KR102544710B1 - 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치 및 제조방법 - Google Patents

상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치 및 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 상부 전극과 하부 전극으로 이루어지는 전극부; 상기 전극부의 상부 전극과 하부 전극 사이에 위치하는 전해질막; 상기 전극부의 상부 전극측에 위치하는 상판과, 상기 전극부의 하부 전극측에 위치하는 하판으로 이루어져, 상기 전극부와 상기 전해질막이 개재되도록 하면서 상기 상판과 하판이 상호 근접하는 방향으로 가압됨에 따라, 상기 전극부와 상기 전해질막을 압착하여 막 전극접합체(MEA : Membrane-Electrode Assembly)를 생성하는 프레스 평판부; 및 상기 전극부와 상기 프레스 평판부에 개재가능하게 구비되어, 상기 프레스 평판부에 의한 압착 시, 상기 막 전극접합체의 변형, 오염, 표면 손상 중 적어도 하나를 방지하면서 상기 막 전극접합체를 이루는 상기 전극부와 상기 전해질막 간의 계면접합력을 상승시키는 한 쌍의 보호패드를 포함하되, 상기 한 쌍의 보호패드는, 내부에 상변화 물질(PCM : Phase Change Material)이 충진되어 상기 막 전극접합체에 접촉되는 열 편차를 감소시키는 것을 특징으로 하여, 핫 프레스를 이용하여 막 전극접합체를 제조할 때 발생하는 핫 프레스의 열 분포를 상변화 물질의 잠열 구간을 활용함으로써, 막 전극접합체에 접촉되는 열 편차를 최소화할 수 있다.

Description

상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치 및 제조방법{Membrane electrode assembly manufacturing apparatus and manufacturing method using phase change material}
본 발명은 핫 프레스를 이용하여 막 전극접합체를 제조할 때 발생하는 핫 프레스의 열 분포를 상변화 물질의 잠열 구간을 활용함으로써, 막 전극접합체에 접촉되는 열 편차를 최소화할 수 있는 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치 및 제조방법에 관한 것이다.
전세계적으로 탄소중립 선언과 수소 사회로의 진입을 준비하면서 관련된 핵심부품 중 하나인 막 전극 접합체(MEA; Membrane-Electrode Assembly) 제조 방법에 관한 연구가 진행되고 있다.
전극(Electrode)과 전해질막(Membrane) 그 자체의 특성으로도 MEA의 성능과 내구성에 영향을 가지지만, MEA 제조 방법에 따른 영향도 적지 않다.
일반적으로, 핫-프레스(Hot-press) 장비로 제조하는 MEA의 성능과 내구성은 압력과 온도에 가장 큰 영향을 받는다. 전극과 전해질막의 구성 및 소재에 따라 적절한 압력과 온도가 달라지며 최적 조건 대비 낮거나 높은 압력, 온도가 미치는 영향은 하기와 같다.
압력의 영향과 관련해서는 저압력이 적용되는 경우, 적은 힘으로 전극과 막이 접합되지 않아 MEA 제조가 어렵게 되는 동시에, 설령 MEA가 제조되었다 하더라도 막과 전극의 접촉이 잘되지 않아 접촉저항이 증가하여 성능이 저하된다는 문제점이 있으며, 고압력이 적용되는 경우, 과한 힘으로 접합 시 전극 구조의 변형이 생기고 내부 기공의 크기가 줄어 기체의 확산을 방해하거나 플러딩 현상을 유발하게 된다는 문제점이 있다. 플러딩 현상은 전극에 생성된 물이 제거되지 못해 나타나는 현상으로, 기체와 촉매의 접촉을 방해하여 MEA의 성능이 저하된다.
온도의 영향과 관련해서는 고온도가 적용되는 경우, 높은 온도로 인해 막의 열화가 발생하고 이에 따른 구조적 변형으로 본래의 기능인 Proton의 전달이 원활하지 못하게 되어 MEA의 출력 성능 및 내구성이 떨어진다는 문제점이 있으며, 적절 온도에 도달하게 되면 이오노머는 유리전이 상태가 되어 적절 압력과 함께 전극과 전해질의 결합이 잘 이뤄지게 되는데, 저온도가 적용되는 경우, 해당 온도에 도달하지 못하게 되면 유리전이 상태 형성이 불가능하고 결국 전극과 전해질막의 결합이 불가능해 MEA 제조가 어렵게 된다는 문제점이 있다.
나아가, 종래의 핫-프레스는 프레스 열판에 히터봉을 일정 간격으로 삽입하고 특정 위치에 온도센서를 위치시켜 히터의 발열량을 전력공급 제어를 통해 제어하고 있는데, 이렇게 히터봉에서 발생하는 열에너지는 금속 플레이트를 통해 이동하게 되고, 평판 전체에서 온도의 편차가 발생하게 된다.
이렇게 온도의 편차가 발생된 평판으로 MEA를 제조하게 되면 전극과 전해질의 접촉 온도가 면적에 따라 달라져 최종적으로 MEA 성능 저하 및 편차를 발생시키고, 일부 과열로 인해 내구성 저하도 발생될 수 있는 단점이 있다.
따라서, MEA 제조시 모든 대상면에 최적의 온도가 균일하게 접촉되도록 온도의 편차를 줄이는 기술에 대한 개발이 요구되는 실정이다.
대한민국 등록특허공보 제10-0569709호(발명의 명칭: 내구성과 고성능을 갖는 연료 전지용 전극 및 막전극접합체의 제조 방법)
따라서, 본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로서, 핫 프레스를 이용하여 막 전극접합체를 제조할 때 발생하는 핫 프레스의 열 분포를 상변화 물질의 잠열 구간을 활용함으로써, 막 전극접합체에 접촉되는 열 편차를 최소화할 수 있는 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치 및 제조방법을 제공하는데 목적이 있다.
또한, 본 발명은 전극부와 전해질막 간의 계면접합력을 상승시키는 보호패드를 통해 기본적으로 막 전극접합체의 표면에 대한 오염 및 손상을 방지할 수 있음은 물론, 물리적인 접촉이 보다 용이하게 이루어지도록 하여, 보다 적은 힘으로도 상하부 전극과 전해질막의 접합이 가능해지고, 보호패드의 두께에 의해 고압력에 대해서는 완충기능을 달성할 수 있으며, 이에 따라, 전극 구조의 변형을 방지할 수 있는 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치 및 제조방법을 제공하는데 목적이 있다.
나아가, 본 발명은 보호패드의 상변화 물질에 의한 열 편차 최소화는 접촉면적에 대한 열 분포 및 열 전달이 보다 균일하게 이루어지도록 함으로써, 고온도에서도 열화에 따른 구조적 변형을 방지하여 막 전극접합체의 출력 성능 및 내구성을 향상시킬 수 있고, 저온도에서도 유리전이 상태 형성이 원활해지게 보조하면서 보다 용이한 막 전극접합체의 제조환경을 달성할 수 있는 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치 및 제조방법을 제공하는데 목적이 있다.
다만, 본 발명에서 이루고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 기술적 과제들로 제한되지 않으며, 언급하지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 기술적 수단인 본 발명의 실시예에 따른 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치는, 상부 전극과 하부 전극으로 이루어지는 전극부; 상기 전극부의 상부 전극과 하부 전극 사이에 위치하는 전해질막; 상기 전극부의 상부 전극측에 위치하는 상판과, 상기 전극부의 하부 전극측에 위치하는 하판으로 이루어져, 상기 전극부와 상기 전해질막이 개재되도록 하면서 상기 상판과 하판이 상호 근접하는 방향으로 가압됨에 따라, 상기 전극부와 상기 전해질막을 압착하여 막 전극접합체(MEA : Membrane-Electrode Assembly)를 생성하는 프레스 평판부; 및 상기 전극부와 상기 프레스 평판부에 개재가능하게 구비되어, 상기 프레스 평판부에 의한 압착 시, 상기 막 전극접합체의 변형, 오염, 표면 손상 중 적어도 하나를 방지하면서 상기 막 전극접합체를 이루는 상기 전극부와 상기 전해질막 간의 계면접합력을 상승시키는 한 쌍의 보호패드를 포함하되, 상기 한 쌍의 보호패드는, 내부에 상변화 물질(PCM : Phase Change Material)이 충진되어 상기 막 전극접합체에 접촉되는 열 편차를 감소시킬 수 있다.
또한, 상기 상변화 물질은, 120 ℃ 내지 130 ℃의 상변화 온도를 갖는 Benzoic acid, Benzamide, High density polyethylene(HDPE), Sebacic acid 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
또한, 상기 상변화 물질은, 상기 막 전극접합체에 대한 제조공정의 온도에 따라 Urea, Dimethyl terephthalate, Benzanilide 중 적어도 하나로 변경 가능할 수 있다.
또한, 상기 막 전극접합체를 이루는 전극부에 밀착 접촉하는 상기 보호패드의 면적 온도는, 상기 상변화 물질의 상변화로 인해 균일하게 분포할 수 있다.
또한, 상기 전극부의 상하부 전극은, 전극기재; 상기 전극기재의 표면에 형성된 미세기공층; 및 상기 미세기공층의 표면에 형성된 나노카본과 상기 나노카본에 코팅된 촉매층을 각각 포함할 수 있다.
또한, 상기 전극기재는, 탄소 페이퍼(carbon paper), 탄소천(carbon cloth), 및 탄소 펠트로 이루어진 군에서 선택될 수 있다.
한편, 상기와 같은 목적을 달성하기 위한 기술적 수단인 본 발명의 다른 실시예에 따른 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치를 이용하여 막 전극접합체를 제조하는 방법은, a) 프레스 평판부의 온도를 소재의 유리전이온도(Tg : glass Transition Temperature)로 설정하고, 해당 온도에 도달할 때까지 대기하는 단계; b) 상기 a)단계의 해당 온도에 도달하게 되면, 전극부의 상부 전극과 하부 전극 및 한 쌍의 보호패드가 전해질막을 중심으로 양측에 상호 대칭되도록 순차적으로 위치시켜 상기 프레스 평판부의 상판과 하판 사이의 재료로서 준비하는 단계; c) 상기 프레스 평판부의 원하는 압력과, 그 압력의 유지시간을 설정하여 핫 프레스 장치를 작동시키는 단계; d) 상기 c)단계에서의 핫 프레스 장치 작동에 의해 상기 상판과 하판이 상호 근접하는 방향으로 가압되고, 상기 가압되는 압력이 상기 c)단계에서 설정된 압력에 도달하게 되면, 카운트를 시작하는 단계; 및 e) 상기 d)단계에서 시작한 카운트가 상기 c)단계에서 설정된 유지시간에 도달하게 되면, 상기 상판과 하판에 대한 가압이 해제되도록 하고, 전극부와 전해질막이 접합되었는지 확인한 후, 상기 보호패드를 제거하는 단계를 포함하되, 상기 b)단계에서의 보호패드는, 내부에 상변화 물질을 충진시켜 준비할 수 있다.
또한, 상기 d)단계에서의 프레스 평판부는, 상기 상판과 하판이 가압됨에 따라, 상기 전극부와 상기 전해질막을 압착하여 막 전극접합체를 생성할 수 있고, 상기 d)단계에서의 보호패드는, 상기 막 전극접합체의 변형, 오염, 표면 손상 중 적어도 하나를 방지하면서 상기 막 전극접합체를 이루는 상기 전극부와 상기 전해질막 간의 계면접합력을 상승시키되, 상기 상변화 물질의 잠열 구간을 활용하여 상기 막 전극접합체에 접촉되는 열 편차를 감소시킬 수 있다.
또한, 상기 상변화 물질은, 120 ℃ 내지 130 ℃의 상변화 온도를 갖는 Benzoic acid, Benzamide, High density polyethylene(HDPE), Sebacic acid 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
또한, 상기 상변화 물질은, 상기 a)단계의 해당 온도에 따라 Urea, Dimethyl terephthalate, Benzanilide 중 적어도 하나로 변경 가능할 수 있다.
또한, 상기 막 전극접합체를 이루는 전극부에 밀착 접촉하는 상기 보호패드의 면적 온도는, 상기 상변화 물질의 상변화로 인해 균일하게 분포할 수 있다.
본 발명에 따른 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치 및 제조방법은, 핫 프레스를 이용하여 막 전극접합체를 제조할 때 발생하는 핫 프레스의 열 분포를 상변화 물질의 잠열 구간을 활용함으로써, 막 전극접합체에 접촉되는 열 편차를 최소화할 수 있는 효과가 있다.
또한, 전극부와 전해질막 간의 계면접합력을 상승시키는 보호패드를 통해 기본적으로 막 전극접합체의 표면에 대한 오염 및 손상을 방지할 수 있음은 물론, 물리적인 접촉이 보다 용이하게 이루어지도록 하여, 보다 적은 힘으로도 상하부 전극과 전해질막의 접합이 가능해지고, 보호패드의 두께에 의해 고압력에 대해서는 완충기능을 달성할 수 있으며, 이에 따라, 전극 구조의 변형을 방지할 수 있게 된다.
나아가, 보호패드의 상변화 물질에 의한 열 편차 최소화는 접촉면적에 대한 열 분포 및 열 전달이 보다 균일하게 이루어지도록 함으로써, 고온도에서도 열화에 따른 구조적 변형을 방지하여 막 전극접합체의 출력 성능 및 내구성을 향상시킬 수 있고, 저온도에서도 유리전이 상태 형성이 원활해지게 보조하면서 보다 용이한 막 전극접합체의 제조환경을 달성할 수 있는 장점이 있다.
다만, 본 발명에서 얻을 수 있는 효과는 이상에서 언급한 효과들로 제한되지 않으며, 언급하지 않은 또 다른 효과들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
도 1은 종래의 상용 핫 프레스 구조를 나타낸 도면 및 이미지.
도 2는 상기 도 1에 따른 상용 핫 프레스 구조에서 온도편차 측정을 위한 온도센서의 위치를 나타낸 이미지 및 그 위치에서의 온도편차 그래프.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치의 구성을 개략적으로 나타낸 모식도.
도 4는 상기 막 전극접합체 제조장치에서 보호패드의 상변화 물질과 관련하여, 물의 상변화를 나타낸 그래프.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조방법을 개략적으로 나타낸 흐름도.
도 6은 상기 도 5에 따른 막 전극접합체의 제조 시, 프레스 평판부의 가압을 개략적으로 나타낸 모식도.
이하에서는, 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 실시예에 대하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 본 발명에 관한 설명은 구조적 내지 기능적 설명을 위한 실시예에 불과하므로, 본 발명의 권리범위는 본문에 설명된 실시예에 의하여 제한되는 것으로 해석되어서는 아니 된다. 즉, 실시예는 다양한 변경이 가능하고 여러 가지 형태를 가질 수 있으므로 본 발명의 권리범위는 기술적 사상을 실현할 수 있는 균등물들을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 본 발명에서 제시된 목적 또는 효과는 특정 실시예가 이를 전부 포함하여야 한다거나 그러한 효과만을 포함하여야 한다는 의미는 아니므로, 본 발명의 권리범위는 이에 의하여 제한되는 것으로 이해되어서는 아니 될 것이다.
본 발명에서 서술되는 용어의 의미는 다음과 같이 이해되어야 할 것이다.
"제1", "제2" 등의 용어는 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하기 위한 것으로, 이들 용어들에 의해 권리범위가 한정되어서는 아니 된다. 예를 들어, 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다. 어떤 구성요소가 다른 구성요소에 "연결되어" 있다고 언급된 때에는, 그 다른 구성요소에 직접적으로 연결될 수도 있지만, 중간에 다른 구성요소가 존재할 수도 있다고 이해되어야 할 것이다. 반면에, 어떤 구성요소가 다른 구성요소에 "직접 연결되어" 있다고 언급된 때에는 중간에 다른 구성요소가 존재하지 않는 것으로 이해되어야 할 것이다. 한편, 구성요소들 간의 관계를 설명하는 다른 표현들, 즉 "~사이에"와 "바로 ~사이에" 또는 "~에 이웃하는"과 "~에 직접 이웃하는" 등도 마찬가지로 해석되어야 한다.
단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한 복수의 표현을 포함하는 것으로 이해되어야 하고, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 설시된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이며, 하나 또는 그 이상의 다른 특징이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
여기서 사용되는 모든 용어들은 다르게 정의되지 않는 한, 본 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가진다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 용어들은 관련 기술의 문맥상 가지는 의미와 일치하는 것으로 해석되어야 하며, 본 발명에서 명백하게 정의하지 않는 한 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미를 지니는 것으로 해석될 수 없다.
도 1은 종래의 상용 핫 프레스 구조를 나타낸 도면 및 이미지이고, 도 2는 상기 도 1에 따른 상용 핫 프레스 구조에서 온도편차 측정을 위한 온도센서의 위치를 나타낸 이미지 및 그 위치에서의 온도편차 그래프이며, 도 3은 본 발명의 실시예에 따른 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치의 구성을 개략적으로 나타낸 모식도이고, 도 4는 상기 막 전극접합체 제조장치에서 보호패드의 상변화 물질과 관련하여, 물의 상변화를 나타낸 그래프이며, 도 5는 본 발명의 실시예에 따른 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조방법을 개략적으로 나타낸 흐름도이고, 도 6은 상기 도 5에 따른 막 전극접합체의 제조 시, 프레스 평판부의 가압을 개략적으로 나타낸 모식도이다.
상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치
도 3에 도시한 바와 같이, 본 발명에 따른 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치(100)는 전극부(110), 전해질막(120), 프레스 평판부(130) 및 보호패드(140)를 포함하여 구성할 수 있다.
좀 더 구체적으로, 상기 막 전극접합체 제조장치(100)는 상부 전극(111)과 하부 전극(112)으로 이루어지는 전극부(110)와, 상기 전극부(110)의 상부 전극(111)과 하부 전극(112) 사이에 위치하는 전해질막(120)과, 상기 전극부(110)의 상부 전극(111)측에 위치하는 상판(131)과 상기 전극부(110)의 하부 전극(112)측에 위치하는 하판(132)으로 이루어져, 상기 전극부(110)와 상기 전해질막(120)이 개재되도록 하면서 상기 상판(131)과 하판(132)이 상호 근접하는 방향으로 가압됨에 따라 상기 전극부(110)와 상기 전해질막(120)을 압착하여 막 전극접합체(MEA : Membrane-Electrode Assembly)를 생성하는 프레스 평판부(130)와, 상기 전극부(110)와 상기 프레스 평판부(130)에 개재가능하게 구비되어, 상기 프레스 평판부(130)에 의한 압착 시, 상기 막 전극접합체(MEA)의 변형, 오염, 표면 손상 중 적어도 하나를 방지하면서 상기 막 전극접합체(MEA)를 이루는 상기 전극부(110)와 상기 전해질막(120) 간의 계면접합력을 상승시키는 한 쌍의 보호패드(140a, 140b)를 포함할 수 있다.
상기 상하부 전극(111, 112)은 각각 전극 기재(미도시)와, 상기 전극 기재의 표면에 형성되는 미세기공층(미도시)과, 상기 미세기공층의 표면에 형성된 나노카본과 상기 나노카본에 코팅된 촉매층(미도시)을 포함할 수 있다.
좀 더 구체적으로, 상기 전해질막(120)의 일면에 배치되어 상기 전극 기재를 지나 상기 촉매층으로 전달된 연료로부터 수소 이온과 전자를 생성시키는 산화 반응을 일으키는 전극을 애노드 전극이라 하고, 상기 전해질막(120)의 다른 일면에 배치되어 상기 전해질막(120)을 통해 공급받은 수소 이온과 전극 기재를 지나 상기 촉매층으로 전달된 산화제로부터 물을 생성시키는 환원 반응을 일으키는 전극을 캐소드 전극이라 한다.
상기 애노드 및 캐소드 전극은 각각 상부 전극(111) 및 하부 전극(112)이 될 수 있고, 반대로 각각 하부 전극(112) 및 상부 전극(111)이 될 수도 있다.
상기 애노드 및 캐소드 전극의 촉매층은 촉매를 포함한다. 상기 촉매로는 전지의 반응에 참여하여, 통상 연료 전지의 촉매로 사용 가능한 것은 어떠한 것도 사용할 수 있다. 구체적으로는 바람직하게는 백금계 금속을 사용할 수 있다.
상기 백금계 금속은 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 루테늄(Ru), 이리듐(Ir), 오스뮴(Os), 백금-M 합금(상기 M은 팔라듐(Pd), 루테늄(Ru), 이리듐(Ir), 오스뮴(Os), 갈륨(Ga), 티타늄(Ti), 바나듐(V), 크롬(Cr), 망간(Mn), 철(Fe), 코발트(Co), 니켈(Ni), 구리(Cu), 은(Ag), 금(Au), 아연(Zn), 주석(Sn), 몰리브덴(Mo), 텅스텐(W), 란탄(La) 및 로듐(Rh)으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상), 비백금 합금 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 하나를 포함할 수 있으며, 보다 바람직하게는 상기 백금계 촉매 금속 군에서 선택된 2종 이상의 금속을 조합한 것을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 본 기술 분야에서 사용 가능한 백금계 촉매 금속이라면 제한 없이 사용할 수 있다.
구체적으로, 상기 백금 합금은 Pt-Pd, Pt-Sn, Pt-Mo, Pt-Cr, Pt-W, Pt-Ru, Pt-Ru-W, Pt-Ru-Mo, Pt-Ru-Rh-Ni, Pt-Ru-Sn-W, Pt-Co, Pt-Co-Ni, Pt-Co-Fe, Pt-Co-Ir, Pt-Co-S, Pt-Co-P, Pt-Fe, Pt-Fe-Ir, Pt-Fe-S, Pt-Fe-P, Pt-Au-Co, Pt-Au-Fe, Pt-Au-Ni, Pt-Ni, Pt-Ni-Ir, Pt-Cr, Pt-Cr-Ir 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 단독 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
또한, 상기 비백금 합금은 Ir-Fe, Ir-Ru, Ir-Os, Co-Fe, Co-Ru, Co-Os, Rh-Fe, Rh-Ru, Rh-Os, Ir-Ru-Fe, Ir-Ru-Os, Rh-Ru-Fe, Rh-Ru-Os 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 단독 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
이러한 촉매는 촉매 자체(black)로 사용할 수도 있고, 담체에 담지시켜 사용할 수도 있다.
상기 담체는 탄소계 담체, 지르코니아, 알루미나, 티타니아, 실리카, 세리아 등의 다공성 무기산화물, 제올라이트 등에서 선택될 수 있다. 상기 탄소계 담체는 흑연, 수퍼피(super P), 탄소섬유(carbon fiber), 탄소시트(carbon sheet), 카본블랙(carbon black), 케첸 블랙(Ketjen Black), 덴카 블랙(Denka black), 아세틸렌 블랙(acetylene black), 카본나노튜브(carbon nano tube, CNT), 탄소구체(carbon sphere), 탄소리본(carbon ribbon), 풀러렌(fullerene), 활성탄소, 카본 나노 파이버, 카본 나노 와이어, 카본 나노 볼, 카본 나노 혼, 카본 나노 케이지, 카본 나노 링, 규칙성 나노다공성탄소(ordered nano-/meso-porous carbon), 카본 에어로겔, 메소포러스카본(mesoporous carbon), 그래핀, 안정화 카본, 활성화 카본, 및 이들의 하나 이상의 조합에서 선택될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 본 기술분야에서 사용가능한 담체는 제한 없이 사용할 수 있다.
상기 촉매 입자는 담체의 표면 위에 위치할 수도 있고, 담체의 내부 기공(pore)을 채우면서 담체 내부로 침투할 수도 있다.
상기 담체에 담지된 귀금속을 촉매로 사용하는 경우에는 상용화된 시판된 것을 사용할 수도 있고, 또한 담체에 귀금속을 담지시켜 제조하여 사용할 수도 있다. 상기 담체에 귀금속을 담지시키는 공정은 당해 분야에서 널리 알려진 내용이므로 본 명세서에서 자세한 설명은 생략하여도, 당해 분야에 종사하는 사람들에게 쉽게 이해될 수 있는 내용이다.
상기 촉매 입자는 상기 촉매층의 전체 중량 대비 20 중량% 내지 80 중량%로 함유될 수 있으며, 20 중량% 미만으로 함유될 경우에는 활성 저하의 문제가 있을 수 있고, 80 중량%를 초과할 경우에는 상기 촉매 입자의 응집으로 활성 면적이 줄어들어 촉매 활성이 반대로 저하될 수 있다.
또한, 상기 촉매층은 상기 촉매층의 접착력 향상 및 수소 이온의 전달을 위하여 바인더를 포함할 수 있다. 상기 바인더로는 이온 전도성을 갖는 이온 전도체를 사용하는 것이 바람직하고, 상기 이온 전도체에 대한 설명은 상기한 바와 동일하므로 반복적인 설명은 생략한다.
다만, 상기 이온 전도체는 단일물 또는 혼합물 형태로 사용가능하며, 또한 선택적으로 전해질막(120)과의 접착력을 보다 향상시킬 목적으로 비전도성 화합물과 함께 사용될 수도 있다. 그 사용량은 사용 목적에 적합하도록 조절하여 사용하는 것이 바람직하다.
상기 비전도성 화합물로는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 테트라플루오로에틸렌-헥사플루오르프로필렌 공중합체(FEP), 테트라플루오로에틸렌-퍼플루오로알킬비닐에테르 공중합체(PFA), 에틸렌/테트라플루오로에틸렌(ethylene/tetrafluoroethylene(ETFE)), 에틸렌클로로트리플루오로-에틸렌공중합체(ECTFE), 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌의 코폴리머(PVdF-HFP), 도데실벤젠술폰산 및 소르비톨(sorbitol)로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 것이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 상기 촉매층 전체 중량에 대하여 20 중량% 내지 80 중량%로 포함될 수 있다. 상기 바인더의 함량이 20 중량% 미만일 경우에는 생성된 이온이 잘 전달되지 못할 수 있고, 80 중량%를 초과하는 경우에는 기공이 부족하여 수소 또는 산소(공기)의 공급이 어려우며 반응할 수 있는 활성면적이 줄어들 수 있다.
상기 전극 기재로는 수소 또는 산소의 원활한 공급이 이루어질 수 있도록 다공성의 도전성 기재가 사용될 수 있다. 그 대표적인 예로 탄소 페이퍼(carbon paper), 탄소 천(carbon cloth), 탄소 펠트(carbon felt) 또는 금속천(섬유 상태의 금속천으로 구성된 다공성의 필름 또는 고분자 섬유로 형성된 천의 표면에 금속 필름이 형성된 것을 말함)이 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 상기 전극 기재는 불소 계열 수지로 발수 처리한 것을 사용하는 것이 연료 전지의 구동시 발생되는 물(생성물)에 의하여 반응물 확산 효율이 저하되는 것을 방지할 수 있어 바람직하다.
상기 불소 계열 수지로는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리헥사플루오로프로필렌, 폴리퍼플루오로알킬비닐에테르, 폴리퍼플루오로술포닐플루오라이드알콕시비닐 에테르, 플루오리네이티드 에틸렌 프로필렌(Fluorinated ethylene propylene), 폴리클로로트리플루오로에틸렌 또는 이들의 코폴리머를 사용할 수 있다.
상기 미세기공층(microporous layer)은 전극 기재에서의 반응물 확산 효과를 증진시키기 위한 구성으로, 이 미세기공층은 일반적으로 입경이 작은 도전성 분말, 예를 들어 탄소 분말, 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 활성 탄소, 카본 파이버, 플러렌(fullerene), 카본 나노 튜브, 카본 나노 와이어, 카본 나노 혼(carbon nano-horn) 또는 카본 나노 링(carbon nano ring)을 포함할 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다.
상기 미세기공층은 도전성 분말, 바인더 수지 및 용매를 포함하는 조성물을 상기 전극 기재에 코팅하여 제조된다. 상기 바인더 수지로는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리헥사플루오로프로필렌, 폴리퍼플루오로알킬비닐에테르, 폴리퍼플루오로술포닐플루오라이드, 알콕시비닐 에테르, 폴리비닐알코올, 셀룰로오스아세테이트 또는 이들의 코폴리머 등이 바람직하게 사용될 수 있다.
상기 용매로는 에탄올, 이소프로필 알코올, n-프로필알코올, 부틸알코올 등과 같은 알코올, 물, 디메틸아세트아마이드, 디메틸술폭사이드, N-메틸피롤리돈, 테트라하이드로퓨란 등이 바람직하게 사용될 수 있다.
코팅 공정은 조성물의 점성에 따라 스크린 프린팅법, 스프레이 코팅법 또는 닥터 블레이드를 이용한 코팅법 등이 사용될 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 전해질막(120) 및 상기 프레스 평판부(130)는 통상적으로 게재된 일반적인 공지기술이므로, 해당관련분야의 당업자에 의해 다양한 공지의 구성을 따르도록 설계할 수 있다.
한편, 상기 한 쌍의 보호패드(140a, 140b)는 본 발명에 의하면, 내부에 상변화 물질(PCM : Phase Change Material)이 충진되어 상기 막 전극접합체(MEA)에 접촉되는 열 편차를 감소시킬 수 있다.
이때, 상기 상변화 물질은 120 ℃ 내지 130 ℃의 상변화 온도를 갖는 Benzoic acid, Benzamide, High density polyethylene(HDPE), Sebacic acid 중 적어도 하나를 포함하는 것이 바람직하나, 상기 막 전극접합체(MEA)에 대한 제조공정의 온도에 따라 Urea, Dimethyl terephthalate, Benzanilide 중 적어도 하나로 변경 가능할 수 있다.
본 발명은 상기 상변화 물질의 잠열 구간을 활용하여 막 전극접합체(MEA)에 닿는 면의 온도편차를 제거 또는 최소화하고자 한다.
물질의 전열은 잠열과 현열로 나눠진다. 일반적인 상황에서는 열의 출입에 따라 대상 물질의 온도가 상승 또는 하락(현열)하지만 일부의 열에너지는 상태의 변화에만 에너지를 사용하여 물질의 온도를 유지하게 된다.
대표적인 예시로 도 4에 나타낸 바와 같이, 얼음(고체) > 순수물(액체) > 수증기(기체)의 변화가 있다. H2O의 고체 상태인 얼음이 액체 상태인 물로 상변화를 일으키며 온도를 지속적인 열 공급에도 0℃(융해잠열)로 유지하게 된다. 물이 수증기로 변화되는 증발잠열 구간에도 온도를 완전한 상변화가 이뤄질 때까지 100℃로 유지하게 된다.
상기 상변화 물질은 위 예시와 같은 상변화 과정을 통해 많은 양의 열에너지를 축방전하는 축열재, 축냉재 등으로 많이 사용되고 있다. 대부분 고체상에서 액체상의 전환 구간의 잠열 영역을 활용하고 있다.
본 발명에서는 막 전극접합체(MEA) 제조 시 발생하는 기존의 온도편차를 제거 및 최소화하기 위하여 상기 상변화 물질이 가지는 큰 특징인 온도 유지 구간(잠열 구간)을 활용할 수 있다.
열원(히터봉)으로부터 상기 상변화 물질 구간까지 전도되는 구간의 온도편차가 발생하지만 막 전극접합체 제조(MEA) 시 전극부(110)와 프레스 평판부(130) 사이에 상기 상변화 물질을 위치시켜 막 전극접합체(MEA)의 전극부(110)로 전달되는 온도의 편차를 최소화한다.
또한, 상기 막 전극접합체(MEA)를 이루는 전극부(110)에 밀착 접촉하는 상기 보호패드(140)의 면적 온도는, 상기 상변화 물질의 상변화로 인해 균일하게 분포할 수 있다.
또한, 상기 보호패드(140)를 구성함에도 온도편차가 발생되면, 상기 보호패드(140)의 두께를 증가시켜 조정이 가능할 수 있다.
막 전극접합체를 제조하는 방법
한편, 본 발명은 도 5 및 도 6을 참조하여, 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치(100)를 이용하여 막 전극접합체(MEA)를 제조하는 방법으로서, a) 프레스 평판부(130)의 온도를 소재의 유리전이온도(Tg : glass Transition Temperature)로 설정(S110)하고, 해당 온도에 도달할 때까지 대기(S120)하는 단계(S100); b) 상기 a)단계의 해당 온도에 도달하게 되면, 전극부(110)의 상부 전극(111)과 하부 전극(112) 및 한 쌍의 보호패드(140a, 140b)가 전해질막(120)을 중심으로 양측에 상호 대칭되도록 순차적으로 위치시켜 상기 프레스 평판부(130)의 상판(131)과 하판(132) 사이의 재료로서 준비하는 단계(S200); c) 상기 프레스 평판부(130)의 원하는 압력(S310)과, 그 압력의 유지시간을 설정(S320)하여 핫 프레스 장치를 작동시키는 단계(S300); d) 상기 c)단계에서의 핫 프레스 장치 작동에 의해 상기 상판(131)과 하판(132)이 상호 근접하는 방향으로 가압되고, 상기 가압되는 압력이 상기 c)단계에서 설정된 압력에 도달하게 되면, 카운트를 시작하는 단계(S400); 및 e) 상기 d)단계에서 시작한 카운트가 상기 c)단계에서 설정된 유지시간에 도달하게 되면, 상기 상판(131)과 하판(132)에 대한 가압이 해제되도록 하고, 전극부(110)와 전해질막(120)이 접합되었는지 확인한 후, 상기 보호패드(140)를 제거하는 단계(S500)를 포함하되, 상기 b)단계에서의 보호패드는, 내부에 상변화 물질을 충진시켜 준비할 수 있다.
여기서, 상기 d)단계(S400)에서의 프레스 평판부(130)는 상기 상판(131)과 하판(132)이 가압됨에 따라, 상기 전극부(110)와 상기 전해질막(120)을 압착하여 막 전극접합체(MEA)를 생성할 수 있고, 상기 d)단계(S400)에서의 보호패드(140)는 상기 막 전극접합체(MEA)의 변형, 오염, 표면 손상 중 적어도 하나를 방지하면서 상기 막 전극접합체(MEA)를 이루는 상기 전극부(110)와 상기 전해질막(120) 간의 계면접합력을 상승시키되, 상기 상변화 물질의 잠열 구간을 활용하여 상기 막 전극접합체(MEA)에 접촉되는 열 편차를 감소시킬 수 있다.
또한, 상기 상변화 물질은 120 ℃ 내지 130 ℃의 상변화 온도를 갖는 Benzoic acid, Benzamide, High density polyethylene(HDPE), Sebacic acid 중 적어도 하나를 포함하는 것이 바람직하나, 상기 a)단계(S100)의 해당 온도에 따라 Urea, Dimethyl terephthalate, Benzanilide 중 적어도 하나로 변경가능할 수 있다.
더불어, 본 발명에 의하면, 상기 막 전극접합체(MEA)를 이루는 전극부(110)에 밀착 접촉하는 상기 보호패드(140)의 면적 온도는 상기 상변화 물질의 상변화로 인해 균일하게 분포할 수 있다.
상술한 바와 같이 개시된 본 발명의 바람직한 실시예들에 대한 상세한 설명은 당업자가 본 발명을 구현하고 실시할 수 있도록 제공되었다. 상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예들을 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 본 발명의 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다. 예를 들어, 당업자는 상술한 실시예들에 기재된 각 구성을 서로 조합하는 방식으로 이용할 수 있다. 따라서, 본 발명은 여기에 나타난 실시형태들에 제한되려는 것이 아니라, 여기서 개시된 원리들 및 신규한 특징들과 일치하는 최광의 범위를 부여하려는 것이다.
본 발명은 본 발명의 정신 및 필수적 특징을 벗어나지 않는 범위에서 다른 특정한 형태로 구체화될 수 있다. 따라서, 상기의 상세한 설명은 모든 면에서 제한적으로 해석되어서는 아니 되고 예시적인 것으로 고려되어야 한다. 본 발명의 범위는 첨부된 청구항의 합리적 해석에 의해 결정되어야 하고, 본 발명의 등가적 범위 내에서의 모든 변경은 본 발명의 범위에 포함된다. 본 발명은 여기에 나타난 실시형태들에 제한되려는 것이 아니라, 여기서 개시된 원리들 및 신규한 특징들과 일치하는 최광의 범위를 부여하려는 것이다. 또한, 특허청구범위에서 명시적인 인용 관계가 있지 않은 청구항들을 결합하여 실시예를 구성하거나 출원 후의 보정에 의해 새로운 청구항으로 포함할 수 있다.
100 : 막 전극접합체 제조장치
110 : 전극부
111 : 상부 전극
112 : 하부 전극
120 : 전해질막
130 : 프레스 평판부
131 : 상판
132 : 하판
140 : 보호패드
MEA : 막 전극접합체

Claims (11)

  1. 상부 전극과 하부 전극으로 이루어지는 전극부;
    상기 전극부의 상부 전극과 하부 전극 사이에 위치하는 전해질막;
    상기 전극부의 상부 전극측에 위치하는 상판과, 상기 전극부의 하부 전극측에 위치하는 하판으로 이루어져, 상기 전극부와 상기 전해질막이 개재되도록 하면서 상기 상판과 하판이 상호 근접하는 방향으로 가압됨에 따라, 상기 전극부와 상기 전해질막을 압착하여 막 전극접합체(MEA : Membrane-Electrode Assembly)를 생성하는 프레스 평판부; 및
    상기 전극부와 상기 프레스 평판부에 개재가능하게 구비되어, 상기 프레스 평판부에 의한 압착 시, 상기 막 전극접합체의 변형, 오염, 표면 손상 중 적어도 하나를 방지하면서 상기 막 전극접합체를 이루는 상기 전극부와 상기 전해질막 간의 계면접합력을 상승시키되, 내부에 상변화 물질(PCM : Phase Change Material)이 충진되어 상기 상변화 물질의 잠열 구간에 의해 상기 막 전극접합체에 접촉되는 열 편차를 감소시키는 한 쌍의 보호패드를 포함하고,
    상기 상변화 물질은,
    120 ℃ 내지 130 ℃의 상변화 온도를 갖는 Benzoic acid, Benzamide, High density polyethylene(HDPE), Sebacic acid 중 적어도 하나를 포함하되,
    상기 막 전극접합체에 대한 제조공정의 온도에 따라 Urea, Dimethyl terephthalate, Benzanilide 중 적어도 하나로 변경 가능한 것을 특징으로 하며,
    상기 막 전극접합체를 이루는 전극부에 밀착 접촉하는 상기 보호패드의 면적 온도는,
    상기 상변화 물질의 상변화로 인해 균일하게 분포하는 것을 특징으로 하는 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 전극부의 상하부 전극은,
    전극 기재;
    상기 전극 기재의 표면에 형성된 미세기공층; 및
    상기 미세기공층의 표면에 형성된 나노카본과 상기 나노카본에 코팅된 촉매층을 각각 포함하는 것을 특징으로 하는 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 전극 기재는,
    탄소 페이퍼(carbon paper), 탄소천(carbon cloth), 및 탄소 펠트로 이루어진 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치.
  7. 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조장치를 이용하여 막 전극접합체를 제조하는 방법으로서,
    a) 프레스 평판부의 온도를 전극부 및 전해질막을 이루는 소재의 유리전이온도(Tg : glass Transition Temperature)로 설정하고, 해당 온도에 도달할 때까지 대기하는 단계;
    b) 상기 a)단계의 해당 온도에 도달하게 되면, 전극부의 상부 전극과 하부 전극 및 한 쌍의 보호패드가 전해질막을 중심으로 양측에 상호 대칭되도록 순차적으로 위치시켜 상기 프레스 평판부의 상판과 하판 사이의 재료로서 준비하는 단계;
    c) 상기 프레스 평판부의 원하는 압력과, 그 압력의 유지시간을 설정하여 핫 프레스 장치를 작동시키는 단계;
    d) 상기 c)단계에서의 핫 프레스 장치 작동에 의해 상기 상판과 하판이 상호 근접하는 방향으로 가압되고, 상기 가압되는 압력이 상기 c)단계에서 설정된 압력에 도달하게 되면, 카운트를 시작하는 단계; 및
    e) 상기 d)단계에서 시작한 카운트가 상기 c)단계에서 설정된 유지시간에 도달하게 되면, 상기 상판과 하판에 대한 가압이 해제되도록 하고, 전극부와 전해질막이 접합되었는지 확인한 후, 상기 보호패드를 제거하는 단계를 포함하되,
    상기 b)단계에서의 보호패드는,
    내부에 상변화 물질을 충진시켜 준비하는 것을 특징으로 하고,
    상기 d)단계에서의 프레스 평판부는,
    상기 상판과 하판이 가압됨에 따라, 상기 전극부와 상기 전해질막을 압착하여 막 전극접합체를 생성하는 것을 특징으로 하며,
    상기 d)단계에서의 보호패드는,
    상기 막 전극접합체의 변형, 오염, 표면 손상 중 적어도 하나를 방지하면서 상기 막 전극접합체를 이루는 상기 전극부와 상기 전해질막 간의 계면접합력을 상승시키되,
    상기 상변화 물질의 잠열 구간을 활용하여 상기 막 전극접합체에 접촉되는 열 편차를 감소시키는 것을 특징으로 하고,
    상기 상변화 물질은,
    120 ℃ 내지 130 ℃의 상변화 온도를 갖는 Benzoic acid, Benzamide, High density polyethylene(HDPE), Sebacic acid 중 적어도 하나를 포함하되,
    상기 a)단계의 해당 온도에 따라 Urea, Dimethyl terephthalate, Benzanilide 중 적어도 하나로 변경 가능한 것을 특징으로 하며,
    상기 막 전극접합체를 이루는 전극부에 밀착 접촉하는 상기 보호패드의 면적 온도는,
    상기 상변화 물질의 상변화로 인해 균일하게 분포하는 것을 특징으로 하는 상변화 물질을 활용한 막 전극접합체 제조방법.
  8. 삭제
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