CN106449982A - 一种以氧化铬为电子传输层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种以氧化铬为电子传输层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法，其于基底上溅射透明导电电极；然后依次旋涂空穴传输层、钙钛矿光吸收层、第一电子传输层；再热蒸镀或溅射氧化铬第二电子传输层；最后热蒸镀金属电极。本发明采用双层的电子传输层器件设计，在通用电子传输材料(富勒烯衍生物等)之上，应用具有优异稳定性和载流子传输性能稳定的金属氧化物氧化铬作为第二电子传输层，不仅提高了钙钛矿太阳能电池的器件性能，而且显著提高了钙钛矿太阳能电池的器件稳定性和使用寿命。本发明全部采用低温的制备工艺，对于柔性钙钛矿太阳能电池的商业化具有实际意义。
Description
技术领域
本发明属于太阳能电池领域，具体涉及一种以氧化铬为电子传输层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
背景技术
全球气候变化已经成为人类面临的共同挑战，开发和利用可再生的清洁能源显得日益迫切。太阳能电池利用清洁且可再生的太阳能源，将太阳能转换成电能。在实际应用中，硅基太阳能电池由于成熟的工艺得到了广泛的应用，占据市场的主导地位。但是由于硅基太阳能电池制备的高能耗和高成本，开发低成本和高效率的新型太阳能电池引起人们的广泛研究兴趣。
钙钛矿太阳能电池利用有机金属卤化物半导体作为光吸收材料，因其具有钙钛矿的结构ABX3而得名，其中A是一价有机或无机阳离子(CH3NH3 +,HC(NH2)2 +,Cs+)，B是二价金属离子(Pb2+，Sn2+，Ge2+)，X是卤素阴离子(I-,Br-,Cl-)。钙钛矿材料MAPbX3(MA＝CH3NH3 +，X＝I-or Br-)最初是作为染料敏化太阳能电池(DSSC)的敏化剂，由于其在液体电解质中不稳定性，在2009年只得到3.8％的光电转换效率。以有机金属卤化物为结构特点的钙钛矿材料具有优异的光吸收和载流子传输性能，到2016年太阳能转换效率已经超过20％，这使得其接近晶体硅太阳能电池和传统的碲化镉(CdTe)和铜铟镓锡(CIGS)薄膜太阳能电池的效率，其优异的性能和低廉的制备成本优势，已经引起了世界范围的广泛关注和研究兴趣，迅速成为极具市场潜力的新型太阳能电池。
目前钙钛矿太阳能电池商业化应用面临的最大挑战是器件稳定性问题，限制了钙钛矿太阳能电池的长期使用。无机金属氧化物具有良好的稳定性和载流子传输性能，采用无机金属氧化物作为钙钛矿太阳能电池的电子传输材料，对于提高该类太阳能电池的使用寿命具有很大的实际意义。同时采用低温工艺(小于150℃)制备钙钛矿太阳能电池，对于制备柔性太阳能电池器件也具有十分重要的实际意义。
发明内容
本发明的目的是提供一种以氧化铬为电子传输层的钙钛矿太阳能电池，其高效稳定，解决了目前钙钛矿太阳能电池存在的器件稳定性问题。
本发明的目的是这样实现的：一种以氧化铬为电子传输层的钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述太阳能电池采用双层的电子传输层结构，器件结构依次为：基底、透明导电电极、空穴传输层、钙钛矿光吸收层、第一电子传输层、氧化铬第二电子传输层和金属电极。
所述的氧化铬第二电子传输层厚度为2nm至150nm之间。
所述的基底选自聚酰亚胺、聚对苯二甲酸乙二醇酯或聚醚砜树脂的柔性基底，或选自玻璃的刚性基底。
所述的透明导电电极选自氧化铟锡、掺氟氧化锡或掺铝氧化锌。
所述的空穴传输层为聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚苯乙烯磺酸或者氧化镍，厚度为5nm至100nm之间。
所述的钙钛矿光吸收层为具有钙钛矿通式结构ABX3的材料，其中A是一价有机或无机阳离子，B是二价金属离子，X是卤素阴离子，厚度为200nm至500nm之间。
所述的第一电子传输层为富勒烯衍生物PC61BM或PC71BM，或者氧化锌，厚度为5nm至150nm之间。
所述的金属电极为金、银或铝金属，厚度为50nm至200nm之间。
上述以氧化铬为电子传输层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于包括以下步骤：(1)于基底上溅射透明导电电极；(2)依次旋涂空穴传输层、钙钛矿光吸收层、第一电子传输层；(3)热蒸镀或溅射氧化铬第二电子传输层；(4)最后热蒸镀金属电极。
本发明采用双层的电子传输层器件设计，在通用电子传输材料(富勒烯衍生物等)之上，应用具有优异稳定性和载流子传输性能稳定的金属氧化物氧化铬作为第二电子传输层，不仅提高了钙钛矿太阳能电池的器件性能，而且显著提高了钙钛矿太阳能电池的器件稳定性和使用寿命。本发明全部采用低温的制备工艺，对于柔性钙钛矿太阳能电池的商业化具有实际意义。
为了能更进一步阐述本发明的特征及技术内容，请参阅以下有关本发明的附图，但附图仅为提供参考与说明，并非用于对本发明加以限制。
附图说明
图1为本发明的以氧化铬为电子传输层的钙钛矿太阳能电池结构示意图；
其中：透明导电电极1、空穴传输层2、钙钛矿光吸收层3、第一电子传输层4、氧化铬第二电子传输层5、金属电极6、基底7。
具体实施方式
本发明采用双层的电子传输层器件设计,太阳能电池的器件结构如图1所示，器件结构依次为：基底7、透明导电电极1、空穴传输层2、钙钛矿光吸收层3、第一电子传输层4、氧化铬第二电子传输层5和金属电极6。制备方法包括以下步骤：(1)于基底7上溅射透明导电电极1；(2)依次旋涂空穴传输层2、钙钛矿光吸收层3、第一电子传输层4；(3)热蒸镀或溅射氧化铬第二电子传输层5；(4)最后热蒸镀金属电极6。
本发明利用无机金属氧化物氧化铬优异的稳定性和载流子传输性能，作为稳定的电子传输材料，氧化铬第二电子传输层5为热蒸发或溅射法制备，薄层厚度优选为2nm至150nm之间。
所述的基底7为包括聚酰亚胺、聚对苯二甲酸乙二醇酯或聚醚砜树脂等柔性基底，或是玻璃等刚性基底。
所述的透明导电电极1为氧化铟锡ITO、掺氟氧化锡FTO或掺铝氧化锌AZO。
所述的空穴传输层2为聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)，或者氧化镍等，厚度为5nm至100nm之间。
所述的钙钛矿光吸收层3是所有具有钙钛矿通式结构ABX3的材料，其中A是一价有机或无机阳离子(CH3NH3 +,HC(NH2)2 +,Cs+等)，B是二价金属离子(Pb2+，Sn2+，Ge2+等)，X是卤素阴离子(I-,Br-,Cl-等)，厚度为200nm至500nm之间。
所述的第一电子传输层4为富勒烯衍生物PC61BM或PC71BM，或者氧化锌等，厚度为5nm至150nm之间。
所述的金属电极6为金、银或铝金属，厚度为50nm至200nm之间。
以下通过具体的对比实施例和实施例子对本发明作进一步的阐述，但本发明并不限于此特定例子。
对比例1
钙钛矿太阳能电池结构为：在溅射有透明导电电极氧化铟锡ITO的聚酰亚胺柔性基底上，依次旋涂空穴传输层聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)、钙钛矿光吸收层甲胺铅氯碘盐CH3NH3PbI3-xClx、电子传输层富勒烯衍生物[6,6]-苯基C61丁酸甲酯(PC61BM)，最后热蒸镀银电极。太阳能转换效率8.6％，无封装器件在25℃和30％-50％湿度下测试，2天后小于50％的初始转换效率。
对比例2
钙钛矿太阳能电池结构为：在溅射有透明导电电极掺氟氧化锡FTO的玻璃基底上，依次旋涂空穴传输层聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)、钙钛矿光吸收层甲胺铅氯碘盐CH3NH3PbI3-xClx、电子传输层富勒烯衍生物[6,6]-苯基C71丁酸甲酯(PC71BM)，最后热蒸镀铝电极。太阳能转换效率9.4％，无封装器件在25℃和30％-50％湿度下测试，2天后保持50％的初始转换效率。
实施例1
钙钛矿太阳能电池结构为：在溅射有透明导电电极氧化铟锡ITO的聚酰亚胺柔性基底上，依次旋涂空穴传输层聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)、钙钛矿光吸收层甲胺铅氯碘盐CH3NH3PbI3-xClx、电子传输层富勒烯衍生物[6,6]-苯基C61丁酸甲酯(PC61BM)，然后热蒸镀厚度为20nm的氧化铬层，最后热蒸镀金电极。太阳能转换效率10.2％，无封装器件在25℃和30％-50％湿度下测试，16天后保持50％的初始转换效率。
实施例2
钙钛矿太阳能电池结构为：在溅射有透明导电电极氧化铟锡ITO的聚酰亚胺柔性基底上，依次旋涂空穴传输层聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)、钙钛矿光吸收层甲胺铅氯碘盐CH3NH3PbI3-xClx、电子传输层富勒烯衍生物[6,6]-苯基C71丁酸甲酯(PC71BM)，然后热蒸镀厚度为40nm的氧化铬层，最后热蒸镀银电极。太阳能转换效率10.5％，无封装器件在25℃和30％-50％湿度下测试，18天后保持50％的初始转换效率。
实施例3
钙钛矿太阳能电池结构为：在溅射有透明导电电极掺氟氧化锡FTO的玻璃基底上，依次旋涂空穴传输层聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)、钙钛矿光吸收层甲胺铅氯碘盐CH3NH3PbI3-xClx、电子传输层电子传输层富勒烯衍生物[6,6]-苯基C61丁酸甲酯(PC61BM)，然后热蒸镀厚度为60nm的氧化铬层，最后热蒸镀铝电极。太阳能转换效率11.2％，无封装器件在25℃和30％-50％湿度下测试，20天后保持50％的初始转换效率。
实施例4
钙钛矿太阳能电池结构为：在溅射有透明导电电极掺氟氧化锡FTO的玻璃基底上，依次旋涂空穴传输层聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)、钙钛矿光吸收层甲胺铅氯碘盐CH3NH3PbI3-xClx、电子传输层富勒烯衍生物[6,6]-苯基C71丁酸甲酯(PC71BM)，然后热蒸镀厚度为80nm的氧化铬层，最后热蒸镀金电极。太阳能转换效率11.6％，无封装器件在25℃和30％-50％湿度下测试，22天后保持50％的初始转换效率。
表1:实施例中钙钛矿太阳能电池的太阳能转换效率和寿命测试
| 太阳能转换效率(％) | 寿命测试(天) | |
| 对比例1 | 8.6 | 小于2 |
| 对比例2 | 9.4 | 2 |
| 实施例1 | 10.2 | 16 |
| 实施例2 | 10.5 | 18 |
| 实施例3 | 11.2 | 20 |
| 实施例4 | 11.6 | 22 |
注：器件寿命测试条件为，器件在无封装条件下，25℃和30％-50％湿度下测试，测试保持初始效率50％的时间。
综上所述，本发明采用双层的电子传输层器件设计，应用无机金属氧化物氧化铬作为优异的稳定电子传输材料，显著提高钙钛矿太阳能电池的器件性能和使用寿命，可以解决目前钙钛矿太阳能电池存在的器件稳定性问题，同时对于柔性太阳能电池的商业化具有实际意义。本领域的技术人员可以根据本发明的技术方案和技术构思做出其它各种相应的改变和变形，而所有这些改变和变形都应属于本发明权利要求的保护范围。
Claims (9)
1.一种以氧化铬为电子传输层的钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述太阳能电池采用双层的电子传输层结构，器件结构依次为：基底、透明导电电极、空穴传输层、钙钛矿光吸收层、第一电子传输层、氧化铬第二电子传输层和金属电极。
2.根据权利要求1所述的以氧化铬为电子传输层的钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述的氧化铬第二电子传输层厚度为2nm至150nm之间。
3.根据权利要求1所述的以氧化铬为电子传输层的钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述的基底选自聚酰亚胺、聚对苯二甲酸乙二醇酯或聚醚砜树脂的柔性基底，或选自玻璃的刚性基底。
4.根据权利要求1所述的以氧化铬为电子传输层的钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述的透明导电电极选自氧化铟锡、掺氟氧化锡或掺铝氧化锌。
5.根据权利要求1所述的以氧化铬为电子传输层的钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述的空穴传输层为聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚苯乙烯磺酸或者氧化镍，厚度为5nm至100nm之间。
6.根据权利要求1所述的以氧化铬为电子传输层的钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述的钙钛矿光吸收层为具有钙钛矿通式结构ABX3的材料，其中A是一价有机或无机阳离子，B是二价金属离子，X是卤素阴离子，厚度为200nm至500nm之间。
7.根据权利要求1所述的以氧化铬为电子传输层的钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述的第一电子传输层为富勒烯衍生物PC61BM或PC71BM，或者氧化锌，厚度为5nm至150nm之间。
8.根据权利要求1所述的以氧化铬为电子传输层的钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述的金属电极为金、银或铝金属，厚度为50nm至200nm之间。
9.权利要求1-8任一权利要求所述以氧化铬为电子传输层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于包括以下步骤：(1)于基底上溅射透明导电电极；(2)依次旋涂空穴传输层、钙钛矿光吸收层、第一电子传输层；(3)热蒸镀或溅射氧化铬第二电子传输层；(4)最后热蒸镀金属电极。
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