KR102463610B1 - 안정성이 우수한 고효율의 페로브스카이트 태양전지 - Google Patents

안정성이 우수한 고효율의 페로브스카이트 태양전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 페로브스카이트 태양전지에 관한 것으로서, 광 흡수체로 특정한 조성의 고용체를 사용하여 우수한 안정성 및 높은 효율을 동시에 확보한 것을 기술적 특징으로 한다.

Description

안정성이 우수한 고효율의 페로브스카이트 태양전지{A PEROVSKITE SOLAR CELL HAVING IMPROVED STABILITY AND HIGH-EFFICIENCY}
본 발명은 페로브스카이트 태양전지에 관한 것으로서, 광 흡수체로 특정한 조성의 고용체를 사용하여 우수한 안정성 및 높은 효율을 동시에 확보한 것을 기술적 특징으로 한다.
페로브스카이트 태양전지는 페로브스카이트(ABX3) 구조의 광 흡수체를 기반으로 한 고체상 태양전지를 말한다.
페로브스카이트 태양전지는 흡광계수가 매우 높아 서브마이크로미터 두께에서도 효과적으로 태양광을 흡수할 수 있고, 이에 따라 광전 변환 효율(power conversion efficiency, PCE)이 약 20%에 달하는 등 효율이 좋아 최근 많은 주목을 받고 있다.
대한민국 등록특허 제10-1430139호는 광 흡수체로 메틸암모늄 기반의 납 할라이드 페로브스카이트(MAPbI3)를 사용한 페로브스카이트 태양전지를 개시하고 있다.
이와 같이 지금까지 보고된 페로브스카이트 태양전지의 대부분은 MAPbI3를 광 흡수체로 사용하고 있다. 그러나 MAPbI3는 태양전지의 작동 온도 범위인 약 55℃에서 결정구조가 정방정계(tetragonal)에서 입방체(cubic) 상으로 가역적 상전이(phase transition)되는 것으로 보고되었고, 이는 태양전지의 광 안정성 및 열 안정성에 악영향을 미칠 것으로 예상된다.
이에 최근 포름아미디늄 기반의 납 할라이드 페로브스카이트(FAPbI3)가 감소된 밴드갭 에너지, 긴 전하 확산 거리 및 우수한 광 안정성에 의해 MAPbI3의 대안으로 주목받고 있다. 다만 FAPbI3는 광전 성능이 없는 육방정계 비-페로브스카이트 상(hexagonal non-perovskite phase) 및 광전 성능이 있는 삼방정계 페로브스카이트 상(trigonal perovskite phase)의 다형체(polymorph)인데, 저온영역(-40℃ ~ 25℃)에서 삼방정계 상(trigonal phase)이 육방정계 상(hexagonal phase)으로 상전이(phase transition)되어 광전 성능이 사라지는 문제가 있다.
FAPbI3의 안정화를 위하여 (FAPbI3)x(MAPbBr3)1-x와 같은 혼합된 양이온 및/또는 할라이드 시스템이 제안되었으나, 브롬 이온(Br-)의 혼합은 상분리(phase dissociation) 또는 상분해(phase decoposition)의 문제를 발생시킬 우려가 있고, FAPbI3의 장점인 낮은 밴드갭의 손실로 이어질 것이므로 우수한 안정성 및 고효율의 페로브스카이트 태양전지를 구현하는 데에는 한계가 있다.
대한민국 등록특허 제10-1430139호
본 발명은 광범위한 온도영역에서 안정적이며, 효율이 높은 페로브스카이트 태양전지를 제공하는데 그 목적이 있다.
구체적으로 본 발명은 광범위한 온도영역에서 안정적이며, 효율이 높은 페로브스카이트 태양전지를 구현할 수 있는 광 흡수체의 특정한 조성을 제공하는데 그 목적이 있다.
또한 본 발명은 광범위한 온도영역에서 안정적이고, 밴드갭 에너지가 낮으며, 상분리 또는 상분해가 일어나지 않는 광 흡수체의 특정한 조성을 도출할 수 있는 방법을 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
본 발명의 목적은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않는다. 본 발명의 목적은 이하의 설명으로 보다 분명해 질 것이며, 특허청구범위에 기재된 수단 및 그 조합으로 실현될 것이다.
본 발명에 따른 페로브스카이트 태양전지는 이하의 화학식1로 표시되는 고용체를 광 흡수체로 함유할 수 있다.
[화학식1]
(A11- mA2m)M(X11 - nX2n)3
상기 화학식1에서 상기 A1은 포름아미디늄(formamidinium, HC(NH2)2 +)이고, 상기 A2는 메틸암모늄(methylammonium, CH3NH3 +)이며, 상기 M은 2가의 금속 이온이고, 상기 X1은 요오드 이온(I-)이며, X2는 브롬 이온(Br-)이고, 상기 m은 0.2≤m≤0.7, 상기 n은 0<n≤0.15이다.
본 발명의 바람직한 구현예는 상기 화학식1에서 상기 m이 0.4≤m≤0.5이고, 상기 n이 0.04≤n≤0.07인 페로브스카이트 태양전지일 수 있다.
본 발명의 바람직한 구현예는 상기 m 및 n이 이하의 수학식1을 만족하는 페로브스카이트 태양전지일 수 있다.
[수학식1]
Figure 112017042712682-pat00001
본 발명의 바람직한 구현예는 상기 2가의 금속 이온이 2가의 전이 금속, 희토류 금속, 알칼리 토금속, Pb, Sn, Ge, Ga, In, Al, Sb, Bi, Po 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 페로브스카이트 태양전지일 수 있다.
본 발명의 바람직한 구현예는 상기 고용체가 -40℃ 내지 150℃의 온도에서 삼방정계 상(trigonal phase)의 결정구조를 갖는 페로브스카이트 태양전지일 수 있다.
본 발명의 바람직한 구현예는 상기 고용체가 -40℃ 내지 150℃의 온도에서 상분리 또는 상분해되지 않는 페로브스카이트 태양전지일 수 있다.
본 발명의 바람직한 구현예는 상기 고용체의 밴드갭 에너지(Eg)가 이하의 수학식2를 만족하고, 구체적으로 1.4eV 내지 1.5eV인 페로브스카이트 태양전지일 수 있다.
[수학식2]
Figure 112017042712682-pat00002
본 발명의 바람직한 구현예는 상기 고용체의 밴드갭 에너지(Eg)가 1.47eV 이하인 페로브스카이트 태양전지일 수 있다.
본 발명의 바람직한 구현예는 상기 화학식1에서 상기 M이 납(Pb)이고, m=0.45, n=0.05이며, 상기 고용체가 -40℃ 내지 150℃의 온도에서 삼방정계 상의 결정구조를 가지고, 상분리 또는 상분해되지 않으며, 밴드갭 에너지가 1.47eV 이하인 페로브스카이트 태양전지일 수 있다.
본 발명의 바람직한 구현예는 제1전극, 상기 제1전극 상에 형성된 전자전달층, 상기 광 흡수체를 포함하는 광흡수층, 상기 광흡수층 상에 형성된 정공전달층; 및 상기 정공전달층 상에 형성된 제2전극을 포함하는 페로브스카이트 태양전지일 수 있다.
본 발명은 저온영역에서도 광전 성능을 발휘하는 결정구조를 유지하는 특정한 조성의 고용체를 광 흡수체로 사용하므로 광범위한 온도영역에서 안정적이고, 높은 효율을 보이는 페로브스카이트 태양전지를 제공할 수 있다.
또한 본 발명은 밴드갭 에너지를 낮추거나 조절하기 위해 브롬 이온(Br-)을 첨가할 때, 상분리 또는 상분해가 일어나지 않는 고용체의 특정한 조성을 제시하므로 보다 높은 효율을 보이는 페로브스카이트 태양전지를 제공할 수 있다.
또한 본 발명은 저온영역에서도 광전 성능을 발휘하는 결정구조를 유지하고, 밴드갭 에너지가 낮으며, 상분리 또는 상분해가 일어나지 않는 고용체의 특정한 조성을 도출할 수 있는 방법을 제시하므로 상기 고용체의 조성을 탄력적으로 조절함으로써 사용목적, 주변환경, 용도 등에 따라 그에 알맞은 페로브스카이트 태양전지를 얻을 수 있다.
또한 본 발명은 저온영역에서도 광전 성능을 발휘하는 결정구조를 유지하고, 밴드갭 에너지가 낮으며, 상분리 또는 상분해가 일어나지 않는 고용체의 특정한 조성을 도출할 수 있는 방법을 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
도 1은 본 발명에 따른 페로브스카이트 태양전지를 개략적으로 나타낸 것이다.
도 2는 (A11- mA2m)M(X11 - nX2n)3으로 표시되는 고용체에 대하여 m 및 n이 0 내지 1일 때, 각 조성에 해당하는 고용체가 삼방정계 상일 경우의 자유에너지 및 육방정계 상일 경우의 자유에너지를 계산한 것이다.
도 3은 삼방정계 상이 안정할 때 메틸암모늄(MA)의 비율(m)과 브롬 이온(Br-)의 비율 및 육방정계 상이 안정할 때 메틸암모늄(MA)의 비율(m)과 브롬 이온(Br-)의 비율을 구분한 것이다.
도 4는 밴드갭 에너지가 1.4eV, 1.5eV인 고용체의 특정한 조성(m, n)을 상기 도 3 상에 표시한 것이다.
도 5는 수학식1(m 및 n의 함수) 및 수학식2(m 및 밴드갭 에너지의 함수)를 함께 도시한 그래프이다.
도 6은 A-사이트에 메틸암모늄(MA)을 치환하는 경우 형성 엔탈피를 통해 고용체가 상분리되는 영역을 도시한 것이다.
도 7은 A-사이트의 치환 없이 X-사이트에만 브롬 이온(Br-)을 치환하였을 경우 절대 온도 240K 내지 380K의 범위에서 고용체가 상분해되는 영역을 도시한 것이다.
도 8은 A-사이트에 메틸암모늄(MA)을 치환하고, X-사이트에 브롬 이온(Br-)을 치환하되, 그 비율(m, n)을 동일하게 하였을 경우 절대 온도 240K 내지 380K의 범위에서 고용체가 상분해되는 영역을 도시한 것이다.
도 9는 절대온도 300K 이하에서 상분해가 일어나는 메틸암모늄(MA)의 비율(m) 및 상기 브롬 이온(Br-)의 비율(n)의 영역을 도시한 것이다.
이하, 실시예를 통해 본 발명을 상세하게 설명한다. 본 발명의 실시예는 발명의 요지가 변경되지 않는 한 다양한 형태로 변형될 수 있다. 그러나 본 발명의 권리범위가 이하의 실시예에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되면 공지의 구성 및 기능에 대한 설명은 생략하도록 한다.
본 명세서에서 "포함"한다는 것은 특별한 기재가 없는 한 다른 구성요소를 더 포함할 수 있음을 의미한다.
도 1은 본 발명에 따른 페로브스카이트 태양전지를 개략적으로 나타낸 도면이다. 상기 페로브스카이트 태양전지는 제1전극(10), 상기 제1전극(10) 상에 형성된 전자전달층(20), 상기 전자전달층(20) 상에 형성되고 광 흡수체를 포함하는 광흡수층(30), 상기 광흡수층(30) 상에 형성된 정공전달층(40) 및 상기 정공전달층(40) 상에 형성된 제2전극(50)을 포함할 수 있다.
상기 제1전극(10)은 투명 전극이 구비된 투명 기판일 수 있으나, 태양전지 분야에 통상적으로 사용된다면 어떠한 것을 사용하여도 무방하다. 예를 들면, 상기 투명 전극은 불소 함유 산화주석(FTO, fluorine doped tin oxide), 인듐 함유 산화주석(ITO, indium doped tin oxide), 산화아연(ZnO0, 카본 나노튜브, 그래핀 등일 수 있고, 상기 투명 기판은 유리 기판 또는 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethylene terephthalate), 폴리에틸렌나프탈레이트(polyethylene naphthalate), 폴리이미드(polyimide) 등을 포함하는 기판일 수 있다.
상기 전자전달층(20)은 전자가 원활하게 이동할 수 있다면 어떠한 구성 및 형태로도 형성할 수 있으나, 이산화티타늄(TiO2)과 같은 금속 산화물 입자로 구성된 다공성의 층으로 형성하는 것이 바람직할 수 있다.
상기 광흡수층(30)은 유무기 복합 페로브스카이트를 광 흡수체로 함유할 수 있다. 상기 광 흡수체는 광범위한 온도영역에서 결정구조를 유지하고, 상분리 또는 상분해가 일어나지 않으며, 밴드갭 에너지가 낮은 특정한 조성의 고용체일 수 있는바, 이에 대한 자세한 설명은 후술한다.
상기 정공전달층(40)은 산화된 상기 광흡수층(30)을 환원시키기 위한 목적으로 형성되는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 상기 정공전달층은 단분자 정공 전달 물질 또는 고분자 정공 전달 물질을 포함할 수 있으며, 태양전지 분야에 통상적으로 사용되는 물질이라면 어떠한 것을 사용하여도 무방하다. 예를 들면, 상기 단분자 정공 전달 물질로 spiro-MeOTAD(2,2',7,7'-tetrakis(N,N-p-dimethoxy-phenylamino)-9,9'-spirobifluorene)를 사용할 수 있고, 상기 고분자 정공 전달 물질로 P3HT(poly(3-hexylthiophene)), PTAA(polytriarylamine), 또는 PEDOT:PSS(poly(3,4-ethylenedioxythiophene) polystyrene sulfonate)를 사용할 수 있다.
상기 제2전극(50)은 상기 제1전극의 대전극으로서 태양전지 분야에 통상적으로 사용된다면 어떠한 것을 사용하여도 무방하다. 예를 들면, 금, 은, 백금, 팔라듐, 구리, 알루미늄, 탄소, 황화코발트, 황화구리, 산화니켈 등일 수 있다.
본 발명에 따른 페로브스카이트 태양전지는 이하의 화학식1로 표시되는 고용체를 광 흡수체로 함유할 수 있다.
[화학식1]
(A11- mA2m)M(X11 - nX2n)3
여기서, 상기 A1은 포름아미디늄(formamidinium, HC(NH2)2 +)이고, 상기 A2는 메틸암모늄(methylammonium, CH3NH3 +)이며, 상기 M은 2가의 금속 이온이고, 상기 X1은 요오드 이온(I-)이며, X2는 브롬 이온(Br-)이다.
특히, 상기 m은 0.2≤m≤0.7, 상세하게는 0.4≤m≤0.5이고, 상기 n은 0<n≤0.15, 상세하게는 0.04≤n≤0.07이다.
이하, 상기 화학식1의 "A11- mA2m"는 "A-사이트", "M"은 "B-사이트", "X11 - nX2n"는 "X-사이트"라 지칭한다. 다만 설명의 편의를 위하여 "A11- mA2m" 및 "A-사이트", "M" 및 "B-사이트", "X11 - nX2n" 및 "X-사이트"를 혼용하여 사용할 수도 있다. 태양전지에서 광 흡수체로 사용되는 페로브스카이트 물질은 흔히 ABX3으로 표현하는바, 통상의 기술자는 위와 같은 용어를 혼용하여 사용하여도 본 발명에서 지칭하는 것이 무엇인지 명확하게 알 수 있을 것이다.
또한 상기 화학식1의 "m"은 "메틸암모늄(MA)의 비율"이라 지칭하고, "n"은 "브롬 이온(Br-)의 비율"이라 지칭한다. 다만 설명의 편의를 위하여 "m" 및 "메틸암모늄(MA)의 비율", "n" 및 "브롬 이온(Br-)의 비율"을 혼용하여 사용할 수도 있다.
상기 고용체는 서로 다른 조성을 갖는 둘 이상의 페로브스카이트 구조의 유기-금속할로겐화물이 고용상을 이룬 것을 의미한다.
구체적으로 본 발명은 일 유기-금속할로겐화물인 FAPbI3(formamidinium lead iodide)에 다른 유기-금속할로겐화물인 MAPbBr3(methylammonium lead bromide)이 치환되도록 하되, A-사이트에 치환되는 MA(methylammonium)의 비율(m)과 X-사이트에 치환되는 브롬 이온(Br-)의 비율(n)이 비대칭적이 되도록 함으로써 광범위한 온도영역(-40℃ 내지 150℃)에서 상전이, 상분리, 상분해가 일어나지 않아 안정적이고, 밴드갭 에너지가 낮아 효율이 높은 광 흡수체를 제공하는 것을 기술적 특징으로 한다.
본 발명에 따른 상기 화학식1로 표시되는 특정 조성의 고용체는 광범위한 온도영역에서 광전 성능을 발현할 수 있는 삼방정계 상을 유지할 수 있다.
전술한 바와 같이 FAPbI3는 저온영역(-40℃ ~ 25℃)에서 삼방정계 상이 육방정계 상으로 상전이 되어 광전 성능이 사라지는 문제가 있다. 본 발명은 상기 화학식1로 표시되는 특정 조성의 고용체를 형성함으로써, 위와 같은 문제를 해결한 것을 기술적 특징으로 한다.
도 2는 (A11- mA2m)M(X11 - nX2n)3으로 표시되는 고용체에 대하여 m 및 n이 0 내지 1일 때, 각 조성에 해당하는 고용체가 삼방정계 상일 경우의 자유에너지(청색면, trigonal) 및 육방정계 상일 경우의 자유에너지(적색면, hexagonal)를 계산한 것이다. 도 2에서 삼방정계 상일 경우의 자유에너지가 육방정계 상일 경우의 자유에너지보다 낮을 때 상기 고용체가 삼방정계 상의 결정구조를 갖는다고 할 수 있다.
도 2를 통해 삼방정계 상이 안정할 때 메틸암모늄(MA)의 비율(m)과 브롬 이온(Br-)의 비율 및 육방정계 상이 안정할 때 메틸암모늄(MA)의 비율(m)과 브롬 이온(Br-)의 비율을 구분할 수 있는바, 이를 이차원으로 표현하면 도 3과 같다.
도 3에 따르면 상기 화학식1의 m, n이 삼방정계 영역(60)에 해당하면 상기 고용체가 광전 성능을 발휘할 수 있는 삼방정계 상의 결정구조를 갖고, 육방정계 영역(70)에 해당하면 상기 고용체가 광전 성능이 상실되는 육방정계 상의 결정구조를 갖는다.
상기 도 3에서 상기 삼방정계 영역(60)의 임계값에 속하는 m, n을 연장한 선인 S곡선을 수식적으로 표현하면 하기의 수학식1과 같다.
[수학식1]
Figure 112017042712682-pat00003
한편, 하기의 베가드의 법칙(vegard's law)을 적용하면 메틸암모늄(MA)의 비율(m) 및 브롬 이온(Br-)의 비율(n)에 따른 상기 고용체의 밴드갭 에너지(Eg)를 계산할 수 있다.
Figure 112017042712682-pat00004
도 4는 밴드갭 에너지가 1.4eV, 1.5eV인 상기 고용체의 특정한 조성(m, n)을 상기 도 3 상에 표시한 것이다. 상기 m 및 n은 상기 베가드의 법칙에 따라 계산할 수 있다.
도 4를 참조하면, 상기 m 및 n이 P영역에 속할 때, 상기 고용체가 상전이되지 않고 광전 성능을 발휘하는 삼방정계 상의 결정구조를 유지할 수 있으면서도 낮은 밴드갭 에너지를 가져 높은 효율을 확보할 수 있음을 알 수 있다.
즉, 본 발명은 상기 m 및 n이 상기 고용체가 삼방정계의 상을 유지할 수 있는 삼방정계 영역(60)의 임계값으로서, 상기 베가드의 법칙에 따라 계산되는 밴드갭 에너지(Eg)가 1.5eV 이하, 구체적으로 약 1.47eV 이하인 P영역에 속하는 것을 기술적 특징으로 한다.
구체적으로 상기 m 및 n은 상기 수학식1을 만족하여 삼방정계 상의 결정구조를 가지면서, 0.2≤m≤0.7 및 0<n≤0.15의 범위를 만족하여 낮은 밴드갭 에너지를 가진다.
이는 도 5와 같이 설명할 수도 있다. 도 5는 수학식1(m 및 n의 함수) 및 수학식2(m 및 밴드갭 에너지의 함수)를 함께 도시한 그래프이다.
하기 수학식2는 상기 수학식1을 만족하는 메틸암모늄(MA)의 비율(m) 및 브롬 이온(Br-)의 비율(n)을 사용하여 베가드의 법칙에 따라 계산한 밴드갭 에너지(Eg)를 메틸암모늄(MA)의 비율(m)의 함수로 나타낸 것이다.
[수학식2]
Figure 112017042712682-pat00005
도 5를 통해 상안정성 및 최대효율을 갖는 고용체의 조성을 도출할 수 있다. 상기 고용체의 밴드갭 에너지가 약 1.47eV로 가장 낮을 때, 상기 메틸암모늄(MA)의 비율(m)은 0.45이다(Q). 상기 메틸암모늄(MA)의 비율(m)이 0.45일 때, 상기 고용체가 삼방정계 상의 결정구조를 갖기 위해서는 브롬 이온(Br-)의 비율(n)이 0.05이어야 한다. 즉, 하기의 화학식2로 표시되는 고용체를 광 흡수체로 사용할 때 안정성이 가장 우수하고, 최대효율을 보이는 페로브스카이트 태양전지를 얻을 수 있다.
[화학식2]
(FA0 .55MA0 .45)Pb(I0 .95Br0 .05)3
또한 도 5를 통해 목적하는 밴드갭 에너지 및 흡수파장을 갖는 고용체의 조성을 도출할 수도 있다. 도 5의 수학식2를 통해 특정한 밴드갭 에너지 값을 구현할 수 있는 메틸암모늄(MA)의 비율(m)을 도출할 수 있고, 상기 메틸암모늄(MA)의 비율(m)이 정해지면 수학식1을 통해 메틸암모늄(MA)의 비율(m)이 특정한 값일 때 상안정성을 유지할 수 있는 브롬 이온(Br-)의 비율(n)을 찾을 수 있기 때문이다.
따라서 본 발명에 따르면 페로브스카이트 태양전지가 사용되는 환경, 목적 등에 따라 흡수파장이 달라지더라도 상기 고용체의 조성을 유연하게 조절하여 우수한 안정성 및 고효율의 태양전지를 제공할 수 있다.
한편, 전술한 바와 같이 메틸암모늄(MA)의 비율(m) 및 브롬 이온(Br-)의 비율(n)을 조절하여 우수한 상안정성 및 고효율의 효과를 구현하더라도 상분리(phase dissociation) 또는 상분해(phase decoposition)가 발생하면 상기 효과가 제대로 발휘되지 않을 수 있다.
그러나 상기 A-사이트에 메틸암모늄(MA)을 치환하는 경우 형성 엔탈피를 통해 계산하면 도 6과 같이 상기 메틸암모늄(MA)이 약 0.9 이상의 비율로 치환되는 경우에 한하여 상분리가 일어남을 알 수 있다.
본 발명에 따른 화학식1로 표시되는 고용체는 0.2≤m≤0.7, 상세하게는 0.4≤m≤0.5, 0<n≤0.15, 상세하게는 0.04≤n≤0.07의 범위를 갖는바 상분리가 일어나지 않음을 알 수 있다.
도 7은 A-사이트의 치환 없이 X-사이트에만 브롬 이온(Br-)을 치환하였을 경우 절대 온도 240K 내지 380K의 범위에서 상기 고용체가 상분해되는 영역을 도시한 것이다. 도 7에서 s는 안정(stable) 상태, m은 준안정(metastable) 상태, u는 불안정(unstable) 상태를 의미하고, 상기 고용체가 준안정 상태 및 불안정 상태라는 것은 상분해가 일어남을 의미한다.
도 7을 참조하면, A-사이트의 치환 없이 X-사이트에 브롬 이온(Br-)을 치환한 경우 절대온도 300K에서는 상기 브롬 이온(Br-)의 비율(n)이 0.3과 0.8의 사이일 때 상분해가 일어나고, 절대온도 240K에서는 상기 브롬 이온(Br-)의 비율(n)이 0.25에서 0.85 사이일 때 상분해가 일어남을 알 수 있다.
도 8은 A-사이트에 메틸암모늄(MA)을 치환하고, X-사이트에 브롬 이온(Br-)을 치환하되, 그 비율(m, n)을 동일하게 하였을 경우 절대 온도 240K 내지 380K의 범위에서 상기 고용체가 상분해되는 영역을 도시한 것이다. 도 8에서 s는 안정(stable) 상태, m은 준안정(metastable) 상태, u는 불안정(unstable) 상태를 의미하고, 상기 고용체가 준안정 상태 및 불안정 상태라는 것은 상분해가 일어남을 의미한다.
도 8을 참조하면, A-사이트와 X-사이트를 동일한 비율로 치환한 경우 절대온도 240K에서 상기 메틸암모늄(MA)의 비율(m) 및 상기 브롬 이온(Br-)의 비율(n)이 0.6과 0.85 사이일 때 상분해가 일어남을 알 수 있다.
도 9는 절대온도 300K 이하에서 상분해가 일어나는 메틸암모늄(MA)의 비율(m) 및 상기 브롬 이온(Br-)의 비율(n)의 영역을 도시한 것이다.
구체적으로 도 7에 따라 메틸암모늄(MA)의 비율(m)이 0일 때(A-사이트에 메틸암모늄을 치환하지 않은 경우) 브롬 이온(Br-)의 비율(n)이 0.25 내지 0.85인 경우(도 9의 a-b 구간) 상분해가 일어남을 표시하였다. 또한 도 8에 따라 메틸암모늄(MA)의 비율(m)과 브롬 이온(Br-)의 비율(n)이 0.6 내지 0.85인 경우(도 9의 c-d 구간) 상분해가 일어남을 표시하였다.
따라서 도 9를 참조하면, 절대온도 300K 이하의 저온 영역에서 메틸암모늄(MA)의 비율(m)과 브롬 이온(Br-)의 비율(n)이 a, b, c 및 d를 연결한 Z영역에 속하는 경우 고용체의 상분해가 일어남을 알 수 있다.
본 발명에 따른 화학식1로 표시되는 고용체는 전술한 바와 같이 P영역의 조성을 갖기 때문에 상기 Z영역에 속하지 않는바 절대온도 300K 이하의 저온 영역에서도 상분해가 일어나지 않음을 알 수 있다.
전술한 바와 같이 본 발명에 따른 이하의 화학식1로 표시되는 고용체는 -40℃ 내지 150℃의 광범위한 온도영역에서 광전 성능을 발휘하는 삼방정계 상의 결정구조를 유지할 수 있고, 같은 온도영역에서 상분리 또는 상분해되지 않으므로 안정성이 매우 뛰어나고, 밴드갭 에너지가 약 1.47eV 이하로 높은 효율을 가지고 있는바 상기 고용체를 광 흡수체로 사용하면 안정성이 우수한 고효율의 페로브스카이트 태양전지를 얻을 수 있다.
[화학식1]
(A11- mA2m)M(X11 - nX2n)3
상기 화학식1에서 상기 A1은 포름아미디늄(formamidinium, HC(NH2)2 +)이고, 상기 A2는 메틸암모늄(methylammonium, CH3NH3 +)이며, 상기 M은 2가의 금속 이온이고, 상기 X1은 요오드 이온(I-)이며, X2는 브롬 이온(Br-)이고, 상기 m은 0.2≤m≤0.7, 상기 n은 0<n≤0.15이며, 상기 m 및 n은 이하의 수학식1을 만족한다.
[수학식1]
Figure 112017042712682-pat00006

이상으로 본 발명의 실험예 및 실시예에 대해 상세히 설명하였는바, 본 발명의 권리범위는 상술한 실험예 및 실시예에 한정되지 않으며, 다음의 특허청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 포함된다.
10: 제1전극
20: 전자전달층
30: 광 흡수층
40: 정공전달층
50: 제2전극

Claims (10)

  1. 이하의 화학식1로 표시되는 고용체를 광 흡수체로 함유하고,
    [화학식1]
    (A11-mA2m)M(X11-nX2n)3
    상기 화학식1에서
    상기 A1은 포름아미디늄(formamidinium, HC(NH2)2 +)이고, 상기 A2는 메틸암모늄(methylammonium, CH3NH3 +)이며;
    상기 M은 2가의 금속 이온이고;
    상기 X1은 요오드 이온(I-)이며, X2는 브롬 이온(Br-)이고;
    상기 m은 0.2≤m≤0.7이며,
    상기 n은 이하의 수학식1을 만족하여 상기 고용체가 삼방정계 상(trigonal phase)의 결정구조를 가지면서 밴드갭 에너지(Eg)가 1.4eV 내지 1.5eV이고,
    [수학식1]
    Figure 112022047430848-pat00017

    상기 고용체는 -40℃ 내지 25℃의 온도에서 상분리 또는 상분해되지 않는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 화학식1에서
    상기 m은 0.4≤m≤0.5, 상기 n은 0.04≤n≤0.07이다.
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서,
    상기 2가의 금속 이온은 2가의 전이 금속, 희토류 금속, 알칼리 토금속, Pb, Sn, Ge, Ga, In, Al, Sb, Bi, Po 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것인 페로브스카이트 태양전지.
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 제1항에 있어서,
    상기 고용체의 밴드갭 에너지(Eg)가 1.47eV 이하인 페로브스카이트 태양전지.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 화학식1에서
    상기 M은 납(Pb)이고,
    m=0.45, n=0.05이며,
    상기 고용체는 -40℃ 내지 25℃의 온도에서 삼방정계 상의 결정구조를 가지고, 상분리 또는 상분해되지 않으며, 밴드갭 에너지가 1.47eV 이하인 페로브스카이트 태양전지.
  10. 제1항에 있어서,
    제1전극;
    상기 제1전극 상에 형성된 전자전달층;
    상기 광 흡수체를 포함하는 광흡수층;
    상기 광흡수층 상에 형성된 정공전달층; 및
    상기 정공전달층 상에 형성된 제2전극을 포함하는 페로브스카이트 태양전지.
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