KR102057211B1 - 전기화학식 암모니아 가스 센서 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 전기화학식 암모니아 가스 센서에 관한 것이다. 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서의 일 실시예는 상부에 외부 가스가 유입되는 가스 유입구가 형성되어 있고 가스 유입구 하부에 수용부가 형성되어 있는 하우징과, 하우징 내에 가스 유입구의 하방에 배치되고 암모니아의 산화 반응에 대한 촉매가 포함되며 가스 유입구를 통하여 유입된 가스 중 암모니아 가스가 산화 반응함으로써 암모니아를 분해시켜 수소 이온(H+)을 생성하는 작용 전극(Sensing Electrode)과, 하우징 내에 작용 전극의 하방에 배치되는 기준 전극(Reference Electrode)과, 하우징 내에 기준 전극의 하방에 배치되고 환원 반응을 통해 수소 이온으로부터 물을 생성하는 대응 전극(Counter Electrode)과, 작용 전극에서 발생하는 산화 반응 및 대응 전극에서 발생하는 환원 반응 중 적어도 하나에 수소 이온을 공급하는 이온성 액체 전해질을 담지하며 작용 전극과 기준 전극 사이에 배치되는 제1 분리막, 기준 전극과 대응 전극 사이에 배치되는 제2 분리막 및 대응 전극 하방에 배치되는 제3 분리막을 포함하는 분리막 구조물과, 그리고 하우징 내에 제3 분리막의 하방에 배치되고 분리막 구조물에 이온성 액체 전해질이 공급되도록 과량의 이온성 액체 전해질이 담지되는 전해질 담지체를 포함한다.
Description
본 발명은 전기화학식 가스 센서에 관한 것으로, 보다 상세하게는 전기화학식 암모니아 가스 센서에 관한 것이다.
정전위(Amperometric) 전기화학식 가스 센서는 산업안전기기와 공정제어 응용기술 분야 등에 광범위하게 사용되어 왔다. 이러한 정전위 전기화학식 가스 센서는 연료전지 원리에 기반하는 것으로, 가스 유입구를 통해 센서 내부로 들어온 가스는 가스 투과막을 투과하여 전극에서 산화, 환원 반응을 하게 되고, 이때 발생하는 전기적 신호는 가스의 농도와 비례하므로, 이 전기적 신호를 이용하여 가스의 농도를 측정한다.
이러한 정전위 전기화학식 가스 센서는 접촉 연소식 가스 센서, 비색 가스 센서 또는 반도체식 가스 센서에 비해 선형성, 반복성이 우수하여 정량적 측정이 가능하며, 광학식 가스 센서에 비해 제조단가가 낮아 다양한 산업현장에서 유독가스 측정을 위한 핵심 부품으로 사용되고 있다.
상용화된 대부분의 정전위 전기화학식 방식의 암모니아 가스 센서는 외부에서 센서 내부로 확산 유입된 암모니아 가스가 전극에서 직접적인 산화반응이 일어나지 않고, 하기 식(1)과 같이 전해질의 물을 통해 암모늄 이온(NH4+)과 하이드로옥사이드 이온(OH-)으로 전환된다. 그리고 전해질에 함유된 망간 이온(Mn2 +)이 산화되는 하기 식 (2)와 같은 산화 반응이 일어나게 되어, 암모니아의 가스 농도에 비례하는 전류 출력값을 나타낸다.
NH3 + H2O → NH4 + + OH- 식 (1)
Mn2 + + 2H2O → MnO2 + 4H+ + 2e- 식 (2)
이와 같은 종래의 전기화학식 암모니아 가스 센서는 산화 반응 시 발생되는 이산화망간(MnO2)이 전해질로 침전하게 되어, 전극이나 가스 유입구 등을 차단하여 장기적인 안정성이 떨어지는 문제가 있으며, 암모니아 가스가 전해질 내에 용해된 후 산화 반응이 발생하므로 비교적 반응시간이 느린 단점을 갖는다.
그리고 종래의 전기화학식 암모니아 가스 센서에 사용되는 전해질은 염화리튬(LiCl)과 같은 알칼리 계열의 수용액을 사용하게 되므로 고온 및 저습 환경에서 쉽게 증발되어 센서의 수명이 1년 이내로 짧은 단점을 갖는다.
또한, 종래의 전기화학식 암모니아 가스 센서는 황화수소(H2S)와 일산화질소(NO) 같은 간섭가스에 상당량 반응하므로, 암모니아 가스 농도 측정의 정확성이 떨어지는 문제점이 있다.
본 발명은 상술한 바와 같은 간섭 가스의 영향성 및 반응시간 지연과 같은 종래의 문제점을 해결하기 위해 제안된 것으로, 암모니아 가스의 산화 반응에 대한 촉매가 함유된 전극과 이온송 액체 전해질을 사용함으로써, 전극에서 직접적으로 암모니아 가스의 산화 반응이 발생하도록 유도하여 반응시간을 단축시키고 간섭가스에 의한 영향을 최소화할 수 있는 전기화학식 암모니아 가스 센서를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기의 기술적 과제를 해결하기 위한, 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서의 일 실시예는 상부에 외부 가스가 유입되는 가스 유입구가 형성되어 있고, 상기 가스 유입구 하부에 수용부가 형성되어 있는 하우징; 상기 하우징 내에 상기 가스 유입구의 하방에 배치되고, 암모니아의 산화 반응에 대한 촉매가 포함되며, 상기 가스 유입구를 통하여 유입된 가스 중 암모니아 가스가 산화 반응함으로써 암모니아를 분해시켜 수소 이온(H+)을 생성하는 작용 전극(Sensing Electrode); 상기 하우징 내에 상기 작용 전극의 하방에 배치되는 기준 전극(Reference Electrode); 상기 하우징 내에 상기 기준 전극의 하방에 배치되고, 환원 반응을 통해 수소 이온으로부터 물을 생성하는 대응 전극(Counter Electrode); 상기 작용 전극에서 발생하는 산화 반응 및 상기 대응 전극에서 발생하는 환원 반응 중 적어도 하나에 수소 이온을 공급하는 이온성 액체 전해질을 담지하며, 상기 작용 전극과 상기 기준 전극 사이에 배치되는 제1 분리막, 상기 기준 전극과 상기 대응 전극 사이에 배치되는 제2 분리막 및 상기 대응 전극 하방에 배치되는 제3 분리막을 포함하는 분리막 구조물; 및 상기 하우징 내에 상기 제3 분리막의 하방에 배치되고, 상기 분리막 구조물에 이온성 액체 전해질이 공급되도록 과량의 이온성 액체 전해질이 담지되는 전해질 담지체;를 포함한다.
본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서의 일부 실시예들에 있어서, 상기 작용 전극에 포함된 촉매는 루테늄(Ru) 나노 입자일 수 있다.
본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서의 일부 실시예들에 있어서, 상기 루테늄 나노 입자의 직경은 1 내지 10 nm일 수 있다.
본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서의 일부 실시예들에 있어서, 상기 이온성 액체 전해질은 1-butyl-1-methylpyrrolinium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide, 1-buthyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide, 1-Ethyl-3-methylmidazolium Acetate, 1-Ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfornyl)imide, 1-Ethyl-3-methylimidazolium dicyanamide, 1-Ethyl-3-methylmidazolium methanesulfonate, 1-Ethyl-3-methylimidazolium tetrafluoromethanesulfonate, 1-Methyllimidazolium chloride, 1-Methylimidazolium hydrogen sulfate, propylene carbonate, Methyl-trioctylammonium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide 및 Triethylsulfonium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide 중에서 선택된 하나 이상을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서의 일부 실시예들에 있어서, 상기 이온성 액체 전해질은 1-Ethyl-3-methylmidazolium Acetate을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서의 일부 실시예들에 있어서, 상기 이온성 액체 전해질은 KCl, LiBr, LiCl 및 NaCl 중에서 선택된 하나 이상의 첨가제를 더 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서의 일부 실시예들에 있어서, 상기 첨가제는 상기 이온성 액체 전해질에 2 내지 5 중량% 함유되어 있을 수 있다.
본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서는 작용 전극 내에 포함되는 암모니아 산화 반응에 대한 촉매와 이온성 액체 전해질의 적절한 배합을 통해 암모니아 가스의 산화 포텐셜 에너지에 적합한 조건을 맞추어 암모니아 가스의 산화, 환원 반응을 용이하게 하고 안정적인 센서 신호가 유지되도록 하는 효과가 있다. 이에 따라 본 발명에 따른 전기화학식 암모니가 가스 센서는 황화수소(H2S) 가스와 일산화질소(NO) 가스와 같은 간섭가스에 의한 간섭성을 최소화할 수 있게 된다.
또한, 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서는 암모니아 가스가 종래의 전해질로 용해되어 변화하는 전해질의 pH를 측정하는 방식이 아닌 전극에서 암모니아 가스의 산화가 바로 일어날 수 있도록 유도하는 방식이므로, 센서의 반응시간을 단축하는 효과가 있다.
그리고 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서는 이온성 액체 전해질을 이용하므로, 이온성 액체 전해질의 낮은 증기압 특성으로 센서 내 전해질 증발을 최소화하여 센서 수명을 증대시키는 효과가 있다.
도 1은 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서에 대한 일 실시예의 단면을 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서가 암모니아 가스를 포함한 6종의 가스에 반응하는 전류 출력값을 나타낸 도면이다.
도 3은 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서가 암모니아 가스를 포함한 6종의 가스에 대한 암모니아 가스 출력값 대비 출력 비율(%)을 나타낸 도면이다.
도 4는 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서의 반응 시간(T90)을 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서가 암모니아 가스를 포함한 6종의 가스에 반응하는 전류 출력값을 나타낸 도면이다.
도 3은 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서가 암모니아 가스를 포함한 6종의 가스에 대한 암모니아 가스 출력값 대비 출력 비율(%)을 나타낸 도면이다.
도 4는 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서의 반응 시간(T90)을 나타낸 도면이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 본 발명의 실시예들은 당해 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 완전하게 설명하기 위하여 제공되는 것이며, 하기 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다. 오히려, 이들 실시예는 본 개시를 더욱 충실하고 완전하게 하고, 당업자에게 본 발명의 사상을 완전하게 전달하기 위하여 제공되는 것이다.
도면들에 있어서, 예를 들면, 제조 기술 및/또는 공차(tolerance)에 따라, 도시된 형상의 변형들이 예상될 수 있다. 따라서, 본 발명의 실시예는 본 명세서에 도시된 영역의 특정 형상에 제한된 것으로 해석되어서는 아니되며, 예를 들면 제조상 초래되는 형상의 변화를 포함하여야 한다. 동일한 부호는 시종 동일한 요소를 의미한다. 나아가, 도면에서의 다양한 요소와 영역은 개략적으로 그려진 것이다. 따라서, 본 발명은 첨부한 도면에 그려진 상대적인 크기나 간격에 의해 제한되지 않는다.
도 1은 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서에 대한 일 실시예의 단면을 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서(100)는 하우징(10A, 10B), 먼지 필터(11), 작용 전극(Sensing Electrode)(32A), 기준 전극(Reference Electrode)(32B), 대응 전극(Counter Electrode)(32C), 다공성막 구조물(31A, 31B, 31C), 분리막 구조물(33A, 33B, 33C), 전해액 담지체(40), 전류 컬렉터(21A, 21B, 21C) 및 센서 핀(20A, 20B, 20C)을 구비한다.
하우징(10A, 10B))은 내부에 수용부가 형성되어 있는 하부 하우징(10B)과 상부 하우징(10A)으로 구성되며, 하부 하우징(10B)과 상부 하우징(10A)은 분리 및 결합이 가능하다. 도 1은 본 실시예의 이해를 돕기 위해, 본 실시예에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서(100)의 상하 방향으로 분리된 단면을 개략적으로 나타낸 것으로, 하부 하우징(10B)과 상부 하우징(10A)은 초음파 융착 방식으로 결합하여 밀폐되고, 본 실시예에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서(100)를 이루는 내부 부품들은 하부 하우징(10B)과 상부 하우징(10A)이 결합되어 이루는 공간에 배치된다.
상부 하우징(10A)의 중앙 부분에는 외부 가스가 하우징(10A, 10B) 내부로 유입되는 가스 유입구(12)가 형성되어 있으며, 암모니아 가스도 가스 유입구(12)를 통해 하우징(10A, 10B) 내부로 유입되고, 하우징(10A, 10B) 내부에 유입되는 가스의 양은 가스 유입구(12)를 통해 조절된다. 상부 하우징(10A)은 ABS(acrylonitrile butadiene styrene copolymer), PE(polyethylene), PP(polypropylene) 등의 재질로 이루어질 수 있으며, 상부 하우징(10A)은 직경이 17 ~ 18.5 mm이고, 두께가 2 ~ 4 mm 정도의 크기로 형성될 수 있다. 가스 유입구(12)의 직경은 3 ~ 6 mm 정도의 크기로 형성될 수 있다.
하부 하우징(10B)은 내부 부품을 적층할 수 있도록 수용부가 형성된 원통 구조로 형성되며, 하부 하우징(10B)의 하단에는 센서 핀(20A, 20B, 20C)이 형성되어 있다. 하부 하우징(10B)은 ABS(acrylonitrile butadiene styrene copolymer), PE(polyethylene), PP(polypropylene) 등의 재질로 이루어질 수 있으며, 하부 하우징(10B)은 직경이 20 mm, 높이가 16.5 mm 정도의 크기로 형성될 수 있다.
하부 하우징(10B)의 하단에 형성되어 있는 센서 핀(20A, 20B, 20C)은 전류 컬렉터(21A, 21B, 21C)와 전기적으로 연결된다. 보다 구체적으로, 작용 전극 전류 컬렉터(21A)는 작용 전극(32A)과 작용 전극 센서 핀(20A)에 물리적으로 연결되어 작용 전극(32A)의 산화 반응에 의해 발생되는 전기적 신호를 작용 전극 센서 핀(20A)으로 전달한다. 기준 전극 전류 컬렉터(21B)는 기준 전극(32B)과 기준 전극 센서 핀(20B)에 물리적으로 연결되어 산화, 환원반응에 참여하지 않고 정전위로 유지되는 전기적 신호를 기준 전극 센서 핀(20B)으로 전달한다. 대응 전극 전류 컬렉터(21C)는 대응 전극(32C)과 대응 전극 센서 핀(20C)에 물리적으로 연결되어 대응 전극(32C)의 환원 반응에 의해 발생되는 전기적 신호를 대응 전극 센서 핀(20C)으로 전달한다. 센서(100) 내부에서 이온성 액체 전해질과 직접적으로 접촉하는 전류 컬렉터(21A, 21B, 21C)는 내화학성이 우수한 탄탈룸(Ta) 또는 백금(Pt)과 같은 소재의 귀금속류가 사용될 수 있으며, 직경 또는 두께가 0.15 mm 이내의 와이어 또는 리본 형태일 수 있다.
작용 전극 센서 핀(20A), 기준 전극 센서 핀(20B), 대응 전극 센서 핀(20C)은 외부 전자기기의 소켓부와 물리적 연결이 가능하도록 돌출된 구조이며, 작용 전극 센서 핀(20A)은 작용 전극 전류 컬렉터(21A)의 전기적 신호를 외부 기기에 전달하고, 기준 전극 센서 핀(20B)은 기준 전극 전류 컬렉터(21B)의 전기적 신호를 외부 기기에 전달하며, 대응 전극 센서 핀(20C)은 대응 전극 전류 컬렉터(21C)의 전기적 신호를 외부 기기에 전달한다. 이러한 센서 핀(20A, 20B, 20C)은 황동 소재가 가공된 형태로, 표면에 금(Au)을 도금하여 사용하며, 센서 핀(20A, 20B, 30C)은 길이가 9 mm, 지름이 1.5 mm 정도의 크기로 형성될 수 있다.
먼지 필터(11)는 상부 하우징(10A)의 상단에 가스 유입구(12)가 덮이도록 배치되어 외부로부터 먼지와 수분과 같은 액체류가 하우징(10A, 10B) 내부로 유입되어 오염되는 것을 방지한다. 이러한 먼지 필터(11)는 내화학성을 가지는 0.2 mm 정도의 두께의 다공성 PTFE(polytetrafluoroethylene) 재질로 이루어질 수 있다. 먼지 필터(11)의 미세 공극의 크기는 0.2 ~ 0.5 ㎛ 정도이며, 기계적 강도를 높이기 위해 표면에 PE(polyethylene) 등의 플라스틱 재질의 메쉬 형태의 구조물이 접착될 수 있다.
제1 다공성막(31A)과 작용 전극(32A)은 상부 하우징(10A)의 하부에 순차적으로 배치된다. 제1 다공성막(31A)은 상부 하우징(10A)의 가스 유입구(12)로부터 유입된 가스의 확산 속도를 제어하는 역할을 함과 동시에 작용 전극(32A)을 지지한다. 작용 전극(32A)은 제1 다공성막(31A)의 하부면에 형성된다. 작용 전극(32A)을 형성하는 방법은 특별히 제한되지 않으며, 예컨대, 스크린 프린팅(screen printing), 압착코팅, 스퍼터링(sputtering), 진공증착(evaporation) 등을 이용하여 형성할 수 있다. 제1 다공성막(31A)은 상부 하우징(10A)보다 약간 작은 직경을 갖도록 형성될 수 있으며, 작용 전극(32A)은 제1 다공성막(31A)보다 작은 직경을 갖도록 형성될 수 있다. 예컨대, 제1 다공성막(31A)은 16.8 mm 정도의 직경을 갖도록 형성될 수 있으며, 작용 전극(32A)은 10 ~ 13 mm 정도의 직경을 갖도록 형성될 수 있다.
작용 전극(32A)에서는 가스 유입구(12)를 통하여 유입된 가스 중 암모니아 가스가 산화 반응함으로써 암모니아를 분해시켜 수소 이온(H+)이 생성된다. 이를 위해, 작용 전극(32A)은 암모니아의 산화 반응에 대한 촉매가 포함되어 이루어진다. 작용 전극(32A)에 포함된 암모니아의 산화 반응에 대한 촉매는 금속 나노 입자 촉매일 수 있으며, 바람직하게는 루테늄(Ru) 나노 입자일 수 있다. 이때 금속 나노 입자는 평균 직경이 1 ~ 10 nm 정도일 수 있으며, 바람직하게는 3 ~ 5 nm 정도일 수 있다. 작용 전극(32A)에서의 산화 반응은 하기 식(3)과 같이 표현될 수 있다.
2NH3 → N2 + 5H+ + 6e- 식 (3)
제2 다공성막(31B)과 기준 전극(32B)은 작용 전극(32A)의 하부에 순차적으로 배치된다. 제2 다공성막(31B)은 기준 전극(32B)을 지지한다. 기준 전극(32B)은 제2 다공성막(31B)의 하부면에 형성된다. 기준 전극(32B)을 형성하는 방법은 특별히 제한되지 않으며, 예컨대, 스크린 프린팅(screen printing), 압착코팅, 스퍼터링(sputtering), 진공증착(evaporation) 등을 이용하여 형성할 수 있다. 제2 다공성막(31B)과 기준 전극(32B)은 작용 전극(32A)보다 작은 크기로 형성되며, 예컨대, 제2 다공성막(31B)과 기준 전극(32B)은 7 mm 정도의 직경을 갖도록 형성될 수 있다. 기준 전극(32B)은 직접적인 산화, 환원 반응에 참여하지 않으며, 일정한 포텐셜(potential)을 유지하여, 작용 전극(32A)과 대응 전극(32C)의 산화, 환원 반응에 의해 발생한 전기적 신호의 양을 연산할 때 기준점이 된다. 기준 전극(32B)은 작용 전극(32A)과 비슷한 포텐셜을 유지할 수 있도록 작용 전극(32A)과 비슷한 금속 나노 입자를 포함하는 형태로 이루어질 수 있다. 기준 전극(32B)에 포함된 금속 나노 입자는 예컨대, 금(Au), 탄소(C), 코발트(Co), 이리듐(Ir), 니켈(Ni), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 루테늄(Ru) 등이 이용될 수 있고, 바람직하게는 백금(Pt)이 이용될 수 있다. 이때 금속 나노 입자는 평균 직경이 1 ~ 10 nm 정도일 수 있으며, 바람직하게는 3 ~ 5 nm 정도일 수 있다.
제3 다공성막(31C)과 대응 전극(32C)은 기준 전극(32B)의 하부에 순차적으로 배치된다. 제3 다공성막(31C)은 대응 전극(32C)을 지지한다. 대응 전극(32C)은 제3 다공성막(31C)의 하부면에 형성된다. 대응 전극(32C)을 형성하는 방법은 특별히 제한되지 않으며, 예컨대, 스크린 프린팅(screen printing), 압착코팅, 스퍼터링(sputtering), 진공증착(evaporation) 등을 이용하여 형성할 수 있다. 제3 다공성막(31C)과 대응 전극(32C)은 중앙 부분에는 제3 다공성막(31C)과 대응 전극(32C)을 함께 관통하는 관통공(34)이 형성되어, 제3 다공성막(31C)과 대응 전극(32C)은 도넛 형태로 형성된다. 이 관통공(34)을 통해 하부에 배치되는 전해질 담지체(40)에 담지된 이온성 액체 전해질이 분리막 구조물(33A, 33B, 33C)로 전달된다. 제3 다공성막(31C)은 16.8 mm 정도의 외경을 갖도록 형성될 수 있으며, 대응 전극(32C)은 제3 다공성막(31C)보다는 작은 크기인 12 mm 정도의 외경을 갖도록 형성될 수 있다. 관통공(34)의 직경은 7 mm 정도일 수 있다.
대응 전극(32C)에서는 환원 반응이 일어나며, 환원 반응을 통해 수소 이온(H+)으로부터 물(H2O)을 생성한다. 대응 전극(32C)은 기준 전극(32B)과 비슷한 금속 나노 입자를 포함하는 형태로 이루어질 수 있다. 대응 전극(32C)에 포함된 금속 나노 입자는 예컨대, 금(Au), 탄소(C), 코발트(Co), 이리듐(Ir), 니켈(Ni), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 루테늄(Ru) 등이 이용될 수 있고, 바람직하게는 백금(Pt)이 이용될 수 있다. 이때 금속 나노 입자는 평균 직경이 1 ~ 10 nm 정도일 수 있으며, 바람직하게는 3 ~ 5 nm 정도일 수 있다. 대응 전극(32C)에서의 산화 반응은 하기 식(4)와 같이 표현될 수 있다.
O2 + 4H+ + 4e- → 2H2O 식 (4)
본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서(100)는 작용 전극(32A)과 대응 전극(32C)에서 발생하는 산화, 환원 반응에 의해 작용 전극(32A)과 대응 전극(32C) 사이에 전류가 흐르게 되며, 이로부터 암모니아 가스의 농도를 측정할 수 있게 된다.
분리막 구조물(33A, 33B, 33C)은 작용 전극(32A)에서 발생하는 산화 반응 및 대응 전극(32C)에서 발생하는 환원 반응 중 적어도 하나에 수소 이온을 공급하여 높은 이온 전도도를 가지도록 하는 이온성 액체 전해질을 담지하며, 제1 분리막(33A), 제2 분리막(33B) 및 제3 분리막(33C)으로 구성된다. 제1 분리막(33A)은 작용 전극(32A)과 기준 전극(32B) 사이에 배치되고 이온성 액체 전해질을 담지하며, 제2 분리막(33B)은 기준 전극(32B)과 대응 전극(32C) 사이에 배치되고 이온성 액체 전해질을 담지하며, 제3 분리막(33C)은 대응 전극(32C)의 하부에 배치되고, 이온성 액체 전해질을 담지한다. 분리막 구조물(33A, 33B, 33C)은 내산성, 내알칼리성, 내화학성이 있는 유리섬유와 같은 소재로 이루어질 수 있으며, 직경은 16.8 mm, 두께는 0.2 mm 정도의 크기로 형성될 수 있다.
전해질 담지체(40)는 제3 분리막(33C)의 하방에 배치되고, 분리막 구조물(33A, 33B, 33C)에 이온성 액체 전해질이 공급되도록 과량의 이온성 액체 전해질이 담지된다. 전해질 담지체(40)는 유리섬유 재질로 이루어질 수 있으며, 직경은 16.8 mm, 두께는 7 mm 정도의 크기로 형성될 수 있다. 상술한 바와 같이 이온성 액체 전해질은 작용 전극(32A)에서 발생하는 산화 반응과 대응 전극(32C)에서 발생하는 환원 반응에 필요로 하는 수소 이온을 공급하여 높은 이온 전도도를 가지도록 한다. 이온성 액체 전해질은 증기 압력이 낮아 고온이나 저습 환경에서도 쉽게 증발되지 않으므로, 산, 알칼리 전해질 센서와 비교할 때 긴 센서 수명을 확보할 수 있다.
이온성 액체 전해질은 1-butyl-1-methylpyrrolinium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide, 1-buthyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide, 1-Ethyl-3-methylmidazolium Acetate, 1-Ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfornyl)imide, 1-Ethyl-3-methylimidazolium dicyanamide, 1-Ethyl-3-methylmidazolium methanesulfonate, 1-Ethyl-3-methylimidazolium tetrafluoromethanesulfonate, 1-Methyllimidazolium chloride, 1-Methylimidazolium hydrogen sulfate, propylene carbonate, Methyl-trioctylammonium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide 및 Triethylsulfonium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide 중에서 선택된 하나 이상을 포함할 수 있으며, 바람직하게는 1-Ethyl-3-methylmidazolium Acetate일 수 있다.
이온성 액체 전해질의 안정성을 위해 이온성 액체 전해질에는 KCl, LiBr, LiCl 및 NaCl 중에서 선택된 하나 이상의 첨가제가 포함될 수 있으며, 바람직하게는 LiBr 첨가제가 포함될 수 있다고. 그리고 상기 첨가제는 이온성 액체 전해질에 2 내지 5 중량% 범위 내에서 함유될 수 있다.
이와 같이 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서(100)는 종래의 산, 알칼리 전기화학식 암모니아 가스 센서에 비하여 간섭가스의 간섭성이 최소화된다. 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서(100)의 간섭가스에 대한 간섭성을 도 2 및 도 3에 나타내었다.
도 2는 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서가 암모니아 가스를 포함한 6종의 가스(NH3, H2S, H2, NO, CO, CO2)에 반응하는 전류 출력값을 나타낸 도면이고, 도 3은 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서가 암모니아 가스를 포함한 6종의 가스(NH3, H2S, H2, NO, CO, CO2)에 대한 암모니아 가스 출력값 대비 출력 비율(%)을 나타낸 도면이다.
종래의 산, 알칼리 전기화학식 암모니아 가스 센서의 경우, 예컨대 황화수소 가스에 대한 간섭성이 암모니아 가스 대비 100 ~ 300 % 정도의 출력을 나타내는데 반해, 도 2와 3에 도시한 바와 같이, 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서(100)는 황화수소 가스에 대한 간섭성은 5 % 미만으로 매우 낮은 황화수소 간섭특성을 나타내는 것을 알 수 있으며, 황화수소 이외의 다른 가스에 대한 간섭특성도 매우 낮게 나타내는 것을 알 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서는 전극에서 직접 산화, 환원 반응이 발생하므로, 전해질에서 산화, 환원 반응이 발생하는 종래의 산, 알칼리 전기화학식 암모니아 가스 센서에 비해 반응시간이 현저히 단축된다. 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서의 반응시간을 도 4에 나타내었다. 도 4에서 반응시간(T90)은 출력비율이 90 %에 도달할 때까지 소요되는 시간을 의미한다.
종래의 산, 알칼리 전기화학식 암모니아 가스 센서의 반응시간(T90)은 대략 90 ~ 120 초 정도의 특성을 나타내는데 반해, 도 4에 도시된 바와 같이, 본 발명예에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서(100)의 반응시간 (T90)은 20초 이내로 아주 빠른 반응 특성을 나타내는 것을 알 수 있다.
본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서(100)는 작용 전극(32A) 내 포함되는 암모니아 산화 반응에 대한 촉매와 이온성 액체 전해질의 적절한 배합을 통해 암모니아 가스의 산화 포텐셜 에너지에 적합한 조건을 맞추어 암모니아 가스의 산화, 환원 반응을 용이하게 하고 안정적인 센서 신호가 유지되도록 하는 효과가 있다. 이에 따라 본 발명에 따른 전기화학식 암모니가 가스 센서(100)는 황화수소(H2S) 가스와 일산화질소(NO) 가스와 같은 간섭가스에 의한 간섭성을 최소화할 수 있게 된다.
또한, 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서(100)는 암모니아 가스가 종래의 전해질로 용해되어 변화하는 전해질의 pH를 측정하는 방식이 아닌 전극에서 암모니아 가스의 산화가 바로 일어날 수 있도록 유도하는 방식이므로, 센서의 반응시간을 단축하는 효과가 있고, 본 발명에 따른 전기화학식 암모니아 가스 센서(100)는 이온성 액체 전해질을 이용하므로, 이온성 액체 전해질의 낮은 증기압 특성으로 센서 내 전해질 증발을 최소화하여 센서 수명을 증대시키는 효과가 있다.
이상에서 본 발명의 실시예에 대해 도시하고 설명하였으나, 본 발명은 상술한 특정의 실시예에 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변형 실시가 가능한 것은 물론이고, 그와 같은 변경은 청구범위 기재의 범위 내에 있게 된다.
10A, 10B: 하우징
11: 먼지 필터
12: 가스 유입구
20A, 20B, 20C: 센서 핀
21A, 21B, 21C: 전류 컬렉터
31A, 31B, 31C: 다공성막
32A: 작용 전극
32B: 기준 전극
32C: 대응 전극
33A, 33B, 33C: 분리막
40: 전해질 담지체
11: 먼지 필터
12: 가스 유입구
20A, 20B, 20C: 센서 핀
21A, 21B, 21C: 전류 컬렉터
31A, 31B, 31C: 다공성막
32A: 작용 전극
32B: 기준 전극
32C: 대응 전극
33A, 33B, 33C: 분리막
40: 전해질 담지체
Claims (7)
- 상부에 외부 가스가 유입되는 가스 유입구가 형성되어 있고, 상기 가스 유입구 하부에 수용부가 형성되어 있는 하우징;
상기 하우징 내에 상기 가스 유입구의 하방에 배치되고, 암모니아의 산화 반응에 대한 촉매가 포함되며, 상기 가스 유입구를 통하여 유입된 가스 중 암모니아 가스가 산화 반응함으로써 암모니아를 분해시켜 수소 이온(H+)을 생성하는 작용 전극(Sensing Electrode);
상기 하우징 내에 상기 작용 전극의 하방에 배치되는 기준 전극(Reference Electrode);
상기 하우징 내에 상기 기준 전극의 하방에 배치되고, 환원 반응을 통해 수소 이온으로부터 물을 생성하는 대응 전극(Counter Electrode);
상기 작용 전극에서 발생하는 산화 반응 및 상기 대응 전극에서 발생하는 환원 반응 중 적어도 하나에 수소 이온을 공급하는 이온성 액체 전해질을 담지하며, 상기 작용 전극과 상기 기준 전극 사이에 배치되는 제1 분리막, 상기 기준 전극과 상기 대응 전극 사이에 배치되는 제2 분리막 및 상기 대응 전극 하방에 배치되는 제3 분리막을 포함하는 분리막 구조물; 및
상기 하우징 내에 상기 제3 분리막의 하방에 배치되고, 상기 분리막 구조물에 이온성 액체 전해질이 공급되도록 과량의 이온성 액체 전해질이 담지되는 전해질 담지체;를 포함하며,
센서의 반응 시간을 단축시키기 위해, 상기 작용 전극에 포함된 촉매는 루테늄(Ru) 나노 입자를 포함하여 이루어지고, 상기 이온성 액체 전해질은 1-Ethyl-3-methylimidazolium Acetate를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 하는 전기화학식 암모니아 가스 센서. - 삭제
- 제1항에 있어서,
상기 루테늄 나노 입자의 직경은 1 내지 10 nm인 것을 특징으로 하는 전기화학식 암모니아 가스 센서. - 삭제
- 삭제
- 제1항에 있어서,
상기 이온성 액체 전해질은 KCl, LiBr, LiCl 및 NaCl 중에서 선택된 하나 이상의 첨가제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학식 암모니아 가스 센서. - 제6항에 있어서,
상기 첨가제는 상기 이온성 액체 전해질에 2 내지 5 중량% 함유되어 있는 것을 특징으로 하는 전기화학식 암모니아 가스 센서.
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1020190071994A KR102057211B1 (ko) | 2019-06-18 | 2019-06-18 | 전기화학식 암모니아 가스 센서 |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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| KR1020190071994A KR102057211B1 (ko) | 2019-06-18 | 2019-06-18 | 전기화학식 암모니아 가스 센서 |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| KR102057211B1 true KR102057211B1 (ko) | 2019-12-18 |
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ID=69052333
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| KR1020190071994A KR102057211B1 (ko) | 2019-06-18 | 2019-06-18 | 전기화학식 암모니아 가스 센서 |
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| Country | Link |
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| KR (1) | KR102057211B1 (ko) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR102169914B1 (ko) * | 2020-03-25 | 2020-10-26 | (주)센코 | 전기화학식 질소산화물 가스 센서 |
| KR102259171B1 (ko) | 2020-12-15 | 2021-06-02 | (주)센코 | 전기화학식 가스 센서 |
| WO2023128244A1 (ko) * | 2021-12-27 | 2023-07-06 | 포항공과대학교 산학협력단 | 유기계 기반의 미반응 암모니아 제거용 전기화학시스템 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101772988B1 (ko) | 2016-07-20 | 2017-08-31 | (주)센코 | 전기화학식 일산화탄소 가스 센서 |
-
2019
- 2019-06-18 KR KR1020190071994A patent/KR102057211B1/ko active IP Right Grant
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101772988B1 (ko) | 2016-07-20 | 2017-08-31 | (주)센코 | 전기화학식 일산화탄소 가스 센서 |
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