KR102142170B1 - 물 추출 시스템 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 물 추출 시스템에 관한 것이며, 상기 물 추출 시스템은 멤브레인을 포함하는 유동 셀로서; 상기 멤브레인은 고정된 아쿠아포린 수분 채널들을 포함하는 활성층 및 지지층을 포함하고; 상기 멤브레인은 공급측 및 비-공급측을 가지는, 상기 유동 셀; 및 멤브레인의 공급측과 연통하는 소스 수용액(aqueous source solution)을 포함한다.
Description
본 발명은 물 추출 시스템으로서, 상기 시스템은 여과기 멤브레인을 수용하는 유동 셀을 포함하고, 상기 멤브레인은 고정된 아쿠아포린 수분 채널을 포함하는 활성층 및 다공성 지지층을 포함하고, 소스 수용액(aqueous source solution)이 상기 멤브레인과 연통하는, 상기 물 추출 시스템에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 수원으로부터 오염물을 제거하기 위한 시스템, 비료 유도된 정삼투(fertilizer drawn forward osmosis)를 사용한 관개 목적을 위해 희석된 양분 용액을 생성하기 위한 시스템, 수용액에 유기 및/또는 무기 용질을 농축하기 위한 시스템, 저압 역삼투와 같이, 일반적으로 정삼투 및/또는 역삼투를 사용하는 물 추출 시스템, 압력 지연 삼투 시스템, 사용된 투석 용액으로부터 물 추출을 포함하는 폐수 또는 공정 용수 처리, 및 탄소 배출이 낮거나 제로인 담수화 및/또는 에너지 생성을 위한 조합된 시스템에 관한 것이다.
물은 삶의 가장 필수적인 요소이다. 그러나 정수의 부족이 증가하여, 해수 및 산업 용수로부터 정수를 추출하고, 산업 공정 용수 및 힘든 폐수 스트림을 처리하는데 더욱 관심을 기울이고 있다. 또한, 고가의 용액으로부터 연수의 - 음식 스트림으로부터 단백질 및 펩티드의 용액 또는 고가의 작은 유기 화합물로의 - 추출 가능성에도 관심이 있다.
상이한 정수 기술들 중에서, 역삼투, 정삼투 및 나노여과는 작은 유기 화합물 및 이온과 같은 저분자량 용질을 제거하는데 효과가 있기 때문에 물 추출에 인기 있게 되었다. 그러나 이들 물 추출 기술들은 여전히 에너지-집약적이고 항상 충분히 선택적인 것이 아니다. 예를 들면, 해수 및 오염된 지하수에 자연스럽게 존재하고 관개 및 음료수를 위한 담수에 문제를 제기할 수 있는 용해된 붕소 화합물, 및 자연 표면 및 지하 수원, 예를 들면 충적 평야 및 해성 퇴적에 빈번히 존재하는 비소 화합물과 같은 오염물이다.
문헌 [Kim et al. 2012]은 다양한 FO 및 RO 물 여과 실험에서 붕소 제거율을 연구하였고 FO 모드에서 약 50 내지 55%의 최대 붕소 잔류율을 발견하였다. 그러나 이러한 낮은 붕소 여과 효율성은 결과로서 생긴 여과액에서 양호한 낮은 붕소 함량을 얻기 위해 여러 여과 사이클을 필요하게 할 수 있다. 따라서, 붕소 또는 비소와 같은 물 오염물을, 바람직하게는 적은 또는 단 1회의 여과 단계(들)에서 제거할 수 있는 시스템과 같은 개선된 물 추출 시스템을 개발하는 것이 중요하다. 또한, 본 발명의 목적은 비료 유도된 정삼투(FDFO: fertilizer drawn forward osmosis)에 적응된 물 추출 시스템으로서, 해수, 염수, 손상된 지하수 및 지표수 또는 임의의 다른 적합한 수원이 공급 용액으로서 사용될 수 있고, 농축된 무기 식물 양분 용액이 액체 비료로서, 예를 들면 양분이 첨가된 관개수로서 사용되도록 하기 위해 삼투 몰랄 농도(osmolality) 또는 붕소 함량이 충분히 낮은 최종 비료 용액을 유발하는 유도 용액으로서 사용되는, 물 추출 시스템을 제공하는 것이다. 또한, 본 발명의 목적은 에너지 저장을 위한 새로운 시스템뿐만 아니라 혈액 투석시 초순수와 같은 물의 재사용을 위한 새로운 시스템을 제공하는 것이다.
본 발명의 목적은, 지지된 또는 고정된 액상 멤브레인 공식화의 형태에서와 같이, 지지된 여과기 멤브레인에 또는 그 위에 고정된 아쿠아포린 수분 채널을 활용하는 물 추출 시스템을 제공하는 것이다. 도 1을 참조하면, 상기 시스템은 멤브레인(2)을 포함하는 유동 셀(1)을 포함하고 상기 멤브레인은 아쿠아포린 수분 채널을 포함하는 활성층(3) 및 다공성 지지층(4)을 포함하고, 상기 멤브레인은 공급측(5) 및 비-공급측(6)을 구비하고; 상기 시스템은 상기 공급측과 연통하는 소스 수용액(7)을 더 포함한다. 본 발명은 여과기 멤브레인이 아쿠아포린 Z 수분 채널과 같은 아쿠아포린 수분 채널을 포함하는 선택적 물 추출을 위한 새로운 시스템을 제공하고, 상기 채널의 고유하고 선택적인 물 전달 특성, 즉 특히 시스템에 사용된 멤브레인의 고효율 물 투과량, 높은 염 제거율, 정삼투 동작 모드에서의 저에너지 소비, 작은 유기 및 무기 용질의 높은 제거율, 본질적인 낮은 오염 성향(intrinsic low fouling propensity), 및 강건한 동작 조건을 이 시스템에 제공한다.
본 발명의 다른 목적은 다음의 상세한 기술 및 예로부터 본 기술 분야의 통상의 기술자에게 명백할 것이다.
도 1a은 물 추출 시스템의 필수적인 부분의 개략도이고, 여기서 (1)은 유동 셀이고; (2)는 멤브레인이고; 및 (7)은 소스 수용액인 개략도이다. 도 1b는 활성층(3)이 멤브레인의 공급측(5) 상에 있고 지지층(4)이 멤브레인의 비공급측(6) 상에 있는 실시예를 도시하며, 도 1b의 멤브레인 구성은 일부 실험에서 붕소 함유 용질의 더 높은 제거율 %을 도시하며, 예 1을 참조한다. 도 1c는 지지층(4)이 멤브레인의 공급측(5) 상에 있고 활성층(3)이 멤브레인의 비공급측(6) 상에 있는 실시예를 도시한다.
도 2는 공급 스트림으로부터 물 추출을 위한 정삼투(FO) 시스템의 개략도이고, 여기서 (10)은 공급 스트림이고; (1)은 멤브레인(2)을 구비한 유동 셀이고; (11)은 농축된 공급 스트림이고; (8)은 멤브레인의 유도측과 연통하는 유도 용액이고; 및 (9)는 유도 용액 농축 유닛이다.
도 3은 비료 유도된 정삼투(FDFO) 담수화 시스템의 개략도이고, 여기서 (10)은 공급 스트림, 바람직하게 비음용수(non-portable water)이고; (13)은 농축된 비료 용액이고; (1)은 멤브레인을 구비한 유동 셀이고; (12)는 고도의 희석을 달성하기 위해 재-순환될 수 있는 부분적으로 희석된 비료 용액이고; (14)는 비료 용액의 희석 정도의 최종 조정을 위한 부가의 순수 탱크이고; (11)은 농축된 공급 스트림, 예를 들면, 업-농축된 해수이고; (15)는 사용될 준비가 된 희석된 비료 용액이다.
도 4는 역삼투(RO) 시스템의 개략도이고, 여기서 (18)은 공급 탱크이고; (16)은 펌프이고; (17)은 밸브이고; (19)는 침투이고 (20)은 침투 탱크이고, 펌프로부터 유동 셀을 통한 그리고 다시 밸브로의 흐름이 가압된 흐름이다.
도 5는 제품 용수(product water)를 추출하기 위해 유도 용액을 재생하여 담수화하기 위한 정삼투(FO) 시스템의 개략도이고, 여기서 (21)은 공급 스트림, 예를 들면 해수이고; (1)은 멤브레인(2)을 구비한 유동 셀이고; (22)는 농축된 공급 스트림이고; (23)은 농축된 유도 용액이고; (8)은 유동 셀과 연통하는 유도 용액이고; (24)는 희석된 유도 용액이고; (9)는 유도 용액 회수 시스템이고; (25)는 유도 용액 용질이 없는 담수화된 제품 용수이다.
도 6은 압력 지연 삼투(PRO: pressure retarded osmosis) 시스템의 개략도이고, 여기서 (1)은 멤브레인(2)이 구비된 유동 셀이고; (26)은 공급 스트림, 예를 들면 유도 스트림보다 삼투 몰랄 농도가 낮은 순수 또는 해수이고; (16)은 펌프이고; (27)은 배출되는 공급 용수(feed water bleed)이고; (28)은 유도 스트림, 예를 들면 해수 또는 브라인(brine)이고; (29)는 펌프이고; (30)는 희석된 및 가압된 유도 스트림이고; (31)은 전력을 생성하기 위한 터빈이고; (32) 및 (34)는 감압된 유도 용수이고; (33)은 들어오는 유도 스트림을 가압하는데 지원하기 위한 압력 교환기이다.
도 7은 FO 농축기의 개략도이고, 여기서 (41)은 멤브레인(45) 아래에 최적의 유도 용액 흐름 프로파일을 확보하기 위해 유입구 및 유출구를 포함하는 기본 유닛이고; (42)는 일회용 상부 유닛이고; 멤브레인(45)은 기본 유닛(44)에의 부가 밀봉부(43)와 함께 상부 유닛에 고정되어 밀봉되고; (44)는 상부 유닛에서 용액을 섞기 위한 선택적 흐름 발생기이고; (46)은 상부 유닛 공급 용액에서 농축의 정도를 모니터링하여 연속으로 디스플레이하기 위한 인라인 모니터링 시스템이고, 예를 들면 용적 및 중량은 시각적으로 검사될 수 있고; (47)은 원하는 농축에 도달되면 농축 공정을 중단하도록 설계된 피드백 루프 메커니즘이고; (48)은 유도 용액을 재순환시키기 위한 펌프이고; (49)는 상이한 농축 공정에 대해 맞춤식 유도 용액을 포함하는 일회용 유도 용액 파우치이다.
도 8은 수정된 FO 농축기의 개략도이고, 여기서 (41)은 멤브레인(45) 아래에 최적의 유도 용액 흐름 프로파일을 확보하기 위해 맞춤식 유입구 및 유출구를 포함하는 기본 유닛이고; 기본 유닛은 일회용 상부 유닛(42)에 대한 고정 메커니즘을 포함하고; (43)은 유동 셀을 고정하여 밀봉하기 위한 O-링이고; (44)는 상부 유닛에서 용액을 섞기 위한 선택적 흐름 발생기이고; (46)은 상부 유닛 공급 용액에서 농축의 정도를 모니터링하여 연속으로 디스플레이하기 위한 인라인 모니터링 시스템이고; (47)은 원하는 농축에 도달되면 농축 공정을 중단하도록 설계된 피드백 루프 메커니즘이고; (48)은 유도 용액을 재순환하기 위한 펌프이고; (49)는 상이한 농축 공정에 대해 맞춤식 유도 용액을 포함하는 일회용 유도 용액 파우치이고; (50)은 안정성을 제공하기 위한 멤브레인(45) 위의 선택적 메쉬 지지체(mesh support)이다.
도 9는 위에서 본 도 8의 FO 농축기의 상부 유닛의 개략도이고, 여기서 (51)은 상부와 기본 유닛을 함께 클램핑하기 위한 수단이다.
도 10은 위에서 본 도 8에서 FO 농축기의 기본 유닛의 개략도이다.
도 11은 농축된 용액의 희석에 의해 에너지를 생성하기 위한 압력 지연 삼투(PRO) 시스템과 조합하여 염용액의 농축에 의해 재생 가능한 소스로부터의 에너지를 저장하기 위한 역삼투(RO) 시스템의 조합의 개략도이고, 여기서 (1)은 멤브레인(2)을 구비한 유동 셀이고; (61)은 염용액측이고; (62)는 탈염수측이고; (63)은 탈염수 탱크이고; (16)은 펌프이고; (17)은 밸브이고; (64)는 염용액 탱크이고; (31)은 전력을 생성하기 위한 터빈이고; (65)는 감압되는 희석된 염용액의 출구이고; (66)은 감압되는 희석된 염용액의 반환 스트림이고; (67)은 순수 염용액의 입구이다.
도 2는 공급 스트림으로부터 물 추출을 위한 정삼투(FO) 시스템의 개략도이고, 여기서 (10)은 공급 스트림이고; (1)은 멤브레인(2)을 구비한 유동 셀이고; (11)은 농축된 공급 스트림이고; (8)은 멤브레인의 유도측과 연통하는 유도 용액이고; 및 (9)는 유도 용액 농축 유닛이다.
도 3은 비료 유도된 정삼투(FDFO) 담수화 시스템의 개략도이고, 여기서 (10)은 공급 스트림, 바람직하게 비음용수(non-portable water)이고; (13)은 농축된 비료 용액이고; (1)은 멤브레인을 구비한 유동 셀이고; (12)는 고도의 희석을 달성하기 위해 재-순환될 수 있는 부분적으로 희석된 비료 용액이고; (14)는 비료 용액의 희석 정도의 최종 조정을 위한 부가의 순수 탱크이고; (11)은 농축된 공급 스트림, 예를 들면, 업-농축된 해수이고; (15)는 사용될 준비가 된 희석된 비료 용액이다.
도 4는 역삼투(RO) 시스템의 개략도이고, 여기서 (18)은 공급 탱크이고; (16)은 펌프이고; (17)은 밸브이고; (19)는 침투이고 (20)은 침투 탱크이고, 펌프로부터 유동 셀을 통한 그리고 다시 밸브로의 흐름이 가압된 흐름이다.
도 5는 제품 용수(product water)를 추출하기 위해 유도 용액을 재생하여 담수화하기 위한 정삼투(FO) 시스템의 개략도이고, 여기서 (21)은 공급 스트림, 예를 들면 해수이고; (1)은 멤브레인(2)을 구비한 유동 셀이고; (22)는 농축된 공급 스트림이고; (23)은 농축된 유도 용액이고; (8)은 유동 셀과 연통하는 유도 용액이고; (24)는 희석된 유도 용액이고; (9)는 유도 용액 회수 시스템이고; (25)는 유도 용액 용질이 없는 담수화된 제품 용수이다.
도 6은 압력 지연 삼투(PRO: pressure retarded osmosis) 시스템의 개략도이고, 여기서 (1)은 멤브레인(2)이 구비된 유동 셀이고; (26)은 공급 스트림, 예를 들면 유도 스트림보다 삼투 몰랄 농도가 낮은 순수 또는 해수이고; (16)은 펌프이고; (27)은 배출되는 공급 용수(feed water bleed)이고; (28)은 유도 스트림, 예를 들면 해수 또는 브라인(brine)이고; (29)는 펌프이고; (30)는 희석된 및 가압된 유도 스트림이고; (31)은 전력을 생성하기 위한 터빈이고; (32) 및 (34)는 감압된 유도 용수이고; (33)은 들어오는 유도 스트림을 가압하는데 지원하기 위한 압력 교환기이다.
도 7은 FO 농축기의 개략도이고, 여기서 (41)은 멤브레인(45) 아래에 최적의 유도 용액 흐름 프로파일을 확보하기 위해 유입구 및 유출구를 포함하는 기본 유닛이고; (42)는 일회용 상부 유닛이고; 멤브레인(45)은 기본 유닛(44)에의 부가 밀봉부(43)와 함께 상부 유닛에 고정되어 밀봉되고; (44)는 상부 유닛에서 용액을 섞기 위한 선택적 흐름 발생기이고; (46)은 상부 유닛 공급 용액에서 농축의 정도를 모니터링하여 연속으로 디스플레이하기 위한 인라인 모니터링 시스템이고, 예를 들면 용적 및 중량은 시각적으로 검사될 수 있고; (47)은 원하는 농축에 도달되면 농축 공정을 중단하도록 설계된 피드백 루프 메커니즘이고; (48)은 유도 용액을 재순환시키기 위한 펌프이고; (49)는 상이한 농축 공정에 대해 맞춤식 유도 용액을 포함하는 일회용 유도 용액 파우치이다.
도 8은 수정된 FO 농축기의 개략도이고, 여기서 (41)은 멤브레인(45) 아래에 최적의 유도 용액 흐름 프로파일을 확보하기 위해 맞춤식 유입구 및 유출구를 포함하는 기본 유닛이고; 기본 유닛은 일회용 상부 유닛(42)에 대한 고정 메커니즘을 포함하고; (43)은 유동 셀을 고정하여 밀봉하기 위한 O-링이고; (44)는 상부 유닛에서 용액을 섞기 위한 선택적 흐름 발생기이고; (46)은 상부 유닛 공급 용액에서 농축의 정도를 모니터링하여 연속으로 디스플레이하기 위한 인라인 모니터링 시스템이고; (47)은 원하는 농축에 도달되면 농축 공정을 중단하도록 설계된 피드백 루프 메커니즘이고; (48)은 유도 용액을 재순환하기 위한 펌프이고; (49)는 상이한 농축 공정에 대해 맞춤식 유도 용액을 포함하는 일회용 유도 용액 파우치이고; (50)은 안정성을 제공하기 위한 멤브레인(45) 위의 선택적 메쉬 지지체(mesh support)이다.
도 9는 위에서 본 도 8의 FO 농축기의 상부 유닛의 개략도이고, 여기서 (51)은 상부와 기본 유닛을 함께 클램핑하기 위한 수단이다.
도 10은 위에서 본 도 8에서 FO 농축기의 기본 유닛의 개략도이다.
도 11은 농축된 용액의 희석에 의해 에너지를 생성하기 위한 압력 지연 삼투(PRO) 시스템과 조합하여 염용액의 농축에 의해 재생 가능한 소스로부터의 에너지를 저장하기 위한 역삼투(RO) 시스템의 조합의 개략도이고, 여기서 (1)은 멤브레인(2)을 구비한 유동 셀이고; (61)은 염용액측이고; (62)는 탈염수측이고; (63)은 탈염수 탱크이고; (16)은 펌프이고; (17)은 밸브이고; (64)는 염용액 탱크이고; (31)은 전력을 생성하기 위한 터빈이고; (65)는 감압되는 희석된 염용액의 출구이고; (66)은 감압되는 희석된 염용액의 반환 스트림이고; (67)은 순수 염용액의 입구이다.
더욱 구체적으로, 본 발명은 하기에 상술된 바와 같이 물 추출 시스템에 관한 것이다.
오염물을 제거한 물 추출 시스템
본 발명은 수원으로부터 중금속 및 유독성 무기 화합물을 포함하는 트레이스 오염물(trace contaminants)과 같은 오염물을 제거하기 위해 RO 및 FO를 사용하는 시스템에 관한 것이다. 붕소를 원하지 않는 다양한 목적을 위해, 예를 들면 인간의 소비를 위해 사용되도록 순수 소스로부터 붕소 오염물의 제거를 일례에 포함한다. 붕소는 특히, 해수 소스가 관개수 및 음료수를 생산하기 위한 담수화에 사용될 때 해수 소스에서의 고질적인 오염물이다. 기존의 기술은 충분히 낮은 붕소 농도를 얻기 위해 2개의 여과 통과를 필요로 한다. 본 발명의 시스템은 단 한 번의 RO 통과후에 대략 중성의 pH에서 순수 소스에 용해된 붕소의 최대 약 65%의 제거율 및 중성 pH에서 FO 공정 동안 최대 약 75% 제거율을 제공하며, 하기 예 1을 참조한다. 다른 예는 본 발명의 시스템이 두 RO 및 FO 여과 후에 약 100%를 제거할 수 있는 비소 오염물의 제거율이며, 하기 예 2를 참조한다.
비료 유도된
정삼투
담수화(
FDFO
)를 위한 물 추출 시스템
최근, 줄어든 순수 소스를 농작물의 관개를 위한 담수로 대체하고 또한 희석된 양분 염용액을 관개수에 추가(FDFO)하는데 관심이 증가하고 있다. 그러나 하이드로 웰 여과기 모듈(Hydration Technologies Inc.)로부터 얻어질 수 있는 멤브레인과 같이, 이용 가능한 FO 멤브레인의 사용과 관련된 단점이 있다. 그 단점은 주로, 예를 들면 염화 칼륨과 같은 양분 염류의 비교적 큰 역염 투과량(Js)이고, 여기서 59.58 g/m2h의 수치가 문헌 [0.222 mmoles/m2s, Phuntsho et al. 2011]에, 또는 6.8 내지 15.3 g/m2h의 수치가 문헌 [Achilli et al. 2010 using a flat-sheet cellulose triacetate (CTA) membrane from Hydration Technology Innovations, LLC, Scottsdale, AZ]에 언급되었다. 가변 양분 이온의 손실을 최소화하기 위해 Js를 가능한 낮게 하는 것이 바람직하다. 본 명세서에서 우리는 양친매성 P8061을 가진 TFC-AqpZ 멤브레인을 소낭 형성 물질(하기의 실험 부분에 따라 준비된)로서, 2 M KCl 용액을 유도 용액으로서, 5 μM 칼세인을 가진 탈이온수를 공급 용액으로서 사용하여 FO 시스템에서 4 g/m2 미만의 Js를 얻는 것이 가능하다는 것을 보여주며, 하기 표를 참조한다:
| 유도, FO 챔버 | Jw [L/m2h] |
J s , total [g/m2h] |
R calcein [%] |
실행시간 Min |
| 2 M KCl, CF042 | 10.3 | 3.08 | 99.94 | 900 |
| 2 M KCl, CF042 | 11.47 | 3.32 | 99.95 | 900 |
| 2 M KCl, CF042 | 10.87 | 3.91 | 99.95 | 900 |
| 2 M KCl, CF042 | 12.56 | 3.69 | 99.97 | 900 |
| 2 M KCl, CF042 | 11.87 | 3.03 | 99.78 | 900 |
| 2 M KCl, CF042 | 10.32 | 3.49 | 99.96 | 900 |
| 2 M KCl, CF042 | 10.86 | 3.36 | 99.94 | 900 |
이 표는 칼륨염 KCl에 대해 평균 3.41 [g/m2h]의 일관되게 낮은 역염 투과량이 얻어질 수 있음을 명확히 보여준다.
또한, 본 발명은 오손된 지하수, 염수 및 심지어 해수와 같은 저급의 또는 잡용수 공급의 활용을 통해 농업에서의 순수 소비를 약 40%만큼 감소시키는 저-에너지 수단을 제공하는 것이다. 본 명세서의 실험 부분에 따라 준비된 TFC 멤브레인의 형태와 같은 고유한 아쿠아포린 멤브레인을 구비한 본 발명의 물 추출 시스템은 본 명세서에서 공급 소스로서 활용된 저급의 물 공급으로부터 정수를 선택적으로 추출하기 위해 농축된 액상 비료 유도 용액과 조합하여 사용된다. 최종 결과는 희석된 액상 식물 양분 용액이며, 이것은 농업 관개 및 시비(fertilization)에 사용할 준비를 하는데 더 적은 순수를 필요로 한다. 하기 예에서, 우리는 저급의 물 공급이 덴마크 외레순의 약 10 내지 15 o/oo 해수의 비교적 저-염도인 경우에 멤브레인 테스트가 어떻게 개념-증명을 보여주었는지를 기술한다.
우주에서 소변으로부터 요소를 분리하는 물 추출 시스템
우리는 팔로 알토(미국, 캘리포니아)에서 NASA 에임스 시설로부터의 과학자와 함께 아쿠아포린 멤브레인을 포함하는 시스템으로 첫 실제 필드 테스트를 수행했다. 테스트는 특정 TFC-아쿠아포린 멤브레인을 포함하는 물 추출 시스템이 기존의 정삼투 멤브레인과 비교할 때 요소에 대한 우수한 제거 값(>90%)을 보여주었다고 결론을 내렸으며, 문헌 [Hill & Taylor (2012)]을 참조한다. 본 발명의 물 추출 시스템은 우주비행사들로부터 체액을 재-계산함으로써, 유인 우주 미션 상의 공간으로 전달해야 될 질량을 감소시키는 주된 노력에 기여할 것이다. 본 발명에 따른 물 추출 시스템이 우주에서 체액으로부터 음용수(potable water)를 추출하기 위한 간단하고, 경량이며 신뢰 가능한 시스템에 대한 요건을 충족하는데 매우 가깝다는 결론을 내렸다.
2012년 5월에, A/S 및 NASA 에임스로부터의 과학자들은 업-스케일 TFC-아쿠아포린 멤브레인 시료(500 cm2)를 사용한 NASA 에임스 시설에서의 테스트를 성공적으로 반복했다. 업-스케일 멤브레인 시료는 초기 시료에 동일하게 수행했고 따라서 멤브레인 제조 프로토콜의 안정성을 판명하였다. 성공적인 2차 테스트에 기초하여, 아쿠아포린 A/S 및 NASA 에임스는 우주에서의 황색물 재사용을 위한 제 1 프로토타입 시스템을 생산하는 방법을 조사하고 있다.
유가공 산업에서
RO
침투로부터 요소를 분리하는 물 추출 시스템
배경: 많은 산업 폐수에는 요소와 같은 무-극성 용질을 포함하는 고농도의 화합물을 포함하며, 이것은 탈이온수 처리 또는 역삼투 멤브레인에 의해 제거되지 않는다. 상기 무극성 용질은 흔히 화학적으로 안정하고, 따라서 UV 살균 공정에 의해 쉽게 파괴되지 않는다. 요소 폐수에 대한 종래 처리의 상태는 일반적으로 두 단계를 수반한다: 첫째, 요소의 암모니아 및 이산화 탄소로의 가수분해, 둘째, 암모니아의 제거. 현재의 방법은 대부분 고-강도 요소 폐수의 생물학적 처리를 위한 혐기 상태에 의존한다. 그러나 요구된 질화 박테리아는 느린 성장 속도, 작은 수용 가능한 pH-범위를 가지며, 종종 다른 폐수 오염물(예를 들면, 디시안디아미드)에 의해 억제된다. 본 시스템의 이점은 고정된 아쿠아포린 수분 채널을 구비한 멤브레인이 장착된 유동 셀의 사용에 기초하고, 상기 멤브레인은 실험실 규모에서 매우 높은 요소 제거율을 보여주었다는 점이며, 하기 예 7을 참조한다. 이것은 생물반응기 기술에 대한 필요를 제거하고 원칙적으로 현재 요소 제거에 사용되는 기존의 단위 동작(예를 들면, 연마 단계)의 간단한 보강을 허용할 것이다.
아쿠아포린 멤브레인의 높은 제거율 및 물 투과량 특성 및 본질적인 낮은 오염 경향은, 오염에 대한 가능성 및/또는 작은 중성 용질(예를 들면, 요소)을 업-농축할 필요 - 현재의 기술 - 멤브레인 기반 등 - 로 쉽게 달성할 수 없는 - 가 있는 경우에, 이들 생체 모방 멤브레인을 요소 제거를 위한 대규모 산업 시스템에 사용하는 것을 실현 가능하고 가치 있게 한다. 요소에 대한 높은 제거율은 본 발명의 시스템이 유가공으로부터의 공정 용수에 존재하는 것과 같이, 높은 요소량을 포함하는 폐수 스트림들의 처리에 사용될 수 있게 한다. 본 발명의 물 추출 시스템의 일 실시예에서, 고정된 아쿠아포린 수분 채널을 포함하는 TFC-멤브레인과 같은 아쿠아포린 멤브레인은 높은 삼투 몰 농도 유도 용액(예를 들면 카테갓 해협으로부터의 예를 들면 해수)과 함께 폐수 스트림으로부터 무요소에 가까운 물을 추출하기 위해 사용될 것이다. 이러한 낮은-에너지 물 추출 시스템은 폐수량 감소를 통해 처리 비용을 효과적으로 감소시킬 것이다.
정삼투에
의해 광범위한 수용액에서 용질의 업-농축을 위한 물 추출 시스템, 도 6 참조
이러한 시스템에서, 브라인과 같은 높은 삼투 몰 농도 또는 삼투 몰랄 농도 유도 용액은 정삼투 공정에서 수용액을 업-농축하기 위해, 본 명세서에 기술된 바와 같이 준비된 TFC 멤브레인과 같은 아쿠아포린 멤브레인과 조합하여 사용된다. 관심있는 수용액은 힘든 폐수 스트림, 약학 및 생물학 제품 용액 및 액상 식품을 포함한다. 예시적 실시예는, 원심 농축기에 의해, 예를 들면 3K, 10K, 30K, 및 100K 분자-량 컷오프(MWCO: molecular-weight cutoff)에 이용 가능한 피어스 농축기를 사용하여, 바람직한 정도로 정상적으로 농축되고, 생물학적 시료를 폴리에테르 설폰(PES)-멤브레인 한외여과 원심 기기로 농축하여 탈염하는 멤브레인 단백질을 포함하는 아미노산 및 단백질에 대한 올리고펩타이드와 같이, 광범위한 분자 크기의 유기 분자의 업-농축을 위한 시스템이다. 본 발명에 따른 시스템의 이점은 고도의 연수 추출, 낮은 펩티드 또는 단백질 손실, 아미노산에서부터 큰 멤브레인 단백질에 대한 작은 펩티드까지 광범위한 분자 크기를 농축하는 능력, 제어 가능하고 현재 시중에 있거나, 또는 대안적으로, 진공 건조에 의해 시료 용액을 농축시키지만 종종 추가 오염물에서 및 시료 물질의 큰 손실이 뒤따르는 원심 농축기들에 대조적으로 높은 처리량을 위해 자동화될 수 있는 농축 공정을 포함한다. 본 발명의 시스템은 단일 사용을 위한 고정된 아쿠아포린 멤브레인을 구비하거나 또는 도 8에 도시된 제거 가능한 아쿠아포린 멤브레인을 구비한 농축기 셀과 함께 셋업될 수 있다. 따라서, 아쿠아포린 멤브레인이 예를 들면 세정을 위해 제거될 수 있고, 셀에 다시 맞춰 넣어질 수 있는 경우에, 하기의 예 4 및 예 5에 기술된 EDTA 또는 구연산 처리가 시스템의 물 추출 특성을 보존하면서 멤브레인에 적용될 수 있다는 것이 제안된다.
정의
"공급 용액"은 물에서 용질의 용액을 의미한다.
"유도 용액"은 공급 용액의 삼투압에 비해 더 높은 삼투압 용액을 의미한다. 유도 용액은: 수용성 무기 화학 물질 및 수용성 유기 화학 물질 중 적어도 하나로부터 선택된 유도 용질을 포함할 수 있다. 수용성 무기 화학 물질들은 A12(SO4)3, MgSO4, Na2SO, K2SO4, (NH4)2SO4, Fe2(SO4)3, AlCl3, MgCl2, NaCl, CaCl2, NH4C1, KC1, FeCl3, Al(N03)3, Mg(NO3)2, Ca(NO3)2, NaNO3, NO3, NH4HCO3, KHCO3, NaHCO3, KBr 및 관련 수화물 중 적어도 하나를 포함할 수 있고; 수용성 유기 화학 물질은 메탄올, 에탄올, 아세톤, 포도당, 자당, 과당, 덱스트로오스, 키토산, 덴드리머 및 2-메틸이미다졸-계 화학 물질 중 적어도 하나를 포함한다.
"정삼투"(FO)는 반-투과성 멤브레인 양단의 삼투압 구배가 용해된 용질로부터 물의 추출을 유발하는 삼투 공정이다. 멤브레인을 통해 물의 순 흐름(net flow)을 유도하기 위한 구동력은 공급 용액의 삼투압에 비해 더 높은 삼투압의 유도 용액으로부터의 삼투압 구배이다.
본 명세서에서 사용된 용어 "도움 정삼투"(AFO: assisted forward osmosis) (또는 "압력 도움 정삼투"(PAFO: pressure assisted forward osmosis))는 삼투 및 수압 구동력의 상승 작용을 통해 물 투과량을 향상시키기 위해 멤브레인의 공급측에 물리적인 압력을 가하는 개념을 나타낸다.
"역삼투"(RO)는, 공급 용액의 삼투압보다 높은 물리적 압력을 가함으로써, 삼투압 구배에 맞서 공급 용액으로부터 반-투과성 멤브레인을 통해 물을 추출하는 공정이다.
"반-투과성 멤브레인"은 특정 분자 또는 이온이 이를 통과하게 하는 멤브레인이다.
"삼투압"은 더 낮은 용질 농도의 용액에서 더 높은 용질 농도의 용액으로 반투과성 멤브레인을 통한 용매의 순 흐름을 방지하기 위해 가해지는 압력이다.
용액의 삼투압은 용액의 입자량에 의존한다. 이상적인 용액에 대해, 삼투압은 몰랄 농도에 정비례한다.
"삼투 몰랄 농도"는 용매의 킬로그램 당 삼투 활성 용질의 몰(또는 삼투몰)의 단위이며, osmole/kg로 표현된다. 해리되지 않은 화합물의 이상적인 용액의 삼투 몰랄 농도는 몰랄 농도와 같다.
삼투 몰랄 농도는 통상적으로 어는점 내림에 의해 측정된다. 일 osmole/kg 수용액은 -1.858℃의 어는 점을 가진다. 예로서, 물 1kg에서 예를 들면 설탕의 1몰 용액은 어는 점을 1.858℃로 낮추는 반면 어는 점 내림은 물 1kg에서 0.5몰에 의해 얻어질 것이다.
"삼투 몰 농도"는 용액의 리터 당 용질의 삼투몰 단위이다.
"삼투압"은 식:
을 사용하여 삼투 몰랄 농도로부터 계산될 수 있고, 여기서 R은 기체 상수(8.3144621 L bar K-1 mol-1)이다.
본 명세서에 사용된 "아쿠아포린"은 문헌 [Maria Karlsson et al. (FEBS Letters 537 (2003) 68-72)]에 의해 기술되거나 또는 문헌 [Jensen et al. US 2012/0080377 A1]에 기술된 방법에 따라 준비된 AqpZ 및 SoPIP2;1을 포함하는 선택적인 물 채널 단백질을 나타낸다.
본 명세서에 사용된 "아소렉틴"은 레시틴, 세팔린, 이노시톨 인지질 & 대두유(동의어: 질소 렉틴)를 포함하는 고순도 인지질 제품인 대두 레시틴 증류 [IV-S]를 나타낸다.
본 명세서에 사용된 "블록 공중합체"는 친수성(A 및 C) 및 소수성(B) 블록 둘다를 가진 멤브레인 형성 또는 소낭 형성 다이- 및 트리-블록 공중합체를 나타내고; 다이블록 공중합체는 이중층을 형성할 수 있는 A-B 또는 C-B 타입이고 트리블록 공중합체는 자가 조립에 의해 단층을 형성하는 A-B-A 또는 A-B-C타입이고, 모든 멤브레인은 중간에 소수성 층을 가진다. 유용한 다이블록 공중합체의 예 및 유용한 트리블록 공중합체의 예는 미국 특허 제5,364,633호 및 다음(모두 공급자 중합체 소스로부터)에 기술된다:
| 종 | 식 | n(소수성) | n(친수성) |
| P7258 | EO48DMS70 | 70 | 48 |
| P5809 | EO15BO16 | 15 | 16 |
| P8365 | EO25DMS8 | 8 | 25 |
| P7259 | EO48DMS14 | 14 | 48 |
| P7261 | EO114DMS14 | 14 | 114 |
| P3691B | MOXA6DMS35MOXA6 | 35 | 12 |
| P8061 | MOXA15DMS67MOXA15 | 67 | 30 |
| P9548 | MOXA15DMS119MOXA15 | 119 | 30 |
여기서 EO-블록-DMS-블록은 폴리(디메틸실록산-블록-에틸렌 옥사이드-블록)를 나타내고, EO-블록-BO-블록은 폴리(부틸렌 옥사이드-블록-에틸렌 옥사이드-블록)를 나타내고, MOXA-블록-DMS-블록-MOXA-블록은 폴리(2-메틸-옥사졸린-블록-디메틸실록산-블록-2-메틸옥사졸린)를 나타낸다.
본 명세서에 사용된 "박-막-합성" 또는 (TFC) 멤브레인은 부가의 아쿠아포린 성분을 가진 박막 멤브레인 활성층을 나타내며, 상기 층은 아민 반응물, 바람직하게 디아민 또는 트리아민과 같은 방향족 아민, 예를 들면 수용액에서 1,3-디아미노벤젠(예를 들면 시그마-올드리치에서 구입된, m-페닐렌디아민 > 99%), 및 다이- 또는 트리액시드 클로라이드와 같은 아실 할라이드 반응물, 바람직하게 방향족 아실 할라이드, 예를 들면, 상기 반응물이 계면 중합 반응에서 조합하는 유기 용매에 용해된 벤젠-1,3,5-트리카르보닐 클로라이드(CAS No. 84270-84-8, 예를 들면 시그마-올드리치에서 구입된, 트리메조일 클로라이드 (TMC), 98)를 사용하여 준비되고, 다공성 멤브레인 지지체, 예를 들면 폴리에테르설폰 멤브레인의 표면에 형성된 폴리아미드 박막의 형성을 상세히 기술한 미국 제4,277,344호를 참조한다. 더욱 구체적으로, 벤젠-1,3,5-트리카르보닐 클로라이드는 헥산(>99.9%, 피셔 케미칼스), 헵탄, 옥탄, 노난, 데칸 등(직쇄 또는 분기된 탄화수소)을 포함하는 C6-C12 탄화수소와 같은 용매 또는 다른 낮은 방향족 탄화수소 용매, 예를 들면 아이소알케인을 포함하는 주성분을 저취성 유체로 생산하기 위해 촉매가 있는 데서 수소로 다루어지는 석유를 원료로 한 미가공 물질로부터 생산되는 IsoparTM G Fluid에서 용해될 수 있다. IsoparTM G Fluid: 화학명: 탄화수소, C10-C12, 아이소알케인, < 2% 방향족; CAS No: 64742-48-9, 화학명: 진하게 하이드로처리된 (엑슨모빌 케미칼로부터) 나프타(석유). 반응물 1,3-디아미노벤젠에 대한 대안은 헥사메틸렌디아민 등과 같은 디아민을 포함하고, 반응물 벤젠-1,3,5-트리카르보닐 클로라이드에 대한 대안은 본 기술분야에 알려진 바와 같이, 다이액시드 클로라이드, 아디포일 클로라이드 등을 포함한다. 활성층을 제작하기 위해, 박막 합성층, 부가 성분, 여기서는 물 전달을 용이하게 하는 아쿠아포린 수분 채널이 계면 중합이 발생하기 전에 반응 용액에 첨가된다. 상기 성분은 반응물에 참여할 수 있거나 없지만, 반응물에 대해 비활성이고 형성된 박막에서 고정되는 것이 바람직하다. 여기에서, 아쿠아포린 수분 채널은 양친매성 화합물로부터 형성되는, 프로테오리포솜 및 프로테오폴리머솜과 같은 소낭에 포함되는 것이 바람직하다.
본 명세서에 사용된 "프로테오리포솜"은 통상적으로, 약 100 내지 약 200과 같이, 25와 500 사이의 지질 대 단백질비(몰에 기초하여 계산된 LPR)을 가지는 소낭이다.
본 명세서에 사용된 "프로테오폴리머솜"은 통상적으로, 트리블록 공중합체를 사용할 때 약 50 내지 약 100과 같이, 25와 500 사이의 중합체 대 단백질비(몰랄에 기초하여 계산된 POPR)를, 다이블록 공중합체를 사용할 때 약 100 내지 약 200과 같이, 25와 500 사이의 중합체 대 단백질비를 가지는 소낭이다.
본 명세서에 사용된 "아쿠아포린 멤브레인"은 고정된 아쿠아포린 수분 채널을 포함하는 활성층 및 지지층을 포함하는 멤브레인을 나타낸다. 상기 아쿠아포린 멤브레인에서, 아쿠아포린 수분 채널은 상기 활성층에 또는 그 위에 고정화되거나 거의 임베딩되거나 또는 부분적으로 임베딩되거나 또는 심지어 지지된다. 상기 활성층은 통상적인 폴리설폰 또는 폴리에테르 설폰 지지 멤브레인과 같이, 지지층과 근접하게 접촉하여 만들어지는 것이 바람직하다.
일 실시예에서, 멤브레인은 아쿠아포린 수분 채널을 포함하는 박막 합성(TFC)층인 활성층을 포함한다.
본 기술분야에 알려진 박막층 형태의 분리층의 지지 멤브레인(플랫 시트 또는 중공 섬유)의 표면 상에의 형성은 물 전달 메커니즘에 대한 변화를 유발한다. 지지 멤브레인의 다공(pores)을 통해 정상 확산에 의해 발생하는 물 전달 대신에, 다른 타입의 물 전달이 이러한 타입의 역삼투 멤브레인으로부터 알려진 바와 같이 박막층을 통해 발생하며, 그 경우 멤브레인 투과성이 제한된다. 박막 분리층의 비다공성 특성은 문헌 [Kotelyanskii et al. 1998]에 기술된 "점프 확산"을 필요로 하는 물 전달을 유발한다. 따라서 물 멤브레인의 박막 수정은 주로 역삼투의 사용을 발견하였고, 이 경우 물이 멤브레인을 통하게 하기 위한 정수압이 요구되고, 여과될 물에서 바람직하지 않은 용질의 개선된 분리가 이점으로서 얻어진다. 역삼투에 대한 이러한 종래의 멤브레인은 다공성 물질에 의해 지지되는 100-200nm 두께의 비-다공성층을 실질적으로 구비한다. 이들 멤브레인에서의 물 침투는 간극 공간의 출현 및 사라짐을 통해 확립되는 비-다공성층을 통한 확산 공정으로서 발생한다. 본 명세서의 시스템에서 사용되는 활성층은 박막 합성(TFC)층을 만드는 박막층에 포함된 아쿠아포린 수분 채널을 구비함으로써 종래 기술의 박막 멤브레인에 비해 더욱 개선된다. 아쿠아포린의 포함은 효율적인 단일 파일 물 전달이 발생하는 가장 좁은 통로에서 단 2.4 Å의 직경을 가진 다공(AqpZ 다공, 문헌 [Wang et al. 2005] 참조)을 통해 선택적인 물 전달을 제공하는 부가 이점을 가진다.
다른 실시예에서, 아쿠아포린 수분 채널은 TFC층으로 포함되기 전에 소낭에 포함된다. 다른 실시예에서, 아쿠아포린 수분 채널이 포함되는 소낭은 리포솜 또는 폴리머솜이다. 다른 실시예에서, 리포솜은 DPhPC, DOPC, 혼합된 대두 지질, 아소렉틴 또는 대장균 혼합된 지질과 같은 지질로부터 준비된다. 다른 실시예에서, 폴리머솜은 친수성-소수성-친수성 (A-B-A 또는 A-B-C) 타입의 트리블록 공중합체 또는 친수성-소수성 타입 (A-B)의 다이블록 공중합체를 포함한다.
상기 아쿠아포린 수분 채널은 AqpZ 채널이 바람직하지만, 원칙적으로, 예를 들면 아쿠아포린 Z(AqpZ), Aqp1, GlpF 또는 SoPIP2;1과 같은 모든 물 선택적 아쿠아포린이 본 발명에 유용하다. 다른 실시예에서, 아쿠아포린 수분 채널은 AqpZ 채널 또는 SoPIP2;1 수분 채널이다.
다른 실시예에서, TFC층은 유기 용매에서 다이- 또는 트리아실 할라이드의 용액과 다이-또는 트리아민의 수용액의 계면 중합을 통해 형성되고, 아쿠아포린 물 채널 소낭은 상기 수용액에 포함된다.
멤브레인은 문헌 [Zhao, Y. et al (2012)]에 의해 기술된 바와 같이 제작될 수 있다.
본 명세서에 사용된 "유동 셀"은 공급 구획 및 비-공급 구획을 구비한 여과기(또는 멤브레인) 모듈을 표현한다. 유동 셀은, 예를 들면 공급 용액 입구 및 침투 출구를 구비한 RO에 대해 구성될 수 있거나, 또는 유동 셀은 FO에 대해 구성될 수 있고, 여기서 공급 용액에 대한 입구 및 출구가 셀의 일 측 상에 맞추어져서 멤브레인과의 연통을 허용하고, 유도 용액에 대한 입구 및 출구가 셀의 반대측 상에 맞추어져서 멤브레인의 반대측과의 연통을 허용한다. 유용한 유동 셀의 예는 미국, 워싱턴의 Sterlitech Corp(http://www.sterlitech.com)로부터 다음을 포함한다:
FO 셀: CF042-FO (델린 아세탈 또는 아크릴)
RO 셀: CF042 교차 유동 셀
크기 5.5 cm x 11 cm의 멤브레인이 CF042 셀에 적합하다.
FO/RO 셀: SEPA CF Ⅱ
이 셀은 RO 상부 또는 FO 상부를 구비할 수 있다. 크기 13.5 cm x 19 cm의 멤브레인이 SEPA CF Ⅱ 셀에 적합하다.
"손상된 지하수(Impaired ground water)"는 본 명세서에서 용어 "오염된 지하수(contaminated ground water)" 및 "오손된 지하수(polluted ground water)"와 동의적으로 사용되고, 이들 용어 모두는 본 기술분야에서 통상의 기술자에게 잘 알려져 있다.
시스템에서
멤브레인의
세정
멤브레인 오염은 투과량 감소(flux decline)를 유발하고 물 추출 공정의 품질에 영향을 미칠 수 있다. 오염의 정도는 물 추출 시스템의 특정 지점에서 공급 및 유도 용액의 유동률에 의해 결정되는 바와 같이 투과량 감소를 측정하는 것과 같이 제어될 수 있다. 물 추출을 위한 시스템은 또한, 공기 또는 세정 용액을 유입하거나 또는 물리적 및/또는 화학적 세정 기술을 활용하기 위한 수단과 같은 유지보수를 위한 수단을 포함할 수 있다. 물 추출 시스템의 멤브레인의 세정을 위한 물리적 방법은 순방향 및 역방향 플러싱, 역세척(backwashing), 공기 플러싱(또한 공기 세척으로도 칭해짐) 및 스펀지볼 세정(Al-Amoudi 2007)을 포함한다. 일 실시예에서, 물 추출 시스템은 공기 세척을 위해 거품을 세정 용액에 유입함으로써 세정될 수 있다.
화학적 세정에 대해, 문헌 [Al-Amoudi et al. (2007)]은 나노여과 멤브레인에 대한 세정 시스템의 개요를 제공하고 문헌 [Porcelli et al. (2010)]은 음용수 멤브레인의 화학적 세정의 검토를 제공한다. 세정제의 일례는 완충작용(buffering)을 제공하고 킬레이팅 능력을 가질 수 있는 구연산이다. 다른 구연산은 오염층으로부터 미네랄을 제거함으로써 바이오필름 형성을 방해할 수 있다. 세정제의 두 번째 예는 EDTA(ethylenediamine tetraacetic acid)이고, 이것은 일반적으로 칼슘 및 분산된 미네랄과 같은 금속에 대한 킬레이타화 능력을 제공한다.
강건한 동작 조건
본 발명의 물 추출 시스템은 아쿠아포린 멤브레인의 강건성으로 인해 변화되는 pH 및 온도 조건 하에서 유용하며, 이것은 최소 2 정도 및 최대 11 정도의 pH 값 및 최대 65℃ 정도 및 최소 10℃ 정도의 온도를 허용할 수 있다. 물 투과량은 초고의 및 초저의 pH 및 온도 공급 값 동안에 가역적으로 감소될 수 있어서, 멤브레인은 높은 초기 성능을 회복하며, 하기 표를 참조한다:
| 양친매성 물질 | n | J w (L/m 2 h) | J s (g/m 2 h) | J s / J w | R Ca (%) |
| P8061 - pH 6.3 | 14 | 12.60 ±1.21 | 3.88 ±0.83 | 0.31 | 99.80 ±0.22 |
| P8061 - pH 2.0 | 3 | 5.60 ±0.79 | - | - | |
| P8061 재실행 pH 6.3 | 3 | 12.22 ±0.95 | 4.32 ±0.26 | 0.35 | 99.71 ±0.19 |
| P8061 - pH 11.0 | 3 | 7.44 ±0.57 | - | - | |
| P8061 재실행 pH 6.3 | 3 | 11.49 ±2.42 | 4.17 ±0.49 | 0.36 | 99.55 ±0.16 |
상기 표의 결과는 FO 시스템이 pH 민감하고 pH 오차를 허용하고 물 투과량(Jw), 역염 투과량(Js) 및 칼세인 제거율(RCa)에 의해 측정된 바와 같은 멤브레인 성능이 중성 pH에서 가역적임을 명확히 보여준다. 계산된 Js/ Jw 값은 평균 값에 기초하고 일반적으로 테스트된 모든 pH 값에서 일정한 멤브레인 성능을 보여준다. 따라서, 본 발명의 다른 목적은 Js/ Jw 값에 의해 규정된 바와 같이 약 pH 2 내지 약 pH 11의 pH 범위에서 안정한 성능을 가지는 물 추출 시스템을 제공하는 것이다. 특정 양태에서, 본 발명은 6, 5, 4 또는 3 아래의 pH에서의 공정과 같은 낮은 pH 정삼투 공정과 같이, 낮은 pH 공정에서 사용하기 위한 물 추출 시스템을 제공한다. 다른 특정 양태에서, 본 발명은 8, 9, 10 또는 11보다 높은 pH에서의 공정과 같은 높은 pH 정삼투 공정과 같이, 높은 pH 공정에서 사용하기 위한 물 추출 시스템을 제공한다.
또한, 본 발명의 물 추출 시스템은 열의 오차를 허용한다. 그러나 10℃ 및 65℃ 둘다에서의 동작이 FO 성능에 충돌한다는 것을 알았다. 더 높은 역염 투과량 값에 의해 65℃의 높은 물 투과량이 동반된다. 10℃에서의 동작은 더 낮은 물 투과량 및 높은 정체를 유발한다. 50℃에서의 동작은, 공급 용액이 용해된 칼세인을 트레이스 물질로 포함하는 시스템에서 및 P8061을 양친매성 소낭 형성 물질(양친매성 물질)로 사용하는 TFC-아쿠아포린 멤브레인에 대해 22℃에서의 기준 시스템의 성능 표준에 비교 가능한 물 투과량 및 염 제거율 값을 얻는다. 최종적으로, 약 1200분 동안 10℃ 및 65℃에 대한 멤브레인의 노출이 멤브레인에 어떠한 손상도 유발하지 않고, 시스템의 연속 표준 FO 동작이 악영향을 받지 않았음을 알았다. 결과는 하기 표에 주어진다:
| 양친매성물질 | n | J w (L/m 2 h) | J s (g/m 2 h) | J s / J w | R Ca (%) |
| P8061 기준 - 22℃ | 14 | 12.60 ±1.21 | 3.88 ±0.83 | 0.31 | 99.80 ±0.22 |
| P8061 - 65℃ | 3 | 22.09 ±3.93 | 7.49 ±3.4 | 0.33 | 99.75 ±0.29 |
| P8061 재실행 - 22℃ | 1 | 11.55 | 4.08 | 0.35 | 99.81 |
| P8061 - 50℃ | 3 | 20.16 ±6.20 | 3.67 ±2.41 | 0.18 | 99.92 ±0.06 |
| P8061 재실행 - 22℃ | 1 | 12.37 | 2.43 | 0.36 | 99.70 |
| P8061 - 10℃ | 3 | 7.02 ±0.16 | 2.43 ±0.89 | 0.34 | 99.95 ±0.02 |
| P8061 재실행 - 22℃ | 1 | 13.16 | 3.30 | 0.25 | 99.95 |
상기 표에서의 결과는 FO 시스템이 열 민감하고 열 오차를 허용하는 것과 물 투과량(Jw), 역염 투과량(Js) 및 칼세인 제거율(RCa)에 의해 측정된 바와 같은 멤브레인 성능이 실내 온도에서 가역적인 것을 명확히 보여준다. 또한, 상기 표에서의 평균 값에 기초하여 계산된 Js/ Jw 값은 멤브레인 성능이 10 내지 65℃의 간격으로의 온도의 변화에 의해 영향을 받지 않는 것을 보여준다. 따라서, 본 발명의 다른 목적은 Js/ Jw 값에 의해 규정된 바와 같이 상기 온도 간격에서 안정한 성능을 가지는 물 추출 시스템을 제공하는 것이다. 특정 양태에서, 본 발명은 30, 40, 50 또는 60℃보다 높은 온도에서의 정삼투 공정과 같이, 고온 정삼투 공정에서 사용하기 위한 물 추출 시스템을 제공한다.
본 발명은 다음의 예에 의해 부가로 예시되며, 이것은 본 발명의 범위를 제한하는 것으로 해석되어서는 안된다.
실험 부분
소낭(액체 멤브레인)의 준비:
다음의 프로토콜에 따라 AqpZ Mw 27233을 사용하여 1 mg/mL의 아소렉틴 프로테오리포솜, 및 지질 대 단백질비(LPR) 200의 준비:
1. 50 mL의 유리 증발병을 CHCl3에서의 아소렉틴(mW 786.11 g/mol, 시그마)의 2 mg/mL의 모액(stock solution)의 5 mL으로 채운다.
2. 적어도 2시간 동안 회전 증발기를 사용하여 CHCl3을 완전한 건조시까지 증발시킨다.
3. 단계 2에서 증발병에서 얻어진 막을 다시 수화하기 위해 0.8 mL의 완충 용액(PBS pH 7.4에서 1.3% 옥틸글루코사이드 (OG))을 첨가한다.
4. 지질이 용해될 때까지 플랫폼 쉐이커(Heidolph orbital platform shaker Unimax 2010 또는 등가물) 상에서 최대 rpm으로 병을 흔든다.
5. 트리스 pH8, 포도당 및 OG를 포함하는 단백질 완충액에 1.73 mg의 AqpZ를 첨가하고, 병을 15분 동안 200 rpm으로 회전시키며, AqpZ는 상기 기술에 따라 준비된다.
6. 9.03 ml의 PBS(pH 7.4 OG 없이)를 천천히 첨가하고, 15분 동안 200 rpm으로 흔든다.
7. 가능한 다중판 구조를 제거하기 위해 3시간 동안 드라이 아이스/40℃ 수조 상에 조합된 용액/부유물을 동결/융해한다.
8. 세제(OG)를 흡착하기 위해 250 mg의 수화된 바이오비드(BioRad로부터의 SM2)을 첨가하여 1시간 동안 4℃에서 200rpm으로 병을 회전시킨다.
9. 부가의 250 mg의 수화된 바이오비드를 첨가하여 2 내지 3일 동안 4℃에서 200 rpm으로 병을 회전시킨다.
10. OG가 흡착된 바이오비드는 그 후에 부유물을 피펫 오프(pipetting off)함으로써 제거된다.
11. 소낭(액체 멤브레인) 부유물의 형태로 균일한 프로테오리포솜 부유물을 얻기 위해 최소 1시간에서 최대 약 22시간까지와 같이, 압출기를 사용하여 200 nm 폴리카보네이트 여과기를 통해 약 11시간 동안 얻어진 부유물을 압출한다.
바이오비드를 사용하는 대신에, 엠버라이트 XAD-2와 같이, 통상적인 수지 칼럼 상의 세제가 제거될 수 있다.
1 mg/ml의 프로테오-폴리머솜, 단백질 대 중합체비(PORP) 50 폴리옥사졸린계 트리블록 공중합체, 폴리(2-메틸 옥사졸린-b-디메틸 실록산-b-2-메틸 옥사졸린), Moxa 30: DMS 67, Mw 7319 (캐나다, 퀘벡, Polymer SourceTM로부터 구매된 P8061), AqpZ Mw 27233에 대한 프로토콜
1. 50 ml의 유리 증발병을 CHCl3에서의 P8061의 2 mg/ml 모액의 5 ml로 채운다.
2. 적어도 2시간 동안 회전 증발기를 사용하여 CHCl3을 완전한 건조시까지 증발시킨다.
3. 단계 2에서 증발병에서 얻어진 막을 다시 수화하기 위해 3.0 mL의 완충 용액(1.3% O.G.; 200mM 자당; 10mM 트리스 pH 8; 50mM NaCl)을 첨가한다.
4. 공중합체의 용해를 얻기 위해 3시간 동안 플랫폼 쉐이커(Heidolph orbital platform shaker Unimax 2010 또는 등가물) 상에서 200 rpm으로 병을 흔든다.
5. 트리스, 포도당 및 OG를 포함하는 단백질 완충액에 75μL의 AqpZ를 첨가하고, 15분 동안 4℃ 및 200 rpm으로 병을 회전시킨다.
6. 피펫으로 위 아래로 혼합하면서 6.88 ml의 완충액(10 mM 트리스 pH 8; 50 mM NaCl)을 천천히 첨가하다.
7. 180 mg의 수화된 바이오비드를 첨가하여 1시간 동안 200 rpm으로 회전시킨다.
8. 210 mg의 수화된 바이오비드를 첨가하여 1시간 동안 200 rpm으로 회전시킨다.
9. 240 mg의 수화된 바이오비드를 첨가하여 밤마다 200 rpm 4℃로 회전시킨다.
10. 240 mg의 수화된 바이오비드를 첨가하여 밤마다 200 rpm 4℃로 회전시킨다.
11. OG가 흡착된 바이오비드는 그 후에 부유물을 피펫 오프함으로써 제거된다.
12. 균일한 프로테오폴리머솜 부유물(소낭 부유물)을 얻기 위해 최소 1시간에서 최대 약 22시간까지와 같이, 압출기를 사용하여 200 nm 폴리카보네이트 여과기를 통해 약 21시간 동안 부유물을 압출한다.
TFC 활성층 준비:
재료:
무극성 용매: 헥산, 또는 엑슨모빌 케미칼의 이소파 G와 같은 이소파라핀 용매
TMC: 올드리치 147532로부터의 1,2,5 벤젠트라이카르보닐트라이클로라이드
MPD: 올드리치 P23954로부터의 m-페닐디아민
소낭: 예를 들면, AQPZ (POPR 50)과 함께, 캐나다 퀘벡의 Polymer Source Inc.로부터의 p8061-MOXZDMSMOXZ (폴리(2-메틸옥사졸린-b-디메틸실록산-b-2-메틸옥사졸린)을 사용하여, 상술된 바와 같이 준비된 프로테오폴리머솜 또는 프로테오리포솜,
지지 멤브레인: Membrana GmbH에 의해 제작된 MICROPES 1FPH 또는 2FPH
계면 중합:
계면 중합은 상이한 단량체가 용해된 2개의 비혼합 액체 사이의 계면에서 발생하는 중합 반응이다. 여기서, MPD가 물에 용해되고 소낭이 첨가된다. 다공성 PES 지지 멤브레인, 예를 들면 Membrana GmbH로부터의 MICROPES 1FPH 또는 2FPH 멤브레인은 직사각형, 예를 들면 5.5 cm x 11 cm, 13.5 cm x 19 cm, 또는 20 cm x 25 cm으로 절단되고, 수용액에 침지하고, 다공에 수용액이 채워진 건조 표면을 갖기에 충분하게 표면이 건조된다. TMC는 무극성 용매(헥산 또는 IsoparTM)에 용해되고 반건조된 침지된 지지 멤브레인의 표면에 적용된다. MPD 및 TMC는 두 액체 간의 계면에서 반응하며 방향족 폴리아미드의 고도로 가교된 네트워크를 형성한다. TMC는 카르복실산기 및 HCl을 제공하기 위해 물과 반응하고, 따라서 TMC는 액상에서 브레이크 다운된다. MPD는 TMC와 쉽게 반응하고, 따라서 무극성 용매까지 멀리 확산되지 않는다. 결과로서 생긴 층은 대략 100-700nm의 두께를 가진 지지 멤브레인 표면에 임베딩되는 고도로 가교된 방향족 폴리아미드 막이다. 소낭은 가교된 폴라아미드 막에서 테이퍼되거나 임베딩됨으로써 고정화될 수 있다.
예 1. FO 및
RO
를 사용하여 순수 소스에서의 붕소 오염물의 제거를 위한 시스템
도 4는 Washguard SST 펌프(16) 및 RO 여과를 위한 삼투 셀(Sterlitech CF042)을 사용하여 붕소를 제거하는 물 추출을 위한 시스템을 도시하며, 여기서 상기 셀은 본 명세서에 기술된 바와 같이 준비된 5.7 cm x 11.3 cm TFC-AqpZ 멤브레인을 유지하고, 187 ㎍/L B, 0.20 ㎍/L As, 113 mg/L Ca, pH=7.5 (소스: HOFOR, 2011 코펜하겐)의 평균 함량을 가진 수돗물에서 약 5 mg/L B의 붕산을 용해시켜 생성된 붕소 오염된 순수 공급 소스가 125 psi의 압력으로 RO 동작 모드 동안 상기 멤브레인을 통해 여과된다. 결과로서 생긴 침투는, 예를 들면 문헌 [Nagaishi & Ishikawa (2009)]에 따라 ICP-MS 붕소 원소 분석을 위해 시료를 취할 수 있어서, 얻어진 분석 데이터에 기초하여 문헌 [Kim et al. 2012]에 의해 얻어진 결과와 비교 가능한 약 45% 내지 약 55% 제거율의 계산된 제거 범위를 제공한다.
도 2는 폐쇄 회로에서 수돗물(공급용과 동일한 수돗물 소스)에서의 35g/L NaCl의 유도 용액과 상기 RO 실험에서와 동일한 공급 소스를 사용하여 붕소를 제거하는 물 추출을 위한 시스템을 도시한다. FO 시스템은 FO 모드용으로 구성된 Sterlitech CF042P 삼투 셀을 사용하고, 여기서 상기 셀은 본 명세서에 기술된 바와 같이 준비된 TFC-AqpZ 멤브레인을 유지하며, 도면을 참조한다. FO 시스템은 0.85 cm/s에 대응하는 50.03 ml/min의 대항류 유속(counter-current flow velocities)으로 동작되고, 유도 용액에 대한 멤브레인의 활성측 및 공급 용액에 대한 멤브레인의 활성측 둘다가 테스트되었다. 1300분 동작 후에 ICP-MS 붕소 원소 분석을 위한 시료가 유도 용액으로부터 취해져서 얻어진 분석 데이터에 기초하여 문헌 [Kim et al. 2012]에 의해 공개된 결과에 비해 FO 동안 개선된 제거율에 대한 가능성을 표현하는 약 60% 내지 약 85%의 계산된 제거 범위를 제공한다.
상술된 바와 같이 준비된 8.5cm x 3.9cm의 활성 영역을 가진 멤브레인 및 조정된 수돗물에 붕산 형태의 5mg/mL의 붕소를 포함하는 공급 용액 대 2M NaCl 유도 용액을 사용한 10개의 FO 실험으로부터의 통계된 결과:
| 데이터 & 구성 | Jw/LMH 900min | Js/GMH 900min | 적용된 1300min에서의 B 제거율 |
| 220812 AL-DS | 11.83 | 1.99 | 62% |
| 300812 AL-DS | 11.39 | 2.02 | 65% |
| 091012 AL-DS | 9.1 | 1.64 | 74% |
| 101012 AL-DS | 9.31 | 1.09 | 76% |
| 221012 AL-DS | 10.54 | 5.66 | 53% |
| 평균 값 | 10.43 | 2.48 | 66% |
| 표준 | 10% | 66% | 13% |
| 데이터 & 구성 | Jw/LMH 900min | Js/GMH 900min | 적용된 1300min에서의 B 제거율 |
| 220812 AL-FS | 12.07 | 3.41 | 64% |
| 091012 AL-FS | 6.8 | 1.68 | 82% |
| 101012 AL-FS | 8.24 | 1.15 | 86% |
| 221012 AL-FS | 9.19 | 1.75 | 77% |
| 평균 값 | 9.08 | 1.9975 | 77% |
| 표준 | 21% | 42% | 11% |
이들 실험에서, 도 1b의 멤브레인 구성이 더 높은 제거율 %를 보여주었고 따라서 유리하다.
또한, 수돗물에서의 붕산과 같은 5mg/ml의 붕소의 공급 용액측 상의 활성 멤브레인층, 0.25m/s의 유속 및 8.62bar의 가압을 사용한 5개의 역삼투 실험은 50%±8%의 붕소 제거율의 평균 값을 보여주었다.
예 2. FO 및
RO
를 사용한 순수 소스에서의 비소 오염물의 제거를 위한 시스템
5mg/L As의 인공적으로 생성된 공급 용액(MilliQ 물에 용해되어 1N NaOH를 사용하여 pH 9.5로 조정된 비산)이 125 psi의 압력에서 RO 동작 모드 동안 상기 멤브레인을 통해 여과되는 것을 제외하면 예 1에 기술된 것과 동일한 RO 시스템이 사용되었다. 결과로서 생긴 침투는 예를 들면 문헌 [Grosser (2010)]에 기술된 바와 같이 ICP-MS 비소 원소 분석을 위해 시료를 취할 수 있어서, 얻어진 분석 데이터에 기초하여 약 100% 제거율의 계산된 제거 범위를 제공한다.
MilliQ 물에서의 5mg/L A의 공급 용액, pH 9.5, 및 MilliQ 물에서의 2M NaCl의 유도 용액이 사용된 것을 제외하면 예 1에 기술된 것과 동일한 FO 시스템이 사용되었다. 1300분 동작 후 비소 원소 분석을 위한 시료가 ISP-MS 분석을 위해 유도 용액으로부터 취해졌다. 결과는 약 100%의 얻어진 분석 데이터에 기초하여 계산된 비소 제거율이 FO 여과를 사용하여(유도 용액에 대한 TFC 멤브레인의 활성측을 사용할 때 및 공급 용액에 대한 TFC 멤브레인의 활성측을 사용할 때 둘다) 얻어질 수 있음을 보여준다.
상술된 바와 같이 준비된 8.5cm x 3.9cm의 활성 영역을 가진 멤브레인 및 pH 9.5로 조정된 milliQ 물에서의 As2O3의 형태의 5mg/L의 비소를 포함하는 공급 용액 대 2M NaCl 유도 용액을 사용한 10개의 FO 실험으로부터의 통계 결과:
| 데이터 & 구성 | Jw/LMH 900min | Js/GMH 900min | 적용된 1300min에서의 As 제거율 |
| 240812 AL-DS | 11.5 | 4.69 | 103% |
| 161012 AL-DS | 15.37 | 4.81 | 113% |
| 171012 AL-DS | 15.01 | 7.61 | 98% |
| 241012 AL-DS | 14.97 | 8.91 | 102% |
| 251012 AL-DS | 13.01 | 4.94 | 94% |
| 평균 값 | 13.97 | 6.192 | 102% |
| 표준 | 11% | 28% | 6% |
| 데이터 & 구성 | Jw/LMH 900min | Js/GMH 900min | 적용된 1300min에서의 As 제거율 |
| 240812 AL-FS | 10.81 | 5.81 | 102% |
| 161012 AL-FS | 11.3 | 2.67 | 102% |
| 171012 AL-FS | 14.28 | 4.01 | 102% |
| 241012 AL-FS | 11.6 | 1.67 | 105% |
| 251012 AL-FS | 11.6 | 2.31 | 95% |
| 평균 값 | 11.92 | 3.294 | 101% |
| 표준 | 10% | 45% | 3% |
또한, pH 9.5로 조정된 milliQ 물에서의 As2O3의 형태의 5mg/L의 비소를 포함하는 공급 용액, 유속 0.25m/s 및 8.62bar의 가압에 대해 동일 타입의 멤브레인의 활성측이 배치되는 5개의 역삼투 실험이 실행되었다. 이들 실험은 98%±1%의 비소 제거율의 평균 값을 일관되게 보여주었다.
예 3. 예를 들면 피펫에 대한 FO 농축기 모듈을 포함하는 시스템
방법:
FO 모듈은 다음 단계에 의해 준비된다:
1. 0.5 cm2 또는 3.14 cm2 영역의 대응하는 홀을 가진 플렉시 유리 표면(Plexiglas surface)에 대한 플라스틱 눈금 실린더(1 cm의 직경을 가지는 것 및 기타 업-농축되는 용적에 의존하는 것과 같이)의 실리콘 접착제로 접착되는 것과 같이 수밀 고정(water tight fastening)하거나 단단히 클램프 고정하며, 이 경우 공급 용액은 멤브레인에 노출될 것이다.
2. 메쉬 지지체는 바로 하부에 접착된다.
3. 1FPH 지지 멤브레인 및 폴리머솜에 대한 P8061 양친매성 공중합체를 사용하여 준비된 것과 같은 TFC-AqpZ 멤브레인이 상술된 바와 같이 준비되었고, 이 경우 상부의 활성측은 지지체 아래에 접착되거나, 또는 대안적으로 O-링으로 수밀 고정된다.
4. 선택적으로, 고무 개스킷이 멤브레인 다음에 접착될 수 있다.
5. 상부 부분이 튜빙이 배치되는 저부 부분과 조립될 때의 쿠션으로서 부가의 고무 개스킷이 추가될 수 있으며, 하기의 도 7 또는 도 8 참조한다.
6. 모듈은 이제 연동 펌프와 같은 펌프에 접속되며, 여기서 유도 용액은 시스템을 통해 통상적으로 40 mL/min의 유속으로 재순환된다. 2M NaCl in MilliQ 물을 유도 용액으로 사용하여 생성되는 삼투 구배는 눈금 실린더에서의 공급 용액으로부터 유도로의 물의 이동을 추진한다.
공급 용질의 검출(펩티드 또는 단백질 또는 기타 시료):
이 예에서, 맞춤식 펩티드 GGGSGAGKT (동결 건조된 트라이플루오로아세테이트 염, 690.71의 MS로 측정된 분자량, 순도 98.87%로서 카슬로 래버러토리로부터 이용 가능한)의 또는 아미노산 L-리신(시그마 올드리치로부터, 뷴자량 146.1 g/mol, 97 % 순도)의 농축된 공급 용액은 동일 용적의 LavaPep 키트(gelcompany.com로부터, 키트는 펩티드에서 리신 잔유량에 결합하고 여기서 또한 유리 아미노 산을 검출하기 위해 실험적으로 사용됨)와 혼합되었고 실내 온도에서 어둠속에서 1시간 동안 배양되었다. 펩티드 및 L-리신의 검출은 설정 "ssDNA"을 사용하여 QuBit 상에서 행해진다. QuBit 상의 ssDNA의 검출 범위: 여기: 400-490 nm, 500-645 nm; 방출: 570-645 nm.
표준 곡선의 생성:
9.3 x TES 완충액에서 1000 내지 1 ㎍/mL의 범위에 있는 6개의 상이한 농도의 펩티드/리신이 분석되고, 농도는 업-농축 동안 약 2 내지 6배 농축된 공급으로 인해 적합하다.
정량화: 희석시 9.3 x 완충액 + 100 μL 키트의 상태에 있도록 농축 용액의 10μL(2 내지 5 x 농도) + 90 μL 10 x TES 완충액
LavaPep 키트의 검출 범위: 여기: 405 - 500 nm (녹색 543, 532 nm, 청색 488 nm, 자색 405 nm 또는 UVA); 방출: 최대 610 nm (대역 통과 또는 560 롱 패스)
여기: 540 +-10 nm; 방출: 630 +- 10 nm
펩티드/리신의 농축된 공급 용액이 다음과 같이 검출되어 측정된다:
1. 공급 시작: 1 x TES 완충액에서 약 50 ㎍/mL 펩티드 또는 리신
2. 어세이(assay) 실행
3. 농축 용액 수집
4. 10 ㎍/mL 농도 펩티드 용액 + 90 ㎍/mL 10 x TES 완충액 + 100 ㎍/mL 키트
5.실내 온도에서 1시간 동안 어둠속에서 배양
6. QuBit에서 형광 카운트 측정
7. 표준 곡선으로부터 농도 판독
용액:
공급: 200 ㎍/mL L-리신 (예를 들면 아미노산), 또는 50 ㎍/mL - 1 x TES 완충액에서의 500 ㎍/mL의 펩티드, 또는 PBS 완충액 (0.303 Osm)에서 단백질 예로서 사용된 500 ㎍/mL의 소 혈청 알부민(BSA: bovine serum albumin)
유도 용액: MilliQ 물에서 2M NaCl (200 mL)
펩티드, 단백질 및 L-리신 키트: LavaPep 키트(형광 화합물: epicocconone은 리신과 결합하고 펩티드에서 리신 잔류물의 정량화에 사용됨). 바람직하게, 리신(및 다른 아미노산)은 HPLC를 사용하여 정량화될 수 있다.
업-농축에 대한 결과는 다음과 같다.
실험 조건: Sterlitech CF042 챔버에서 1L의 공급 용액 및 1L의 유도 용액을 사용한 대규모 실험
공급: 1x TES 완충액에서 200 ㎍/mL L-리신
유도: 2M NaCl
동작 시간: 약 1175분
최종 농도 L-리신은 약 7배 농축된다.
실험 조건: 상기와 같은 대규모 실험
공급: 1x TES 완충액에서 200 ㎍/mL L-리신
유도: 2M NaCl
동작 시간: 약 1175분
최종 농도 L-리신은 약 6배 농축된다.
실험 조건: 소규모, 1 mL
공급: 1x TES 완충액에서 50, 200 또는 500 ㎍/mL GGGSGAGKT
유도: 2M NaCl
동작 시간: 약 1175분
용적의 업 농축 및 펩티드 농축은 하기 표에 있다:
| 공급의 농도, 시작 [㎍/mL] | 용적 업농축 [배] | 펩티드 업농축 [배] |
| 50 | 2.3 | 1.9 |
| 200 | 5 | 6 |
| 500 | 4.3 | 4.8 |
결론: 결과는 시스템에서 20시간 미만의 정삼투 동작 동안에 공급 L-리신 용질이 최대 약 6 내지 7배까지 농축될 수 있고, 공급 펩티드 용액에 대해, 이들은 최대 6배까지 농축될 수 있어서 공급량은 동일한 크기 순서로 농축되는 것을 분명히 보여준다.
예 4. 구연산을 사용한
멤브레인의
처리
멤브레인은 상기 실험 부분에서 기술된 바와 같이 준비되었고 구연산을 사용한 처리에 대한 강건성에 대해 테스트되었다. 멤브레인은 0.3 % 구연산 용액에 침수되었고 15분 동안 침지된 상태에 있었다(n=3).
침지 공정 전 및 후에 멤브레인은 900분 동안 CF042 유동 셀에서 FO 모드(5μM의 칼세인을 공급 용액으로 및 2 M NaCl을 유도 용액으로 사용하여)로 실행되었다.
테스트의 결과가 하기 표에 있다:
| J w [L/m 2 h] | J s , total [g/m 2 h] | R calcein [%] | |
| 처리전 (n=3) | 10.33 | 2.26 | 99.94 |
| 처리후 (n=3) | 11.43 | 3.40 | 99.76 |
여기서 Jw는 멤브레인을 통한 물 투과량이고,
Js , total는 멤브레인을 통한 역염 투과량이고,
Rcalcein은 칼세인 제거율이다.
표로부터 알 수 있는 바와 같이, 처리는 물 투과량에 악영향을 주지 않고 칼세인 제거율은 매우 높은 레벨로 유지된다.
예 5.
EDTA
를 사용한
멤브레인의
처리
멤브레인은 상기 실험 부분에 기술된 바와 같이 준비되었고 EDTA를 사용한 처리에 대한 강건성에 대해 테스트되었다. 멤브레인은 0.8% EDTA 용액에 침수되었고 15분 동안 침지된 상태에 있었다(n=3).
침지 공정 전 및 후에 멤브레인은 900분 동안 CF042 유동 셀에서 FO 모드(5μM의 칼세인을 공급 용액으로 및 2 M NaCl을 유도 용액으로 사용하여)로 실행되었다.
테스트의 결과가 하기 표에 있다:
| J w [L/m 2 h] | J s , total [g/m 2 h] | R calcein [%] | |
| 처리전 (n=3) | 10.06 | 2.23 | 99.94 |
| 처리후 (n=3) | 10.99 | 3.51 | 99.00 |
여기서 Jw는 멤브레인을 통한 물 투과량이고,
Js , total는 멤브레인을 통한 역염 투과량이고,
Rcalcein은 칼세인 제거율이다.
표로부터 알 수 있는 바와 같이, 처리는 물 투과량에 악영향을 주지 않고 칼세인 제거율은 온전한 멤브레인을 표시하는 매우 높은 레벨로 유지된다.
예 6.
FDFO
에 대한 물 추출 시스템
이 예에서, 비료 유도된 정삼투(FDFO)의 원리는 비료에 포함된 통상적인 식물 양분 염류의 제거율 및 달성 가능한 물 투과량 값을 연구하는 것을 목적으로 하는 본 발명에 따른 정삼투 물 추출 시스템에서 테스트되었다.
프로토콜:
66.62 g/L의 농축된 양분 용액이 다음의 구성요소를 가진 덴마크 아그로(Danish Agro)로부터의 건식 NPK 과립을 물, 예를 들면 수돗물 또는 MilliQ 물에 용해함으로써 준비되었다: 총 N 14.0%, 질산염-N 5.7%, 암모늄-N 8.3%, 인 (구연산염 및 물 용해 가능한) 3.0%, 칼륨 (물 용해 가능한) 15.0%, 마그네슘 총 2.5%, 황 총 10.0% 및 붕소 총 0.02%.
결과로서 생긴 용액은 조합된 FDFO/담수화 시스템에서 유도 소스로서 사용될 수 있으며, 도 3을 참조한다. 대안적으로, 상업적 농축액 식물 양분 용액, Blomin(The Scotts Company (Nordic), Glostrup DK)이 사용될 수 있다. 이 양분 용액은 다음의 양분 염류 구성요소 및 농도로 구성된다: 질소 (N) - 4.4%; 인 (P) - 0.9%; 칼륨 (K) - 3.3%; 붕소 (B) - 0.0002%; 구리 (Cu) - 0.006%; 철 (Fe) - 0.02%; 망간 (Mn) - 0.008%, 황 (S) - 0.0003%; 몰리브덴늄 (Mo) - 0.0002%; 및 아연 (Zn) - 0.004%.
도 3을 참조하면, 시스템은 해수 공급 소스(10)로서, 물은 코펜하겐, 하버, 투보르그의 해안에 근접한 외레순으로부터 시료가 취해지고, 상기 물은 약 8.7 g/L의 근사치 염도를 가지는, 해수 공급 소스(10); 상술된 바와 같이 준비된 농축된 비료 용액을 담은 용기(선택적으로 자석 교반기 등이 장착됨)(13); P8061 공중합체를 사용하는 상기 실험 부분에 기술된 바와 같이 준비된 TFC-AqpZ 멤브레인(활성 영역 0.003315 m2)을 구비한 Sterlitech CF042 유동 셀(1); 고도의 희석을 달성하기 위해 재순환될 수 있는 부분적으로 희석된 비료 용액을 담은 용기(12); 비료 용액의 희석의 정도를 최종 조정하기 위한 부가의 순수 탱크(일반 수돗물이 사용될 수 있음)(14); 농축된 공급 스트림(11), 예를 들면 업-농축된 해수; 사용할 준비가 된 희석된 비료 용액(15)을 포함한다. 시스템은 처음에 약 900분 동안 실행할 것이고 사용할 준비가 된 또는 부가의 희석 후에 사용할 준비가 된 충분히 희석된 식물 양분 용액을 유발할 것으로 예상되며, 도 3 및 본 명세서의 도 3에 대한 설명을 참조한다.
예 7. 유가공 산업에서
RO
침투로부터 요소를 분리하는 물 추출 시스템
도 4를 참조하면 시스템은 유가공 공정 용수가 약 110 mg/L 요소에 대응하는 45 내지 75 mg/L의 총 N을 가진 공급 탱크(18); 펌프(16); 밸브(17); 침투(19) 및 침투 탱크(20)을 포함한다. Sterlitech CF042 유동 셀을 통한 펌프(Washguard SST)로부터 다시 밸브로의 흐름은 125 psi의 가압된 흐름이고 교차 유속 0.26m/s이고; 나머지 흐름은 가압되지 않은 흐름이다. 요소의 침투 함량은 적어도 50%만큼 감소될 것으로 예상된다.
도 5를 참조하면, 시스템은 (18)에 상기와 동일한 구성을 가진 공급 스트림(21); 상기 실험 부분에 기술된 바와 같이 준비된 아쿠아포린 멤브레인(2)을 구비한 Sterlitech CF042P 유동 셀(1); 농축된 공급 스트림(22); 농축된 유도 용액(23); 유도 용액(8), 예를 들면 유동 셀과 연통하는 통상적 카테갓 염도에 대응하는 수돗물에서의 35g/L NaCl; 희석된 유도 용액(24); 유도 용액 회수 시스템(9) 및 유도 용액 용질이 없는 담수된 제품 용수(25)를 포함한다. 두 공급 및 유도 스트림은 50.03ml/min의 유속으로 대향류 모드에서 유동 셀을 통해 펌핑된다. 이 시스템에서 결과로서 생긴 요소 제거율은 약 75%인 것으로 예상된다.
예 8. 재생 가능한 에너지의 저장을 위한 물 추출 시스템
이 예는 태양, 바람, 조수, 파도 및 지열(즉, 녹색 에너지)과 같은 재생 가능한 소스로부터 에너지를 저장하기 위한 물 추출 시스템의 사용을 보여준다. 이들 에너지 소스는 흔히 그들의 자연에서 간헐적이며 이러한 에너지를 저장하기 위한 시스템에 대한 수요가 높다.
이 예에 기술된 염 구배(salt gradient)와 같은 에너지의 저장은 일반적으로 사용되는 공정과 비교 가능하고, 여기서 물은 전기 에너지의 과잉 동안 산과 같이 더 높은 레벨의 위치까지 펌핑된다. 전기 에너지의 수요가 제품 용적보다 높을 때, 물의 위치 에너지는 터빈을 구동하도록 사용된다. 이러한 알려진 기술이 산 지역에 적용하기는 용이하지만, 낮은 레벨의 영역 또는 해안에는 적용될 수 없다.
이 예에 따른 시스템을 사용하여, (해안) 풍차, 파력, 태양광 전지 또는 임의의 다른 재생 가능한 에너지 소스에 의해 생성된 에너지가 염 구배로서 저장될 수 있다.
도 11을 참조하면, 재생 가능한 에너지 소스가 그리드가 차지할 수 있는 것보다 많은 전력을 생산하는 경우, 에너지는 역삼투 공정에 의해 해수 또는 심지어 폐수와 같은 수용액을 농축하는데 사용될 수 있다. 필요한 모든 것은 염용액(64)에 대한 급수장(reservoir)(가장 간단한 형태로 바다가 될 수 있음), 탈염수(63)에 대한 급수장, 과잉 전력에 의해 실행되는 압력 전달 펌프(16), 및 삼투 멤브레인(2)을 구비한 유동 셀(1)이다. 압력 구배는 순수(탈염된 해수)가 멤브레인을 통과하게 하여, 농축된 해수를 뒤에 남긴다.
가끔씩, 재생 가능한 에너지 소스가 생성할 수 있는 것보다 더 많은 전력이 필요한 경우, 압력 지연된 삼투(PRO)를 사용함으로써 공정이 역전될 수 있다. 이 공정에서, 염용액측(61)과 탈염수측(62) 사이의 염 구배는 삼투 멤브레인 위에 수압을 생성한다. 소금이 멤브레인이 아니라 물을 통과하기 때문에, 물은 더 높은 염도(더 높은 염 농도)를 향해 멤브레인을 통과할 것이고 그에 의해 수압을 생성하고, 그것은 그 후에 발전기(31)를 통한 전력으로 바뀔 수 있다. 감압되는 희석된 염용액의 염도에 의존하여, 스트림은 염용액 탱크(64)로 (66을 통해) 돌아갈 수 있거나 시스템의 외부로 보낼 수 있다. 입구(67)는 염용액의 순수 공급을 시스템에 공급할 수 있다.
예 9. 사용된 투석 용액으로부터 혈액투석 용수의 재추출을 위한 물 추출 시스템
이 예는 투석 용액의 후처리를 위한 본 발명의 물 추출 시스템의 사용을 보여주며, 도 1을 참조한다. 투석 용액은 미네랄 이온 및 포도당의 희석된 수용액이며, 이것은 통상적으로 혈액투석 동안 중공 섬유 한외여과 모듈을 통해 환자로부터의 혈액과 함께 대향류 흐름으로 흐른다. 문헌 [Sam et al. (2006)]은 혈투석액의 구성요소 및 임상적 사용을 개시한다. 투석 용액은 요소와 같이 혈액으로부터 제거되어야 하는 용질, 인독실 설페이트 및 p-크레졸과 같은 분해 산물(degradation products), 및 과다 칼륨 및 인에 관해 한외여과 멤브레인 양단에 충분한 농도 구배를 유지할 것이고, 따라서 투석의 효율성을 유지할 것이다. 이를 위해, 대량의 초순수가 요구되며, 즉 주(week) 당 약 400L의 물이 요구된다. 본 명세서에 기술된 물 추출 시스템은 (희석된) 사용된 투석 용액이 혈액투석에 사용된 후, 예를 들면 혈액투석 여과기를 통과시킴으로써 혈액으로부터 요소와 같은 폐기물을 흡수한 후, 다른 멤브레인 모듈, 즉 아쿠아포린 멤브레인을 포함하는 유동 셀(1)을 통과할 때 소스 용액(7)으로 기능할 수 있고, 농축된 순수 투석 용액(투석액)이 유도 용액으로 기능할 수 있는 폐루프에서와 같이, 이 초순수의 재사용을 위한 시스템에 유용하다. 이상적으로, 농축된 투석물은 연속 혈액투석에 직접 사용되기 위하여 충분히 희석될 수 있다. 이것은 아쿠아포린 포함 멤브레인의 공급측 상에 약간의 압력을 가함(도움 정삼투의 개념을 사용하여)으로써 달성될 수 있다. 오염물로부터 순수한 물만 추출되는 이러한 방식에서, 사용된 투석 용액 및 이렇게 추출된 순수한 물은 투석물 농축의 희석을 위해 초순수의 달리 요구된 새로운 보충에 대한 대체로서 사용된다.
부가의 이점은 농축되는 사용된 투석 용액이 폐기물 처기를 위해 더 적은 용적이 되는 것에 기인한다.
[참조문헌]
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Porcelli et al, Separation and Purification Technology 71 (2010) 137-143
Achilli et al. Selection of inorganic-based draw solutions for forward osmosis applications. Journal of Membrane Science 364 (2010) 233-241
Phuntsho et al. A novel low energy fertilizer driven forward osmosis desalination for direct fertigation: Evaluating the performance of fertilizer draw solutions. Journal of Membrane Science 375 (2011) 172-181.
Sam et al. Composition and clinical use of hemodialysates. Hemodialysis International 2006;10: 15-28
Claims (26)
- 유기 용질의 업-농축을 위한 물 추출 시스템에 있어서:
a) 멤브레인(2)을 포함하는 유동 셀(1)로서; 상기 멤브레인은 고정된 아쿠아포린 수분 채널들을 포함하는 활성층(3) 및 지지층(4)을 포함하고; 상기 멤브레인은 공급측(5) 및 비-공급측(6)을 구비하며, 상기 멤브레인의 상기 비-공급측은 유도측(draw side)으로 기능하는, 상기 유동 셀(1); 및
b) 상기 멤브레인의 상기 공급측과 유체 연통하는 소스 수용액(aqueous source solution; 7), 및
c) 상기 멤브레인의 상기 유도측과 유체 연통하는 유도 수용액(8)을 포함하며,
상기 소스 수용액은 유기 용질을 포함하는, 물 추출 시스템. - 제 1 항에 있어서,
상기 활성층은 가교된 방향족 아미드 박막(cross linked aromatic amide thin film)이고, 아쿠아포린 소낭들(aquaporin vesicles)이 포함되고, 상기 소낭들은 아쿠아포린 단백질 부유물이 있을 때 양친매성 지질들 또는 블록 공중합체들의 자가 조립에 의해 형성되는, 물 추출 시스템. - 제 2 항에 있어서,
상기 활성층은 계면 중합에 의해 형성되는 가교된 방향족 아미드층이고, 상기 소낭들은 양친매성 지질 또는 트리블록 공중합체 용액으로 형성되는, 물 추출 시스템. - 제 3 항에 있어서,
상기 트리블록 공중합체 용액은 PMOXAa-PDMSb-PMOXAc 공중합체인, 물 추출 시스템. - 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 아쿠아포린은 식물 아쿠아포린, 포유동물 아쿠아포린, 및 박테리아 아쿠아포린으로부터 선택되는, 물 추출 시스템. - 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 지지층은 폴리설폰 또는 폴리 에테르 설폰 지지 멤브레인인, 물 추출 시스템. - 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
고온 공정에서 사용하기 위한, 물 추출 시스템. - 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
고 pH 공정에서 사용하기 위한, 물 추출 시스템. - 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
저 pH 공정에서 사용하기 위한, 물 추출 시스템. - 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
정삼투(FO: forward osmosis)를 위해 상기 시스템은
d) 유도 용액 농축 유닛(9)을 더 포함하는, 물 추출 시스템. - 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 멤브레인의 재생 또는 오염-방지를 위한 수단을 더 포함하고, 상기 수단은 2 내지 11의 pH를 가진 세정액을 포함하고, 상기 세정액은 유기산, 또는 킬레이트 시약의 용액으로부터 선택되는, 물 추출 시스템. - 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 유기 용질은 아미노산, 펩티드, 및 단백질을 포함하는 그룹으로부터 선택되는, 물 추출 시스템. - 삭제
- 삭제
- 삭제
- 삭제
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- 삭제
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- 삭제
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