸脱としてみなされるべきではなく、全てのそのような修正形態は、本発明の範囲内に含まれることが意図されている。
２ 電極層
４ 組立体
６、８、１０６、１０８、１５６、１５８、１７６、１７８、２０６、２０８、２５６、２５８、３０６、３０８、４０６、４０８、５０６、５０８ カレンダリングロール
１２、１４、１１２、１１４、１５２、１５４、１７２、１７４、２１２、２１４、２５２、２５４、３１２、３１４ 大気プラズマ堆積デバイス
１６、１１６ 電極材料
１８、４１０、５１０、５１１ ギャップ
２０、１２０ 金属箔
２５、２２８、３１０ セパレータシート
３０ 取り込みローラ
２００ 分離構造
２３３、２３４ 金属粒子
２９０ 製品リチウムイオンセル構成要素
３０２ カソード材料
３０４ アノード材料
３２７、３３７ 電流コレクタ箔
３２３、３２８、３３３ ロール
３３０ 取り込みロール
３９０ リチウムイオンセル組立体
４１３、５１３ 基板
４５０ リング
５４０、５５０ ガスケット

Claims (20)

  1. リチウムイオン電気化学セル構成要素を作製するための方法であって、
    リチウムイオンセルのための基板を対向する第１のカレンダリングロールと第２のカレンダリングロールとの間に進めるステップと、
    大気プラズマ堆積によって、活性電極材料および金属を含む電極材料の粒子を前記基板の第１の側と前記第１のカレンダリングロールとの間のギャップ内に堆積させるステップであって、前記金属は、前記大気プラズマによって表面活性化される、ステップと、
    前記第１のカレンダリングロールと前記第２のカレンダリングロールとの間の前記活性電極材料と前記金属粒子の前記堆積した粒子を前記基板の前記第１の側の電極層内に加圧するステップとを含む方法。
  2. 複数の大気プラズマ堆積デバイスが、所望される量で、かつ前記基板の幅にわたって所望される領域に電極材料の前記粒子を堆積させるように配置される、請求項１に記載の方法。
  3. 前記基板は、前記第２のカレンダリングロールに当てて進められ、リチウムイオンセルのための第２の基板が、前記加圧するステップにおいて、前記電極層が前記基板と前記第２の基板との間に挟まれるように前記第１のカレンダリングロールに当てて進められる、請求項１または２に記載の方法。
  4. 前記第１の側に前記電極層を備えた前記基板を対向する第３のカレンダリングロールと第４のカレンダリングロールとの間に進めるステップと、
    大気プラズマ堆積によって、前記電極材料の追加の粒子を前記電極層と前記第３のカレンダリングロールとの間のギャップ内に堆積させるステップであって、前記金属は、前記大気プラズマによって表面活性化される、ステップと、
    前記基板の前記第１の側の前記電極層を厚くするために、前記堆積した追加の粒子を前記第３のカレンダリングロールと前記第４のカレンダリングロールとの間で加圧するステップと、
    任意選択で、前記基板を、対向するカレンダリングロールの１つまたは複数のさらなる対の間に進めるステップであって、前記カレンダリングロールの対において、前記電極材料の追加の粒子が、大気プラズマ堆積によって、前記電極層と対向するカレンダリングロールの前記さらなる対の一方との間のギャップ内に堆積され、その後、前記電極層を厚くするために、対向するカレンダリングロールの前記対によって加圧される、ステップとをさらに含む、請求項１または２に記載の方法。
  5. （ａ）電極材料の追加の粒子が、大気プラズマ堆積によって堆積される対向するカレンダリングロールの最終対に関して、第２の基板は、前記加圧するステップにおいて前記電極層が前記基板と前記第２の基板との間に挟まれるように、前記電極層に面する対向するカレンダリングロールの前記最終対の一方に当てて進められる、または
    （ｂ）前記基板が多孔性のセパレータシートであり、電極材料の追加の粒子が大気プラズマ堆積によって堆積される対向するカレンダリングロールの前記最終対の後、前記電極層を有する前記基板は、対向するカレンダリングロールの対を通して進められ、前記カレンダリングロールの対において、電流コレクタ層に適した金属の粒子が、大気プラズマ堆積によって、前記電極層と対向するカレンダリングロールの前記対の一方との間のギャップ内に堆積され、電流コレクタ層に適した前記金属は、前記大気プラズマによって表面活性化され、また電流コレクタ層に適した前記金属の前記堆積した粒子は、前記対向するカレンダリングロールの間で加圧されて前記電極層上に電流コレクタ層を形成するかのいずれかである、請求項４に記載の方法。
  6. 前記第１の側に前記電極層を備えた前記基板を対向する第３のカレンダリングロールと第４のカレンダリングロールとの間に進めるステップと、
    大気プラズマ堆積によって、第２の活性電極材料および第２の金属を含む第２の電極材料の粒子を、前記第３のカレンダリングロールと前記電極層の反対側の前記基板の第２の側との間のギャップ内に堆積させるステップであって、前記金属は、前記大気プラズマによって表面活性化される、ステップと、
    前記第３のカレンダリングロールと前記第４のカレンダリングロールとの間の前記第２の電極材料の前記堆積した粒子を加圧して、前記基板の前記第２の側に第２の電極層を形成するステップとをさらに含む、請求項１または２に記載の方法。
  7. 大気プラズマ堆積によって、第２の活性電極材料および第２の金属を含む第２の電極材料の粒子を、前記基板の第２の側と前記第２のカレンダリングロールとの間の第２のギャップ内に堆積させるステップであって、前記第２の金属は、前記大気プラズマによって表面活性化される、ステップをさらに含み、
    前記第２の活性電極材料は、前記第１の側に堆積した前記活性電極材料と同じである、またはそれと異なってもよく、
    前記第２の金属は、前記第１の側に堆積した前記金属と同じである、またはそれと異なってもよく、
    前記加圧するステップにおいて、前記第２の電極材料の前記堆積した粒子は、前記基板の第２の側の第２の電極層内に加圧される、請求項１または２に記載の方法。
  8. 前記基板を、対向するカレンダリングロールの１つまたは複数のさらなる対の間に進めるステップであって、これらのカレンダリングロールの対において、前記電極材料の追加の粒子が、大気プラズマ堆積によって、前記電極層と前記対向するカレンダリングロールの前記さらなる対の一方との間のギャップ内に堆積され、その後、前記電極層を厚くするために対向するカレンダリングロールの前記対によって加圧される、および／または前記第２の電極材料の追加の粒子が、大気プラズマ堆積によって、前記第２の電極層と対向するカレンダリングロールの前記さらなる対の他方との間のギャップ内に堆積され、その後、前記第２の電極層を厚くするために対向するカレンダリングロールの前記対によって加圧される、ステップをさらに含む、請求項７に記載の方法。
  9. （ａ）最後の加圧するステップの中で、前記電極層は金属箔と多孔性のセパレータシートとの間に挟まれ、また任意選択で前記第２の電極層は、前記金属箔と第２の多孔性のセパレータシートとの間に挟まれる、または
    （ｂ）前記基板は多孔性のセパレータシートであり、前記電極層はアノード層であり、前記第２の電極層はカソード層であり、最後の加圧するステップの中で、前記電極層は、前記多孔性のセパレータシートと第１の金属箔との間に挟まれ、また任意選択で前記第２の電極層は、前記多孔性のセパレータシートと第２の金属箔との間に挟まれるかのいずれかである、請求項８に記載の方法。
  10. 前記電極層および前記第２の電極層を備えた前記基板を対向するカレンダリングロールのさらなる対の間に引き寄せるステップと、
    大気プラズマ堆積によって、電流コレクタ金属の粒子を、前記電極層とカレンダリングロールの前記さらなる対の一方との間のギャップ内に堆積させ、また任意選択で、大気プラズマ堆積によって、第２の電流コレクタ金属の粒子を、前記第２の電極層とカレンダリングロールの前記さらなる対の他方と間のギャップ内に堆積させるステップであって、前記電流コレクタ金属および前記第２の電流コレクタ金属の前記粒子は、同一である、または異なってもよく、前記大気プラズマによって表面活性化される、ステップと、
    対向するカレンダリングロールの前記さらなる対の間の前記電流コレクタ金属の前記堆積した粒子、および堆積していれば前記第２の電流コレクタ金属の前記堆積した粒子を、前記電極層上の電流コレクタ内に加圧する、および堆積していれば前記第２の電極層上の第２の電流コレクタ内に加圧するステップとをさらに含む、請求項７に記載の方法。
  11. リチウムイオンセル基板を対向するカレンダリングロールの対の間に進めるための経路と、
    接続された供給源から、活性電極材料および金属を含む電極材料の粒子を、前記基板の第１の側と前記対向するカレンダリングロールの第１のロールとの間のギャップ内に堆積させるように位置決めされた少なくとも１つの大気プラズマ堆積デバイスとを備え、
    対向するカレンダリングロールの前記対は、前記電極材料の前記堆積した粒子を前記基板の前記第１の側の電極層内に加圧するように動作可能である、装置。
  12. 接続された供給源から、前記活性電極材料と同じである、または異なる場合もある第２の活性電極材料と、前記金属と同じである、または異なる場合もある第２の金属とを含む第２の電極材料の粒子を、前記基板の第２の側と前記対向するカレンダリングロールの第２のロールとの間の第２のギャップ内に堆積させるように位置決めされた少なくとも１つの第２の側の大気プラズマ堆積デバイスをさらに備え、対向するカレンダリングロールの前記対は、前記第２の電極材料の堆積した粒子を前記基板の前記第２の側の第２の電極層内に加圧するように動作可能である、請求項１１に記載の装置。
  13. （ａ）第２のリチウムイオンセル基板を前記対向するカレンダリングロールの前記第１のロールの周りに進め、前記ギャップの方に向かせるための経路と、任意選択で、第３のリチウムイオンセル基板を、前記対向するカレンダリングロールの前記第２のロールの周りに進め、前記第２のギャップの方に向かせるための経路とをさらに備える、または
    （ｂ）接続された供給源から、電流コレクタ層に適した金属の粒子を、前記電極層と前記対向するカレンダリングロールの第１のロールとの間のギャップ内に堆積させるように位置決めされた少なくとも１つの大気プラズマ堆積デバイスを有する対向するカレンダリングロールの第２の対を備え、
    対向するカレンダリングロールの前記第２の対は、電流コレクタ層に適した金属の前記堆積した粒子を前記電極層上の電流コレクタ層内に加圧するように動作可能であるかのいずれかである、請求項１１または１２に記載の装置。
  14. 接続された供給源から、電流コレクタ層に適した金属の粒子を前記電極層と前記対向するカレンダリングロールの第１のロールとの間のギャップ内に堆積させるように位置決めされた少なくとも１つの大気プラズマ堆積デバイスを有する対向するカレンダリングロールの第２の対をさらに備え、
    対向するカレンダリングロールの前記第２の対は、電流コレクタ層に適した前記金属の前記堆積した粒子を前記電極層上の電流コレクタ層内に加圧するように動作可能である、請求項１１または１２に記載の装置。
  15. リチウムイオンセル基板を対向するカレンダリングロールのさらなる対の間、または対向するカレンダリングロールの複数の別の対の間に進めるための経路と、
    接続された供給源から、活性電極材料および金属を含む電極材料の粒子を、前記基板の第１の側と対向するカレンダリングロールの前記さらなる対の第１のロールとの間、または対向するカレンダリングロールの前記複数の別の対の各々の第１のロールとの間のギャップ内に堆積させるように位置決めされた少なくとも１つの大気プラズマ堆積デバイスとをさらに備え、
    対向するカレンダリングロールの前記さらなる対または対向するカレンダリングの前記複数のさらなる対の各々は、対向するカレンダリングロールの先行する対によってもたらされる前記電極層より厚みのある、前記基板上の前記第１の側の電極層内に前記電極材料の前記堆積した粒子を加圧するように動作可能である、請求項１１に記載の装置。
  16. 接続された供給源から、前記活性電極材料と同じである、または異なる場合もある第２の活性電極材料と、前記金属と同じである、または異なる場合もある第２の金属とを含む第２の電極材料の粒子を、前記基板の第２の側とカレンダリングロールの前記対向する対の各々の第２のロールとの間の第２のギャップ内に堆積させるように位置決めされた少なくとも１つの第２の側の大気プラズマ堆積デバイスをさらに備え、対向するカレンダリングロールの前記対の各々は、前記第２の電極材料の堆積した粒子を前記基板の前記第２の側の第２の電極層内に加圧するように動作可能であり、対向するカレンダリングロールの各連続する対は、対向するカレンダリングロールの先行する対によってもたらされた前記電極層より厚みのある電極層をもたらすように位置決めされる、請求項１５に記載の装置。
  17. 第２のリチウムイオンセル基板を前記対向するカレンダリングロールの最終対の前記対向するカレンダリングロールの前記第１のロールの周りに進めるための経路をさらに備える、請求項１５または１６に記載の装置。
  18. 第２のリチウムイオンセル基板を前記対向するカレンダリングロールの最終対の前記対向するカレンダリングロールの前記第１のロールの周りに進めるための経路と、第３のリチウムイオンセル基板を対向するカレンダリングロールの前記複数の対の前記最終対の前記対向するカレンダリングロールの前記第２のロールの周りに進めるための経路とをさらに備える、請求項１６に記載の装置。
  19. 対向するカレンダリングロールの最終対を備え、対向するカレンダリングロールの前記最終対が、接続された供給源から、電流コレクタ層に適した金属の粒子を、前記電極層と対向するカレンダリングロールの前記最終対の第１のロールとの間のギャップ内に堆積させるように位置決めされた少なくとも１つの大気プラズマ堆積デバイスを有し、
    対向するカレンダリングロールの前記最終対は、電流コレクタ層に適した金属の前記堆積した粒子を前記電極層上の電流コレクタ層内に加圧するように動作可能である、請求項１５または１６に記載の装置。
  20. 接続された供給源から、電流コレクタ層に適した金属の粒子を、前記電極層と対向するカレンダリングロールの前記最終対の第１のロールとの間のギャップ内に堆積させるように位置決めされた少なくとも１つの大気プラズマ堆積デバイスと、
    接続された供給源から、電流コレクタ層に適した金属の粒子を、前記第２の電極層と対向するカレンダリングロールの前記最終対の第２のロールとの間の第２のギャップ内に堆積させるように位置決めされた少なくとも１つの大気プラズマ堆積デバイスとを有する対向するカレンダリングロールの最終対をさらに備え、
    対向するカレンダリングロールの前記最終対は、電流コレクタ層に適した前記金属の前記堆積した粒子を、前記電極層上の電流コレクタ層および前記第２の電極層上の電流コレクタ層内に加圧するように動作可能である、請求項１６に記載の装置。
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