KR102200947B1 - 섬유강화 복합재 및 그 제조 방법 - Google Patents

섬유강화 복합재 및 그 제조 방법 Download PDF

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Abstract

기계적 강도 뿐만 아니라 성형성 및 공정성이 우수한 섬유강화 복합재 및 그 제조 방법에 대하여 개시한다.
본 발명에 따른 섬유강화 복합재는 폴리프로필렌(PP) 수지, 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 수지 및 상용화제를 포함하는 매트릭스; 및 상기 매트릭스 내에서 단일 방향의 배향성을 갖는 연속섬유;를 포함하는 것을 특징으로 한다.

Description

섬유강화 복합재 및 그 제조 방법{FIBER REINFORCED COMPOSITES AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은 섬유강화 복합재 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
섬유강화 복합재는 2가지 이상의 재료를 결합한 소재로, 강화재인 유리섬유, 탄소섬유 등에 고분자 수지를 함침시켜 제조되며, 고강도 및 고강성을 요구하는 자동차, 항공기 분야에 많이 적용되고 있다.
한편, 유리섬유, 탄소섬유 등의 강화재는 고분자 수지에 비해 취성이 높고, 섬유강화 복합재는 고분자 수지에 비해 충격 에너지 흡수량이 적어, 강화재의 함량이 높아질수록 섬유강화 복합재의 충격 특성이 상대적으로 낮아지는 경향이 있다.
한편, 섬유와 한가지 종류의 고분자 수지를 사용한 섬유강화 복합재는 기계적 물성, 성형성 등을 향상시키기에는 한계가 있다. 이에 따라, 고분자 수지와 섬유의 조건을 달리하여 기존 섬유강화 복합재의 물성을 개선시킬 필요가 있다.
본 발명에 관련된 배경기술로는 대한민국 공개특허공보 제 10-2015-0073190호(2015.06.30.공고)가 있으며, 상기 문헌에는 섬유-강화 복합재가 개시되어 있다.
본 발명의 목적은 기계적 강도가 우수한 섬유강화 복합재를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 성형성 및 공정성이 우수한 섬유강화 복합재의 제조 방법을 제공하는 것이다.
상기 하나의 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 섬유강화 복합재는 폴리프로필렌(PP) 수지, 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 수지 및 상용화제를 포함하는 매트릭스; 및 상기 매트릭스 내에서 단일 방향의 배향성을 갖는 연속섬유;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 상용화제는 말레산무수물(MAH), 글리시딜기를 포함하는 아크릴계 공중합체 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 상용화제는 상기 폴리프로필렌(PP) 수지 및 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 수지 총 100중량부에 대하여, 1~30중량부를 포함할 수 있다.
상기 연속섬유의 평균 직경은 5~20㎛일 수 있다.
상기 연속섬유는 유리 섬유, 탄소 섬유, 아라미드 섬유 및 천연 섬유 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 섬유강화 복합재는 ASTM D3763에 의한 낙구충격강도가 5~20J/mm일 수 있다.
상기 섬유강화 복합재는 ASTM D790에 의한 굴곡탄성률이 20~40GPa일 수 있다.
상기 섬유강화 복합재는 ASTM D3039에 의한 인장강도가 500~800MPa일 수 있다.
상기 다른 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 섬유강화 복합재의 제조 방법은 (a) 폴리프로필렌(PP) 수지, 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 수지 및 상용화제를 압출기에 투입하여 용융시키는 단계; 및 (b) 로빙(roving) 형태로 감겨있는 실타래로부터 뽑아져 나온 연속섬유를 금형 내에 투입하고, (a) 단계의 용융물을 금형 내에 투입하여 연속섬유에 함침시키는 단계;를 포함하고, 상기 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 수지는 압출기에 투입하기 전에 120~160℃에서 건조되는 것을 특징으로 한다.
상기 상용화제는 말레산무수물(MAH), 글리시딜기를 포함하는 아크릴계 공중합체 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 상용화제는 상기 폴리프로필렌(PP) 수지 및 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 수지 총 100중량부에 대하여, 1~30중량부를 포함할 수 있다.
상기 (b) 단계에서 연속섬유는 단일 방향의 배향성을 갖도록 투입될 수 있다.
상기 연속섬유의 평균 직경은 5~20㎛일 수 있다.
본 발명에 따른 섬유강화 복합재는 이종 수지의 블렌딩(blending), 상용화제의 혼합을 통해 기계적 물성이 우수한 효과가 있다.
또한, 추가적인 설비투자 없이 물성이 개선된 섬유강화 복합재를 생산하여, 자동차 내외장 부품 등에 적용할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 섬유강화 복합재의 제조 방법을 나타낸 순서도이다.
도 2는 본 발명에 따른 섬유강화 복합재의 제조 방법을 개략적으로 도식화한 것이다.
이하, 본 발명의 구현예를 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 예시로서 제시되는 것으로, 이에 의해 본 발명이 제한되지는 않으며 본 발명은 후술할 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
이하 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 구현예에 따른 섬유강화 복합재 및 그 제조 방법에 관하여 상세히 설명하면 다음과 같다.
본 발명은 폴리프로필렌(PP) 수지와 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 수지를 블렌드한 조성물을 섬유와 혼합 및 압출하여 제조한 섬유강화 복합재에 관한 것이다. 특히, 수지 간의 상용성 확보를 위해 상용화제를 필수적으로 사용한다.
섬유강화 복합재
본 발명의 섬유강화 복합재는 폴리프로필렌(PP) 수지, 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 수지 및 상용화제를 포함하는 매트릭스, 및 상기 매트릭스 내에서 단일 방향의 배향성을 갖는 연속섬유를 포함한다.
본 발명의 섬유강화 복합재는 매트릭스가 이종 수지의 블렌딩을 통해 제조되고, 매트릭스 내에 연속섬유가 포함되어, 5~20J/mm의 우수한 낙구충격강도를 나타낸다.
낙구충격강도는 임의의 물체가 순간적인 집중 외력에 견디는 저항력을 나타낸 것으로, 물체의 면에 추가 떨어져 측정되는 "면충격"강도로서, ASTM D3763에 따른 낙구충격 측정방법으로 측정할 수 있다.
상기 폴리프로필렌(PP) 수지는 복합재 제조에 일반적으로 사용되는 수지일 수 있다.
상기 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 수지는 복합재 제조에 일반적으로 사용되는 수지일 수 있으며, 우수한 충격강도를 나타내기 위해, 용융온도가 240~270℃일 수 있다. 상기 용융온도를 나타내는 PET 수지는 상기 PP 수지와의 블렌딩을 통해, 기존의 PET 수지 또는 PP 수지로만 제조된 섬유강화 복합재에 비해 동등한 기계적 강도, 강성을 가지면서 충격 물성이 개선되는 효과를 나타낼 수 있다.
본 발명에서는 상기 PP 수지와 PET 수지 간의 상용성, 균일한 분산성 확보를 위해 상용화제를 필수적으로 포함하는 것이 바람직하다. 상기 상용화제는 말레산무수물(MAH), 글리시딜기를 포함하는 아크릴계 공중합체 중 1종 이상을 포함하는 것이 바람직하다.
상기 말레산무수물은 하기 [화학식 1]로 표시되며, 예를 들어, 말레산무수물을 포함하는 말레산무수물계 화합물이라면 제한없이 사용될 수 있다.
[화학식 1]
Figure 112017059133047-pat00001
상기 글리시딜기를 포함하는 아크릴계 공중합체는 메틸메타크릴레이트(methylmethacrylate:MMA), 메틸아크릴레이트(methylacrylate) 및 글리시딜 메타크릴레이트(glycidyl methacrylate:GMA)를 포함하는 모노머 혼합물이 공중합되어 형성될 수 있다. 상기 글리시딜기는 상기 PET 수지의 말단기, PP 수지의 말단기와 반응하여 수지와의 상용성을 증가시키므로, 섬유강화 복합재의 연신율을 개선하는 효과가 있다.
보다 구체적으로, 메틸메타크릴레이트(methylmethacrylate:MMA) 100중량부에 대하여, 메틸아크릴레이트(methylacrylate) 5~20중량부 및 글리시딜 메타크릴레이트(glycidyl methacrylate:GMA) 1~20중량부를 포함하는 모노머 혼합물이 공중합되어 형성될 수 있다.
상기 글리시딜기를 포함하는 아크릴계 공중합체는 중량평균분자량이 70000~120000일 수 있으며, 이 범위에서 섬유강화 복합재의 우수한 성형성 및 가공성을 나타낼 수 있다.
본 발명의 섬유강화 복합재는 폴리프로필렌(PP) 수지, 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 수지 및 상용화제를 포함하는 조성물로부터 형성된 매트릭스(matrix) 내에 단일 방향의 배향성을 갖는 연속섬유를 포함하여, 일반적인 열가소성 플라스틱 수지보다 강도가 보강된 소재이다.
복합재의 보강재로는 단섬유, 장섬유 또는 연속섬유를 사용할 수 있는데, 본 발명에서는 보강재로 연속섬유를 사용하였다.
상기 연속섬유는 상기 조성물로부터 제조되는 복합재의 최종적인 크기에 의존하여 그 내부에서 끊어지지 않고 연속적인 형태로 존재하는 것을 의미한다. 예를 들어, UD 시트(Unidirection sheet) 내의 연속섬유와 같이, 상기 연속섬유는 연속 공정으로 제조될 수 있고, 이러한 연속 공정에 상기 연속섬유를 연속적으로 공급함으로써, 연속섬유를 포함한 섬유강화 복합재를 제조할 수 있다.　
따라서, 상기 섬유강화 복합재는 시트와 같은 특정 형상의 제품으로 제조될 수 있는데, 이러한 시트와 같은 제품 내에서 상기 연속섬유는 그 제품의 형상에 따라 특정 범위의 길이를 가지게 된다. 그러나, 이러한 특정 범위의 길이는 연속적으로 연속섬유가 공급되는 제조 공정상 임의 조절이 가능하다는 점에서 상기 연속 섬유는 ‘연속성’을 가지는 것으로 보아야 할 것이고, UD 시트 또는 직물 내의 연속섬유와 같이 대부분의 경우, 제품 내부에서 끊어지지 않고 연속성을 갖는다.
상기 단일 방향은 특정 연속섬유 낱개 하나를 정했을 때, 특정 연속섬유와 다른 연속섬유가 이루는 각도가 10℃ 이하, 구체적으로는 5℃ 이하인 경우를 포함한다. 육안으로 봤을 때 식별하기 어려운 정도의 오차 범위는 포함하는 것으로 이해되어야 할 것이다.
상기 연속섬유의 평균 직경은 5~20㎛일 수 있다. 평균 직경이 5㎛ 미만인 경우, 섬유강화 복합재의 우수한 기계적 물성을 나타내기 어려울 수 있고, 20㎛를 초과하는 경우 수지의 충분한 함침을 기대하기 어려울 수 있다.
상기 연속섬유는 유리 섬유, 탄소 섬유, 아라미드 섬유 및 천연 섬유 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
전술한 바와 같이, 본 발명의 섬유강화 복합재는 PP 수지와 PET 수지와, 상용화제의 블렌딩을 통해 우수한 굴곡강도 및 충격강도를 나타낼 수 있다.
이에 따라, 본 발명의 섬유강화 복합재는 5~20J/mm의 낙구충격강도를 나타낼 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 섬유강화 복합재의 제조 방법을 나타낸 순서도이고, 도 2는 본 발명에 따른 섬유강화 복합재의 제조 방법을 개략적으로 도식화한 것이다.
섬유강화 복합재의 제조 방법
도 1 및 도 2를 참조하면, 본 발명에 따른 섬유강화 복합재의 제조 방법은 PP 수지와 PET 수지, 상용화제를 용융시키는 단계(S110) 및 연속섬유에 용융물을 함침시키는 단계(S120)를 포함한다.
먼저, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 수지는 잔류하는 수분에 의한 수지의 가수분해가 진행되지 않도록 하고, 그에 따른 물성의 저하를 막기 위해, 압출기에 투입하기 전에 사전 건조되는 것이 바람직하다. PET 수지의 사전 건조는 120~160℃에서 수행되는 것이 바람직하며, 120℃ 미만에서 수행되는 경우, 충분한 건조가 이루어지지 않아 잔류하는 수분에 의해 가수분해가 발생할 수 있다.
다음으로, 상기 폴리프로필렌(PP) 수지, 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 수지 및 상용화제를 압출기에 투입하여 용융시킨다. 용융 온도는 260℃ 이상의 온도에서 수행될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
PP 수지와 PET 수지, 상용화제에 대한 사항은 전술한 바와 같을 수 있다.
함량에 대해서는, 상기 PP 수지와 PET 수지 총 100중량부에 대하여, 상용화제 1~30중량부를 포함할 수 있다. 상기 PP 수지:PET 수지는 1:0.3 ~ 1:3의 중량비로 혼합될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
다음으로, 로빙(roving) 형태로 감겨있는 실타래로부터 뽑아져 나온 연속섬유를 금형 내에 투입하고, 상기 압출기로 투입된 용융물을 금형 내에 투입하여 연속섬유에 함침시킴으로써, 섬유강화 복합재를 제조한다. 이때, 연속섬유는 단일 방향의 배향성을 갖도록 투입되는 것이 바람직하며, 단일 방향의 배향성을 갖는 연속섬유는 섬유의 구부러짐이 적어 단일 방향으로의 기계적 강도를 높일 수 있다.
상기 연속섬유의 평균 직경은 전술한 바와 같다.
또한, 상기 함침된 연속섬유를 카렌다(Calendar) 공정으로 프레스함으로써, 연속섬유의 단일 배향성을 용이하게 확보할 수 있다.
또한, 복합재의 적절한 두께를 형성할 수 있으며, 이후 소정의 크기로 절단하는 과정이 수행될 수 있다.
이처럼, 본원발명은 폴리프로필렌(PP) 수지, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 수지 및 상용화제를 블렌드한 조성물, 및 연속섬유로부터 충격 성능이 개선된 섬유강화 복합재를 제조할 수 있으며, ASTM D3763에 의한 낙구충격강도가 5~20J/mm이고, ASTM D790에 의한 굴곡탄성률이 20~40GPa이며, ASTM D3039에 의한 인장강도가 500~800MPa인 물성을 나타낼 수 있다.
이러한 복합재는 충격 성능이 요구되는 자동차 내외장 부품 등에 적용될 수 있다.
이상 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 구현예를 설명하였으나, 본 발명은 상기 구현예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 제조될 수 있으며, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 구현예는 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.

Claims (13)

  1. 폴리프로필렌(PP) 수지, 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 수지 및 상용화제를 포함하는 매트릭스; 및
    상기 매트릭스 내에서 단일 방향의 배향성을 갖는 연속섬유;를 포함하고,
    상기 상용화제는 말레산무수물(MAH), 글리시딜기를 포함하는 아크릴계 공중합체 중 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 섬유강화 복합재.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 상용화제는 상기 폴리프로필렌(PP) 수지 및 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 수지 총 100중량부에 대하여, 1~30중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 섬유강화 복합재.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 연속섬유의 평균 직경은 5~20㎛인 것을 특징으로 하는 섬유강화 복합재.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 연속섬유는 유리 섬유, 탄소 섬유, 아라미드 섬유 및 천연 섬유 중 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 섬유강화 복합재.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 섬유강화 복합재는 ASTM D3763에 의한 낙구충격강도가 5~20J/mm인 것을 특징으로 하는 섬유강화 복합재.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 섬유강화 복합재는 ASTM D790에 의한 굴곡탄성률이 20~40GPa인 것을 특징으로 하는 섬유강화 복합재.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 섬유강화 복합재는 ASTM D3039에 의한 인장강도가 500~800MPa인 것을 특징으로 하는 섬유강화 복합재.
  9. (a) 폴리프로필렌(PP) 수지, 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 수지 및 상용화제를 압출기에 투입하여 용융시키는 단계; 및
    (b) 로빙(roving) 형태로 감겨있는 실타래로부터 뽑아져 나온 연속섬유를 금형 내에 투입하고, (a) 단계의 용융물을 금형 내에 투입하여 연속섬유에 함침시키는 단계;를 포함하고,
    상기 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 수지는 압출기에 투입하기 전에 120~160℃에서 건조되며,
    상기 상용화제는 말레산무수물(MAH), 글리시딜기를 포함하는 아크릴계 공중합체 중 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 섬유강화 복합재의 제조 방법.
  10. 삭제
  11. 제9항에 있어서,
    상기 상용화제는 상기 폴리프로필렌(PP) 수지 및 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 수지 총 100중량부에 대하여, 1~30중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 섬유강화 복합재의 제조 방법.
  12. 제9항에 있어서,
    상기 (b) 단계에서 연속섬유는 단일 방향의 배향성을 갖도록 투입되는 것을 특징으로 하는 섬유강화 복합재의 제조 방법.
  13. 제9항에 있어서,
    상기 연속섬유의 평균 직경은 5~20㎛인 것을 특징으로 하는 섬유강화 복합재의 제조 방법.

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