KR102013914B1 - 겔 폴리머 전해질의 제조를 위한 경화용 다이 및 이를 사용한 겔 폴리머 전지셀의 제조방법 - Google Patents

겔 폴리머 전해질의 제조를 위한 경화용 다이 및 이를 사용한 겔 폴리머 전지셀의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 겔 폴리머 전해질의 제조를 위한 경화(curing)용 다이로서,
전지케이스의 내부에 전극조립체 및 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 포함하는 가공용 전지셀이 장착되는 만입부가 형성되어 있는 제 1 다이; 및 상기 만입부에 장착된 가공용 전지셀을 밀폐하기 위해 제 1 다이에 결합되는 제 2 다이;를 포함하는 것을 특징으로 하는 경화용 다이 및 이를 사용한 겔 폴리머 전지셀의 제조방법을 제공한다.

Description

겔 폴리머 전해질의 제조를 위한 경화용 다이 및 이를 사용한 겔 폴리머 전지셀의 제조방법 {Curing Die for Preparation of Gel Polymer Electrolyte and Method of Preparing Gel Polymer Battery Cell Using the Same}
본 발명은 겔 폴리머 전해질의 제조를 위한 경화용 다이 및 이를 사용한 겔 폴리머 전지셀의 제조방법에 관한 것이다.
최근 에너지 저장 기술에 대한 관심이 갈수록 높아지고 있다. 휴대폰, 캠코더 및 노트북 PC, 나아가서는 전기 자동차의 에너지까지 적용분야가 확대되면서 전지의 연구와 개발에 대한 노력이 점점 구체화되고 있다. 전기 화학 소자는 이러한 측면에서 가장 주목받고 있는 분야이고, 특히 최근 전자기기의 소형화 및 경량화 추세에 따라, 소형 경량화 및 고용량으로 충방전 가능한 전지로서 이차 전지의 개발은 관심의 초점이 되고 있다.
상기 이차전지로는 납 축전지, 니켈 카드뮴 전지(NiCd), 니켈 수소 축전지(NiMH), 리튬 이온 전지(Li-ion), 리튬 이온 폴리머 전지(Li-ion polymer)를 들 수 있다.
이차전지는 음극, 양극 및 분리막으로 구성된 전극조립체를 원통형 또는 각형 등의 금속캔이나 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스 내부에 장착하고, 상기 전극 조립체에 내부에 전해질을 주입시켜 제조한다.
상기 이차전지용 전해질로는 비수계 유기 용매에 염을 용해시킨 액체 상태의 전해질이 주로 사용되고 있다. 그러나 이러한 액체 상태의 전해질은 유기 용매가 휘발될 가능성이 클 뿐만 아니라, 주변 온도 및 전지 자체의 온도 상승에 의해 연소될 가능성이 있기 때문에 안전성이 취약한 단점이 있다. 특히, 리튬 이차전지는 충방전 진행시 카보네이트 유기 용매의 분해 및/또는 유기 용매와 전극과의 부반응에 의해 전지 내부에 가스가 발생하여 전지 두께를 팽창시키는 문제점이 있으며, 고온 저장시에는 이러한 반응이 가속화되어 가스 발생량이 더 증가하게 된다.
이와 같이 지속적으로 발생된 가스는 전지의 내압 증가를 유발시켜 각형 전지가 특정 방향으로 부풀어오르는 등 전지의 특정면의 중심부가 변형되는 현상을 초래할 뿐만 아니라, 전지 내 전극면에서의 밀착성에서 국부적인 차이점을 발생시켜 전극 반응이 전체 전극면에서 동일하게 일어나지 못하는 문제를 야기한다. 따라서 전지의 성능과 안전성 저하가 필수적으로 초래되게 된다.
따라서, 이러한 액체 전해질의 안전성 문제를 극복하기 위해 폴리머 전해질을 사용하고 있다. 일반적으로, 전지의 안전성은 액체 전해질 < 겔 폴리머 전해질 < 고체 고분자 전해질 순서로 향상된다. 하지만 고체 고분자 전해질의 경우 상온에서 이온전도도가 매우 낮기 때문에, 취약한 전지 성능으로 인하여 고체 고분자 전해질로 구성된 전지의 상용화는 매우 제한적이다.
한편, 상기 겔 폴리머 전해질은 이온전도도가 액체 전해질의 이온전도도에 거의 근접할 수 있으며, 유동성 또는 누액의 가능성이 없기
때문에 안정성이 우수한 장점이 있다. 특히, 화학적으로 가교가 된 겔 폴리머 전해질은 화학결합으로 망상 구조를 형성하기 때문에 가열이나 시간에 따른 구조변화가 거의 없다는 장점이 있다.
이렇게 화학적으로 가교된 젤 폴리머 전해질을 이차전지에 도입하기 위해, 액체 전해액에 반응성 단량체 또는 올리고머 및 개시제를 녹인 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 전극 조립체가 내장되어 있는 전지 케이스에 주액한다. 주액후 셀을 고온의 오븐에 보관하여 전해액에 함유된 단량체 또는 올리고머를 가교 결합시켜 경화시키는 방법이 제안되고 있다.
그러나, 이와 같이 전지 케이스를 오븐에 보관하여 경화 과정을 거치는 경우, 액체 상태의 전해액이 케이스 내 여분의 공간에 무작위적으로 위치하여 겔화에 따라 불필요한 전지의 부피가 증가하고 외관의 형상이 불균일해지는 단점이 있다. 뿐만 아니라, 상기 경화 과정은 전지케이스의 미실링부를 포함함에 따라, 미실링 부분에서 전해액이 경화되면 추후 리실링(resealing)을 할 때, 실링 강도가 약해지는 문제가 있다.
따라서, 상기 문제를 해결할 수 있는 겔 폴리머 전지셀의 제조 방법의 개발이 시급하다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 목적은, 겔 폴리머 전해질을 형성하기 위한 가교반응을 진행할 때 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 전지 케이스 내부에 균일하게
분포되게 함으로써, 전지 외관의 형상을 균일하게 유지하는 것이다. 이를 위해 젤 폴리머 전해질의 제조를 위한 경화용 다이 및 이를 사용하여 겔 폴리머 전지를 제조하는 방법을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 목적은, 전지케이스의 미실링부로 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물이 새어나오지 않게 하여 리실링(resealing)시 실링 강도가 약해지는 문제를 해결할 수 있는, 겔 폴리머 전해질의 제조를 위한 경화용 다이 및 이를 사용하여 겔 폴리머 전지셀을 제조하는 방법을 제공하는 것이다.
따라서, 본 발명에 따른 겔 폴리머 전해질의 제조를 위한 경화(curing)용 다이는,
전지케이스의 내부에 전극조립체 및 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 포함하는 가공용 전지셀이 장착되는 만입부가 형성되어 있는 제 1 다이; 및
상기 만입부에 장착된 가공용 전지셀을 밀폐하기 위해 제 1 다이에 결합되는 제 2 다이;
를 포함하는 것을 특징으로 한다.
이때, 상기 제 1 다이의 만입부의 형상 및 크기 등은 장착되는 가공용 전지셀의 형상 및 크기에 대응된다. 이러한 상기 제 1 다이의 만입부에 가공용 전지셀이 장착되고, 제 2 다이가 상기 가공용 전지셀을 밀폐하는 형태로 제 1 다이에 결합되면, 상기 경화용 다이 내부에서 가공용 전지셀에 포함된 액체 상태의 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물은 만입부의 형상과 동일하게 분포하여 그 형태를 유지할 수 있다. 따라서, 이후 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물의 가교 반응을 통한 경화 후에 상기 겔 폴리머 전지셀은 밀폐된 만입부의 형상대로 울퉁불퉁하지 않고 매끄러운 외관을 가질 수 있다.
더욱이, 상기 가공용 전지셀은 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물의 주입을 위한 미실링부를 포함하고 있을 수 있고, 이때 상기 미실링부에 전해액이 흘러나오는 문제가 있으나, 이러한 가공용 전지셀을 상기 경화성 다이에 장착하여 경화시키는 경우에는, 상기 가공용 전지셀의 미실링된 부분이 만입부의 외측에서 제 1 다이와 제 2 다이의 결합에 의해 밀봉 상태를 유지하게 되어 상기 조성물이 주로 분포하는 전극조립체가 내장되는 전지케이스의 수납부로부터 미실링부로 흘러나오는 것을 방지할 수 있는 바, 이후 리실링시 실링 강도가 약해지는 문제 또한 해결할 수 있다.
이러한 목적을 달성하기 위한 상기 경화용 다이는, 그 내부에 장착되는 가공용 전지셀 내의 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물의 가교 반응을 위해, 조성물에 개시제가 반응을 시작할 수 있는 정도의 온도까지 도달할 수 있도록 열을 전달할 수 있어야 하는 바, 상기 제 1 다이 및 제 2 다이 중 적어도 하나는 그 일부 또는 전부가 열전도성 소재로 이루어질 수 있다.
구체적으로, 제 1 다이가, 또는 제 2 다이가 열전도성 소재로 이루어질 수 있고, 상기 제 1 다이의 일부 및/또는 제 2 다이의 일부가 열전도성 소재로 이루어질 수도 있으며, 제 1 다이 및 제 2 다이 전부가 열전도성 소재로 이루어질 수 있는 등 가공용 전지셀에 열을 전달할 수 있는 형태라면 한정되지 아니한다.
다만, 가공용 전지셀의 전극 단자가 접하는 부분에서의 쇼트 등의 문제가 발생하지 않도록, 상기 제 1 다이의 전극 단자가 놓이는 부분의 주변부와, 제 1 다이와 결합했을때, 전극 단자에 맞닿는 제 2 다이의 부분의 주변부는 열전도성 소재가 아닌 플라스틱 등의 내열성 물질로 이루어질 수 있다.
따라서, 열전달의 효율성과, 쇼트 발생 가능성의 감소를 모두 고려하면, 상기 제 1 다이 및/또는 제 2 다이 일부가 열전도성 소재로 이루어지는 것이 바람직하고, 상세하게는, 제 1 다이 및 제 2 다이에서, 가공용 전지셀의 전극 단자와 맞닿는 부분의 주변부는 플라스틱 등의 내열성 물질, 나머지는 열전도성 소재인 것이 바람직하다.
또한, 상기 가공용 전지셀의 전극 단자와 맞닿는 부분의 주변을 제외한 부분에서는 다이의 전체적으로 일부가 무작위로, 또는 일정한 패턴을 띄며 열전도성 소재로 이루어질 수 있으나, 가공용 전지셀 내의 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물에 효과적으로 열이 전달되는 것이 바람직한 바, 상기 가공용 전지셀이 내장되는 제 1 다이의 만입부의 그 일부 또는 전부를 포함하여 열전도성 소재로 이루어지는 것이 바람직하고, 또는 상기 제 2 다이 중에서 제 1 다이의 만입부에 대면하는 부분의 일부 또는 전부를 포함하여 열전도성 소재로 이루어지는 것이 바람직하며, 더 나아가서는 상기 제 1 다이의 만입부와 그에 대응하는 제 2 다이의 일부 또는 전부만이 열전도성 소재로 이루어질 수도 있다.
이때, 상기 열전도성 소재는, 열을 전달할 수 있는 물질이라면 한정되지 아니하고, 가능하나, 상세하게는, 열전도도가 높은 금속일 수 있고, 더욱 상세하게는, 알루미늄(Al), 구리(Cu), 백금(Pt), 금(Au), 니켈(Ni), 철(Fe), 아연(Zn) 및 이들의 합금 등으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
한편, 상기 경화용 다이는 가공용 전지셀의 형태 유지를 위해 사용될 뿐이고, 이러한 경화용 다이를 다시 오븐에 보관하여 전해질 가교 반응에 따른 경화를 진행할 수도 있으나, 본 발명에 따르면 상기 경화용 다이가 그 자체로서 가열기능을 가져 별도로 오븐을 사용할 필요 없이 경화를 진행함으로써 보다 간단한 방법으로 상기 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 겔화시킬 수도 있다.
이때, 상기 경화용 다이가 자체적인 가열을 가능하게 할 수 있도록, 상기 제 1 다이 및 제 2 다이 중의 적어도 하나는 온도 조절 장치와 연결되어 있는 열선을 포함할 수 있다.
이때 상기 열선이 형성되는 위치는, 상기에서 설명한 경화성 다이 중 열전도성 소재로 이루어진 부분과 관련된다. 구체적으로, 열전달의 효율성을 위해 상기 다이들 중 열전도성 소재로 이루어진 부분에 대응되는 위치를 포함하여 형성된다.
예를 들어, 상기 경화성 다이에 있어서, 상기 제 1 다이의 일부 또는 전부가 열전도성 소재로 이루어진 경우, 상기 열선은 제 1 다이의 내부에 포함되고, 제 2 다이의 일부 또는 전부가 열전도성 소재로 이루어진 경우, 상기 열선은 제 2 다이의 내부에 포함될 수 있다. 물론, 제 1 다이 및 제 2 다이 모두 열전도성 소재로 이루어진 부분을 포함하는 경우에는 이들 중 하나에만 열선을 포함할 수도 있으나, 상세하게는 두 다이 모두 열선을 포함할 수 있다.
또한, 상기 열선의 위치는 한정되지 아니하고 다양하게 가능하나, 예를 들어, 다이 전체에 골고루 열을 전달할 수 있도록 일정하게 분포할 수 있고, 동일한 전력으로 보다 효율적으로 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물의 가교 반응을 행하기 위해, 가공용 전지셀이 장착되는, 제 1 다이의 만입부 근처 또는 만입부에 대면하는 제 2 다이의 부분에 많이 분포되어 있을 수 있다.
유사하게, 상기 제 1 다이의 만입부, 제 2 다이 중에서 제 1 다이의 만입부에 대면하는 부분의 일부 도는 전부가 열전도성 소재로 이루어진 경우에 상기 열선은, 이에 대응하는 부분에만 분포되어 있을 수도 있다.
본 발명의 경화용 다이는, 또한, 가교 반응을 통한 겔 폴리머 전해질을 제조한 후, 이를 포함하는 겔 폴리머 전지셀의 활성화 공정 또한 함께 수행하여 공정을 간소화할 수 있도록, 가공용 전지셀의 전극 단자들에 접촉하는 다이 단자들을 포함할 수 있다.
구체적으로, 상기 제 1 다이 및 제 2 다이는 가공용 전지셀의 전극 단자들에 접촉하는 위치에, 도전성 소재로 이루어진 다이 단자들을 각각 포함하고, 상기 다이 단자들은 외부의 충방전 장치와 연결될 수 있다.
이와 같은 구성을 갖는 경화용 다이는, 상기에서 설명한 바와 같이, 겔 폴리머 전해질의 형성 후, 활성화 공정을 위한 충방전이 연속적으로 진행될 수 있어, 이후 공정을 간소화시킬 수 있는 효과가 있다.
상기 다이 단자들은 충방전을 행하기 위한 것인 바, 상기 제 1 다이에 형성되어 있는 다이 단자들과 상기 제 2 다이에 형성되어 있는 다이 단자들은, 제 1 다이와 제 2 다이가 결합되었을 때 동일한 극성끼리 접촉하도록 대응되는 위치에 형성될 수 있고, 이후 가공용 전지셀이 장착되는 경우에도 가공용 전지셀의 전극 단자들의 극성과 다이 단자들의 극성이 대응되도록 장착됨은 물론이다. 따라서, 상기 다이 단자들은, 가공용 전지셀의 양극 단자와 접촉하는 (+) 다이 단자, 및 가공용 전지셀의 음극 단자와 접촉하는 (-) 다이 단자를 포함할 수 있다.
동일한 이유로, 상기 (+) 다이 단자들와 (-) 다이 단자들의 형성 위치는 장착되는 가공용 전지셀의 전극 단자에 위치관계에 따른다. 예를 들어, 상기 전지셀의 전극 단자들이 같은 방향으로 돌출된 형태의 단방향 전지셀을 제조하는 경우, 제 1 다이에서, (+) 다이 단자와 (-) 다이 단자는 만입부의 일측 단부 외면에 독립적으로 형성되어 있을 수 있고, 상기 전지셀의 전극 단자들이 전지셀의 일측 단부와 타측 단부에서 다른 방향으로 돌출된 형태의 양방향 전지셀을 제조하는 경우, 제 1 다이에서, (+) 다이 단자와 (-) 다이 단자는 만입부의 일측 단부 외면과 상기 일측 단부 외면에 대향하는 타측 단부 외면에 각각 형성되어 있을 수 있다. 상기 제 2 다이에서의 다이 단자들은, 상기에서 설명한 바와 같이, 상기 제 1 다이의 다이 단자들과 동일한 극성끼리 접촉하도록 대응되는 위치에 형성될 수 있다.
상기 도전성 소재는, 전자의 이동을 가능케 하는 도전성 물질을 갖는 것이라면 한정되지 아니하나, 상세하게는 금속일 수 있고, 더욱 상세하게는, 구리(Cu), 니켈(Ni), 철(Fe), 알루미늄(Al) 또는 이들의 합금일 수 있다. 이때, 상기 도전성 소재는 (+) 다이 단자인지, (-) 다이 단자인지에 따라 구체적인 물질이 결정될 수 있는데, 이때 그 물질은 전기적으로 접촉하는 가공용 전지셀의 전극 단자들과 같은 물질 또는 접촉저항이 크지 않은 물질이 바람직한 바, 상세하게는, 가공용 전지셀의 양극 단자와 연결되는 (+) 다이 단자는 알루미늄 또는 니켈로 이루어질 수 있고, 가공용 전지셀의 음극 단자와 연결되는 (-) 다이 단자는 구리 또는 니켈로 이루어질 수 있다.
이러한 다이 단자들을 포함하는 경우에는, 상기에서 설명한 쇼트 발생 등의 문제를 방지하기 위해, 다이 단자의 주변부가 플라스틱과 같은 내열성 물질로 이루어질 수 있다.
본 발명에서 사용되는 용어인 주변부는, 그 대상이 되는 구성에서 일정 부분 떨어진 부위까지를 의미하며, 상세하게는, 전극 단자가 맞닿는 부분, 다이 단자가 위치하는 부분을 고려하여, 가공용 전지셀의 전극 단자가 돌출하는 방향으로, 만입부의 양측 단부를 기준으로 한 외면 전부 또는 일부를 의미한다.
한편, 상기 경화용 다이의 제 2 다이도 상기 제 1 다이와 동일하게 제 1 다이의 만입부에 대응하는 위치에 추가적인 만입부가 형성되어 있는 구조로 이루어져 있을 수도 있고, 제 2 다이는 만입부 없이 평평한 구조로 이루어져 있을 수도 있다. 이때 상기 다이들에 형성되는 만입부의 총 깊이는, 제 1 다이와 제 2 다이를 합한 만입부가 가공용 전지셀의 깊이에 대응하도록 설정될 수 있다. 이때, 상기 만입부의 깊이는 가공용 전지셀의 두께에 따라 달라질 수 있는 바, 상기 만입부 깊이가 상황에 맞게 조절될 수 있도록 만입부의 저면은 기계적인 이동이 가능한 구조일 수도 있다.
또한, 상기 제 1 다이와 제 2 다이는 독립적인 부재일 수도 있으나, 상세하게는, 일 부재로서 경첩에 의해 일측 단부들이 상호 연결되어 있는 구조일 수 있다.
본 발명은 또한, 이러한 경화용 다이를 사용하여 겔 폴리머 전지셀을 제조하는 방법을 제공한다.
구체적으로, 상기 경화용 다이를 사용하여 겔 폴리머 전지셀을 제조하는 방법은,
(i) 전지케이스의 내부에 전극조립체 및 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 포함하는 가공용 전지셀을 준비하는 과정;
(ii) 상기 가공용 전지셀을 경화용 다이의 만입부에 장착한 후 밀폐시키는 과정;
(iii) 상기 경화용 다이를 조절하여, 전지케이스 내의 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 가교 반응에 의해 겔화시키는 과정;
을 포함할 수 있다.
여기서, 상기 과정 (iii)의 경화용 다이를 조절하여, 전지케이스 내의 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 가교 반응에 의해 겔화시키는 과정은, 상기 가공용 전지셀이 장착된 경화용 다이를 오븐에 넣고 오븐 내의 온도를 조절하거나, 상기 경화용 다이의 열선에 전류를 인가하여 다이를 가열시켜, 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 겔화시키는 것일 수 있다.
상기에서 설명한 바와 같이, 경화용 다이가 열선을 포함하지 않는 경우에는, 오븐에 넣고 온도를 조절하여 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 겔화시킬 수 있고, 공정의 간소화 등의 측면에서는 열선을 포함하는 경화용 다이를 사용하여 그 자체로서 겔화시킬 수 있다.
이때, 상기 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물이 가교 반응을 하기 위한 온도는, 섭씨 30도 내지 100도일 수 있다.
상기 가교 반응은, 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물에 포함된 개시제가 라디칼을 형성하여 가교를 개시하여 반응성 단량체 또는 올리고머가 폴리머를 형성하는 것을 의미한다. 이때, 상기 개시제가 라디칼을 형성하여 가교를 시작하는 온도까지 승온해야 하는데, 이때, 상기 개시제의 종류에 따라 그 온도가 상이할 수 있으나, 대부분 상기 범위 내에서 가교를 시작하는 바, 상기 가교 반응을 위한 온도는 상기 범위 내인 것이 에너지 효율 등의 측면에서 바람직하다.
상기 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물은, 상기 언급한 개시제 및 반응성 단량체 또는 올리고머와 함께 리튬염, 및 전해액 용매를 포함할 수 있다.
상기 개시제는, 벤조일 퍼옥사이드(Benzoyl peroxide), 아세틸 퍼옥사이드(Acetyl peroxide), 디라우릴 퍼옥사이드(dilauryl peroxide), 디-tert-부틸 퍼옥사이드(di-tert-butyl peroxide), t-부틸퍼옥시-2-에틸-헥사노에이트(t-butyl peroxy-2-ethyl-hexanoate), 쿠밀 하이드로퍼옥사이드(cumyl hydroperoxide), 과산화수소(hydrogen peroxide) 등의 유기과산화물류나 하이드로과산화물류와 2,2'-아조비스(2-시아노부탄)(2,2'-azobis(2-cyanobutane)), 2,2'-아조비스(메틸부티로니트릴)(2,2'-azobis(methylbutyronitrile)), AIBN(2,2'-azobis(iso-butyronitrile)), AMVN(2,2'-azobisdimethylvaleronitrile) 등의 아조화합물류 등이 있다.
상기 중합 개시제는 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물 100 중량부에 대하여 0.01 내지 2 중량부로 포함될 수 있다. 중합 개시제가 0.01 중량부 미만이면 겔화가 잘 이루어지지 않는 문제가 있고, 2 중량부 초과이면 겔화가 너무 빨리 일어나거나 미반응 개시제가 남아 전지 성능에 악영향을 미칠 수 있다.
상기 반응성 단량체 또는 올리고머는, 테트라에틸렌 글리콜 디아크릴레이트(tetraethylene glycol diacrylate), 폴리 에틸렌 글리콜 디아크릴레이트(Poly ethylene glycol diacrylate, 분자량 50~20,000), 폴리 에틸렌 글리콜 디메타크릴레이트(Poly ethylene glycol dimethacylate), 1,4-부탄디올 디아크릴레이트(1,4-butanediol diacrylate), 1,6-헥산디올 디아크릴레이트(1,6-hexandiol diacrylate), 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트(trimethylolpropane triacrylate), 트리메틸올 프로판 에톡시레이트 트리아크릴레이트(trimethylolpropane ethoxylate triacrylate), 트리메틸올 프로판 프로폭시레이트 트리아크릴레이트(trimethylolpropane propoxylate triacrylate), 디트리메틸올프로판 테트라아크릴레이트(ditrimethylolpropane tetraacrylate), 펜타에리트리톨 테트라아크릴레이트(pentaerythritol tetraacrylate), 펜타에리트리톨 에톡시레이트 테트라아크릴레이트(pentaerythritol ethoxylate tetraacrylate), 디펜타에리트리톨 펜타아크릴레이트(dipentaerythritol pentaacrylate), 디펜타에리트리톨 헥사아크릴레이트(dipentaerythritol hexaacrylate), 폴리에틸렌글리콜 디글리시딜 에테르(poly(ethylene glycol) diglycidyl ether), 1,5-헥사디엔 디에폭사이드(1,5-hexadiene diepoxide), 글리세롤 프로폭시레이트 트리글리시딜 에테르(glycerol propoxylate triglycidyl ether), 비닐시클로헥센 디옥사이드(vinylcyclohexene dioxide), 1,2,7,8-디에폭시옥탄(1,2,7,8-diepoxyoctane), 4-비닐시클로헥센 디옥사이드(4-vinylcyclohexene dioxide), 부틸 글리시딜 에테르(butyl glycidyl ether), 디글리시딜 1,2-시클로헥산디카복실레이트(diglycidyl 1,2-cyclohexanedicarboxylate), 에틸렌 글리콜 디글리시딜 에테르(ethylene glycol diglycidyl ether), 글리세롤 트리글리시딜 에테르(glycerol triglycidyl ether), 글리시딜 메타크릴레이트(glycidyl methacrylate) 등이 있으나, 이에 한정하지 않으며, 이들 단량체는 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 반응성 단량체 또는 올리고머는 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물 100 중량부에 대하여 0.5 내지 10 중량부로 포함될 수 있다. 0.5 중량부 미만이면 겔 폴리머 전해질이 형성되기 어렵고, 10 중량부 초과이면 조밀한 겔 폴리머 전해질이 형성될 뿐 아니라 전해질 내 전해액 용매의 함유량이 적어 전지의 이온전도도가 감소될 수 있으며, 저항이 증가하여 전지의 성능 저하를 야기할 수 있다.
상기 리튬염은, 상기 전해액 용매에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiC4F9SO3, Li(CF3SO2)3C, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염의 함량은 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물 100 중량부에 대하여 3 내지 40 중량부일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 함량이 3 중량부 미만이면 리튬 이온의 농도가 너무 낮아 전해질로서 기능을 하기가 어려우며, 40 중량부를 초과하면 리튬염의 용해도 문제 및 전해질의 이온전도도 감소 문제가 발생할 수 있다.
상기 전해액 용매는, 환형 카보네이트, 선형 카보네이트, 락톤, 에테르, 에스테르, 설폭사이드, 아세토니트릴, 락탐, 케톤 및 이들의 할로겐 유도체 등이 각각 단독으로 또는 2종 이상 혼합되어 사용될 수 있다.
상기 환형 카보네이트는 예를 들어, 에틸렌 카보네이트(EC), 프로필렌 카보네이트(PC), 부틸렌 카보네이트(BC), 플루오르에틸렌 카보네이트(FEC) 등이 있고, 상기 선형 카보네이트의 예로는 디에틸 카보네이트(DEC), 디메틸 카보네이트(DMC), 디프로필 카보네이트(DPC), 에틸 메틸 카보네이트(EMC), 및 메틸 프로필 카보네이트(MPC) 등이 있다. 상기 락톤은 예를 들어, 감마부티로락톤(GBL)이 있으며, 상기 에테르의 예로는 디부틸에테르, 테트라히드로푸란, 2-메틸테트라히드로푸란, 1,4-디옥산, 1,2-디메톡시에탄, 1,2-디에톡시에탄 등이 있다. 상기 에스테르는 예를 들어, 메틸 포메이트, 에틸 포메이트, 프로필 포메이트, 메틸 아세테이트, 에틸 아세테이트, 프로필 아세테이트, 메틸 프로피오네이트, 에틸 프로피오네이트, 부틸 프로피오네이트, 메틸 피발레이트 등이 있다. 또한, 상기 설폭사이드로는 디메틸설폭사이드 등이 있고, 상기 락탐으로는 N-메틸-2-피롤리돈(NMP) 등이 있으며, 상기 케톤으로는 폴리메틸비닐 케톤이 있다. 또한, 이들의 할로겐 유도체도 사용 가능하며, 이상의 예시된 전해액 용매에만 한정하는 것은 아니다. 또한, 이들 전해액 용매는 각각 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 전해액 용매의 함량은 겔 폴리머 전해질용 조성물 100 중량부에 대하여 0.1 내지 98 중량부일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 함량이 0.1 중량부 미만이면 전해질의 이온 전도도가 저하될 수 있으며, 98 중량부를 초과하면 전해질의 기계적 물성이 감소되어 박막 형태로의 제조가 어려울 수 있다.
한편, 더 나아가, 상기 겔 폴리머 전지셀의 제조방법은, (iv) 상기 경화용 다이의 다이 단자들을 충방전 장치에 연결하여, 가공용 전지셀의 활성화 공정을 수행하는 과정;을 더 포함할 수 있다.
상기에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 경화용 다이는, 가공용 전지셀의 전극 단자들에 접촉하는 위치에, 도전성 소재로 이루어진 다이 단자들을 각각 포함할 수 있는 바, 이를 충방전 장치에 연결하여 충방전을 행함으로써 전지셀의 활성화 공정의 수행이 가능하다. 이와 같이 하나의 다이로, 겔 폴리머 전해질의 제조 뿐 아니라, 활성화 공정까지 연속적으로 수행할 수 있는 바, 겔 폴리머 전지셀 제조의 공정을 보다 간소화시킬 수 있다.
본 발명에서, 상기 경화용 다이가 열선을 포함할 때, 전류를 인가하여 온도를 조절하는 온도 조절 장치와, 경화용 다이가 다이 단자들을 포함할 때, 전류를 흘려보내는 충방전 장치는, 이미 공지되어 있는 구조들이 모두 가능한 바, 별도로 설명하지 아니한다.
한편, 상기에서 설명한 바와 같이 상기 가공용 전지셀은 일측 부위에 미실링부를 포함하고 있을 수 있다.
이러한 상기 가공용 전지셀의 미실링부는 전극 단자들이 형성되어 있지 않은 전지셀 본체의 측면으로부터 연장되어 있어, 상기 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물의 가교 반응을 위해 상기 경화용 다이에 장착될 때, 만입부의 외측에 놓여짐으로써 제 1 다이와 제 2 다이에 의해 밀봉 상태를 유지할 수 있는 바, 상기 조성물이 주로 분포하는 전극조립체가 내장되는 전지케이스의 수납부로부터 미실링부로 흘러나오는 것을 방지할 수 있어, 이후 리실링시 실링 강도가 약해지는 문제가 없다.
상기 전지셀의 구성으로서, 전지케이스 내부에 포함되는 상기 전극조립체는 충방전이 가능할 수 있도록 양극과 음극으로 구성되어 있으며, 예를 들어, 양극과 음극이 분리막을 사이에 두고 적층된 구조로서 폴딩형(젤리-롤) 방식, 스택형 방식 또는 스택/폴딩형 방식으로 이루어질 수 있다.
상기 양극은 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라서는 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; LiNixMn2-xO4로 표현되는 스피넬 구조의 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 음극은 음극 집전체 상에 상기 음극 활물질을 도포, 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라 상기에서와 같은 도전재, 바인더, 충진제 등이 선택적으로 더 포함될 수 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 바인더와 도전재 및 필요에 따라 첨가되는 충진제는 양극에서의 설명과 동일하다.
상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
본 발명은, 상기 방법으로 제조된 것을 특징으로 하는 겔 폴리머 전지셀을 제공하고, 이를 단위전지로 하나 이상 포함하는 전지팩, 더 나아가, 상기 전지팩을 포함하는 디바이스를 제공한다.
상기 디바이스는, 한정되지 아니하나, 구체적인 예로는 모바일 전자기기, 전지적 모터에 의해 동력을 받아 움직이는 파워 툴(power tool); 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV) 등을 포함하는 전기차; 전기 자전거(E-bike), 전기 스쿠터(E-scooter)를 포함하는 전기 이륜차; 전기 골프 카트(electric golf cart); 전력저장용 시스템 등을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이러한 디바이스의 구조 및 제작 방법은 당업계에 공지되어 있으므로, 본 명세서에서는 그에 대한 자세한 설명을 생략한다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 경화용 다이는, 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 포함하는 가공용 전지셀을 그 내부에 장착할 수 있는 구조를 가져, 가교 반응시 상기 조성물의 전지케이스 내의 분포를 균일하게 하는 바 외관이 균일한 겔 폴리머 전지셀을 제조할 수 있을 뿐만 아니라, 전지케이스의 미실링된 부분으로 상기 조성물이 흘러나오지 않기 때문에 미실링 부분에서 전해액이 경화되지 않아, 추후 리실링(resealing)시 실링 강도가 약해지는 문제를 해결할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명에 따른 경화용 다이는, 경화용 다이 자체에 열선을 포함하여, 자체적인 가열이 가능하게 함으로써, 별도로 오븐에 보관하는 과정의 필요 없이 보다 간단히 상기 조성물을 겔화시킬 수 있는 효과가 있다.
더 나아가, 본 발명에 따른 경화용 다이는, 경화용 다이 자체에 가공용 전지셀의 전극 단자들에 접촉되는 다이 단자들을 포함하여 충방전이 가능하게 함으로써 활성화 공정도 함께 진행할 수 있는 바, 공정을 간소화할 수 있는 효과도 있다.
도 1은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 경화용 다이의 모식도이다;
도 2는 본 발명의 또 하나의 실시예에 따른 경화용 다이의 모식도이다;
도 3은 본 발명의 또 하나의 실시예에 따른 경화용 다이의 모식도이다;
도 4는 본 발명의 또 하나의 실시예에 따른 경화용 다이의 모식도이다;
도 5는 본 발명의 또 하나의 실시예에 따른 경화용 다이의 모식도이다;
도 6은 본 발명의 또 하나의 실시예에 따른 경화용 다이의 모식도이다;
도 7은 본 발명의 또 하나의 실시예에 따른 경화용 다이의 모식도이다;
도 8은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 경화용 다이를 사용하여 가교 반응을 진행하는 제조 공정의 한 과정을 나타내는 모식도이다;
도 9는 도 8에서 가공용 전지셀이 경화용 다이에 장착된 상태로 제 1 다이와 제 2 다이의 결합상태를 도시한 모식도이다;
도 10은 본 발명의 또 하나의 실시예에 따른 경화용 다이를 사용하여 가교 반응 및 활성화 공정을 진행하는 제조 공정의 한 과정을 나타내는 모식도이다;
도 11은 도 10에서 가공용 전지셀이 경화용 다이에 장착된 상태를 나타내는 모식도이다;
도 12는 도 11에서 제 1 다이와 제 2 다이의 결합상태를 도시한 모식도이다.
이하, 도면을 참조하여 본 발명을 더욱 자세히 설명하지만, 본 발명의 범주가 그것으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도 1 내지 도 7에는 본 발명의 실시예에 따른 경화용 다이들(100, 200, 300, 400, 500, 600, 700)이 모식적으로 도시되어 있다.
먼저, 도 1 내지 도 7을 함께 참조하면, 본 발명에 따른 경화용 다이들(100, 200, 300, 400, 500, 600, 700)은, 전지케이스의 내부에 전극조립체 및 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 포함하는 가공용 전지셀이 장착되는 만입부들(111, 211, 311, 411, 511, 611, 711)가 형성되어 있는 제 1 다이들(110, 210, 310, 410, 510, 610, 710, 810, 910) 및 상기 만입부들(111, 211, 311, 411, 511, 611, 711)에 장착된 가공용 전지셀을 밀폐하기 위해 제 1 다이들(110, 210, 310, 410, 510, 610, 710, 810, 910)에 결합되는 제 2 다이들(120, 220, 320, 420, 520, 620, 720, 820, 920)를 포함하는 구조로 이루어져 있고, 상기 제 1 다이들(110, 210, 310, 410, 510, 610, 710, 810, 910)과 제 2 다이들(120, 220, 320, 420, 520, 620, 720, 820, 920)은 경첩들(130, 230, 330, 430, 530, 630, 730, 830, 930)에 의해 일측 단부들이 상호 연결되어 있다. 또한, 본 발명에 따른 경화용 다이들(100, 200, 300, 400, 500, 600, 700)은 , 그 내부에 장착되는 가공용 전지셀 내의 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물의 가교 반응을 위해, 조성물에 개시제가 반응을 시작할 수 있는 정도의 온도까지 도달할 수 있도록 열을 전달할 수 있도록 열전도성 소재로 이루어진 부분들을 포함한다. 이때, 도면들에서 열전도성 소재의 부분은 유색으로 표시하고, 아닌 부분은 흰색(또는 반투명 흰색)으로 표시하였다.
이하에서는 각각의 도면들에 대해 차이를 설명한다.
도 1을 참조하면, 경화용 다이(100)은 가공용 전지셀이 장착되는 만입부(111)가 형성되어 있는 제 1 다이(110) 및 제 1 다이(110)와 경첩(130)에 의해 연결된 만입부가 없는 평평한 구조의 제 2 다이(120)를 포함하고, 이들에서, 가공용 전지셀의 전극 단자와 맞닿는 부분의 주변부, 즉, 가공용 전지셀의 전극 단자가 돌출하는 방향으로, 만입부의 양측 단부를 기준으로 한 외면 전부(115, 125)는 플라스틱 등의 내열성 물질로, 그 외의 부분은 전체적으로 열전도성 소재로 이루어져 있다.
도 2를 참조하면, 도 1과 동일하게, 경화용 다이(200)은 전지셀이 장착되는 만입부(211)가 형성되어 있는 제 1 다이(210) 및 제 1 다이(210)와 경첩(230)에 의해 연결된 만입부가 없는 평평한 구조의 제 2 다이(220)를 포함하고 있다. 다만, 이들에서, 가공용 전지셀의 전극 단자와 맞닿는 부분의 주변부, 즉, 가공용 전지셀의 전극 단자가 돌출하는 방향으로, 만입부의 양측 단부를 기준으로 한 외면 일부(215, 225)가 플라스틱 등의 내열성 물질로, 그 외의 부분은 전체적으로 열전도성 소재로 이루어져 있다.
한편, 도 2의 경화용 다이(200)은, 더 나아가, 그 자체로서 가열이 가능하도록 상기 제 1 다이(210) 및 제 2 다이(211)는, 각각 열선들(212, 222)를 그 내부에 포함하고 있다. 이때, 열선들(212, 222)은, 제 1 다이(210)의 열선(212)처럼 가공용 전지셀이 장착되는 부분인 만입부(211) 근처에서 더 촘촘하게 형성되는 등 효율성 측면에서 적절히 분포할 수 있고, 제 2 다이(220)의 열선(222)와 같이 일정하게 분포할 수도 있다.
도 3을 참조하면, 도 1 내지 도 2와 동일하게, 경화용 다이(300)은 전지셀이 장착되는 만입부(311)가 형성되어 있는 제 1 다이(310) 및 제 1 다이(310)와 경첩(330)에 의해 연결된 만입부가 없는 평평한 구조의 제 2 다이(320)를 포함하는 구조로 이루어져 있으나, 제 1 다이(310)의 만입부(311)의 전부와, 이에 대면하는 제 2 다이(320)의 일부(321)만이 대응하는 면적으로 열전도성 소재로 이루어져 있고, 경화용 다이(300)의 자체적인 가열이 가능하도록, 제 1 다이(310) 및 제 2 다이(320)는, 열전도성 소재로 이루어진 만입부(311) 및 그에 대면하는 부위(321)에서 열선들(312, 322)을 각각 포함한다.
이는, 실질적으로 제 1 다이(310) 및 제 2 다이(320)가 열선들(312, 322)을 포함하는 경우. 가공용 전지셀이 장착되는 부위만 열전달이 효율적으로 이루어지면 되므로, 제조 비용적 측면 등을 고려하면, 도 3에서와 같이 만입부(311) 및 그에 대면하는 부위(321)만을 열전도성 소재로 하고, 그에 대응하는 부분에만 열선들(312, 322)을 분포시킬 수 있다. 물론, 열선의 분포는 전체적으로 형성될 수도 있고, 그 위치 또한 다양할 수 있으며 도면에 한정되지는 아니한다.
도 4를 참조하면, 도 1 내지 도 3과 동일하게, 경화용 다이(400)은 전지셀이 장착되는 만입부(411)가 형성되어 있는 제 1 다이(410) 및 제 1 다이(410)와 경첩(430)에 의해 연결된 만입부가 없는 평평한 구조의 제 2 다이(420)를 포함하는 구조로 이루어져 있으나, 제 1 다이(410)의 만입부(411)에서 그 일부(411(a))와, 만입부(411)에 대면하는 제 2 다이(420)의 일부(421)만이 대응하는 면적으로 열전도성 소재로 이루어져 있다(즉, 제 1 다이(410)의 만입부(411)는 열전도성 소재로 이루어진 부분(411(a))와 열전도성 소재로 이루어지지 않은 부분(411(b))를 포함하는 구조로 이루어져 있다). 이때, 도 4에서는 상기 열전도성 소재로 이루어진 부분(411(a))와 열전도성 소재로 이루어지지 않은 부분(411(b))을 스트립 형상으로 교번 배열된 구조를 도시하였으나, 이에 한정되는 것은 아니고, 그 부위의 형상들은 원형, 대각선, 격자 등으로 다양하게 나타날 수 있다.
또한, 도 3에서와 동일하게, 경화용 다이(400)는 만입부(411) 및 그에 대면하는 부위(421)에만 열전도성 소재를 포함하고 있는 바, 경화용 다이(400)의 제 1 다이(410) 및 제 2 다이(420) 역시, 열전도성 소재로 이루어진 만입부(411) 및 그에 대면하는 부위(421)에서 열선들(412, 422)을 각각 포함하고 있다.
도 5 및 도 6을 함께 참조하면, 도 2와 동일하게, 경화용 다이들(500, 600)은 각각, 전지셀이 장착되는 만입부들(511, 611)가 형성되어 있는 제 1 다이들(510, 610) 및 제 1 다이들(510, 610)와 경첩들(530, 630)에 의해 연결된 만입부가 없는 평평한 구조의 제 2 다이들(520, 620)를 포함하고, 이들에서, 가공용 전지셀의 전극 단자와 맞닿는 부분의 주변부, 즉, 가공용 전지셀의 전극 단자가 돌출하는 방향으로, 만입부의 양측 단부를 기준으로 한 외면 일부(515, 525, 615, 625)는 플라스틱 등의 내열성 물질로, 그 외의 부분은 전체적으로 열전도성 소재로 이루어져 있으며, 그 자체로서 가열이 가능하도록 제 1 다이들(510, 610) 및 제 2 다이들(511, 611) 내부에 각각 열선들(512, 522, 612, 622)를 포함하고 있다.
한편, 이들 경화용 다이(500, 600)은, 더 나아가, 겔 폴리머 전해질의 제조를 위한 가교 반응 이후에 연속적으로 활성화 공정을 수행하여 공정을 간소화할 수 있도록, 가공용 전지셀의 전극 단자들에 접촉하는 도전성 소재의 다이 단자들(513, 514, 523, 524, 613, 614, 623, 624)을 포함하고 있다.
이때, 다이 단자들(513, 514, 523, 524, 613, 614, 623, 624)은 상기 제 1 다이들(510, 610) 및 제 2 다이들(520, 620)은 장착되는 가공용 전지셀의 전극 단자들에 접촉하는 위치에 형성된다.
따라서, 상기 다이 단자들(513, 514, 523, 524, 613, 614, 623, 624)은 가공용 전지셀의 전극 단자들과 접촉하여 충방전을 수행할 수 있도록, 가공용 전지셀의 양극 단자와 접촉하는 (+) 다이 단자들(513, 523, 613, 623), 및 가공용 전지셀의 음극 단자와 접촉하는 (-) 다이 단자들(514, 524, 614, 624)을 각각 포함한다.
이러한 이유로, 다이 단자들의 위치에 있어서, 도 5 및 도 6과 같은 경화용 다이(500, 600)의 구조들이 가능하다. 구체적으로, 상기 (+) 다이 단자들(513, 523, 613, 623)과, (-) 다이 단자들(514, 524, 614, 624)의 형성 위치는 장착되는 가공용 전지셀의 전극 단자에 위치관계에 따른다.
먼저, 도 5를 참조하면, 전지셀의 전극 단자들이 전지셀의 일측 단부와 타측 단부에서 다른 방향으로 돌출된 형태의 양방향 전지셀에 적용하기 위해, 경화용 다이(500)는, 제 1 다이(510)에서, (+) 다이 단자(513)과 (-) 다이 단자(514)가 만입부(511)의 일측 단부 외면과 상기 일측 단부 외면에 대향하는 타측 단부 외면에 각각 형성되어 있고, 제 2 다이(520)에서, 제 1 다이(510)과 결합되었을 때 동일한 극성끼리 접촉하도록 대응되는 위치에 (+) 다이 단자(523)과 (-) 다이 단자(524)가 각각 형성되어 있는 구조로 이루어져 있다.
반면, 도 6을 참조하면, 전지셀의 전극 단자들이 같은 방향에서 돌출된 형태의 단방향 전지셀에 적용하기 위해, 경화용 다이(600)은, 제 1 다이(610)에서, (+) 다이 단자(613)과 (-) 다이 단자(614)가 모두 만입부의 일측 단부 외면에 독립적으로 형성되어 있고, 제 2 다이(620)에서, 제 1 다이(610)과 결합되었을 때 동일한 극성끼리 접촉하도록 대응되는 위치에 (+) 다이 단자(623)과 (-) 다이 단자(624)가 각각 형성되어 있는 구조로 이루어져 있다.
마지막으로, 도 7을 참조하면, 도 6과 동일하게, 경화용 다이(700)은, 전지셀이 장착되는 만입부(711)이 형성되어 있는 제 1 다이(710) 및 제 1 다이(710)와 경첩(730)에 의해 연결된 제 2 다이(720)를 포함하고, 이들에서, 가공용 전지셀의 전극 단자와 맞닿는 부분의 주변부, 즉, 가공용 전지셀의 전극 단자가 돌출하는 방향으로, 만입부의 양측 단부를 기준으로 한 외면 일부(715, 725)는 플라스틱 등의 내열성 물질로, 그 외의 부분은 전체적으로 열전도성 소재로 이루어져 있으며, 그 자체로서 가열이 가능하도록 제 1 다이(710) 및 제 2 다이(711) 내부에 각각 열선들(712, 722)를 포함하고 있다. 또한, 겔 폴리머 전해질 가교 반응 후에 활성화 공정이 가능하도록, 제 1 다이(710)에는, (+) 다이 단자(713)과 (-) 다이 단자(714)가 모두 만입부의 일측 단부 외면에 독립적으로 형성되어 있고, 제 2 다이(720)에도 제 1 다이(710)과 결합되었을 때 동일한 극성끼리 접촉하도록 대응되는 위치에 (+) 다이 단자(723)과 (-) 다이 단자(724)가 각각 형성되어 있는 구조로 이루어져 있다.
다만, 도 6과 달리, 경화용 다이(700)의 제 2 다이(720)는, 제 1 다이와 동일하게 제 1 다이의 만입부에 대응하는 위치에 추가적인 만입부가 형성되어 있는 구조로 이루어져 있다.
상기 도 1 내지 도 7에는 본 발명의 실시예에 따른 경화용 다이들의 예시를 모식적으로 도시하였으나, 이러한 구조에 한정되는 것은 아니고, 유사한 범위에서 다양한 변형예가 가능하다.
도 8 내지 도 12에는 본 발명의 실시예에 따른 경화용 다이들(100, 500, 600)을 사용하여 겔 폴리머 전지셀을 제조하는 방법이 모식적으로 도시되어 있다.
먼저, 도 8 및 도 9에는 본 발명의 경화용 다이(100)을 사용한 방법이 모식적으로 도시되어 있다.
도 8 및 도 9를 함께 참조하면, 전지케이스의 내부에 전극조립체 및 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 포함하고 전극 단자들(141, 142)이 전지셀의 일측 단부와 타측 단부에서 다른 방향으로 돌출된 가공용 전지셀(140)을 준비하고, 제 1 다이(110)의 만입부(111)에 가공용 전지셀(140)을 장착한 후, 경첩(130)에 의해 제 1 다이(110)에 연결된 제 2 다이(120)를 뒤집어 닫아 제 1 다이(110)에 결합시키면 도 9와 같이 가공용 전지셀(140)이 밀폐된다. 이러한 경화용 다이(100)은 내부에 열선을 포함하고 있지 않아 자체적인 가열이 불가하므로, 이와 같이 가공용 전지셀(140)이 밀폐된 경화용 다이(100)을 오븐에 넣고 오븐 내의 온도를 조절하여 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 가교 반응에 의해 겔화시킴으로써 전지셀을 제조할 수 있다.
반면에, 도 10 내지 도 12에는, 경화용 다이의 자체적인 가열이 가능하도록 하는 열선, 및 겔 폴리머 전해질 제조 이후 활성화 공정까지 연속적으로 가능하도록 하는 다이 단자들을 포함하는 경화용 다이(500)을 사용한 겔 폴리머 전지셀의 제조 방법이 모식적으로 도시되어 있다.
먼저, 도 10 내지 도 12를 함께 참조하면, 도 8에서 설명한 바와 동일하게, 먼저 전극 단자들 전극 단자들(541, 542)이 전지셀의 일측 단부와 타측 단부에서 다른 방향으로 돌출된 가공용 전지셀(540)을 준비하고, 제 1 다이(510)의 만입부(511)에 가공용 전지셀(540)의 양극 단자(541)이 제 1 다이(510)의 (+) 다이 단자(513)에 접촉하고 가공용 전지셀(540)의 음극 단자(542)가 제 1 다이(510)의 (-) 다이 단자(514)에 접촉하도록 장착한다. 이때, 가공용 전지셀(540)에서 전극 단자들이 형성되어 있지 않은 전지셀 본체의 측면으로부터 연장되어 있는 미실링부(543)은, 만입부(511)의 외측 방향으로 놓여진다.
이후, 경첩(530)에 의해 제 1 다이(510)에 연결된 제 2 다이(520)를, 제 2 다이의 (+) 다이 단자(523)가 가공용 전지셀(540)의 양극 단자(541)에 접촉하고 제 2 다이의 (-) 다이 단자(524)가 가공용 전지셀(540)의 음극 단자(542)에 접촉하도록 뒤집어 닫아, 제 1 다이(510)에 결합시키면 도 12와 같이 가공용 전지셀(540)이 밀폐된다.
이와 같이, 가공용 전지셀(540)의 미실링부(543)가 제 1 다이(510)의 만입부(511) 외측에 놓여지도록 한 후, 제 1 다이(510)와 제 2 다이(520)를 결합시키면 미실링부(543)은 제 1 다이(510)와 제 2 다이(520) 의해 밀봉 상태를 유지할 수 있는 바, 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물이 전극조립체가 내장되는 전지케이스의 수납부로부터 미실링부로 흘러나오는 것을 방지할 수 있어, 이후 리실링시 실링 강도가 약해지는 문제가 없다.
다음으로, 가공용 전지셀(540)이 밀페된 경화용 다이(500)의 제 1 다이 및 제 2 다이의 열선들(512, 522)에 전류를 흘려주는 온도 조절 장치를 연결하여 섭씨 30도 내지 100도로 가열시킴으로써 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 겔화시키고, 겔 폴리머 전해질이 형성되면, 상기 제 1 다이(510) 및 제 2 다이(520)의 다이 단자들(513, 514, 523, 524)에 충방전 장치를 연결하여 활성화 공정을 수행한다.
이와 같이 본 발명의 따른 경화용 다이를 사용하는 경우, 고정된 틀에서 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물의 가교 반응이 일어나므로 외관이 균일한 겔 폴리머 전지셀을 제조할 수 있도록 가능할 뿐만 아니라, 활성화 공정까지 연속적으로 수행할 수 있어 공정의 간소화가 가능한 효과가 있다.
상기 도 10 내지 도 12에는 열선과 온도 조절 장치의 구체적인 연결이나, 다이 단자들과 외부 충방전 장치의 구체적인 연결에 대해서 도시하지 않았으나, 이는 본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 공지된 기술로부터 용이하게 알 수 있는 구성에 해당하는 바, 그 구체적인 도시는 생략한다.
이상 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하였지만, 본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (23)

  1. 겔 폴리머 전해질의 제조를 위한 경화(curing)용 다이로서,
    전지케이스의 내부에 전극조립체 및 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 포함하는 가공용 전지셀이 장착되는 만입부가 형성되어 있는 제 1 다이; 및
    상기 만입부에 장착된 가공용 전지셀을 밀폐하기 위해 제 1 다이에 결합되는 제 2 다이;
    를 포함하고,
    상기 제 1 다이 및 제 2 다이는, 가공용 전지셀의 전극 단자들에 접촉하는 위치에, 도전성 소재로 이루어진 다이 단자들을 각각 포함하고, 상기 다이 단자들은 외부의 충방전 장치와 연결되는 것을 특징으로 하는 경화용 다이.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 다이 및 제 2 다이 중 적어도 하나는 그 일부 또는 전부가 열전도성 소재로 이루어지는 것을 특징으로 하는 경화용 다이.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 다이의 만입부는 그 일부 또는 전부가 열전도성 소재로 이루어져 있는 것을 특징으로 하는 경화용 다이.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 제 2 다이 중에서 제 1 다이의 만입부에 대면하는 부분의 일부 또는 전부는 열전도성 소재로 이루어져 있는 것을 특징으로 하는 경화용 다이.
  5. 제 2 항에 있어서, 상기 제 1 다이 및 제 2 다이 중의 적어도 하나는 온도 조절 장치와 연결되어 있는 열선을 포함하는 것을 특징으로 하는 경화용 다이.
  6. 삭제
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 다이에 형성되어 있는 다이 단자들과 상기 제 2 다이에 형성되어 있는 다이 단자들은, 제 1 다이와 제 2 다이가 결합되었을 때 동일한 극성끼리 접촉하도록 대응되는 위치에 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 경화용 다이.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 다이 단자들은, 가공용 전지셀의 양극 단자와 접촉하는 (+) 다이 단자, 및 가공용 전지셀의 음극 단자와 접촉하는 (-) 다이 단자를 포함하는 것을 특징으로 하는 경화용 다이.
  9. 제 8 항에 있어서, 제 1 다이에서, (+) 다이 단자와 (-) 다이 단자는 만입부의 일측 단부 외면에 독립적으로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 경화용 다이.
  10. 제 8 항에 있어서, 제 1 다이에서, (+) 다이 단자와 (-) 다이 단자는 만입부의 일측 단부 외면과 상기 일측 단부 외면에 대향하는 타측 단부 외면에 각각 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 경화용 다이.
  11. 제 1 항에 있어서, 상기 제 2 다이에도 제 1 다이의 만입부에 대응하는 위치에 추가적인 만입부가 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 경화용 다이.
  12. 제 1 항에 있어서, 상기 제 2 다이는 만입부 없이 평평한 구조로 이루어져 있는 것을 특징으로 하는 경화용 다이.
  13. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 다이와 제 2 다이는 경첩에 의해 일측 단부들이 상호 연결되어 있는 것을 특징으로 하는 경화용 다이.
  14. 제 1 항에 따른 경화용 다이를 사용하여 겔 폴리머 전지셀을 제조하는 방법으로서,
    (i) 전지케이스의 내부에 전극조립체 및 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 포함하는 가공용 전지셀을 준비하는 과정;
    (ii) 상기 가공용 전지셀을 경화용 다이의 만입부에 장착한 후 밀폐시키는 과정;
    (iii) 상기 경화용 다이를 조절하여, 전지케이스 내의 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 가교 반응에 의해 겔화시키는 과정;
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 겔 폴리머 전지셀 제조방법.
  15. 제 14 항에 있어서, 상기 과정(iii)에서, 상기 가공용 전지셀이 장착된 경화용 다이를 오븐에 넣고 오븐 내의 온도를 조절하거나, 상기 경화용 다이의 열선에 전류를 인가하여 다이를 가열시켜, 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물을 겔화시키는 것을 특징으로 하는 겔 폴리머 전지셀 제조방법.
  16. 제 14 항에 있어서, 상기 가교 반응을 위한 온도는 섭씨 30 내지 100도인 것을 특징으로 하는 겔 폴리머 전지셀 제조방법.
  17. 제 14 항에 있어서,
    (iv) 상기 경화용 다이의 다이 단자들을 충방전 장치에 연결하여, 가공용 전지셀의 활성화 공정을 수행하는 과정;
    을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 겔 폴리머 전지셀 제조방법.
  18. 제 14 항에 있어서, 상기 과정(i)에서의 가공용 전지셀은 일측 부위에 미실링부를 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 겔 폴리머 전지셀 제조방법.
  19. 제 18 항에 있어서, 상기 가공용 전지셀의 미실링부는 전극 단자들이 형성되어 있지 않은 전지셀 본체의 측면으로부터 연장되어 있고, 만입부의 외측에서 제 1 다이와 제 2 다이에 의해 밀봉 상태를 유지하는 것을 특징으로 하는 겔 폴리머 전지셀 제조방법.
  20. 제 14 항에 있어서, 상기 겔 폴리머 전해질 형성용 조성물은, 전해액 용매, 리튬염, 반응성 단량체 또는 올리고머, 및 개시제를 포함하는 것을 특징으로 하는 겔 폴리머 전지셀 제조방법.
  21. 제 14 항에 따른 방법으로 제조된 것을 특징으로 하는 겔 폴리머 전지셀.
  22. 제 21 항에 따른 겔 폴리머 전지셀을 단위전지로 하나 이상 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 전지팩.
  23. 제 22 항에 따른 전지팩을 포함하는 것을 특징으로 하는 디바이스.
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