KR20230070878A - 원통형 이차전지용 캡 어셈블리 및 이를 포함하는 원통형 이차전지 - Google Patents

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KR20230070878A
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Abstract

본 출원은 원통형 이차전지용 캡 어셈블리 및 이를 포함하는 원통형 이차전지에 관한 것이다.

Description

원통형 이차전지용 캡 어셈블리 및 이를 포함하는 원통형 이차전지{CAP ASSMBLY FOR CYLINDRICAL SECONDARY BATTERY AND CYLINDRICAL SECONDARY BATTERY COMPRISING THE SAME}
본 출원은 원통형 이차전지용 캡 어셈블리 및 이를 포함하는 원통형 이차전지에 관한 것이다.
화석연료 사용의 급격한 증가로 인하여 대체 에너지나 청정에너지의 사용에 대한 요구가 증가하고 있으며, 그 일환으로 가장 활발하게 연구되고 있는 분야가 전기화학 반응을 이용한 발전, 축전 분야이다.
현재 이러한 전기화학적 에너지를 이용하는 전기화학 소자의 대표적인 예로 이차 전지를 들 수 있으며, 점점 더 그 사용 영역이 확대되고 있는 추세이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서 이차 전지의 수요가 급격히 증가하고 있다. 이러한 이차 전지 중 높은 에너지 밀도와 전압을 가지며, 사이클 수명이 길고, 자기방전율이 낮은 리튬 이차 전지가 상용화되어 널리 사용되고 있다. 또, 이 같은 고용량 리튬 이차 전지용 전극으로서, 단위 체적 당 에너지 밀도가 더 높은 고밀도 전극을 제조하기 위한 방법에 대해 연구가 활발히 진행되고 있다.
일반적으로 이차 전지는 양극, 음극, 전해질 및 분리막으로 구성된다. 음극은 양극으로부터 나온 리튬 이온을 삽입하고 탈리시키는 음극 활물질을 포함하며, 상기 음극 활물질로는 방전 용량이 큰 실리콘계 입자가 사용될 수 있다.
이러한 리튬 이차전지는 통상적으로 양극에는 LiCoO2, LiMn2O4 등과 같이 리튬이 삽입되어 있는 화합물을 사용하고, 음극에는 탄소계, Si계 등의 리튬이 삽입되어 있지 않은 물질을 사용하여 제조되며, 충전시에는 양극에 삽입된 리튬 이온이 전해질을 통해 음극으로 이동하고, 방전시에는 다시 리튬 이온이 음극에서 양극으로 이동하게 된다.
리튬 이차전지는 전지케이스의 형상에 따라 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 이차전지 또는 각형 이차전지, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 이차전지로 분류된다. 그 중 원통형 이차전지는 상대적으로 용량이 크고 구조적으로 안정하다는 장점이 있다.
원통형 이차전지는 개방된 원통형 케이스 상단에　캡　어셈블리를 위치시키고 밀봉하여, 원통형 이차전지의 외부와 내부를 차단한다. 상기　캡　어셈블리를 구성하는 가스켓은 전극조립체의 양극 탭과 연결되는 탑　캡과 음극 탭과 연결되는 원통형 케이스 간의 절연성을 확보하는 기능도 갖는다.
특히, 최근 음극 탭 또는 양극 탭을 갖지 않는 Tab less 원통형 이차 전지 모델의 경우 캡 어셈블리와 음극 또는 양극의 집전체층이 직접 접하여 있는 구조로 형성되고 있다. 이와 같은 경우 집전체가 캡 어셈블리와 연결되어 공정이 간단하고 탭을 포함하지 않아 저항을 크게 감소시킬 수 있는 장점이 있으나, 기존 탭을 포함하는 구조 대비하여 외부 단락시 탭의 끊어짐을 유도하거나 CID 단락과 같은 안전 구조 또한 함께 제거되어 외부 단락시 원통형 이차 전지의 안정성이 나빠지는 문제가 발생하고 있다.
따라서, 음극 탭 또는 양극 탭을 갖지 않는 Tab less 원통형 이차 전지 모델의 경우에도 외부 단락시 전기적 흐름을 단락할 수 있는 안전장치의 개발에 대한 연구가 필요하다.
일본 공개특허공보 제2009-080971호
본 출원은 원통형 이차전지용 캡 어셈블리 및 이를 포함하는 원통형 이차전지에 관한 것이다.
본 명세서의 일 실시상태는 전극조립체를 수용하는 원통형 캔의 개구부에 결합되는 캡 어셈블리로서, 상기 캡 어셈블리는 상부 금속판; 하부 금속판; 및 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판 사이에 구비된 비가연성 액체를 포함하는 액상층;을 포함하며, 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 적어도 일부는 접하는 형태로 구비되며, 상기 비가연성 액체는 100℃ 이상의 조건에서 팽창하는 것을 특징으로 하는 것인 캡 어셈블리를 제공한다.
또 다른 일 실시상태에 있어서, 양극 집전체를 포함하는 양극; 및 음극 집전체를 포함하는 음극; 상기 양극과 음극 사이에 분리막;을 포함하는 전극 조립체를 권취한 구조를 수용하는 원통형 캔; 및 상기 원통형 캔의 개구부에 결합되는 본 출원에 따른 캡 어셈블리를 포함하는 원통형 이차전지를 제공한다.
본 출원에 따른 캡 어셈블리는 상부 금속판; 하부 금속판; 및 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판 사이에 구비된 비가연성 액체를 포함하는 액상층;을 포함하는 2중 층 금속판 구조로 형성되며, 상기 비가연성 액체는 100℃ 이상의 조건에서 팽창하는 것을 특징으로 하는 것으로, 외부 단락으로 전지에 매우 높은 전류가 흘러 전지의 온도가 급격하게 증가하는 경우, 상기 비가연성 액체가 급격하게 팽창하여 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판을 밀어내어 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 접촉을 감소하거나 단절시켜 외부 단락으로 인한 안정성을 향상시키는 것을 주된 특징으로 한다.
즉, 본 출원에 따른 캡 어셈블리는 탭을 포함하지 않는 Tab less 원통형 이차전지에 적용되는 캡 어셈블리로, 기존 탭을 포함하는 경우에 비하여 공정 자체가 간단하고 저항을 크게 감소시키는 장점을 유지할 수 있으며, 더욱이 외부 단락시 전기적 흐름을 단락할 수 있는 안전장치를 본 출원에 따른 캡 어셈블리를 적용함으로써 해결하였다는 것을 본 발명의 특징으로 한다.
도 1은 본 출원에 따른 캡 어셈블리를 나타낸 측면도이다.
도 2는 본 출원에 따른 캡 어셈블리의 단락을 나타내는 측면도이다.
도 3은 비교예 1에 따른 원통형 이차 전지를 나타낸 도이다
도 4는 비교예 1에 따른 원통형 이차 전지의 단락을 나타내는 측면도이다.
본 발명을 설명하기에 앞서, 우선 몇몇 용어를 정의한다.
본 명세서에서 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있다는 것을 의미한다.
본 명세서에 있어서, 'p 내지 q'는 'p 이상 q 이하'의 범위를 의미한다.
본 명세서에 있어서, "비표면적"은 BET법에 의해 측정한 것으로서, 구체적으로는 BEL Japan사의 BELSORP-mino II를 이용하여 액체 질소 온도 하(77K)에서의 질소가스 흡착량으로부터 산출된 것이다. 즉 본 출원에 있어서 BET 비표면적은 상기 측정 방법으로 측정된 비표면적을 의미할 수 있다.
본 명세서에 있어서, "Dn"은 평균 입경을 의미하며, 입경에 따른 입자 개수 누적 분포의 n% 지점에서의 입경을 의미한다. 즉, D50은 입경에 따른 입자 개수 누적 분포의 50% 지점에서의 입경이며, D90은 입경에 따른 입자 개수 누적 분포의 90% 지점에서의 입경을, D10은 입경에 따른 입자 개수 누적 분포의 10% 지점에서의 입경이다. 한편, 평균 입경은 레이저 회절법(laser diffraction method)을 이용하여 측정할 수 있다. 구체적으로, 측정 대상 분말을 분산매 중에 분산시킨 후, 시판되는 레이저 회절 입도 측정 장치(예를 들어 Microtrac S3500)에 도입하여 입자들이 레이저빔을 통과할 때 입자 크기에 따른 회절패턴 차이를 측정하여 입도 분포를 산출한다.
본 명세서에 있어서, 중합체가 어떤 단량체를 단량체 단위로 포함한다는 의미는 그 단량체가 중합 반응에 참여하여 중합체 내에서 반복 단위로서 포함되는 것을 의미한다. 본 명세서에 있어서, 중합체가 단량체를 포함한다고 할 때, 이는 중합체가 단량체를 단량체 단위로 포함한다는 것과 동일하게 해석되는 것이다.
본 명세서에 있어서, '중합체'라 함은 '단독 중합체'라고 명시되지 않는 한 공중합체를 포함한 광의의 의미로 사용된 것으로 이해한다.
본 명세서에 있어서, 중량 평균 분자량(Mw) 및 수평균 분자량(Mn)은 분자량 측정용으로 시판되고 있는 다양한 중합도의 단분산 폴리스티렌 중합체(표준 시료)를 표준물질로 하고, 겔 투과 크로마토그래피(Gel Permeation Chromatography; GPC)에 의해 측정한 폴리스티렌 환산 분자량이다. 본 명세서에 있어서, 분자량이란 특별한 기재가 없는 한 중량 평균 분자량을 의미한다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명을 용이하게 실시할 수 있도록 도면을 참고로 하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 이하의 설명에 한정되지 않는다.
본 명세서의 일 실시상태는 전극조립체를 수용하는 원통형 캔의 개구부에 결합되는 캡 어셈블리로서, 상기 캡 어셈블리는 상부 금속판; 하부 금속판; 및 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판 사이에 구비된 비가연성 액체를 포함하는 액상층;을 포함하며, 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 적어도 일부는 접하는 형태로 구비되며, 상기 비가연성 액체는 100℃ 이상의 조건에서 팽창하는 것을 특징으로 하는 것인 캡 어셈블리를 제공한다.
본 출원에 따른 캡 어셈블리는 상부 금속판; 하부 금속판; 및 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판 사이에 구비된 비가연성 액체를 포함하는 액상층;을 포함하는 2중 층 금속판 구조로 형성되며, 상기 비가연성 액체는 100℃ 이상의 조건에서 팽창하는 것을 특징으로 하는 것으로, 외부 단락으로 전지에 매우 높은 전류가 흘러 전지의 온도가 급격하게 증가하는 경우, 상기 비가연성 액체가 급격하게 팽창하여 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판을 밀어내어 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 접촉을 감소하거나 단절시켜 외부 단락으로 인한 안정성을 향상시키는 것을 주된 특징으로 한다.
즉, 본 출원에 따른 캡 어셈블리는 전지 외부 및 내부와의 접촉을 방지하는 역할을 함과 동시에 전지의 외부 단락 발생시 전류의 흐름을 막아줄 수 있는 안전 장치로서의 역할도 할 수 있는 특징을 갖게 된다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 비가연성 액체의 끓는점은 100℃ 이상 200℃ 이하를 만족하는 것인 캡 어셈블리를 제공한다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 비가연성 액체는 원통형 이차전지의 외부 단락에 의한 발열 온도인 100℃ 이상의 조건에서 기화로 인한 급격한 부피 팽창을 갖는 액체라면 제한 없이 사용될 수 있으며, 상기 비가연성 액체의 끓는점은 100℃ 이상 200℃ 이하, 바람직하게는 100℃ 이상 180℃ 이하, 더욱 바람직하게는 100℃ 이상 150℃ 이하의 범위를 만족할 수 있다.
본 출원에 따른 비가연성 액체가 상기 끓는점 범위를 만족하는 경우, 외부 단락시 온도 변화에 따라 전지의 안전 장치로서의 역할을 할 수 있는 특징을 갖게 된다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 비가연성 액체는 물을 포함할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 캡 어셈블리는 상부 금속판; 하부 금속판; 및 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판 사이에 구비된 비가연성 액체를 포함하는 액상층;을 포함하는 것으로, 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 적어도 일부는 접하는 형태로 구비된다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 적어도 일부가 접하는 형태로 구비된다는 것은, 상부 금속판 및 하부 금속판이 접하는 면을 포함한다는 것을 의미할 수 있으며, 구체적으로 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 가장자리부는 서로 접하며, 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판 사이에 구비된 비가연성 액체를 포함하는 액상층을 포함할 수 있다.
도 1은 본 출원에 따른 캡 어셈블리를 나타낸 측면도이다. 구체적으로 캡어셈블리는 원통형 전극 조립체(4)가 내부에 구비된 원통형 캔(5)의 상부에 구비되며, 상부 금속판(1) 및 하부 금속판(3)으로 구성되며, 상기 상부 금속판과 하부 금속판 사이에 비가연성 액체를 포함하는 액상층(2)을 갖는 구조로 형성됨을 확인할 수 있다. 이 때, 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 적어도 일부는 접하는 형태로 구비되는 것으로 도 1에서는 가장자리부(6)가 서로 접하는 형태로 구비됨을 확인할 수 있다.
즉, 본 출원에 따른 캡 어셈블리는 상부 금속판 및 하부 금속판의 가장자리가 서로 접하여 구비되는 것으로, 상기 접한다는 것은 물리적으로 접하는 것을 의미할 뿐만 아니라, 전기적으로 접하는 것을 의미할 수 있다. 상기 전기적으로 접한다는 것은 상부 금속판 및 하부 금속판이 서로 떨어져 있어도 전기적으로 연결될 수 있는 동일 매개체에 포함되어 있다면 전기적으로 접하고 있다고 표현될 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 가장자리부는 서로 접하는 형태로 구비되며, 상기 비가연성 액체는 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 가장자리부 이외의 구역에 포함될 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 액상층에 포함되는 상기 비가연성 액체는 상기 액상층 전체 용량 기준 90 % 이상 포함되는 것인 캡 어셈블리를 제공한다.
또 다른 일 실시상태에 있어서, 상기 액상층에 포함되는 상기 비가연성 액체는 상기 액상층 전체 용량 기준 90 % 이상, 바람직하게는 95% 이상 포함할 수 있으며, 100% 이하, 바람직하게는 97% 이하를 포함할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 액상층이라는 것은, 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판이 접하지 않는 공간 전체를 액상층으로 정의할 수 있으며, 구체적으로 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 가장자리가 서로 접하는 구조인 경우, 상기 가장자리를 제외한 공간 전체를 액상층으로 정의할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 액상층에 상기 용량의 비가연성 액체가 포함됨에 따라, 전지의 외부 단락시 온도 변화에 따른 비가연성 액체의 팽창 효과로 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판을 서로 단절시킬 수 있는 특징을 갖게 된다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판은 구리; 스테인리스 스틸; 알루미늄; 니켈; 티탄; 소성 탄소; 또는 표면에 카본, 니켈, 티탄 및 은으로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상으로 표면 처리한 알루미늄 또는 스테인리스 스틸;을 포함하는 것인 캡 어셈블리를 제공한다.
상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 경우, 캡 어셈블리를 구성하는 외부 장치로, 원통형 이차전지 내부에 포함되는 물질과 외부 환경과의 접촉을 방지하는 역할을 할 수 있으면 그 재료에 상관없이 사용될 수 있으며, 구체적으로는 상기 언급된 물질을 포함할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 액상층의 두께는 10μm 이상 3mm 이하를 만족하는 것인 캡 어셈블리를 제공한다.
또 다른 일 실시상태에 있어서, 상기 액상층의 두께는 10μm 이상 3mm 이하, 바람직하게는 50μm 이상 0.5mm이하, 더욱 바람직하게는 80μm 이상 0.1mm이하의 범위를 만족할 수 있다.
상기 액상층의 두께가 상기 범위를 만족하는 경우, 원통형 이차전지의 성능을 저하하지 않으며 외부 단락에 따른 안전 장치로서의 역할을 극대화할 수 있는 특징을 갖게 된다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 두께는 0.1mm 이상 10mm 이하를 만족하는 것인 캡 어셈블리를 제공한다.
또 다른 일 실시상태에 있어서, 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 두께는 0.1mm 이상 10mm 이하, 바람직하게는 0.5mm 이상 8mm 이하, 더욱 바람직하게는 1mm 이상 5mm 이하의 범위를 만족할 수 있다.
상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 두께가 상기 범위를 만족하는 경우, 원통형 이차전지의 성능을 저하하지 않으며, 특히 외부 단락에 따라 발생하는 열이 액상층으로 원활하게 전달될 수 있어 안전 장치로서의 역할을 극대화할 수 있는 특징을 갖게 된다.
본 출원에 따른 캡 어셈블리는 특히 탭을 포함하지 않는 Tab less 원통형 이차전지에 적용되는 캡 어셈블리로, 기존 탭을 포함하는 경우에 비하여 공정 자체가 간단하고 저항을 크게 감소시키는 장점을 유지할 수 있으며, 더욱이 외부 단락시 전기적 흐름을 단락할 수 있는 안전장치를 본 출원에 따른 캡 어셈블리를 적용함으로써 해결할 수 있으며, 특히 캡 어셈블리의 구성이 전술한 구성을 만족하는 경우, 상기 효과는 극대화 될 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 양극 집전체를 포함하는 양극; 및 음극 집전체를 포함하는 음극; 상기 양극과 음극 사이에 분리막;을 포함하는 전극 조립체를 권취한 구조를 수용하는 원통형 캔; 및 상기 원통형 캔의 개구부에 결합되는 본 출원에 따른 캡 어셈블리를 포함하는 원통형 이차전지를 제공한다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 원통형 이차전지는 상기 음극 집전체의 상단부 또는 양극 집전체의 상단부와 상기 캡 어셈블리가 직접 접하는 것인 원통형 이차전지를 제공한다.
상기 원통형 이차전지는 상기 음극 집전체의 상단부 또는 양극 집전체의 상단부와 상기 캡 어셈블리가 직접 접하는 것인 원통형 이차전지라는 것은 음극 또는 양극 탭의 구비없이, 전극의 집전체층의 상단부가 캡 셈블리와 직접 결합되는 것으로, 탭리스(Tab less) 원통형 전지로 표현될 수 있다.
탭리스(Tab less) 원통형 전지의 경우 탭을 포함하지 않아 전지의 제조 공정 자체가 간편하여 생산 비용 및 시간을 절감할 수 있음과 동시에, 전지 저항을 감소할 수 있는 특징을 갖게 된다. 하지만, 기존 탭을 포함하는 원통형 전지는 탭에 홈을 파서 과 전류가 흐르는 경우 탭을 단락시키거나, CID 단락 장치를 포함하는 등 안전 장치가 포함되어 안정성을 개선하였으나, 탭리스(Tab less) 원통형 전지의 경우 탭을 포함하지 않아 안정성의 문제가 발생하였으나, 본 출원에 따른 캡 어셈블리를 적용하여 탭리스(Tab less) 원통형 전지의 장점을 살림과 동시에 안정성의 문제를 해결하였다는 것이 본 발명의 주된 목적이다.
즉, 본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 원통형 이차전지의 외부 단락시 상기 상부 금속판 및 하부 금속판의 접촉 면적이 감소 또는 단절되는 것인 원통형 이차전지를 제공한다.
상기 원통형 이차전지의 외부 단락시, 과전류가 흐르게되며, 이에 따라 전지 자체의 온도가 급격하게 상승하는 것으로 온도 상승에 따라 비가연성 액체의 기화 현상으로 부피가 급격하게 팽창하게 되고, 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 접촉 면적을 감소 또는 단절시켜 전기적 단절을 시킬 수 있다.
도 2는 본 출원에 따른 캡 어셈블리의 단락을 나타내는 측면도이다. 구체적으로 외부 단락에 따라 열이 발생하여 하부 금속판(3)을 통하여 열이 액상층(2)으로 전해지며, 이 때, 액상층에 포함된 비가연성 액체의 부피가 급격히 팽창하여 하부 금속판(3)과 상부 금속판(1)의 가장자리부(6)에서 단락이 발생하여, 전기적 단절을 시키는 것을 확인할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 전극 조립체는 양극 집전체를 포함하는 양극; 및 음극 집전체를 포함하는 음극; 상기 양극과 음극 사이에 분리막;을 포함하며, 상기 전극 조립체를 권취한 구조를 갖는다.
구체적으로, 본 출원의 일 실시상태에 따른 양극은 양극 집전체; 및 양극 집전체의 일면 또는 양면에 구비된 양극 활물질층을 포함할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 따른 음극은 음극 집전체; 및 음극 집전체의 일면 또는 양면에 구비된 음극 활물질층을 포함할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 양극 활물질층은 양극 활물질; 양극 도전재; 및 양극 바인더로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 포함할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 음극 활물질층은 음극 활물질; 음극 도전재; 및 음극 바인더로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 포함할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 양극 활물질은 통상적으로 사용되는 양극 활물질일 수 있다. 구체적으로, 상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; LiFe3O4 등의 리튬 철 산화물; 화학식 Li1+c1Mn2-c1O4 (0≤c1≤0.33), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-c2Mc2O2 (여기서, M은 Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 및 Ga으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나이고, 0.01≤c2≤0.3를 만족한다)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-c3Mc3O2 (여기서, M은 Co, Ni, Fe, Cr, Zn 및 Ta 으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나이고, 0.01≤c3≤0.1를 만족한다) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M은 Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나이다.)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다. 상기 양극은 Li-metal일 수도 있다.
상기 양극 활물질층은 앞서 설명한 양극 활물질과 함께, 양극 도전재 및 양극 바인더를 포함할 수 있다.
이때, 상기 양극 도전재는 전극에 도전성을 부여하기 위해 사용되는 것으로서, 구성되는 전지에 있어서, 화학변화를 야기하지 않고 전자 전도성을 갖는 것이면 특별한 제한없이 사용가능하다. 구체적인 예로는 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본 블랙, 아세틸렌블랙, 케첸블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙, 탄소섬유 등의 탄소계 물질; 구리, 니켈, 알루미늄, 은 등의 금속 분말 또는 금속 섬유; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 또는 폴리페닐렌 유도체 등의 전도성 고분자 등을 들 수 있으며, 이들 중 1종 단독 또는 2종 이상의 혼합물이 사용될 수 있다.
또, 상기 양극 바인더는 양극 활물질 입자들 간의 부착 및 양극 활물질과 양극 집전체와의 접착력을 향상시키는 역할을 한다. 구체적인 예로는 폴리비닐리덴플로라이드(PVDF), 비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDF-co-HFP), 폴리비닐알코올, 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 폴리머(EPDM), 술폰화-EPDM, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 불소 고무, 또는 이들의 다양한 공중합체 등을 들 수 있으며, 이들 중 1종 단독 또는 2종 이상의 혼합물이 사용될 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 활물질 조성물은 음극 활물질 조성물일 수 있으며, 상기 음극 활물질 조성물은 음극 활물질; 음극 도전재; 및 음극 바인더로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 포함할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 음극 활물질 조성물은 실리콘계 물질 및 탄소계 물질로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 포함하는 음극 활물질을 포함할 수 있다.
또한, 본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 음극 활물질 조성물은 음극 도전재; 및 음극 바인더를 포함할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서, 상기 음극 활물질; 음극 도전재; 및 음극 바인더는 당업계에 사용되는 물질이 제한없이 사용될 수 있다.
상기 음극 바인더는 폴리비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDF-co-HFP), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로오스(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로오스, 재생 셀룰로오스, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리아크릴산, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 불소 고무, 폴리 아크릴산 (poly acrylic acid) 및 이들의 수소를 Li, Na 또는 Ca 등으로 치환된 물질로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 어느 하나를 포함할 수 있으며, 또한 이들의 다양한 공중합체를 포함할 수 있다.
상기 음극 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 파네스 블랙, 램프 블랙, 서멀 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 탄소 나노 튜브 등의 도전성 튜브; 플루오로카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스커; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 있어서 분리막으로는 음극과 양극을 분리하고 리튬 이온의 이동 통로를 제공하는 것으로, 통상 이차 전지에서 분리막으로 사용되는 것이라면 특별한 제한 없이 사용가능하며, 특히 전해질의 이온 이동에 대하여 저저항이면서 전해질 함습 능력이 우수한 것이 바람직하다. 구체적으로는 다공성 고분자 필름, 예를 들어 에틸렌 단독중합체, 프로필렌 단독중합체, 에틸렌/부텐 공중합체, 에틸렌/헥센 공중합체 및 에틸렌/메타크릴레이트 공중합체 등과 같은 폴리올레핀계 고분자로 제조한 다공성 고분자 필름 또는 이들의 2층 이상의 적층 구조체가 사용될 수 있다. 또 통상적인 다공성 부직포, 예를 들어 고융점의 유리 섬유, 폴리에틸렌테레프탈레이트 섬유 등으로 된 부직포가 사용될 수도 있다. 또, 내열성 또는 기계적 강도 확보를 위해 세라믹 성분 또는 고분자 물질이 포함된 코팅된 분리막이 사용될 수도 있으며, 선택적으로 단층 또는 다층 구조로 사용될 수 있다.
본 출원에 따른 원통형 이차전지의 경우, 전극 조립체를 원통형 캔에 포함시킨 후, 전해질을 넣고 이후 캡 어셈블리를 밀봉할 수 있다.
이 때, 상기 전해질로는 리튬 이차전지 제조시 사용 가능한 유기계 액체 전해질, 무기계 액체 전해질, 고체 고분자 전해질, 겔형 고분자 전해질, 고체 무기 전해질, 용융형 무기 전해질 등을 들 수 있으며, 이들로 한정되는 것은 아니다.
구체적으로, 상기 전해질은 비수계 유기용매와 금속염을 포함할 수 있다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카보네이트, 에틸렌 카보네이트, 부틸렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라하이드로푸란, 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
특히, 상기 카보네이트계 유기 용매 중 고리형 카보네이트인 에틸렌 카보네이트 및 프로필렌 카보네이트는 고점도의 유기 용매로서 유전율이 높아 리튬염을 잘 해리시키므로 바람직하게 사용될 수 있으며, 이러한 고리형 카보네이트에 디메틸카보네이트 및 디에틸카보네이트와 같은 저점도, 저유전율 선형 카보네이트를 적당한 비율로 혼합하여 사용하면 높은 전기 전도율을 갖는 전해질을 만들 수 있어 더욱 바람직하게 사용될 수 있다.
상기 금속염은 리튬염을 사용할 수 있고, 상기 리튬염은 상기 비수 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, 상기 리튬염의 음이온으로는 F-, Cl-, I-, NO3 -, N(CN)2 -, BF4 -, ClO4 -, PF6 -, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF-, (CF3)6P-, CF3SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2)2N-, (FSO2)2N-, CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, (CF3SO2)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN- 및 (CF3CF2SO2)2N-로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 사용할 수 있다.
상기 전해질에는 상기 전해질 구성 성분들 외에도 전지의 수명특성 향상, 전지 용량 감소 억제, 전지의 방전 용량 향상 등을 목적으로 예를 들어, 디플루오로 에틸렌카보네이트 등과 같은 할로알킬렌카보네이트계 화합물, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사인산 트리아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올 또는 삼염화 알루미늄 등의 첨가제가 1종 이상 더 포함될 수도 있다.
본 발명에 따른 리튬 이차 전지는 원통형 전지에 포함될 수 있으며, 상기 원통형 전지라는 것은 양극, 음극, 분리막 및 전해질을 포함하는 조립체가 포함되어 있는 전지 자체의 형태가 원통형이라는 것을 의미하는 것일 수 있으며, 구체적으로 원통형 캔, 원통형 캔 내부에 구비된 전지 조립체 및 탑 캡으로 구성될 수 있다.
이 때 탑 캡은 내부 및 외부 팩 부품과 연결되는 상부 금속판과 내부의 권취된 전극 조립체와 연결되는 하부 금속판, 그리고 상부와 하부 금속판 내에 비가연성 액체를 포함하는 액상층을 포함하는 구조이다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 상기 실시예는 본 기재를 예시하는 것일 뿐 본 기재의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것은 당연한 것이다.
<실시예 1>
양극, 음극, 분리막, 전해액을 포함하는 전극 조립체를 원통형 캔 내부에 삽입하고, 2중층 캡 어셈블리를 상부에 올린다. 원통형 캔 상부를 성형 및 압축, 밀봉하여 외부의 공기 및 수분등의 유입을 차단하여 원통형 전지를 제조하였다.
이 때 2중층 캡 어셈블리는 하부 금속판과 상부 금속판으로 구비되며, 하부 금속판과 상부 금속판 사이에 비가연성 액체로 물을 포함하는 액상층을 포함하는 구조로 형성된다.
도 1에서 구체적으로 캡어셈블리는 원통형 전극 조립체(4)가 내부에 구비된 원통형 캔(5)의 상부에 구비되며, 상부 금속판(1) 및 하부 금속판(3)으로 구성되며, 상기 상부 금속판과 하부 금속판 사이에 비가연성 액체인 물을 포함하는 액상층(2)을 갖는 구조로 형성됨을 확인할 수 있다. 이 때, 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 가장자리부(6)가 서로 접하는 형태로 구비됨을 확인할 수 있다.
<비교예 1>
양극, 음극, 분리막, 전해액을 포함하는 전극 조립체를 원통형 캔 내부에 삽입하고, 금속으로 되어 있는 탭을 원통형 캔에 용접한다. 전극 조립체 상부에 탑캡을 올린후 원통형 캔 상부를 성형 및 압축, 밀봉하여 외부의 공기 및 수분등의 유입을 차단하여 원통형 전지를 제조하였다.
도 3은 비교예 1에 따른 원통형 이차 전지를 나타낸 도이다. 구체적으로 탑캡은 기존과 동일하게 상부 금속판(11)과 벤트(12), 전류 차단 부재(13), 상부 가스켓(14), 하부 가스켓(15), 탭(16)으로 구성되며, 전극 조립체(7) 및 원통형 캔(8)의 상단부에 용접됨을 확인할 수 있다.
<비교예 2>
상기 실시예 1에 있어서, 비가연성 액체를 포함하지 않는 것을 제외하고 동일하게 원통형 전지를 제조하였다.
상기 실시예 1, 비교예 1 및 비교예 2의 원통형 전지에 외부 단락과 같은 비정상적인 온도의 상승을 발생시켰다.
이 때, 상기 실시예 1의 원통형 전지의 경우 하부 금속판으로 열이 전달되어 비가연성 액체를 포함하는 액상층이 부피 팽창으로 인해 상부 금속판과 하부 금속판의 전기적 단락이 일어났다.
한편 비교예 1의 경우 기존과 같이 탭을 포함하는 것으로, 탑캡의 제조시공정 자체가 복잡하고, 탭리스 전지에 비하여 저항이 크게 증가함을 확인할 수 있었다. 또한 도 4에서 확인할 수 있듯, 외부 단락과 같은 비 정상적인 온도 상승이 발생하는 경우 내부 압력이 상승하여 탑캡 하부에 위치한 전류 차단 부재(13)를 밀어 전기적 단락을 유도하거나, 높은 전류가 흐르며 발생한 고열로 캡과 연결된 탭(6)이 녹아 끊어지는 단락이 발생하였다.
비교예 2의 경우, 본원 발명과 같이 탭을 사용하지 않아 저항의 문제를 해결할 수 있으나, 액상층을 포함하지 않아 전기적 단락을 유도할 수 없어, 높은 온도로 상승하는 경우 원통형 전지의 발화가 발생하였다.
즉, 본 출원에 따른 캡 어셈블리는 탭을 포함하지 않는 Tab less 원통형 이차전지에 적용되는 캡 어셈블리로, 기존 탭을 포함하는 경우에 비하여 공정 자체가 간단하고 저항을 크게 감소시키는 장점을 유지할 수 있으며, 더욱이 외부 단락시 전기적 흐름을 단락할 수 있는 안전장치를 본 출원에 따른 캡 어셈블리를 적용함으로써 해결하였다는 것을 본 발명의 특징으로 함을 확인할 수 있었다.
1: 상부 금속판
2: 액상층
3: 하부 금속판
4: 전극 조립체
5: 원통형 캔
6: 가장자리부
11: 상부 금속판
12: 벤트
13: 전류 차단 부재
14: 상부 가스켓
15: 하부 가스켓
16: 탭
17: 전극 조립체
18: 원통형 캔

Claims (10)

  1. 전극조립체를 수용하는 원통형 캔의 개구부에 결합되는 캡 어셈블리로서,
    상기 캡 어셈블리는 상부 금속판; 하부 금속판; 및 상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판 사이에 구비된 비가연성 액체를 포함하는 액상층;을 포함하며,
    상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 적어도 일부는 접하는 형태로 구비되며,
    상기 비가연성 액체는 100℃ 이상의 조건에서 팽창하는 것을 특징으로 하는 것인 캡 어셈블리.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 비가연성 액체의 끓는점은 100℃ 이상 200℃ 이하인 캡 어셈블리.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 액상층의 두께는 10μm 이상 3mm 이하를 만족하는 것인 캡 어셈블리.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 두께는 0.1mm 이상 10mm 이하인 캡 어셈블리.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판은 구리; 스테인리스 스틸; 알루미늄; 니켈; 티탄; 소성 탄소; 또는 표면에 카본, 니켈, 티탄 및 은으로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상으로 표면 처리한 알루미늄 또는 스테인리스 스틸;을 포함하는 것인 캡 어셈블리.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판의 가장자리부는 서로 접하며,
    상기 상부 금속판 및 상기 하부 금속판 사이에 구비된 비가연성 액체를 포함하는 액상층을 포함하는 것인 캡 어셈블리.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 비가연성 액체는 물을 포함하는 것인 캡 어셈블리.
  8. 양극 집전체를 포함하는 양극; 및 음극 집전체를 포함하는 음극; 상기 양극과 음극 사이에 분리막;을 포함하는 전극 조립체를 권취한 구조를 수용하는 원통형 캔; 및 상기 원통형 캔의 개구부에 결합되는 청구항 1 내지 7 중 어느 한 항에 따른 캡 어셈블리를 포함하는 원통형 이차전지.
  9. 청구항 8에 있어서,
    상기 원통형 이차전지는 상기 음극 집전체의 상단부 또는 양극 집전체의 상단부와 상기 캡 어셈블리가 직접 접하는 것인 원통형 이차전지.
  10. 청구항 8에 있어서,
    상기 원통형 이차전지의 외부 단락시 상기 상부 금속판 및 하부 금속판의 접촉 면적이 감소 또는 단절되는 것인 원통형 이차전지.
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