KR101827663B1 - 열전 모듈용 반도체 브랜치 및 열전 모듈의 제조 방법 - Google Patents

열전 모듈용 반도체 브랜치 및 열전 모듈의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 열전 모듈의 제조에 사용되는 열전 소자에 관한 것이다. 본 방법은, 고온 압출법에 의해 열전 재료로부터 로드(rod)를 제조하는 단계; 로드의 측면을 예비 처리하는 단계; 불소 고무가 함유된 수성 도료를 음극 또는 양극 전착법(electrodeposition method)에 의해 로드의 측면에 도포하여 폴리머 코팅을 형성하는 단계; 로드를 세척 후 열경화하는 단계; 로드를 절단하여 소정의 길이를 가진 P-타입 및 N-타입 반도체 브랜치들로 제조하는 단계; 상기 제조된 반도체 브랜치들의 단면에 확산 방지 금속 코팅을 도포하되, 에지들이 보호용 폴리머 코팅을 넘어가지 않고 폴리머 코팅과 접촉하도록 구성하는 단계;를 포함한다. 본 발명에 따라 제공되는 일단식 또는 다단식 열전 모듈은 서로 평행하게 배치되고 서로 접촉하지 않도록 구성된 N-타입 및 P-타입 도전성을 가진 반도체 브랜치를 포함하고, 반도체 브랜치들의 단면은 전기 회로내 스위칭 버스를 통해 연결되며, 스위칭 버스의 외측이 히트 싱크와 연결되도록 구성되는 한편, 상기 N-타입 및 P-타입 반도체 브랜치들은 상기 방법에 의해 제조되도록 구성된다. 청구된 방법 및 실시예에 의해 열전 브랜치의 화학적, 열적 및 기계적 충격에 대한 내성이 개선되며, 고 접착성 및 가소성을 가진 폴리머 코팅이 제공된다.

Description

열전 모듈용 반도체 브랜치 및 열전 모듈의 제조 방법 {METHOD FOR MANUFACTURING SEMICONDUCTIVE BRANCHES FOR A THERMOELECTRIC MODULE, AND THERMOELECTRIC MODULE}
본 발명은 열전 모듈의 제조에 사용되는 열전 소자에 관한 것이다.
금속 코팅이 도포된 열전 소자를 포함하는 열전 모듈에 대해서는 국제 특허공개번호 WO 2011118341 A1(공개일 2011년 9월 29일)에 공지되어 있다. 여기서는 또한, 열전 소자에 금속 코팅을 도포하는 방법에 대해 개시하고 있다.
러시아 특허번호 RU 2178221 C2(공고일 2002년 1월 10일)에 개시된 열전 모듈의 경우, 서로 평행하게 배치되고 서로 접촉하지 않도록 구성된 N-타입 및 P-타입 도전성을 가진 반도체 브랜치를 포함하며, 반도체 브랜치의 단부들은 전기 회로 내의 스위칭 버스를 통해 연결되고, 스위칭 버스의 외측이 히트 싱크와 연결되도록 구성되는데, 본 발명에 따른 열전 모듈과 가장 유사하다고 볼 수 있다.
러시아 특허는 또한, 증착에 의해 폴리머 코팅이 도포된 반도체 브랜치의 제조 방법에 대해서도 개시하고 있다.
상기 공지된 열전 모듈 및 그 제조 방법은 일반적으로 다음과 같은 단점을 가진다:
1) 열전 모듈의 낮은 신뢰성; 이는 높은 열적 성능저하 속도 및 열 싸이클에 대한 낮은 내성에 의거함,
2) 열전 모듈의 제조 및 작동시, 반도체 브랜치의 화학적, 열적 및 기계적 충격에 대한 낮은 내성,
3) 코팅의 낮은 접착성 및 가소성; 이는 열 사이클에서 코팅 박리를 초래함.
본 발명의 목적은 상기 언급된 단점들을 회피 가능한 열전 모듈용 반도체 브랜치 및 열전 모듈의 제조 방법을 제공하는 것이다.
상기 목적은, 본 발명에 따른 열전 모듈용 반도체 브랜치의 제조 방법에 의해 구현되며, 상기 방법은, 고온 압출법에 의해 열전 재료로부터 로드(rod)를 제조하는 단계; 로드의 측면을 예비 처리하는 단계; 불소 고무가 함유된 수성 도료를 음극 또는 양극 전착법(electrodeposition method)에 의해 로드의 측면에 도포하여 폴리머 코팅을 형성하는 단계; 로드를 세척 후 열경화하는 단계; 로드를 절단하여 소정의 길이를 가진 반도체 브랜치들로 제조하는 단계; 상기 제조된 반도체 브랜치들의 단면에 확산 방지 금속 코팅을 도포하되, 에지들이 보호용 폴리머 코팅을 넘어가지 않고 폴리머 코팅과 접촉하도록 구성하는 단계;를 포함한다.
또한, 고온 압출법에 의해 제조된 로드는 원형, 정사각형 또는 직사각형 단면을 가질 수 있다. 로드의 측면은 탈지(degreasing), 산세(pickling), 식각(etching), 탈염수 세정 및 용매 처리 등의 공정을 거쳐 제조된다. 수성 도료의 전해질 증착 시간은 60 내지 120초이다. 코팅의 형성 후, 로드를 탈염수로 세척한 다음, 가열로에서 180 내지 220℃의 온도로 10 내지 30분동안 열경화 과정을 거친다. 로드 측면에 대한 폴리머 코팅의 두께는 5 내지 23㎛이다. N-타입 브랜치의 코팅과 P-타입 브랜치의 코팅과의 차이는 색상에서 구별된다. 상기 생산된 반도체 브랜치의 단면에 도포되는 확산 방지 금속 코팅은, 전해층(galvanic layer) 및 화학층(chemical layer)을 연속적으로 교차 증착하는 결합 방법에 의해 수행된다.
상기 목적은 또한, 본 발명에 따른 일단식 또는 다단식 열전 모듈에 의해 구현되며, 이들 열전 모듈은 서로 평행하게 배치되고 서로 접촉하지 않도록 구성된 N-타입 및 P-타입 도전성을 가진 반도체 브랜치를 포함하고, 반도체 브랜치들의 단면은 전기 회로내 스위칭 버스를 통해 연결되며, 스위칭 버스의 외측이 히트 싱크와 연결되도록 구성되는 한편, 상기 N-타입 및 P-타입 반도체 브랜치들은 상기 방법에 의해 제조되도록 구성된다.
본 발명에 따라 상기 언급된 단점들을 회피 가능한, 개선된 신뢰성을 갖는 열전 모듈용 반도체 브랜치 및 열전 모듈의 제조 방법이 제공되며, 세부적인 기술적 효과는 다음과 같다:
1) 열전 모듈의 신뢰성 증가; 이는 열적 성능저하 속도 감소 및 열 싸이클에 대한 내성 증가에 기인함,
2) 열전 모듈의 제조 및 작동시, 반도체 브랜치의 화학적, 열적 및 기계적 충격에 대한 내성 증가,
3) 열전 브랜치의 폴리머 코팅에 의해, 접착성 및 가소성 증가; 이에 따라 열 사이클에서 코팅 박리가 발생하지 않도록 함.
도 1은 일단식 열전 모듈(1) 및 다단식 열전 모듈(2)에 대한 사시도이다.
도 2는 솔더링 완료된 N-타입 및 P-타입 반도체 브랜치를 도시하며, 폴리머 코팅에 의해 스위칭 버스 및 히트 싱크를 제외한 측면 길이 전체에 걸쳐 완전 보호된다.
도 3은 열전 모듈의 상세 부분 절개도를 도시한다.
도 4는 보호 코팅이 없는 압출 열전 로드(원형, 정사각형 및 직사각형 단면으로 구성)를 도시한다.
도 5는 N-타입(흑색) 및 P-타입(적색) 폴리머 코팅이 도포된 압출 열전 로드를 도시한다.
도 6은 후속 공정(디스크 절단 또는 와이어 기계 절단)을 위해, 열전 로드들이 테이블 상에 부착된 모습을 도시한다.
도 7은 열전 로드들이 디스크 절단 기계에 의해 열전 브랜치(모듈)로 절단되어 테이블 상에 부착된 모습을 도시한다.
도 8은 솔더링을 위해 주석(9) 및 금(2) 합금의 형태로 열전 브랜치에 코팅이 도포된 모습을 도시한다.
도 9는 열전 재료의 고온 압출 공정 및 양극 또는 음극 전해질 증착법에 의해 폴리머 코팅을 도포하는 공정에 의해 제조 완료된 열전 모듈을 도시한다.
도 10은 열전 모듈의 일부분을 도시하며, 코팅이 없을 경우 결함(11, 12)에 의해 시스템의 성능에 손상을 줄 수 있다.
도 11은 열전 브랜치의 단면에서, 폴리머 코팅(3)과 확산 방지 금속 코팅(13)이 접하고 있는 모습을 도시한다(둥그런 부분 참조, 아래쪽은 확대도임).
일단식 열전 모듈(1) 또는 다단식 열전 모듈(2)은 N-타입 및 P-타입 도정성을 갖는 압출된 반도체 브랜치들을 포함한다(도 1 참조). 반도체 브랜치는 다양한 단면(원형, 정사각형, 직사각형 등)을 갖도록 구성될 수 있다. 각 N-타입 및 P-타입 반도체 브랜치는 반도체 브랜치의 단면, 스위칭 버스 및 히트 싱크를 제외한 측면 길이 전체에 걸쳐, 폴리머 코팅(3)에 의해 완전 보호된다(도 2 참조). 코팅의 도포는 음극 또는 양극 전해질 증착법에 의해 수행된다. 도 3을 참조하면, 열전 모듈에서 N-타입(4) 및 P-타입(5) 반도체 브랜치는 서로 평행하게 배치되고 서로 접촉하지 않도록 구성되며, 반도체 브랜치의 단면(7)은 전기 회로 내의 스위칭 버스(6)를 통해 연결되고, 스위칭 버스의 외측이 히트 싱크(8)와 연결되도록 구성된다. 본 발명에 따른 실시예의 열전 모듈에서는 N-타입 및 P-타입 전도성을 가진 반도체 브랜치들이 사용된다. P-타입 전도성 재료로는 (Bi2Te3)X (Sb2Te3)1-X 및 (Bi2Te3)X (Sb2Te3)Y (Sb2Se3)1-X-Y 의 고용체(Solid solution)가 사용된다. N-타입 전도성 재료로는 (Bi2Se3)X(Bi2Te3)1-X 의 고용체가 사용된다. N-타입 및 P-타입 재료들은 고온 압출법에 의해 합성, 분쇄, 응집, 베이킹(baked) 등의 강한 소성 변형을 거쳐, 원형, 정사각형, 직사각형 또는 다른 형태 및 크기의 단면을 가진 로드로 제조된다(도 4 참조). 제조된 로드는 추가 공정에서 폴리머 코팅의 도포를 거침으로써, 열적 및 화학적 충격에 내성을 갖도록 구성될 수 있다(도 5 참조). 로드에 대한 코팅의 접착력을 높이기 위해, 로드의 측면은 탈지(degreased)되고(예컨대, 로드를 마운트에 배치하고 저알칼리성 용액이 담긴 초음파 욕조에 55 내지 60℃의 온도로 3분간 담금, 온도 및 시간은 오염 정도에 따라 달라짐); 산세(pickled)되고(예컨대, 로드를 마운트에 배치하고 묽은 염산이 담긴 욕조에 23 내지 27℃의 온도로 1 내지 2분간 담금); 식각되고(예컨대, 로드를 마운트에 배치하고 산[불산, 염산, 아세트산, 질산] 혼합물이 담긴 식각 욕조에, P-타입의 경우 30 내지 35℃의 온도로 15 내지 20초간 담그거나, N-타입의 경우 20 내지 25℃의 온도로 15 내지 25초간 담금); 탈염수로 세척되고; 및 용매로 처리되거나(예컨대, 이소프로필 알콜[프로판올-2]이 담긴 초음파 욕조에서 40 내지 45℃의 온도로 1분간 담금, 가장 많이 사용) 또는 아세톤, 방향족 탄화수소 등, 또는 이들의 혼합물로 처리되어야 한다. 수성 도료는 로드의 측면 공정 완료 후 전착될 수 있다. 코팅의 도포를 위해, 우선 수성 도료를 준비한 후 이를 욕조에 채운다. 수성 도료는 중량% 기준, 탈염수(52.50%); BASF 코팅 AG사의 안료인 CATHOGUARD 580 PASTE QT 34-9575(흑색) 또는 다른 색상(적색)의 안료(8.70%); BASF 코팅 AG사의 에폭시 접착 에멀젼인 CATHOGUARD 580 BINDER QT 33-0500(37.81%); 및 불소 고무 라텍스 SKF-264V(기술적 사양 TU2294-019-13693708-2004)(0.99%);로 구성된다. 수성 도료는 다양한 색상을 가질 수 있다(도 5 참조). 열전 모듈의 조립시, N-타입 및 P-타입 브랜치들이 혼합되도록 구성될 수 있다. N-타입 및 P-타입 브랜치들의 코팅시 색상에서 구별되도록 함으로써, 열전 모듈의 조립시 극성 반전이 일어나지 않도록 하는 것이 바람직하다.
수성 도료의 전착은 로드를 전해질 증착 욕조에 담금으로서 수행되도록 구성되며, 상기 증착 욕조에는 처리 용액을 28 내지 32℃의 온도에서 혼합, 여과 및 온도 제어를 위한 시스템, 전기 투석 세정 시스템 및 DC 전원(U=160~250V)등이 장착된다. 마운트에 고정되도록 구성된 로드는 양극 또는 음극으로 구성되는 반면, 욕조에 담기도록 구성된 플레이트는 반대 전극을 갖는다. 로드의 코팅 형성 공정은, 전류의 작용으로 수용성 필름-형성 수지가 녹음으로서 로드에 증착되도록 구성된다. 최대 전류 밀도 영역에 있는 로드 섹션에 우선적으로 색상이 입혀지며, 그런 다음 증착층의 단열 작용이 증가함에 따라, 전기력선이 재분배됨으로써, 색상이 입혀질 로드의 표면을 따라 증착 영역이 시프트되도록 구성된다. 이에 의해 로드의 전체 표면에 걸쳐 조밀하고 얇은 코팅을 형성할 수 있다. 전착 코팅의 형성 시간은 60 내지 120초이다. 색상 코팅의 완료 후, 로드를 탈염수가 담긴 욕조에 담가 세척한 다음, 가열로에서 180 내지 220℃의 온도로 10 내지 30분 동안 열경화 처리를 거친다. 양극 또는 음극 전착법에 의해 제조된 폴리머 코팅은 5 내지 23㎛의 두께를 갖는다. 보호층이 형성된 로드는 전도성(색상)에 따라 분류된 다음, 각각 테이블에 부착된다(도 6 참조). 테이블 상에 부착된 로드들은 디스크 절단기 또는 와이어 절단기에 의해 소정의 크기를 가진 반도체 브랜치로 절단되며; 이소프로필 알콜로 세정된 후; 가열로에서 건조된다. 제조된 브랜치들은 예비 처리됨으로써, 결합 방법에 의해, 단면 상에 확산 방지 금속 코팅을 도포할 수 있도록 구성된다. 결합 방법은 전해층 및 화학층의 연속적인 교차 도포를 포함한다. 두께 2~3㎛의 전해층(Ni 59~71%, Sn 29~41%)이 먼저 도포된 다음, 두께 2~3㎛의 화학층(Ni 93~97%, P 3~7%)이 후속 도포된다. 예비 처리 완료후, 확산 방지 금속 코팅이 도포된다. 확산 방지 금속 코팅은, 에지부가 보호용 폴리머 코팅을 넘어가지 않고 폴리머 코팅과 접촉하도록 도포된다(도 11의 13, 3 참조). 이와 같이 브랜치에 후속 솔더링을 하는 이유는, 솔더링 영역이 더 가까울수록 솔더링 지점으로부터 나온 자속을 악화시킴으로써, 패인 부분 및 공동의 형성으로 열전 모듈의 신뢰성을 악화시키기 때문으로; 이에 따라 주석(9) 또는 금(10) 합금의 형태로 구성된 솔더링 코팅이 도포된다(도 8 참조). 모든 코팅 공정의 종료 후, 브랜치들은 품질 검사를 거친 후 열전 모듈 조립 단계로 넘겨진다.
도 9의 열전 모듈은 공지된 방법을 사용하여 조립된다. 본 발명에 따른 열전 모듈의 동작은 예컨대 공지된 열전 모듈의 동작과 차이가 없다. 그러나 본 발명에 따른 열전 모듈(폴리머 코팅으로 보호되는 브랜치로 조립)은 다음과 같은 장점을 갖는다:
1. 본 발명에 따른 압출법에 따른 브랜치의 제조에 의해, 열전 모듈의 비용의 대부분을 차지하는 열전 재료의 비용이 약 50% 절감됨. 반면, 일반적인 브랜치 제조 방법의 경우, 약 30 내지 50%의 열전 재료가 낭비된다.
2. 열 싸이클의 신뢰성 향상; 압출법에 따른 브랜치의 제조시 도포되는 확산 방지 코팅에 의해, 기계적 충격에 의한 파열이 발생하지 않도록 구성됨. 반면, 일반적인 브랜치 제조 방법의 경우, 예컨대 다이아몬드 디스크, 와이어 등으로 금속 코팅이 도포된 열전 재료(플레이트)를 절단시, 기계적 충격에 의해 확산 방지 코팅에 항상 파열이 발생하므로(어떤 경우에는 더 발생하고, 어떤 경우에는 덜 발생함), 이러한 파열에 의해 열전 모듈의 열 싸이클의 신뢰성이 저하됨.
3. 원형 단면 브랜치의 제조시 열 싸이클의 신뢰성 향상; 다른 기하학적 형상의 단면을 가진 브랜치에서와 같이 각도에 따른 기계적 스트레스(angular mechanical stresses)가 없음.
4. 음극 또는 양극 전착에 의한 폴리머 코팅으로 제조된 브랜치는 다음과 같은 효과를 제공한다:
a) 압출 브랜치의 제조시, 화학적 및 열적 충격에 의한 직접 접촉으로부터 보호; 확산 방지 코팅의 도포시, 브랜치들은 화학적 특성이 강한 액상 매개체에 담기는 공정을 거치며, 폴리머 코팅에 의해 모든 부정적인 요인에 아무 영향을 받지 않도록 구성될 수 있음.
b) 자속의 측면 흐름 및 솔더로부터 반도체 브랜치들을 보호; 반도체 브랜치들을 버스에 솔더링 시, 자속의 영향으로 인해 솔더가 단락될 수 있음(이러한 단락에 의해 열전 모듈의 성능을 손상시킴)(도 10의 11 참조).
c) 열전 재료의 솔더에서 화학 원소들이, 측면을 통해 도핑 확산되지 않도록 반도체 브랜치들을 보호; 화학 원소들의 도핑 확산은 열전 브랜치의 특성을 변화시켜 최종적으로 열전 모듈의 고장을 가속화시킴.
d) 폴리머 코팅의 두께가 5~23㎛로 구성되어, 히트 싱크 사이의 열전도 흐름이 최소화됨; 폴리머 코팅의 두께를 증가시킬 경우, 열전 모듈의 온도 구배(ΔT ℃)에 부정적인 영향을 미침. 반면, 폴리머 코팅의 두께를 감소시킬 경우, 화학적 특성이 강한 매개체에 대한 내성이 떨어짐, 따라서 최적 두께는 5~23㎛임.
e) 열전 모듈의 작동시, 화학적, 열적 및 기계적 충격에 대한 내성 증가; 폴리머 코팅에 의해 부식 및 습기에 내한 내성을 증가시킴으로써, 기계적 및 열적 스트레스로부터 열전 브랜치가 파손되는 것을 방지함.
f) 열전 모듈에 대한 접착율 및 가소성 증가; 폴리머 코팅에 의해, 열 싸이클에서 열전 브랜치의 박리가 발생하지 않도록 함.
본 발명에 따른 청구항들의 기술적 성과는 다음과 같다.
상기 언급된 공정을 거쳐 제조된 브랜치들로 조립된 열전 모듈은 다음과 같은 새로운 기술적 특징들을 가진다:
1) 열전 모듈 주위를 봉지(encapsulation)하지 않고도 부식 및 습환 환경으로부터 열전 모듈에 대한 보호가 강화됨; 예컨대, 습도 W=100%, 온도 25℃에서 열전 모듈을 18,000 시간 이상 연속 동작했을 때 고장 발생.
2) 열적 성능저하에 대한 내성 증가; 예컨대, 열전 모듈의 상대적 저항 변화(ΔR)는 온도 150℃에서 1,000 시간 운전시, ≤ 5 % 였다.
3) 열 싸이클에 대한 신뢰성 증가, 예컨대, 냉(cold) 히트 싱크에서 온도 싸이클을 20℃ → 120℃ → 20℃로 변화시키고, 온(hot) 히트 싱크에서 온도가 50℃ 일 때, 열전 모듈의 상대적 저항 변화(ΔR)는 온도 150℃에서 110,000 사이클 후, ≤ 5 % 였다.

Claims (9)

  1. 열전 모듈용 반도체 브랜치의 제조 방법에 있어서, 상기 방법은,
    고온 압출법에 의해 열전 재료로부터 로드(rod)를 제조하는 단계; 로드의 측면을 보호용 폴리머 코팅의 형성 전에 예비 처리하는 단계; 불소 고무가 함유된 수성 도료를 음극 또는 양극 전착법(electrodeposition method)에 의해 로드의 측면에 도포하여 보호용 폴리머 코팅을 형성하는 단계; 로드를 세척 후 열경화하는 단계; 로드를 절단하여 소정의 길이를 가진 P-타입 및 N-타입 반도체 브랜치들로 제조하는 단계; 상기 제조된 반도체 브랜치들의 단면에 확산 방지 금속 코팅을 도포하되, 확산 방지 금속 코팅이 보호용 폴리머 코팅을 덮지 않도록 구성되는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는
    열전 모듈용 반도체 브랜치의 제조 방법.
  2. 제 1항에 있어서,
    고온 압출법에 의해 제조된 로드는 원형 또는 정사각형 또는 직사각형 단면을 갖도록 구성되는 것을 특징으로 하는
    열전 모듈용 반도체 브랜치의 제조 방법.
  3. 제 1항에 있어서,
    로드의 측면들은 탈지(degreasing), 산세(pickling), 식각(etching), 탈염수 세정 및 용매 처리 등에 의해 예비 처리되는 것을 특징으로 하는
    열전 모듈용 반도체 브랜치의 제조 방법.
  4. 제 1항에 있어서,
    수성 도료의 전착 시간은 60 내지 120초인 것을 특징으로 하는
    열전 모듈용 반도체 브랜치의 제조 방법.
  5. 제 1항에 있어서,
    코팅 형성 후, 로드는 탈염수로 세정되고 가열로에서 180 내지 220℃의 온도로 10 내지 30분 동안 열경화되는 것을 특징으로 하는
    열전 모듈용 반도체 브랜치의 제조 방법.
  6. 제 1항에 있어서,
    로드이 측면에 도포되는 폴리머 코팅의 두께는 5 내지 23㎛ 인 것을 특징으로 하는
    열전 모듈용 반도체 브랜치의 제조 방법.
  7. 제 1항에 있어서,
    N-타입 브랜치의 코팅과 P-타입 브랜치의 코팅의 차이는 색상에서 구별되는 것을 것을 특징으로 하는
    열전 모듈용 반도체 브랜치의 제조 방법.
  8. 제 1항에 있어서,
    상기 제조된 반도체 브랜치들의 단면에 확산 방지 금속 코팅을 도포시, 전해층(galvanic layer) 및 화학층(chemical layer)을 연속적으로 교차 증착하는 결합 방법에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는
    열전 모듈용 반도체 브랜치의 제조 방법.
  9. 서로 평행하게 배치되고 서로 접촉하지 않도록 구성된 N-타입 및 P-타입 도전성을 가진 반도체 브랜치를 포함하고, 반도체 브랜치들의 상부 및 하부 단면은 전기 회로내 스위칭 버스를 통해 연결되며, 스위칭 버스의 바깥쪽 면이 히트 싱크와 연결되도록 구성된 열전 모듈에 있어서,
    상기 N-타입 및 P-타입 반도체 브랜치들은 상기 제 1항의 방법에 의해 제조되는 것을 특징으로 하는
    열전 모듈.
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