CN105226191A - 柔性钙钛矿太阳能电池及其制备工艺 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种柔性钙钛矿太阳能电池及其制备工艺。该柔性钙钛矿太阳能电池包括依次层叠的柔性透明衬底、透明电极、空穴传输层、吸光层、电子传输层和顶电极,空穴传输层由空穴传输材料构成,电子传输层由电子传输材料构成,吸光层由具有钙钛矿结构的光伏材料构成。制备工艺包括在柔性透明衬底上依次制备透明电极、空穴传输层、吸光层、电子传输层和顶电极,空穴传输层、吸光层和电子传输层均采用溶液法低温制备得到。本发明的柔性钙钛矿太阳能电池重量轻、可弯曲、可广泛应用于曲面环境、产业化前景良好,制备工艺流程简单、成本低廉、电池制备效率高。
Description
技术领域
本发明属于太阳能电池技术领域,涉及一种钙钛矿太阳能电池(PSC,PerovskiteSolarCells)及其制备工艺,特别涉及一种柔性钙钛矿太阳能电池及其制备工艺。
背景技术
随着临近空间探测领域的飞速发展,飞艇、无人机等飞行器得到广泛应用。以飞艇为例,轻质、高效的太阳能电池作为理想的飞艇能源受到广泛关注,太阳能电池通常铺设在飞艇蒙皮表面,而飞艇由于其表面通常为曲面环境,普通的刚性太阳能电池无法安装。因此飞艇、无人机等对轻质、可以弯曲和高质量比功率的柔性太阳能电池有着迫切需求。
柔性太阳能电池是以柔性塑料或柔性玻璃等材料为衬底制备的太阳能电池,具有很多优势:转化效率高、制作成本低、重量轻、可弯曲、具有高的质量比功率、适合于飞艇能源系统、无人机和光伏建筑一体化(BIPV)等曲面环境。
近年来,钙钛矿太阳能电池作为一类新兴的太阳能电池得到快速发展,其光电转换效率已经超过20%。钙钛矿太阳能电池主要是利用类似ABX3(A=CH3NH3 +等;B=Pb2+,Sn2+等;X=Cl-,Br-,I-等)具有钙钛矿结构的光伏材料来实现光电转换,具有原材料来源广泛、制作工艺简单、价格低、可制备成柔性电池等优点。钙钛矿太阳能电池的基本结构包括透明衬底、透明电极、电子传输材料、钙钛矿材料吸光层、空穴传输材料和金属电极。
随着研究的不断深入,钙钛矿太阳能电池的效率极有可能超过目前发展较为成熟的单晶硅太阳能电池。现阶段,制备钙钛矿太阳能电池的主流工艺是以硬质的透明玻璃衬底为基底,采用共蒸发制备吸光层,该制备工艺操作复杂、成本高、生产效率低,制备的电池重量重、质量比功率低、且不可弯曲。此外在电子传输层制备工艺中,存在需制备介孔状氧化钛层(TiO2作为电子传输层)或合成纳米颗粒状氧化锌(ZnO)等问题,介孔状TiO2层需进行高温(450℃以上)烧结处理环节,而合成的纳米颗粒状ZnO溶液不能长期存放。要想制备柔性的钙钛矿太阳能电池,需采用带有透明电极的柔性塑料或柔性玻璃为基底,而受到基底的限制,柔性钙钛矿电池制备工作中的温度不能超过180℃,这对电池的制备工艺提出了极大的挑战。目前高温(450℃以上)烧结制备钙钛矿太阳电池的工艺,并不适用于基于柔性导电基底的柔性钙钛矿电池的制备。
发明内容
本发明要解决的技术问题是克服现有技术的不足,尤其以利于飞艇能源系统、光伏建筑一体化(BIPV)等曲面环境,提供一种重量轻、可弯曲、可广泛应用于曲面环境、产业化前景良好的柔性钙钛矿太阳能电池,还提供一种空穴传输层、钙钛矿材料吸光层和电子传输层均可在空气环境下实现溶液法制备、且制备温度低于150℃、对柔性导电基底无损伤、有利于简化工艺流程、降低成本、提高电池制备效率的柔性钙钛矿太阳能电池的制备工艺。
为解决上述技术问题,本发明采用以下技术方案:
一种柔性钙钛矿太阳能电池,包括依次层叠的衬底、透明电极、空穴传输层、吸光层、电子传输层和顶电极,所述空穴传输层是由空穴传输材料构成,所述电子传输层是由电子传输材料构成,所述衬底为柔性透明衬底,所述吸光层是由具有钙钛矿结构的光伏材料构成。
上述的柔性钙钛矿太阳能电池中,优选的,所述柔性透明衬底包括柔性透明塑料或柔性玻璃,所述柔性透明衬底的厚度为1μm~3000μm,透过率大于或等于80%;所述柔性透明塑料包括聚醚酰亚胺(PEI)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)或聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)。
上述的柔性钙钛矿太阳能电池中,优选的,所所述透明电极的厚度为20nm~200nm;所述空穴传输层的厚度为5nm~50nm;所述吸光层的厚度为50nm~500nm;所述电子传输层的厚度为5nm~50nm;所述顶电极的厚度为10nm~80nm。
上述的柔性钙钛矿太阳能电池中,优选的,所述空穴传输材料为有机材料和/或无机材料,所述有机材料包括PEDOT∶PSS或Spiro-MeOTAD,所述无机材料包括NiOx、MoOx或V2O5;所述具有钙钛矿结构的光伏材料为ABX3型晶体结构的有机无机杂化钙钛矿材料;所述电子传输材料为富勒烯衍生物,所述富勒烯衍生物为PCBM(优选PC60BM或PC70BM)。
上述的柔性钙钛矿太阳能电池中,优选的,所述透明电极的构成材料包括铟锡氧化物或氟锡氧化物;所述顶电极的构成材料为金属材料,所述金属材料包括金、银、铜或铝。
作为一个总的技术构思,本发明还提供一种上述的柔性钙钛矿太阳能电池的制备工艺,所述制备工艺包括在所述柔性透明衬底上依次制备透明电极、空穴传输层、吸光层、电子传输层和顶电极,所述空穴传输层、吸光层和电子传输层均采用溶液法于150℃以下的低温制备得到。
上述的柔性钙钛矿太阳能电池的制备工艺中,优选的,所述空穴传输层的制备过程为:在所述透明电极上涂布用于制备空穴传输材料的溶液,然后在80℃~140℃的温度下进行加热,加热时间为10min~60min,得到空穴传输层;
所述吸光层的制备过程为:先在所述空穴传输层上涂布卤化铅溶液,于60℃~110℃烘干,然后置于CH3NH3I溶液中浸泡,当颜色变为棕黑色时,取出并清洗,再于60℃~110℃下进行加热,加热时间为8min~60min,得到吸光层;
所述电子传输层的制备过程为:在所述吸光层上涂布用于制备电子传输材料的溶液,然后在60℃~110℃的温度下进行加热,加热时间为5min~60min,得到电子传输层;
所述空穴传输层、吸光层和电子传输层的制备过程均在空气环境下进行。
上述的柔性钙钛矿太阳能电池的制备工艺中,优选的,所述空穴传输材料为PEDOT∶PSS时,所述用于制备空穴传输材料的溶液为PEDOT∶PSS的水溶液,溶液中PEDOT∶PSS的质量分数为0.5%~10%;所述空穴传输材料为Spiro-MeOTAD时,所述用于制备空穴传输材料的溶液为Spiro-MeOTAD的氯苯/乙腈溶液,溶液中Spiro-MeOTAD的质量分数为5%~40%;所述空穴传输材料为NiOx时,所述用于制备空穴传输材料的溶液为四水醋酸镍的乙醇/乙醇胺溶液,溶液中醋酸镍的质量分数为2%~20%。
上述的柔性钙钛矿太阳能电池的制备工艺中,优选的,所述吸光层的制备过程中:所述卤化铅溶液为PbI2溶液时,所述PbI2溶液的浓度为0.5mol/L~10mol/L,溶剂为N,N-二甲基甲酰胺;所述CH3NH3I溶液的浓度为8mg/mL~15mg/mL,溶剂为异丙醇;所述浸泡的时间为10s~60s。
上述的柔性钙钛矿太阳能电池的制备工艺中,优选的,所述电子传输材料为PCBM时,所述用于制备电子传输材料的溶液为PCBM的氯苯溶液,溶液中PCBM的质量分数为0.5%~10%。
本发明的柔性钙钛矿太阳能电池中,柔性透明衬底材料优选柔性玻璃、柔性透明塑料(PEI,PEN,PET等)材料。柔性玻璃不同于常规的玻璃,可以适当弯曲而不折断。透明电极的材料优选铟锡氧化物(ITO,IndiumTinOxide)、氟锡氧化物(FTO,FluorineDopedTinOxide)等透明电极材料。常采用ITO导电柔性玻璃、FTO导电柔性玻璃或带ITO的PEI塑料薄膜作为柔性透明衬底和透明电极,其方块电阻是10~50Ω/□,透过率在80%~90%。
本发明的柔性钙钛矿太阳能电池中,空穴传输材料一般为具有较高空穴迁移率的材料,空穴传输层主要是将空穴传输至顶电极。吸光层采用具有钙钛矿晶体结构的材料制备,其作用是吸收入射光。本发明器件的单纯的吸光层由钙钛矿材料的晶粒构成,主要有类似ABX3(A=CH3NH3 +等;B=Pb2+,Sn2+等;X=Cl-,Br-,I-等)型晶体结构的有机无机杂化钙钛矿。电子传输层主要起到传输电子的作用,同时防止电极与吸光层直接接触。电子传输材料为富勒烯衍生物,如PC60BM、PC70BM等。顶电极可以采用真空镀膜、等离子体喷涂、溅射、喷墨打印以及溶液成膜等方法制作。
本发明的制备工艺中,在制备空穴传输层之前,优选先对柔性透明导电基底(即柔性透明衬底和透明电极组成的基底)进行清洗和臭氧等离子预处理。
与现有技术相比,本发明的优点在于:
1、本发明的柔性钙钛矿太阳能电池重量轻、可弯曲、可广泛应用于曲面环境,尤其适用于飞艇能源系统、光伏建筑一体化等曲面环境,产业化前景良好。
2、本发明的制备工艺采用溶液法低温制备柔性钙钛矿太阳能电池,不对柔性基底造成损伤,可在空气环境下实施,且可批量生产。该制备工艺对柔性导电基底无损伤、有利于简化工艺流程、降低成本、提高电池制备效率。
附图说明
图1为本发明实施例中柔性钙钛矿太阳能电池的结构示意图。
图2为本发明实施例中柔性钙钛矿太阳能电池的工艺流程图。
图例说明:
1、柔性透明衬底;2、透明电极;3、空穴传输层;4、吸光层;5、电子传输层;6、顶电极。
具体实施方式
以下结合说明书附图和具体优选的实施例对本发明作进一步描述,但并不因此而限制本发明的保护范围。
以下实施例中所采用的材料和仪器均为市售。
实施例1:
一种本发明的柔性钙钛矿太阳能电池,如图1所示(由上至下观察),包括依次层叠的柔性透明衬底1、透明电极2、空穴传输层3、吸光层4、电子传输层5和顶电极6,吸光层4是由具有钙钛矿结构的光伏材料构成,空穴传输层3是由空穴传输材料构成,电子传输层5是由电子传输材料构成。
本实施例中,柔性透明衬底1采用柔性玻璃衬底,厚度为3mm,透过率为85%;透明电极2采用透明ITO电极,厚度为60nm;空穴传输层3采用PEDOT∶PSS材料,厚度为35nm;吸光层4采用CH3NH3PbI3钙钛矿材料,厚度为200nm;电子传输层5采用PC60BM材料,厚度为20nm;顶电极6采用铝电极,厚度为80nm。
一种上述本实施例的钙钛矿太阳能电池的制备工艺,如图2所示,包括以下步骤:
(1)选择方阻为20Ω/□、透过率为82%的ITO柔性玻璃作为带有ITO透明电极的柔性玻璃衬底(即柔性透明导电基底预处理),透明电极2为正极。
(2)对柔性透明导电基底进行清洗和10分钟臭氧等离子预处理,采用溶液旋涂的方法在ITO柔性玻璃上涂布质量分数为8%的PEDOT∶PSS水溶液(PEDOT∶PSS水溶液为德国拜尔的cleviosp型产品),在加热台上110℃低温处理20min,得到厚度为35nm的PEDOT∶PSS致密薄膜作为空穴传输层3。
(3)在空穴传输层3表面旋涂PbI2溶液,PbI2溶液的浓度为2mol/L,溶剂为N,N-二甲基甲酰胺,于80℃烘干后,放入浓度为8mg/mL的CH3NH3I溶液(溶剂为异丙醇)中浸泡50秒,衬底颜色迅速变为棕黑色,取出后放入干净的异丙醇中,洗去多余的CH3NH3I,最后放置在80℃的加热台上烘20min,得到厚度为200nm的CH3NH3PbI3钙钛矿材料的吸光层4。
(4)在吸光层4的表面旋涂PC60BM溶液(质量分数为5%,溶剂为氯苯),在加热台上80℃低温处理10min,形成厚度为20nm的电子传输层5。
上述空穴传输层3、吸光层4和电子传输层5的制备过程均在空气环境下进行。
(5)在电子传输层5上采用真空热蒸镀金属电极的方式沉积80nm厚的铝电极作为顶电极6(负极),得到如图1所示的柔性钙钛矿太阳能电池。
由该实施例可知,本发明的柔性钙钛矿太阳能电池的制备工艺在低温的空气环境中就可以完成,有利于简化工艺流程,降低成本,提高电池的制备效率,可规模化生产。
实施例2:
一种本发明的柔性钙钛矿太阳能电池,如图1所示,包括由上至下依次层叠的柔性透明衬底1、透明电极2、空穴传输层3、吸光层4、电子传输层5和顶电极6,吸光层4是由具有钙钛矿结构的光伏材料构成,空穴传输层3是由空穴传输材料构成,电子传输层5是由电子传输材料构成。
本实施例中,柔性透明衬底1采用PEI,厚度为0.3mm,透过率为84%;透明电极2采用透明ITO电极,厚度为100nm;空穴传输层3采用Spiro-MeOTAD材料,厚度为40nm;吸光层4采用CH3NH3PbI3钙钛矿材料,厚度为300nm;电子传输层5采用PC60BM材料,厚度为15nm;顶电极6采用铝电极,厚度为80nm。
一种上述本实施例的柔性钙钛矿太阳能电池的制备方法,如图2所示,包括以下步骤:
(1)选择方阻为20Ω/□、透过率为82%的ITO柔性透明塑料PEI为带有ITO透明电极的PEI衬底,也即柔性透明导电基底,透明电极2为正极;
(2)对柔性透明导电基底进行清洗和15分钟臭氧等离子预处理,采用溶液旋涂的方法在带ITO的PEI衬底上涂布质量分数为8%的Spiro-MeOTAD的氯苯/乙腈溶液(氯苯与乙腈的体积比为10∶1),在加热台上120℃低温处理40min,得到厚度为40nm的Spiro-MeOTAD致密薄膜作为空穴传输层3;
(3)在空穴传输层3表面旋涂PbI2溶液,PbI2溶液的浓度为2mol/L,溶剂为N,N-二甲基甲酰胺,于80℃烘干后,放入浓度为8mg/mL的CH3NH3I溶液(溶剂为异丙醇)中浸泡50秒,衬底颜色迅速变为棕黑色,取出后放入干净的异丙醇中,洗去多余的CH3NH3I,最后放置在80℃的加热台上烘8min,得到厚度为300nm的CH3NH3PbI3钙钛矿材料的吸光层4;
(4)在吸光层4的表面旋涂PC60BM溶液(质量分数为1.5%,溶剂为氯苯),在加热台上70℃低温处理5min,形成厚度为15nm的电子传输层5;
上述空穴传输层3、吸光层4和电子传输层5的制备过程均在空气环境下进行。
(5)在电子传输层5上采用真空热蒸镀金属电极的方式沉积80nm厚的铝电极作为顶电极6(负极),得到如图1所示的柔性钙钛矿太阳能电池。
由该实施例可知,本发明的柔性钙钛矿太阳能电池样品的制备工艺在低温的空气环境中就可以完成,有利于简化工艺流程,降低成本,提高电池的制备效率。
实施例3:
一种本发明的柔性钙钛矿太阳能电池,如图1所示,包括由上至下依次层叠的柔性透明衬底1、透明电极2、空穴传输层3、吸光层4、电子传输层5和顶电极6,吸光层4是由具有钙钛矿结构的光伏材料构成,空穴传输层3是由空穴传输材料构成,电子传输层5是由电子传输材料构成。
本实施例中,柔性透明衬底1采用PEI,厚度为0.3mm,透过率为84%;透明电极2采用透明ITO电极,厚度为100nm;空穴传输层3采用Spiro-MeOTAD材料,厚度为50nm;吸光层4采用CH3NH3PbI3钙钛矿材料,厚度为400nm;电子传输层5采用PC60BM材料,厚度为20nm;顶电极6采用铝电极,厚度为80nm。
一种上述本实施例的柔性钙钛矿太阳能电池的制备方法,如图2所示,包括以下步骤:
(1)选择方阻为20Ω/□、透过率为82%的ITO柔性透明塑料PEI作为带有ITO透明电极的PEI衬底,也即柔性透明导电基底,透明电极2为正极;
(2)对柔性透明导电基底进行清洗和15分钟臭氧等离子预处理,采用溶液旋涂的方法在带ITO的PEI衬底上涂布质量分数为12%的Spiro-MeOTAD的氯苯/乙腈溶液(氯苯与乙腈的体积比为10∶1),在加热台上120℃低温处理40min,得到厚度为50nm的Spiro-MeOTAD致密薄膜作为空穴传输层3;
(3)在空穴传输层3表面旋涂PbI2溶液,PbI2溶液的浓度为1.5mol/L,溶剂为N,N-二甲基甲酰胺,于80℃烘干后,放入浓度为12mg/mL的CH3NH3I溶液(溶剂为异丙醇)中浸泡60秒,衬底颜色迅速变为棕黑色,取出后放入干净的异丙醇中,洗去多余的CH3NH3I,最后放置在80℃的加热台上烘8min,得到厚度为400nm的CH3NH3PbI3钙钛矿材料的吸光层4;
(4)在吸光层4的表面旋涂PC60BM溶液(质量分数为2%,溶剂为氯苯),在加热台上70℃低温处理5min,形成厚度为20nm的电子传输层5;
上述空穴传输层、吸光层和电子传输层的制备过程均在空气环境下进行。
(5)在电子传输层5上采用真空热蒸镀金属电极的方式沉积80nm厚的铝电极作为顶电极6(负极),得到如图1所示的柔性钙钛矿太阳能电池。
由该实施例可知,本发明的柔性钙钛矿太阳能电池样品的制备工艺在低温的空气环境中就可以完成,有利于简化工艺流程,降低成本,提高电池的制备效率。
实施例4:
一种本发明的柔性钙钛矿太阳能电池,与实施例1基本相同,区别仅在于:空穴传输层3采用NiOx材料,厚度为12nm。
一种上述本实施例的柔性钙钛矿太阳能电池的制备方法,其步骤与实施例1基本相同,区别仅在于:步骤(2)中,采用溶液旋涂的方法在ITO玻璃上涂布四水醋酸镍(Ni(CH3COO)2·4H2O)的乙醇/乙醇胺溶液,其中每升乙醇中加入0.1摩尔乙醇胺,溶液中醋酸镍的质量分数为10%,在加热台上140℃低温水解处理25min,经脱水后,得到厚度为12nm的NiOx致密薄膜作为空穴传输层3,NiOx是由不同价态的Ni(如Ni+、Ni+2、Ni+3等)的氧化物构成的混合物,是在醋酸镍溶液的加热水解过程中自然生成的。本实施例制备柔性钙钛矿太阳能电池的工艺简单方便,原料易得,成本低廉,可较大地提高电池的制备效率,且可规模化生产。
以上所述仅是本发明的优选实施方式,本发明的保护范围并不仅局限于上述实施例。凡属于本发明思路下的技术方案均属于本发明的保护范围。应该指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明原理的前提下的改进和润饰,这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种柔性钙钛矿太阳能电池,包括依次层叠的衬底、透明电极、空穴传输层、吸光层、电子传输层和顶电极,所述空穴传输层是由空穴传输材料构成,所述电子传输层是由电子传输材料构成,其特征在于,所述衬底为柔性透明衬底,所述吸光层是由具有钙钛矿结构的光伏材料构成。
2.根据权利要求1所述的柔性钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述柔性透明衬底包括柔性透明塑料或柔性玻璃,所述柔性透明衬底的厚度为1μm~3000μm,透过率大于或等于80%;所述柔性透明塑料包括聚醚酰亚胺、聚对苯二甲酸乙二醇酯或聚萘二甲酸乙二醇酯。
3.根据权利要求1所述的柔性钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述透明电极的厚度为20nm~200nm;所述空穴传输层的厚度为5nm~50nm;所述吸光层的厚度为50nm~500nm;所述电子传输层的厚度为5nm~50nm;所述顶电极的厚度为10nm~80nm。
4.根据权利要求1~3中任一项所述的柔性钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述空穴传输材料为有机材料和/或无机材料,所述有机材料包括PEDOT∶PSS或Spiro-MeOTAD,所述无机材料包括NiOx、MoOx或V2O5;所述具有钙钛矿结构的光伏材料为ABX3型晶体结构的有机无机杂化钙钛矿材料;所述电子传输材料为富勒烯衍生物,所述富勒烯衍生物为PCBM。
5.根据权利要求1~3中任一项所述的柔性钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述透明电极的构成材料包括铟锡氧化物或氟锡氧化物;所述顶电极的构成材料为金属材料,所述金属材料包括金、银、铜或铝。
6.一种如权利要求1~5中任一项所述的柔性钙钛矿太阳能电池的制备工艺,其特征在于,所述制备工艺包括在所述柔性透明衬底上依次制备透明电极、空穴传输层、吸光层、电子传输层和顶电极,所述空穴传输层、吸光层和电子传输层均采用溶液法于150℃以下的低温制备得到。
7.根据权利要求6所述的柔性钙钛矿太阳能电池的制备工艺,其特征在于,所述空穴传输层的制备过程为:在所述透明电极上涂布用于制备空穴传输材料的溶液,然后在80℃~140℃的温度下进行加热,加热时间为10min~60min,得到空穴传输层;
所述吸光层的制备过程为:先在所述空穴传输层上涂布卤化铅溶液,于60℃~110℃烘干,然后置于CH3NH3I溶液中浸泡,当颜色变为棕黑色时,取出并清洗,再于60℃~110℃下进行加热,加热时间为8min~60min,得到吸光层;
所述电子传输层的制备过程为:在所述吸光层上涂布用于制备电子传输材料的溶液,然后在60℃~110℃的温度下进行加热,加热时间为5min~60min,得到电子传输层;
所述空穴传输层、吸光层和电子传输层的制备过程均在空气环境下进行。
8.根据权利要求6或7所述的柔性钙钛矿太阳能电池的制备工艺,其特征在于,所述空穴传输材料为PEDOT∶PSS时,所述用于制备空穴传输材料的溶液为PEDOT∶PSS的水溶液,溶液中PEDOT∶PSS的质量分数为0.5%~10%;所述空穴传输材料为Spiro-MeOTAD时,所述用于制备空穴传输材料的溶液为Spiro-MeOTAD的氯苯/乙腈溶液,溶液中Spiro-MeOTAD的质量分数为5%~40%;所述空穴传输材料为NiOx时,所述用于制备空穴传输材料的溶液为四水醋酸镍的乙醇/乙醇胺溶液,溶液中醋酸镍的质量分数为2%~20%。
9.根据权利要求6或7所述的柔性钙钛矿太阳能电池的制备工艺,其特征在于,所述吸光层的制备过程中:所述卤化铅溶液为PbI2溶液时,所述PbI2溶液的浓度为0.5mol/L~10mol/L,溶剂为N,N-二甲基甲酰胺;所述CH3NH3I溶液的浓度为8mg/mL~15mg/mL,溶剂为异丙醇;所述浸泡的时间为10s~60s。
10.根据权利要求6或7所述的柔性钙钛矿太阳能电池的制备工艺,其特征在于,所述电子传输材料为PCBM时,所述用于制备电子传输材料的溶液为PCBM的氯苯溶液,溶液中PCBM的质量分数为0.5%~10%。
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