KR102529702B1 - 규소화우라늄의 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
본원에 기재되는 방법은 이산화우라늄을 탄소와 반응시켜 탄화우라늄을 제조하는 단계, 상기 탄화우라늄을 실란, 할로겐화규소, 실록산 또는 이의 조합, 및 과량의 수소와 반응시켜 규소화우라늄을 생성하는 단계로서 특징지어질 수 있다.
Description
미국 정부의 권리에 대한 성명
본 발명은 미국 에너지국이 부여한 계약 번호 DE-NE0008222하에 미국 정부의 지원에 의해 이뤄졌다. 미국 정부는 본 발명에 특정 권리를 갖는다.
기술분야
본 발명은 핵연료로서 사용하기 위한 규소화우라늄의 제조 방법, 보다 특히 중간체로서 탄화우라늄을 사용한 규소화우라늄의 제조 방법에 관한 것이다.
주로, 공업상 핵연료의 제조는 UF6으로서 공급되는 풍부 및 고갈 우라늄(즉 자연 발생 우라늄 광석의 우라늄-235에 비해 우라늄-235 동위원소가 풍부하거나 고갈됨)에 의해 수행되어 왔다. 풍부 UF6은 헥연료 펠렛(pellet)의 제조에 요하는 세라믹 소결성이 부여되도록 선택되는 방법에 의해 UO2로 전환된다.
리즈(Reese) 등에 대해 등록된 1961년에 출원된 US 3,168,369 및 블룬델(Blundell) 등에 대해 등록된 1962년에 출원된 US 3,235,327에는 육불화우라늄으로부터 이산화우라늄 핵연료를 제조하는데 요하는 모든 기본 반응 및 일반적 기술이 기재되어 있다.
후속으로, 다수의 미국 특허가 UF6을 산화우라늄으로 전환하는 방법에 대해 등록되어 왔다. 예를 들어 US 4,830,841 및 상기 특허에 제시된 미국 특허들을 참고하고, 여기에는 로, 회전식 가마 및 유동화 층 등에서 UF6을 이산화우라늄으로 전환하는 절차가 기재되어 있다.
다른 미국 특허들, 예컨대 US 4,397,824 및 US 5,875,385에는 원자로 연료 제조를 위한 단일-단계 방법이 개시되어 있다. 고체 산화우라늄 분말의 제조를 위한 예시적인 단일-단계 방법은 US 5,752,158에 개시되어 있고, 여기에는 2개의 기상 반응물 스트림(상기 스트림 중 하나는 O2로서 산소와 임의적으로 혼합된 UF6을 포함하고, 제2 반응물 스트림은 H2 또는 수소-함유 화합물로서 수소와 산소-함유 화합물로서 산소의 혼합물을 포함함)을 함께 사용하여 UF6으로부터 고체 산화우라늄 분말 및 기상 HF를 제조하기 위한 단일-단계 변형 직접 경로(MDR) 방법이 기재되어 있다. 기상 반응물 스트림은 UF6이 화염(flame) 반응에 의해 용이하게 분리가능한 산화우라늄 및 기상 HF 생성물로 신속히 전환되도록 하는 온도 및 조성으로 사용된다.
중간 건조 경로(Intermediate Dry Route)를 포함하는 이산화우라늄 분말을 수득하기 위한 추가의 단일-단계 건조 과정(즉 UF6의 UO2로의 직접 환원에 의함)은 널리 사용되어 왔고, 예를 들어 US 4,889,663 및 US 4,397,824에 기재되어 있다. 물 증발 가수분해 후 수득되는 불화우라닐 UO2F2의 열가수분해(pyrohydrolysis)를 포함하는 건조 전환 과정에 의해 수득되는 분말은 용이한 소결성의 장점을 갖는다. 제조되는 상기 분말은 고활성이지만, 취급이 어렵고 매우 약한 녹색 펠렛을 생성한다. 이에 따라, 취급이 미묘하고, 특별한 주의를 기울이지 않는 경우, 불합격이 빈번하다.
US 6,656,391에는 질산우라닐 육수화물(UNH) 및 UF6 둘다로부터 UO3/U3O8 둘다를 제조하기 위한 습윤 이우라늄산암모늄 방법(ADU)이 개시되어 있다. 특히, 상기 방법에서 제조되는 UO3/U3O8은 이어서 하소기에서 가공되어 UO2가 생성된다. ADU 방법은 안정하지만, 단지 중간 정도로만 활성을 갖는(즉 구성요소 기준으로 단지 약 97.5%의 최종 펠렛 밀도만을 성취함) UO2 분말을 생성한다.
규소화우라늄 연료, 예컨대 U3Si2는 우라늄과 규소 금속을 함께 혼합하고 이를 1665℃ 초과의 온도에서 용융시킴으로써 통상적으로 제조된다. UF6은 가장 통상적인 공업용 우라늄 원료 스탁(feedstock)이다. U3Si2를 제조할 때, UF6은 먼저 다단계 방법에서 우라늄 금속으로 전환되어야 하는데, 이는 비용이 많이 들고 대규모 생산에 어렵다.
예를 들어, 하나의 고온 공정,
UF6 + H2 → 2HF + UF4
는 고부식성 HF 대기를 생성한다. 우라늄을
UF4 + 2Mg → U + 2MgF2
와 같은 절차로 단리시키는 것은 우라늄 금속 생성물을 갖는 고온 공정에 의존한다. 생성되는 우라늄 금속은 1652℃ 초과의 온도에서 규소 금속과 혼합되어 U3Si2가 생성되고, 이는
3U + 2Si → U3Si2
로 제시된다. 우라늄 금속은 고밀도이다. 다량의 U 금속은 우라늄 분열 과정을 개시할 수 있기 때문에, 단지 소량의 U 금속이 임의의 회분에 사용될 수 있다. 이에 따라, 상기 단계 각각은 대규모 생산 및 회분 가공에 있어서 임계 문제를 갖는다.
더 안전하고 더 비용 효과적인 방법이 요구된다.
본원에 기재된 방법은 규소화우라늄의 제조에서 우라늄과 규소 금속의 사용과 관련된 문제를 다룬다.
다양한 양상에서, 이산화우라늄을 형성하는 단계, 상기 이산화우라늄을 탄소 공급원과 반응시켜 탄화우라늄을 생성하는 단계 및 상기 탄화우라늄을 과량의 수소의 존재하에 실란, 할로겐화규소, 실록산 또는 이의 조합으로 구성된 규소계 반응물과 반응시켜 규소화우라늄을 수득하는 단계를 포함하는 방법이 본원에 기재된다.
이산화우라늄은 탄산우라닐암모늄 공정, 이우라늄산암모늄 공정 및 집적 건조 경로 공정 또는 임의의 기타 적합한 공지된 방법으로 이루어진 군으로부터 선택되는 공정에 의해 형성될 수 있다.
이산화우라늄은 불화우라늄으로부터 형성될 수 있다. 다양한 양상에서, 불화우라늄은 육불화우라늄(UF6), 불화우라닐(UO2F2) 및 사불화우라늄(UF4)로부터 선택될 수 있다.
다양한 양상에서, 본원에 기재된 방법 또는 상기 방법의 하나 이상의 단계는 회전식 가마에서 수행될 수 있다. 규소화우라늄을 형성하기 위한 상기 방법의 단계는 SiH4의 분해 온도를 지나치게 초과하지 않는 온도, 예를 들어 623 내지 673K(약 350 내지 400℃) 초과의 온도에서 수행될 수 있다. 그러나, 규소화우라늄의 형성 단계에 대한 온도는 약 500 내지 800K(약 227 내지 527℃), 바람직하게는 약 500 내지 700K(약 227 내지 527℃)일 수 있다. 상기 방법의 선행 단계는 반응물의 융점 미만의 온도에서 수행될 수 있고, 예를 들어 일반적으로 목표 화학량론의 목표 규소화우라늄의 융점 미만의 온도에서 수행될 수 있다.
목표 규소화우라늄은 U3Si2일 수 있다. 그러나, 우라늄 규소 생성물에서 우라늄 대 규소의 비는 규소화우라늄, 탄화우라늄, 및 수소화규소와 할로겐화규소 중 하나를 형성하는데 사용되는 원료 화합물의 비를 변경함으로써 변경될 수 있다.
규소화우라늄의 형성 반응이 완료되어 표적 U3Si3에 비해 변경된 화학량론을 갖는 상의 함량이 감소하면 고온의 균질화 단계를 요할 수 있다. 이는 목표 물질의 융점 이하의 온도(예를 들어 U3Si2에 대해 1665℃)에서 수행될 수 있다.
도 1은 0 내지 2000K의 온도에 따른 몇몇 반응물(H, Cl, F 및 Br)깁스 자유 에너지(eV) 값의 그래프를 도시한 것으로서, 이를 참조하여 본 발명의 특징 및 장점이 더 잘 이해될 수 있다.
본원에 사용된, 단수형 용어는 문맥상 명백히 달리 언급하지 않는 한 복수의 지시대상을 포함한다.
청구범위를 포함한 본원에서, 달리 지시되지 않는 한, 수량, 값 또는 특징을 표현하는 모든 숫자는 모든 경우 용어 "약"에 의해 수식되는 것으로서 이해되어야 한다. 따라서, 용어 "약"이 숫자와 함께 명시적으로 나타나지 않아도 상기 숫자가 용어 "약"에 후속하는 경우와 같이 판독될 수 있다. 따라서, 달리 지시되지 않는 한, 하기 설명에 제시되는 임의의 숫자 매개변수는 본 발명에 따른 조성물 및 방법으로 수득되도록 추구하는 목적 특성에 따라 달라질 수 있다. 최소한, 청구범위의 범주에 대한 등가의 교시의 적용을 제한하려는 의도가 아닌 한, 본원에 기재된 각각의 숫자 매개변수는 적어도, 보고되는 유효 숫자를 반영하여 통상의 반올림 기법을 적용함으로써 이해되어야 한다.
본원에 인용된 임의의 숫자 범위는 이에 포괄되는 모든 하위-범위를 포함하도록 의도된다. 예를 들어 "1 내지 10"의 범위는 인용되는 최소값 1과 인용되는 최대값 10 사이의 모든 하위-범위를 포함하는 것으로, 즉 1 이상의 최소값 및 10 이하의 최대값을 갖는 것으로 의도된다.
용어 "회전식 가마" 또는 다르게는 "하소기"는 회전하는 관 형태의 열가수분해 오븐, 예를 들어 가열 수단, 출입 말단의 파우더 공급 수단, 및 예를 들어 US 6,136,285에 기재된 기상 H2O 및 H2의 스트림 중 하나 이상의 역류 유동 주입을 위한 반응 생성물 출구의 주입기가 제공되는 것, 또는 시판되는 등가의 오븐을 의미한다.
본원에 기재된 방법은 이산화우라늄을 탄소와 반응시켜 탄화우라늄을 생성하는 단계, 및 상기 탄화우라늄을 실란, 할로겐화규소, 실록산 또는 이의 조합으로 구성된 규소계 반응물, 및 과량의 수소와 반응시켜 규소화우라늄을 생성하는 단계를 포함한다.
다양한 양상에서, 상기 방법은 이산화우라늄을 형성하는 단계, 상기 이산화우라늄을 임의의 적합한 탄소 공급원, 예컨대 흑연 또는 카본 블랙으로부터의 탄소와 반응시켜 탄화우라늄을 제조하는 단계, 및 상기 탄화우라늄을 선형, 분지형 또는 환형 배열의 규소계 반응물과 반응시키는 단계로 특징지어질 수 있다. 규소계 반응물은 실란(예를 들어 SiH4, Si2H6, Si3H8, Si4H10, Si5H12 또는 Si6H14), 할로겐화규소(예를 들어 SiF4, SiH3F, Si2H5F, Si3H6Cl2, Si4H8B2, Si5H8I4 또는 Si6H10Cl4 등) 및 실록산(예를 들어 Si2O)으로부터 선택되어 과량의 수소(H2)의 존재하에 규소화우라늄을 생성한다. 다양한 양상에서, 규소계 반응물은 화학식 SinX2n +2의 것일 수 있되, 여기서 n은 1 내지 6이고, X는 수소, 할로겐화물 및 이의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된다. 다른 양상에서, 규소계 반응물은 2n + 2개 미만의 X 분자를 갖는 환형 배열의 것일 수 있다.
상기 방법의 대표적인 예는
UF6 + H2 + 2H2O → UO2 + 6HF
또는 이산화우라늄 제조에 적합한 임의의 공지된 방법일 수 있다. 이산화우라늄의 탄화우라늄으로의 전환은
UO2 + 3C → UC + CO
또는
UO2 + 2C → UC +CO2
로서 진행될 수 있다.
탄화우라늄은 화학량론적 양의 규소화물과
3UC + 2SiX4 + 2X2 → U3Si2 + 3CX4
로서 진행되는 예시적인 반응으로 반응하고, 여기서 X는 바람직하게는 H가 되어, 상기 반응은
3UC + 2SiH4 + 2H2 → U3Si2 + 3CH4
로서 제시될 수 있다. X는 F, Cl, B, I 및 H와 할로겐화물의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 할로겐화물일 수도 있다. X가 할로겐화물인 경우, 첨부된 도면에 도시된 할로겐화물 계에서 높은 깁스 자유 에너지에 기인하여, 상기 반응이 더 어려운 것으로 열역학적으로 측정이 된 바 있다.
산화우라늄의 제조에 적합한 공지된 방법은, 예를 들어 탄산우라님암모늄(AUC), 이우라늄산암모늄(ADU) 및 집적 건조 경로(IDR) 공정을 포함한다. 당업자는 이산화우라늄의 임의의 공급원 또는 제조 방법이 충분할 지 여부를 평가할 것이다.
다양한 양상에서, 예시적인 탄산우라닐암모늄(AUC) 공정은
UF6 + 5H2O + 10NH3 + 3CO2 → (NH6)H4(UO2(CO3)3) + 6NH4F; 및
(NH4)4(UO2(CO3)3) + H2 → UO2 + 4NH3 + 3CO2 + 3H2O
로서 진행하는 2-단계 공정일 수 있다. AUC 침전물의 화학적 조성은 침전 용액의 C/U 비에 따라 다르다. 7.5 이상의 C/U 비는 (NH4)4(UO2(CO3)3)로 제시되는 침전 조성물을 생성한다. UO2 전환은 직접 펠렛화를 허용하는 40 내지 300 μm 크기의 구별되는 입자들의 형성으로 특징지어진다.
다양한 양상에서, 예시적인 이우라늄산암모늄(ADU) 공정은 UF6을 물과 반응시켜 불화우라닐 용액 또는 질산우라닐 용액을 형성하여 수산화암모늄 용액에 의해 ADU 침전물을 생성하는 것으로 진행된다. 질소 중 ADU 침전물의 하소 및 증기-수소 기체 혼합물에 의한 환원 후, 반응 혼합물은 UO2 분말로 전환된다. 상기 반응은 일반적으로
UF6 + 2H2O(예를 들어 UF6의 수용액) → UO2F2 + 4HF(약 12O℉(약 48.9℃)),
UO2F2 + 2NH4OH → UO2(NH4)2 + 2HF(약 70℉(약 21℃)),
UO2(NH4)2 + H2 + 2H2O(예를 들어 수소 대기 중 UO2(NH4)2) → UO2 + 2NH4OH(약 1100℉(약 593.3℃))
로서 제시될 수 있다.
집적 건조 경로(IDR) 공정은 전형적으로는 단일 단계로 증기와 수소를 가마, 예컨대 회전식 가마에서 혼합함으로써 UF6을 세라믹 등급 이산화우라늄(UO2) 분말로 변환하여 UO2 및 HF 기체를 생성한다. 예시적인 공정에서, 육불화우라늄 기체가 가마, 또는 하소기로 취입되고 1100℉(약 593.3℃) 및 대기압에서 증기 및 과량의 수소와 혼합된다. 상기 반응은 일반적으로
UF6 + H2 + H2O → UO2 + 6HF
로서 제시될 수 있다. 상기 반응 후에 잔류하는 과량의 수소는 연소되고, HF 기체는 HF 용액으로서 포집된다.
임의의 상기 및 기타 반응에서 제조되는 이산화우라늄은 분말 형태이다. UO2 분말은 하소기 또는 회전식 가마에서 수소 대기 중 고체 탄소와 합쳐져 환원성 대기가 생성될 수 있다. 탄소는 임의의 적합한 탄소 공급원, 예컨대 흑연, 카본 블랙 또는 탄소의 기타 적합한 공급원일 수 있다. 이산화우라늄 및 탄소는 반응하여 탄화우라늄 및 일산화탄소 또는 이산화탄소, 또는 일산화탄소와 이산화탄소의 조합을 형성한다. 과량의 수소 및 일산화탄소 및/또는 이산화탄소 반응 생성물은 기체 형태일 수 있고 기타 적합한 수단에 의해 플레어링(flaring)되거나 제거될 수 있다. 탄화우라늄 반응 생성물은 고체이다.
탄화우라늄의 장점은 우라늄이 0에 가까운 유효 원자가로 공유결합성이 크다는 점이다. 예를 들어, 탄화우라늄의 U3Si2로의 전환은 탄소를 규소로 대체함을 포함한다. 규소는 몇몇 방법, 예컨대 하소기에서 탄화우라늄 분말을 과량의 수소 기체(H2)의 존재하에, 예를 들어 과량의 실란 기체(SiH4)와 반응시킴으로써 도입될 수 있다. 분말 및 기체는 하소기에서 약 500 내지 800K(227 내지 527℃), 바람직하게는 약 500 내지 700K(약 227 내지 427℃)의 온도 및 대기압에서 회전하여 U3Si2 및 메탄 기체가 생성되고, 이는
3UC + 2SiH4 + 2H2 → U3Si2 + 3CH4
로서 제시될 수 있다. 과량의 실란 및 수소는 U3Si2로의 반응을 촉발한다. 메탄 반응 생성물은 임의의 적합한 수단에 의해 탈기, 연소 또는 제거될 수 있다.
다양한 양상에서, U3Si2 이외의 규소화우라늄 화합물은 반응물의 비를 변화시키기 위해 SiH4 및 H2의 첨가 속도를 변화시킴으로써 형성될 수 있다. 기타 규소화우라늄의 예는 USi1 .78, U3Si, USi 및 U3Si5를 포함한다. 실례에서는, 규소화우라늄의 조합이 제조된다. 당업자는 반응물 비의 조작이 보다 다량의 목적 생성물이 생성되는 것을 촉발할 수 있을지 여부를 평가할 것이다.
몇몇 반응식이 실란 및 몇몇 할로겐화규소를 사용하여 열역학적으로 연구되었다. 실란 반응 3UC + 2SiH4 + 2H2는 음의 깁스 자유 에너지를 갖는다(첨부된 도 1의 그래프에서 마름모로 도시됨). 일반적으로 3UC + 2SiX4 + 2X2 → U3Si2 + 3CX4(여기서 X는 Br, Cl, F 및 I로 이루어진 군으로부터 선택됨)에 의해 제시되는 할로겐화규소 반응(도 1의 그래프에서 X(Br), 사각형(Cl) 및 삼각형(F)으로 도시됨)은 양의 깁스 자유 에너지를 가짐으로써 실란에 대한 음의 자유 에너지보다 반응식에 덜 바람직하다. 요오드는 도시되지 않았지만, 그래프에서 브롬 위에 위치함으로써 마찬가지로 양의 자유 에너지를 갖는 것으로 예상된다.
실란 반응(화학식 SinX2n +2에서 X가 H임)이 바람직하지만, 할로겐화규소 반응(X가 할로겐화물이거나 H 및 할로겐화물 둘다일 수 있음)이 U3Si2 및 다른 규소화우라늄 반응 생성물로부터 미량의 잔류 탄소를 제거하는데 유용할 수 있다. 할로겐화규소를 사용하는 반응도 회전식 가마에서, 실란을 사용하는 반응과 동일한 온도 범위 및 동일한 압력으로 수행된다. 할로겐화규소를 사용하는 균질화 단계는 규소화우라늄이 형성되어 미량의 잔류 탄소가 제거된 후 수행될 수 있다. 이는 목표 규소화우라늄의 융점 이하의 온도에서 수행될 수 있다.
본원에 기재된 방법은 U3Si2를 제조하는데 규소 금속을 사용하는 종래의 방법보다 훨씬 더 비용 효과적이고, 500℃ 초과이되 목표 화학량론의 목표 규소화우라늄, 예를 들어 U3Si2, USi1 .78, U3Si, USi, U3Si5 또는 이의 조합의 융점보다는 낮은 온도에서 작동하는 온도에서 수행될 수 있고, 이에 따라 부식성 용융 물질을 취급할 필요성이 제거됨으로써 안전성이 현저히 향상된다.
본원에 언급된 모든 특허, 특허 출원, 공개 또는 기타 개시 자료는 각각의 개별 참조가 각각 명시적으로 참조로 혼입되는 것으로 간주되어 그 전체가 참조로 본원에 혼입된다. 본원에 참조로 혼입되는 것으로 언급되는 모든 참조 및 임의의 자료, 또는 이의 부분은 혼입되는 자료가 상기 개시에 제시되는 기존의 정의, 언급 또는 개시 자료와 상충하지 않는 한에서만, 본원에 참조로 혼입된다. 마찬가지로 및 필수적으로, 본원에 제시되는 개시는 본원에 참조로 혼입되는 임의의 상충하는 자료를 대체하고, 본원에 명시적으로 제시된 개시가 통제한다.
본 발명은 다양한 실시적 및 설명적 양태를 참조로 하여 기재되었다. 본원에 기재된 양태는 개시된 본 발명의 다양한 양태의 가변적인 세부사항의 예시적 특질을 제공하는 것으로서 이해되고, 가능한 정도로, 개시된 양태의 하나 이상의 특질, 요소, 구성성분, 구성요소, 성분, 구조, 모듈 및 양상이 본 발명의 범주를 벗어남 없이 하나 이상의 다른 특질, 요소, 구성성분, 구성요소, 성분, 구조, 모듈 및 양상과 조합, 분리, 상호교환 및 또는 재정렬될 수 있음이 이해되어야 한다. 따라서, 당업자는 임의의 예시적인 양태의 다양한 치환, 변형 또는 조합이 본 발명의 범주를 벗어남 없이 이뤄질 수 있음을 인지할 것이다. 또한, 당업자는 본원의 검토시, 더 이상의 통상적인 실험을 사용하지 않고도 본원에 기재된 본 발명의 다양한 양태에 대한 다수의 등가물을 인지하거나 파악할 수 있을 것이다. 따라서, 본 발명은 다양한 양태의 설명에 의해서가 아닌 청구범위에 의해 한정된다.
Claims (15)
- 이산화우라늄을 형성하는 단계;
상기 이산화우라늄을 탄소와 반응시켜 탄화우라늄을 제조하는 단계; 및
상기 탄화우라늄을 과량의 수소의 존재하에 실란, 할로겐화규소, 실록산 또는 이들의 조합으로 구성된 규소계 반응물과 반응시켜 규소화우라늄 생성물을 형성하는 단계
를 포함하는 방법. - 제1항에 있어서,
이산화우라늄을 불화우라늄으로부터 형성하는, 방법. - 제2항에 있어서,
불화우라늄이 육불화우라늄(UF6), 불화우라닐(UO2F2) 및 사불화우라늄(UF4)으로부터 선택되는, 방법. - 제1항에 있어서,
이산화우라늄을 탄산우라닐암모늄 공정, 이우라늄산암모늄 공정 및 집적 건조 경로 공정으로 이루어진 군으로부터 선택되는 공정에 의해 형성하는, 방법. - 제1항에 있어서,
규소계 반응물이 1 내지 6개의 규소 원자를 선형, 분지형 또는 환형 배열로 갖는, 방법. - 제1항에 있어서,
규소계 반응물이 하기 화학식 1을 갖는, 방법:
[화학식 1]
SinX2n +2
상기 식에서,
n은 1 내지 6의 정수이고;
X는 수소, 할로겐화물 및 이의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된다. - 제1항에 있어서,
규소화우라늄이 U3Si2인, 방법. - 제1항에 있어서,
잔류 탄소를 할로겐화규소 및 과량의 할로겐화물과 반응시킴으로써 제거하는, 방법. - 제8항에 있어서,
할로겐화물이 불화물, 염화물, 브롬화물, 요오드화물 및 이의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는, 방법. - 제1항에 있어서,
규소화우라늄 생성물 중 우라늄 대 규소의 비를 이산화우라늄, 탄화우라늄 및 규소계 반응물 중 하나 이상을 형성하는데 사용된 공급 화합물의 비에 의해 변경하는, 방법. - 제1항에 있어서,
회전식 가마에서 수행하는, 방법. - 제1항에 있어서,
각각의 단계를 규소화우라늄의 목표 화학량론에 기여하는 반응물의 융점 미만의 온도에서 수행하는, 방법. - 제1항에 있어서,
규소화우라늄의 형성 단계를 500 내지 800K의 온도에서 수행하는, 방법. - 제1항에 있어서,
규소화우라늄의 형성을 수행하는 온도를 초과하되 규소화우라늄의 융점 미만인 온도에서 규소화우라늄 생성물을 균질화하는 단계를 추가로 포함하는, 방법. - (1) UF6 + H2 + 2H2O → UO2 + 6HF;
(2) (i) UO2 + 3C → UC + 2CO 및 (ii) UO2 + 2C → UC + CO2 중 하나 또는 둘다; 및
(3) 3UC + 2SiX4 또는 Si2O 중 하나 + 2X2 → U3Si2 + 3CX4
로 제시되는 반응을 포함하되, X는 H, Cl, F, Br, I 또는 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는, 규소화우라늄 핵연료의 제조 방법.
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