KR102398481B1 - 우수한 유전 특성을 갖는 열 전도성 열가소성 조성물 및 이의 성형품 - Google Patents

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Abstract

중합체 조성물은 약 20중량% 내지 약 80중량%의 중합체 베이스 수지; 약 10중량% 내지 약 60중량%의 열 전도성 충전제; 약 5중량% 내지 약 60중량%의, 1.1 기가헤르츠(GHz) 이상에서 측정할 때 적어도 20의 Dk를 갖는 유전체 세라믹 충전제를 포함한다. 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기와 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 3.0보다 큰 유전 상수를 나타낸다. 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 0.002보다 낮은 손실율을 나타낸다.

Description

우수한 유전 특성을 갖는 열 전도성 열가소성 조성물 및 이의 성형품
본 개시내용은 높은 유전 상수 및 낮은 손실율을 나타내는 열가소성 조성물에 관한 것이다.
많은 소비자-지향 산업은 다수의 다양한 특성을 제공하는 혼합 열가소성 조성물을 필요로 한다. 균형 잡힌 내충격성, 색상에 대한 수용성, 일상적인 화학물질에 대한 내화학성, 얇은 벽 가공을 위한 유동 특성 및 무선 신호에 대한 투과성을 갖춘 매우 높은 강성은 다수의 제조 영역에 걸쳐서 몇 가지 바람직한 특성을 나타낸다. 전자 산업뿐만 아니라 자동차 산업에서, 높은 유전 상수를 갖는 열가소성 수지가 요구된다. 이들 열가소성 수지는 또한 특정한 기계적 특성을 유지하면서 쉽게 가공할 수 있을 것으로 기대된다. 높은 유전 상수 및 낮은 손실율을 제공하면서 또한 바람직한 기계적 및 가공 성능을 나타내는 열 전도성인 열가소성 조성물에 대한 요구가 당업계에 남아 있다.
본 개시내용의 양태는 약 20중량% 내지 약 80중량%의 중합체 베이스 수지; 약 10중량% 내지 약 60중량%의 열 전도성 충전제; 약 5중량% 내지 약 30중량%의 충격 개질제; 및 약 0.1중량% 내지 약 60중량%의, 1.1 기가헤르츠(GHz) 이상에서 테스트할 때 적어도 25의 Dk를 갖는 유전체 세라믹 충전제를 포함하는 열가소성 조성물에 관한 것으로, 여기서 중합체 조성물은 120밀리미터(mm) × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기(split post dielectric resonator)와 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 3.0보다 큰 유전 상수를 나타내고, 여기서 중합체 조성물은 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 0.002보다 낮은 손실율을 나타내고, 그리고 여기서 모든 성분의 배합된 중량 퍼센트 값은 약 100중량%를 초과하지 않고 모든 중량 퍼센트 값은 조성물의 총 중량을 기준으로 한다.
본 개시내용의 다른 양태는: 폴리아릴렌 에테르, 폴리스티렌, 폴리프로필렌, 또는 이들의 조합을 포함하는 중합체 베이스 수지; 열 전도성 충전제; 충격 개질제; 및 유전체 세라믹 충전제를 조합하는 것을 포함하는 중합체 조성물을 형성하는 방법에 관한 것으로, 여기서 중합체 조성물은 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기와 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 3.0보다 큰 유전 상수를 나타내고, 여기서 중합체 조성물은 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 0.002보다 낮은 손실율을 나타내고, 그리고 여기서 모든 성분의 배합된 중량 퍼센트 값은 약 100중량%를 초과하지 않고 모든 중량 퍼센트 값은 조성물의 총 중량을 기준으로 한다.
특정 양태에서, 본 개시내용은 본 명세서에 기재된 중합체 조성물로부터 물품을 성형하는 단계를 포함하는 물품을 형성하는 방법에 관한 것이다.
높은 유전 상수 (Dk) 및 낮은 손실율을 갖는 열가소성 물질은 무선 통신 영역의 응용분야에 바람직할 수 있다. 그러나 물질이 상대적으로 낮은 손실율을 갖더라도 작동 중에 열이 발생할 수 있으므로 우려가 발생한다. 높은 열은 열가소성 물질을 손상시킬 수도 있고; 수명을 단축하고 효율성을 감소시킬 수 있다. 열 전도성 열가소성 물질은 손상을 방지하기 위해 지속적인 열 전달을 제공할 수 있다. 열 전도성 및 높은 유전체 열가소성 물질 양자는 이들 특성을 보장하기 위해 상대적으로 높은 무기 충전재의 장입을 필요로 하는 경향이 있다. 따라서 열가소성 조성물의 유전체 특성과 열 전도율은 물론 기계적 및 가공 성능의 균형을 맞추는 것이 어렵다. 본 개시내용의 양태는 바람직한 기계적 특성 및 가공 특징을 유지하면서 높은 유전 상수를 갖는 열 전도성 열가소성 조성물을 제공한다.
일 양태에서, 본 개시내용은 중합체 베이스 수지, 열 전도성 충전제 및 유전체 세라믹 충전제를 포함하는 중합체 조성물에 관한 것이다. 본 중합체 조성물은 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기와 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 3.0보다 큰 유전 상수 및 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 0.002보다 낮은 손실율을 나타낼 수 있다.
중합체 베이스 수지
일 양태에서, 중합체 조성물은 중합체 베이스 수지를 포함할 수 있다. 다양한 양태에서, 중합체 베이스 수지는 열가소성 수지 또는 열경화성 수지를 포함할 수 있다. 열가소성 수지는 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 에틸렌-기반 공중합체, 폴리아미드, 폴리카보네이트, 폴리에스테르, 폴리옥시메틸렌 (POM), 폴리부틸렌 테레프탈레이트 (PBT), 폴리에틸렌 테레프탈레이트 (PET), 폴리시클로헥실렌디메틸렌 테레프탈레이트 (PCT), 액정 중합체 (LPC), 폴리페닐렌 설파이드 (PPS), 폴리아릴렌 에테르, 예컨대 예를 들어 폴리페닐렌 에테르 (PPE) 또는 폴리페닐렌 옥사이드-폴리스티렌 블렌드, 폴리스티렌, 고 충격 개질 폴리스티렌, 아크릴로 니트릴-부타디엔-스티렌 (ABS) 삼원공중합체, 아크릴 중합체, 폴리에테르이미드 (PEI), 폴리우레탄, 폴리에테르에테르케톤 (PEEK), 폴리락트산 (PLA)-기반 중합체, 폴리에테르 설폰 (PES) 및 이들의 조합을 포함할 수 있다. 열가소성 수지는 또한 폴리아미드 및 폴리에스테르-기반 엘라스토머와 같은 열가소성 엘라스토머를 포함할 수 있다. 베이스 기재는 또한 블렌드 및/또는 상기 기재된 수지의 다른 유형의 조합을 포함할 수 있다. 다양한 양태에서, 중합체 베이스 수지는 또한 열경화성 중합체를 포함할 수 있다. 적절한 열경화성 수지는 페놀 수지, 우레아 수지, 멜라민-포름알데히드 수지, 우레아-포름알데히드 라텍스, 자일렌 수지, 디알릴 프탈레이트 수지, 에폭시 수지, 아닐린 수지, 푸란 수지, 폴리우레탄 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 특정 양태에서, 중합체 베이스 수지는 폴리아릴렌 에테르, 폴리프로필렌, 폴리스티렌 또는 이들의 조합을 포함한다.
본 개시내용의 조성물에서 중합체 베이스 수지의 양은 약 20중량% 내지 약 80중량%이다. 예를 들어, 조성물 중 폴리프로필렌의 양은 약 20중량% 내지 80중량%, 약 20중량% 내지 약 70중량%, 약 20중량% 내지 약 60중량%, 약 20중량% 내지 약 50중량%, 약 20중량% 내지 약 40중량%, 약 30중량% 내지 약 80중량%, 약 40중량% 내지 약 80중량%, 약 50중량% 내지 약 80중량%, 또는 약 60중량% 내지 약 80중량%일 수 있다.
본 개시내용의 중합체 베이스 수지는 폴리아릴렌 에테르를 포함할 수 있다. 적합한 폴리(아릴렌 에테르)는 하기 식을 갖는 반복 구조 단위를 포함하는 것들을 포함한다.
Figure 112020108979101-pct00001
상기 식에서 각각의 경우 Z1은 독립적으로 할로겐, 비치환 또는 치환된 C1-C12 하이드로카르빌(단, 하이드로카르빌 기는 3차 하이드로카르빌이 아님), C1-C12 하이드로카르빌티오, C1-C12 하이드로카르빌옥시 또는 C2-C12 할로하이드로카르빌옥시이고, 여기서 적어도 2개의 탄소 원자는 할로겐 및 산소 원자를 분리하고; 각각의 경우 Z2는 독립적으로 수소, 할로겐, 비치환 또는 치환된 C1-C12 하이드로카르빌(단 하이드로카르빌기는 3차 하이드로카르빌이 아님), C1-C12 하이드로카르빌티오, C1-C12 하이드로카르빌옥시, 또는 C2-C12 할로하이드로카르빌옥시이고 여기서 적어도 2개의 탄소 원자는 할로겐 및 산소 원자를 분리한다.
본 명세서에 사용된 용어 "하이드로카르빌"은 그 자체로 사용되거나 다른 용어의 접두사, 접미사 또는 단편으로 사용되는지 여부에 관계없이 탄소와 수소만 포함하는 잔기를 의미한다. 잔기는 지방족 또는 방향족, 직쇄, 환형, 이중환형(bicyclic), 분지형, 포화 또는 불포화일 수 있다. 이것은 또한 지방족, 방향족, 직쇄, 환형, 이중환형, 분지형, 포화 및 불포화 탄화수소 모이어티의 조합을 함유할 수 있다. 그러나, 하이드로카르빌 잔기가 치환된 것으로 기술되는 경우, 이것은 선택적으로 치환기 잔기의 탄소 및 수소 구성원에 걸쳐 그리고 그 위에 헤테로원자를 함유할 수 있다. 따라서, 치환된 것으로 구체적으로 기술될 때, 하이드로카르빌 잔기는 또한 하나 이상의 카르보닐기, 아미노기, 하이드록실기 등을 함유할 수 있거나, 하이드로카르빌 잔기의 골격 내에 헤테로원자를 함유할 수 있다. 일례로서, Z1은 메틸일 수 있고 Z2는 폴리페닐 옥사이드에서와 같이 수소일 수 있다.
폴리(아릴렌 에테르)는 단독중합체, 공중합체, 그래프트 공중합체, 이오노머, 또는 블록 공중합체의 형태일 수 있을 뿐만 아니라 전술한 것 중 적어도 하나를 포함하는 조합일 수 있다. 일부 예에서, 폴리(아릴렌 에테르) 성분은 PPE 또는 PPO로 지정된 폴리(페닐 에테르) 또는 폴리페닐렌 에테르를 포함한다.
폴리(아릴렌 에테르)는 겔 투과 크로마토그래피에 의해 결정된 바와 같이 3,000 내지 40,000 원자 질량 단위 (amu)의 수 평균 분자량 및 5,000 내지 80,000 amu의 중량 평균 분자량을 가질 수 있다. 폴리(아릴렌 에테르)는 25℃에서 클로로포름에서 측정했을 때 0.10 내지 0.60 데시리터/그램 (dl/g), 또는 보다 구체적으로는 0.29 내지 0.48 dl/g의 고유 점도를 가질 수 있다. 높은 고유 점도 폴리(아릴렌 에테르)와 낮은 고유 점도 폴리(아릴렌 에테르)의 조합을 이용하는 것이 가능하다. 두 가지 고유 점도를 사용할 때 정확한 비율을 결정하는 것은 사용된 폴리(아릴렌 에테르)의 정확한 고유 점도와 선택되는 궁극적인 물리적 특성에 따라 다소 달라질 것이다.
본 개시내용에 적합한 폴리페닐렌 에테르 중합체는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2,3,6-트리메틸-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2,6-디에틸-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2-메틸-6-프로필-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2,6-디프로필-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2-에틸-6-프로필-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2,6-디라우릴-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2,6-디페닐-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2,6-디메톡시-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2,6-디에톡시-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2-메톡시-6-에 톡시-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2-에틸-6-스테아릴옥시-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2,6-디클로로-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2-메틸-6-페닐-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2,6-디벤질-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2-에톡시-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2-클로로-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2,6-디브로모-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(3-브로모-2,6-디메틸-1,4-페닐렌) 에테르, 이들의 공중합체 및 이들의 혼합물 등을 포함하지만 이들에 제한되지는 않는다. 선택된 양태에서, 본 개시내용의 조성물에 사용하기 위한 폴리페닐렌 에테르 중합체는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌) 에테르, 폴리(2,3,6-트리메틸-1,4-페닐렌) 에테르, 2,3,6-트리메틸-1,4-페닐렌 에테르의 단위 및 2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르의 단위를 포함하는 이들 중합체 및 공중합체의 블렌드를 포함한다. 이러한 중합체 및 공중합체의 예는 또한 미국 특허 번호 4,806,297에 제시되어 있다. 추가의 예에서, 폴리(아릴렌 에테르) 성분은 폴리(아릴렌 에테르) 폴리실록산 블록 공중합체를 포함할 수 있다. 일부 양태에서, 폴리(아릴렌 에테르)-폴리실록산 블록 공중합체는 폴리(아릴렌 에테르) 블록 및 폴리실록산 블록을 포함할 수 있다. 본 조성물은 폴리(아릴렌 에테르) 단일중합체, 및 폴리(아릴렌 에테르) 블록을 포함하는 폴리(아릴렌 에테르)-폴리실록산 블록 공중합체 및 평균, 약 20 내지 약 80개의 실록산 반복 단위를 포함하는 폴리실록산 블록을 포함하는 폴리(아릴렌 에테르)-폴리실록산 블록 공중합체 반응 생성물일 수 있으며; 여기서 폴리(아릴렌 에테르) 블록은 아릴렌 에테르 반복 단위를 포함한다.　폴리(아릴렌 에테르) 블록은 1가 수산기 페놀의 중합의 잔사일 수 있다. 일부 예에서, 폴리(아릴렌 에테르) 블록은 (상기에 나타낸 바와 같은) 다음 구조를 갖는 아릴렌 에테르 반복 단위를 포함한다
Figure 112020108979101-pct00002
상기 식에서 각 반복 단위에 대해, 각각의 Z1은 독립적으로 할로겐, 비치환 또는 치환된 C1-C12 하이드로카르빌(단, 하이드로카르빌 기는 3차 하이드로카르빌이 아님), C1-C12 하이드로카르빌티오, C1-C12 하이드로카르빌옥시 또는 C2-C12 할로하이드로카르빌옥시이고 여기서 적어도 2개의 탄소 원자는 할로겐 및 산소 원자를 분리하고; 각각의 Z2는 독립적으로 수소, 할로겐, 비치환 또는 치환된 C1-C12 하이드로카르빌(단 하이드로카르빌기는 3차 하이드로카르빌이 아님), C1-C12 하이드로카르빌티오, C1-C12 하이드로카르빌옥시, 또는 C2-C12 할로하이드로카르빌옥시이고 여기서 적어도 2개의 탄소 원자는 할로겐 및 산소 원자를 분리함. 특정 예에서, 폴리(아릴렌 에테르) 블록은 2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르 반복 단위, 즉 다음 구조를 갖는 반복 단위
Figure 112020108979101-pct00003
2,3,6-트리메틸-1,4-페닐렌 에테르 반복 단위, 또는 이들의 조합을 포함한다.
폴리실록산 블록은 하이드록시아릴-말단 폴리실록산의 잔기일 수 있다. 일부 양태에서, 폴리실록산 블록은 다음 구조를 갖는 반복 단위를 포함한다:
Figure 112020108979101-pct00004
상기 식에서 각각의 경우의 R1 및 R2는 독립적으로 수소, C1-C12 하이드로카르빌 또는 C1-C12 할로하이드로카르빌이고; 폴리실록산 블록은 다음 구조를 갖는 말단 단위를 추가로 포함한다.
Figure 112020108979101-pct00005
상기 식에서 Y는 수소, C1-C12 하이드로카르빌, C1-C12 하이드로카르빌옥시 또는 할로겐이고, 각각의 경우의 R3 및 R4는 독립적으로 수소, C1-C12 하이드로카르빌, 또는 C1-C12 할로하이드로카르빌이다. 일부 예에서, 폴리실록산 반복 단위는 디메틸실록산 (-Si(CH3)2O-) 단위를 포함한다. 추가 예에서, 폴리실록산 블록은 다음 구조를 갖는다
Figure 112020108979101-pct00006
상기 식에서 n은 35 내지 60임.
하이드록시아릴-말단 폴리실록산은 하나 이상의 하이드록시아릴 말단기를 포함할 수 있다. 일부 양태에서, 하이드록시아릴-말단 폴리실록산은 단일 하이드록시아릴 말단기를 가지며, 이 경우 폴리(아릴렌 에테르)-폴리실록산 디-블록 공중합체가 형성된다. 다른 양태에서, 하이드록시아릴-말단 폴리실록산은 2개의 하이드록시아릴 말단기를 가지며, 이 경우 폴리(아릴렌 에테르)-폴리실록산 디-블록 및/또는 트리-블록 공중합체가 형성된다. 하이드록시아릴-말단 폴리실록산이 3개 이상의 하이드록시아릴 말단기 및 상응하는 분지형 공중합체의 형성을 허용하는 분지형 구조를 갖는 것도 가능하다.
상기에서 언급한 바와 같이, 폴리실록산 블록은 평균적으로 35 내지 80개의 실록산 반복 단위일 수 있다. 이 범위 내에서 실록산 반복 단위의 수는 35 내지 60, 보다 구체적으로 40 내지 50일 수 있다. 폴리실록산 블록의 실록산 반복 단위의 수는 본질적으로 공중합 및 분리 조건의 영향을 받지 않으므로 하이드록시아릴-말단의 폴리실록산 출발 물질에서의 실록산 반복 단위의 수와 동등한다. 한 예에서, PPO-실록산 블록 공중합체는 폴리실록산이 대략 45개의 실록산 반복 단위를 가짐을 나타내는 D45 공중합체이다.
달리 알려지지 않은 경우, 하이드록시아릴-말단 폴리실록산 분자 당 실록산 반복 단위의 평균 수는 실록산 반복 단위와 연관된 신호의 강도를 하이드록시아릴 말단기와 연관된 신호의 강도와 비교하는 NMR 방법에 의해 결정될 수 있다. 예를 들어, 하이드록시아릴-말단 폴리실록산이 유제놀-캡핑된 폴리디메틸실록산인 경우, 디메틸실록산 공명의 양성자를 적분하고 유제놀 메톡시기의 양성자를 비교하는 양성자 핵 자기 공명 (1H NMR) 방법에 의해 실록산 반복 단위의 평균 수를 결정하는 것이 가능하다.
열가소성 조성물은 열가소성 조성물의 총 중량을 기준으로 1 내지 8중량 퍼센트 실록산 반복 단위 및 12 내지 99중량 퍼센트 아릴렌 에테르 반복 단위를 포함할 수 있다. 이들 범위 내에서, 실록산 반복 단위의 중량 퍼센트는 2 내지 7중량 퍼센트, 구체적으로 3 내지 6중량 퍼센트, 보다 구체적으로 4 내지 5중량 퍼센트일 수 있고; 아릴렌 에테르 반복 단위의 중량 퍼센트는 50 내지 98중량 퍼센트, 구체적으로 70 내지 97중량 퍼센트, 보다 구체적으로 90 내지 96중량 퍼센트일 수 있다.
추가 양태에서, 중합체 베이스 수지는 약 30,000 내지 약 150,000 달톤의 중량 평균 분자량 또는 원자 질량 단위를 가질 수 있다. 열가소성 조성물은 중량 평균 분자량이 85,000 내지 120,000 원자 질량 단위, 구체적으로 85,000 내지 100,000 원자 질량 단위, 보다 구체적으로 85,000 내지 95,000 원자 질량 단위, 더욱 더 구체적으로 88,000 내지 92,000 원자 질량 단위를 갖는 폴리(아릴렌 에테르)를 포함할 수 있다. 이 중량 평균 분자량 범위는 최종 조성물, 즉 다른 성분과 배합한 후에 폴리(아릴렌 에테르)를 의미함을 이해할 것이다. 폴리(아릴렌 에테르)의 가공에 있어 숙련된 자는 열가소성 블렌드를 형성하는 데 사용되는 용융 혼련 조건하에서 분자량이 상당히 (예를 들어, 5 내지 15%) 증가할 수 있음을 인식한다. 따라서, 폴리(아릴렌 에테르) 성분의 중량 평균 분자량은 조성물의 다른 성분과 용융 혼련되기 전에 85,000 원자 질량 단위 미만일 수 있다.
중합체 베이스 수지는 폴리프로필렌을 포함할 수 있다. 폴리프로필렌은 단일 또는 주로 존재하는 단량체로서 프로필렌에 기초한 중합체를 지칭할 수 있다. 폴리프로필렌 중합체는 단독 중합체, 공중합체 또는 랜덤중합체일 수 있다. 예를 들어, 폴리프로필렌은 프로필렌/α-올레핀 공중합체일 수 있다. 각 α-올레핀 단량체는 2-12개 탄소 원자를 가질 수 있다. α-올레핀 단량체는 에틸렌, 부틸렌 및 옥텐을 포함하는 군에서 선택될 수 있다. 폴리프로필렌 중합체는 임의의 공지된 중합 기술뿐만 아니라 공지된 중합 촉매 시스템으로 제조된 중합체일 수 있다. 기술과 관련하여 슬러리, 용액 또는 기상 중합을 참조할 수 있고; 촉매 시스템에 관련해서는 지글러-나타, 메탈로센 또는 (기타) 단일-부위 촉매 시스템을 참조할 수 있다. 모두는 그 자체로 당업계에 알려져 있다.
일부 양태에서 폴리프로필렌 중합체는 0.1 내지 100, 또는 다른 양태에서 1 내지 50의 ISO 1133에 따라 섭씨 230도(℃) 및 2.16 킬로그램(kg)에서 측정된 용융 유동 지수 (MFI)를 갖는다. 추가 양태에서, 조성물은 폴리프로필렌을 포함할 수 있다. 본 명세서에 사용된 폴리프로필렌이란 프로필렌 단독중합체 또는 프로필렌과 α-올레핀, 예를 들어 2 또는 4 내지 10개 C-원자를 갖는 α-올레핀의 군으로부터 선택되는 α-올레핀의 공중합체를 의미하며, 예를 들어 α-올레핀의 양은 전체 프로필렌 공중합체를 기준으로 10중량% 미만이다.
폴리프로필렌 및 프로필렌과 α-올레핀의 공중합체는 공지된 중합 기술뿐만 아니라 공지된 중합 촉매 시스템으로 제조할 수 있다. 기술과 관련하여 슬러리, 용액 또는 기상 중합을 참조할 수 있고; 촉매 시스템에 관련해서는 지글러-나타, 메탈로센 또는 단일-부위 촉매 시스템을 참조할 수 있다. 모두는 그 자체로 당업계에 알려져 있다. 특정 양태에서 본 개시내용에 사용된 폴리프로필렌은 프로필렌 단독중합체이다.
일부 양태에서, 본 개시내용의 조성물 중 폴리프로필렌의 양은 약 20중량% 내지 약 80중량%이다. 예를 들어, 조성물 중 폴리프로필렌의 양은 약 20중량% 내지 80중량%, 약 20중량% 내지 약 70중량%, 약 20중량% 내지 약 60중량%, 약 20중량% 내지 약 50중량%, 약 20중량% 내지 약 40중량%, 약 30중량% 내지 약 80중량%, 약 40중량% 내지 약 80중량%, 약 50중량% 내지 약 80중량%, 또는 약 60중량% 내지 약 80중량%일 수 있다.
폴리프로필렌 매트릭스 상이 프로필렌 공중합체를 포함하는 경우, 프로필렌 공중합체는 프로필렌 랜덤 공중합체일 수 있다. 폴리프로필렌 매트릭스 상이 프로필렌 공단량체를 포함하는 경우, 공중합체는 프로필렌과 공중합 가능한 단량체, 예를 들어 에틸렌 및/또는 C4-20 cc-올레핀, 특히 에틸렌 및/또는 C4-10 cc-올레핀, 예를 들어 1-부텐 및/또는 1-헥센과 같은 공단량체를 포함한다. 일부 양태에서 프로필렌 공중합체 (예를 들어, 프로필렌 랜덤 공중합체)는 에틸렌, 1-부텐 및 1-헥센으로 구성된 군으로부터 프로필렌과 공중합 가능한 단량체를 포함한다. 더 구체적으로, 프로필렌 공중합체 (예를 들어, 프로필렌 랜덤 공중합체)는, 프로필렌 옆에, 에틸렌 및/또는 1-부텐으로부터 유도가능한 단위를 포함한다. 일 양태에서, 프로필렌 공중합체 (예를 들어, 프로필렌 랜덤 공중합체)는 에틸렌 및 프로필렌으로부터 유도가능한 단위로 구성된다. 폴리프로필렌 매트릭스에서 공단량체 함량은 폴리프로필렌 매트릭스의 총 중량을 기준으로 5.0% 이하, 예컨대 0.5-5%, 1-5%, 1-4%, 또는 1-3%일 수 있다.
폴리프로필렌의 용융 유속은 10분당 10-60 그램 (g/10분) (ISO 1133, 230℃에서 2.16kg), 또는 일부 양태에서 20-60g/10분 또는 25-45g/10분일 수 있다.
추가 예에서, 개시된 조성물은 중합체 베이스 수지로서 폴리스티렌을 포함할 수 있다. 적합한 폴리스티렌은 호모폴리스티렌 (어택틱, 신디오택틱 및 아이소택틱 폴리스티렌을 포함함) 및 고무-변형 폴리스티렌 ("고-충격 폴리스티렌" 또는 "HIPS"라고도 함)을 포함한다. 일부 양태에서, 폴리스티렌은 수 평균 분자량이 약 30,000 내지 약 100,000 원자 질량 단위, 구체적으로 약 40,000 내지 약 60,000 원자 질량 단위인 호모폴리스티렌을 포함한다. 적합한 호모폴리스티렌은 예를 들어 Chevron으로부터의 EB3300으로 상업적으로 입수가능하다.
단일폴리스티렌은 폴리스티렌의 단일중합체를 지칭한다. 본 명세서에서 사용된 바와 같은, 용어 호모폴리스티렌은 스티렌의 호모중합체를 지칭한다. 따라서 스티렌 이외의 단량체의 잔기는 호모폴리스티렌에서 제외된다. 호모폴리스티렌은 어택틱, 신디오택틱 또는 이소택틱일 수 있다. 적합한 호모폴리스티렌은 예를 들어 Chevron으로부터의 EB3300으로 상업적으로 입수가능하다. 일부 양태에서, 폴리스티렌은 약 88 내지 약 94중량 퍼센트의 폴리스티렌 및 약 6 내지 약 12중량 퍼센트의 폴리부타디엔을 포함하는 고무-개질된 폴리스티렌을 포함하며, 유효 겔 함량은 약 10% 내지 약 35%이다. 적합한 고무-개질된 폴리스티렌은 예를 들어 SABIC으로부터의 GEH 1897 및 Chevron으로부터의 D7022.27로서 상업적으로 입수가능한다. 본 발명에 따른 폴리스티렌은 호모폴리스티렌일 수 있다.
일부 양태에서, 폴리스티렌은 신디오택틱 폴리스티렌을 포함한다. 다른 폴리스티렌이 개시된 조성물에 존재할 수 있다; 예를 들어, 범용 폴리스티렌은 저 Dk 중합체 수지로 존재할 수 있다. 신디오택틱 폴리스티렌은 매우 규칙적인 입체화학 구조, 즉 고도로 신디오택틱 구성을 갖는 폴리스티렌을 포함할 수 있다. 즉, 측기의 페닐기 및 치환된 페닐기는 중합체 주쇄에 대해 반대 위치에 교대로 위치한다. 신디오택틱 폴리스티렌 (sPS)의 예는 폴리스티렌, 폴리(p-메틸스티렌), 폴리(m-메틸스티렌), 폴리(p-삼차-부틸스티렌), 폴리(p-클로로스티렌), 폴리(m-클로로스티렌), 폴리(p-플루오로스티렌), 수소화된 폴리스티렌, 상기 중합체의 단위를 포함하는 공중합체 및 전술한 신디오택틱 폴리스티렌 중 하나를 포함하는 조합을 포함한다.
폴리스티렌은 어택틱 폴리스티렌 (aPS)일 수 있다. sPS에 비해 어택틱 폴리스티렌은 불규칙한 입체화학 구조를 가진 폴리스티렌을 포함할 수 있다. 측기의 페닐기 및 치환된 페닐기는 중합체 주쇄를 따른 위치에 무작위로 위치한다. 적합한 어택틱 폴리스티렌은 범용 폴리스티렌 GPPS일 수 있다. GPPS는 약 2.55의 Dk를 가질 수 있다.
일부 예에서, 중합체 베이스 수지는 열가소성 조성물에 약 20중량% 내지 약 90중량%의 양으로 존재할 수 있다. 다른 양태에서, 중합체 베이스 수지는 약 20중량% 내지 약 80중량%, 약 20중량% 내지 약 70중량%, 약 20중량% 내지 약 60중량% 약 30중량% 내지 약 80중량%, 또는 약 40중량% 내지 약 70중량%, 또는 약 50중량% 내지 약 70중량%, 또는 약 55중량% 내지 약 65중량%의 양으로 존재할 수 있다. 열가소성 조성물은 조성물의 총 중량을 기준으로 약 50중량 퍼센트 (중량%) 내지 약 90중량%의 폴리(아릴렌 에테르)를 포함할 수 있다. 폴리아릴렌 에테르는 평가변수 사이에 임의의 양으로 존재할 수 있다. 예를 들어, 조성물은 약 70중량%의 폴리아릴렌 에테르를 포함할 수 있다.
열 전도성 충전제
다양한 양태에서, 조성물은 열 전도성 충전제를 포함할 수 있다. 예시적인 열 전도성 충전제는 ZnS (황화 아연), CaO (산화 칼슘)의 MgO (산화 마그네슘), ZnO (산화 아연), 또는 TiO2 (이산화 티탄), 이산화 주석, 산화 크롬, CaCO3 (탄산 칼슘), 운모, BaO (산화 바륨), BaSO4 (황산 바륨), CaSO4 (황산 칼슘), CaSiO3 (월라스토나이트), ZrO2 (산화 지르코늄), SiO2 (산화 규소), 유리 구슬, 유리 섬유, MgO·xAl2O3 (알루미늄산 마그네슘), CaMg(CO3)2 (백운석), 코팅된 흑연, Mg(OH)2 (수산화 마그네슘), H2Mg3(SiO3)4 (활석), γ-AlO(OH) (베마이트), α-AlO(OH) (산포체), Al(OH)3 (깁사이트), 점토를 포함하지만 이에 한정되지 않는, 백색 열 전도성 충전제; AlN (질화 알루미늄), Al4C3 (알루미늄 카바이드), Al2O3 (산화 알루미늄), BN (보론 질화물), AlON (알루미늄 옥시질화물), MgSiN2 (마그네슘 규소 질화물), SiC (실리콘 카바이드), Si3N4 (질화 규소), 산화 텅스텐, 인화 알루미늄, 산화 베릴륨, 인화 붕소, 황화 카드뮴, 질화 갈륨, 규산 아연 및 WO3, 흑연, 팽창 흑연, 팽창성 흑연, 그래핀, 탄소 섬유, CNT (탄소 나노 튜브)를 포함하는 특정 백색 코팅이 있는 어두운 색상 열 전도성 충전제; 또는 이들의 조합을 포함한다. 일부 양태에서, 열 전도성 충전제는 5 미터 켈빈당 와트 (W/m*K)보다 큰 열 전도성을 가질 수 있다.
일부 양태에서, 조성물은 특정 입자 크기 및/또는 표면적을 갖는 열 전도성 충전제를 포함할 수 있다. 예로서, 열 전도성 충전재는 100 나노미터(nm) 내지 500 마이크로미터(μm) 사이의 입자 크기 분포 D50을 가질 수 있다. 추가의 예에서, 적합한 열 전도성 충전제는 0.1 그램당 평방 미터 (㎡/g) 내지 2000 ㎡/g 사이의 표면 영역을 가질 수 있다.
다양한 추가 양태에서, 열 전도성 충전제는 특정 형상을 가질 수 있다. 예를 들어, 열 전도성 충전제는 구형 또는 비드, 블록, 플레이크, 섬유, 휘스커, 바늘-형 형상 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 열 전도성 충전제는 1D, 2D 및 3D 기하학적 구조를 포함한 모든 차원을 가질 수 있다.
일부 양태에서, 조성물은 약 8중량% 내지 약 60중량%의 열 전도성 충전제를 포함할 수 있다. 예를 들어, 조성물은 약 10중량% 내지 약 60중량%의 열 전도성 충전제를 포함할 수 있다. 추가 양태에서, 조성물은 약 8중량% 내지 약 70중량%의 열 전도성 충전제, 또는 약 35중량% 내지 약 70중량%의 열 전도성 충전제, 또는 약 50중량% 내지 약 60중량%의 열 전도성 충전제, 또는 약 20중량% 내지 약 50중량%의 열 전도성 충전제, 또는 약 8중량% 내지 약 60중량%의 열 전도성 충전제, 또는 약 8중량% 내지 약 65중량%의 열 전도성 충전제, 또는 약 8중량% 내지 약 40중량%의 열 전도성 충전제, 또는 약 8중량% 내지 약 35중량%의 열 전도성 충전제, 또는 약 10중량% 내지 약 40중량% 열 전도성 충전제를 포함할 수 있다. 열 전도성 충전제는 하나 이상의 열 전도성 충전제의 조합을 포함할 수 있다.
유전체 세라믹 충전제
중합체 베이스 수지 및 열 전도성 충전재 이외에도, 본 개시내용의 중합체 조성물은 유전체 세라믹 충전재를 또한 포함할 수 있다. 본 명세서에서 제공되는 세라믹 충전제는 높은 유전 상수를 갖는 세라믹 충전제이다. 세라믹 충전제는 1.1GHz에서 테스트할 때 적어도 20의 유전 상수를 가질 수 있다. 적합한 세라믹 충전제의 예는 무기 산화물, 금속 산화물, 규산염, 붕화물, 탄화물, 금속 탄화물, 질화물, 금속 수산화물, 페로브스카이트 및 페로브스카이트 유도체 등, 또는 전술한 물질들 중 적어도 하나를 포함하는 조합이다. 전술한 세라믹 충전제에서 금속 양이온은 전이 금속, 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 희토류 금속 등, 또는 전술한 금속 양이온 중 적어도 하나를 포함하는 조합일 수 있다. 특정 예에서, 유전체 세라믹 충전제는 하나 이상의 티탄산 바륨 또는 이산화 티타늄을 포함할 수 있다.
적합한 전기 전도성 세라믹 충전제의 예는 티타늄 디보라이드 (TiB2) 텅스텐 카바이드 (WC), 주석 산화물, 인듐 주석 산화물 (ITO), 안티몬 주석 산화물, 티타늄 질화물 (TiN), 지르코늄 질화물 (ZrN), 티타늄 카바이드 (TiC), 몰리브덴 실리사이드 (MoSi2), 칼륨 티타네이트 위스커, 바나듐 산화물 (V2O3), 또는 전술한 세라믹 충전제 중 적어도 하나를 포함하는 조합이다.
유전체 세라믹 충전제는 산화 칼슘, 이산화 규소 등을 포함하는 것과 같은 무기 산화물, 또는 전술한 무기 산화물 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함할 수 있다. 일 양태에서, 세라믹 충전제는 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 전이 금속, 메탈로이드, 불량 금속 등의 금속 산화물, 또는 전술한 것 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함한다. 금속 산화물의 예는 지르코네이트, 티타네이트, 알루미네이트, 스탄네이트, 니오베이트, 탄탈레이트, 희토류 산화물 등, 또는 전술한 것 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함한다.
유전체 세라믹 충전제는 세륨 산화물, 마그네슘 산화물, 티타늄 산화물, 아연 산화물, 구리 산화물, 세륨 산화물, 니오븀 산화물, 탄탈륨 산화물, 이트륨 산화물, 지르코늄 산화물, 산화 알루미늄 (예를 들어, 알루미나 및/또는 발연 알루미나), CaTiO3, MgZrSrTiO6, MgTiO3, MgAl2O4, BaZrO3, BaSnO3, BaNb2O6, BaTa2O6, WO3, MnO2, SrZrO3, SnTiO4, ZrTiO4, CaZrO3, CaSnO3, CaWO4, MgTa2O6, MgZrO3, La2O3, CaZrO3, MgSnO3, MgNb2O6, SrNb2O6, MgTa2O6, Ta2O3, 등을 포함하지만 이에 제한되지 않는 금속 산화물 또는 전술한 금속 산화물 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함할 수 있다.
유전체 세라믹 충전제는 Na2SiO3, LiAlSiO4, Li4SiO4, BaTiSi3O9, Al2Si2O7, ZrSiO4, KAlSi3O8, NaAlSi3O8, CaAl2Si2O8, CaMgSi2O6, Zn2SiO4, 등을 포함하지만 이에 제한되지 않는 규산염 또는 전술한 규산염 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함할 수 있다.
유전체 세라믹 충전제는 란탄 붕화물 (LaB6), 세륨 붕화물 (CeB6), 스트론튬 붕화물 (SrB6), 알루미늄 붕화물, 칼슘 붕화물 (CaB6), 티타늄 붕화물 (TiB2), 지르코늄 붕화물 (ZrB2), 바나듐 붕화물 (VB2), 탄탈륨 붕화물 (TaB2), 크롬 붕화물 (CrB 및 CrB2), 몰리브덴 붕화물 (MoB2, Mo2B5 및 MoB), 텅스텐 붕화물 (W2B5) 등을 포함하지만 이에 제한되지 않는 붕화물, 또는 전술한 붕화물 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함할 수 있다.
유전체 세라믹 충전제는 실리콘 카바이드, 텅스텐 카바이드, 탄탈륨 카바이드, 철 카바이드, 티타늄 카바이드 등을 포함하지만 이에 제한되지 않는 카바이드, 또는 전술한 카바이드 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함할 수 있다.
유전체 세라믹 충전제는 질화 규소, 질화 붕소, 티타늄 질화물, 질화 알루미늄, 몰리브덴 질화물 등을 포함하지만 이에 제한되지 않는 질화물, 또는 전술한 질화물 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함할 수 있다.
유전체 세라믹 충전제는 티탄산 바륨 (BaTiO3), 티탄산 스트론튬 (SrTiO3), 티탄산 바륨 스트론튬, 스트론튬-도핑된 란탄 망간산염, 란탄 산화 알루미늄 (LaAlO3), 칼슘 구리 티타네이트 (CaCu3Ti4O12), 카드뮴 구리 티타네이트 (CdCu3Ti4O12), Ca1 - xLaxMnO3, (Li, Ti) 도핑된 NiO, 란탄 스트론튬 구리 산화물 (LSCO), 이트륨 바륨 구리 산화물 (YBa2Cu3O7), 납 지르코네이트 티타네이트, 란타늄-개질된 납 지르코네이트 티타네이트, 등을 포함하지만 이에 제한되지 않는 페로브스카이트 및 페로브스카이트 유도체, 또는 전술한 페로브스카이트 및 페로브스카이트 유도체 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함할 수 있다.
본 조성물은 1.1GHz 이상에서 측정했을 때 적어도 25의 Dk를 갖는 유전체 세라믹 충전제를 약 5중량% 내지 약 60중량% 포함할 수 있다. 추가 예에서, 본 조성물은 1.1GHz 이상에서 측정했을 때 적어도 25의 Dk를 갖는 약 5중량% 내지 약 50중량%의 유전체 세라믹 충전제, 또는 약 10중량% 내지 약 60중량%의 유전체 세라믹 충전제, 약 15중량% 내지 약 50중량%의 유전체 세라믹 충전제, 약 5중량% 내지 약 40중량%의 유전체 세라믹 충전제, 약 10중량% 내지 약 55중량%의 유전체 세라믹 충전제, 약 15중량% 내지 약 55중량%의 유전체 세라믹 충전제를 포함할 수 있다.
첨가제
개시된 열가소성 조성물은 성형된 열가소성 부품의 제조에 통상적으로 사용되는 하나 이상의 첨가제를 포함할 수 있으며, 단 선택적 첨가제는 생성된 조성물의 원하는 특성에 악영향을 미치지 않는다. 선택적 첨가제의 혼합물도 또한 사용될 수 있다. 이러한 첨가제는 복합 혼합물을 형성하기 위한 성분의 혼합 동안 적절한 시간에 혼합될 수 있다. 예시적인 첨가제는 자외선 제제, 자외선 안정제, 열 안정제, 정전기 방지제, 항균제, 적하 방지제, 방사선 안정제, 안료, 염료, 섬유, 충전제, 가소제, 섬유, 난연제, 항산화제, 윤활제, 목재, 유리, 금속 및 이들의 조합을 포함할 수 있다.
본 명세서에 개시된 열가소성 조성물은 하나 이상의 추가 충전제를 포함할 수 있다. 충전제는 추가의 충격 강도를 부여하고/하거나 중합체 조성물의 최종 선택된 특징에 기초할 수 있는 추가 특징을 제공하도록 선택될 수 있다. 일부 양태에서, 충전제(들)는 점토, 티탄 산화물, 석면 섬유, 규산염 및 실리카 분말, 붕소 분말, 탄산 칼슘, 활석, 카올린, 황화물, 바륨 화합물, 금속 및 금속 산화물, 규회석, 유리 구, 유리 섬유, 침상 충전제, 섬유상 충전제, 천연 충전제 및 강화제, 강화 유기 섬유 충전제를 포함할 수 있는 무기 물질을 포함할 수 있다.
적절한 충전제 또는 강화제는 예를 들어 운모, 점토, 장석, 석영, 규암, 펄라이트, 트리폴리, 규조토, 알루미늄 규산염 (멀라이트), 합성 규산 칼슘, 용융 실리카, 흄드 실리카, 모래, 질화-붕소 분말, 규화-붕소 분말, 황산 칼슘, 탄산 칼슘 (예컨대 초크, 석회석, 대리석 및 합성 침강 탄산 칼슘) 활석 (섬유, 모듈형, 바늘 모양 및 층상 활석을 포함함), 규회석, 중공 또는 고형 유리 구체, 규산염 구체, 세노스피어, 규산알루미늄 또는 (아르모스피어), 카올린, 탄화 규소의 휘스커, 알루미나, 탄화 붕소, 철, 니켈 또는 구리, 연속성 및 잘게 썬 탄소 섬유 또는 유리 섬유, 황화 몰리브덴, 황화 아연, 티탄산 바륨, 페라이트 바륨, 황산 바륨, 무거운 스파, TiO2, 산화 알루미늄, 산화 마그네슘, 미립자 또는 섬유질 알루미늄, 청동, 아연, 구리 또는 니켈, 유리 플레이크, 플레이크 실리콘 카바이드, 플레이크 알루미늄 디보라이드, 플레이크 알루미늄, 강철 플레이크, 목분, 섬유질 셀룰로오스, 면, 사이잘, 황마, 전분, 리그닌, 땅콩 껍질 또는 쌀 곡물 껍질과 같은 천연 충전제, 강화 유기 섬유성 충전제 예컨대 폴리(에테르 케톤), 폴리이미드, 폴리벤족사졸, 폴리(페닐렌 설파이드), 폴리에스테르, 폴리에틸렌, 방향족 폴리아미드, 방향족 폴리이미드, 폴리에테르이미드, 폴리테트라플루오로에틸렌 및 폴리(비닐 알코올)뿐만 아니라 전술한 충전제 또는 강화제 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함할 수 있다. 충전제 및 강화제는 전도성을 촉진하기 위해 금속 재료의 층으로 코팅될 수 있거나, 예를 들어 중합체 매트릭스와의 접착 및 분산을 개선하기 위해 실란으로 표면 처리될 수 있다. 충전제는 일반적으로 총 조성물의 100 중량부를 기준으로 100 중량부를 기준으로 1 내지 200 중량부의 양으로 사용될 수 있다.
일부 양태에서, 열가소성 조성물은 상승제를 포함할 수 있다. 다양한 예에서 충전제는 난연성 상승제로서 역할을 할 수 있다. 상승제는 상승제를 제외하고 동일한 양의 모든 동일한 성분을 포함하는 비교 조성물에 비하여 난연제 조성물에 첨가될 때 난연 특성에서의 개선을 촉진한다. 상승제로서 역할을 할 수 있는 미네랄 충전제의 예는 운모, 활석, 탄산 칼슘, 백운석, 규회석, 황산 바륨, 실리카, 카올린, 장석, 중석 등, 또는 전술한 미네랄 충전제 중 적어도 하나를 포함하는 조합이다. 금속 상승제, 예를 들어 산화 안티몬도 난연제와 함께 사용될 수 있다. 일 예에서, 상승제는 수산화마그네슘 및 인산을 포함할 수 있다. 미네랄 충전제는 약 0.1 내지 약 20 마이크로미터, 구체적으로 약 0.5 내지 약 10 마이크로미터, 보다 구체적으로 약 1 내지 약 3 마이크로미터의 평균 입자 크기를 가질 수 있다.
열가소성 조성물은 항산화제를 포함할 수 있다. 항산화제는 1차 또는 2차 항산화제를 포함할 수 있다. 예를 들어, 항산화제는 트리스(노닐 페닐)포스파이트, 트리스(2,4-디-t-부틸페닐)포스파이트, 비스(2,4-디-t-부틸페닐)펜타에리트리톨 디포스파이트, 디스테아릴 펜타에리트리톨 디포스파이트 등과 같은 유기 포스파이트; 알킬화 모노페놀 또는 폴리페놀; 테트라키스[메틸렌(3,5-디-tert-부틸-4-하이드록시하이드신나메이트)] 메탄 등과 같은 폴리페놀과 디엔의 알킬화 반응 생성물; 파라-크레졸 또는 디시클로펜타디엔의 부틸화 반응 생성물; 알킬화 하이드로퀴논; 하이드록실화 티오디페닐 에테르; 알킬리덴-비스페놀; 벤질 화합물; 베타-(3,5-디-tert-부틸-4-하이드록시페닐)-프로피온산과 1가 수산 또는 다가 수산 알코올의 에스테르; 베타-(5-tert-부틸-4-하이드록시-3-메틸페닐)-프로피온산과 1가 수산 또는 다가 수산 알코올의 에스테르; 디스테아릴티오프로피오네이트, 디라우릴티오프로피오네이트, 디트리데실티오디프로피오네이트, 옥타데실-3-(3,5-디-tert-부틸-4-하이드록시페닐)프로피오네이트, 펜타에리트리틸-테트라키스[3-(3,5-디-tert-부틸-4-하이드록시페닐)프로피오네이트 등과 같은 티오알킬 또는 티오아릴 화합물의 에스테르; 베타-(3,5-디-tert-부틸-4-하이드록시페닐)-프로피온산 등의 아미드, 또는 상기 항산화 제 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함할 수 있다. 항산화제는 일반적으로 충전제를 제외하고 전체 조성물의 100 중량부를 기준으로 0.01 내지 0.5 중량부의 양으로 사용될 수 있다.
다양한 양태에서, 열가소성 조성물은 이형제를 포함할 수 있다. 예시적인 이형제는 예를 들어 금속 스테아레이트, 스테아릴 스테아레이트, 펜타에리트리톨 테트라스테아레이트, 밀랍, 몬탄 왁스, 파라핀 왁스 등, 또는 전술한 이형제 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함할 수 있다. 이형제는 일반적으로 충전제를 제외한 전체 조성물의 100 중량부를 기준으로 약 0.1 내지 약 1.0 중량부의 양으로 사용된다.
한 양태에서, 열가소성 조성물은 열 안정화제를 포함할 수 있다. 예를 들어, 열 안정화제는 예를 들어 트리페닐 포스파이트, 트리스-(2,6-디메틸페닐)포스파이트, 트리스-(혼합된 모노- 및 디-노닐페닐)포스파이트 등과 같은 유기포스파이트; 디메틸벤젠 포스포네이트 등과 같은 포스포네이트, 트리메틸 포스페이트 등과 같은 포스페이트, 또는 상기 열 안정제 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함할 수 있다. 열 안정제는 일반적으로 임의의 충전제를 제외하고 전체 조성물의 100 중량부를 기준으로 0.01 내지 0.5 중량부의 양으로 사용될 수 있다.
추가 양태에서, 광 안정제가 열가소성 조성물에 존재할 수 있다. 예시적인 광 안정제는 예를 들어 2-(2-하이드록시-5-메틸페닐)벤조트리아졸, 2-(2-하이드록시-5-tert-옥틸 페닐)-벤조트리아졸 및 2-하이드록시-4-n-옥톡시 벤조페논 등과 같은 벤조트리아졸, 또는 전술한 광 안정제 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함할 수 있다. 광 안정제는 일반적으로 임의의 충전제를 제외하고 전체 조성물의 100 중량부를 기준으로 약 0.1 내지 약 1.0 중량부의 양으로 사용될 수 있다.
열가소성 조성물은 또한 가소제를 포함할 수 있다. 예를 들어, 가소제는 디 옥틸-4,5-에폭시-헥사하이드로프탈레이트, 트리스-(옥톡시카르보닐에틸)이소시아누레이트, 트리스테아린, 에폭시화 대두유 등과 같은 프탈산 에스테르, 또는 전술한 가소제 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함할 수 있다. 가소제는 일반적으로 임의의 충전제를 제외하고 전체 조성물의 100 중량부를 기준으로 약 0.5 내지 약 3.0 중량부의 양으로 사용된다.
추가 양태에서, 개시된 조성물은 정전기 방지제를 포함할 수 있다. 이러한 정전기 방지제는 예를 들어 글리세롤 모노스테아레이트, 나트륨 스테아릴 설포네이트, 나트륨 도데실벤젠설포네이트 등, 또는 전술한 정전기 방지제의 조합을 포함할 수 있다. 일 양태에서, 탄소 섬유, 탄소 나노섬유, 탄소 나노튜브, 카본 블랙, 또는 전술한 것의 임의의 조합은 조성물을 정전기적으로 분산시키도록 화학적 정전기 방지제를 함유하는 중합체 수지에 사용될 수 있다.
자외선 (UV) 흡수제가 또한 개시된 열가소성 조성물에 존재할 수 있다. 예시적인 자외선 흡수제는 예를 들어 하이드록시벤조페논; 하이드록시벤조트리아졸; 하이드록시벤조트리아진; 시아노아크릴레이트; 옥사닐리드; 벤족사지논; 2-(2H-벤조트리아졸-2-일)-4-(1,1,3,3-테트라메틸부틸)-페놀 (CYASORB™ 5411); 2-하이드록시-4-n-옥틸옥시벤조페논 (CYASORB™ 531); 2-[4,6-비스(2,4-디메틸 페닐)-1,3,5-트리아진-2-일]-5-(옥틸옥시)-페놀 (CYASORB™ 1164); 2,2'-(1,4-페닐렌)비스(4H-3,1-벤족사진-4-온) (CYASORB™ UV-3638); 1,3-비스[(2-시아노-3,3-디페닐아크릴로 일)옥시]-2,2-비스[[(2-시아노-3,3-디페닐아크릴로일)옥시]메틸]프로판 (UVINUL™ 3030); 2,2'-(1,4-페닐렌)비스(4H-3,1-벤족사진-4-온); 1,3-비스[(2-시아노-3,3-디페닐아크릴로일)옥시]-2,2-비스[[(2-시아노-3,3-디페닐아크릴로일)옥시]메틸]프로판; 산화 티타늄, 산화 세륨, 산화 아연과 같은 나노-크기 무기 물질로, 모두 100 나노미터 미만의 입자 크기를 갖는 것; 등, 또는 전술한 UV 흡수제 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함할 수 있다. UV 흡수제는 일반적으로 충전제를 제외하고 전체 조성물의 100 중량부를 기준으로 0.01 내지 3.0 중량부의 양으로 사용된다.
본 열가소성 조성물은 윤활제를 추가로 포함할 수 있다. 예를 들어, 윤활제는 예를 들어 알킬 스테아릴 에스테르, 예를 들어 메틸 스테아레이트 등과 같은 지방산 에스테르; 폴리에틸렌 글리콜 중합체, 폴리프로필렌 글리콜 중합체 및 이들의 공중합체를 포함하는 메틸 스테아레이트 및 친수성 및 소수성 계면활성제의 혼합물, 예를 들어 적합한 용매 중의 메틸 스테아레이트 및 폴리에틸렌-폴리프로필렌 글리콜 공중합체; 또는 전술한 윤활제 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 포함할 수 있다. 윤활제는 일반적으로 충전제를 제외한 전체 조성물의 100 중량부를 기준으로 약 0.1 내지 약 5 중량부의 양으로 사용될 수 있다.
예를 들어, 폴리테트라플루오로에틸렌 (PTFE)과 같은 피브릴 형성 또는 비-피브릴 형성 플루오로 중합체 같은 적하 방지제가 또한 본 조성물에 사용될 수 있다. 적하 방지제는 경질 공중합체, 예를 들어 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체 (SAN)에 의해 캡슐화될 수 있다. SAN에 캡슐화된 PTFE를 TSAN으로 알려져 있다. 일 예에서, TSAN은 캡슐화된 플루오로 중합체의 총 중량을 기준으로 50중량% PTFE 및 50중량% SAN을 포함할 수 있다. SAN은 공중합체의 총 중량을 기준으로 예를 들어 75중량% 스티렌 및 25중량% 아크릴로니트릴을 포함할 수 있다. TSAN과 같은 적하 방지제는 충전제를 제외하고 전체 조성물의 100 중량부를 기준으로 0.1 내지 10 중량부의 양으로 사용될 수 있다.
예로서, 개시된 조성물은 충격 개질제를 포함할 수 있다. 충격 조절제는 화학적으로 반응성인 충격 개질제일 수 있다. 정의에 의해, 화학적으로 반응성인 충격 개질제는 충격 개질제가 중합체 조성물에 첨가되는 경우, (아이조드 충격의 값으로 표현된) 조성물의 충격 특성이 향상되도록 적어도 하나의 반응성 기를 가질 수 있다.　일부 예에서, 화학적으로 반응성인 충격 개질제는 무수물, 카르복실, 하이드록실 및 에폭시로부터 선택되지만 이에 제한되지 않는 반응성 작용기를 갖는 에틸렌 공중합체일 수 있다.
본 개시내용의 추가 양태에서, 조성물은 고무 충격 개질제를 포함할 수 있다. 고무 충격 개질제는 실온에서 힘이 제거된 후 모양과 크기에서 실질적으로 회복할 수 있는 중합체 물질일 수 있다. 그러나, 고무 충격 개질제는 전형적으로 0℃미만의 유리 전이 온도를 가져야 한다. 특정 양태에서, 유리 전이 온도 (Tg)는 -5℃, -10℃, -15℃ 미만일 수 있으며, -30℃ 미만의 Tg는 전형적으로 더 나은 성능을 제공한다. 대표적인 고무 충격 개질제는 예를 들어 에틸렌-아크릴산 에스테르-말레산 무수물 (MAH) 또는 글리시딜 메타크릴레이트 (GMA)와 같은 작용화된 폴리올레핀 에틸렌-아크릴레이트 삼원공중합체를 포함할 수 있다. 관능화된 고무 중합체는 말레산 무수물과 같은 단량체를 함유하는 무수물 기로부터 유도되는 반복 단위를 그것의 골격에 선택적으로 함유할 수 있다. 또 다른 시나리오에서, 작용화된 고무 중합체는 후 중합 단계에서 중합체에 그래프팅되는 무수물 모이어티를 함유할 수 있다.
본 조성물은 약 80중량%의, 폴리(부틸 아크릴레이트)를 포함하는 코어 및 약 20중량%의, 폴리(메틸 메타크릴레이트)를 포함하는 쉘을 갖는 코어-쉘 공중합체 충격 개질제를 포함할 수 있다. 추가의 예에서, 충격 개질제는 20중량% 미만의 에틸 아크릴레이트 함량을 갖는 에틸렌-에틸아크릴레이트 공중합체와 같은 아크릴 충격 개질제를 포함할 수 있다 (예컨대 SABIC에서 공급되는 것과 같은 EXL 3330). 조성물은 약 5중량%의 에틸렌-에틸아크릴레이트 공중합체를 포함할 수 있다.
특정 예에서, 본 조성물은 스티렌 에틸렌 부틸렌 스티렌 공중합체 (SEBS), 스티렌 부타디엔 스티렌 (SBS), 스티렌 에틸렌 프로필렌 스티렌 (SEPS) 및 이들의 조합으로 구성된 군으로부터 선택된 스티렌-계 공중합체를 포함하는 충격 개질제를 포함할 수 있다.
충격 개질제는 조성물을 기준으로 약 5중량% 내지 약 30중량%의 양으로 존재할 수 있다. 예를 들어, 충격 개질제는 약 5중량% 내지 약 25중량%, 약 5중량% 내지 약 20중량%, 또는 약 5중량% 내지 약 15중량%의 양으로 존재할 수 있다.
방법
많은 양태에서, 본 조성물은 다양한 방법에 따라 제조될 수 있다. 본 개시내용의 조성물은 제형에서 원하는 임의의 추가의 첨가제와 물질을 밀접하게 혼합하는 것을 포함한 다양한 방법에 의해 상기 언급된 성분과 블렌딩, 컴파운딩 또는 그렇지 않으면 조합될 수 있다. 상업적 중합체 처리 시설에서 용융 혼합 장비의 이용가능성 때문에, 용융 처리 방법이 사용될 수 있다. 다양한 추가 양태에서, 이러한 용융 가공 방법에 사용되는 장비는 공-회전 및 역-회전 압출기, 단일 스크류 압출기, 공-혼련기, 디스크-팩 프로세서 및 다양한 다른 유형의 압출 장비를 포함할 수 있지만 이에 제한되지는 않는다. 추가 양태에서, 압출기는 이축 압출기이다. 다양한 추가 양태에서, 조성물은 약 180℃ 내지 약 350℃, 특히 250℃ 내지 300℃의 온도에서 압출기에서 가공될 수 있다.
개시된 조성물을 형성하는 방법은 폴리아릴렌 에테르, 폴리스티렌, 폴리프로필렌, 또는 이들의 조합을 포함하는 중합체 베이스 수지, 열 전도성 충전제 및 유전체 세라믹 충전제를 조합하는 것을 포함할 수 있다.
속성 및 물품
높은 Dk 및 낮은 Df 특성을 가진 열 전도성 열가소성 조성물은 구성성분 PPO, SEBS, PS 및 열 전도성 충전제 및 유전체 세라믹을 포함한 무기 충전제를 기반으로 개발되었다. 조성물은 바람직한 기계적 및 가공 특성을 나타냈다. 조성물의 열 전도도 (TC) 및 유전 상수 (Dk)는 충전제 장입 및 충전제의 유형을 변경함에 의해 조정 가능할 수 있다 (평면 관통 TC > 0.4 W/(m·K), 1.1 내지 5GHz에서 Dk 3 내지 8). 본 조성물은 낮은 손실율 (Df), 즉 1.1-5GHz에서 Df < 0.002를 유지하였다.
본 개시내용의 조성물은 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에서 분할 포스트 유전체 공진기와 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 3.5보다 큰 유전 상수 (Dk) 및 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 0.001보다 낮은 손실율 (Df)을 나타낼 수 있다. 본 개시내용의 조성물은 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에서 분할 포스트 유전체 공진기와 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 3.0보다 큰 유전 상수 (Dk) 및 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 0.002보다 낮은 손실율 (Df)을 나타낼 수 있다.
특정 양태에서, 조성물은 바람직한 열 전도도 특성을 나타낼 수 있다. 예를 들어, 일부 양태에서 조성물은 ASTM E1461에 따라 테스트할 때 적어도 약 0.4 W/mK의 평면 관통 열 전도도를 나타낼 수 있다. 다른 양태에서, 조성물은 ASTM E1461에 따라 테스트할 때 적어도 0.45 W/mK의 평면 관통 열 전도도를 나타낼 수 있다. 추가의 예에서, 조성물은 ASTM E1461에 따라 테스트할 때 적어도 약 1 W/mK의 면내 열 전도도를 나타낼 수 있다. 다른 양태에서, 조성물은 ASTM E1461에 따라 테스트할 때 적어도 1.25 W/mK, 또는 ASTM E1461에 따라 테스트할 때 적어도 약 1.5 W/mK, 또는 적어도 약 2 W/mK, 또는 적어도 약 2.5 W/mK의 평면 관통 열 전도도를 나타낼 수 있다.
다양한 양태에서, 본 개시내용은 본 명세서의 조성물을 포함하는 물품에 관한 것이다. 본 조성물은 사출 성형, 압출, 회전 성형, 블로우 성형 및 열 성형과 같은 다양한 수단에 의해 유용한 성형 물품으로 성형되어 물품을 형성할 수 있다. 본 조성물은 높은 모듈러스, 우수한 유동성, 우수한 충격 강도, 열 전도도 및 반사율을 갖는 물질을 요하는 물품의 제조에 유용할 수 있다.
본 명세서에 개시된 조성물의 유리한 특징은 이들을 다양한 용도에 적합하도록 만들 수 있다. 형성된 물품은 개인용 컴퓨터, 노트북 및 휴대용 컴퓨터, 휴대폰 안테나 및 기타 이러한 통신 장비, 의료 애플리케이션, 무선 주파수 식별 (RFID) 애플리케이션, 자동차 애플리케이션 등을 포함할 수 있지만 이에 제한되지 않는다. 다양한 추가 양태에서, 물품은 고급 랩톱 개인용 컴퓨터용 하우징, 모니터, 로봇공학, 휴대용 전자 장치 하우징 (예컨대, 스마트폰, 태블릿, 음악 장치용 하우징 또는 플래시 홀더), 전기 커넥터, LED 방열판 및 조명기구, 웨어러블, 장식품, 가전 제품 등의 구성요소와 같은 컴퓨터 및 사업 기계 하우징으로 적절할 수 있다.
추가 양태에서, 열가소성 조성물이 이용될 수 있는 분야의 비-제한적인 예는 전기, 전기-기계, 무선 주파수 (RF) 기술, 통신, 자동차, 항공, 의료, 센서, 군사 및 보안을 포함할 수 있다. 또 다른 추가 양태에서, 열가소성 조성물은 또한 예를 들어 자동차 또는 의료 공학에 사용될 수 있는 기계적 및 전기적 특성을 통합하는 메카트로닉 시스템과 같은 중첩 분야에 존재할 수 있다.
추가 양태에서, 적합한 물품은 전자 장치, 자동차 장치, 통신 장치, 의료 장치, 보안 장치 또는 메카트로닉 장치일 수 있다. 또 다른 양태에서, 물품은 컴퓨터 장치, 전자기 간섭 장치, 인쇄 회로, 와이-파이 장치, 블루투스 장치, GPS 장치, 셀룰러 안테나 장치, 스마트폰 장치, 자동차 장치, 의료 장치, 센서 장치, 보안 장치, 차폐 장치, RF 안테나 장치, LED 장치 및 RFID 장치로부터 선택될 수 있다. 또 다른 양태에서, 물품은 컴퓨터 장치, 센서 장치, 보안 장치, RF 안테나 장치, LED 장치 및 RFID 장치로부터 선택될 수 있다.
추가 양태에서, 성형품은 자동차 분야에서 장치를 제조하는 데 사용될 수 있다. 또 다른 양태에서, 차량의 내부에 개시된 블렌딩된 열가소성 조성물을 사용할 수 있는 자동차 분야에서 이러한 장치의 비-제한적인 예는 적응형 크루즈 컨트롤, 헤드라이트 센서, 윈드실드 와이퍼 센서 및 도어/윈도우 스위치를 포함한다. 추가 양태에서, 차량의 외부에 개시된 블렌딩된 열가소성 조성물일 수 있는 자동차 분야에서 장치의 비-제한적인 예는 엔진 관리, 에어컨, 충돌 감지 및 외부 조명 기구를 위한 압력 및 흐름 센서를 포함한다.
추가 양태에서, 생성한 개시된 조성물은 임의의 원하는 형상, 형성 또는 성형 물품을 제공하기 위해 사용될 수 있다. 예를 들어, 개시된 조성물은 사출 성형, 압출, 회전 성형, 취입 성형 및 열성형과 같은 다양한 수단에 의해 유용한 성형 물품으로 성형될 수 있다. 상술한 바와 같이, 개시된 조성물은 전자 구성성분 및 장치의 제조에 사용하기에 특히 아주 적합하게 된다. 이와 같이, 일부 양태에 따르면, 개시된 조성물은 인쇄 회로 기판 캐리어, 번인 테스트 소켓, 하드 디스크 드라이브용 플렉스 브래킷 등과 같은 물품을 형성하기 위해 사용될 수 있다.
양태
양태 1. 약 20중량% 내지 약 80중량%의 중합체 베이스 수지; 약 8중량% 내지 약 60중량%의 열 전도성 충전제; 및 1.1GHz 이상에서 측정할 때 적어도 20의 Dk를 갖는, 약 5중량% 내지 약 60중량%의 유전체 세라믹 충전제를 포함하거나, 이로 구성되거나, 필수적으로 구성되는 중합체 조성물로, 여기서 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기와 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 3.0보다 큰 유전 상수를 나타내고, 여기서 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 0.002보다 낮은 손실율을 나타내고, 그리고 여기서 모든 성분의 배합된 중량 퍼센트 값은 약 100중량%를 초과하지 않고 모든 중량 퍼센트 값은 조성물의 총 중량을 기준으로 하는, 중합체 조성물.
양태 2. 약 20중량% 내지 약 80중량%의 중합체 베이스 수지; 약 10중량% 내지 약 60중량%의 열 전도성 충전제; 및 1.1GHz 이상에서 측정할 때 적어도 20의 Dk를 갖는, 약 5중량% 내지 약 60중량%의 유전체 세라믹 충전제를 포함하거나, 이로 구성되거나, 필수적으로 구성되는 중합체 조성물로, 여기서 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기와 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 3.0보다 큰 유전 상수를 나타내고, 여기서 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 0.002보다 낮은 손실율을 나타내고, 그리고 여기서 모든 성분의 배합된 중량 퍼센트 값은 약 100중량%를 초과하지 않고 모든 중량 퍼센트 값은 조성물의 총 중량을 기준으로 하는, 중합체 조성물.
양태 3. 양태 1 내지 2 중 어느 한 양태에 있어서, 중합체 베이스 수지가 폴리아릴렌 에테르, 폴리프로필렌, 폴리스티렌 또는 이들의 조합을 포함하는, 중합체 조성물.
양태 4. 약 20중량% 내지 약 80중량%의, 폴리아릴렌 에테르, 폴리스티렌, 폴리프로필렌 또는 이들의 조합을 포함하는 중합체 베이스 수지; 약 10중량% 내지 약 60중량%의 열 전도성 충전제; 및 약 5중량% 내지 약 60중량%의 유전체 세라믹 충전제를 포함하거나, 이로 구성되거나, 필수적으로 구성되는 중합체 조성물로, 여기서 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기와 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 3.0보다 큰 유전 상수를 나타내고, 여기서 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 0.002보다 낮은 손실율을 나타내고, 그리고 여기서 모든 성분의 배합된 중량 퍼센트 값은 약 100중량%를 초과하지 않고 모든 중량 퍼센트 값은 조성물의 총 중량을 기준으로 하는, 중합체 조성물.
양태 5. 양태 1 내지 4 중 어느 한 양태에 있어서, 유전체 세라믹 충전제는 1.1GHz 이상에서 측정될 때 적어도 20의 Dk를 갖는, 중합체 조성물.
양태 6. 양태 1 내지 5 중 어느 한 양태에 있어서, 약 5중량% 내지 약 30중량%의 충격 조절제를 더 포함하는, 중합체 조성물.
양태 7. 약 20중량% 내지 약 80중량%의, 폴리아릴렌 에테르, 폴리스티렌, 폴리프로필렌 또는 이들의 조합을 포함하는 중합체 베이스 수지; 약 10중량% 내지 약 60중량%의 열 전도성 충전제; 약 5중량% 내지 약 60중량%의 유전체 세라믹 충전제; 및 약 5중량% 내지 약 30중량%의 충격 개질제를 포함하거나, 이로 구성되거나, 필수적으로 구성되는 중합체 조성물로, 여기서 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기와 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 3.0보다 큰 유전 상수를 나타내고, 여기서 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 0.002보다 낮은 손실율을 나타내고, 그리고 여기서 모든 성분의 배합된 중량 퍼센트 값은 약 100중량%를 초과하지 않고 모든 중량 퍼센트 값은 조성물의 총 중량을 기준으로 하는, 중합체 조성물.
양태 8. 양태 1 내지 7 중 어느 한 양태에 있어서, 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 열 전도성 충전제 부재에서의 실질적으로 유사한 중합체 조성물의 것보다 낮은 1.1GHz에서의 손실율을 나타내는, 중합체 조성물.
양태 9. 양태 1 내지 8 중 어느 한 양태에 있어서, 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.9GHz에서 0.002보다 낮은 손실율을 나타내는, 중합체 조성물.
양태 10. 양태 1 내지 9 중 어느 한 양태에 있어서, 열 전도성 충전제는 황화 아연, 산화 칼슘, 산화 마그네슘, 산화 아연, 이산화 티타늄, 이산화 주석, 산화 크롬, 탄산 칼슘, 운모, 산화 바륨, 황산 바륨, 황산 칼슘, 규회석, 산화 지르코늄, 산화 규소, 유리 비드, 유리 섬유, 알루민산 마그네슘, 백운석, 코팅된 흑연, 수산화마그네슘, 활석, 베마이트, 산포체, 깁사이트, 점토; 질화 알루미늄, 탄화 알루미늄, 산화 알루미늄, 질화 붕소, 산질화 알루미늄(aluminum oxynitride), 마그네슘 질화 규소, 탄화 규소, 질화 규소, 산화 텅스텐, 인화 알루미늄, 산화 베릴륨, 인화 붕소, 황화 카드뮴, 질화 갈륨, 규산 아연, 산화 텅스텐 또는 이들의 조합을 포함하는, 중합체 조성물.
양태 11. 양태 1 내지 9 중 어느 한 양태에 있어서, 열 전도성 충전제는 질화 붕소를 포함하는, 중합체 조성물.
양태 12. 양태 1 내지 9 중 어느 한 양태에 있어서, 열 전도성 충전제는 수산화마그네슘 및 질화 붕소 또는 이들의 조합 중 하나 이상을 포함하는, 중합체 조성물.
양태 13. 양태 19 중 어느 한 양태에 있어서, 열 전도성 충전제는 활석을 포함하는, 중합체 조성물.
양태 14. 양태 1 내지 13 중 어느 한 양태에 있어서, 열 전도성 충전제는 적어도 약 5 W/m*K의 열 전도도를 갖는, 조성물.
양태 15. 양태 1 내지 14 중 어느 한 양태에 있어서, 유전체 세라믹 충전제는 티탄산 바륨, 이산화 티타늄, 질화 붕소, 탄화 규소, 질화 규소, 산화 아연, 또는 이들의 조합을 포함하는, 중합체 조성물.
양태 16. 양태 1 내지 15 중 어느 한 양태에 있어서, 유전체 세라믹 충전제는 무기 산화물, 규산염 또는 이들의 조합을 포함하는, 조성물.
양태 17. 양태 6 내지 16 중 어느 한 양태에 있어서, 충격 개질제는 스티렌-계 공중합체를 포함하는, 중합체 조성물.
양태 18. 양태 6 내지 16 중 어느 한 양태에 있어서, 충격 개질제는 스티렌 에틸렌 부틸렌 스티렌 공중합체 (SEBS), 스티렌 부타디엔 스티렌 (SBS), 스티렌 에틸렌 프로필렌 스티렌 (SEPS) 및 이들의 조합으로 구성된 군으로부터 선택되는 스티렌-계 공중합체를 포함하는, 중합체 조성물.
양태 19. 양태 6 내지 16 중 어느 한 양태에 있어서, 조성물은 첨가제를 추가로 포함하는, 중합체 조성물.
양태 20. 양태 19에 있어서, 첨가제는 안료, 염료, 충전제, 가소제, 섬유, 난연제, 항산화제, 윤활제, 목재, 유리, 금속, 자외선 제제, 정전기 방지제, 항균제, 또는 이들의 조합를 포함하는, 중합체 조성물.
양태 21. 양태 1 내지 20 중 어느 하나의 중합체 조성물을 포함하는 물품.
양태 22. 양태 21에 있어서, 물품은 전자 장치의 구성요소인, 물품.
양태 23. 폴리아릴렌 에테르, 폴리스티렌, 폴리프로필렌, 또는 이들의 조합을 포함하는 중합체 베이스 수지; 열 전도성 충전제; 및 유전체 세라믹 충전제를 조합하는 것을 포함하거나, 이로 구성되거나, 필수적으로 구성되는 중합체 조성물을 형성하는 방법으로, 여기서 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기와 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 3.5보다 큰 유전 상수를 나타내고, 여기서 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 0.001보다 낮은 손실율을 나타내고, 그리고 여기서 모든 성분의 배합된 중량 퍼센트 값은 약 100중량%를 초과하지 않고 모든 중량 퍼센트 값은 조성물의 총 중량을 기준으로 하는, 방법.
양태 24. 약 20중량% 내지 약 80중량%의 폴리아릴렌 에테르 수지; 약 10중량% 내지 약 60중량%의 열 전도성 충전제; 약 5중량% 내지 약 60중량%의, 1.1GHz 이상에서 측정할 때 적어도 20의 Dk를 갖는 유전체 세라믹 충전제; 및 약 5중량% 내지 약 30중량%의 충격 개질제를 포함하거나, 이로 구성되거나, 필수적으로 구성되는 중합체 조성물로, 여기서 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기와 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 3.0보다 큰 유전 상수를 나타내고, 여기서 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 0.002보다 낮은 손실율을 나타내고, 그리고 여기서 모든 성분의 배합된 중량 퍼센트 값은 약 100중량%를 초과하지 않고 모든 중량 퍼센트 값은 조성물의 총 중량을 기준으로 하는, 중합체 조성물.
실시예
본 개시내용의 상세한 양태가 본 명세서에 개시된다; 개시된 양태는 단지 다양한 형태로 구현될 수 있는 개시내용의 예시이다는 것이 이해되어야 한다. 따라서, 본 명세서에 개시된 특정 구조적 및 기능적 세부사항은 제한으로서 해석되어서는 안되며, 단지 당업자에게 본 개시내용을 사용하도록 교시하기 위한 기초로서 해석되어야 한다. 아래의 특정 실시예는 본 개시내용을 더 잘 이해할 수 있도록 할 것이다. 그러나 이는 단지 지침으로 제공되며 제한을 의미하지는 않는다.
다음 실시예는 본 개시내용의 조성물, 공정 및 특성을 설명하기 위해 제공된다. 실시예는 단지 예시일뿐이며, 여기에 제시된 재료, 조건 또는 공정 매개변수에 대해 본 개시내용을 제한하려는 것으로 의도되지 않는다.
정의
또한, 본 명세서에서 사용된 용어는 특정 양태만을 설명하기 위한 것이며 제한하는 것으로 의도되지 않음을 이해해야 한다. 명세서 및 청구 범위에 사용된 바와 같이, 용어 "포함하는"은 "구성되는" 및 "본질적으로 구성되는" 양태를 포함할 수 있다. 달리 정의되지 않는 한, 본 명세서에 사용된 모든 기술 및 과학 용어는 본 개시내용이 속하는 기술 분야의 통상의 기술자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 갖는다. 하기의 본 명세서 및 청구범위에서, 본 명세서에서 정의되는 다수의 용어가 참조될 것이다.
명세서 및 첨부된 청구범위에서, 단수 형태의 지시 대상은 문맥상 명백하게 다르게 지시되지 않는 한 복수의 지시대상을 포함한다. 따라서, 예를 들어, "중합체 베이스 수지"에 대한 언급은 둘 이상의 중합체 베이스 수지의 혼합물을 포함한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "조합"은 블렌드, 혼합물, 합금, 반응 생성물 등을 포함한다.
범위는 본 명세서에서 하나의 특정 값 및/또는 다른 특정 값으로 표현될 수 있다. 그러한 범위가 표현될 때, 또 다른 양태는 하나의 특정 값으로부터 및/또는 다른 특정 값까지를 포함한다. 마찬가지로, 값이 '약'을 앞에 사용하여 근사치로서 표현될 때, 특정 값이 또 다른 양태를 형성한다는 것으로 이해될 것이다. 각 범위의 평가변수는 다른 평가변수와 관련하여 그리고 다른 평가변수와 독립적으로의 둘 모두에서 유의미하다는 것이 추가로 이해될 것이다. 또한, 본 명세서에서 개시된 다수의 값이 존재하고, 각 값은 또한 본 명세서에서 그 값 자체 외에 그 특정 값을 "약"으로서 개시하는 것이 이해된다. 예를 들어, 값 "10"이 개시되면, "약 10"도 또한 개시된다. 또한, 두 특정 단위 사이의 각각의 단위도 또한 개시되는 것으로 이해된다. 예를 들어, 10 및 15가 개시되면, 11, 12, 13 및 14도 또한 개시된다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "약" 및 "에서 또는 약"은 문제의 양 또는 값이 대략적으로 또는 약 그 지정된 값과 어느 정도 다른 값일 수 있음을 의미한다. 본 명세서에서 사용된 바와 같이, 달리 지시되지 않거나 유추되지 않는 한 이것은 ±10% 변동을 나타내는 공칭 값이라는 것이 일반적으로 이해된다. 본 용어는 유사 값이 청구 범위에 인용된 등가의 결과 또는 효과를 촉진한다는 것을 전달하고자 한다. 즉, 양, 크기, 제형, 매개변수, 및 기타 수량과 특성은 정확하지 않아도 되고, 정확할 필요는 없지만, 원하는 대로, 공차, 환산 계수, 반올림, 측정 오차 등과 당업자에게 공지된 기타 인자를 반영한 근사치일 수 있고/있거나 더 크거나 또는 더 작을 수 있다. 일반적으로, 양, 크기, 제형, 매개변수 또는 기타 수량이나 특징은 명시적으로 언급되어 있는지 여부와 관계없이 "약" 또는 "대략"이다. "약"이 정량적 값 앞에 사용되는 경우, 매개변수는 또한 구체적으로 달리 언급되지 않는 한, 특정 정량적 값 그 자체를 포함하는 것으로 이해된다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "선택적" 또는 "선택적으로"는 후속적으로 기술된 사건 또는 상황이 발생할 수 있거나 그렇지 않을 수 있고, 그 기재는 상기 사건 또는 상황이 발생하는 경우 및 그렇지 않은 경우를 포함한다는 것을 의미한다. 예를 들어, "선택적 첨가제 물질"이라는 문구는 첨가제 물질이 포함될 수 있거나 포함될 수 없으며, 그 기재는 첨가제 물질을 포함하거나 포함하지 않는 둘 모두의 열가소성 조성물을 포함한다는 것을 의미한다.
본 개시내용의 조성물을 제조하는데 사용되는 성분뿐만 아니라 본 명세서에 개시된 방법 내에서 사용되는 조성물 그 자체가 개시된다. 이들 및 다른 물질이 본 명세서에 개시되어 있고, 이들 물질의 조합, 하위단위, 상호작용, 그룹 등이 개시될 때, 이들 화합물의 각각의 다양한 개별 및 집합적 조합 및 치환에 대한 특정 참조가 명시적으로 개시될 수 없지만 각각의 것이 본 명세서에서 구체적으로 고려되고 기술된다는 것이 이해된다. 예를 들어, 특정 화합물이 개시되고 논의되고 화합물을 포함하는 다수의 분자에 대해 수행될 수 있는 다수의 변형이 논의된다면, 구체적으로 반대로 지시되지 않는 한 각각 및 모든 화합물의 조합 및 치환과 가능한 개질이 구체적으로 고려된다. 따라서, 분자 A, B, 및 C의 부류가 개시될 뿐 아니라 분자 D, E, 및 F의 부류 및 조합 분자의 예, A-D가 개시되는 경우, 각각이 개별적으로 언급되지 않음에도 불구하고, 각각은 개별적으로 및 집합적으로 고려되는 의미 조합인, A-E, A-F, B-D, B-E, B-F, C-D, C-E, 및 C-F가 고려되고 개시된 것으로 간주된다. 마찬가지로, 이들의 임의의 하위단위 또는 조합도 또한 개시된다. 따라서, 예를 들어, A-E, B-F, 및 C-E의 하위-그룹이 개시된 것으로 간주될 것이다. 이 개념은, 비제한적으로, 본 개시내용의 조성물을 제조하고 사용하는 방법에서의 단계를 포함한 본 출원의 모든 양태에 적용된다. 따라서, 수행될 수 있는 다양한 추가적인 단계가 존재하는 경우, 이들 추가적인 단계 각각은 본 개시내용의 방법의 임의의 특정 양태 또는 양태의 조합으로 수행될 수 있음이 이해된다.
명세서 및 귀결적인 청구 범위에서 조성물 또는 물품 내 특정 요소 또는 성분의 중량부에 대한 언급은 중량부가 표현되는 조성물 또는 물품 내 요소 또는 성분과 임의의 다른 요소 또는 성분 사이의 중량 관계를 나타낸다. 따라서, 2 중량부의 성분 X 및 5 중량부의 성분 Y를 함유하는 화합물에서, X와 Y는 2:5의 중량비로 존재하며, 추가 성분이 그 화합물에 함유되는지 여부와는 무관하게 이러한 비율로 존재한다.
성분의 중량 퍼센트는 구체적으로 반대로 언급되지 않는 한 그 성분이 포함된 제형 또는 조성물의 전체 중량을 기준으로 한다.
본 명세서에 사용된 바와 같이 상호 교환적으로 사용될 수 있는 용어 "중량 퍼센트", "중량%" 및 "wt.%"는, 달리 명시되지 않는 한 조성물의 총 중량을 기준으로 주어진 성분의 중량에 의한 퍼센트를 나타낸다. 즉, 달리 명시되지 않는 한, 모든 중량% 값은 조성물의 총 중량을 기준으로 한다. 개시된 조성물 또는 제형에서 모든 성분에 대한 중량% 값의 합계는 100과 동일하다는 것을 이해해야 한다.
특정 약어는 다음과 같이 정의된다: "g"는 그램이고, "kg"은 킬로그램이고, "℃"는 섭씨 온도이고, "min"은 분이고, "mm"은 밀리미터이고, "MPa"는 메가파스칼이고, "WiFi"는 휴대용 전자 장치가 인터넷에 무선으로 액세스할 수 있도록 하는 이동 통신 표준을 의미하는 원격 기계, 3G 및 4G에서 인터넷에 액세스하는 시스템이고, "GPS"는 위치 및 속도 데이터를 제공하는 미국 항법 위성의 글로벌 시스템인 글로벌 포지셔닝 시스템이다. "LED"는 발광 다이오드이고, "RF"는 무선 주파수이고, "RFID"는 무선 주파수 식별이다.
본 출원에서 사용된 바와 같은 용어 "폴리프로필렌"은 프로필렌 단독중합체 또는 프로필렌 공중합체 또는 이러한 프로필렌 단독중합체와 프로필렌 공중합체의 혼합물을 지칭하기 위한 것을 의미한다.
따라서, 본 출원에서 사용된 바와 같은 용어 "폴리프로필렌 단독중합체"는 실질적으로, 즉 중합체의 중량을 기준으로 프로필렌 단위 97% 이상, 또는 98% 이상, 또는 99% 이상, 또는 99.5% 이상으로 구성된 폴리프로필렌을 의미한다. 일 예에서, 프로필렌 단독중합체에서 프로필렌 단위만 검출 가능한다. 공단량체 함량은 푸리에 변환 적외선 분광법으로 측정될 수 있다.
본 명세서에서 달리 반대로 언급되지 않는 한, 모든 시험 표준은 본 출원을 제출할 때 유효한 최신의 표준이다.
본 명세서에서 개시된 물질 각각은 상업적으로 입수가능하고/하거나 이들의 제조 방법은 당업자에게 공지되어 있다.
본 명세서에 개시된 조성물은 특정 기능을 갖는 것으로 이해된다. 개시된 기능을 수행하기 위한 특정한 구조적 요건이 본 명세서에 개시되어 있고, 개시된 구조와 관련하여 동일한 기능을 수행할 수 있는 다양한 구조가 존재하고, 이들 구조는 전형적으로 동일한 결과를 달성할 것으로 이해된다.
일반 재료 및 방법
표 1에 제시된 성분 및 첨가제를 사용하여 본 개시내용의 양태에 따른 조성물 및 본 개시내용의 양태에 따른 성형 물품과의 비교에 사용되는 실시예를 제조하였다.
[표 1]. 조성물의 성분
Figure 112020108979101-pct00007
트윈 압출기를 사용하여 사전-혼합된 성분을 압출하여 제형을 제조하였다. 중합체 베이스트 수지, 열 전도성 충전제, 백색 안료, 광학 증백제 및 임의의 추가 첨가제를 먼저 함께 건식 블렌딩한 다음, 공급하였다 압출물을 펠렛화하기 전에 수조를 사용하여 냉각시켰다. 성분은 표 2에 제시된 압출 설정으로 공-회전하는 트윈 스크류 압출기인 40.5 Toshiba™ TEM-37BS 트윈 스크류 압출기에서 L/D를 사용하여 컴파운딩하였다.
[표 2]. 압출 조건.
Figure 112020108979101-pct00008
압출에서 얻은 펠렛은 그 다음 280℃의 용융 온도 및 80℃의 성형 온도에서 150T 사출 성형기를 사용하여 사출 성형되었다. 사출 성형 프로필은 표 3에 제시되어 있다.
[표 3]. 사출 성형 프로필.
Figure 112020108979101-pct00009
성형된 샘플은 본 명세서에 기술된 표준에 따라 테스트되었다. 열 전도성 충전제로서 보로나이트라이드 및 수산화마그네슘을 사용하여 폴리아미드 베이스 수지 매트릭스에 이산화티타늄을 포함하는 제형의 성능을 평가하기 위해 비교 샘플 C1.1을 제조하였다. 조성물의 특성은 표 4에 제시되어 있다.
[표 4]. 조성물의 특성
Figure 112020108979101-pct00010
열 전도도는 ASTM E-1461에 따라 결정되었다. 평면 관통 열 전도도 (TC)는 10mm × 10mm × 3mm 정사각형 샘플로 절단된 80mm × 10mm × 3mm 막대로 사출 성형된 압출 펠렛에 대해 측정되었다. 평면 내 열 전도도는 25 × 0.4mm 원형 샘플로 절단된 100mm × 0.4mm 시트에서 측정되었다. 열 확산도 (α, ㎠/s), 비열 (Cp/J/gK) 및 밀도 (ρ, g/㎤, 수 침지법을 사용한 ASTM D792에 따름)도 또한 관찰된다. 세 값의 곱은 방정식 κ = α(T)Cp(T)ρ(T)에 따라 평면 관통 및 평면 내 방향 열 전도도를 제공한다. 각 구성요소는 정확도를 위해 3회 측정되었다.
노치 아이조드 충격 ("NII") 테스트는 25℃에서 63.5mm × 12.7mm × 3.2mm 성형 샘플 (바)에 대해 ASTM D256에 따라 수행되었다. 데이터 단위는 J/m이다.
비노치 아이조드 충격 ("UNII") 테스트는 25℃에서 63.5mm × 12.7mm × 3.2mm 성형 샘플 (바)에 대해 ASTM D4812에 따라 수행되었다. 데이터 단위는 J/m이다.
열 변형 온도는 1.82 MPa에서 3.18mm 두께의 시편 (127mm × 12.7mm)을 사용하여 평평한 시편 방향으로 ASTM D790에 따라 결정되었다. 데이터는 ℃의 단위로 아래에 제공된다.
인장 특성은 (57mm × 13mm × 3.18mm × 166mm 치수를 갖는 바)에 따라 제조된 샘플 바를 사용하여 ASTM D638에 따라 인장 유형 1 바로 측정되었다. 파단시 또는 항복시 인장 강도는 MPa 단위로 보고된다.
용융 부피 비율 (MVR)은 ASTM 1238에 따라 6.7 킬로그램 (kg)에서 285℃에서 6분 및 18분 동안 (더 혹독한 조건) 결정되었다.
SABIC 방법은 Dk, Df가 QWED 분할 포스트 유전체 공진기와 Agilent PNA 네트워크 분석기로 내부 방법을 사용하여 측정되었음을 의미한다.
1.1GHz 측정의 경우, 최소 샘플 크기는 120mm * 120mm이고 최대 샘플 두께는 6mm이다.
1.9GHz 측정의 경우 최소 샘플 크기는 70mm * 70mm이고 최대 샘플 두께는 4mm이다.
5.0GHz 측정의 경우 최소 샘플 크기는 30mm * 30mm이고 최대 샘플 두께는 2mm이다.
유전 상수 및 손실율은 ASTM D150에 따라 SABIC 방법 QWED 분할 포스트 유전 공진기 및 Agilent PNA 네트워크 분석기를 사용하여 결정되었다. 1.1GHz 측정의 경우 최소 샘플 크기는 120mm * 120mm이고 최대 샘플 두께는 6mm이다. 1.9GHz 측정의 경우 최소 샘플 크기는 70mm * 70mm이고 최대 샘플 두께는 4mm이다. 5.0GHz 측정의 경우 최소 샘플 크기는 30mm * 30mm이고 최대 샘플 두께는 2mm이다.
더 높은 무기 충전제 장입을 갖는 제형은 표 5에 나타나 있다:
[표 5]
Figure 112020108979101-pct00011
더 높은 무기 충전제 장입을 갖는 개발된 열 전도성 높은 Dk, 낮은 Df 조성물의 열 전도도, 유전체 및 물리적 성능은 표 6에 나타나 있다:
[표 6]
Figure 112020108979101-pct00012
조성물에서 전체 충전제 장입이 60%로 증가하면, 열 전도도 및 유전체 성능이 크게 향상될 수 있다. E2.1에 나타난 바와 같이, 40% TiO2 및 20% 질화 붕소를 사용하여 조성물의 평면 관통 및 평면 내 TC는 각각 1.19 및 3.38 W/(m·K) 만큼 높이 도달했다. 한편, 높은 Dk (1.1GHz에서 4.90) 및 낮은 Df (1.1GHz에서 0.00082) 성능이 얻어졌다.
질화 붕소의 장입이 30%로 증가하면, 1.43 W/(m·K)의 평면 관통 TC 및 4.75 W/(m·K)의 평면 내 TC로 조성물의 열 전도도가 추가로 증가될 수 있었다 (E2.2 참조). 우수한 유전체 특성도 얻어져, 높은 Dk (1.1GHz에서 4.39)와 낮은 Df (1.1GHz에서 0.00063) 성능을 보여주었다 (E2.2 참조).
열 전도성 충전제로 활석을 사용할 때, E2.3에 나타난 바와 같이 우수한 열 전도도와 우수한 유전체 성능이 또한 얻어질 수 있다. 조성물의 평면 관통 및 평면 내 열 전도도는 각각 1.02 및 3.36 W/(m·K)였다. 조성물의 Dk 및 Df는 1.1GHz에서 각각 4.61 및 0.00095였다 (E2.3 참조).
선택된 구성성분에 기반하여, 개발된 조성물의 열 전도도 및 Dk는 충전제 장입 및 충전제 카테고리를 변경하여 조정될 수 있는 반면, 조성물의 Df는 매우 낮은 수준, 즉 1.1 내지 5GHz에서 Df < 0.002로 유지될 수 있다.
상기의 기재는 예시적인 것이고 제한적이지 않은 것으로 의도된다. 예를 들어, 상술한 실시예 (또는 이의 하나 이상의 양태)는 서로 조합하여 사용될 수 있다. 상기 설명을 검토할 때 당업자에 의해서와 같은 다른 양태가 사용될 수 있다. 요약서가 37 C.F.R.§1.72(b)에 준수하여 제공되어 독자가 기술적 개시내용의 본질을 신속하게 확인할 수 있게 한다. 이것은 청구항의 범위 또는 의미를 해석하거나 제한하는데 사용되지 않을 것이라는 이해와 함께 제출된다. 또한, 상기 상세한 설명에서, 다양한 특징들이 본 개시내용을 합리화하도록 함께 그룹화될 수 있다. 이것은 청구되지 않은 개시된 특징이 임의의 청구항에 필수적임을 의도하는 것으로 해석되어서는 안된다. 오히려, 본 발명의 주제는 특정 개시된 양태의 모든 특징보다 적을 수 있다. 따라서, 다음의 청구범위는 이에 의해 실시예 또는 양태로서 상세한 설명에 포함되며, 각 청구범위는 그 자체가 별도의 양태를 나타내고, 이러한 양태는 다양한 조합 또는 치환으로 서로 조합될 수 있는 것으로 고려된다. 본 개시내용의 범위는 첨부된 청구범위를 참조하여 그러한 청구 범위가 부여되는 등가물의 전체 범위와 함께 결정되어야 한다.
본 개시내용의 특허 가능한 범위는 청구범위에 의해 정의되며, 당업자에게 발생하는 다른 예를 포함할 수 있다. 그러한 다른 예는 청구범위의 문자 언어와 다르지 않은 구조적 요소를 가지거나 청구범위의 문자와 실질적으로 다른 등가의 구조적 요소를 포함하는 경우 청구범위의 범위 내에 있는 것으로 의도된다.

Claims (20)

  1. 삭제
  2. 삭제
  3. 중합체 조성물로서,
    20중량% 내지 80중량%의, 폴리아릴렌 에테르, 폴리스티렌, 폴리프로필렌 또는 이들의 조합을 포함하는 중합체 베이스 수지;
    10중량% 내지 60중량%의 열 전도성 충전제; 및
    5중량% 내지 60중량%의 유전체 세라믹 충전제를 포함하되,
    상기 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기와 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 3.0보다 큰 유전 상수를 나타내고,
    상기 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.1GHz에서 0.002보다 낮은 손실율을 나타내고, 그리고
    모든 성분의 배합된 중량 퍼센트 값은 100중량%를 초과하지 않고 모든 중량 퍼센트 값은 조성물의 총 중량을 기준으로 하는, 중합체 조성물.
  4. 청구항 3에 있어서, 상기 유전체 세라믹 충전제는 1.1GHz 이상에서 측정될 때 적어도 20의 Dk를 갖는, 중합체 조성물.
  5. 청구항 3 또는 4에 있어서, 5중량% 내지 30중량%의 충격 개질제를 추가로 포함하는, 중합체 조성물.
  6. 청구항 3 또는 4에 있어서, 상기 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 열 전도성 충전제 부재에서의 실질적으로 유사한 중합체 조성물의 것보다 낮은 1.1GHz에서의 손실율을 나타내는, 중합체 조성물.
  7. 청구항 3 또는 4에 있어서, 상기 중합체 조성물은 ASTM D150에 따른 120mm × 120mm 및 6mm 두께의 샘플 크기에 대해 분할 포스트 유전체 공진기 및 네트워크 분석기를 사용하여 테스트할 때 1.9GHz에서 0.002보다 낮은 손실율을 나타내는, 중합체 조성물.
  8. 청구항 3 또는 4에 있어서, 상기 열 전도성 충전제는 황화 아연, 산화 칼슘, 산화 마그네슘, 산화 아연, 이산화 티타늄, 이산화 주석, 산화 크롬, 탄산 칼슘, 운모, 산화 바륨, 황산 바륨, 황산 칼슘, 규회석, 산화 지르코늄, 산화 규소, 유리 비드, 유리 섬유, 알루민산 마그네슘, 백운석, 코팅된 흑연, 수산화마그네슘, 활석, 베마이트, 산포체, 깁사이트, 점토; 질화 알루미늄, 탄화 알루미늄, 산화 알루미늄, 질화 붕소, 산질화 알루미늄, 마그네슘 질화 규소, 탄화 규소, 질화 규소, 산화 텅스텐, 인화 알루미늄, 산화 베릴륨, 인화 붕소, 황화 카드뮴, 질화 갈륨, 규산 아연, 산화 텅스텐 또는 이들의 조합을 포함하는, 중합체 조성물.
  9. 청구항 3 또는 4에 있어서, 상기 열 전도성 충전제는 질화 붕소를 포함하는, 중합체 조성물.
  10. 청구항 3 또는 4에 있어서, 상기 열 전도성 충전제는 수산화마그네슘, 질화 붕소 또는 이들의 조합을 포함하는, 중합체 조성물.
  11. 청구항 3 또는 4에 있어서, 상기 열 전도성 충전제는 활석을 포함하는, 중합체 조성물.
  12. 청구항 3 또는 4에 있어서, 상기 열 전도성 충전제는 적어도 5 W/m*K의 열 전도도를 갖는, 중합체 조성물.
  13. 청구항 3 또는 4에 있어서, 상기 유전체 세라믹 충전제는 티탄산 바륨, 이산화 티타늄, 질화 붕소, 탄화 규소, 질화 규소, 산화 아연, 또는 이들의 조합을 포함하는, 중합체 조성물.
  14. 청구항 3 또는 4에 있어서, 상기 유전체 세라믹 충전제는 무기 산화물, 규산염 또는 이들의 조합을 포함하는, 중합체 조성물.
  15. 청구항 3 또는 4의 중합체 조성물을 포함하는 물품으로서, 상기 물품은 전자 장치의 구성요소인, 물품.
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