KR20230099032A - 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법, 원통형 리튬 이차 전지의 제조 장치 및 원통형 리튬 이차 전지 - Google Patents

원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법, 원통형 리튬 이차 전지의 제조 장치 및 원통형 리튬 이차 전지 Download PDF

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Abstract

본 출원은 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법, 원통형 리튬 이차 전지의 제조 장치 및 원통형 리튬 이차 전지에 관한 것이다.

Description

원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법, 원통형 리튬 이차 전지의 제조 장치 및 원통형 리튬 이차 전지{MANUFACTURING METHOD OF CYLINDRICAL LITHIUM SECONDARY BATTERY, APPRATUS FOR MANUFACTURING CYLINDRICAL LITHIUM SECONDARY BATTERY AND CYLINDRICAL LITHIUM SECONDARY BATTERY}
본 출원은 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법, 원통형 리튬 이차 전지의 제조 장치 및 원통형 리튬 이차 전지에 관한 것이다.
화석연료 사용의 급격한 증가로 인하여 대체 에너지나 청정에너지의 사용에 대한 요구가 증가하고 있으며, 그 일환으로 가장 활발하게 연구되고 있는 분야가 전기화학 반응을 이용한 발전, 축전 분야이다.
현재 이러한 전기화학적 에너지를 이용하는 전기화학 소자의 대표적인 예로 이차 전지를 들 수 있으며, 점점 더 그 사용 영역이 확대되고 있는 추세이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서 이차 전지의 수요가 급격히 증가하고 있다. 이러한 이차 전지 중 높은 에너지 밀도와 전압을 가지며, 사이클 수명이 길고, 자기방전율이 낮은 리튬 이차 전지가 상용화되어 널리 사용되고 있다. 또, 이 같은 고용량 리튬 이차 전지용 전극으로서, 단위 체적 당 에너지 밀도가 더 높은 고밀도 전극을 제조하기 위한 방법에 대해 연구가 활발히 진행되고 있다.
일반적으로 이차 전지는 양극, 음극, 전해질 및 분리막으로 구성된다. 음극은 양극으로부터 나온 리튬 이온을 삽입하고 탈리시키는 음극 활물질을 포함하며, 상기 음극 활물질로는 방전 용량이 큰 실리콘계 입자가 사용될 수 있다.
이러한 리튬 이차전지는 통상적으로 양극에는 LiCoO2, LiMn2O4 등과 같이 리튬이 삽입되어 있는 화합물을 사용하고, 음극에는 탄소계, Si계 등의 리튬이 삽입되어 있지 않은 물질을 사용하여 제조되며, 충전시에는 양극에 삽입된 리튬 이온이 전해질을 통해 음극으로 이동하고, 방전시에는 다시 리튬 이온이 음극에서 양극으로 이동하게 된다.
리튬 이차전지는 전지케이스의 형상에 따라 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 이차전지 또는 각형 이차전지, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 이차전지로 분류된다. 그 중 원통형 이차전지는 상대적으로 용량이 크고 구조적으로 안정하다는 장점이 있다.
일반적으로 원통형 이차전지는 원통 형태의 전극 조립체, 상기 전극 조립체와 전해액을 수용하는 원통형 캔, 상기 캔의 상단 개구부에 결합되어 캔을 밀봉하고 전극 조립체에서 발생되는 전류를 외부장치로 흐르게 하는 상부 캡 어셈블리를 포함한다.
상기한 원통형 이차전지의 구조 및 제조과정을 개략적으로 살펴보면, 전극조립체는 양극판, 세퍼레이터, 음극판 순으로 배치된 상태에서 젤리 롤(jelly roll) 형으로 와인딩(winding)되어 형성된다. 그리고 전극 조립체의 중앙부에는 원통형의 센터핀이 삽입된다. 상기 센터핀은 전극 조립체의 변형을 방지하며, 발열 등으로 인하여 발생하는 전지 내부의 가스를 전지 상부로 배출하는 역할을 한다. 또한, 전극 조립체 상부 및 하부에는 상하 절연판이 형성된다. 상기 상하 절연판은 전극조립체가 상부 캡 어셈블리 또는 원통형 캔과 접촉하는 것을 방지하는 역할을 한다.
이러한 전극조립체는 원통형의 케이스 내부에 수용되고, 전극조립체가 케이스 내부에서 유동하는 것을 방지하기 위한 비딩부(beading)가 케이스의 상단 측벽에 형성된다. 또한, 상기 케이스의 상단 개구부 내측 벽에는 부품의 안착, 결합 및 내부를 밀폐하는 역할을 하는 가스켓(gasket)이 설치되고, 상기 가스켓의 내측으로 캔의 상단 개구부를 마감하는 상부 캡 어셈블리가 설치된다.
상기 캡 어셈블리에는 이차전지의 과충전 시 폭발 현상을 방지하기 위해, 과충전에 의해 내부 압력이 변화할 경우 형태가 변형되는 안전 벤트(safety vent)와 안전 벤트의 변형에 의해 전류가 차단되는 회로기판을 총칭하는 전류차단소자(current interrupt device, CID)가 설치된다.
상기와 같이 구성되는 원통형 이차 전지는 각형이나 파우치형 이차전지와는 달리 제조 공정 중에 내부에서 발생되는 가스를 제거하는 장치 및 공정이 별도로 마련되어 있지 않기 때문에, 제품이 출하되기도 전에 내부 가스 발생에 의한 내부 압력 증가로 전류차단소자가 작동되는 오작동이 야기될 수 있는 문제점이 있었다. 즉, 원통형 이차 전지의 경우 조립이 완료된 후 활성화 과정을 거치는 것으로 활성화 과정에서 발생하는 가스에 대한 제거가 별도로 구비되지 않는다. 상기한 전류차단소자는 일회성 장치이기 때문에 복구가 불가능하므로, 이는 출하 전 이차전지의 제품 불량으로 이어지는 문제점이 있었다.
따라서, 원통형 이차 전지에 있어서, 활성화 과정에서 발생한 가스를 효율적으로 제거할 수 있는 방법에 대하여 연구가 필요하다.
일본 공개특허공보 제2009-080971호
본 출원은 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법, 원통형 리튬 이차 전지의 제조 장치 및 원통형 리튬 이차 전지에 관한 것이다.
본 명세서의 일 실시상태는 양극, 음극 및 분리막의 적층 시트를 권취 코어를 중심으로 권취하여 젤리롤 전극 조립체를 제조하는 단계; 상기 젤리롤 전극 조립체를 원통형 캔의 내부에 위치시키는 단계; 상기 원통형 캔의 개구부에 캡 어셈블리를 용접하는 단계; 상기 원통형 캔을 활성화하는 단계; 상기 원통형 캔의 개구부를 스웨징(swaging)하여 원통형 캔의 내부 압력을 낮추는 디게싱(degassing) 단계; 및 상기 스웨징(swaging)된 원통형 캔을 복구하는 단계;를 포함하는 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법을 제공한다.
또 다른 일 실시상태에 있어서, 양극, 음극 및 분리막의 적층 시트를 권취 코어를 중심으로 권취하여 젤리롤 전극 조립체를 제조하는 전극 조립체 제조부;
상기 제조된 젤리롤 전극 조립체를 이송하는 이송부; 상기 젤리롤 전극 조립체를 원통형 캔에 위치하고 용접하는 조립부; 상기 원통형 캔을 활성화하는 활성화부; 및 상기 원통형 캔의 개구부를 스웨징(swaging)하여 원통형 캔의 내부 압력을 낮추는 디게싱(degassing)부를 포함하는 원통형 리튬 이차 전지의 제조 장치를 제공한다.
마지막으로, 본 출원의 일 실시상태는 본 출원에 따른 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법에 따라 제조된 원통형 리튬 이차 전지를 제공하고자 한다.
본 출원에 따른 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법은 원통형 캔을 조립하고, 활성화하는 단계 이후, 상기 원통형 캔의 개구부를 스웨징(swaging)하여 원통형 캔의 내부 압력을 낮추는 디게싱(degassing) 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다. 즉, 조립된 원통형 캔 전체에 압력을 주어 디게싱하는 것이 아닌, 원통형 캔의 개구부를 스웨징(swaging)하여 원통형 캔의 내부에는 영향을 주지 않으며, 상기와 같은 과정을 통하여 원통형 캔의 내부 압력을 낮춰주어, 활성화 과정에서 생성된 가스에 의해 내부 압력이 높아 짐에 따라 CID 단락 등의 문제를 해결할 수 있는 특징을 갖게 된다.
일반적으로 원통형 이차 전지는 일정 압력이상 도달하면 절연되어 충/방전이 불가하게하는 안전 장치로 CID를 두고 있어, 높은 온도나 높은 외부 압력이 반복적으로 가해지면 설계된 값보다 낮은 압력에서도 작용하나, 본 출원에 따른 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법은 조립된 원통형 캔 전체에 고압력을 주어 디게싱하는 것이 아닌, 원통형 캔의 개구부만을 스웨징(swaging)하여 원통형 캔의 내부에는 영향을 미치지 않는 것으로, 내부 압력을 줄일 수 있음과 동시에, 원통형 캔의 외부 또한 고압력이 전달되지 않아 설계된 사이클 성능 보장에 대한 신뢰도가 높아지는 특징을 갖게 된다.
본 발명을 설명하기에 앞서, 우선 몇몇 용어를 정의한다.
본 명세서에서 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있다는 것을 의미한다.
본 명세서에 있어서, 'p 내지 q'는 'p 이상 q 이하'의 범위를 의미한다.
본 명세서에 있어서, "비표면적"은 BET법에 의해 측정한 것으로서, 구체적으로는 BEL Japan사의 BELSORP-mino II를 이용하여 액체 질소 온도 하(77K)에서의 질소가스 흡착량으로부터 산출된 것이다. 즉 본 출원에 있어서 BET 비표면적은 상기 측정 방법으로 측정된 비표면적을 의미할 수 있다.
본 명세서에 있어서, "Dn"은 입경 분포를 의미하며, 입경에 따른 입자 개수 누적 분포의 n% 지점에서의 입경을 의미한다. 즉, D50은 입경에 따른 입자 개수 누적 분포의 50% 지점에서의 입경(평균 입경)이며, D90은 입경에 따른 입자 개수 누적 분포의 90% 지점에서의 입경을, D10은 입경에 따른 입자 개수 누적 분포의 10% 지점에서의 입경이다. 한편, 입경 분포는 레이저 회절법(laser diffraction method)을 이용하여 측정할 수 있다. 구체적으로, 측정 대상 분말을 분산매 중에 분산시킨 후, 시판되는 레이저 회절 입도 측정 장치(예를 들어 Microtrac S3500)에 도입하여 입자들이 레이저빔을 통과할 때 입자 크기에 따른 회절패턴 차이를 측정하여 입도 분포를 산출한다.
본 명세서에 있어서, 중합체가 어떤 단량체를 단량체 단위로 포함한다는 의미는 그 단량체가 중합 반응에 참여하여 중합체 내에서 반복 단위로서 포함되는 것을 의미한다. 본 명세서에 있어서, 중합체가 단량체를 포함한다고 할 때, 이는 중합체가 단량체를 단량체 단위로 포함한다는 것과 동일하게 해석되는 것이다.
본 명세서에 있어서, '중합체'라 함은 '단독 중합체'라고 명시되지 않는 한 공중합체를 포함한 광의의 의미로 사용된 것으로 이해한다.
본 명세서에 있어서, 중량 평균 분자량(Mw) 및 수평균 분자량(Mn)은 분자량 측정용으로 시판되고 있는 다양한 중합도의 단분산 폴리스티렌 중합체(표준 시료)를 표준물질로 하고, 겔 투과 크로마토그래피(Gel Permeation Chromatography; GPC)에 의해 측정한 폴리스티렌 환산 분자량이다. 본 명세서에 있어서, 분자량이란 특별한 기재가 없는 한 중량 평균 분자량을 의미한다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명을 용이하게 실시할 수 있도록 도면을 참고로 하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 이하의 설명에 한정되지 않는다.
본 명세서의 일 실시상태는 양극, 음극 및 분리막의 적층 시트를 권취 코어를 중심으로 권취하여 젤리롤 전극 조립체를 제조하는 단계; 상기 젤리롤 전극 조립체를 원통형 캔의 내부에 위치시키는 단계; 상기 원통형 캔의 개구부에 캡 어셈블리를 용접하는 단계; 상기 원통형 캔을 활성화하는 단계; 상기 원통형 캔의 개구부를 스웨징(swaging)하여 원통형 캔의 내부 압력을 낮추는 디게싱(degassing) 단계; 및 상기 스웨징(swaging)된 원통형 캔을 복구하는 단계;를 포함하는 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법을 제공한다.
본 출원에 따른 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법은 원통형 캔을 조립하고, 활성화하는 단계 이후, 상기 원통형 캔의 개구부를 스웨징(swaging)하여 원통형 캔의 내부 압력을 낮추는 디게싱(degassing) 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다. 즉, 조립된 원통형 캔 전체에 압력을 주어 디게싱하는 것이 아닌, 원통형 캔의 개구부를 스웨징(swaging)하여 원통형 캔의 내부에는 영향을 주지 않으며, 상기와 같은 과정을 통하여 원통형 캔의 내부 압력을 낮춰주어, 활성화 과정에서 생성된 가스에 의해 내부 압력이 높아 짐에 따라 일반적이지 않은 CID 단락 등의 문제를 해결할 수 있는 특징을 갖게 된다.
즉, 본 출원에 따른 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법은 특정의 디게싱 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 것으로, 구체적으로 조립된 원통형 캔의 손상을 최소화할 수 있음과 동시에 원통형 캔 내부에 생성된 가스를 효과적으로 제어할 수 있는 제조 방법에 관한 것이다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 양극, 음극 및 분리막의 적층 시트를 권취 코어를 중심으로 권취하여 젤리롤 전극 조립체를 제조하는 단계를 제공한다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 전극 조립체는 양극 집전체를 포함하는 양극; 및 음극 집전체를 포함하는 음극; 상기 양극과 음극 사이에 분리막;을 포함하며, 상기 전극 조립체를 권취한 구조를 갖는다.
구체적으로, 본 출원의 일 실시상태에 따른 양극은 양극 집전체; 및 양극 집전체의 일면 또는 양면에 구비된 양극 활물질층을 포함할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 따른 음극은 음극 집전체; 및 음극 집전체의 일면 또는 양면에 구비된 음극 활물질층을 포함할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 양극 활물질층은 양극 활물질; 양극 도전재; 및 양극 바인더로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 포함할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 음극 활물질층은 음극 활물질; 음극 도전재; 및 음극 바인더로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 포함할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 양극 활물질은 통상적으로 사용되는 양극 활물질일 수 있다. 구체적으로, 상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; LiFe3O4 등의 리튬 철 산화물; 화학식 Li1+c1Mn2-c1O4 (0≤c1≤0.33), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-c2Mc2O2 (여기서, M은 Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 및 Ga으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나이고, 0.01≤c2≤0.3를 만족한다)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-c3Mc3O2 (여기서, M은 Co, Ni, Fe, Cr, Zn 및 Ta 으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나이고, 0.01≤c3≤0.1를 만족한다) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M은 Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나이다.)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다. 상기 양극은 Li-metal일 수도 있다.
상기 양극 활물질층은 앞서 설명한 양극 활물질과 함께, 양극 도전재 및 양극 바인더를 포함할 수 있다.
이때, 상기 양극 도전재는 전극에 도전성을 부여하기 위해 사용되는 것으로서, 구성되는 전지에 있어서, 화학변화를 야기하지 않고 전자 전도성을 갖는 것이면 특별한 제한없이 사용가능하다. 구체적인 예로는 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본 블랙, 아세틸렌블랙, 케첸블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙, 탄소섬유 등의 탄소계 물질; 구리, 니켈, 알루미늄, 은 등의 금속 분말 또는 금속 섬유; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 또는 폴리페닐렌 유도체 등의 전도성 고분자 등을 들 수 있으며, 이들 중 1종 단독 또는 2종 이상의 혼합물이 사용될 수 있다.
또, 상기 양극 바인더는 양극 활물질 입자들 간의 부착 및 양극 활물질과 양극 집전체와의 접착력을 향상시키는 역할을 한다. 구체적인 예로는 폴리비닐리덴플로라이드(PVDF), 비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDF-co-HFP), 폴리비닐알코올, 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 폴리머(EPDM), 술폰화-EPDM, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 불소 고무, 또는 이들의 다양한 공중합체 등을 들 수 있으며, 이들 중 1종 단독 또는 2종 이상의 혼합물이 사용될 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 활물질 조성물은 음극 활물질 조성물일 수 있으며, 상기 음극 활물질 조성물은 음극 활물질; 음극 도전재; 및 음극 바인더로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 포함할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 음극 활물질 조성물은 실리콘계 물질 및 탄소계 물질로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 포함하는 음극 활물질을 포함할 수 있다.
또한, 본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 음극 활물질 조성물은 음극 도전재; 및 음극 바인더를 포함할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 음극 활물질; 음극 도전재; 및 음극 바인더는 당업계에 사용되는 물질이 제한없이 사용될 수 있다.
상기 음극 바인더는 폴리비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDF-co-HFP), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로오스(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로오스, 재생 셀룰로오스, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리아크릴산, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 불소 고무, 폴리 아크릴산 (poly acrylic acid) 및 이들의 수소를 Li, Na 또는 Ca 등으로 치환된 물질로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 어느 하나를 포함할 수 있으며, 또한 이들의 다양한 공중합체를 포함할 수 있다.
상기 음극 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 파네스 블랙, 램프 블랙, 서멀 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 탄소 나노 튜브 등의 도전성 튜브; 플루오로카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스커; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서 분리막으로는 음극과 양극을 분리하고 리튬 이온의 이동 통로를 제공하는 것으로, 통상 이차 전지에서 분리막으로 사용되는 것이라면 특별한 제한 없이 사용가능하며, 특히 전해질의 이온 이동에 대하여 저저항이면서 전해질 함습 능력이 우수한 것이 바람직하다. 구체적으로는 다공성 고분자 필름, 예를 들어 에틸렌 단독중합체, 프로필렌 단독중합체, 에틸렌/부텐 공중합체, 에틸렌/헥센 공중합체 및 에틸렌/메타크릴레이트 공중합체 등과 같은 폴리올레핀계 고분자로 제조한 다공성 고분자 필름 또는 이들의 2층 이상의 적층 구조체가 사용될 수 있다. 또 통상적인 다공성 부직포, 예를 들어 고융점의 유리 섬유, 폴리에틸렌테레프탈레이트 섬유 등으로 된 부직포가 사용될 수도 있다. 또, 내열성 또는 기계적 강도 확보를 위해 세라믹 성분 또는 고분자 물질이 포함된 코팅된 분리막이 사용될 수도 있으며, 선택적으로 단층 또는 다층 구조로 사용될 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 젤리롤 전극 조립체를 원통형 캔의 내부에 위치시키는 단계; 및 상기 원통형 캔의 개구부에 캡 어셈블리를 용접하는 단계를 제공한다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 원통형 캔의 개구부에 캡 어셈블리를 용접하는 단계 이후; 또는 상기 젤리롤 전극 조립체를 원통형 캔의 내부에 위치시키는 단계 이후; 상기 젤리롤 전극 조립체가 포함된 원통형 캔의 내부에 전해질을 주입하는 단계를 포함할 수 있다.
본 출원에 따른 원통형 이차전지의 경우, 전극 조립체를 원통형 캔에 포함시킨 후, 전해질을 넣고 이후 캡 어셈블리를 밀봉할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 원통형 캔의 개구부에 캡 어셈블리를 용접하는 단계에서, 상기 용접은 상기 캡 어셈블리를 상기 원통형 캔의 개구부에 밀봉할 수 있으면, 당업계에 사용되는 용접을 제한없이 채택할 수 있다.
이 때, 상기 전해질로는 리튬 이차전지 제조시 사용 가능한 유기계 액체 전해질, 무기계 액체 전해질, 고체 고분자 전해질, 겔형 고분자 전해질, 고체 무기 전해질, 용융형 무기 전해질 등을 들 수 있으며, 이들로 한정되는 것은 아니다.
구체적으로, 상기 전해질은 비수계 유기용매와 금속염을 포함할 수 있다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카보네이트, 에틸렌 카보네이트, 부틸렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라하이드로푸란, 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
특히, 상기 카보네이트계 유기 용매 중 고리형 카보네이트인 에틸렌 카보네이트 및 프로필렌 카보네이트는 고점도의 유기 용매로서 유전율이 높아 리튬염을 잘 해리시키므로 바람직하게 사용될 수 있으며, 이러한 고리형 카보네이트에 디메틸카보네이트 및 디에틸카보네이트와 같은 저점도, 저유전율 선형 카보네이트를 적당한 비율로 혼합하여 사용하면 높은 전기 전도율을 갖는 전해질을 만들 수 있어 더욱 바람직하게 사용될 수 있다.
상기 금속염은 리튬염을 사용할 수 있고, 상기 리튬염은 상기 비수 전해액에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, 상기 리튬염의 음이온으로는 F-, Cl-, I-, NO3 -, N(CN)2 -, BF4 -, ClO4 -, PF6-, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF-, (CF3)6P-, CF3SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2)2N-, (FSO2)2N-, CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, (CF3SO2)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN- 및 (CF3CF2SO2)2N-로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 사용할 수 있다.
상기 전해질에는 상기 전해질 구성 성분들 외에도 전지의 수명특성 향상, 전지 용량 감소 억제, 전지의 방전 용량 향상 등을 목적으로 예를 들어, 디플루오로 에틸렌카보네이트 등과 같은 할로알킬렌카보네이트계 화합물, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사인산 트리아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올 또는 삼염화 알루미늄 등의 첨가제가 1종 이상 더 포함될 수도 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 원통형 캔을 활성화하는 단계를 포함한다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 원통형 캔을 활성화하는 단계는 상기 원통형 캔을 0℃ 내지 50℃의 분위기에서, 10초 내지 60초 활성화 하는 것인 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법을 제공한다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 원통형 캔의 활성화를 통하여 원통형 캔 내부에 포함된 전극 조립체에서 가스가 발생하게 되고, 발생된 가스가 내부에 포함되어, 캔 내부의 압력이 올라가게 된다.
본 출원에 따른 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 후술하는 디게싱 공정을 포함하여 상기의 문제를 해결한 것을 주된 목적으로 한다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 원통형 캔의 개구부를 스웨징(swaging)하여 원통형 캔의 내부 압력을 낮추는 디게싱(degassing) 단계; 및 상기 스웨징(swaging)된 원통형 캔을 복구하는 단계;를 포함하는 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법을 제공한다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 디게싱(degassing) 단계는 상기 활성화된 원통형 캔의 상기 개구부를 스웨징(swaging)하여 타원형으로 변형 후, 상기 활성화 단계에서 형성된 가스(gas)를 배출하여 원통형 캔의 내부 압력 낮추고, 상기 개구부을 스웨징(swaging)하여 원통형으로 복구하는 단계를 포함하는 것인 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법을 제공한다.
즉, 본 출원에 따른 상기 디게싱(degassing) 단계는 상기 활성화된 원통형 캔의 상기 개구부를 스웨징(swaging)하여 타원형으로 변형 후, 상기 활성화 단계에서 형성된 가스(gas)를 배출하여 원통형 캔의 내부 압력 낮추고, 상기 개구부을 스웨징(swaging)하여 원통형으로 복구하는 단계를 포함하는 것으로, 원통형 캔의 전면에 압력을 주어 가스를 배출하는 것이 아닌, 원통형 캔의 개구부를 스웨징하여 타원형으로 변형하는 것을 특징으로 한다.
전면에 외압을 가하는 경우, 가스는 제거될 수 있지만, 일반적으로 원통형 이차 전지는 일정 압력이상 도달하면 절연되어 충/방전이 불가하게하는 안전 장치로 CID를 두고 있어, 높은 온도나 높은 외부 압력이 반복적으로 가해지면 설계된 값보다 낮은 압력에서도 작용하여 원통형 이차 전지의 신뢰성에 문제가 생기게 된다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 디게싱 단계의 상기 개구부를 스웨징(swaging)하여 타원형으로 변형하는 공정에서의 압력은 10kgf/cm2 이하, 바람직하게는 5kgf/cm2 이하의 범위를 만족할 수 있으며, 3kgf/cm2 이상의 범위를 만족할 수 있다.
본 출원에 따른 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법은 조립된 원통형 캔 전체에 고압력을 주어 디게싱하는 것이 아닌, 원통형 캔의 개구부만을 상기 압력 범위로 스웨징(swaging)하여 원통형 캔의 내부에는 영향을 미치지 않는 것으로, 내부 압력을 줄일 수 있음과 동시에, 원통형 캔의 외부 또한 고압력이 전달되지 않아 설계된 사이클 성능 보장에 대한 신뢰도가 높아지는 특징을 갖게 된다.
결국 본 출원에 따른 디게싱 단계는 제조된 원통형 캔의 상부를 스웨징하여, 내부의 높아진 압력을 외부 압력과 동일하게 형성하는 것으로, 상기 과정에서 내부에 생성된 가스를 제거할 수 있는 특징을 갖게 된다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 디게싱 단계는 대기압(1kgf/cm2) 분위기; 저진공 분위기; 또는 중진공 분위기에서 적용되는 것인 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법을 제공한다.
본 출원에 있어서, 상기 분위기라는 것은 상기 원통형 캔이 포함되는 외부 환경을 의미할 수 있다.
본 출원에 있어서, 상기 대기압은 일반적 상압의 조건을 의미할 수 있으며, 1kgf/cm2의 조건을 의미할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
본 출원에 있어서, 상기 저진공 분위기는 상기 원통형 캔을 진공을 적용한 것으로, 저진공은 일반적으로 사용되는 저진공의 의미를 포함할 수 있으며, 구체적으로 760Torr 내지 1Torr의 범위를 의미할 수 있다.
본 출원에 있어서, 상기 중진공 분위기는 상기 원통형 캔을 진공을 적용한 것으로, 중진공은 일반적으로 사용되는 저진공의 의미를 포함할 수 있으며, 구체적으로 1/1000Torr 내지 1/10000000Torr의 범위를 의미할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 디게싱 공정은 대기압에서 적용될 수 있으며, 특히 저진공 분위기; 또는 중진공 분위기에서 적용되는 경우 원통형 캔의 내부 압력을 더욱 용이하게 낮출 수 있어 가스 배출이 용이하며, 특히 산소와 원통형 캔 내부에 포함된 전극 조립체가 반응하는 부반응 또한 억제할 수 있는 특징을 갖게 된다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 디게싱 단계는 대기압(1kgf/cm2) 분위기에서 적용되며, 상기 원통형 캔을 활성화하는 단계를 통하여 상기 원통형 캔의 내부 압력은 1.3kfg/cm2 이상 3kfg/cm2 이하의 범위를 만족하며, 상기 디게싱(degassing) 단계를 통하여 상기 원통형 캔의 내부 압력은 1.2kfg/cm2 이하의 범위를 만족하는 것인 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법을 제공한다.
즉, 본 출원에 따른 디게싱 단계를 대기압 분위기에서 진행한 것으로, 활성화 공정을 통하여 상기 원통형 캔의 내부 압력은 1.3kfg/cm2 이상 3kfg/cm2 이하의 범위, 상기 원통형 캔의 내부 압력은 1.5kfg/cm2 이상 2kfg/cm2 이하의 범위, 상기 원통형 캔의 내부 압력은 1.5kfg/cm2 이상 1.7kfg/cm2 이하의 범위가 형성될 수 있으며, 상기 디게싱(degassing) 단계를 통하여 상기 원통형 캔의 내부 압력은 1.2kfg/cm2 이하의 범위로 떨어트릴 수 있다.
구체적으로, 상기 디게싱 단계를 대기압 분위기에서 진행하는 바, 원통형 캔의 내부 압력을 외부 대기압 조건과 동일한 정도로 낮출 수 있으며, 구체적으로 상기 원통형 캔의 내부 압력은 1.2kfg/cm2 이하, 1.1kfg/cm2 이하, 1 kfg/cm2 이하의 범위로 형성할 수 있으며, 0.9kfg/cm2 이상의 범위를 만족할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 디게싱 단계는 저진공 분위기; 또는 중진공 분위기에서 적용되며, 상기 원통형 캔을 활성화하는 단계를 통하여 상기 원통형 캔의 내부 압력은 1.3kfg/cm2 이상 3kfg/cm2 이하의 범위를 만족하며, 상기 디게싱(degassing) 단계를 통하여 상기 원통형 캔의 내부 압력은 0.5kfg/cm2 이하의 범위를 만족하는 것인 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법을 제공한다.
즉, 본 출원에 따른 디게싱 단계를 저진공 또는 중진공 분위기에서 진행한 것으로, 활성화 공정을 통하여 상기 원통형 캔의 내부 압력은 1.3kfg/cm2 이상 3kfg/cm2 이하의 범위, 상기 원통형 캔의 내부 압력은 1.5kfg/cm2 이상 2kfg/cm2 이하의 범위, 상기 원통형 캔의 내부 압력은 1.5kfg/cm2 이상 1.7kfg/cm2 이하의 범위가 형성될 수 있으며, 상기 디게싱(degassing) 단계를 통하여 상기 원통형 캔의 내부 압력은 0.5gfg/cm2 이하의 범위로 떨어트릴 수 있다.
구체적으로, 상기 디게싱 단계를 진공 분위기(저진공 또는 중진공)에서 진행하는 바, 원통형 캔의 내부 압력을 외부 진공의 조건과 동일한 정도로 낮출 수 있으며, 구체적으로 상기 원통형 캔의 내부 압력은 0.5kfg/cm2 이하, 0.4kfg/cm2 이하, 0.3 kfg/cm2 이하의 범위로 형성할 수 있으며, 0.1kfg/cm2 이상의 범위를 만족할 수 있다.
상기에서 알 수 있듯, 특히 저진공 분위기; 또는 중진공 분위기에서 적용되는 경우 원통형 캔의 내부 압력을 더욱 용이하게 낮출 수 있어 가스 배출이 용이하며, 특히 진공 분위기에서 진행되는 경우 산소와 원통형 캔 내부에 포함된 전극 조립체가 반응하는 부반응 또한 억제할 수 있는 특징을 갖게 된다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 디게싱 단계는 0℃ 내지 50℃의 분위기에서, 10초 내지 60초 디게싱 하는 것인 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법을 제공한다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 스웨징(swaging)된 원통형 캔을 복구하는 단계 이후, 상기 원통형 캔을 크림핑(crimpinp)하는 단계를 포함하는 것인 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법을 제공한다.
본 출원의 일 실시상태에 따른 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법은 상기와 같이 활성화 공정 이후 디게싱 공정을 포함하는 것을 제외하고, 일반적으로 사용되는 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법이 모두 적용될 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 양극, 음극 및 분리막의 적층 시트를 권취 코어를 중심으로 권취하여 젤리롤 전극 조립체를 제조하는 전극 조립체 제조부; 상기 제조된 젤리롤 전극 조립체를 이송하는 이송부; 상기 젤리롤 전극 조립체를 원통형 캔에 위치하고 용접하는 조립부; 상기 원통형 캔을 활성화하는 활성화부; 및 상기 원통형 캔의 개구부를 스웨징(swaging)하여 원통형 캔의 내부 압력을 낮추는 디게싱(degassing)부;를 포함하는 원통형 리튬 이차 전지의 제조 장치를 제공한다.
상기 제조 장치에 있어서, 각 장치에 포함되는 내부 조성은 전술한 바와 동일할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 디게싱부는 상기 원통형 캔을 고정하는 지그; 상기 지그의 상부에 상기 원통형 캔의 개구부에 압력을 가하는 압력 유닛; 및 상기 압력 유닛의 압력을 조절하는 압력 제한 유닛을 포함하는 원통형 리튬 이차 전지의 제조 장치를 제공한다.
본 출원에 따른 디게싱부는 원통형 캔의 개구부에 압력을 가하는 압력 유닛을 갖는 것으로, 전술한 바와 같이 고압의 압력을 가하는 것이 아닌 특정 범위의 압력을 가하여 디게싱하는 것을 특징으로 하는 바, 제조 장치상 압력 제한 유닛을 추가로 포함할 수 있다.
본 출원에 따른 상기 압력 제한 유닛은 상기 압력 유닛의 압력을 10kgf/cm2 이하로 제한하는 것으로, 바람직하게는 8kgf/cm2 이하, 5kgf/cm2 이하로 제한할 수 있다.
마지막으로, 본 출원의 일 실시상태는 본 출원에 따른 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법에 따라 제조된 원통형 리튬 이차 전지를 제공하고자 한다.
본 출원에 따른 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법에 따라 제조된 리튬 이차 전지의 경우, 활성화 단계 이후, 생성된 가스를 보다 효율적으로 제거하여 생산된 것으로, 내부의 압력을 낮추어 안전 장치에 설계된 사이클 성능 보장에 대한 신뢰도가 높은 전지를 생산할 수 있는 장점을 갖게 된다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 상기 실시예는 본 기재를 예시하는 것일 뿐 본 기재의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것은 당연한 것이다.

Claims (12)

  1. 양극, 음극 및 분리막의 적층 시트를 권취 코어를 중심으로 권취하여 젤리롤 전극 조립체를 제조하는 단계;
    상기 젤리롤 전극 조립체를 원통형 캔의 내부에 위치시키는 단계;
    상기 원통형 캔의 개구부에 캡 어셈블리를 용접하는 단계;
    상기 원통형 캔을 활성화하는 단계;
    상기 원통형 캔의 개구부를 스웨징(swaging)하여 원통형 캔의 내부 압력을 낮추는 디게싱(degassing) 단계; 및
    상기 스웨징(swaging)된 원통형 캔을 복구하는 단계;를 포함하는 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 디게싱(degassing) 단계는 상기 활성화된 원통형 캔의 상기 개구부를 스웨징(swaging)하여 타원형으로 변형 후, 상기 활성화 단계에서 형성된 가스(gas)를 배출하여 원통형 캔의 내부 압력 낮추고,
    상기 개구부을 스웨징(swaging)하여 원통형으로 복구하는 단계를 포함하는 것인 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 디게싱 단계는 대기압(1kgf/cm2) 분위기; 저진공 분위기; 또는 중진공 분위기에서 적용되는 것인 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 디게싱 단계는 대기압(1kgf/cm2) 분위기에서 적용되며,
    상기 원통형 캔을 활성화하는 단계를 통하여 상기 원통형 캔의 내부 압력은 1.3kfg/cm2 이상 3kfg/cm2 이하의 범위를 만족하며,
    상기 디게싱(degassing) 단계를 통하여 상기 원통형 캔의 내부 압력은 1.2kfg/cm2 이하의 범위를 만족하는 것인 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  5. 청구항 3에 있어서,
    상기 디게싱 단계는 저진공 분위기; 또는 중진공 분위기에서 적용되며,
    상기 원통형 캔을 활성화하는 단계를 통하여 상기 원통형 캔의 내부 압력은 1.3kfg/cm2 이상 3kfg/cm2 이하의 범위를 만족하며,
    상기 디게싱(degassing) 단계를 통하여 상기 원통형 캔의 내부 압력은 0.5kfg/cm2 이하의 범위를 만족하는 것인 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 디게싱 단계는 0℃ 내지 50℃의 분위기에서, 10초 내지 60초 디게싱 하는 것인 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 스웨징(swaging)된 원통형 캔을 복구하는 단계 이후,
    상기 원통형 캔을 크림핑(crimpinp)하는 단계를 포함하는 것인 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 원통형 캔을 활성화하는 단계는 상기 원통형 캔을 0℃ 내지 50℃의 분위기에서, 10초 내지 60초 활성화 하는 것인 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  9. 양극, 음극 및 분리막의 적층 시트를 권취 코어를 중심으로 권취하여 젤리롤 전극 조립체를 제조하는 전극 조립체 제조부;
    상기 제조된 젤리롤 전극 조립체를 이송하는 이송부;
    상기 젤리롤 전극 조립체를 원통형 캔에 위치하고 용접하는 조립부;
    상기 원통형 캔을 활성화하는 활성화부; 및
    상기 원통형 캔의 개구부를 스웨징(swaging)하여 원통형 캔의 내부 압력을 낮추는 디게싱(degassing)부;
    를 포함하는 원통형 리튬 이차 전지의 제조 장치.
  10. 청구항 9에 있어서,
    상기 디게싱부는 상기 원통형 캔을 고정하는 지그;
    상기 지그의 상부에 상기 원통형 캔의 개구부에 압력을 가하는 압력 유닛; 및
    상기 압력 유닛의 압력을 조절하는 압력 제한 유닛;
    을 포함하는 원통형 리튬 이차 전지의 제조 장치.
  11. 청구항 10에 있어서,
    상기 압력 제한 유닛은 상기 압력 유닛의 압력을 10kgf/cm2 이하로 제한하는 것인 원통형 리튬 이차 전지의 제조 장치.
  12. 청구항 1 내지 청구항 8 중 어느 한 항에 따른 원통형 리튬 이차 전지의 제조 방법에 따라 제조된 원통형 리튬 이차 전지.
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