KR102100345B1 - 제주광나무 추출물을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물 - Google Patents

Abstract

본 발명은 제주광나무 추출물을 유효성분으로 포함하는 화장료 조성물을 제공한다.

Description

제주광나무 추출물을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물{A COSMETIC COMPOSITION COMPRISING LIGUSTRUM LUCIDUM EXTRACT}

본 발명은 제주광나무 추출물을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물에 관한 것이다.

피부는 물리적, 화학적 혹은 생물학적 자극으로부터 몸을 보호하는 중요한 기관이다. 또한, 피부는 피부 내부의 수분 및 체온을 조절하는 등의 생체의 항상성을 유지하는 중요한 역할을 한다.

그러나 피부는 나이가 들어감에 따라 여러 가지 내적, 외적 요인에 의해 변화를 겪는다. 피부 내부의 신진 대사를 조절하는 각종 호르몬의 분비가 감소하고 면역 세포의 기능과 피부 세포들의 활성이 저하되면, 피부에 염증과 아토피와 같은 각종 트러블이 발생한다. 또한, 피부의 기능 저하로 인해 자유 라디칼 및 활성 유해 산소 등이 증가하고, 멜라닌이 세포에 침착하여 기미, 주근깨, 주름 등으로 피부가 손상된다.

이러한 피부를 개선하기 위해 다양한 피부 외용제인 화장품 조성물이 개발되었다. 특히, 기능성 화장품 조성물은 산화적 스트레스의 원인인 자유 라디칼 및 활성 유해 산소를 제거하는 항산화제를 포함한다. 일반적으로 화장품의 항산화제라 함은 산화작용으로 손상된 피부 기능과 구조가 파괴되고 소진되는 현상을 상당 정도 감소시키거나 예방하는 능력을 갖고 있고, 자외선 노출로 인해 손상된 피부를 회복시켜주는 것을 목적으로 한다.

화장품 업계는 여러 화학물질 등에 의한 피부 자극을 줄이기 위해 천연물을 사용한 다수의 제품을 개발하고 있다. 천연 재료는 피부에 부작용이 적을 뿐 아니라, 최근 천연 재료를 이용한 화장품에 대한 소비자들의 호응이 높아짐에 따라 화장품 원료로서 개발가치가 점차 증가하고 있다. 특히 약용식물은 항암효과를 비롯한 다양한 기능성이 함유되어 있어 화장품의 원료로 주목 받고 있다.

그러나, 통상의 방법으로 수득된 천연 유래의 추출물을 함유하는 화장료 제품은 항산화, 항염 및 미백 등 기능성이 충분히 구현되지 아니하며, 피부 개선 활성이 지속적으로 유지되지 않는 문제가 있었다. 따라서, 우수한 기능성과 함께 생체 안정성 및 피부 개선 효과가 우수한 천연물 유래 화장료 제품의 개발 필요성이 꾸준히 대두되고 있는 상황이다.

한편, 쥐똥나무속(Ligustrum) 식물은 전 세계에 약 45종이 분포하며, 아시아와 아시아 서북연안으로부터 유럽 및 동남아시아에서 호주 대륙까지 분포한다. 주로 동아시아에 많이 분포하는데, 중국에는 약 29종이 있으며, 아종 1종, 변종 9종, 변형 1종이 있다. 이 속에서 약으로 사용되는 것은 6종이며, 변종 2종도 약용으로 사용한다. 주로 중국의 남부와 섬서, 감숙 등에 분포한다.

특히, 쥐똥나무속 식물 중에서 국내 제주도에 분포하는 광나무인 제주광나무가 있다. 제주광나무의 열매는 면역력 증강, 항산화, 항노화, 간장 보호, 항종양 등의 작용이 있는 것으로 알려져 있다.

따라서 우수한 기능성과 함께 생체 안정성 및 피부 개선 효과가 우수한 천연물 유래 화장품 제품의 개발 필요성이 꾸준히 대두되고 있는 상황에서, 본 발명자들은 제주광나무를 이용한 우수한 기능성 화장료 조성물을 개발하고자 하였다.

본 발명은 전술한 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로, 본 발명의 목적은 제주광나무 추출물을 포함하는 기능성이 우수한 화장료 조성물을 제공하는 것이다.

본 발명의 일 측면에 따르면, 제주광나무 추출물을 유효성분으로 포함하는 화장료 조성물이 제공된다.

일 실시예에 있어서, 상기 화장료 조성물은 계요등 추출물, 배초향 추출물, 백운풀 추출물, 약모밀 추출물, 도깨비고비 추출물, 비쑥 추출물 및 강황 추출물로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 이상을 더 포함할 수 있다.

일 실시예에 있어서, 상기 화장료 조성물은 항산화 및 항염용일 수 있다.

일 실시예에 있어서, 상기 화장료 조성물은 주름개선용일 수 있다.

일 실시예에 있어서, 상기 화장료 조성물의 상기 추출물은 물, 탄소수 1 내지 4개의 무수 또는 함수 저급 알코올, 아세톤, 에테르, 에틸아세테이트, 부틸아세테이트, 트리클로로메탄, 디클로로메탄, 클로로포름, 헥산 및 1,3-부틸렌글리콜로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 이상의 용매로 추출될 수 있다.

일 실시예에 있어서, 상기 화장료 조성물이 유연화장수, 영양화장수, 수분크림, 영양크림, 마사지크림, 영양로션, 에센스, 앰플, 젤, 아이크림, 오일, 파운데이션, 클렌징크림, 클렌징폼, 클렌징워터, 샴푸, 린스, 팩, 스프레이 및 파우더로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상으로 제형화될 수 있다.

본 발명의 일 측면에 따른 화장료 조성물은 제주광나무 추출물을 포함함으로써, 항산화, 항염 및 주름 개선 효과가 우수하다.

본 발명의 효과는 상기한 효과로 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 상세한 설명 또는 청구범위에 기재된 발명의 구성으로부터 추론 가능한 모든 효과를 포함하는 것으로 이해되어야 한다.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따라 제조된 조성물의 항산화능을 DPPH 방법으로 평가한 그래프이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따라 제조된 조성물의 항산화능을 ABTS 방법으로 평가한 그래프이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따라 제조된 조성물의 주름 개선 효과를 나타낸 그래프이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따라 제조된 조성물의 항염 효과를 나타낸 그래프이다.

본 명세서에서 사용되는 용어는 본 발명에서의 기능을 고려하면서 가능한 현재 널리 사용되는 일반적인 용어들을 선택하였으나, 이는 당 분야에 종사하는 기술자의 의도 또는 판례, 새로운 기술의 출현 등에 따라 달라질 수 있다. 또한, 특정한 경우는 출원인이 임의로 선정한 용어도 있으며, 이 경우 해당되는 발명의 설명 부분에서 상세히 그 의미를 기재할 것이다. 따라서 본 발명에서 사용되는 용어는 단순한 용어의 명칭이 아닌, 그 용어가 가지는 의미와 본 발명의 전반에 걸친 내용을 토대로 정의되어야 한다.

다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.

수치 범위는 상기 범위에 정의된 수치를 포함한다. 본 명세서에 걸쳐 주어진 모든 최대의 수치 제한은 낮은 수치 제한이 명확히 쓰여져 있는 것처럼 모든 더 낮은 수치 제한을 포함한다. 본 명세서에 걸쳐 주어진 모든 최소의 수치 제한은 더 높은 수치 제한이 명확히 쓰여져 있는 것처럼 모든 더 높은 수치 제한을 포함한다. 본 명세서에 걸쳐 주어진 모든 수치 제한은 더 좁은 수치 제한이 명확히 쓰여져 있는 것처럼, 더 넓은 수치 범위 내의 더 좋은 모든 수치 범위를 포함할 것이다.

이하, 본 발명의 실시예를 상세히 기술하나, 하기 실시예에 의해 본 발명이 한정되지 아니함은 자명하다.

본 발명의 일 측면에 따르면, 제주광나무 추출물을 유효성분으로 포함하는 화장료 조성물이 제공된다.

상기 화장료 조성물은 천연 유래의 추출물을 유효성분으로 포함하여 피부 개선 효과 및 생체 안전성이 우수할 뿐만 아니라 피부 자극이 최소화될 수 있다.

상기 “유효 성분으로 포함하는”은 피부 개선 효과를 나타낼 수 있는, 예컨대, 주름개선효능과 관련된 콜라겐 합성, 탄력 개선 또는 피부 미백, 피부 자극 완화, 피부 진정 효과 등을 나타낼 수 있는 정도의 유효량을 함유하는 것을 의미할 수 있다.

상기 “제주광나무(Ligustrum lucidum)”는 당광나무라고도 하며 제주도에서 자생하는 광나무의 일종이다. 잎은 대생하며 혁질이고 넓은 난형, 넓은 타원형 또는 난상 긴 타원형이며 예두 또는 둔두이고 원저 또는 예저이며 길이 3∼10cm, 너비 2.5∼4.5cm로서 뒷면에 뚜렷하지 않은 잔점이 있고 가장자리가 밋밋하여 엽병은 길이 5∼12mm이고 엽맥과 더불어 적갈색이 돈다. 7∼8월에 꽃이 피고 꽃은 백색이며 복총상화서는 새가지 끝에 달리고 길이와 너비가 각각 5∼12cm 이며 꽃받침은 가장자리가 밋밋하거나 파상이고 화관은 길이 5∼6mm 이며 통부는 열편보다 약간 길거나 같고 뒤로 젖혀지며 수술은 2개이다. 10월에 열매가 성숙되며 핵과는 난상 원형이고 길이 7∼10mm 로서 자흑색으로 익으며 겨울에도 남아있다. 가지에 잔털이 있고 잎이 촘촘하게 달리며 난상 타원형 또는 약간 원형으로서 엽병이 짧고 화서는 중축에 짧은 털이 있다.

상기 화장료 조성물은 계요등 추출물, 배초향 추출물, 백운풀 추출물, 약모밀 추출물, 도깨비고비 추출물, 비쑥 추출물 및 강황 추출물로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 이상을 더 포함할 수 있다.

상기 “계요등(Paederia scandens)”은 쌍떡잎식물의 덩굴성 여러해살이 풀이다. 계요등은 산기슭 양지바른 곳이나 바닷가 풀밭에서 자란다. 계요등의 길이는 5~7m이고, 어린 가지에 잔털이 나고 독특한 냄새가 난다. 계요등은 난온대 상록활엽수림 지역의 숲 가장자리나 숲정이 속, 또는 농촌 길가의 소매군락을 특징짓는 종이다. 사계절 따뜻한 남부지방에 사는 경우에는 지상부 일부가 겨울에도 푸른색으로 버틴다. 긴 줄기로 가까이 있는 다른 식물체를 왼쪽으로 감으면서 올라탄다. 난온대 남부지역에서도 가끔씩 매서운 추위가 나타나는 우리나라에서는 그리 높이까지 오르지는 못한다. 대부분 지표면 가까이에 낮게 산다.

상기 “배초향(Agastache rugosa)”은 우리나라 전역의 산과 들에서 자라는 다년생 초본이다. 생육환경은 토양의 부엽질이 풍부하고 양지 혹은 반그늘에서 자란다. 키는 40~100㎝이고, 잎은 마주나며 길이가 5~10㎝, 나비가 3~7㎝로 끝이 뾰족하고 심장형이다. 꽃은 자주색으로 피는데 길이는 5~15㎝, 나비는 2㎝로 가지 끝과 원줄기 끝에 우산 모양으로 달린다. 열매는 10~11월에 익는데 짙은 갈색으로 변한 씨방에 종자가 미세한 형태로 많이 들어 있다. 관상용으로 쓰이며, 어린잎은 식용, 꽃을 포함한 지상부는 약용으로 쓰인다.

상기 “백운풀(Hedyotis diffusa)”은 산지의 습지에서 자라는 한해살이풀이다. 높이 10∼30cm이다. 밑에서 가지가 갈라져서 옆으로 자라거나 곧게 선다. 잎은 마주나고 줄 모양이며 톱니가 없으나 가장자리가 깔깔하고 주맥만 나타난다. 길이 1∼3.5cm, 나비 1.5∼3mm이다. 꽃은 8∼9월에 피고 흰색 또는 약간 붉은빛이 돌며 지름 약 2mm이다. 작은꽃자루는 잎겨드랑이에서 나오며 길이 1∼3mm이다. 꽃받침과 화관은 각각 4개씩 갈라진다. 화관조각은 통부와 길이가 비슷하고 수술은 4개이다. 열매는 삭과(殼果)로서 둥글며 지름 5mm 정도로 끝에 꽃받침조각이 남아 있다.

상기 “약모밀(Houttuynia cordata)”은 어성초라고 하며, 응달진 숲 속에서 자란다. 땅속줄기가 옆으로 길게 벋고 가늘며 흰색이다. 줄기는 곧게 서고 높이가 20∼50cm이며, 몇 개의 세로줄이 있고, 냄새가 난다. 잎은 어긋나고 길이가 3∼8cm이고 끝이 뾰족하며 가장자리가 밋밋하고 턱잎이 잎자루 밑 부분에 붙어 있다. 매는 삭과이고, 종자는 연한 갈색이다. 꽃이 피기 전의 식물체를 이뇨제와 구충제로 사용하고, 잎을 짓찧어 종기와 독충에 물렸을 때 바른다. 민간에서는 부스럼·화농·치질에 사용하고, 한방에서는 식물체를 임질, 장염, 요로감염증, 폐렴 및 기관지염에 사용한다. 잎이 메밀의 잎과 비슷하고 약용식물이므로 약모밀이라고 부른다.

상기 “도깨비고비(Cyrtomium falcatum)”는 바닷가와 섬의 바위틈에서 자라는 여러해살이풀이다. 뿌리줄기는 굵고 짧으며 옆으로 뻗고 끝에서 잎이 뭉쳐 나온다. 잎자루는 길이가 15∼40cm이고 비늘조각이 붙는데 특히 밑 부분에 많다. 비늘조각은 달걀 모양 또는 바소꼴이고 막질(膜質:얇은 종이처럼 반투명한 것)이며 갈색 또는 검은빛을 띤 갈색이고 끝이 뾰족하다.

한방에서는 도깨비고비의 뿌리줄기 및 잎자루를 전연관중(全緣貫衆)이라 하여 유행성 감기의 해열작용, 자궁출혈의 지혈효과, 촌충, 회충 구제에도 쓰인다고 한다. 민간에서는 지혈과 회충구제에 주로 사용하였다고 한다. 최근에는 정원의 돌조경과 함께 부재료로 많이 이용하고 있다.

상기 “비쑥(Artemisia scoparia)”은 바닷가 모래땅에 자라는 한해 또는 두해살이풀이다. 줄기는 높이 40-100cm이고 곧게 자란다. 많은 가지를 치고 세로로 깊은 주름이 있다. 보통 붉은색을 띠고 처음에는 털이 있으나 점차 없어진다. 뿌리잎과 줄기 아래쪽 잎은 일찍 시든다. 줄기잎은 어긋나고 난형으로 2-3회 깃꼴로 갈라진다. 갈래잎은 실같이 가늘다. 꽃은 8-9월에 피며, 머리모양꽃이 원추꽃차례를 이룬다. 모인꽃싸개는 구형이고 꽃싸개는 2-3줄로 붙는다. 열매는 수과이고 난형이다. 우리나라 일부 지역에 자생한다. 러시아, 몽골, 인디아(인도), 중국 및 중앙아시아, 유럽에 분포한다.

상기 “강황(Curcuma longa Rhizoma)”은 생강목에 속하는 다년생 식물로서 인도를 중심으로 한 열대, 아열대 지역에서 주로 재배되며 줄기와 뿌리를 식용, 약용 등으로 사용된다. 인도·중국·동남아시아 등지에서 많이 재배되며, 우리나라는 전남 진도, 전남 해남, 전북 부안, 경기 시흥, 충남 청양 등지에서 재배되고 있다.

꽃이삭은 잎보다 먼저 나오고 넓은 달걀 모양이며 연한 녹색의 포에 싸여 있다. 4∼6월에 잎겨드랑이에서 노란 꽃이 핀다. 윗부분의 포는 나비가 약간 좁고 끝은 담자홍색이며 잎겨드랑이에 꽃이 달리지 않는다. 뿌리줄기의 겉은 연한 노랑색이고, 속은 주홍빛으로 장뇌 같은 향기가 난다. 강황은 뿌리줄기를 한약재로 사용한다. 맵고 쓴 맛이 나는 황색의 약재로, 통증완화와 월경불순에 효능이 있다. 인도에서는 타박상이나 염좌에 바르는 약으로 쓰며 카레 가루의 향신료로 쓰기도 한다.

상기 “추출물”은 용매와 추출 원료를 특정 조건 하에서 접촉시킴으로써 추출 원료에 함유된 유효성분으로 천연물로부터 원료에 함유된 성분을 분리해낸 물질이라면, 추출 방법이나 성분의 종류와 무관하게 모두 포함할 수 있다.

예컨대, 물이나 유기용매를 이용하여 천연물로부터 용매에 용해되는 성분을 추출한 것, 천연물의 특정 성분, 예컨대 오일과 같은 특정 성분만을 추출하여 얻어진 것 등을 모두 포함할 수 있다. 상기 추출물은 건조 후 분말화하거나, 열수추출법, 에탄올 추출법 등 종래 알려진 다양한 추출법에 의해 수득할 수 있다.

상기 추출물은 물, 탄소수 1 내지 4개의 무수 또는 함수 저급 알코올, 아세톤, 석유에테르, 에틸아세테이트, 부틸아세테이트, 트리클로로메탄, 디클로로메탄, 클로로포름, 헥산 및 1,3-부틸렌글리콜로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 용매로 추출될 수 있고, 구체적으로 60 내지 80% 농도(v/v)의 에탄올에 의해 추출될 수 있다.

상기 원료에 포함된 유효성분은 용매의 극성에 따라 추출 비율이 상이해질 수 있으며, 상기 에탄올은 천연 원료의 생리 활성 물질 추출에 있어서 선택성이 뛰어나므로 상기 에탄올 추출에 의해 최적의 피부 개선 효과가 구현될 수 있다

물과 에탄올은 극성이 상이하고 각 극성에 따라 추출되는 유효성분이 달라질 수 있으므로 최적의 피부 개선 효과가 구현될 수 있도록 상기 에탄올의 농도를 적절히 제어할 수 있다. 이 때, 상기 에탄올의 농도가 60% 미만이면 피부 개선 효과를 나타내는 유효성분이 충분하게 추출되지 않을 수 있고, 80% 초과이면 적정한 수율이 구현되지 않을 수 있다.

상기 추출물은 추출 원료를 물로 수세한 후 건조 및 분쇄하여, 원료 중량의 8 내지 12배에 달하는 부피의 용매로 약 1 내지 24시간 동안 환류 순환 추출, 가압 추출, 초음파 추출 등 통상적인 방법으로 추출 및 여과하여 제조할 수 있다. 또한, 상기 추출물은 감압 증류 또는 동결 건조 등과 같은 추가적인 공정에 의해 분말 상태로 수득할 수 있다.

상기 추출물은 통상적인 정제 과정을 거친 추출물도 포함할 수 있다. 예컨대, 상기 추출물은 일정한 분자량 컷-오프 값을 갖는 한외 여과막을 이용한 분리, 다양한 크로마토그래피(크기, 전하, 소수성 또는 친화성에 따른 분리를 위해 제작된 것)에 의한 분리 등 추가적으로 실시된 다양한 정제 방법을 통해 얻어진 분획물을 포함할 수 있다.

상기 추출물은 상기 에탄올을 용매로 하여 50℃ 내지 90℃ 의 온도에서 12 내지 18시간 동안 추출될 수 있다.

한편, 상기 추출 온도가 50℃ 미만이면 추출 효율이 저하되고 유효 성분이 적절히 용출되지 않을 수 있고, 60℃ 초과이면 천연 원료에 함유된 유효 성분이 고온에서 변형 또는 소실되어 피부 개선 효과가 저하될 수 있으므로, 추출 온도를 적정 범위 내로 유지하는 것이 바람직하다. 또한, 상기 추출 시간이 12시간 미만이면, 천연 원료에 함유된 유효 성분이 완전이 추출되지 않을 수 있으며, 18시간 초과이면 천연 원료에 함유된 잔여 유효 성분의 함량이 과소하여 시간 및 비용 측면에서 비효율적이므로 추출 시간을 적절히 제어하는 것이 바람직하다.

상기 화장료 조성물은 항산화, 항염 및 주름 개선용일 수 있다.

상기 “항산화”는 산화를 억제하는 작용을 의미하는 것으로, 인체는 산화촉 진물질과 산화억제물질이 균형을 이루고 있으나, 여러 가지 요인들로 인하여 이러한 균형 상태를 잃고 산화를 촉진하는 방향으로 기울게 되면, 생체 내에 산화적 스트레스(oxidative stress)가 유발되어 세포손상 및 병리적 질환을 유발할 수 있다.

산화적 스트레스의 직접적 원인이 되는 활성 산소종(reactive oxygen species, ROS)은 화학적으로 불안정하고 반응성이 높아 DNA, 단백질, 지질 및 탄수화물과 같은 여러 생체물질과 쉽게 반응할 수 있으며, 생체 내 고분자들을 공격하여 세포와 조직에 비가역적인 손상을 일으키거나 돌연변이, 세포독성 및 암 등을 초래하게 되고, 노화의 직접적인 원인이 되기도 한다. 상기 활성 산소종을 제거하거나 감소시킴으로써 항산화 효과를 얻어 노화를 방지하고 건강을 유지할 수 있다.

상기 “항염”은 염증 개선 효과를 의미한다. 상기 “염증”은 생체나 조직에 물리적 작용이나 화학적 물질, 세균 감염 등의 어떠한 기질적 변화를 가져오는 침습이 가해질 때 그 손상부위를 수복 재생하려는 기전으로, 일단 자극이 가해지면 국소적으로 히스타민, 세로토닌, 브라디키닌, 프로스타글란딘, HETE(hydroxyeicosatetraenoic acid), 류코트리엔과 같은 혈관 활성 물질이 유리되어 혈관 투과성이 증대되면서 염증이 유발될 수 있다.

상기 “주름 개선”은 엘라스틴으로 구성된 탄력섬유가 콜라겐과 함께 존재하며, 상기 엘라스틴과 콜라겐이 충분히 존재하는 상태에서 피부 탄력이 유지 또는 향상되는 현상을 의미한다. 또한 상기 "주름 개선"은 피부에 주름이 생성되는 것을 억제 또는 저해하거나, 이미 생성된 주름이 완화되는 현상을 의미한다.

상기 화장료 조성물은 유연화장수, 영양화장수, 수분크림, 영양크림, 마사지크림, 영양로션, 에센스, 앰플, 젤, 아이크림, 오일, 파운데이션, 클렌징크림, 클렌징폼, 클렌징워터, 샴푸, 린스, 팩, 스프레이 및 파우더로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상으로 제형화될 수 있다.

상기 화장료 조성물은 통상의 방법에 의해 제형화될 수 있다. 피부 외용제의 제형화에 있어서 Remington's Pharmaceutical Science, Mack Publishing Company, Easton PA에 개시되어 있는 내용을 참조할 수 있고, 화장료 조성물의 제형화에 있어서 International cosmetic ingredient dictionary, 6th ed(The cosmetic, Toiletry and Fragrance Association, Inc., Washington, 1995)에 개시되어 있는 내용을 참조할 수 있다.

구체적으로, 상기 화장료 조성물은 일반적인 유화 제형 및 가용화 제형으로 제조할 수 있다. 예컨대, 유연 화장수 또는 영양 화장수 등의 화장수; 훼이셜 로션, 바디로션 등의 유액; 영양 크림, 수분 크림, 아이 크림 등의 크림; 에센스; 화장연고; 스프레이; 젤; 팩; 선 스크린; 메이크업 베이스; 액체 타입, 고체 타입 또는 스프레이 타입 등의 파운데이션; 파우더; 클렌징 크림, 클렌징 로션, 클렌징 오일 등의 메이크업 제거제; 또는 클렌징 폼, 비누, 바디워시 등의 세정제로 제형화될 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다. 또한 상기 피부 외용제는, 연고, 패치, 겔, 크림 또는 분무제로 제형화될 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다.

상기 화장료 조성물은 각각의 제형에 있어서 상기 필수성분 외에 제형의 종류 또는 사용 목적 등에 따라 본 발명에 따른 목적을 저해하지 않는 범위 내에서 다른 성분들이 적절히 배합될 수 있다.

상기 화장료 조성물은 통상적으로 허용 가능한 담체를 포함할 수 있으며, 예컨대 유분, 물, 계면활성제, 보습제, 저급 알코올, 증점제, 킬레이트제, 색소, 방부제, 향료 등을 적절히 배합할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.

상기 허용 가능한 담체는 제형에 따라 달리할 수 있다. 예컨대, 연고, 페이스트, 크림 또는 젤로 제형화될 때 담체 성분으로서 동물성 유, 식물성 유, 왁스, 파라핀, 전분, 트라칸트, 셀룰로오스 유도체, 폴리에틸렌 글리콜, 실리콘, 벤토나이트, 실리카, 탈크, 산화아연 또는 이들의 혼합물이 사용될 수 있다

상기 화장료 조성물은 파우더 또는 스프레이로 제형화될 때, 담체 성분으로서 락토스, 탈크, 실리카, 알루미늄 히드록사이드, 칼슘 실케이트, 폴리아미드 파우더 또는 이들의 혼합물이 사용될 수 있고, 스프레이의 경우 클로로플루오로히드로카본, 프로판, 부탄 또는 디메틸 에테르와 같은 추진제를 더 포함할 수 있다.

상기 화장료 조성물은 용액 또는 유탁액으로 제형화될 때, 담체 성분으로서 용매, 용해화제, 또는 유탁화제가 사용될 수 있고, 예컨대 물, 에탄올, 이소프로판올, 에틸 카보네이트, 에틸 아세테이트, 벤질 벤조에이트, 프로필렌 글리콜, 1,3-브틸글리콜 오일이 사용될 수 있고, 특히, 목화씨 오일, 땅콩 오일, 옥수수 배종 오일, 올리브 오일, 피마자 오일 및 참깨 오일, 글리세롤 지방족 에스테르, 폴리에틸렌 글리콜 또는 소르비탄의 지방산 에스테르가 사용될 수 있다.

상기 화장료 조성물은 현탁액으로 제형화될 때, 담체 성분으로서 물, 에탄올 또는 프로필렌 글리콜과 같은 액상의 희석제, 에톡실화 이소스테아릴 알코올, 폴리옥시에틸렌 소르비톨 에스테르 및 폴리 옥시에틸렌 소르비탄 에스테르와 같은 현탁제, 미소결정성 셀룰로오스, 알루미늄 메타히드록시드, 벤토나이트, 아가 또는 트라칸트 등이 사용될 수 있다.

상기 화장료 조성물이 비누로 제형화될 때, 담체 성분으로서 지방산의 알칼리 금속 염, 지방산 헤미에스테르 염, 지방산 단백질 히드롤리제이트, 이세티오네이트, 라놀린 유도체, 지방족 알코올, 식물성 유, 글리세롤, 당 등이 사용될 수 있다.

상기 화장료 조성물은 최종 제품의 품질이나 기능에 따라 업계에서 통상적으로 사용되는 지방 물질, 유기용매, 용해제, 농축제, 겔화제, 연화제, 항산화제, 현탁화제, 안정화제, 발포제(foaming agent), 방향제, 계면활성제, 물, 이온형 또는 비이온형 유화제, 충전제, 금속이온봉 쇄제, 킬레이트화제, 보존제, 차단제, 습윤화제, 필수 오일, 염료, 안료, 친수성 또는 친유성 활성제, 화장품에 통상적으로 사용되는 임의의 다른 성분과 같은 화장품학 또는 피부과학 분야에서 통상적으로 사용되는 보조제를 추가적으로 함유할 수 있다.

다만, 상기 보조제 및 그 혼합 비율은 본 발명에 따른 화장료 조성물의 바람직한 성질에 영향을 미치지 않도록 적절히 선택할 수 있다.

이하 실시예를 통해, 본 발명을 더욱 상술하나 하기 실시예에 의해 본 발명이 제한되지 아니함은 자명하다.

제조예 : 천연 추출물의 제조

제주광나무, 계요등, 배초향, 백운풀, 약모밀, 도깨비고비, 비쑥 및 강황을 수세한 후 상온에서 완전히 건조시키고 분쇄하여 분쇄물을 100g 수득하였다. 각각의 분쇄물 100g에 대해 20배 부피의 에탄올 70%을 용매로 하여 상온에서 7일 동안 침적 추출하였다.

상기 추출물은 250메쉬 및 3㎛ 필터에 의해 여과되었으며, 40℃에서 감압 농축 후 동결 건조하여 추출물의 고형분을 수득하였다.

실시예 및 비교예

수득한 시료의 피부 개선 효과를 검증하고자 하기 표 1 및 2와 같이 시료를 혼합하여 실시예 및 비교예를 설정하였다.

[함량(중량부)]

구분	실시예
	1	2	3	4	5	6	7	8	9
제주광나무 추출물	30	20	20	20	20	20	20	20	16
계요등 추출물	-	10	-	-	-	-	-	-	2
배초향 추출물	-	-	10	-	-	-	-	-	2
백운풀 추출물	-	-	-	10	-	-	-	-	2
약모밀 추출물	-	-	-	-	10	-	-	-	2
도깨비고비 추출물	-	-	-	-	-	10	-	-	2
비쑥 추출물	-	-	-	-	-	-	10	-	2
강황 추출물	-	-	-	-	-	-	-	10	2

[함량(중량부)]

구분	비교예
	1	2	3	4	5	6	7	8
계요등 추출물	30	-	-	-	-	-	-	5
배초향 추출물	-	30	-	-	-	-	-	5
백운풀 추출물	-	-	30	-	-	-	-	4
약모밀 추출물	-	-	-	30	-	-	-	4
도깨비고비 추출물	-	-	-	-	30	-	-	4
비쑥 추출물	-	-	-	-	-	30	-	4
강황 추출물	-	-	-	-	-	-	30	4

실험예 1 : 피부 안전성 시험

실시예 및 비교예의 시료에 대한 피부 안전성을 검증하기 위해, 섬유아세포(HDF), 대식세포(RAW264.7), 각질세포(HaCaT)에 대한 MTT assay 실험을 수행하였다.

실시예 및 비교예의 시료를 정제수에 농도별로 각각 현탁한 후, 세포 생존율을 측정하였다.

세포 독성은 MTT{3-(4,5-dimethylthiazol-2-yl)-2-5-diphenyltetrazolium bromide} 시약을 이용하여 세포 생존율을 측정하는 모스만(Mosmann)의 방법을 변형하여 수행하였다.

섬유아세포(HDF), 대식세포(RAW264.7), 및 각질세포(HaCaT)를 각각 96-웰 플레이트에 1×10⁴ cells/well의 농도로 분주하여 37℃, 5% CO₂에서 48시간 동안 배양하였다.

배양 배지를 제거하고 시료를 농도별로 처리한 배지에 48 시간 동안 배양한 후 배지를 제거하고 PBS(Phosphate buffered saline)로 반복 세척하였다.

MTT를 5 mg/mL로 PBS에 녹여 50 μL 첨가하고 37℃, 5%의 CO₂에서 48시간 동안 배양하였다. DMSO(Dimethyl sulfoxide)를 한 웰(well) 당 100L 넣고, 10분 동안 교반한 후 540nm에서 흡광도를 측정하였다.

측정 결과, 각 시료의 모든 농도에서 세포 독성은 확인되지 않았다. 상기 결과는 상기 시료가 인체에 무해할 뿐만 아니라 인체 안전성이 우수함을 시사한다.

실험예 2 : DPPH 측정법을 통한 자유라디칼 소거 활성 평가

실시예 및 비교예의 추출물을 정제수에 현탁하여 자유라디칼 소거 활성(free radical scavenging acticity)을 평가하였다.

DPPH 측정법은 억제제(inhibitor)가 안정한 라디칼 DPPH(2,2-Diphenyl-1-picrylhydrazyl radical)를 소거하여 탈색되는 정도를 540nm에서 흡광도를 측정하는 방법이다.

상기 대조군은 비타민 C를 이용하였고, 라디칼 DPPH의 50% 소거하는 농도(SC₅₀)를 측정하고, 이를 대조군과 비교하였다(표 3).

특히, 실시예 1은 농도별로 자유라디칼 소거 활성을 측정하였다(도 1).

[라디칼 DPPH의 50% 소거하는 농도]

구분	SC 50 ( μg /mL)
실시예 1	103.1
실시예 2	96.6
실시예 3	98.1
실시예 4	91.5
실시예 5	94.8
실시예 6	98.6
실시예 7	99.5
실시예 8	96.1
실시예 9	89.5
비교예 1	158.4
비교예 2	151.6
비교예 3	156.8
비교예 4	158.1
비교예 5	152.6
비교예 6	154.4
비교예 7	158.3
비교예 8	145.3
대조군(비타민 C)	8.7

표 3을 참고하면, SC₅₀의 값이 낮을수록 DPPH 자유라디칼의 소거 활성이 높은 것을 의미한다.자유라디칼 소거활성이 높을수록 항산화 효과가 뛰어난 것으로 평가할 수 있으며, 제주광나무 추출물을 포함하는 실시예 1 내지 9의 시료는 비교예 1 내지 8에 비해 자유라디칼 소거 활성이 현저히 우수하였다.

또한, 제주광나무 추출물과 계요등, 배초향, 백운풀, 약모밀, 도깨비고비, 비쑥 및 강황 추출물을 하나 이상 포함하는 실시예 2 내지 9는 실시예 1에 비해 항산화 활성이 더욱 향상되었다.

실험예 3 : ABTS 측정법을 통한 자유라디칼 소거 활성 평가

실시예 및 비교예의 추출물을 정제수에 현탁하여 자유라디칼 소거 활성(free radical scavenging acticity)을 평가하였다.

ABTS 측정법은 항산화제가 청녹색의 라디칼 ABTS(2,2'-azinodi [3-ethlbenzthiazolne-6-sulfonic acid］)을 소거하여 무색의 ABTS로 전환되는 정도를 732nm에서 측정하는 방법이다.

상기 대조군은 비타민 C를 이용하였고, 라디칼 ABTS의 50% 소거하는 농도 (SC₅₀)를 측정하고, 이를 대조군과 비교하였다 (표 4).

특히, 실시예 1은 농도별로 자유라디칼 소거 활성을 측정하였다(도 2).

[라디칼 ABTS의 50% 소거하는 농도]

구분	SC 50 ( μg /mL)
실시예 1	74.4
실시예 2	71.2
실시예 3	72.1
실시예 4	73.1
실시예 5	72.5
실시예 6	72.6
실시예 7	72.4
실시예 8	72.3
실시예 9	75.6
비교예 1	176.6
비교예 2	181.2
비교예 3	188.1
비교예 4	184.4
비교예 5	182.9
비교예 6	184.3
비교예 7	180.1
비교예 8	170.1
대조군(비타민 C)	8.7

표 4를 참고하면, SC₅₀의 값이 낮을수록 자유라디칼의 소거 활성이 높은 것을 의미한다.자유라디칼 소거활성이 높을수록 항산화 효과가 뛰어난 것으로 평가할 수 있으며, 제주광나무 추출물을 포함하는 실시예 1 내지 9의 시료는 비교예 1 내지 8에 비해 자유라디칼 소거 활성이 현저히 우수하였다.

또한, 제주광나무 추출물과 계요등, 배초향, 백운풀, 약모밀, 도깨비고비, 비쑥 및 강황 추출물을 하나 이상 포함하는 실시예 2 내지 9는 실시예 1에 비해 항산화 활성이 더욱 향상되었다.

실험예 4 : 엘라스타제 저해 활성을 통한 항노화 효과 평가

실시예 및 비교예의 추출물을 정제수에 농도별로 현탁하여 엘라스타제 저해 활성(elastase inhibition activity)을 평가하였다.

엘라스틴은 콜라겐과 함께 피부 결합조직에 존재하는 피부 탄력을 유지하는 단백질이다. 엘라스타제는 엘라스틴을 분해하는 단잭질 용해성 효소로 알레스타제를 억제하면 엘라스틴의 분해가 저해되기 때문에 피부 탄력을 유지할 수 있다.

트리스 완충액(0.2M Tris buffer, pH 8.0) 140μL와 시료 20 μL(500μg/mL), 그리고 5mM N-Succinyl-Ala-Ala-p-nitroanilide(Sigma, S4760) 20μL씩 기질 용액을 첨가한 후, 10 μL/mL의 elastase(Sigma, E7885) 20 μL와 잘 혼합하여 상온에서 15분간 반응 시키고 410nm에서 생성된 p-nitroaniline의 양을 측정하였다.

특히, 실시예 1은 농도별로 엘라스타제 저해 활성을 측정하였다(도 3).

구분	엘라스타제 저해 활성( % )
실시예 1	38.9
실시예 2	44.6
실시예 3	43.3
실시예 4	41.5
실시예 5	45.1
실시예 6	41.2
실시예 7	44.4
실시예 8	46.6
실시예 9	48.7
비교예 1	26.8
비교예 2	25.6
비교예 3	21.1
비교예 4	26.6
비교예 5	28.7
비교예 6	21.5
비교예 7	27.6
비교예 8	23.5
비교예 9	33.4
코직산(Kojic acid)	45.2

실시예의 시료는 비교예와 비교하여 엘라스타제의 활성을 효과적으로 억제하였다. 표 5를 참조하면, 제주광나무 추출물을 포함하는 실시예 1 내지 9의 시료는 비교예 1 내지 9에 비해 엘라스타제 저해 활성이 현저히 우수하였다.

또한, 제주광나무 추출물과 계요등, 배초향, 백운풀, 약모밀, 도깨비고비, 비쑥 및 강황 추출물을 하나 이상 포함하는 실시예 2 내지 9는 실시예 1에 비해 엘라스타제 저해 활성이 더욱 향상되었다.

실험예 5 : NO 생성 억제 평가

실시예 및 비교예의 항염 효과를 확인하기 위하여, RAW264.7 세포주 (ATCC number: CRL-2278)를 이용한 GRIESS 법으로 nitric oxide(NO) 형성억제력 실험을 실시하였다.

구체적으로, 생쥐의 대식세포인 RAW264.7 세포를 수차례 계대 배양하고, 웰 하나에 3×10⁵ 개씩 들어가도록 24-웰 프레이트에 넣은 후, 24 시간 동안 배양시켰다.

실시예 및 비교예 추출물을 200 μg/mL의 농도로 희석하여 함유한 세포 배지로 교체하였다. 이때, 양성 대조군은 NO 생성 억제물질인 2-amino-4-picoline을 5μM로 처리하여 30분 동안 배양하였고, 자극원으로 LPS(Lipopolysaccharide)를 1 ㎍씩 처리하여 24시간 동안 배양하였다.

상층액을 100 μL씩 취해 96-웰 프레이트에 옮기고, GRIESS 용액을 100 μL씩 가해 상온에서 10분간 반응시키고, 540nm에서의 흡광도를 측정함으로써 추출물의 NO 생성 억제 효과를 판단하고, 그 결과를 하기 표 6에 나타내었다. 또한, 상기 실험은 3회 반복하였다.

특히, 실시예 1은 농도별로 항염 활성을 측정하였다(도 4).

구분	NO 생성율 ( % )
실시예 1	46.2
실시예 2	46.6
실시예 3	41.3
실시예 4	45.5
실시예 5	44.1
실시예 6	43.4
실시예 7	41.2
실시예 8	45.4
실시예 9	33.6
비교예 1	82.1
비교예 2	84.5
비교예 3	86.4
비교예 4	81.6
비교예 5	82.7
비교예 6	83.5
비교예 7	85.9
비교예 8	79.6
양성 대조군	30.1
음성 대조군(무처리)	100.0

NO 생성이 억제되는 것은 항염 효과가 뛰어난 것으로 평가할 수 있다. 실시예의 시료는 비교예와 비교하여 NO 생성을 효과적으로 억제하였다. 표 6을 참조하면, 제주광나무 추출물을 포함하는 실시예 1 내지 9의 시료는 비교예 1 내지 8에 비해 NO 생성 억제 효과가 현저히 우수하였다.

또한, 제주광나무 추출물과 계요등, 배초향, 백운풀, 약모밀, 도깨비고비, 비쑥 및 강황 추출물을 하나 이상 포함하는 실시예 2 내지 9는 실시예 1에 비해 NO 생성 억제 효과가 더욱 향상되었다.

실험예 6 : 피부 탄력 개선 평가

실시예 및 비교예에서 수득한 시료를 포함하는 화장료 조성물의 피부 탄력 개선 효과를 평가하였다. 상기 각 시료를 동일한 조성의 크림으로 제형화 하였으며, 실시예 및 비교예의 시료만을 달리하였다.

온도 24 내지 26℃, 습도 75%의 조건에서 20세 이상의 건강한 여성(평균연령 37세)을 그룹별로 나누고 제형화한 실시예 및 비교예의 크림을 각각 도포하였다.

눈가를 중심으로 하루 2회씩(아침 및 저녁) 12주간 상기 제형화한 크림을 도포하였고, 피부탄력 측정기(Cutometer MPA580, Conrage + Khazaka사, 독일연방국)를 이용하여 피부 탄력을 측정하였다. 시험결과는 cutometer MPA580의 R8(R8(12주)-R8(0주)) 값으로 기재하였고, R8 값은 피부 점탄성(Vicoelasticity)의 성질을 나타내며, 결과는 하기 표 7과 같다.

구분	피부 탄력 개선 효과
실시예 1	0.65
실시예 2	0.77
실시예 3	0.72
실시예 4	0.73
실시예 5	0.72
실시예 6	0.71
실시예 7	0.73
실시예 8	0.72
실시예 9	0.78
비교예 1	0.44
비교예 2	0.42
비교예 3	0.44
비교예 4	0.44
비교예 5	0.44
비교예 6	0.45
비교예 7	0.42
비교예 8	0.52
양성 대조군(비타민 C)	0.92
음성 대조군(무처리)	0.31

표 7을 참조하면, 제주광나무 추출물을 포함하는 실시예 1 내지 9의 시료는 비교예 1 내지 8에 비해 피부 탄력 개선 효과가 현저히 우수하였다.또한, 제주광나무 추출물과 계요등, 배초향, 백운풀, 약모밀, 도깨비고비, 비쑥 및 강황 추출물을 하나 이상 포함하는 실시예 2 내지 9는 실시예 1에 비해 피부 탄력 개선 효과가 더욱 향상되었다.

실험예 7 : 피부염 개선 효과 평가

실시예 및 비교예에서 수득된 시료를 포함하는 화장료 조성물의 피부염 개선 효과를 평가하였다. 상기 각 시료를 동일한 조성의 크림으로 제형화하였으며, 실시예 및 비교예의 시료만을 달리하였다.

20 내지 60세 여성 중 선정된 340명에 대하여 제형화한 실시예 및 비교예의 크림을 적용하고 피부염 개선 정도를 평가하였다

유사한 피부염 증상을 나타내는 여성 340명에 대하여, 20명씩 17개의 조로 나누고 상기 제형화한 크림을 온도 24 내지 26℃, 습도 75% 조건에서 매일 2회씩 12주간 안면에 전체에 도포시켰다.

시험을 종료한 시점에 시험 대상자들로 하여금 설문지를 작성하게 하여 주관적인 효능 평가를 실시하였다. 설문에서는 피부염의 증상을 “소양감”, “건조함”, “각질 발생”, “비듬”, “홍반”, “부어오름”, “피부균열”, “진물과 습진”, 및 “태선화본”으로 나누고, 상기 증상이 있는 경우 각각의 증상에 대하여 개선 정도를 평가한 후 이를 평균하여 피부염 증상 개선 효과를 개인별로 평가하였다.

구분	현저히 개선 (명)	약간의 개선 (명)	개선 없음 (명)
실시예 1	3	2	5
실시예 2	6	3	1
실시예 3	4	2	4
실시예 4	4	2	4
실시예 5	5	3	2
실시예 6	4	2	4
실시예 7	5	2	3
실시예 8	4	3	3
실시예 9	7	2	1
비교예 1	2	1	7
비교예 2	2	2	6
비교예 3	2	1	7
비교예 4	3	1	6
비교예 5	2	1	7
비교예 6	1	1	8
비교예 7	1	2	7
비교예 8	2	3	5

제주광나무 추출물을 포함하는 실시예 1 내지 9의 시료는 비교예 1 내지 8에 비해 피부염 효과가 현저히 우수하였다.또한, 제주광나무 추출물과 계요등, 배초향, 백운풀, 약모밀, 도깨비고비, 비쑥 및 강황 추출물을 하나 이상 포함하는 실시예 2 내지 9는 실시예 1에 비해 피부염 개선 효과가 더욱 향상되었다.

전술한 본 발명의 설명은 예시를 위한 것이며, 본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 예를 들어, 단일형으로 설명되어 있는 각 구성 요소는 분산되어 실시될 수도 있으며, 마찬가지로 분산된 것으로 설명되어 있는 구성 요소들도 결합된 형태로 실시될 수 있다.

본 발명의 범위는 후술하는 청구범위에 의하여 나타내어지며, 청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.

Claims (6)

1. 제주광나무 추출물을 유효성분으로 포함하는 항산화 및 주름 개선용 화장료 조성물.
2. 제1항에 있어서,
   계요등 추출물, 배초향 추출물, 백운풀 추출물, 약모밀 추출물, 도깨비고비 추출물, 비쑥 추출물 및 강황 추출물로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 이상을 더 포함하는 화장료 조성물.
3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
   상기 조성물은 염증 개선용도를 추가로 더 포함하는 화장료 조성물.
4. 삭제
5. 제1항 또는 제2항에 있어서,
   상기 추출물은 물, 탄소수 1 내지 4개의 무수 또는 함수 저급 알코올, 아세톤, 에테르, 에틸아세테이트, 부틸아세테이트, 트리클로로메탄, 디클로로메탄, 클로로포름, 헥산 및 1,3-부틸렌글리콜로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 이상의 용매로 추출된 화장료 조성물.
6. 제1항 및 제2항 중 어느 한 항에 있어서,
   유연화장수, 영양화장수, 수분크림, 영양크림, 마사지크림, 영양로션, 에센스, 앰플, 젤, 아이크림, 오일, 파운데이션, 클렌징크림, 클렌징폼, 클렌징워터, 샴푸, 린스, 팩, 스프레이 및 파우더로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상으로 제형화된 화장료 조성물.

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