KR102525342B1 - 복합 필러를 포함하는 실리콘 고무용 안료 조성물 및 이의 제조방법 - Google Patents

복합 필러를 포함하는 실리콘 고무용 안료 조성물 및 이의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 실리콘 고무에 첨가되는 실리콘 오일을 분산 용매로 포함하는 실리콘 고무용 안료 조성물로서, 복합 필러를 포함함으로써, 안료 조성물 내에 안료가 균일하게 분산된 상태로 장기간 유지되어, 오일 분리 현상이 방지되고, 케이킹 현상이 방지되며, 유동성이 우수하여, 공정 설비를 이용한 제조가 가능함에 따라 생산 효율성이 향상된 효과를 갖는 실리콘 고무용 안료 조성물 및 이의 제조방법에 관한 것이다.

Description

복합 필러를 포함하는 실리콘 고무용 안료 조성물 및 이의 제조방법{PIGMENT COMPOSITION FOR SILICONE RUBBER COMPOSITION COMPRISING FILLER COMPLEX AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은 실리콘 고무에 착색제로 사용되는 실리콘 고무용 안료 조성물에 관한 것으로, 실리콘 고무용 안료 조성물에 안료가 분산되는 분산 용매 내에서 안료가 가라앉거나, 시간 경과에 따라 분산 안료와 안료의 비중 차이로 인한, 안료의 침강 문제를 해결할 수 있는 실리콘 고무용 안료 조성물 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
실리콘 고무는 디오가노폴리실록산에 실리카 등을 보강제로 혼화하여 가교시킨 고무 탄성체로서, 내열성이 우수하고, 내산화성, 내오존성 및 내후성이 뛰어나며 무독성인 특징이 있어, 식품용기, 의료용품 등의 다양한 기술분야에서 활용되고 있는 소재이다.
넓은 활용 분야에서 사용되는 실리콘 고무에, 기능적, 심미적인 이유로 다양한 첨가제를 넣어 가공되기도 한다. 다만, 첨가제는 소재의 기본 기능과 물성을 크게 변화시키지 않는 범위 내에서 적용되는 것이므로, 실리콘 고무의 물성을 저하시키지 않으면서도, 첨가제의 부가에 의한 기능성을 발휘하는 것이 필요하다.
예를 들면, 실리콘 고무에 다양한 색감을 부여하기 위하여, 착색제와 같은 첨가제가 첨가될 수 있고, 보다 유연성을 향상시키기 위해 가소제 등의 첨가제를 넣기도 한다.
이 중에서 실리콘 고무에 적용되는 착색제는 안료를 분산 용매에 분산시켜 착색제로 사용되는데, 대개의 경우 실리콘 고무의 원재료로 사용되는 실리콘 오일(Dimethyl Siloxane, Trimethylsiloxy-terminated)이 종래에 사용되어 왔다.
그러나 실리콘 오일을 분산 용매로 사용해서 만든 안료 조성물은 안료 파우더를 분산 용매에 분산시킨 후, 시간에 따른 오일 분리 현상, 안료 파우더의 침강현상(Settling phenomenon) 및 이로 인한 안료 파우더가 용기 바닥에 뭉치는 현상(Caking phenomenon), 그리고 유동성이 떨어지는 문제 등 여러 문제가 발생될 수 있었다.
대한민국 등록특허 제0526262호는 이러한 문제점을 해결하기 위한 기술로서, 실리콘 오일을 분산 용매, 즉, 캐리어 플루이드로 사용하는 대신, 오가노폴리실록산을 캐리어 플루이드로 사용하여, 오일 분리 현상 및 품질 저하 문제를 해결하고, 공정에 적합한 적정 점도의 조성물로 제조할 수 있는 기술을 개시하고 있다.
그러나, 실리콘 오일을 그대로 사용하면서도, 오일 분리 현상을 방지할 수 있는 실리콘 고무용 안료 조성물의 기술에 대해서는 개시하고 있지 않다.
대한민국 공개특허 제2001-0004227호는 실리콘 고무용 잉크 및 실리콘 고무 성형체에 관한 것으로서, 앞선 등록특허와 마찬가지로 오가노폴리실록산을 사용한 실리콘 고무용 잉크에 관한 기술인 점에서, 실리콘 오일을 그대로 사용하면서도, 오일 분리 현상을 방지할 수 있는 실리콘 고무용 안료 조성물의 기술에 대해서는 개시하고 있지 않다.
이에 따라, 실리콘 오일을 분산 용매로 사용하면서도, 실리콘 오일과 안료의 비중 차이에 의한 오일의 분리 현상을 방지 내지 지연시킬 수 있는 기술에 대한 연구가 필요한 실정이다.
대한민국 등록특허 제0526262호(2005.11.08) 대한민국 공개특허 제2001-0004227호(2001.01.30)
본 발명은 안료를 포함하는 실리콘 고무 조성물의 제조 시, 첨가되는 안료가 비중 차이로 인하여 상분리 되는 것을 방지할 수 있는 실리콘 고무용 안료 조성물 및 이의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 또한, 실리콘 고무에 첨가되는 성분인 실리콘 오일을 분산 용매로 사용하여 실리콘 고무용 안료 조성물을 구성함으로써, 불필요한 첨가제나, 실리콘 고무의 경화 과정을 지연시키는 등 실리콘 고무의 제조 공정 효율성 및 품질 저하의 문제를 방지할 수 있는 실리콘 고무용 안료 조성물을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기와 같은 과제를 해결하기 위한 본 발명에 따른 실리콘 고무용 안료 조성물은, 실리콘 오일, 안료 및 복합 필러를 포함하며, 상기 복합 필러는 표면에 줄무늬 형태의 미세 음각 패턴이 형성된 구상 결정질 실리카 입자이고, 상기 구상 결정질 실리카 입자는 평균 입경이 100 내지 200 ㎛(마이크로미터)이다.
본 발명에 있어서, 상기 미세 음각 패턴은 서로 다른 복수의 직선이 상기 구상 결정질 실리카 입자의 평균 입경의 1/50 내지 1/20 간격으로 평행하게 배열된 줄무늬 형태를 구성하는 것일 수 있다.
보다 상세하게는, 상기 미세 음각 패턴은 상기 구상 결정질 실리카 입자의 표면으로부터 중심 방향으로 상기 미세 음각 패턴의 파인 부분까지의 최단 거리인, 음각 깊이(D)가 다음 식 1을 만족하는 것일 수 있다:
[식 1]
r(구상 결정질 입자의 평균 입경)/1000 ≤ D(음각 깊이) ≤ r(구상 결정질 입자의 평균 입경)/100
본 발명에 있어서, 상기 실리콘 고무용 안료 조성물은, 실리콘 오일 100 중량부, 안료 10 내지 30 중량부 및 복합 필러 5 내지 7 중량부를 포함할 수 있다.
상술한 실리콘 고무용 안료 조성물의 제조방법은, a) 구상 결정질 실리카 표면을 탈지, 세척하는 단계, b) 상기 구상 결정질 실리카 입자 표면을 식각하여 미세 음각 패턴을 형성하는 단계, c) 상기 b) 단계를 거친 구상 결정질 실리카 입자를 150 내지 180℃의 온도로 열처리하여 복합 필러를 제조하는 단계 및 d) 실리콘 오일과 안료를 혼합한 후, 여기에 상기 c) 단계를 거친 복합 필러를 혼합하는 단계를 포함한다.
본 발명에 따른 실리콘 고무용 안료 조성물은, 안료를 분산시킨 상태에서 실리콘 오일과 안료가 분리되는 오일 분리 현상이 방지되며, 오일 분리 현상이 나타나는 시간을 지연시킬 수 있는 효과를 갖는다.
본 발명은 또한, 실리콘 고무에 첨가되는 실리콘 오일을 분산 용매로 활용함으로써, 실리콘 고무 제조 시 첨가되어도, 실리콘 고무의 물성 저하나, 품질 저하가 발생되지 않는 효과를 갖는다.
본 발명에 따른 실리콘 고무용 안료 조성물을 사용하면 실리콘 고무의 색상이 목적하는 색상으로 균일하게 구현될 수 있는 효과를 갖는다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 각 구성을 보다 상세히 설명하나, 이는 하나의 예시에 불과할 뿐, 본 발명의 권리범위가 다음 내용에 의해 제한되지 아니한다.
본 발명에 사용된 "바람직한" 또는 "바람직하게는"은 특정 조건에서 특정 장점을 갖는 본 발명의 실시예를 나타낸다. 그러나, 다른 실시예 또한 동일 조건 또는 다른 조건에서 바람직할 수 있다. 또한, 하나 이상의 바람직한 실시예는 다른 실시예가 유용하지 않다는 것을 의미하는 것은 아니며, 본 발명의 범위 내에 있는 다른 실시예를 배제하는 것도 아니다.
본 명세서에 사용된 "포함한다"는 용어는 본 발명에 유용한 재료, 조성물, 장치, 및 방법들을 나열할 때 사용되며 그 나열된 예에 제한되는 것은 아니다.
본 발명은, 실리콘 오일, 안료 및 복합 필러를 포함하는 실리콘 고무용 안료 조성물로서, 상기 복합 필러는 표면에 줄무늬 형태의 미세 음각 패턴이 형성된 구상 결정질 실리카 입자이고, 상기 구상 결정질 실리카 입자는 평균 입경이 100 내지 200 ㎛(마이크로미터)인, 실리콘 고무용 안료 조성물에 관한 것이다.
실리콘 고무에 사용되는 안료(Pigment)는 실리콘 고무 베이스에 첨가하여 실리콘 고무 내에서 균일하게 분산되어 색상을 나타내게 된다. 주로 상기 안료는 그대로 실리콘 고무에 첨가하여 사용하기 보다는 분산 용매에 분산하여 안료 조성물 형태로 제조하고, 이를 실리콘 고무 베이스, 즉, 특별한 색상을 나타내지 않는 순수 실리콘 고무로 제조될 수 있는 베이스에 안료 조성물을 균일하게 혼합하여 균일한 색상의 실리콘 고무로 제조하게 된다.
이 때, 상기 실리콘 고무 베이스와 혼합되는 안료 조성물의 품질이나 상태에 따라서 실리콘 고무로 경화시켰을 때 얻어지는 완성품의 품질이 달라질 수 있는데, 특히, 안료 조성물이 균일하게 분산된 상태가 아니고, 일부 안료가 뭉쳐진 상태로 실리콘 고무 베이스와 혼합되면, 경화된 실리콘 고무에서 특정 부위에 안료가 뭉쳐진 형태의 제품으로 완성되게 되는 문제가 있다.
이 경우, 균일한 색상의 실리콘 고무로 형성되지 않기 때문에, 품질 불량 제품으로 평가되어, 제품 품질이 저하되는 문제가 있을 수 있다.
더욱이, 실리콘 고무의 균일한 품질을 유지하며, 제조 공정 상으로도 특별한 추가 공정없이 실리콘 고무 베이스와 안료 조성물을 혼합하여 경과시키는 과정만으로 제조할 수 있도록 하기 위해서는, 안료 조성물의 품질을 개선하는 것이 매우 중요하다.
본 발명은 이러한 문제점을 개선하기 위한 것으로서, 실리콘 고무에 첨가되는 실리콘 오일을 분산 용매로 활용함으로써, 착색제 즉, 안료 조성물이 첨가되지 않은 상태로 경화된 실리콘 고무와 대비하여 실리콘 고무 자체의 물성인 유연성과 내열성, 내산화성 등이 그대로 유지될 수 있는 실리콘 고무용 안료 조성물 및 이의 제조방법을 제공한다.
구체적으로, 본 발명에 있어서, 상기 실리콘 고무용 안료 조성물은 분산 용매로서 실리콘 오일을 사용하되, 보다 상세하게는, 점도가 낮아 유동성이 우수하여, 대형 제조 설비나 자동 제조 설비로 제조가 가능하도록 구성된다.
기존에는 실리콘 오일에 안료를 분산시키는 경우, 오일 분리 현상이 빠르게 일어나고, 케이킹(Caking) 현상까지 일어나게 되어, 안료의 사용량 로스가 크고, 오일 분리 현상의 발생에 따라 혼합기를 추가 가동하여 재차 균일하게 분산시키는 과정을 수행해야 하는 문제점이 있었는 바, 본 발명에서는 이러한 문제점을 해결할 수 있도록, 점도가 500 내지 600 cSt인 것을 사용하되, 장기간 분산성을 유지할 수 있도록 하는 복합 필러를 안료 조성물에 더 첨가한 것을 특징으로 한다.
상기 복합 필러는, 표면에 다수의 요철을 포함하여 분산 용매 내에서 복합 필러와 안료가 입자 운동을 할 때, 자연적으로 분산 상태가 유지되도록 한다.
보다 구체적으로, 상기 복합 필러는 표면에 줄무늬 형태의 미세 음각 패턴이 형성된 구상 결정질 실리카 입자를 포함하도록 구성된다.
상기 미세 음각 패턴은 서로 다른 복수의 직선이 상기 구상 결정질 실리카 입자의 평균 입경의 1/50 내지 1/20 간격으로 평행하게 배열된 줄무늬 형태를 구성하는 것일 수 있다.
일정한 간격으로 직선 음각 형태가 반복되도록 함으로써, 미세 음각 패턴의 직선 방향을 따라 미세 음각 패턴을 따라 유동하는 실리콘 오일이 주변의 안료 입자 및/또는 복합 필러를 움직이는 역할을 한다.
이러한 과정은 복합 필러의 전 입자에서 반복되는데, 반복적인 형태의 미세 음각 패턴이 일정 간격으로 형성되어 있음으로써, 조성물 내에서 안료나 복합 필러가 침강하지 않고 분산된 상태를 유지하도록 하는 효과를 얻게 된다.
상기 간격보다 좁은 경우에는, 복합 필러의 가공 난이도가 증가하게 되어, 제조가 어렵거나, 제조가 가능하더라도 제조 단가가 크게 증가되는 문제가 있고, 상기 간격보다 넓은 경우에는, 복합 필러를 첨가하는 효과가 미미한 문제가 있다.
상기 구상 결정질 실리카 입자는 평균 입경이 100 내지 200 ㎛(마이크로미터)인 것을 사용할 수 있다. 이와 같은 크기를 갖는 것이, 상기 미세 음각 패턴에 의해 형성된 실리콘 오일의 미세 흐름에 의해 복합 필러 자체의 유동을 유발할 수 있어 보다 바람직하다.
한편, 상기 미세 음각 패턴은 상기 구상 결정질 실리카 입자의 표면으로부터 중심 방향으로 상기 미세 음각 패턴의 파인 부분까지의 최단 거리인, 음각 깊이(D)가 다음 식 1을 만족하는 것일 수 있다:
[식 1]
r(구상 결정질 입자의 평균 입경)/1000 ≤ D(음각 깊이) ≤ r(구상 결정질 입자의 평균 입경)/100
상기 음각 깊이는 균일한 깊이로 구성될 수 있으며, 일정 간격마다 깊은 골을 형성하는 형태로 구성될 수도 있다.
일정 간격마다 깊은 골을 형성하는 형태로 구성되는 경우에는, 보다 분산성 유지 효과를 장기화하는 효과가 있다.
상기 골의 간격은 상술한 미세 음각 패턴을 구성하는 직선 간격과 동일하게 하는 것이, 복합 필러의 제조 시, 설정을 조작하는 불필요한 과정을 제외할 수 있게 되어 보다 바람직하다.
상기 안료는, 실리콘 고무에 사용될 수 있는 것이면 어떤 것이든 제한없이 사용될 수 있으며, 예를 들면, CI Pigment Black 11, CI Pigment Yellow 42, CI Pigment Blue 15:3, CI Pigment Blue 29:77007, CI Pigment Red 101, CI Pigment Black 6 등의 다양한 안료를 단독 내지 혼합하여 사용할 수 있다.
본 발명에 따른 안료 조성물은, 보다 바람직하게는, 실리콘 오일 100 중량부, 안료 10 내지 30 중량부 및 복합 필러 5 내지 7 중량부를 포함할 수 있다.
안료의 함량이 상기 함량보다 과다한 경우에는, 복합 필러의 첨가에도 불구하고 케이킹 현상이 쉽게 발생되는 문제가 있고, 상기 함량보다 소량인 경우에는, 목적하는 색상이 충분히 발현되지 않는 문제가 있다.
상기 복합 필러는 상기 함량범위로 첨가됨으로써, 안료 조성물 내에서 안료의 분산성을 유지할 수 있도록 도와주며, 상기 함량보다 과량으로 첨가되는 경우, 색상의 발색에 부정적인 영향을 미치거나, 상기 함량보다 소량으로 첨가되는 경우에는, 오일 분리 및 케이킹이 빠르게 나타나는 문제가 있다.
본 발명은 또한, 상술한 실리콘 고무용 안료 조성물의 제조방법으로서 다음의 일련의 단계를 순차로 수행하는 제조방법을 제공한다:
a) 구상 결정질 실리카 표면을 탈지, 세척하는 단계,
b) 상기 구상 결정질 실리카 입자 표면을 식각하여 미세 음각 패턴을 형성하는 단계,
c) 상기 b) 단계를 거친 구상 결정질 실리카 입자를 150 내지 180℃의 온도로 열처리하여 복합 필러를 제조하는 단계 및
d) 실리콘 오일과 안료를 혼합한 후, 여기에 상기 c) 단계를 거친 복합 필러를 혼합하는 단계.
상기 a) 단계는 이어지는 b) 단계에서 실리카 입자의 표면 식각을 정밀하게 수행하기 위한 단계로서, 일반적으로 사용되는 탈지, 세척 용매를 사용할 수 있다.
세척 후에는 충분히 건조시킨 후에 다음 과정을 수행함으로써, 탈지, 세척 용매에 의한 식각 공정의 불균일함이나 실패가 발생되지 않도록 한다.
충분히 건조된 탈지, 세척 후의 구상 결정질 실리카 입자는 레이저 마킹 장치를 이용하여 표면에 균일한 미세 음각 패턴을 형성한다.
상기 미세 음각 패턴에 관한 내용은 상술한 실리콘 고무 안료 조성물에 관한 설명을 참고할 수 있다.
식각된 구상 결정질 실리카 입자를 150 내지 180℃의 온도에서 열처리하는 과정을 수행하는데, 이 때 표면에 불균일한 작은 요철이 제거되고, 물 등의 미세 표면 입자를 제거하게 된다. 이 과정을 통해서, 최종 복합 필러로 완성되며, 이 완성된 복합 필러는 실리콘 오일과 안료를 먼저 혼합한 혼합물에 추가하여, 혼합기에서 30분간 혼합함으로써 실리콘 고무용 안료 조성물로 제조된다.
이하에서는, 본 발명의 내용을 실시예에 기초하여 보다 상세히 설명한다.
<실시예>
평균 입경 120 ㎛(마이크로미터)인 구상 결정질 실리카 입자를 준비하고, 이를 이소프로필알코올로 세척하여 준비하였다. 충분히 건조된 구상 결정질 실리카 입자는, 레이저 마킹 장치를 이용하여 2.4㎛(마이크로미터) 간격으로 평행한 직선을 각 입자에 고르게 형성되도록 표면을 식각하여 줄무늬 음각 패턴을 형성하였다.
이 때, 각 직선은 실리카 입자의 표면으로부터 깊이가 1~1.5 ㎛인 음각으로 형성하고, 직선 내에서 2.4㎛ 간격 마다 깊은 깊이의 골(골의 깊이 1.5 ㎛)이 형성되도록 하여, 하나의 직선 음각 패턴 내에서 깊이 방향으로 일정 간격의 골이 형성된 미세 음각 패턴을 형성하도록 하였다.
이를 다시 한번 이소프로필알코올에 넣고, 초음파 처리하여 세정한 후, 충분히 건조시키고 오븐에 넣어 150 내지 180℃의 온도로 열처리하여 복합 필러를 제조하였다.
준비된 실리콘 오일(점도 500~600 cSt) 100 중량부, 안료(CI Pigment Black 6, CAS#: 1333-86-4) 12 중량부를 혼합기에 넣어 1시간 동안 혼합하여 준비하고, 여기에 복합 필러 5.5 중량부를 추가로 혼합한 후, 혼합기로 30분간 혼합하여 실리콘 고무용 안료 조성물을 제조하였다.
<비교예 1>
실리콘 오일 100 중량부, 안료 12 중량부를 1시간 30분 동안 혼합하여 실리콘 고무용 안료 조성물을 제조하였다.
<비교예 2>
상기 실시예에서, 상기 복합 필러는 구상 결정질 실리카 입자를 사용하되, 표면 식각없이 150 내지 180℃의 온도로 열처리하는 과정만을 수행한 것을 제외하고는 동일한 방법으로 제조하였다.
<비교예 3>
상기 실시예에서, 상기 구상 결정질 실리카 입자 표면에 줄무늬 음각 패턴 형성 시, 2.4㎛ 간격으로 형성하는 대신, 10㎛ 간격으로 형성한 것을 제외하고는, 동일한 방법으로 제조하였다.
<참고예>
오가노폴리실록산과 안료를 혼합한 안료 조성물을 준비하였다.
[실험방법]
1. 오일 분리 평가
실시예와 비교예의 안료 조성물을 500㎖를 메스실린더에 넣고 3달간 매 1주일씩 표면 오일 분리 높이를 측정하여 하기 표 1에 나타냈다.
2. 케이킹 평가
실시예와 비교예의 안료 조성물을 3개의 1000㎖ 용기에 각각 담고, 총 1달 간격으로 3달간에 걸쳐 용기 하부에 발생되는 케이킹 현상을 관찰하여 하기 표 1에 나타냈다(O: 양호, X: 케이킹 발생)
3. 유동성 평가
실시예와 비교예의 안료 조성물을 1000㎖ 용기에 500㎖씩 담고 수직 90도에서 조금씩 기울여 가면서 각 안료의 유동이 시작되는 각도를 측정하여, 0도 초과 30도 이하 O, 30도 초과 90도 △, 변화없음 X로 평가하여 하기 표 1에 나타냈다.
평가항목 실시예 비교예1 비교예2 비교예3 참고예
오일 분리 높이(cm) 1주 후 0.1 0.5 0.4 0.3 0.5
5주 후 0.4 7 5 5 0.7
12주 후 0.5 9 7 8 0.8
케이킹 1 개월 후 O O O O O
2 개월 후 O X X X O
3 개월 후 O X X X O
유동성 평가 O O O O
상기 표 1을 참고하면, 실시예의 안료 조성물은 참고예와 마찬가지로, 오일 분리 현상이 방지, 지연되는 효과를 갖는 한편, 참고예와 대비하여 유동성이 우수하여, 실리콘 고무 제조 시 안료 조성물을 첨가, 유동시키기 유리한 특성을 가짐을 확인할 수 있다.
한편, 비교예 1 내지 3의 경우, 실시예 및 참고예와 대비하여 오일 분리 현상이 방지, 지연되는 효과가 극히 미미함을 확인할 수 있으며, 특히, 5 주 경과 후에는 오일 분리 현상과 케이킹 현상이 두드러지게 나타남을 확인할 수 있다. 반면에, 실리콘 오일을 분산 용매로 사용함에 따라 참고예와 대비하여 우수한 유동성은 가지나, 안료의 분산성이 크게 떨어지는 문제가 있음을 확인할 수 있다.
이와 같이, 오일 분리 현상과 케이킹 현상을 방지하고, 지연시킴으로써, 실리콘 고무의 제조 시, 고무의 경화 전후 모두에서 안료가 균일하게 분산될 수 있으며, 오일의 분리에 의해 실리콘 고무의 품질이 저하되는 것을 방지할 수 있다.
또한, 안료 조성물의 제조 후, 장기간 균일하게 분산된 상태로 유지됨으로써, 오일의 분리에 따른 추가 혼합 공정이 불필요한 점, 유동성이 우수하여, 실리콘 고무 조성물과의 혼합이나, 공정 설비를 통해 쉽게 안료 조성물을 조달할 수 있다는 점에서 생산 효율성이 향상되는 효과가 있을 것임을 기대할 수 있다.

Claims (5)

  1. 실리콘 오일, 안료 및 복합 필러를 포함하는 실리콘 고무용 안료 조성물의 제조방법으로서,
    a) 구상 결정질 실리카 표면을 탈지, 세척하는 단계,
    b) 상기 구상 결정질 실리카 입자 표면을 식각하여 미세 음각 패턴을 형성하는 단계,
    c) 상기 b) 단계를 거친 구상 결정질 실리카 입자를 150 내지 180℃의 온도로 열처리하여 복합 필러를 제조하는 단계 및
    d) 실리콘 오일과 안료를 혼합한 후, 상기 c) 단계를 거친 복합 필러를 혼합하는 단계를 포함하고,
    상기 복합 필러는 표면에 줄무늬 형태의 미세 음각 패턴이 형성된 구상 결정질 실리카 입자이고,
    상기 구상 결정질 실리카 입자는 평균 입경이 100 내지 200 ㎛(마이크로미터)인, 실리콘 고무용 안료 조성물의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 미세 음각 패턴은 서로 다른 복수의 직선이 상기 구상 결정질 실리카 입자의 평균 입경의 1/50 내지 1/20 간격으로 평행하게 배열된 줄무늬 형태를 구성하는 것인, 실리콘 고무용 안료 조성물의 제조방법.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 미세 음각 패턴은 상기 구상 결정질 실리카 입자의 표면으로부터 중심 방향으로 상기 미세 음각 패턴의 파인 부분까지의 최단 거리인, 음각 깊이(D)가 다음 식 1을 만족하는 것인 실리콘 고무용 안료 조성물의 제조방법:
    [식 1]
    r(구상 결정질 입자의 평균 입경)/1000 ≤ D(음각 깊이) ≤ r(구상 결정질 입자의 평균 입경)/100
  4. 제1항에 있어서,
    상기 실리콘 고무용 안료 조성물은, 실리콘 오일 100 중량부, 안료 10 내지 30 중량부 및 복합 필러 5 내지 7 중량부를 포함하는 실리콘 고무용 안료 조성물의 제조방법.
  5. 삭제
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