KR101948241B1 - 중공사막 포팅용 조성물 및 이를 이용하여 제조된 연료전지용 가습기 - Google Patents

중공사막 포팅용 조성물 및 이를 이용하여 제조된 연료전지용 가습기 Download PDF

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Abstract

본 발명은 중공사막 포팅용 조성물 및 이를 이용하여 제조된 연료전지용 가습기에 관한 것으로서, 중공사막 다발을 결속시키는 포팅 수지 100 중량부, 그리고 상기 포팅 수지에 분산된 충전재 1 내지 30 중량부를 포함한다.
상기 중공사막 포팅용 조성물은 경화중에 치수변화가 감소하고, 경화후에 열적 변형률이 저감되며, 이를 이용하여 제조한 포팅부는 하우징부와의 열적 변형률 차이가 감소되어 포팅부가 하우징부에서 박리되거나 크랙(crack)이 발생되는 것이 방지되며, 포팅부에 의한 하우징부의 내부 기밀이 확실하게 이루어져 극지방 또는 열대지방 등 가혹한 온도 조건에서 운영되는 연료전지용 가습기의 작동 신뢰성이 향상 된다.

Description

중공사막 포팅용 조성물 및 이를 이용하여 제조된 연료전지용 가습기{POTTING COMPOSITION FOR HOLLOW FIBER MEMBRANE AND HUMIDIFIER FOR FUEL CELL MANUFACTURED BY USING THE SAME}
본 발명은 중공사막 포팅용 조성물 및 이를 이용하여 제조된 연료전지용 가습기에 관한 것으로서, 경화후 열적 변형률이 저감되어 포팅부의 박리 및 크랙 발생을 방지할 수 있는 중공사막 포팅용 조성물 및 이를 이용하여 제조된 연료전지용 가습기에 관한 것이다.
연료전지는 공급되는 연료가스와 공기를 이용하여 화학에너지를 전기에너지로 직접 변환하는 발전 장치이다. 연료전지는 연료가스가 공급되는 한 전기 에너지를 연속적으로 생산할 수 있으며, 무소음, 무공해의 장점을 갖는다.
연료전지는 전해질의 종류에 따라 연료가스의 종류와 운전 조건이 다르게 된다. 그 중 고분자 전해질막을 사용하는 고분자 전해질형 연료전지(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell: PEMFC)는 인산형 연료전지에 비해 저온인 대략 60℃ 내지 80℃ 범위에서 운전 가능하고, 출력밀도가 커서 소형화가 가능한 장점을 갖는다. 이로써 휴대형 장치의 전원공급수단이나 자동차용 전원공급수단으로 각광을 받고 있다.
연료전지의 작동 제어 중에서 주요한 요소 중 하나는 막-전극 접합체(Membrane Electrode Assembly: MEA)의 고분자 전해질 막(Polymer Eletrolyte Membrane 또는 Proton Exchange Membrane: PEM)의 가습이다.
수소이온의 전도는 고분자 전해질 막에 흡수된 물을 매개로 이루어지는데, 연료전지의 최적 작동온도가 70℃ 내외이므로 고분자 전해질 막이 건조하게 될 우려가 있다. 만일 고분자 전해질 막의 습도가 낮아지면 수소이온의 전도성이 상실되어 연료전지의 효율이 저하되며, 심한 경우 연료전지 스택의 수명을 단축하게 된다.
고분자 전해질 막에 수분을 공급하는 방식 중 하나는 스택에서 생성된 물을 회수하여 연료가스나 공기를 가습하는 것이다. 이를 위하여 본 출원인은 하기에 선행기술문헌으로 기재한 바와 같은 중공사막을 이용한 가습기를 개발하여 왔다.
대한민국 공개특허 제10-2009-0013304호, 2009.02.05 대한민국 공개특허 제10-2009-0057773호, 2009.06.08 대한민국 공개특허 제10-2009-0128005호, 2009.12.15 대한민국 공개특허 제10-2010-0108092호, 2010.10.06 대한민국 공개특허 제10-2010.0131631호, 2010.12.16 대한민국 공개특허 제10-2011-0001022호, 2011.01.06 대한민국 공개특허 제10-2011-0006122호, 2011.01.20 대한민국 공개특허 제10-2011-0006128호, 2011.01.20 대한민국 공개특허 제10-2011-0021217호, 2011.03.04 대한민국 공개특허 제10-2011-0026696호, 2011.03.16 대한민국 공개특허 제10-2011-0063366호, 2011.06.10
본 발명의 목적은 경화후에 열적 변형률이 저감되는 중공사막 포팅용 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 포팅부가 하우징부와의 열적 변형률 차이가 감소되어 포팅부가 하우징부에서 박리되거나 크랙이 발생되는 것이 방지되며, 포팅부에 의한 하우징부의 내부 기밀이 확실하게 이루어져 극지방 또는 열대지방 등 가혹한 온도 조건에서 작동 신뢰성이 향상되는 연료전지용 가습기를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 중공사막 포팅용 조성물은 중공사막 다발을 결속시키는 포팅(potting) 수지 100 중량부, 그리고 상기 포팅 수지에 분산된 충전재 1 내지 30 중량부를 포함한다.
상기 중공사막 포팅용 조성물은 경화후 열적 변형률이 -50 내지 130℃에서 -1.25 내지 1.25(길이)%일 수 있다.
상기 포팅 수지는 폴리우레탄, 실리콘, 에폭시 및 폴리아미드로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 수지일 수 있다.
상기 충전재의 함량은 상기 포팅 수지 100 중량부에 대하여 10 내지 20 중량부일 수 있다.
상기 충전재는 평균 입경이 10 내지 500㎛일 수 있다.
상기 충전재는 무기 충전재, 유리 입자, 유리 섬유, 고무 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
상기 무기 충전재는 실리카, 알루미나, 산화 마그네슘, 산화 티타늄, 산화 아연, 탄산 칼슘, 황산 바륨, 탄산 마그네슘, 질화 규소, 활석(talc), 규산 칼슘, 미카(mica) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
상기 유리 입자는 붕규산 유리, 알루미늄의 규산 유리, 규산 칼슘 유리, 알루미늄의 규산 칼슘 유리 및 알루미늄의 규산 마그네슘 유리로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
상기 고무는 디엔계 고무 및 그것의 수소화 생성물, 올레핀계 고무, 실리콘 고무, 황 함유 고무, 열가소성 엘라스토머 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
상기 중공사막 포팅용 조성물은 산무수물, 페놀, 오가노하이드로겐실란, 오가노하이드로겐실록산 및 폴리올로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 경화제를 0.1 내지 10 중량부로 더 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 따른 연료전지용 가습기는 외표면에 주입홀과 배출홀이 형성되어 있는 하우징부, 상기 하우징부에 내장되며 복수의 집적된 중공사막으로 이루어진 중공사막 다발, 상기 중공사막 다발을 결속시키는 포팅부, 그리고 상기 하우징부의 각 양단에 결합되며 상기 작동기체가 통과하는 배관이 형성되어 있는 커버들을 포함하며, 상기 포팅부는 포팅 수지 100 중량부, 그리고 상기 포팅 수지에 분산된 충전재 1 내지 30 중량부를 포함한다.
본 발명의 중공사막 포팅용 조성물은 경화중에 치수변화가 감소하고, 경화후에 열적 변형률이 저감되며, 이를 이용하여 제조한 포팅부는 하우징부와의 열적 변형률 차이가 감소되어 포팅부가 하우징부에서 박리되거나 크랙(crack)이 발생되는 것이 방지되며, 포팅부에 의한 하우징부의 내부 기밀이 확실하게 이루어져 극지방 또는 열대지방 등 가혹한 온도 조건에서 운영되는 연료전지용 가습기의 작동 신뢰성이 향상 된다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 연료전지용 가습기를 일부 분해한 사시도이다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예에 대하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
본 발명의 일 실시예에 따른 중공사막 포팅용 조성물은 중공사막 다발을 결속시키는 포팅(potting) 수지 100 중량부, 그리고 상기 포팅 수지에 분산된 충전재 1 내지 30 중량부를 포함한다.
상기 중공사막 포팅용 조성물은 경화후 열적 변형률이 -50 내지 130℃에서 -1.25 내지 1.25(길이)%일 수 있고, -1.00 내지 1.00(길이)%일 수 있다. 상기 "(길이)%"는 상온에서의 길이에 대한 수축 또는 팽창된 길이의 백분율을 의미하는 것으로서, 예를 들어 상온에서 지름이 200mm인 포팅부가 -50℃에서 지름이 197.5mm로 수축한 경우 열적 변형률은 -1.25(길이)%가 되며, 130℃에서 202.5mm로 팽창한 경우 열적 변형률은 1.25(길이)%가 된다.
상기 중공사막 포팅용 조성물은 포팅 수지와 함께 충전재를 포함함에 따라 경화중에 치수변화가 감소하고, 경화후에 열적 변형률이 저감되며, 이를 이용하여 제조한 포팅부는 하우징부와의 열적 변형률 차이가 감소되어 포팅부가 하우징부에서 박리되거나 크랙이 발생되는 것을 방지할 수 있다. 상기 중공사막 포팅용 조성물의 경화후 열적 변형률이 -1.25(길이)% 보다 작거나, 1.25(길이)% 보다 큰 경우 상기 포팅부와 하우징부의 열적 변형률 차이가 커서 상기 포팅부가 열수축팽창에 의하여 상기 하우징부에서 박리될 수 있다.
상기 포팅 수지는 중공사막 다발을 결속시키면서 중공사막 다발 사이 및 중공사막 다발과 하우징부 사이를 기밀시킬 수 있는 것이면 종래에 일반적으로 사용되는 기밀 수지를 사용할 수 있으며, 폴리우레탄, 실리콘, 에폭시 및 폴리아미드로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 수지를 사용할 수 있다.
상기 폴리우레탄 수지는 종래 실링용 또는 밀봉용으로 사용되는 폴리우레탄 수지이면 어느 것이나 사용 가능하다. 상기 폴리우레탄 수지는 이소시아네이트 성분을 포함하는 화합물과 폴리올 성분을 함유하는 경화제를 반응시켜 제조할 수 있다.
상기 이소시아네이트 성분을 포함하는 화합물은 분자 중에 이소시아네이트기를 2개 이상 포함하는 화합물이고, 예를 들면 에틸렌 디이소시아네이트 또는 테트라 메틸렌 디이소시아네이트 등의 탄소수 2 내지 18개의 지방족계 이소시아네이트, 이소 홀론 디이소시아네이트(iso holon diisocyanate) 또는 디시클로헥실메탄디이소시아네이트 등의 탄소수 4 내지 15의 지환족계 이소시아네이트, 2,4-톨루엔 디이소시아네이트 또는 디페닐메탄디이소시아네이트 등의 탄소수 6 내지 20의 방향족계 이소시아네이트, 크실렌 디이소시아네이트 또는 디이소시아네이트 에틸벤젠 등의 탄소수 8 내지 15의 방향 지방족계 이소시아네이트 등을 들 수 있다.
또한, 상기 이소시아네이트 성분을 포함하는 화합물은 이소시아네이트기의 일 부 또는 전부가 이소시아누레이트(isocyanurate) 변성, 뷰렛(burette) 변성, 아로파네이트(allophanate) 변성, 우레토디온(urethodion) 변성, 우레톤이민 변성, 카르보디이미드(carbodiimide) 변성, 아미드(amide) 변성 또는 이미드(imide) 변성된 것일 수 있다.
상기 폴리올 성분을 함유하는 경화제는 상기 포팅 수지 100 중량부에 대하여 0.1 내지 10 중량부로 더 포함할 수 있다.
상기 폴리올 성분을 함유하는 경화제는 폴리에테르계 폴리올, 폴리에스테르계 폴리올, 폴리락톤계 폴리올, 폴리올레핀계 폴리올 등을 사용할 수 있다.
상기 폴리에테르계 폴리올은 에틸렌 글리콜, 디에틸렌 글리콜, 프로필렌 글리콜, 부탄디올 또는 펜탄디올 등의 저분자 폴리올과 알킬렌 옥사이드(예를 들면, 에틸렌 옥사이드, 프로필렌 옥사이드, 부틸렌 옥사이드 등의 탄소수 2 내지 4개의 알킬렌 옥사이드)의 중합물을 사용할 수 있고, 구체적으로 폴리프로필렌 글리콜 또는 폴리에스틸렌 글리콜 등을 들 수 있다.
상기 폴리에스테르계 폴리올은 폴리카르본산(아젤라산(azelaic acid), 도데칸산, 마레인산, 푸마르산, 이타콘산 또는 리시놀산 등의 지방족 포화 또는 불포화 폴리카르본산, 및/또는 프탈산, 이소프탈산 또는 테레프탈산 등의 방향족 폴리카르본산)과 폴리올(상기 저분자 폴리올 및/또는 상기 폴리에테르 폴리올)의 중축합 반응에 의해 얻을 수 있는 폴리올을 들 수 있다.
상기 폴리락톤계 폴리올은 글리콜류나 트리올류의 중합 개시제에 ε-카프로락톤, α-메틸-ε-카프로락톤, ε-메틸-ε-카프로락톤 등 또는 β-메틸-δ-발레로락톤 등을 유기 금속 화합물 또는 지방산 금속 아실 화합물 등의 촉매의 존재하에서 부가 중합시키고 얻어지는 폴리올 등 들 수 있다.
상기 폴리올레핀계 폴리올은 폴리부타디엔 또는 부타디엔과 스틸렌 또는 아크릴로니트릴과의 공중합체의 말단에 수산기를 도입한 폴리부타디엔계 폴리올을 들 수 있다.
상기 폴리우레탄 수지는 이소시아네이트 성분을 포함하는 화합물과 폴리올 성분을 함유하는 경화제를 실온하에 액온을 조절하고, 0 내지 100℃, 바람직하게 30 내지 60℃에서 반응 및 경화시켜 제조할 수 있다. 필요에 따라 우레탄화 촉매를 더 포함할 수 있고, 상기 우레탄화 촉매로는 금속 화합물계 촉매, 트리에틸렌 디아민(TEDA), 테트라 메틸 헥사메틸렌 디아민(TMHMDA), 펜타 메틸 디에틸렌 트리아민(PMDETA), 디메틸 시클로 헥실아민(DMCHA) 또는 비스 디메틸 아미노 에틸 에테르(BDMAEA) 등을 사용할 수 있다.
상기 에폭시 수지는 종래 실링용 또는 밀봉용으로 사용되는 에폭시 수지이면 어느 것이나 사용 가능하다. 특히, 비스페놀(bisphenol) A 에폭시 수지; 비스페놀 F 에폭시 수지; 비스페놀 S 에폭시 수지; 수소화 비스페놀 A 에폭시 수지; 페놀 노볼락 에폭시(phenol novolac epoxy) 수지 및 크레졸 노볼락 에폭시(Kresol novolac epoxy) 수지 등의 노볼락 에폭시 수지; 지환식 에폭시 수지; 트리 글리시딜 이소시아누레이트(glycidyl isocyanurate) 수지 등의 함질소 에폭시 수지; 지방족 에폭시 수지; 글리시딜 에테르 에폭시(glycidyl ether epoxy) 수지; 비페닐 에폭시(biphenyl epoxy) 수지; 디시클로 에폭시(dicyclo epoxy) 수지; 나프탈렌 에폭시(naphthalene epoxy) 수지; 및 이들의 혼합물 등일 수 있다.
상기 포팅 수지로 에폭시 수지를 사용하는 경우, 상기 중공사막 포팅용 조성물은 상기 포팅 수지 100 중량부에 대하여 산무수물, 페놀 또는 아민계 경화제를 0.1 내지 10 중량부로 더 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 경화제는 페놀 노볼락 수지 및 그 유도체, 크레졸 노볼락 수지 및 그 유도체, 모노 또는 디히드록시 나프탈렌 노볼락(dihydroxy naphthalene novolac) 수지 및 그 유도체, 페놀 류 또는 나프톨 류와 p-크실렌의 축합체, 디시클로 펜타디엔(dicyclo pentadiene)과 페놀(phenol)의 공중합체 등의 페놀계 경화제나, 아민계 경화제나, 산무수물 등일 수 있다.
상기 실리콘 수지는 종래 실링용 또는 밀봉용으로 사용되는 실리콘 수지이면 어느 것이나 사용 가능하다. 특히, 하이드로실릴화-경화성 실리콘 수지, 축합-경화성 실리콘 수지, 방사선-경화성 실리콘 수지 또는 퍼옥사이드-경화성 실리콘 수지 등일 수 있다.
상기 실리콘 수지는 T 실록산 단위, T 및 Q 실록산 단위, 또는 T 및/또는 Q 실록산 단위와 함께 M 및/또는 D 실록산 단위를 함유할 수 있다. 예를 들면, 상기 실리콘 수지는 T 수지, TQ 수지, MT 수지, DT 수지, MDT 수지, MQ 수지, DQ 수지, MDQ 수지, MTQ 수지, DTQ 수지 또는 MDTQ 수지일 수 있다.
상기 실리콘 수지는 통상적으로 촉매의 존재 또는 부재하에 반응하여 경화될 수 있다. 상기 포팅 수지로 실리콘 수지를 사용하는 경우, 상기 중공사막 포팅용 조성물은 상기 포팅 수지 100 중량부에 대하여 오가노하이드로겐실란 및 오가노하이드로겐실록산으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 경화제를 0.1 내지 10 중량부로 더 포함할 수 있다.
상기 오가노하이드로겐실란은 디페닐실란, 2-클로로에틸실란, 비스[(p-디메틸실릴)페닐]에테르, 1,4-디메틸디실릴에탄, 1,3,5-트리스(디메틸실릴)벤젠, 1,3,5-트리메틸-1,3,5-트리실란, 폴리(메틸실릴렌)페닐렌, 또는 폴리(메틸실릴렌)메틸렌 등일 수 있다.
상기 오가노하이드로겐실록산은 1,1,3,3-테트라메틸디실록산, 1,1,3,3-테트라페닐디실록산, 페닐트리스(디메틸실록시)실란, 1,3,5-트리메틸사이클로트리실록산, 트리메틸실록시-말단 폴리(메틸하이드로겐실록산), 트리메틸실록시-말단 폴리(디메틸실록산/메틸하이드로겐실록산), 디메틸하이드로겐실록시-말단 폴리(메틸하이드로겐실록산), 또는 HMe2SiO1 /2 단위, Me3SiO1 /2 단위 및 SiO4 /2 단위(여기서, Me는 메틸이다)를 주성분으로 하는 수지일 수 있다.
상기 폴리아미드 수지는 종래 실링용 또는 밀봉용으로 사용되는 폴리아미드 수지이면 어느 것이나 사용 가능하다. 특히, 나일론 수지, 나일론 공중합체 수지 및 이들의 혼합물이 사용될 수 있다. 구체적으로, ε-카프로락탐, ω-도데카락탐(dodecalactam) 등의 락탐을 개환 중합하여 얻어진 폴리아마이드-6(나일론-6); 아미노카프론산, 11-아미노운데칸산(amino undecanoic acid), 12-아미노도데칸산(amino dodecanoic acid) 등의 아미노산에서 얻을 수 있는 나일론 중합물; 에틸렌디아민, 테트라메틸렌디아민, 헥사메틸렌디아민, 운데카메틸렌디아민, 도데카메틸렌디아민, 2,2,4-트리메틸헥사메틸렌디아민, 2,4,4-트리메틸헥사메틸렌디아민, 5-메틸노나헥사메틸렌디아민, 메타크실렌디아민, 파라크실렌디아민, 1,3-비스아미노메틸사이클로헥산, 1,4-비스아미노메틸사이클로헥산, 1-아미노-3-아미노메틸-3,5,5-트리메틸사이클로헥산, 비스(4-아미노사이클로헥산)메탄, 비스(4-메틸-4-아미노사이클로헥실)메탄, 2,2-비스(4-아미노사이클로헥실)프로판, 비스(아미노프로필)피페라딘, 아미노에틸피페라딘 등의 지방족, 지환족(cycloalphatic), 방향족디아민과 아디프산, 세바틴산, 아제라인산, 테레프탈산, 인프탈산, 2-클로로테레프탈산, 2-메틸테레프탈산, 5-메틸인프탈산 등의 지방족, 지환족, 방향족디카르본산 등에서 얻을 수 있는 나일론 중합체; 이들의 공중합체; 또는 이들의 혼합물 등일 수 있다.
상기 충전재는 무기 충전재, 유리 입자, 유리 섬유, 고무 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
상기 무기 충전재는 실리카, 알루미나, 산화 마그네슘, 산화 티타늄, 산화 아연, 탄산 칼슘, 황산 바륨, 탄산 마그네슘, 질화 규소, 활석(talc), 규산 칼슘, 미카(mica) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
특히, 상기 무기 충전재로는 용융 실리카 등의 비정질 실리카, 결정 실리카, 알루미나 및 질화 규소 등을 사용할 수 있는데, 상기 중공사막 포팅용 조성물의 경화후 열적 변형률을 저하시키기 위해서는 비정질 실리카를 사용하는 것이 바람직하다.
상기 유리 입자는 붕규산 유리, 알루미늄의 규산 유리, 규산 칼슘 유리, 알루미늄의 규산 칼슘 유리 및 알루미늄의 규산 마그네슘 유리로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
상기 유리 섬유는 규산염을 주성분으로 하는 유리를 용융,가공하여 섬유 모양으로 가공한 것으로, 글라스 파이버 또는 글라스 울이라고도 한다. 상기 유리 섬유의 형상은 어떠한 종류를 사용하여도 무관하며, 모든 종류의 유리 섬유를 사용할 수 있으며, 상기 유리 섬유의 단면은 원형, 타원형, 정사각형, 직사각형 등 사용 용도에 따라 단면의 변화를 줄 수 있다.
상기 유리 섬유는 평균 길이가 0.1 내지 10mm일 수 있으며, 평균 직경이 5 내지 150㎛일 수 있다. 상기 유리 섬유의 평균 길이 및 평균 직경이 상기 범위 내인 경우 유리 섬유가 응집되지 않고 중공사막 포팅용 조성물에 잘 분산되며, 상기 유리 섬유를 포함하는 중공사막 포팅용 조성물의 성형시 보이드 발생을 방지할 수 있다.
상기 고무는 디엔계 고무 및 그것의 수소화 생성물, 예를 들어 천연고무, 이소프렌 고무, 에폭시화 천연고무, 스티렌-부타디엔 고무, 부타디엔 고무(고 시스-부타디엔 고무, 저 시스-부타디엔 고무), 천연고무-부타디엔 고무, 수소화 천연고무-부타디엔 고무, 수소화 스티렌-부타디엔 고무); 올레핀계 고무, 예를 들어 에틸렌-프로필렌 고무(EPDM, EPM), 말레산 변성 에틸렌프로필렌 고무(M-EPM), IIR, 이소부틸렌 및 방향족 비닐 또는 디엔계 모노머 공중합체, 아크릴 고무, 이오노머(Ionomer); 할로겐화 고무, 예를 들어 Br-IIR, Cl-IIR, 이소부틸렌 파라메틸스티렌 공중합체의 브롬화물(Br-IPMS), CR, 클로로히드린고무(CHR), 클로로술폰화 폴리에틸렌(CSM), 염소화 폴리에틸렌(CM), 말레산변성 염소화 폴리에틸렌(M-CM); 실리콘 고무, 예를 들어 메틸비닐실리콘 고무, 디메틸실리콘 고무, 메틸페닐비닐실리콘 고무; 황 함유 고무, 예를들어 폴리술피드 고무; 플루오르계 고무, 예를 들어 비닐리덴 플루오라이드 고무, 플루오르 함유 비닐에테르 고무, 테트라플루오로에틸렌프로필렌 고무, 플루오르 함유 실리콘 고무, 플루오르 함유 포스파젠 고무; 열가소성 엘라스토머, 예를 들어 스티렌 엘라스토머 등을 사용할 수 있다.
상기 중공사막 포팅용 조성물은 포팅 수지와 함께 충전재를 포함함에 따라 경화중에 치수변화가 감소하고, 경화후에 열적 변형률이 저감되며, 이를 이용하여 제조한 포팅부는 하우징부와의 열적 변형률 차이가 감소되어 포팅부가 하우징부에서 박리되거나 크랙이 발생되는 것을 방지할 수 있다. 또한, 상기 충전재는 상기 포팅부의 기계적 물성을 강화하여 포팅부가 부서지거나 크랙이 발생하는 것을 방지할 수 있다.
이러한 목적에서 상기 충전재는 상기 포팅 수지 100 중량부에 대하여 1 내지 30 중량부로 포함될 수 있고, 5 내지 25 중량부로 사용될 수 있고, 10 내지 20 중량부로 사용될 수 있다. 상기 충전재의 함량이 1 중량부 미만이면 상기 충전재를 첨가함으로써 얻을 수 있는 효과가 미미하고, 30 중량부를 초과하면 경화후 점도가 상승하고 유동성이 저하되며, 성형시 보이드(void)가 발생하여 포팅부의 기밀 효과가 저하될 수 있다.
또한, 상기 충전재는 상기 충전재는 평균 입경이 10 내지 500㎛일 수 있고, 10 내지 250㎛일 수 있다. 상기 충전재의 평균 입경이 10㎛ 미만이면 충전재가 응집될 수 있고, 500㎛를 초과하면 성형시 보이드가 발생하여 포팅부의 기밀 효과가 저하될 수 있다.
상기 충전재는 열적 변형률이 -50 내지 130℃에서 -1.25 내지 1.25(길이)%일 수 있다. 상기 충전재의 열적 변형률이 -1.25(길이)% 보다 작거나, 1.25(길이)% 보다 큰 경우 상기 포팅부와 하우징부의 열적 변형률 차이가 커서 상기 포팅부가 열수축팽창에 의하여 상기 하우징부에서 박리될 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 따른 연료전지용 가습기는 하우징부, 중공사막 다발, 포팅부, 그리고 커버들을 포함하며, 상기 포팅부는 포팅 수지 100 중량부, 그리고 상기 포팅 수지에 분산된 충전재 1 내지 30 중량부를 포함한다.
도 1은 상기 연료전지용 가습기를 일부 분해한 사시도이다.
상기 도 1을 참고하면, 상기 연료전지용 가습기(10)는 하우징부(1), 중공사막 다발(4), 포팅부(2), 삽입부재(3) 및 커버들(5)을 포함한다.
상기 하우징부(1)와 커버들(5)은 가습기(10)의 외형을 이루는 부재들이다. 상기 하우징부(1)와 커버들(5)은 폴리카보네이트 등의 경질 플라스틱이나 금속으로 이루어질 수 있다.
상기 하우징부(1)의 개방된 끝단은 포팅부(2)에 매립되고, 상기 포팅부(2)는 상기 하우징부(1)의 둘레부(12)에 의하여 감싸진다. 상기 둘레부(12)에는 가습기체가 공급되는 주입홀(121)이 형성되어 있으며, 타단부를 감싸는 상기 둘레부(12)에는 상기 하우징부(1)의 내부를 통과한 가습기체가 빠져나가는 배출홀(122)이 형성되어 있다.
상기 하우징부(1)의 내부에는 수분을 선택적으로 통과시키는 중공사막 다발(4)이 내장된다. 여기서 상기 중공사막(41)의 재질과 구성은 공지된 바에 따른 것으로 본 명세서에서 자세한 설명은 생략한다. 상기 중공사막 다발(4)은 복수의 중공사막(41)이 집적된 것이다.
상기 포팅부(2)는 상기 중공사막 다발(4)의 양단부에서 상기 중공사막들(41)을 결속하면서 상기 중공사막들(41)의 사이의 공극을 메운다. 상기 포팅부(2)는 상기 하우징부(1)의 내측면에 접하여 상기 하우징부(1)를 기밀시킬 수 있다.
상기 포팅부(2)는 상기 중공사막 포팅용 조성물을 경화시켜 제조할 수 있다. 상기 중공사막 포팅용 조성물에 관한 내용은 상기한 바와 동일하므로 구체적인 설명은 생략한다.
상기 포팅부(2)는 열적 변형률이 -50 내지 130℃에서 -1.25 내지 1.25(길이)%일 수 있고, -1.00 내지 1.00(길이)%일 수 있다. 상기 포팅부(2)는 포팅 수지와 함께 충전재를 포함함에 따라 경화중에 치수변화가 감소하고, 경화후에 열적 변형률이 저감되며, 이를 통하여 상기 포팅부(2)는 상기 하우징부(1)와의 열적 변형률 차이가 감소되어 상기 포팅부(2)가 상기 하우징부(1)에서 박리되거나 크랙이 발생되는 것을 방지할 수 있다. 상기 포팅부(2)의 열적 변형률이 -1.25(길이)% 보다 작거나, 1.25(길이)% 보다 큰 경우 상기 포팅부(2)와 상기 하우징부(1)의 열적 변형률 차이가 커서 상기 포팅부(2)가 열수축팽창에 의하여 상기 하우징부(1)에서 박리될 수 있다.
상기 중공사막 형성용 조성물은 상기 하우징부(1)의 끝단부에 주입되어 상기 중공사막들(41)의 사이를 채워 상기 중공사막(41)들 사이의 공극을 메우게 된다. 또한, 상기 포팅부(2)는 상기 하우징부(1)의 내측면에 접한 상태에서 경화됨으로써 상기 하우징부(1)의 내측면에 접착될 수 있다. 또는, 상기 포팅부(2)는 별도의 지그에서 경화되고, 경화된 포팅부(2)를 극저온에서 최대한 열수축시킨 후에 상기 하우징부(1)의 내측면에 억지 끼움으로 결합될 수도 있다.
상기 포팅부(2)는 상기 하우징부(1)의 양단 내부 각각에 형성됨으로써 상기 중공사막 다발(4)은 양단부가 상기 하우징부(1)에 고정된다. 이로써 상기 하우징부(1)는 양단이 상기 포팅부(2)에 막히어 내부에는 가습기체가 통과하는 유로가 형성된다.
한편, 상기 커버(5)는 상기 하우징부(1)의 각 양단에 결합된다. 상기 각 커버(5)에는 상기 배관(51)이 형성되어 있다. 상기 일측 커버(5)의 배관으로 유입된 작동기체는 중공사막의 내부 관로를 통과하며 가습되고, 타측 커버의 배관으로 빠져나가게 된다.
[ 제조예 : 중공사막 포팅용 조성물의 제조]
( 제조예 1)
온도계, 교반기, 질소 실(seal)관, 냉각관을 가진 2L 사이즈의 4개입 프라스코(frasco)의 내부를 질소 치환했다. 상기 프라스코에 4,4'-디페닐 메탄 디이소시아네이트 30 중량부, 4,4'-디페닐 메탄 디이소시아네이트의 카르보디이미드(carbodiimide) 변성체 70 중량부, 및 평균입경이 50㎛인 실리카 15 중량부를 혼합하여 혼합물을 제조하였다. 상기 혼합물을 승온 및 교반하였다. 상기 혼합물의 온도가 50℃에서 폴리에스테르 폴리올 50 중량부를 첨가하고, 질소 분위기하, 70℃에서 3 시간에 걸쳐 교반 및 혼합하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
상기 제조된 중공사막 포팅용 조성물은 35℃에서 90분간 반응시키면 경화시킬 수 있다.
( 제조예 2)
상기 제조예 1에서 상기 실리카를 대신하여 같은 크기의 붕규산 유리 입자를 사용한 것을 제외하고는 제조예 1과 동일하게 실시하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
( 제조예 3)
상기 제조예 1에서 상기 실리카를 대신하여 평균 직경이 28㎛이고, 평균 길이가 3mm인 유리 섬유를 사용한 것을 제외하고는 제조예 1과 동일하게 실시하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
( 제조예 4)
상기 제조예 1에서 상기 실리카를 대신하여 폴리아미드계 엘라스토머를 사용한 것을 제외하고는 제조예 1과 동일하게 실시하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
(비교 제조예 1)
상기 제조예 1에서 실리카를 첨가하지 않은 것을 제외하고는 실시예 1와 동일하게 실시하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
( 제조예 5)
비스페놀-A의 디글리시딜 에테르 수지(E3002) 33.3 중량부, 지환식 에폭시 수지(CY179) 33.3 중량부, 트리 글리시딜 이소시아누레이트(TIC) 33.3 중량부 및 평균입경이 50㎛인 실리카 15 중량부를 혼합하고, 이를 100℃의 에틸렌 글리콜 욕에 배치하여 약 300rpm으로 약 60분간 혼합하였다. 이 용액에 경화제(HHPA) 5 중량부를 첨가하여 약 300rpm으로 약 5분간 교반하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
상기 제조된 중공사막 포팅용 조성물은 1 중량부의 경화 촉진제(TPPP)를 첨가한 후, 약 90℃로 약 255분간, 약 100℃로 약 182분간, 약 110℃로 약 103.5분간 반응시켜 경화시킬 수 있다.
( 제조예 6)
상기 제조예 5에서 상기 실리카를 대신하여 붕규산 유리 입자를 사용한 것을 제외하고는 제조예 5과 동일하게 실시하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
( 제조예 7)
상기 제조예 5에서 상기 실리카를 대신하여 단면이 원형이고 플랫 형상의 유리 섬유를 사용한 것을 제외하고는 제조예 5와 동일하게 실시하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
( 제조예 8)
상기 제조예 5에서 상기 실리카를 대신하여 폴리아미드계 엘라스토머를 사용한 것을 제외하고는 제조예 5와 동일하게 실시하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
(비교 제조예 2)
상기 제조예 5에서 실리카를 첨가하지 않은 것을 제외하고는 제조예 5와 동일하게 실시하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
( 제조예 9)
약 1700의 중량-평균 분자량과 약 1440의 수-평균 분자량을 갖고 약 1몰%의 규소-결합된 하이드록시 그룹을 함유하는 화학식 (PhSiO3/2)0.75(ViMe2SiO1/2)0.25의 실리콘 수지 82 중량부 및 1,4-비스(디메틸실릴)벤젠 18 중량부를 포함하는 혼합물에 15 중량부의 실리카(평균입경 50㎛) 및 0.5 중량부의 백금 첨가하고 혼합하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
( 제조예 10)
상기 제조예 9에서 상기 실리카를 대신하여 붕규산 유리 입자를 사용한 것을 제외하고는 제조예 9와 동일하게 실시하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
( 제조예 11)
상기 제조예 9에서 상기 실리카를 대신하여 단면이 원형이고 플랫 형상의 유리 섬유를 사용한 것을 제외하고는 제조예 9와 동일하게 실시하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
( 제조예 12)
상기 제조예 9에서 상기 실리카를 대신하여 폴리아미드계 엘라스토머를 사용한 것을 제외하고는 제조예 9와 동일하게 실시하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
(비교 제조예 3)
상기 제조예 9에서 실리카를 첨가하지 않은 것을 제외하고는 제조예 9와 동일하게 실시하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
( 제조예 13)
폴리아미드 수지로 나일론 6 100 중량부와 평균입경이 50㎛인 실리카 15 중량부를 혼합하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
( 제조예 14)
상기 제조예 13에서 상기 실리카를 대신하여 붕규산 유리 입자를 사용한 것을 제외하고는 제조예 13과 동일하게 실시하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
( 제조예 15)
상기 제조예 13에서 상기 실리카를 대신하여 단면이 원형이고 플랫 형상의 유리 섬유를 사용한 것을 제외하고는 제조예 13과 동일하게 실시하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
( 제조예 16)
상기 제조예 13에서 상기 실리카를 대신하여 폴리아미드계 엘라스토머를 사용한 것을 제외하고는 제조예 13과 동일하게 실시하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
(비교 제조예 4)
상기 제조예 13에서 실리카를 첨가하지 않은 것을 제외하고는 제조예 13과 동일하게 실시하여 중공사막 포팅용 조성물을 제조하였다.
[ 실시예 : 연료전지용 가습기 제조]
폴리이미드 중공사막(외경 680㎛, 내경 450㎛) 9000개를 하우징(지름 202mm, 길이 400mm) 내부에 배치시키고, 상기 하우징 양단에 포팅부 형성용 캡을 씌우고, 상기 중공사막 다발의 사이 공간 및 상기 중공사막 다발과 상기 하우징 사이 공간에 상기 제조예 및 비교 제조예에서 제조한 중공사막 포팅용 조성물을 주입한 후, 각각의 조성물의 경화 방법에 따라 실(seal)하였다. 상기 포팅부 형성용 캡을 제거한 후, 상기 경화된 중공사막 포팅용 조성물의 끝단의 절단하여 상기 중공사막 다발의 끝단이 상기 포팅부 절단부에 드러나도록 하여 포팅부(지름 200mm, 길이 30mm)를 형성한 후, 상기 하우징의 양단부에 커버를 씌워 연료전지용 가습기를 제조하였다.
[ 실험예 : 제조된 포팅부의 성능 측정]
상기 제조된 포팅부에 대하여 -50℃에서 열수축률을 측정하였고, 130℃에서 열팽창률을 측정하였다. 또한, 상기 포팅부가 상기 하우징에서 박리되는지 여부도 측정하였다.
또한, 상기 실시예에서 제조된 연료전지용 가습기에 대하여 상기 중공사막 일측으로 온도 80℃, 습도 80%의 습윤 공기를 0.5bar의 압력으로 공급하고, 2분간 유지한 후 상기 중공사막의 타측에서의 압력 저하를 측정하였다.
상기 측정된 포팅부의 열팽창률, 포팅부의 박리 여부 및 가습기의 압력 저하를 하기 표 1에 정리하였다.
중공사막 형성용 조성물 열수축률
(길이%)		 열팽창률
(길이%)		 포팅부 박리 여부(육안) 압력 저하
(bar)
실시예 1 제조예 1 -0.6 0.6 없음 0.03
실시예 2 제조예 2 -0.8 0.5 없음 0.04
실시예 3 제조예 3 -0.7 0.5 없음 0.04
실시예 4 제조예 4 -1.0 1.1 없음 0.08
비교예 1 비교 제조예 1 -1.8 1.6 있음 0.4
실시예 5 제조예 5 -0.4 0.3 없음 0.03
실시예 6 제조예 6 -0.5 0.4 없음 0.05
실시예 7 제조예 7 -0.6 0.6 없음 0.04
실시예 8 제조예 8 -0.7 0.8 없음 0.08
비교예 2 비교 제조예 2 -1.4 1.4 있음 0.3
실시예 9 제조예 9 -0.2 0.1 없음 0.03
실시예 10 제조예 10 -0.3 0.4 없음 0.04
실시예 11 제조예 11 -0.3 0.3 없음 0.02
실시예 12 제조예 12 -0.2 0.1 없음 0.06
비교예 3 비교 제조예 3 -1.3 1.3 있음 0.25
실시예 13 제조예 13 -0.8 0.7 없음 0.13
실시예 14 제조예 14 -0.8 0.8 없음 0.13
실시예 15 제조예 15 -0.9 1.0 없음 0.13
실시예 16 제조예 16 -0.9 0.9 없음 0.15
비교예 4 비교 제조예 4 -1.25 1.25 있음 0.2
상기 표 1을 참조하면, 본 발명의 실시예에서 제조된 연료전지용 가습기는 포팅부와 하우징부가 박리되지 않아 기밀이 잘 유지되어 심각한 압력 저하가 발생하지 않으나, 비교예에서 제조된 연료전지용 가습기는 포팅부와 하우징부가 박리되어 심각한 압력 저하가 발생함을 알 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.
10 : 가습기
1 : 하우징부
12 : 둘레부
121 : 주입홀
122 : 배출홀
12a : 끝단
2 : 포팅부
21 : 수용홀
4 : 중공사막 다발
41 : 중공사막
5 : 커버
51 : 배관

Claims (11)

  1. 중공사막 다발을 결속시키는 포팅(potting) 수지 100 중량부, 그리고
    상기 포팅 수지에 분산된 충전재 1 내지 30 중량부를 포함하며,
    상기 충전재는 무기 충전재, 유리 입자, 고무 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나와 유리 섬유를 포함하는 것인 중공사막 포팅용 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 중공사막 포팅용 조성물은 경화후 열적 변형률이 -50 내지 130℃에서 -1.25 내지 1.25(길이)%인 것인 중공사막 포팅용 조성물.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 포팅 수지는 폴리우레탄, 실리콘, 에폭시 및 폴리아미드로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 수지인 것인 중공사막 포팅용 조성물.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 충전재의 함량은 상기 포팅 수지 100 중량부에 대하여 10 내지 20 중량부인 것인 중공사막 포팅용 조성물.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 무기 충전재, 유리 입자, 고무 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 충전재는 평균 입경이 10 내지 500㎛인 것인 중공사막 포팅용 조성물.
  6. 삭제
  7. 제1항에 있어서,
    상기 무기 충전재는 실리카, 알루미나, 산화 마그네슘, 산화 티타늄, 산화 아연, 탄산 칼슘, 황산 바륨, 탄산 마그네슘, 질화 규소, 활석(talc), 규산 칼슘, 미카(mica) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나인 것인 중공사막 포팅용 조성물.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 유리 입자는 붕규산 유리인 것인 중공사막 포팅용 조성물.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 고무는 디엔계 고무 및 그것의 수소화 생성물, 올레핀계 고무, 실리콘 고무, 황 함유 고무, 열가소성 엘라스토머 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나인 것인 중공사막 포팅용 조성물.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 중공사막 포팅용 조성물은 산무수물, 페놀, 오가노하이드로겐실란, 오가노하이드로겐실록산 및 폴리올로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 경화제를 0.1 내지 10 중량부로 더 포함하는 것인 중공사막 포팅용 조성물.
  11. 외표면에 주입홀과 배출홀이 형성되어 있는 하우징부,
    상기 하우징부에 내장되며 복수의 집적된 중공사막으로 이루어진 중공사막 다발,
    상기 중공사막 다발을 결속시키는 포팅부, 그리고
    상기 하우징부의 각 양단에 결합되며 작동기체가 통과하는 배관이 형성되어 있는 커버들을 포함하며,
    상기 포팅부는 상기 제 1 항에 따른 중공사막 포팅용 조성물을 포함하는 것인 연료전지용 가습기.
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