KR102007767B1 - 연료전지용 개질기 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 연료전지에서 배출되는 고온의 미반응 가스를 이용한 열 발생으로 개질반응을 유도하며, 콤팩트한 구성과 모듈화가 가능하게 되는 연료전지용 개질기에 관한 것으로, 본체; 상기 본체의 상부에 구비되며, 상부의 제 2 가스 유입구를 통해 유입되는 개질용 원료 가스를 개질 촉매가 채워진 이중관을 따라 하강 후 상승시켜 개질 반응시킨 후 제 2 가스 배출구를 통해 개질 가스를 배출시키는 튜브 구조체; 상기 본체의 하부에 구비되며 본체 내로 연료전지 연료극의 미반응 가스를 주입하는 제 1 가스 유입구; 상기 본체의 하부에 구비되며 본체 내로 연소용 공기를 주입하는 연소용 공기 유입구; 상기 본체의 하부에 구비되며 상기 미반응 가스 및 연소용 공기의 혼합 가스를 연소시켜 내부를 승온시키는 버너; 및 상기 본체의 상부에 구비되며 상기 혼합 가스를 배출시키는 연소 가스 배출구; 를 포함하는 것을 특징으로 한다.

Description

연료전지용 개질기{REFORMER FOR FUEL CELL}
본 발명은 연료전지용 개질기에 관한 것으로, 특히 연료전지에서 배출되는 고온의 미반응 가스를 이용한 열 발생으로 개질반응을 유도하며, 콤팩트한 구성과 모듈화가 가능하게 되는 연료전지용 개질기에 관한 것이다.
연료전지는 전기화학 반응에 의해 열과 전기를 생성하는 에너지 전환 장치로서, 수소와 공기를 시스템으로 공급하고 바로 전기를 생성하기 때문에 기존의 발전 시스템에서 제기되던 오염 문제를 해결할 수 있는 유망한 기술이다. 특히, SOFC 또는 MCFC로 대표되는 고온에서 작동하는 고온 발전용 연료전지(high temperature stationary fuel cell)는 고온으로 배출되는 미반응 배가스(off-gas)가 가지고 있는 에너지를 효과적으로 사용할 수 있으므로 기존의 복합발전에 상응하는 효율을 가지고 있으며, 향후 분산형 발전(distributed generation)을 주도할 에너지 활용도가 우수한 기술로 알려져 있다.
한편, 고온 발전용 연료전지 시스템은 연료전지 스택(stack)과 더불어 개질기, 촉매연소기, 열교환기, 전기 변환기 등의 주변장치(balance of plant, BOP)를 포함하고 있으므로 시스템을 개발하기 위하여 단위전지(single cell)와 스택에 대한 기술 개발과 더불어 이에 최적화된 주변장치의 개발을 병행하여야 한다. 그러나 범용 BOP의 경우 고온형 연료전지 시스템의 효율의 최적화와 운전 내구성 확보에 어려움이 있는 것으로 알려져 있다.
고온 연료전지 스택 연료극의 미반응 배가스(off-gas)는 이산화탄소(CO2) 및 물(H2O)과 같이 반응 후 생성되는 불연(nonflammable) 가스와 더불어 수소(H2), 일산화탄소(CO), 탄화수소 등의 미반응 연료성분을 포함하고 있다. 고온 연료전지 시스템 효율 극대화 및 안전한 운전을 위해서는 상기의 미반응 연료의 재생이 필수적이다. 미반응 연료를 재생하는 가장 일반적인 방법은 화염 버너를 이용하는 것이다. 그러나, 기존 버너 타입의 연소기를 스택 출구 이후에 설치하여 완전 연소를 시키는 것은 앞서 기술한 출구 가스 중 포함된 상당부분의 불연 가스 때문에 연소 안정성을 확보하는데 기술적인 어려움이 크다. 그리고 화염을 발생하기 때문에 장치를 소형화하기 어렵고 소재의 선택에 제한이 있다. 또한 연소된 배가스 중에는 스모그(smog) 등의 원인 물질인 질소산화물(NOx), 일산화탄소(CO), 미연탄화수소(UHC), 미세입자(PM) 등과 같은 대기 오염물질이 포함된다는 문제도 있다.
최근 이러한 단점을 보완, 극복하고자 촉매연소 방식을 이용하고 고온 연료전지 스택의 미반응 가스를 좀 더 효과적으로 이용하고자 하는 연구가 선진 연구기관 및 업체를 중심으로 진행되고 있지만 실제 개발되어 적용되고 있는 케이스는 없다. 촉매연소 방식은 대기오염 물질의 저감화, 장치의 소형화 그리고 미반응 가스의 효과적인 연소 등에서 장점이 있지만 안정적인 촉매연소를 위한 제어가 쉽지 않다는 단점도 가지고 있다. 즉, 촉매 연소기의 성능은 일반적인 연소와 달리 촉매 표면으로의 반응물의 확산, 촉매 표면에서의 흡착과 촉매 반응, 그리고 생성물의 탈착 및 주 흐름으로의 확산과 같은 반응 및 물질 전달 현상이 매우 복잡하게 연관되어 있다. 그러므로 연소촉매의 종류 및 예열온도, 공간속도 등을 결정하는 것이 안정적인 연소기 설계 및 효율의 극대화에 있어 매우 중요하지만 아직 시스템에 적용하여 사용하기에는 기술적으로 해결해야 할 부분이 많은 실정이다.
한국특허등록 제10-0818592호 한국특허등록 제10-0372739호 한국특허등록 제10-0834789호 한국특허등록 제10-1454252호 한국특허 공개번호 제10-2013-0089313호
본 발명의 목적은 연료전지에서 배출되는 고온의 미반응 가스를 이용한 열 발생으로 개질반응을 유도하며, 콤팩트한 구성과 모듈화가 가능하게 되는 연료전지용 개질기를 제공하는데 있다.
구체적으로는 고온의 연료전지 스택의 연료극 미반응 가스를 개질반응을 위한 열원으로 사용하고자 함에 있어, 촉매층의 온도를 고르게 유지하기 위해 축열용 구조체를 포함하는 연소 촉매가 포함된 다발 튜브(bundle tube) 형태의 열회수를 위한 내부 열교환 모듈를 본 발명에서는 포함하게 된다. 연료극 미반응 가스와 연소용 공기의 혼합가스를 운전 초기에는 버너를 이용하여 점화하고 개질기의 내부를 승온한다. 온도가 승온된 상태에서는 버너에 공기의 양을 늘려 화염을 줄이고 축열용 구조체로서의 축열부에 의해 낮은 자연 발화 온도(light off temperature) 환경이 유지되어 발화되며 연소 촉매가 고르게 포함된 내부 열교환 모듈에 의해 내부가 고르게 고온 환경이 유지가 될 수 있게 된다.
또한 화염 버너의 경우 연소기 위치, 혼합 가스의 농도 등의 이유로 핫스팟(hot spot)이 생기거나 개질기 내부의 열 분포가 균일하지 않게 되며, 공급되는 연소용 혼합가스가 버너의 발화 조건에 맞지 않으면 점화가 꺼질 수 있었으나, 본 발명에서는 안정된 연소 촉매층의 온도 유지를 축열용 구조체 및 연소 촉매를 통해 이루게 되므로 이 같은 화염 버너 사용의 문제를 개선할 수 있다.
본 발명은 전술한 과제를 해결하기 위한 수단으로, 본체; 상기 본체의 상부에 구비되며, 상부의 제 2 가스 유입구를 통해 유입되는 개질용 원료 가스를 개질 촉매가 채워진 이중관을 따라 하강 후 상승시켜 개질 반응시킨 후 제 2 가스 배출구를 통해 개질 가스를 배출시키는 튜브 구조체; 상기 본체의 하부에 구비되며 본체 내로 연료전지 연료극의 미반응 가스를 주입하는 제 1 가스 유입구; 상기 본체의 하부에 구비되며 본체 내로 연소용 공기를 주입하는 연소용 공기 유입구; 상기 본체의 하부에 구비되며 상기 미반응 가스 및 연소용 공기의 혼합 가스를 연소시켜 내부를 승온시키는 버너; 및 상기 본체의 상부에 구비되며 상기 혼합 가스를 배출시키는 연소 가스 배출구; 를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 개질기를 제공한다.
바람직하게는, 상기 튜브 구조체는, 개질용 원료 가스를 유입받고, 개질 촉매가 채워진 다수의 내관을 통해 하부로 이동시키는 튜브 내측 구조체; 및 상기 튜브 내측 구조체의 내관들이 각각 삽입되는 다수의 외관들을 구비하며, 개질 촉매가 채워진 외관들을 통해 개질용 원료 가스를 상부로 이동시키는 튜브 외측 구조체; 가 결합되어 이루어지는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 튜브 내측 구조체는, 상부에 구비되며, 개질용 원료 가스를 유입시키는 제 2 가스 유입구; 상기 제 2 가스 유입구의 하부에서 제 2 가스 유입구와 연통되는 유입룸; 및 상기 유입룸의 하부에서 유입룸과 연통되게 형성되며, 내부에 개질 촉매가 채워지고 하부 말단이 개방되는 다수의 내관; 을 포함하는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 튜브 외측 구조체는, 상기 유입룸의 하부에 결합되는 배출룸; 상기 배출룸의 하부에서 배출룸과 연통되게 형성되고 상기 내관들이 각각 삽입되며, 내부에 개질 촉매가 채워지고 하부 말단이 폐쇄되는 다수의 외관; 및 상기 배출룸의 측면에 구비되며, 상기 내관과 외관을 통해 개질 반응된 개질 가스를 배출시키는 제 2 가스 배출구; 를 포함하는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 튜브 내측 구조체의 내관 외경은 튜브 외측 구조체의 외관 내경에 비해 작으며, 튜브 내측 구조체의 내관의 개방된 말단은 튜브 외측 구조체의 외관의 폐쇄된 말단과 이격되는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 튜브 외측 구조체의 외관 말단에는 축열부가 연장 형성되고, 상기 외관의 표면에는 외관을 따라 상승하는 혼합 가스의 연소 반응을 유도하는 연소 촉매층이 구비되는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 연소 촉매층은 백금, 팔라듐, 로듐 또는 산화철 중에서 어느 하나 또는 둘 이상을 사용하여 이루어지며, 솔-젤법(sol-gel method), 함침법(impregnation method), 워시 코팅(wash coating), 증착(deposition) 또는 융착(bonding) 중에서 어느 한 종류 또는 두 종류 이상을 사용하여 코팅되는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 축열부는 튜브 외측 구조체의 외관 말단에 연장 형성되어 상기 버너의 상부에 위치하게 되며, 상기 버너로부터 연소열과 상기 튜브 외측 구조체 외관의 연소 촉매층을 통한 연소 반응열을 축열해, 본체 내에서 상승하는 상기 혼합 가스를 가열하는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 축열부는 스테인레스 스틸, 인코넬, 하스텔로이, 듀플렉스, 니켈, 알루미늄, 구리, 황동, 청동, 알루미나, 산화마그네슘 중에서 어느 하나 또는 둘 이상을 사용하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 튜브 외측 구조체의 외관들에는 외관들의 길이 방향을 따라 적어도 하나 이상의 가스유로 혼합판이 결합되며, 상기 가스유로 혼합판은 외관들의 길이 방향과 수직 방향으로 형성된 판형의 구조물인 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 가스유로 혼합판은 스테인레스 스틸, 인코넬, 하스텔로이, 듀플렉스, 니켈, 알루미늄, 구리, 황동, 청동 중에서 어느 하나 또는 둘 이상을 사용하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 튜브 내측 구조체의 내관과 튜브 외측 구조체의 외관은 스테인레스 스틸, 인코넬, 하스텔로이, 듀플렉스, 니켈, 알루미늄, 구리, 황동, 청동 중에서 어느 하나 또는 둘 이상을 사용하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 튜브 내측 구조체의 내관과 튜브 외측 구조체의 외관은 주름관으로 형성되는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 본체의 하부에 구비되며 본체 내로 연료 가스를 주입하는 연료 가스 유입구; 를 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따르면, 연료전지에서 배출되는 고온의 미반응 가스를 이용한 열 발생으로 개질반응을 유도하며, 콤팩트한 구성과 모듈화가 가능하게 되는 효과를 가진다.
구체적으로, 촉매 버너를 이용하여 연료극의 미반응 가스를 개질반응의 열원으로 사용하기 때문에 추가적인 연소용 에너지 및 전기 에너지의 사용없이 시스템의 효율을 더욱 높일 수 있는 장점이 있다.
또한 축열용 구조체로서의 축열부가 일체형으로 포함되어 촉매 연소 반응에 의해 생성된 열을 직접 회수, 축열할 수 있으므로 연소기 내부가 미반응 가스의 조성에 따라 생길 수 있는 과부하 이상 과열이 되는 것을 방지할 수 있으며, 이에 따라 열교환이 이루어지는 촉매층을 보호하면서 전체적으로 고르게 안정적으로 장시간의 연소를 유도할 수 있는 장점이 있다.
또한 이 같은 기능 및 구성들이 한 장치에서 일체형(integration)으로 구성될 수 있기 때문에 소형의 컴팩트(compact)한 모듈(module)화가 가능하게 된다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 연료전지용 개질기를 나타내는 사시도.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 연료전지용 개질기의 단면도.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 연료전지용 개질기의 튜브 내측 구조체를 나타내는 사시도.
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 연료전지용 개질기의 튜브 외측 구조체를 나타내는 사시도.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 연료전지용 개질기에서 튜브 내 공기의 흐름을 설명하기 위한 도면.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 상세하게 설명한다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 연료전지용 개질기를 나타내는 사시도이고, 도 2는 본 발명의 실시예에 따른 연료전지용 개질기의 단면도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 연료전지용 개질기는 원통형으로 구성되며 내부에 빈 공간을 갖는 본체(10)와, 상기 본체(10)의 상부에 구비되며 다수의 외관(33)들이 배출룸(32)의 하부에 배출룸(32)과 연통되게 형성되는 튜브 외측 구조체(30)와, 상기 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)에 삽입되는 다수의 내관(23)들이 유입룸(22)의 하부에 유입룸(22)과 연통되게 형성되는 튜브 내측 구조체(20)와, 상기 본체(10)의 하부에 구비되며 본체(10) 내로 연료전지의 연료극에서 전달되는 미반응 가스를 주입하는 제 1 가스 유입구(50)와, 상기 본체(10)의 하부에 구비되며 본체(10) 내로 연소용 공기를 주입하는 연소용 공기 유입구(60)와, 상기 본체(10)의 하부에 구비되며 상기 미반응 가스 및 연소용 공기를 연소시켜 내부를 승온시키는 버너(80)와, 상기 본체(10)의 상부에 구비되며 상기 미반응 가스와 연소용 가스의 혼합 가스가 연소된 후 배출되는 연소 가스 배출구(40)를 포함하여 구성될 수 있다. 여기에서 연소 반응 조건에 따라 또는 초기 점화를 위해 별도의 연료 가스(예컨데, 천연 가스)를 추가로 공급할 수 있는 연료 가스 유입구(70)가 상기 본체(10)의 하부에 더 구비될 수도 있다.
대략적으로 본 발명에 따른 연료전지용 개질기의 동작을 살펴보면, 초기 버너 점화(80)를 위해 연료 가스 유입구(70)를 통해 연료 가스를 주입하고 동시에 연소용 공기 유입구(60)를 통해 연소용 공기를 본체(10)의 하부로 공급해 버너(80)를 연소시켜 내부 온도를 승온시키게 된다. 이렇게 발생된 열은 튜브 구조체의 축열부(34)를 가열해 축열시키며 본체(10) 내부의 온도를 고온(예컨데 500℃ 이상)으로 승온시킬 것이다. 이후 연료전지의 연료극(anode)에서 전달되는 미반응 가스가 상기 제 1 가스 유입구(50)를 통해 본체(10)의 하부로 공급된다. 이렇게 공급된 수소를 포함한 미반응 가스와 연소용 공기의 혼합 가스는 내부 고온에 의해 자연발화되면서 버너(80)에 의한 가열이 없더라도 본체(10) 내부를 고온 상태로 유지시키게 된다. 한편 개질에 사용될 원료 가스는 상기 튜브 내측 구조체(20)의 제 2 가스 유입구(21)를 통해 본체(10)의 상부로 공급되며, 이렇게 공급된 원료 가스는 상기 튜브 내측 구조체(20)의 내관(23)들을 통해 하부로 이동하게 된다. 여기에서 상기 튜브 내측 구조체(20)의 내관(23)과 상기 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)은 이중관 형태로 결합되어 있기 때문에 내관(23)들을 통해 하부로 이동된 원료 가스는 다시 외관(33)을 따라 상부로 이동하게 된다. 이때 상기 튜브 내측 구조체(20)의 내관(23)과 상기 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)에는 개질 촉매가 채워져 있기 때문에 이 같은 이동 과정에서 원료 가스는 열교환을 통해 개질 반응을 하게 되고 그 결과 개질 가스를 상기 튜브 외측 구조체(30)의 제 2 가스 배출구(31)를 통해 배출하게 된다. 이렇게 생산된 수소를 포함한 개질가스는 연료전지에 공급되는 구조이다. 여기에서 내부 연소된 혼합 가스는 본체(10) 상부의 연소 가스 배출구(40)를 통해 배출된다.
따라서 연료전지에서 완전히 연소되지 못하고 연료극 외부로 배출되는 고온의 미반응 가스를 개질 반응의 열원으로 사용하게 되므로 고온 연료전지 시스템의 효율을 극대화시킬 수 있게 된다.
이제 상술한 각 구성 및 그 기능에 대하여 보다 상세히 설명한다.
먼저 상기 본체(10)는 내부에 상기 각 구성이 설치될 수 있도록 빈 공간을 가지며, 외부는 단열체(90)로 덮여질 수 있다. 이 같은 단열체(90)는 내부에서 발생된 연소열이 개질기의 표면이나 개질기의 외부로 이동하는 것을 억제하여 기기의 안정적 운영을 도모할 수 있게 한다.
이 같은 본체(10)의 하부에는 버너(80)가 장착되며, 이 버너(80)의 연소를 위해 버너(80)의 하부에는 제 1 가스 유입구(50), 연소용 공기 유입구(60) 그리고 필요에 따라 연료 가스 유입구(70)가 설치되게 된다.
상기 제 1 가스 유입구(50)는 본체(10)의 하부 측면에 설치될 수 있으며, 외부 연료전지의 연료극에서 전달되는 고온의 미반응 배가스를 전달받아 본체(10)의 내측에 연결된 분사 노즐(51)을 통해 본체(10)의 하부로 주입시키게 된다. 상기 제 1 가스 유입구(50)에는 미반응 배가스의 역류를 방지하기 위한 제 1 체크 밸브(52)가 구비될 수 있다.
상기 연소용 공기 유입구(60)는 본체(10)의 하부 저면에 설치될 수 있으며, 상기 버너(80)를 연소시킬 수 있는 연소용 공기를 본체(10)의 하부로 주입시키게 된다. 상기 연소용 공기 유입구(60)에는 연소용 공기의 역류를 방지하기 위한 공기 체크 밸브(61)가 구비될 수 있으며, 또한 연소용 공기의 유량을 조절할 수 있는 공기 유량 조절 밸브(62)가 구비될 수 있다.
또한 이 같은 본체(10)의 하부에는 연소 반응 조건에 따라 또는 초기 점화를 위해 추가적으로 연료 가스 유입구(70)가 설치될 수 있다. 상기 연료 가스 유입구(70)는 본체(10)의 하부 측면에 설치될 수 있으며, 상기 버너(80)를 연소시킬 수 있는 별도의 연소용 연료 가스를 본체(10)의 내측에 연결된 분사 노즐을 통해 본체(10)의 하부로 주입시키게 된다. 상기 연료 가스 유입구(70)에는 연료 가스의 역류를 방지하기 위한 연료 체크 밸브(71)가 구비될 수 있고, 또한 연료 가수의 유량을 조절할 수 있는 연료 유량 조절 밸브(72)가 구비될 수 있다.
따라서 상기 본체(10)의 하부에는 제 1 가스 유입구(50)를 통해 공급된 미반응 배가스와 연소용 공기 유입구(60)를 통해 공급된 연소용 공기가 혼합되게 되며, 필요에 따라 연료 가스 유입구(70)를 통해 공급된 별도의 연소용 연료 가스가 더 혼합될 수 있다.
이러한 본체(10)의 하부에는 상술한 혼합 가스를 연소시켜 내부를 승온시키는 버너(80)가 상기 유입구(50, 60, 70)들 위에 설치된다. 상기 버너(80)는 초기 연소를 위한 점화장치로서 상기 혼합 가스를 연소시켜 본체(10)의 내부 온도를 400℃까지 승온시키게 된다. 이때, 상기 버너(80)의 초기 점화 시에는 상기 연소용 공기 유입구(60)의 공기 유량 조절 밸브(62)를 통해 적은 양의 공기가 본체(10)의 내부로 주입되도록 해 혼합 가스에서 미반응 배가스의 비중을 늘림으로써 본체(10)의 내부가 빠르게 승온되도록 한다. 이후 연소부하가 증가하여 본체(10)의 내부 온도가 일정 이상 올라간 후에는 상기 연소용 공기 유입구(60)의 공기 유량 조절 밸브(62)를 통해 공급되는 연소용 공기의 양을 늘려 상기 버너(80)의 화염을 줄이도록 제어하게 된다. 이를 위해 상기 본체(10)의 하부에는 열전대(80a)가 설치되어 본체(10) 하부에 있는 버너 점화부분의 온도를 체크하게 된다. 또한 상기 버너(80)는 단열체(90) 내부에 위치시킴으로써 단열되도록 한다.
한편, 이러한 버너(80)의 상부 공간에는 열교환을 통해 개질 반응을 일으키기 위한 튜브 구조체가 설치된다.
상기 튜브 구조체는 튜브 내측 구조체(20)와 튜브 외측 구조체(30)로 이루어지며, 튜브 내측 구조체(20)와 튜브 외측 구조체(30)의 결합 상태에서 개질에 사용될 원료 가스가 튜브 구조체 내에서 하강 후 승강하면서 본체(10) 내의 열을 전달받아 구조체 내 개질 촉매에 의해 개질 반응을 일으키는 구조이다.
여기에서 개질에 사용될 원료 가스는 천연가스일 수 있다.
상기 튜브 내측 구조체(20)의 일 예가 도 3에 도시되어 있다.
상기 튜브 내측 구조체(20)는 상부에 개질용 원료 가스를 유입시키기 위한 제 2 가스 유입구(21)가 구비되며, 이 제 2 가스 유입구(21)의 하부에는 제 2 가스 유입구(21)와 연통되는 유입룸(22)이 연결되며, 이 유입룸(22)의 하부에는 유입룸(22)과 연통되게 형성되는 다수의 내관(23)들이 길게 내리 연결되게 된다. 여기에서 상기 내관(23)의 하부 말단은 개방된다.
따라서 상기 제 2 가스 유입구(21)를 통해 유입된 개질용 원료 가스는 유입룸(22)으로 유입되어 충진되게 되며, 다수의 내관(23)들을 따라 하부로 이동되게 될 것이다. 여기에서 해당 제 2 가스 유입구(21)에는 열전대(21a)가 설치되어 제 2 가스 유입구(21)를 통해 유입되는 개질용 원료 가스의 온도를 체크하게 된다.
여기에서 상기 내관(23)에는 개질 반응을 위한 촉매가 충진 또는 코팅 방식으로 구비되게 된다.
또한 상기 튜브 외측 구조체(30)의 일 예가 도 4에 도시되어 있다.
상기 튜브 외측 구조체(30)는 상부가 개방된 배출룸(32)을 가지며, 배출룸(32)의 측면에는 배출룸(32)에 충진된 공기를 배출시키기 위한 제 2 가스 배출구(31)가 구비되며, 상기 배출룸(32)의 하부에는 배출룸(32)과 연통되게 형성되는 다수의 외관(33)들이 길게 내리 연결되게 된다. 여기에서 상기 외관(33)의 하부 말단은 축열부(34)가 구비되어 결국 외관(33)의 하부 말단(33)은 폐쇄된다. 상기 축열부(34)는 상기 버너(80)로부터 연소열과 후술될 상기 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33) 및 축열부(34) 표면의 연소 촉매층을 통한 연소 반응열을 직접 회수하여 축열하게 되며, 동시에 상승하는 혼합 가스를 가열하게 된다.
여기에서 상기 외관(33)에는 개질 반응을 위한 촉매가 충진 또는 코팅 방식으로 구비되게 된다.
아울러 상기 튜브 내측 구조체(20)의 내관(23)들의 외경은 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)들의 내경에 비해 작아 이 튜브 내측 구조체(20)의 내관(23)들이 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)들에 삽입될 수 있게 된다. 즉 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)들에 튜브 내측 구조체(20)의 내관(23)들이 삽입되는 이중관 형태를 가지게 된다.
다시 도 2를 함께 참조하면, 이때 상기 튜브 내측 구조체(30)와 튜브 외측 구조체(60)는 결합시 튜브 내측 구조체(20)의 내관(23)들이 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)들에 삽입되는 방식으로 결합이 이루어진다. 따라서 튜브 외측 구조체(30)의 상부 개방된 배출룸(32)은 튜브 내측 구조체(20)의 유입룸(22)에 의해 폐쇄되게 되며 튜브 내측 구조체(20)의 내관(23)들이 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)들에는 튜브 내측 구조체(20)의 내관(23)들이 삽입되면서 결합이 이루어지게 된다. 여기에서 상기 튜브 내측 구조체(20)의 유입룸(22)과 튜브 외측 구조체(30)의 배출룸(32)의 사이에는 열 전달을 방지하기 위한 단열체(90)가 설치될 수 있다.
이때 튜브 내측 구조체(20)의 내관(23)의 개방된 말단은 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)들의 폐쇄된 말단과 일정 간격 이격된다. 따라서 도 5에 도시된 바와 같이 내관(23)과 외관(33)은 이중관으로 구성되며, 내관(23)을 따라 하강한 개질용 원료 가스는 내관(23)의 말단에서 배출되어 다시 외관(33)을 따라 상승하게 되는 구조인 것이다. 여기에서 상기 튜브 내측 구조체(20)의 내관(23)과 상기 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)에는 개질 촉매가 채워져 있기 때문에 이 같은 개질용 원료 가스의 이동 과정에서 원료 가스는 열교환을 통해 개질 반응을 하게 된다.
이렇게 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)들을 따라 이동된 수소를 포함한 개질 가스는 배출룸(32)에 충진되면서 제 2 가스 배출구(31)를 통해 외부 연료전지에 공급되게 된다. 여기에서 해당 제 2 가스 배출구(31)에는 열전대(31a)가 설치되어 제 2 가스 배출구(31)를 통해 배출되는 예열된 공기의 온도를 체크하게 된다.
한편 상기 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33) 말단에는 축열부(34)가 형성될 수 있다. 상기 축열부(34)는 외관(33)과 동일한 직경을 가지게 형성될 수 있으며, 하부에 있는 버너(80)로부터 연소열을 받아 축열하고 이 축열된 열을 외관(33)과 주위에 공급하게 된다. 여기에서 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)과 그 하부의 축열부(34)는 서로 별개로 제작되어 연결할 경우 고온하에서 분리 및 훼손될 염려가 있다. 따라서 내부가 중공되지 않은 파이프에서 일정 부분을 파 내어 외관(33)을 형성시키고 파 내지 않은 부분을 축열부(34)로 구성함으로써 일체형으로 제작하는 것이 바람직하다. 또한 이 같은 축열부(34)는 일정한 깊이를 가지기 때문에 버너(80)의 연소열이 외관(33)의 말단에 직접 공급되는 것을 차단해주는 역할을 하게 된다. 버너(80)의 연소열이 외관(33)의 말단에 직접 공급될 경우 외관(33)의 얇은 말단이 변형되거나 떨어져 나갈 수 있는데 상기 축열부(34)는 이러한 고온으로부터 외관(33)의 변형을 보호하는 역할도 하게 되는 것이다. 여기에서 해당 축열부(34)의 주위에는 열전대(34a)가 설치되어 축열부(34) 주위의 온도를 체크하게 된다.
또한 상기 튜브 외측 구조체(30)에서 외관(33)들에는 베플(baffle) 형식의 가스유로 혼합판(35)이 결합된다. 도 4를 참조하면 상기 가스유로 혼합판(35)은 외관(33)들의 길이 방향을 따라 복수 개가 결합될 수 있으며, 각각의 가스유로 혼합판(35)은 외관(33)들의 길이 방향과 수직 방향으로 형성된 판형의 구조물이다. 또한 각각의 가스유로 혼합판(35)은 이 외관(33) 주위에서 상부로 이동하는 혼합 가스의 흐름을 확산시켜 외관(33) 전체로 이동시키기 위해 도면에 도시된 바와 같이 지그 재그로 설치된다. 따라서 도 2에 도시된 바와 같이 본체(10)의 하부에서 공급되는 고온의 혼합 가스는 외관(33)의 주위 공간에서 상승할 때 상기 가스유로 혼합판(35)들에 의해 이동흐름이 지체되면서 외관(33) 전체로 확산되게 되며, 이에 따라 더 많은 열을 외관(33)에 전달할 수 있게 되는 것이다. 여기에서 해당 외관(33)의 주위에는 열전대(33a)가 설치되어 열전대(33) 주위의 온도를 체크하게 된다.
그리고 이렇게 상승된 혼합 가스는 본체(10) 상부 측면에 설치된 연소 가스 배출구(40)를 통해 외부로 배출되게 된다.
여기에서 상기 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33) 표면에는 연소 반응을 위한 연소 촉매층(combustion catalysts)이 형성되게 된다. 상기 연소 촉매층이 표면에 형성된 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)을 따라 상승하는 혼합 가스는 수소가 포함되게 되므로 연소 촉매를 통해 연소 반응이 유도되게 된다. 따라서 상기 축열부(34)는 축열된 열과 연소 촉매의 촉매연소 반응에 의해 발생된 열을 회수하여 상승하는 혼합 가스를 가열하게 된다. 즉 상기 축열부(34)는 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33) 표면에 형성된 연소 촉매층이 내열 온도 이상으로 상승하는 것을 방지하게 되며, 또한 연소용으로 본체(10) 내로 유입되는 혼합 가스를 예열하기 위한 목적으로 사용되게 된다. 이를 위해 상기 축열부(34)는 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)의 하단에 구성되게 된다. 상기 축열부(34)를 통해 가열된 혼합 가스는 200℃ 이상의 온도를 유지하며 연소 촉매에 의해 자연 발화가 되게 된다. 따라서 200℃ 이상의 고온으로 유입되는 혼합 가스가 본체(10)의 내부에서 자연 발화되며 600℃ 이상의 온도를 유지하게 되며, 이 같은 고온의 혼합 가스는 상기 제 2 가스 유입구(21)를 통해 내부로 유입되는 원료 가스의 개질 반응을 위한 열원으로 사용되게 되는 것이다.
여기에서 상기 튜브 내측 구조체(20)의 내관(23)과 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)은 스테인레스 스틸, 인코넬, 하스텔로이, 듀플렉스, 니켈, 알루미늄, 구리, 황동, 청동 등의 열전도도가 높고 녹는점이 높은 소재 중에서 어느 한 종류 또는 두 종류 이상을 사용하여 이루어지는 것이 바람직하다. 또한 이러한 튜브 내측 구조체(20)의 내관(23)과 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)은 표면의 접촉 면적을 넓히기 위해 주름관으로 형성될 수도 있다. 또한 상기 내관(23)과 외관(33)의 표면에는 열전도성이 우수한 금속이나 연소촉매용 지지체 등이 도금 등의 방법에 의해 구비될 수 있다.
또한 상기 가스유로 혼합판(35) 역시 스테인레스 스틸, 인코넬, 하스텔로이, 듀플렉스, 니켈, 알루미늄, 구리, 황동, 청동 등의 열전도도가 높고 녹는점이 높은 소재 중에서 어느 한 종류 또는 두 종류 이상을 사용하여 이루어지는 것이 바람직하다.
또한 상기 튜브 외측 구조체(30)의 축열부(34)는 열전도도가 높고 녹는점이 높은 스틸, 인코넬, 하스텔로이, 듀플렉스, 니켈, 알루미늄, 구리, 황동, 청동이나, 축열/방열 성능이 우수하다고 알려진 알루미나, 산화마그네슘과 같은 세라믹 재료 중에서 어느 한 종류 또는 두 종류 이상을 사용하여 이루어지는 것이 바람직하며, 내부에 열을 오래 축열할 수 있도록 기공(pore) 혹은 메쉬(mesh) 형태를 가질 수 있다.
또한 상기 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33) 및 축열부(34) 표면의 연소 촉매층은 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 로듐(Rh) 또는 산화철과 같은 금속 산화물들 중에서 어느 한 종류 또는 두 종류 이상을 사용하여 이루어지는 것이 바람직하다.
또한 상기 연소 촉매층은 솔-젤법(sol-gel method), 함침법(impregnation method), 워시 코팅(wash coating), 증착(deposition) 및 융착(bonding) 중에서 어느 한 종류 또는 두 종류 이상을 사용하여 코팅되는 것이 바람직하며, 연소 촉매의 특성 및 필요에 따라 소성(sintering) 공정이 추가될 수 있다. 그리고 필요에 따라 상기 연소 촉매층은 직접 코팅되지 않고 벌집 모양(honeycomb type)의 모노리스(monolith) 위에 담지되어 번들 튜브 사이에 구성될 수 있으며, 이때 모노리스는 세라믹이나 금속 성분으로 제작될 수 있다.
이제 상술한 구성을 가지는 연료전지용 개질기의 동작을 설명한다.
우선, 본체(10) 내 버너(80)의 초기 점화를 위해 연료 가스 유입구(70)를 통해 연료 가스를 주입하고 동시에 연소용 공기 유입구(60)를 통해 연소용 공기를 본체(10)의 하부로 공급해 버너(80)를 연소시켜 내부 온도를 승온시키게 된다. 여기에서 이러한 연료 가스 주입 과정은 연소 반응 조건에 따라 생략될 수 있다.
이후 본체(10) 하부의 제 1 가스 유입구(50)를 통해 연료전지의 연료극(anode)에서 전달되는 미반응 가스를 유입시키고 또한 연소용 공기 유입구(60)를 통해 연소용 공기를 유입시켜 혼합 가스를 내부에 공급하게 된다.
상기 버너(80)는 상기 혼합 가스를 연소시켜 본체(10)의 내부 온도를 400℃까지 승온시키게 된다. 버너(80)에 의한 열은 축열부(34)에 축열되게 된다.
이때, 상기 버너(80)의 초기 점화 시에는 상기 연소용 공기 유입구(60)의 공기 유량 조절 밸브(62)를 통해 적은 양의 공기가 본체(10)의 내부로 주입되도록 해 혼합 가스에서 미반응 배가스의 비중을 늘림으로써 본체(10)의 내부가 빠르게 승온되도록 제어하게 된다.
이렇게 승온된 혼합 가스는 본체(10) 내에서 튜브 외측 구조체(30)의 가스유로 혼합판(35)에 의해 정해진 경로를 따라 상승이동하면서 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33) 표면에 있는 연소 촉매층과 연소 반응을 하게 되며, 연소 반응에 의한 열은 축열부(34)에 회수 및 축열되게 된다.
여기에서 연소부하가 증가하여 본체(10)의 내부 온도가 일정 이상 올라간 후에는 상기 연소용 공기 유입구(60)의 공기 유량 조절 밸브(62)를 통해 공급되는 연소용 공기의 양을 늘려 상기 버너(80)의 화염을 줄이도록 제어하게 되며, 상기 축열부(34)가 혼합 가스를 가열하게 된다.
한편, 본체(10) 상부의 제 2 가스 유입구(21)를 통해 개질에 사용될 원료 가스가 공급된다. 이 원료 가스는 상기 튜브 내측 구조체(20)의 내관(23)들을 통해 하부로 이동한 후 다시 외관(33)을 따라 상부로 이동하게 된다. 여기에서 상기 튜브 내측 구조체(20)의 내관(23)과 상기 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)에는 개질 촉매가 채워져 있기 때문에 이 같은 개질용 원료 가스의 이동 과정에서 원료 가스는 열교환을 통해 개질 반응을 하게 된다. 이렇게 튜브 외측 구조체(30)의 외관(33)들을 따라 이동된 수소를 포함한 개질 가스는 배출룸(32)에 충진되면서 제 2 가스 배출구(31)를 통해 외부 연료전지에 공급되게 된다.
그리고 연소된 혼합 가스는 본체(10) 상부의 연소 가스 배출구(40)를 통해 배출된다.
따라서 연료전지에서 완전히 연소되지 못하고 연료극 외부로 배출되는 고온의 미반응 가스를 개질 반응의 열원으로 사용하게 되므로 고온 연료전지 시스템의 효율을 극대화시킬 수 있게 되는 것이다.
이상과 같이 도면과 명세서에서 최적 실시예가 개시되었다. 여기서 특정한 용어들이 사용되었으나, 이는 단지 본 발명을 설명하기 위한 목적에서 사용된 것이지 의미 한정이나 특허청구범위에 기재된 본 발명의 범위를 제한하기 위하여 사용된 것은 아니다. 그러므로 본 기술 분야의 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시 예정 가격 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의해 정해져야 할 것이다.
10 : 본체 20 : 튜브 내측 구조체
21 : 제 2 가스 유입구 22 : 유입룸
23 : 내관 30 : 튜브 외측 구조체
31 : 제 2 가스 배출구 32 : 배출룸
33 : 외관 34 : 축열부
35 : 가스유로 혼합판 40 : 연소 가스 배출구
50 : 제 1 가스 유입구 60 : 연소용 공기 유입구
70 : 연료 가스 유입구 80 : 버너
90 : 단열체

Claims (14)

  1. 본체;
    상기 본체의 상부에 구비되며, 상부의 제 2 가스 유입구를 통해 유입되는 개질용 원료 가스를 개질 촉매가 채워진 이중관을 따라 하강 후 상승시켜 개질 반응시킨 후 제 2 가스 배출구를 통해 개질 가스를 배출시키는 튜브 구조체;
    상기 본체의 하부에 구비되며 본체 내로 연료전지 연료극의 미반응 가스를 주입하는 제 1 가스 유입구;
    상기 본체의 하부에 구비되며 본체 내로 연소용 공기를 주입하는 연소용 공기 유입구;
    상기 본체의 하부에 구비되며 상기 미반응 가스 및 연소용 공기의 혼합 가스를 연소시켜 내부를 승온시키는 버너; 및
    상기 본체의 상부에 구비되며 상기 혼합 가스를 배출시키는 연소 가스 배출구; 를 포함하며,
    상기 튜브 구조체는,
    개질용 원료 가스를 유입받고, 개질 촉매가 채워진 다수의 내관을 통해 하부로 이동시키는 튜브 내측 구조체; 및
    상기 튜브 내측 구조체의 내관들이 각각 삽입되는 다수의 외관들을 구비하며, 개질 촉매가 채워진 외관들을 통해 개질용 원료 가스를 상부로 이동시키는 튜브 외측 구조체; 가 결합되어 이루어지며,
    상기 튜브 외측 구조체의 외관 말단에는 축열부가 연장 형성되고, 상기 외관의 표면에는 외관을 따라 상승하는 혼합 가스의 연소 반응을 유도하는 연소 촉매층이 구비되며,
    상기 축열부는 튜브 외측 구조체의 중공된 외관 말단에서 해당 외관과 동일한 직경을 가지고 해당 외관 말단이 폐쇄되게 중공되지 않은 형태로서 하부 방향으로 연장 형성되며, 상기 버너의 상부에 위치되어 버너로부터의 연소열로부터 상기 외관 말단을 보호하며, 상기 버너로부터 연소열을 직접 축열하고, 상기 튜브 외측 구조체 외관의 연소 촉매층을 통한 연소 반응열을 회수해 축열하며, 본체 내에서 상승하는 상기 혼합 가스를 축열된 열로 가열하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 개질기.
  2. 삭제
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 튜브 내측 구조체는,
    상부에 구비되며, 개질용 원료 가스를 유입시키는 제 2 가스 유입구;
    상기 제 2 가스 유입구의 하부에서 제 2 가스 유입구와 연통되는 유입룸; 및
    상기 유입룸의 하부에서 유입룸과 연통되게 형성되며, 내부에 개질 촉매가 채워지고 하부 말단이 개방되는 다수의 내관; 을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 개질기.
  4. 제 3항에 있어서,
    상기 튜브 외측 구조체는,
    상기 유입룸의 하부에 결합되는 배출룸;
    상기 배출룸의 하부에서 배출룸과 연통되게 형성되고 상기 내관들이 각각 삽입되며, 내부에 개질 촉매가 채워지고 하부 말단이 폐쇄되는 다수의 외관; 및
    상기 배출룸의 측면에 구비되며, 상기 내관과 외관을 통해 개질 반응된 개질 가스를 배출시키는 제 2 가스 배출구; 를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 개질기.
  5. 제 4항에 있어서,
    상기 튜브 내측 구조체의 내관 외경은 튜브 외측 구조체의 외관 내경에 비해 작으며, 튜브 내측 구조체의 내관의 개방된 말단은 튜브 외측 구조체의 외관의 폐쇄된 말단과 이격되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 개질기.
  6. 삭제
  7. 제 1항에 있어서,
    상기 연소 촉매층은 백금, 팔라듐, 로듐 또는 산화철 중에서 어느 하나 또는 둘 이상을 사용하여 이루어지며, 솔-젤법, 함침법, 워시 코팅, 증착 또는 융착 중에서 어느 한 종류 또는 두 종류 이상을 사용하여 코팅되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 개질기.
  8. 삭제
  9. 제 1항에 있어서,
    상기 축열부는 스테인레스 스틸, 인코넬, 하스텔로이, 듀플렉스, 니켈, 알루미늄, 구리, 황동, 청동, 알루미나, 산화마그네슘 중에서 어느 하나 또는 둘 이상을 사용하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 연료전지용 개질기.
  10. 제 1항에 있어서,
    상기 튜브 외측 구조체의 외관들에는 외관들의 길이 방향을 따라 적어도 하나 이상의 가스유로 혼합판이 결합되며, 상기 가스유로 혼합판은 외관들의 길이 방향과 수직 방향으로 형성된 판형의 구조물인 것을 특징으로 하는 연료전지용 개질기.
  11. 제 10항에 있어서,
    상기 가스유로 혼합판은 스테인레스 스틸, 인코넬, 하스텔로이, 듀플렉스, 니켈, 알루미늄, 구리, 황동, 청동 중에서 어느 하나 또는 둘 이상을 사용하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 연료전지용 개질기.
  12. 제 1항에 있어서,
    상기 튜브 내측 구조체의 내관과 튜브 외측 구조체의 외관은 스테인레스 스틸, 인코넬, 하스텔로이, 듀플렉스, 니켈, 알루미늄, 구리, 황동, 청동 중에서 어느 하나 또는 둘 이상을 사용하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 연료전지용 개질기.
  13. 제 1항에 있어서,
    상기 튜브 내측 구조체의 내관과 튜브 외측 구조체의 외관은 주름관으로 형성되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 개질기.
  14. 제 1항, 제 3항 내지 제 5항, 제 7항, 그리고 제 9항 내지 제 13항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 본체의 하부에 구비되며 본체 내로 연료 가스를 주입하는 연료 가스 유입구; 를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 개질기.
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